Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
SERFACE PLASMON
1.1 Giới thiệu
Sự tương tác giữa kim loại với bức xạ điện từ chịu ảnh hưởng rất lớn từ các
electron tự do trong kim loại. Theo mô hình Drude, các electron tự do dao động
180 độ ra khỏi trường điện điều khiển một đoạn tương đối. Kết quả là, hầu hết
các kim loại có một hằng số điện môi âm ở tần số quang học gây ra một phản xạ
rất cao. Hơn nữa, ở tần số quang học khí electron tự do của kim loại có thể duy
trì bề mặt và các dao động mật độ điện tích khối, được gọi là các phân cực
plasmon hoặc plasmon với tần số cộng hưởng riêng biệt. Sự tồn tại của plasmon
là đặc trưng cho sự tương tác của các cấu trúc nano kim loại với ánh sáng. Điều
tương tự không thể được lặp lại một cách đơn giản trong các dải quang phổ
khác bằng cách sử dụng các phương trình bất biến của Maxwell khi các thông
số vật liệu thay đổi đáng kể với tần số. Một cách cụ thể, điều này có nghĩa rằng
mô hình thí nghiệm với các vi sóng và kết cấu kim loại tương ứng lớn hơn
không thể thay thế thí nghiệm với cấu trúc nano kim loại ở các tần số quang.
Các dao động mật độ điện tích khối liên kết với serface plasmon tại giao diện
giữa một kim loại và một chất điện môi có thể làm gia tăng các trường gần
quang học một cách mạnh mẽ với không gian được giới hạn trong mặt tiếp xúc.
Tương tự như vậy, nếu khí điện tử được giới hạn trong ba chiều, như trong
trường hợp của một hạt phân tử subwavelength nhỏ, sự thay thế toàn bộ các
electron với lưới tích điện dương dẫn đến một lực khôi phục lại đưa đến các
cộng hưởng plasmon phân tử đặc biệt phụ thuộc vào cấu trúc hình học của hạt.
Trong các hạt có hình dạng (thường chỉ) phù hợp, các tích lũy điện tích vùng
cực trị có thể xảy ra được thể hiện bởi các trường quang học được tăng cường
một cách mạnh mẽ.
Nghiên cứu về hiện tượng quang học liên quan đến các phản ứng điện từ của
kim loại gần đây được gọi là plasmonics hoặc nanoplasmonics. Lĩnh vực này
của khoa học nano phát triển nhanh chóng chủ yếu là liên quan tới sự kiểm soát
bức xạ quang học trên quy mô subwavelength. Nhiều khái niệm mới và ứng
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
dụng của quang học kim loại được phát triển trong vài năm qua và trong chương
này chúng ta sẽ thảo luận về một vài ví dụ. Đầu tiên chúng ta sẽ xem xét các
tính chất quang học của các cấu trúc kim loại hiếm với các hình dạng khác
nhau, từ màng mỏng hai chiều tới các dây dẫn không chiều và một chiều, tương
ứng. Phân tích này sẽ được dựa trên các phương trình Maxwell bằng cách sử
dụng tính chất điện môi phức phụ thuộc tần số của kim loại. Hầu hết các tương
tác vật lý của của ánh sáng với các kết cấu kim loại được ẩn trong các tần số
phụ thuộc tính điện môi phức của kim loại, chúng ta sẽ bắt đầu với một thảo
luận về những thuộc tính quang học cơ bản của kim loại. Sau đó chúng ta sẽ
chuyển sang giải pháp quan trọng của phương trình Maxwell cho các cấu trúc
kim loại quý, tức là mặt phẳng kim loại điện môi và các dây dẫn kim loại
subwavelength và phân tử cho thấy hiện tượng cộng hưởng. Cuối cùng, các ứng
dụng serface plasmon trong quang học nano sẽ được thảo luận. Khi
nanoplasmonics là một lĩnh vực hoạt động nghiên cứu, chúng ta có thể mong
đợi nhiều ứng dụng mới sẽ được phát triển trong những năm tới và rằng các
thành tựu cống hiến sẽ được công bố. Cuối cùng, cần lưu ý rằng sự tương tác
quang học tương tự như những thảo luận ở đây, cũng gặp phải khi bức xạ hồng
ngoại tương tác với các vật liệu cực. Các kích thích tương ứng được gọi là các
phonon phân cực bề mặt.
1.2 Tính chất quang học của các kim loại quý
Các tính chất quang học của kim loại và kim loại quý đặc biệt đã được các tác
giả thảo luận rất nhiều [1-3]. Chúng tôi sẽ cung cấp một mục ngắn với sự nhấn
mạnh vào những hình ảnh cổ điển của các quá trình vật lý có liên quan. Các tính
chất quang học của các kim loại có thể được mô tả bởi một hằng số điện môi
phức phụ thuộc vào tần số của ánh sáng (xem chương 2). Các tính chất quang
học của kim loại được xác định chủ yếu (i) bởi thực tế
rằng các điện tử dẫn có thể di chuyển tự do trong phần lớn các vật liệu và (ii)
kích thích liên dải có thể xảy ra nếu năng lượng của các photon vượt quá năng
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
lượng cho phép của kim loại. Trong hình ảnh đưa ra ở đây, sự hiện diện của một
điện trường dẫn đến một sự chuyển rời r của một điện tử được liên kết với một
mô men lưỡng cực μ với μ = er. Hiệu suất tích lũy của tất cả các mô men lưỡng
cực riêng của tất cả các kết quả các electron tự do trong một phân cực vĩ mô cho
mỗi khối lượng đơn vị P = nμ, trong đó n là số lượng của các electron trên mỗi
đơn vị thể tích. Như đã thảo luận trong chương 2, sự dịch chuyển điện D có liên
quan đến phân cực vĩ mô.
D(r, t) = ε0 E(r, t) + P(r, t) . (12.1)
Hơn nữa, ta cũng có mối liên hệ cấu trúc
D = ε0 εE (12.2)
Đã được giới thiệu. Sử dụng (12.1) và (12,2), giả thiết có một môi trường đẳng
hướng, hằng số điện môi có thể được thể hiện như là [2, 4]
Chuyển dời r và do đó sự phân cực P vĩ mô có thể thu được bằng cách giải
phương trình chuyển động của các electron dưới ảnh hưởng của một trường bên
ngoài.
