0999 nghiên cứu chế tạo xúc tác zeolit y chứa mao quản trung bình từ nguyên liệu trong nước ứng dụng trong phản ứng alkyl hóa benzene bằng isopropanol luận

BỘGIÁODỤCVÀĐÀOTẠO
TRƯỜNGĐẠI HỌCBÁCHKHOAHÀNỘI

LÊVĂNDƯƠNG

NGHIÊNCỨUCHẾTẠOXÚCTÁCZEOLITY
CHỨAMAOQUẢNTRUNGBÌNHTỪNGUNLIỆUTRONGNƯỚCỨNGDỤ
NGTRONGPHẢNỨNG
ALKYLHĨABENZENEBẰNGISOPROPANOL

Chun ngành: Hóa Hữu
cơMãsố:62440114

TĨMTẮTLUẬNÁNTIẾNSĨ HĨAHỌC

Hà Nội–2016


Cơng trình được hồn thành
tại:TrườngĐạihọc BáchkhoaHà
Nội

Người hướngdẫn khoahọc:1.GS.TS.Tạ NgọcĐơn
2.GS.TS.VũThịThu Hà

Phản biện 1: GS.TSKH Ngô Thị
ThuậnPhản biện 2: PGS.TS Đặng Tuyết
PhươngPhảnbiện3:PGS.TSMaiNgọcChúc

Luận án được bảo vệ trước Hội đồng đánh giá luận án tiến sĩ
cấpTrườnghọptạiTrườngĐạihọc Báchkhoa Hà Nội

Vàohồi..............giờ, ngày...........tháng............năm............

Có thểtìmhiểuḷnántạithư viện:
1. ThưviệnTạ QuangBửu -TrườngĐạihọc BáchkhoaHà Nội
2. ThưviệnQuốc giaViệtNam



1
GIỚITHIỆU
1. Tínhcấpthiếtcủađềtài
Trênt h e g i ớ i , q u á t r ì n h p r o p y l h ó a b e n z e n e đ ể s ả n x u ấ t c u m e
n e l à mộtquá trình nổi tieng đã được biet đen từ lâu documene là
mộth ó a chất trung gian rất quan trọng để sản xuất phenol và acetone,
có đen 90%phenolsảnxuấttừcumene.Đâycũnglàqtrìnhhốdầulớnthứhaichỉsauethylbenzenevàvẫn
đượcnghiêncứunhiềudosựđadạnghốvềvậtliệuxúctác.Sựpháttriểncủacáccơngnghệalkylhóaganliềnvới
sựphát triển của các loại xúc tác nham nâng cao độ chuyển hóa và độ
chọnlọcsảnpham.T í n h đ e n n ă m 9 9 9 , t r ê n 5 l ư ợ n g
c u m e n e đ ư ợ c s ả n xuấttừc á c nhà má ys ử dụ ng côngnghệ d ự a tr ê
n xúc t á c ze ol it . Nh i ề u qtrìnhtrênxúctáczeolitđãđượcpháttriểnđểsảnxuấtcumene,trongđóq
trìnhalkylhóabenzenebangrượuisopropanol(IPA)sửdụngxúctácmaoquảnrộngchothấyhoạttính và
độ chọn lọc cao.
Việc tìm ra những vật liệu có khả năng ket hợp cả hai ưu điểm
củazeolit và vật liệu MQTB như tính axit mạnh, độ bền nhiệt và thuỷ
nhiệtcao, mao quản rộng với độ trật tự cao và diện tích bề mặt lớn đã
thu hútđượcsự quantâmcủa cácnhà khoa học.
Cho đen nay, vật liệu zeolit Y chứa MQTB (nano-zeolit Y, mesozeolit Y và MSU-S(Y)) vẫn được tổng hợp chủ yeu từ hóa chất sạch,
cácnghiên cứu tổng hợp chúng từ cao lanh hoặc vỏ trấu còn chưa nhiều.
Đặcbiệtsử dụng đồng thờinguyênliệu đầu là cao lanh vàvỏtrấuh i ệ n
r ấ t mớimẻtrênthegiới.