1.2.1 Lý thuyết Drude-Sommerfeld
Như là một điểm khởi đầu, chúng tôi chỉ xem xét các tác động của các electron
tự do và áp dụng mô hình Drude-Sommerfeld cho khí electron tự do (xem ví dụ
[5]).
Trong đó e và me là điện tích và khối lượng của các electron tự do, và E0 và ω là
biên độ và tần số của điện trường được áp dụng. Lưu ý rằng phương trình
chuyển động không có lực khôi phục khi các electron tự do được xem xét. Chu
kỳ tắt dần tỷ lệ thuận với Γ = VF / l với VF là vận tốc Fermi và l là các điện tử
có nghĩa là đường dẫn tự do giữa các sự kiện phân tán. Giải quyết (12.4) bằng
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
cách sử dụng hình 12.1: Phần thực và phần ảo của hằng số điện môi của vàng
theo mô hình Drude-Sommerfeld electron tự do(ω
p
=13.8
·
10
15
s
−
1
,Γ
=
1.075
·
10
14
s
−
1
)
.
Đường màu xanh là phần thực, đường nét đứt màu đỏ là phần ảo. Lưu ý các quy
mô khác nhau cho phần thực và ảo.
Phương pháp tiếp cận
r(t) =
r
0
e
−
i
ω
t
bằng cách sử dụng kết quả từ (12.3)
ở đây là tần số plasma. Công thức (12.5) có thể được
viết lại theo phần thực và ảo như sau:
Với
ω
p
=13.8
·
10
15
s
−
1
and Γ
=
1.075
·
10
14
s
−
1
đó là những giá trị cho vàng [4] các phần
thực và ảo của tính chất điện môi (12.6) được vẽ trong hình 12.1 như là một tính
chất của các bước sóng trong dải nhìn thấy được mở rộng. Chúng ta lưu ý rằng
phần thực của các hằng số điện môi là phần âm trong dải nhìn thấy được mở
rộng. Một kết quả của hiện tượng này là ánh sáng có thể xuyên qua một kim loại
ở một mức độ rất nhỏ khi hằng số điện môi âm dẫn đến một phần ảo rất lớn của
hệ số khúc xạ n= . Những kết quả khác sẽ được thảo luận sau. Phần ảo của ε
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
mô tả sự suy hao năng lượng kết hợp với chuyển động của các electron trong
kim loại (xem vấn đề 12.1).
1.2.2 Quá trình chuyển đổi interband
Mặc dù mô hình Drude-Sommerfeld cho kết quả khá chính xác cho các thuộc
tính quang học của kim loại trong chế độ hồng ngoại, nó cần phải được bổ sung
trong vùng khả kiến
Hình 12.2: Ảnh hưởng của các electron liên kết tới tính điện môi của vàng. Các
thông số được sử dụng là
ω
˜
p
=
45
·
10
14
s
−
1
, γ
=
8.35
·
10
−
16
s
−
1
, và ω0 = 2πc / λ, với λ
= 450 nm. Đường màu xanh là phần thực, các đường cong màu đỏ là là phần ảo
của hàm điện môi do các electron liên kết.
Phạm vi đáp ứng của các electron liên kết. Ví dụ đối với vàng, tại một bước
sóng ngắn hơn ~ 550 nm một phần ảo đo được của tính chất điện môi tăng mạnh
hơn rất nhiều so với dự đoán của lý thuyết Drude-Sommerfeld. Xảy ra điều này
là bởi vì các photon năng lượng cao hơn có thể thúc đẩy các electron của các
băng tần thấp hơn, vào vùng dẫn. Trong một lý thuyết cũ, quá trình chuyển đổi
như vậy có thể được mô tả bởi dao động của các electron liên kết. Electron liên
kết trong các kim loại tồn tại ở vùng thấp, vùng vỏ của các nguyên tử kim
loại.Chúng ta áp dụng cùng một phương pháp đã được sử dụng ở trên cho các
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
điện tử tự do để mô tả phản ứng của các electron liên kết. Phương trình chuyển
động cho một electron liên kết như sau:
ở đây, m là khối lượng của electron liên kết, nói chung là khác khối lượng của
các electron tự do trong bảng tuần hoàn, γ là hằng số tắt dần mô tả sự tắt dần
chủ yếu là bức xạ trong trường hợp của các electron liên kết, và α là hằng số
nguồn về khả năng giữ electron. Sử dụng phương pháp tiếp cận tương tự như
trước khi chúng ta tìm thấy sự ảnh hưởng của các electron liên kết tới tính chất
điện môi.
ở đây, với
n
˜
là với n ~ là mật độ của các electron liên
kết.ω ~ p tương tự với tần số plasma trong mô hình Drude-Sommerfeld, tuy
nhiên, rõ ràng là ở đây có một ý nghĩa vật lý khác nhau và ω0 = pα / m. Một lần
nữa chúng ta có thể viết lại (12.8) để tách các phần thực và ảo.
Hình12.2 cho thấy sự đóng góp hằng số điện môi của một * kim loại có nguồn
gốc từ các electron liên kết. Một hiện tượng cộng hưởng được xem xét đối với
một phần ảo và một hiện tượng phát xạ được xem xét cho phần thực. Hình 12.3
là một đồ thị (phần thực và ảo) hằng số điện môi lấy từ bài viết của Johnson &
Christy [6] đối với vàng (vòng mở). Đối với bước sóng trên 650 nm cho thấy rõ
ràng theo lý thuyết Drude-Sommerfeld. Đối với bước sóng dưới 650 nm rõ ràng
là quá trình chuyển đổi giữa các dải trở nên đáng kể. Người ta có thể cố gắng để
mô hình hình dạng của các đường cong bằng cách thêm các electron tự do [Eq.