Vì vậy, che tạo hệ xúc tác trên cơ sở nguyên liệu vỏ trấu và cao
lanhtrong nướcvà
sửdụng làm
xúctác
cho phản ứng
alkylhóab e n z e n e nham tạo ra sản pham cumene ở Việt Nam trong đề
tài này là vấn đề có ýnghĩakhoahọcvàthựctiễntốt.
2. Mụctiêu
- Nghiêncứusửdụngchấttạophứchữuc ơ E t h y l e n e d i a m i n e tetra
acetic acid (dạng muối EDTA) để tổng hợp vật liệu nano-zeolit Ychứa
cả vim a o q u ả n v à M Q T B t h ứ c ấ p t ừ n g u y ê n
l i ệ u đ ầ u l à c a o lanh.
- Nghiên cứu một cách có hệ thống q trình tổng hợp vật liệu mesozeolitYcóMQTBtrậttự,tườngthànhmangbảnchấttinhthểzeolitY từ
cao lanh có sử dụng chất tạo phức hữu cơ EDTA và chất tạo cấutrúcMQTB
Cetyltrimethylammoniumbromide(CTAB).


- Nghiên cứu tổng hợp được meso-zeolit Y chứa MQTB trật tự,
tườngthành mang bản chất tinh thể zeolit Y từ hai nguyên liệu vỏ
trấu(nguồn silic hữu cơ) và cao lanh (nguồn silic và nhơm vơ cơ), có
sửdụngCTAB.
- Nghiên cứu tổng hợp được vật liệu MSU-S (Y)có diện tích bề mặt
lớn,có chứa MQTB trật tự, tường thành mang bản chất vô định hình
chứamầm zeolit Y và bền nhiệt từ hai nguyên liệu vỏ trấu và cao
lanh, cósử dụngCTAB.
- Nghiên cứu phản ứng alkylh ó a
benzene
bang
i s o p r o p a n o l đ ể n h ậ n sản pham chính là cumene sử dụng
bốn

hệ
xúc
tác
trên
cơ
sở
zeolit
YchứaM Q T B c h e t ạ o đ ư ợ c . Đ á n h g i á ả n h h ư ở n g c ủ a c ấ u t r ú c
, t í n h chấtmaoquảnvàtínhaxitcủaxúctácđenkhảnăngchuyểnhóabenzenevà độ chọn lọc
tạosản phamcumene.
3. Đốitƣợngvàphƣơngphápnghiêncứu
- Sử dụng phương pháp ket tinh thủy nhiệt để tổng hợp và các
phươngpháp hoá lý hiện đại để nghiên cứu đặc trưng vật liệu và xúc
tác trêncơ sởzeolitYchứaMQTBtừ cao lanh và vỏtrấu.
- Nghiêncứuphảnứngalkylhóabenzenebangisopropanoltheophương
pháp dịng trên các xúc tác che tạo từ các vật liệu tổng hợpđược.
- Tham khảo ý kien của các chuyên gia trong lĩnh vực cơng nghệ
hữucơ- hóadầu, sosánh với cáccơng trình trên thegiớiđ ể n â n g
c a o hiệu quả thựchiện củaluậnán.
4. Ýnghĩakhoahọcvàthựctiễn
- Đã tổng hợp được vật liệu Nano-zeolit Y tỷ số Si/Al cao, mesozeolitY và MSU- S(Y) từ nguồn nguyên liệu đầu cao lanh và vỏ trấu,
sửdụnglàmxúc tác phản ứngalkylhóa benzene bangIPA.
- Đóng góp vào cơ sở lý thuyet tổng hợp vật liệu zeolit Y chứa
MQTBvà đặc biệt là vật liệu được tổng hợp từ các nguồn nguyên
liệu rẻ tiền,sancóởViệtNam.
5. Điểmmớicủaluậnán
 Đã tổng hợp được nano-zeolit Y có tỷ số Si/Al = 2,4 trực tiep từ
caolanh có mặt chất tạo phức hữu cơ. Từ trước đen nay sử dụng cao
lanhchỉtổnghợp đượcnaono-zeolitNaY có tỷsố Si/Al≤2,0.
 Đã nghiên cứu một cách hệ thống và đã tìm ra điều kiện tổng hợp