(12.6)] và sự đóng góp hấp thụ interband [Eq. (12,9)] tính chất điện môi phức
(hình vuông). Thật vậy, điều này tốt hơn nhiều việc lấy lại dữ liệu thử nghiệm
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
ngoài thực tế để đưa ra một hằng số offset ε ∞ (12.6) việc tính toán hiệu quả
tổng hợp của tất cả các quá trình chuyển đổi interband năng lượng cao hơn
không được xem xét trong mô hình này (xem ví dụ [7]). Cũng kể từ khi chỉ có
một quá trình chuyển đổi interband được đưa vào tính toán, các đường cong mô
hình vẫn không lặp lại các dữ liệu dưới ~ 500 nm.
1.3 Các phân cực serface plasmon tại các mặt phẳng tiếp xúc
Serface plasmon được định nghĩa là các dao động lượng tử mật độ điện tích bề
mặt, nhưng cùng một thuật ngữ thường được sử dụng cho các dao động nhóm
trong mật độ điện tử ở bề mặt của một kim loại.
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
Hình 12.3: tính chất điện môi của vàng: giá trị thực nghiệm và mô hình. Hình
trên: Imaginary phần. Hình dưới: phần thực. Vòng mở: thử nghiệm giá trị được
lấy từ [6] . Ký tự hình vuông: Mô hình tính chất điện môi có tính đến sự đóng
góp electron tự do và sự đóng góp của một quá trình chuyển đổi interband duy
nhất. Lưu ý các thứ nguyên khác nhau trên trục hoành.
Sóng điện từ giải thích sự cấu trúc của chúng như là các phân cực. Trong phần
này, chúng ta xem xét một mặt phẳng tiếp xúc giữa hai môi trường. Một môi
trường được đặ trưng bởi một sự kết hợp, tần số phức phụ thuộc vào điện môi
ε1 (ω) trong khi tính chất điện môi của môi trường khác ε2(ω) được giả định là
thực. Chúng ta chọn mặt tiếp xúc trùng với mặt phẳng z = 0 của hệ tọa độ De-
cac (xem hình 12.4). Chúng ta đang tìm kiếm các giải pháp đồng nhất của
phương trình Maxwell được xác định ở bề mặt tiếp xúc. Một giải pháp đồng
nhất là một chế độ Eigen của hệ thống, tức là một giải pháp tồn tại mà không có
sự kích thích bên ngoài. Nói một cách toán học, nó là giải pháp của phương
trình sóng
Với
ε(r,
ω)
=
ε
1
(ω) nếu z
<
0 and
ε(r,
ω)
=
ε
2
(ω) if z
>
0
Việc xác định bề mặt tiếp xúc được đặ trưng bởi trường điện suy giảm theo cấp
số nhân với sự gia tăng khoảng cách với bề mặt tiếp xúc của cả hai vào ½
khoảng cách. Nó chỉ đủ để xem xét sóng phân cực-p trong cả hai nửa khoảng
cách bởi vì không có giải pháp tồn tại đối với trường hợp phân cực-s (xem vấn
đề 12.2).
Các song phẳng phân cực –p trong nửa khoảng cách j = 1 và j = 2 có thể được
viết là:
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
Hình 12.4: bề mặt tiếp xúc giữa hai môi trường 1 và 2 với các điện môi ε1 và
ε2. Bề mặt này được xác định bởi z = 0 trong hệ tọa độ Decac. Trong mỗi nửa
không gian chúng ta chỉ xem xét một sóng phân cực-p duy nhất bởi vì chúng ta
đang tìm kiếm các giải pháp đồng nhất này bị suy giảm theo cấp số nhân với
khoảng cách từ bề mặt.
Trường hợp được mô tả trong hình 12.4. Khi vector sóng song song với bề mặt
được xem xét (xem chương 2) trong mối quan hệ sau cho các thành phần vector
sóng:
ở đây k = 2π/λ , với λ là bước song trong môi trường chân không. Thực tế là
các trường di chuyển trong cả 2 nửa không gian đều có nguồn tự do ∇ · D = 0,
dẫn đến
Điều này cho phép chúng ta viết lại như sau:
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
Thành phần
e
i
k
x
x
−
iωt
được bỏ qua để đơn giản hóa các ký hiệu. Eq.(12.14) là
đặc biệt hữu ích khi được coi là một hệ thống của các lớp phân tầng (xem ví dụ
[8], trang 40 và vấn đề 12.4). Trong khi (12.12) và (12.13) áp đặt các điều kiện
xác định các trường trong nửa không gian lại hay thấp, chúng ta vẫn phải phù
hợp với các trường tại bề mặt bằng cách sử dụng các điều kiện biên. Yêu cầu
liên tục của các thành phần song song của E và thành phần vuông góc của D dẫn
đến một tập hợp các phương trình như sau:
Phương trình (12.13) và (12.15) tạo thành một hệ thống đồng nhất trong bốn
phương trình cho bốn thành phần trường bất kì. Sự tồn tại của một giải pháp đòi
hỏi các yếu tố quyết định tính lần lượt triệt tiêu. Điều này xảy ra hoặc cho kx =
0, mà chắc chắn không phải mô tả kích thích di chuyển dọc theo bề mặt, hoặc
nếu không vì
Kết hợp với (12.12), Eq. (12.16) dẫn tới một quan hệ phát xạ, quan hệ giữa
vecto sóng dọc theo đường truyền trực tiếp và tần số góc ω:
Chúng ta cũng có một biểu thức cho các thành phần thông thường của vecto
sóng:
Xuất phát từ (12.17) và (12.18), chúng ta đang thảo luận về các điều kiện phải
được thực hiện để tồn tại một bề mặt tiếp xúc. Để đơn giản, chúng ta giả định
rằng:
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
Các phần ảo của các điện môi phức là nhỏ so với các phần thực, do vậy chúng
có thể được bỏ qua. Một cuộc thảo luận chi tiết hơn để chứng minh cho giả định
này sẽ được thực hiện (xem [8]). Chúng ta đang tìm các sóng bề mặt truyền dọc
theo bề mặt tiếp xúc. Điều này đòi hỏi một kx thực.Xem (12.17) thì có thể có
được điều này nếu tổng của các điện môi và tích của các điện môi cùng dương
hoặc âm. Để có được một kết quả 'phù hợp', chúng ta yêu cầu rằng các thành
phần bình thường của vector sóng là hoàn toàn ảo trong cả hai môi trường tạo ra
các kết quả suy hao theo cấp số nhân. Điều này chỉ có thể đạt được nếu tổng
trong mẫu số của (12.18) là âm. Từ đây chúng ta kết luận rằng các điều kiện cho
một bề mặt tiếp xúc tồn tại như sau:
Có nghĩa là một trong hai điện môi phải là âm và có trị tuyệt đối lớn hơn điện
môi còn lại. Như chúng ta đã thấy trong phần trước, kim loại, đặc biệt là kim
loại quý như vàng và bạc, có một phần thực âm rất lớn của hằng số điện môi
cùng với một phần ảo nhỏ. Vì vậy, tại bề mặt tiếp xúc giữa một kim loại quý và
một chất điện môi, chẳng hạn như thủy tinh hoặc không khí, các chế độ được
xác định tại bề mặt tiếp xúc kim loại-điện môi có thể tồn tại. Vấn đề 12.3 thảo
luận về một giải pháp làm sao để hằng số điện môi có giá trị âm.
1.3.1 Các tính chất của phân cực serface plasmon
Sử dụng các kết quả của phần trước, chúng ta sẽ thảo luận về một số tính chất
của phân cực serface plasmon (SPP). Để thích ứng với tổn thất liên quan đến
điện tử tán xạ (tổn thất ohmic) chúng ta phải xem xét phần ảo của hàm điện môi
của kim loại [9]
Với ℰ1’ và ℰ1’’ là giá trị thực. Chúng ta cho rằng môi trường bên cạnh là một
điện môi tốt với những mất mát không đáng kể, tức là ε2 được giả định là thực.
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
Chúng ta có được một số sóng song song phức kx = k’x + ik’’x.Phần thực k’x
xác định bước sóng SPP, trong khi một phần ảo k’’x tính toán cho suy giảm của
SPP khi nó truyền dọc theo bề mặt tiếp xúc. Điều này dễ dàng nhận thấy bằng
cách sử dụng một kx phức trong (12.11). Các phần thực và phần ảo của kx có
thể được xác định từ (12.17) theo giả định rằng:
Thỏa mãn với Eq (12.17). Cho bước sóng SPP do đó chúng ta có:
Với λ là bước sóng của ánh sáng kích thích trong chân không.
Bước sóng truyền lan của SPP dọc theo bề mặt được xác định bởi k’’x mà theo
(12.11), là suy hao theo hàm mũ của biên độ điện trường. Theo cường độ Chiều
dài suy hao 1 / e của điện trường là 1/k’’x hoặc 1 / (2k’’x). Suy hao này được
gây ra bởi tổn hao ohmic của các điện tử tham gia trong SPP và cuối cùng là kết
quả trong nhiệt lượng của kim loại. Sử dụng ε2 = 1 và điện môi bạc (ε1 = -18,2
+ 0.5i) và vàng (ε1 = -11,6 + 1.2i) ở bước sóng 633 nm chúng ta có được độ dài
cường độ truyền lan (1 / e) của SPP tương ứng là ~ 60 mm và ~ 10 mm. Chiều
dài của các điện trường SPP đi từ bề mặt có thể thu được từ (12.18) theo yêu
cầu đầu tiên trong | ε1’’ | / | ε1’ | sử dụng (12.21)
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
Hình 12.5: Tán sắc của các phân cực serface-plasmon tại một bề mặt tiếp xúc
vàng / không khí. Đường nét liền là quan hệ tán sắc từ một hàm điện môi xác
định cho một quá trình chuyển đổi interband duy nhất. Đường nét đứt là kết quả
từ việc sử dụng một điện môi Drude. Đường gạch ngang là dòng ánh sáng ω = c
• kx trong không khí.
Sử dụng các thông số tương tự đối với bạc và vàng như trước và bỏ qua các
phần ảo rất nhỏ chúng ta có được cặp chiều dài độ suy hao 1 / e (1/k1, z, 1/k2,
z) của điện trường (23 nm, 421nm) và (28 nm, 328 nm), tương ứng. Điều này
cho thấy rằng suy giảm trong kim loại là ngắn hơn nhiều so với điện môi. Nó
cũng cho thấy rằng một giá trị khá lớn của điện trường SPP có thể đạt được
thông qua một màng kim loại đủ mỏng. Tới đây đã thấy rõ ràng rằng các kết
luận trong phần 12.3 dựa trên việc bỏ qua các phần phức của điện môi là đúng.
Sự suy giảm của SPP trong không gian được quan sát trực tiếp trong [10] bằng
cách sử dụng một kính hiển vi quang học, kính hiển scanning tunnelling.
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
Một tham số quan trọng là tăng khoảng cách tiếp xúc bề mặt do sự kích thích
của serface plasmon. Tham số này có thể thu được bằng cách đánh giá tỷ lệ
cường độ đến và cường độ chuẩn trên bề mặt kim loại. Chúng ta bỏ qua thảo
luận này ở đây và sẽ trở lại ở phần tiếp theo (xem vấn đề 12.4). Tuy nhiên,
chúng ta lưu ý rằng tổn thất trong truyền lan của plasmon bắt nguồn trực tiếp từ
điện môi của số lượng lớn các kim loại. Có thể tính xấp xỉ miễn là kích thước
đặc trưng của các cấu trúc kim loại được coi là lớn hơn so với các đường dẫn có
nghĩa là electron tự do. Nếu kích thước trở nên nhỏ hơn, sẽ làm tăng tán xạ
electron trên bề mặt. Nói cách khác, gần bề mặt các phần tổn hao không xác
định sẽ được đưa vào tính toán và làm tăng phần ảo của hàm điện môi của kim
loại. Thật khó xác định một cách chính xác tổn hao từ các phần không được biết
đến. Tuy nhiên, khi các trường liên quan tới serface plasmon xuyên qua kim
loại bằng các hiệu ứng không các định hơn 10nm kết hợp với vài lớp nguyên tử
đầu tiên có thể được bỏ qua.