vậtliệumeso-zeolitNaYchứavimaoquảnvàtrậttựtừcaolanh,cómặt


EDTA vàCTAB. Vật liệu này bền nhiệt, bền thủy nhiệt, bề mặt
riênglớn,nên có thể phù hợpchohấp phụ và xúc tác ởnhiệtđộ cao.
 Từ nguồn nguyên liệu hữu cơ là vỏ trấu và nguồn vô cơ là cao
lanhkhông bổ sung thêm các nguồn Si và Al, đã tổng hợp thành công
cácvật liệu meso-zeolit NaY và MSU-S (Y)chứa MQTB trật tự. Ket
quảnày mở ra cơ hội sử dụng đồng thời cả hai nguồn nguyên liệu rẻ
tiền,sancó kểtrênđểche tạo các vật liệu hấp phụ vàxúc tác.
 Đã nghiên cứu phản ứng alkyl hóa Benzene bang IPA để điều
cheCumene trên các xúc tác che tạo được. Chọn được xúc tác MSUUSYtrêncơsởvỏtrấuvàcaolanhchođộchọnlọcCumenevàđộchuyểnhóa benzenecaonhất,
phùhợpđểnhậnsản phamchínhlà Cumene.
6. Cấu trúccủaluận án
Luận ángồm 131trang,ngoàiphần Mởđầu vàKetl u ậ n , l u ậ n
á n được chia làm 3chương nộidung chính:Chương 1-Tổng quant à i
l i ệ u (38 trang), Chương 2-Thực nghiệm và các phương pháp nghiên
cứu (17trang) và Chương 3-Ket quả và thảo luận (71 trang). Luận án có
23 bảng,94hìnhvà179tàiliệuthamkhảo.PhầnPhụlụcgồmmộtsốketquảđoXRDvà BET.
NỘI DUNG LUẬN
ÁNCHƢƠNG1:TỔNG Q U
AN
Chương này trình bày tổng quan về q trình alkyl hóa
hydrocacbonthơm vớixúc tác trên cơsởzeolitvàzeolitY, q trình
alkylh ó a s ả n xuấtcumene;tổngquanvềzeolitY,zeolitYchứamaoquảntrungbình:các phương
pháp tổng hợp, các yeu tố ảnh hưởng đen quá trình tổng hợpvà ứng
dụng của zeolit Y chứa mao quản trung bình: nano-zeolit Y cókích
thước tinh thể manomet, meso-zeolit Y chứa MQTB trật tự, tườngthành
mang bản chất tinh thể zeolit Y, MSU-S (Y)có chứa MQTB trật tự,tường
thành mang bản chất vơ định hình chứa mầm zeolit Y; nguồnngunliệu

cao lanh, và vỏ trấuđểtổnghợpzeolitYchứa MQTB.
CHƢƠNG2:THỰCNGHIỆMVÀP
HƢƠNGPHÁPNGHIÊNCỨU
2.1. CHUẨNBỊNGUNLIỆUVÀHĨACHẤT
Ngun liệu chính được sử dụng là cao lanh yên Bái và vỏ trấu lấy
từTổngCôngtyLươngthựcmiề nBac.Các nguyênliệuthônàyđượcs
ơ


che, xử lý bang axit để loại tạp chất, sau đó được lọc, rửa, sấy khơ
vànung ở nhiệt độ thích hợp (cao lanh đã xử lý axit nung ở 650 oC trong
3giờ, vỏ trấu sạch được nung ở 700 oC trong 4 giờ) để tạo nguồn nhơm
vàsilicvơ định hình cho tổnghợp xúc tác.
Cáchóachất kháccó xuấtxứ Việt Nam, TrungQuốc vàĐức.
2.2. NGHIÊNC Ứ U TỔ NG H Ợ P N A N O Z E O L I T Y T Ừ CAO LANH
VậtliệunanozeolitNaYđượctổnghợptừcaolanhbangphươngpháp
kettinhthủynhiệtmộtbước theo sơ đồhình 2.1.
Mẫu điển hình tổng hợp nano-zeolit
Ycótỷlệmoltronggel:
3Na2O.Al2O3.8SiO2.70H2O.2NaCl.2EDTA
NaOH,
Thủy tinh lỏng