1.3.2 Kích thích của phân cực serface plasmon
Để kích thích các phân cực serface plasmon, chúng ta phải thực hiện cả bảo toàn
năng lượng và động lượng. Để xem cách thực hiện này chúng ta phải phân tích
các mối quan hệ tán sắn của các sóng bề mặt, tức là mối quan hệ giữa năng
lượng của tần số góc ω và động lượng của vector sóng trong hướng truyền kx
cho bởi phương trình (12.17) và Eq. (12.22). Để thực hiện quan hệ tán sắc này,
chúng ta giả định rằng ε1 là phần thực dương, và độc lập với ω, điều này đúng
cho không khí (ε1 = 1).
Đối với kim loại, chúng ta thảo luận về hai trường hợp: (i) điện môi nguyên chất
Drude-Sommerfeld(12.6) và (ii) chất điện môi thực bao gồm một quá trình
chuyển đổi interband (12.9). Đối với cả hai trường hợp chỉ có một phần thực
của ε2 (ω) được coi là, bỏ qua sự suy giảm của sóng bề mặt theo hướng-x.
Hình12.5 cho thấy các đồ thị tương ứng. Đường nét liền là quan hệ tán sắc cho
các kim loại thực. Các đường gạch ngang là quan hệ tán sắc tương ứng khi các
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
hiệu ứng chuyển đổi interband đang bị bỏ qua, tức là cho một kim loại Drude
tinh khiết. Đường chấm ngang là đường ánh sáng ω = c • kx trong không khí và
đánh dấu giá trị quan trọng của ω. Đối với kx lớn các kết quả Drude đơn giản
mô tả trong một mối quan hệ tán sắc rõ ràng khác với trường hợp thực tế hơn,
mặc dù tính năng chính là tương tự. Quan hệ tán sắc cho thấy hai nhánh, một
năng lượng cao và một năng lượng thấp. Nhánh năng lượng cao, được gọi là chế
độ Brewster, không mô tả sóng bề mặt thực theo (12.18) z-thành phần của
vector sóng trong kim loại không còn hoàn toàn là ảo. Nhánh này sẽ không
được xem xét tiếp. Các nhánh năng lượng thấp tương ứng với một làn sóng bề
mặt, phân cực serface plasmon. Các phân cực phụ được sử dụng để làm nổi bật
mối quan hệ giữa sóng mật độ điện tích trên bề mặt kim loại (serface plasmon)
với trường ánh sáng trong môi trường điện môi (photon).
Về toàn diện, chúng ta cần phải lưu ý rằng nếu suy hao được đưa hết vào tính
toán có một quá trình chuyển đổi liên tục từ tán sắc serface plasmon trong hình.
12.5 vào hình 12.6: kích thích của serface plasmon. (a) gần với mối quan hệ tán
sắc với dòng ánh sáng không gian tự do và đường ánh sáng bị nghiêng trong
thủy tinh.(b) sắp xếp thử nghiệm để thực hiện các điều kiện được phác thảo
trong (a). Còn lại: Cấu hình Otto. Phải: Cấu hình Kretschmann. Lớp kim loại
được phác thảo màu vàng. L: laser, D: detector, M: lớp kim loại.
Trên nhánh năng lượng cao. Nếu chúng ta thực hiện theo các đường cong tán
sắc trong hình 12.5 bắt đầu từ ω = 0 sau đó chúng ta di chuyển liên tục từ đường
ánh sáng đối với đường ngang được xác định bởi điều kiện cộng hưởng serface
plasmon ε2 (ω) = 1. Tuy nhiên, như các đường cong tán sắc phương pháp tiếp
cận dòng này tổn hao bắt đầu tăng mạnh. Như một hệ quả, khi ω tăng lên đường
cong tán sắc uốn cong trở lại và kết nối đến các nhánh trên. Trong khu vực kết
nối năng lượng của chế độ xác định bên trong các kim loại này giải thích sự thất
thoát cao. Hiệu ứng backbending đã được thực nghiệm kiểm chứng (xem Tài
liệu tham khảo [11].) Và đặt ra một số sóng giới hạn kx tối đa có thể đạt được
trong một thí nghiệm. Thông thường, kx tối đa là nhỏ hơn ≈ 2ω / c.
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
Một tính chất quan trọng của serface plasmon là cho một năng lượng nhất định
h
¯
ω vector sóng kx luôn lớn hơn so với các vector sóng của ánh sáng trong không
gian tự do. Điều này là hiển nhiên bằng cách kiểm tra (12.17) và cũng có thể từ
hình. 12.5 và hình. 12.6 (a) đường ánh sáng ω / c được vẽ như một đường gạch
ngang đứt đoạn. Đường ánh sáng này tiệm cận tán sắc SPP đối với các năng
lượng nhỏ. Lý do vật lý cho việc tăng động lượng của SPP là các bộ nối phù
hợp giữa ánh sáng và các điện tích bề mặt. Trường ánh sáng để "kéo" các
electron dọc theo bề mặt kim loại. Do đó, điều này có nghĩa là một SPP trên một
bề mặt phẳng không thể được kích thích bởi ánh sáng của bất kỳ tần số lan
truyền trong không gian tự do nào. Kích thích của một SPP bằng ánh sáng chỉ
có thể nếu vecto sóng của ánh sáng kích thích có thể tăng vượt qua giá trị không
gian tự do của nó. Có tồn tại một số cách để thực hiện điều này để
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
Hình 12.7: kích thích của các serface plasmon trong cấu hình Otto. Hệ số phản
xạ của chùm được quan tâm được vẽ như là một hàm của góc tới và những
khoảng cách khác nhau (nm). Các đường cong được đánh giá cho một lớp màng
bằng vàng. Để so sánh, một đường duy nhất cũng được vẽ cho bạc cộng hưởng
sắc nét hơn nhiều vì suy hao năng lượng thấp hơn.
Đạt được sự gia tăng này của các thành phần vector sóng. Đưa ra giải pháp
đơn giản nhất để kích thích serface plasmon bằng môi trường của sóng tắt dần
được tạo ra tại bề mặt tiếp xúc giữa một môi trường có chiết suất n> 1. Đường
ánh sáng trong trường hợp này nghiêng bởi một yếu tố của n từ ω = ck / n. Đặc
điểm này được thể hiện trong hình 12.6 (a) trong đó cho thấy sự tán sắc SPP
với đường ánh sáng không gian tự do và dường ánh sáng bị nghiêng trong thủy
tinh.
Hình12.6 (b) cho thấy một bản phác thảo của những công việc thử nghiệm có
thể nhận ra ý tưởng này. Trong cấu hình Otto [12] đoạn cuối của một sóng tắt
dần tại một bề mặt tiếp xúc thủy tinh / không khí được đưa vào tiếp xúc với một
bề mặt kim loại không khí hỗ trợ SPPS. Đối với một khoảng cách đủ lớn giữa
hai bề mặt tiếp xúc (khoảng cách chiều rộng) các sóng tắt dần chịu ảnh hưởng
bởi sự hiện diện của kim loại. Bằng cách điều chỉnh các góc độ của tỷ lệ các tia
phản xạ hoàn toàn bên trong lăng kính, điều kiện cộng hưởng cho sự kích thích
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
của SPPS, tức là sự kết hợp của các thành phần vector sóng song song, có thể
được hoàn thành. Sự kích thích của một SPP sẽ hiển thị như là một tối thiểu
trong ánh sang được phản xạ. Phản xạ của hệ thống một hàm của góc tới và
chiều rộng khoảng cách được biểu diễn trong hình 12.7. Đối với góc tới của một
sự cộng hưởng được quan sát rõ ràng là 43,5 ◦. Đối với một chiều rộng khoảng
cách nhỏ cộng hưởng được mở rộng và dịch chuyển do suy giảm bức xạ của
SPP. Điều này là do sự có mặt của nửa bề mặt thủy tinh cho phép SPP suy giảm
bức xạ nhanh chóng bằng cách chuyển đổi trường SPP tắt dần vào một trường
truyền lan trong thủy tinh. Mặt khác, đối với một chiều rộng khoảng cách quá
lớn SPP không còn có thể có hiệu quả kích thích và cộng hưởng biến mất.
Hình 12.8: kích thích của serface plasmon trong cấu hình Kretschmann. Hệ số
phản xạ của chùm quan tâm được vẽ như là một hàm của góc tới và những
khoảng cách khác nhau (nm). Các đường cong được đánh giá cho một lớp màng
mỏng bằng vàng. Để so sánh đường duy nhất được vẽ đối với bạc. Lưu ý cộng
hưởng sắc nét hơn nhiều do sự suy giảm của bạc nhỏ hơn so với vàng. Góc tới
hạn của sự phản xạ nội toàn phần xuất hiện như là một gián đoạn được đánh dấu
bằng một mũi tên.
Các cấu hình Otto đã chứng minh được sự không thuận tiện trong thử nghiệm vì
khó kiểm soát được khoảng cách nhỏ giữa hai giao diện. Năm 1971
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
Kretschmann đã đưa ra một phương pháp khác để kích thích SPP giải quyết vấn
đề này [13]. Trong phương pháp của ông, một màng kim loại mỏng được lắng
đọng trên đầu của một lăng kính. Mô hình này được phác thảo trong hình. 12.6
(b). Để kích thích một serface plasmon tại mặt tiếp xúc kim loại / không khí
sóng tắt dần được tạo ra tại mặt tiếp xúc thủy tinh / kim loại để xuyên qua lớp
kim loại. Ở đây, lập luận tương tự được áp dụng như đối với cấu hình Otto. Nếu
kim loại là quá mỏng, SPP sẽ bị suy hao mạnh bởi vì khả năng giảm bức xạ vào
thủy tinh. Nếu màng kim loại là quá dày SPP không còn hiệu quả kích thích do
sự hấp thụ kim loại. Hình 12.8 cho thấy phản xạ của chùm tia kích thích như là
một hàm của độ dày lớp kim loại và góc tới. Như trước đây, kích thích cộng
hưởng serface plasmon được đặc trưng bởi độ dốc trong các đường cong phản
xạ.
Đó là giá trị đề cập đến cho sự xuất hiện của một giá trị tối thiểu trong các
đường cong phản xạ trong cả hai cấu hình Otto và Kretschmann với ít nhất hai
(tương đương) giải thích vật lý được đưa ra. Với giải thích đầu tiên là mức tối
thiểu có thể được coi là do giao thoa triệt tiêu giữa ánh sáng phản xạ nội toàn và
ánh sáng phát ra bởi SPP dẫn đến khả năng giảm bức xạ. Trong giải thích thứ
hai, ánh sáng yếu được giả định đã được chuyển đổi hoàn toàn thành serface
plasmon tại mặt tiếp xúc mang đi năng lượng dọc theo mặt tiếp xúc như vậy nó
không thể đến được máy dò.
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
Hình 12.9: serface plasmon được sử dụng trong các ứng dụng cảm biến. (a)
Tính toán sự thay đổi của đường cong cộng hưởng của SPP gây ra bởi một lớp
nước 3 nm (n = 1,33) hấp phụ trên một màng bạc 53 nm. (b) Cường độ tăng
cường gần bề mặt kim loại như là một hàm của góc tới trong cấu hình
Kretschmann. Đối với bạc (ε1 = -18,2 + 0.5i, dấu gạch ngang đường chấm) và
vàng (ε1 = -11,6 + 1.2i, đường nét liền) ở bước sóng 633 nm chúng ta quan sát
một cường độ nâng cao tối đa ~ 32 ~ 10,.
Một cách khác để kích thích SPP là sử dụng một cặp cách tử [9]. Ở đây, sự gia
tăng của vector sóng là để phù hợp với động lượng của SPP đạt được bằng cách
thêm một vector lưới đối ứng của lưới sắt, vector sóng không gian tự do.Điều
này đòi hỏi về nguyên tắc rằng các bề mặt kim loại có cấu trúc với chu kỳ đúng
trên một khu vực không gian được mở rộng. Vector sóng song song :k0 = kx +
2πn / a với 2πn /a là một vector đối ứng. Một ứng dụng nổi bật gần đây của
nguyên tắc kích thích SPP này đã được sử dụng để tăng cường sự tương tác của
các hốc subwavelength với SPP trong màng bạc [14].
1.3.3 Cảm biến serface plasmon
Điều kiện cộng hưởng riêng được kết hợp với sự kích thích của serface plasmon
đã được ứng dụng trong các ứng dụng cảm biến khác nhau. Ví dụ, vị trí của độ
dốc trong các đường cong phản xạ có thể được sử dụng như một chỉ báo cho
những thay đổi môi trường. Với phương pháp này, sự hấp thụ hoặc loại bỏ các
vật liệu tiêu biểu trên bề mặt kim loại có thể được phát hiện với độ chính xác
submonolayer. Hình 12.9 minh họa khả năng này bằng một mô phỏng. Nó cho
thấy ảnh hưởng của một lớp nước 3 nm trên đầu của một màng bạc dày 53 nm
trên thủy tinh. Có thể quan sát thấy một đường cong cộng hưởng plasmon dịch
chuyển mạnh. Giả sử rằng góc tới của các tia kích thích đã được điều chỉnh để
dốc theo các đường cong phản xạ, sự lắng đọng của một lượng không đáng kể
của vật liệu làm tăng mạnh tín hiệu (phản xạ). Điều này có nghĩa là dải động
của một phép đo cường độ tiếng ồn thấp có thể được sử dụng để đo lường một
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
khoảng cách vùng, giữa 0 và 3 nm. Do đó, cảm biến SPP là mối quan tâm cho
các ứng dụng khác nhau, thí nghiệm sinh học kết hợp với các cảm biến môi
trường. Đối với đánh giá xem ví dụ [15, 16].
Lý do cho sự cực nhạy là trong thực tế cường độ ánh sáng gần bề mặt kim loại
được tăng cường mạnh mẽ. Trong cấu hình Kretschmann, hệ số tăng cường này
có thể được xác định bằng cách đánh giá tỷ lệ cường độ trên kim loại và cường
độ sóng tới. Trong hình. 12.9 (b) tỷ lệ này được tính toán và vẽ như là một hàm
của góc tới cho cả vàng và bạc cho một màng mỏng 50 nm. Một hiện tượng
cộng hưởng rõ ràng được quan sát một lần nữa cho thấy sự hiện diện của SPP.
1.4 Serface plasmon trong quang nano
Việc khảo sát trường gần bằng kính hiển vi quang học cũng như nghiên cứu
huỳnh quang dẫn đến những cách thức kích thích SPP mới [17, 20, 19]. Các
thành phần song song của các vecto sóng (kx) cần thiết cho kích thích SPP cũng
có mặt trong các trường gần quang học hữu hạn subwavelength trong vùng lân
cận của khẩu độ subwavelength, các hạt kim loại hoặc thậm chí các phân tử
huỳnh quang. Nếu các trường hữu hạn được mang đủ gần tới một mặt tiếp xúc
phù hợp, kết hợp với SPP có thể được thực hiện ngay bên trong. Hình 12.10 cho
thấy sự sắp xếp cơ bản. Một màng kim loại nằm trên một lăng kính thủy tinh
(bán cầu) để cho phép ánh sáng (ví dụ như tính đến khả năng giảm bức xạ của
SPP) phát ra và được ghi lại. Để kích thích các serface plasmon, trường ánh
sáng kích thích cần phải có các thành phần trường tắt dần phù hợp với vecto
sóng song song kx của các serface plasmon. Để minh họa, hình 12.11 (a) cho
thấy sự kích thích của serface plasmon với một lưỡng cực dao động được đặt
gần bề mặt của một màng bạc mỏng đọng lại trên bề mặt kính. Con số này mô tả
các đường đồng mức mật độ điện liên tục được xem xét tại một khoảng thời
gian nhất định và hiển thị trên một thang đo logarit. Các serface plasmon truyền
sâu trên bề mặt bứa xạ như được thấy bởi các mặt sóng trong môi trường thấp
hơn. Điều này đối nghịch với điều kiện của các cấu hình Kretschmann thảo
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
luận trước đó bức xạ này được sử dụng để kích thích các serfcaeplasmon. Cũng
được thấy trong hình. 12.11 (a) là sự kích thích của serface plasmon tại mặt tiếp
xúc thủy tinh kim loại. Tuy nhiên, ở bước sóng λ = 370nm, những plasmon suy
hao mạnh và do đó không truyền lan đi xa được. Hình 12.11 (b) cho thấy các
mô hình bức xạ được xem xét trong môi trường thấp hơn (thủy tinh). Nó tương
ứng với bức xạ thu được với một số ống kính khẩu độ cao và sau đó chiếu lên
một tấm ảnh. Vòng tròn trung tâm cho biết góc tới hạn của phản xạ toàn phần
trên mặt tiếp xúc không khí-thủy tinh θc = arcsin (1 / n), với n là chỉ số khúc xạ
của thủy tinh. Rõ ràng, plasmon bức xạ vào một góc ngoài θc. Trong thực tế,
các góc phát xạ tương ứng với góc Kretschmann thảo luận trước đây (xem hình
12.8). Serface plasmon chỉ có thể được kích thích với các thành phần trường p-
phân cực khi cần phải có một lực điều khiển trên các điện tích tự do đối với mặt
tiếp xúc. Đây là lý do tại sao các mô hình bức xạ cho thấy như là hai búp sóng.
Hình 12.10: kích thích riêng của serface plamon trên một màng kim với các
trường ánh hữu hạn khác nhau. (a) một nguồn ánh sáng subwavelength như một
đầu dò góc mở[17], (b) một hạt nano chiếu xạ [18], và (c) phân tử huỳnh quang
[19]. Trong tất cả các trường hợp, serface plasmon được kích thích bởi các
thành phần trường tắt dần phù hợp với vecto sóng song song kx của các serface
plasmon.
Lưỡng cực là một nguồn kích thích lý tưởng và nhiều nguồn thực tế được sử
dụng có kích thước hữu hạn. Kích thước của nguồn và gần với bề mặt kim loại
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
xác định quang phổ không gian đó là có sẵn cho các kích thích của serface
plasmon. Nếu nguồn là quá xa từ bề mặt kim loại chỉ các thành phần sóng
phẳng của phổ góc tới tới được bề mặt kim loại và do đó kết hợp với serface
plasmon bị hạn chế. Hình 12.12 (a) cho thấy một phác thảo của quang phổ
không gian (không gian biến đổi Fourier) của một nguồn ánh sáng bị hạn chế
xem xét trong mặt phẳng ở khoảng cách khác nhau từ các nguồn (xem hình chữ
nhật). Quang phổ rộng gần với nguồn nhưng thu hẹp với khoảng cách ngày càng
tăng từ nguồn. Hình này cũng cho thấy phổ không gian của một serface plasmon
được tráng một màng bạc. Sự kích thích của serface plasmon có thể do sự chồng
chéo của phổ không gian của nguồn và serface plasmon. Do suy giảm trong
trường hữu hạn để tăng khoảng cách từ nguồn, một sự phụ thuộc khoảng cách
đặc trưng cho hiệu quả kích thích serface plasmon thì được mong đợi. Như đã
thảo luận trước, trong một cấu hình màng mỏng, kích thích serface plasmon có
thể quan sát được bằng cách quan sát bức xạ rò rỉ của plasmon vào nửa không
gian thủy tinh. Hình 12.12 (b) cho thấy, đối với một màng vàng và bạc mỏng
đọng lại trên một bán cầu thủy tinh, tổng cường độ bức xạ rò rỉ serface plamon
là một hàm của khoảng cách giữa nguồn (khẩu độ) và bề mặt kim loại. các
đường cong có nhãn 'MMP' cho thấy một mô phỏng số. Tất cả các đường cong
rõ ràng cho thấy một sự sụt giảm khoảng cách rất nhỏ. Đường cong này có thể
do nhiễu loạn của điều kiện cộng hưởng serface plasmon bởi quá gần đầu dò,
tức là các kết nối giữa đầu dò và mẫu (xem thêm hình 12.7 như là một minh họa
của hiệu ứng này.) Đối với một nguồn với kích thước triệt tiêu (một lưỡng cực)
thì không có đường cong như vậy.
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
Hình 12.11: kích thích các serface plasmon với một nguồn lưỡng cực được đặt
5nm trên một lớp bạc 50nm được tráng trên thủy tinh. Bước sóng kích thích là λ
= 370nm và momen lưỡng cực song song với mặt tiếp xúc. (a) Các đường của
mật độ năng lượng không đổi (hệ số 2 giữa các đường đồng mức kế tiếp) mô tả
tại một khoảngthời gian nhất định. Hình này cho thấy serface plasmon truyền
dọc theo bề mặt trên cùng của màng bạc và cũng có thể bức xạ vào không gian
thấp hơn một nửa. (b) mô hình bức xạ trên một mặt phẳng nằm ngang trong môi
trường thấp hơn. Vòng tròn cho thấy là góc tới hạn của sự phản xạ toàn phần tại
mặt tiếp xúc không khí thủy tinh. Búp sóng kết quả từ sự bức xạ của serface
plasmon bị kích thích bởi nguồn lưỡng cực.
Bức xạ rò rỉ cũng có thể được sử dụng để hiển thị độ dài truyền lan serface
plasmon . Điều này được thực hiện trên mặt tiếp xúc kim loại / thủy hiển thị lên
một máy ảnh bằng cách sử dụng một kính hiển vi NA cao để chụp các bức xạ rò
rỉ trên góc tới hạn (xem hình 12.12 c). Phần mở rộng của truyền lan SPP là
phương trình. (12.17). Kết quả của việc thay đổi khoảng cách chiều rộng và
việc thay đổi sự phân cực có thể được sử dụng để kiểm soát cường độ và hướng
mà serface plasmon được truyền. Trong khi kích thích của serface plamon trong
hình. 12.12 đã được thực hiện với một đầu dò góc mở trường gần, ví dụ trong
hình. 12.13 cho thấy các thí nghiệm tương tự nhưng với một hạt nano laser
chiếu xạ làm nguồn kích thích. Trong thí nghiệm này, việc truyền lan serface
Serface plasmon Servey
Translated by:phuc.mv
plamon là hình dung cường độ huỳnh quang của một lớp mỏng fluorophore lắng
đọng trên bề mặt kim loại. Một mô hình phát xạ hai búp sóng được quan sát do
thực tế rằng serface plasmon chỉ có thể được kích thích bởi các thành phần
trường p-phân cực của trường gần. Kiểm soát hướng phát xạ là thông qua sự lựa
chọn phân cực của chùm tia kích thích [20].
Các liên kết của serface plasmon fluorophore có thể cải thiện độ nhạy của thí
nghiệm dựa trên huỳnh quang trong chẩn đoán y khoa, công nghệ sinh học và
biểu hiện gen. Đối với khoảng cách hữu hạn giữa kim loại và fluorophore (<200
nm) các liên kết serface plasmon dẫn đến tăng cường mạnh mẽ tín hiệu huỳnh
quang và phát xạ trược tiếp. Ví dụ, một xét nghiệm miễn dịch để phát hiện của
myoglobin marker tim đã được phát triển trong Tài liệu tham khảo.[22] Một
hoạt động giữa các serface plasmon được đưa ra bởi một cuộc thăm dò khẩu độ
và kích thích serface plasmon bởi tán xạ hạt đã được nghiên cứu trong tài liệu
tham khảo. [17].Hình12.14 cho thấy hình ảnh giao thoa mặt thực nghiệm ghi
plasmon trên một màng bạc mịn với một số bất thường. Chu kỳ của sự tạo màu
là 240 nm ± 5 đúng một nửa bước sóng serface plasmon. Sự tương phản về hình
ảnh này thu được bằng cách ghi lại cường độ của bức xạ rò rỉ khi thăm dò khẩu
độ quét ngang trên bề mặt mẫu. Vì vậy, các vân là do serface plasmon sóng
đứng tạo nên giữa đầu dò và các hoạt động bất thường như một trung tâm phát
xạ. Bức xạ rò rỉ mạnh nhất thu được cho thăm dò khoảng cách tán xạ đó là bội
số nguyên của nửa bước sóng serface plasmon.