Metacao lanh

MetacaolanhNaOH,
H2O

NaOH, thủy
tinhlỏng,EDTA,H

2O

EDTA, NaCl, H2O

Phối trộn, khuấy 5 phút

Dung dịch 2

Gel phản ứng
Dung dịch 1

Khuấy to phòng, 36-72 giờ
Gel đã già hóa
Làmgiànhiệtđộ phịng,48-120giờ
Gelđãgiàhóa

Kettinhlầnmột60-95oC,24-48giờ
Gelđãtạo mầm

CTAB

0

Kettinh60-95 C,12-48 giờ
Hỗnhợpsau ket
Lọc,rửa,sấy,nghiền,nung
NANO-ZEOLITNaY

Hình 2.1. Sơ đồ tởng
hợpnano-zeolitYtừcaolanh

Khuấy0,5giờ,kettinhlầnhai 60-95oC,24-60giờ
Hỗnhợpsau kettinh
Lọc,rửa,sấy,nghiền,nung
MESO-ZEOLITNaY

Hình 2.2. Sơ đồ tởng
hợpmeso-zeolitYtừcaolanh

2.3. NGHIÊNC Ứ U T Ổ N G H Ợ P M E S O Z E O L I T Y T Ừ CAO LANH
Meso-zeolit Y được tổng hợp từ cao lanh theo phương pháp ket
tinhthủy nhiệt, 2 giai đoạn, có sử dụng chất tạo phức hữu cơ EDTA và
chấttạo cấu trúc MQTB CTAB theo sơ đồ hình 2.2. Mẫu điển hình có tỷ


lệmol trong gel ban đầu: 3Na 2O. Al2O3. 10SiO2. 2EDTA. 120H2O và
giaiđoạn hai bổ sung CTAB theo tỷ lệ mol CTAB/(Si+Al) = 0,045 và
đượcđiềuchỉnh pH=10.


2.4. NGHIÊNCỨUTỔNGHỢPMESOZEOLITYTỪVỎTRẤUVÀCAOLANH
Vật liệu Meso-zeolit Y cũng được tổng hợp đồng thời từ vỏ trấu
vàcao lanh theo phương pháp ket tinh thủy nhiệt, 2 giai đoạn, có sử
dụngchất tạo cấu trúc CTAB theo sơ đồ hình 2.3. Mẫu điển hình có tỷ lệ
moltrong gel ban đầu: 5Na 2O.Al2O3.5,2SiO2.150H2O.2NaCl vàg i a i
đ o ạ n hai bổsungCTABtheotỷlệ molCTAB/(Si+Al)=0,063.
2.5. NGHIÊNCỨUTỔNGHỢPMSUS (Y)TỪVỎTRẤUVÀCAOLANH
Vật liệu MSU-S(Y)được tổng hợp từ vỏ trấu và cao lanh theo
phươngpháp ket tinh thủy nhiệt, 2 giai đoạn, có sử dụng chất tạo cấu
trúc CTABtheo sơ đồ hình 2.4. Mẫu điển hình có tỷ lệ mol trong gel ban

đầu:10Na2O.Al2O3.18SiO2.300H2O.2NaCl và giai đoạn hai bổ sung
CTABtheotỷlệ molCTAB/(Si+Al) = 0,22.
Tro trấu sạch
NaCl,
NaOH H2O
Metacaolanh
H2ONaO
H

Tro trấu sạch
NaOH H2O

Khuấy NaCl,
Metacaolanh
H2ONaO
Dung dịch a
H
Khuấy
Dung dịch b
Khuấy to phòng, 72giờ

Khuấy
Dung dịch b

Khuấy to phịng, 6giờ

Gel đã già hóa

Gel đã già hóa
Kettinh 80oC,12-48giờ

Kettinh80oC,12giờ
Tinh thểzeolitY

Khuấy
Dung dịch a

CTA
B

Khuấy1h,ket tinh80oC,12giờ
Hỗnhợpsau kettinh
Lọc,rửa,sấy,nghiền,nung
MESO-ZEOLITY

Hình 2.3. Sơ đồ tởng hợp nanozeolitNaYtừvỏ trấuvà cao lanh

Gelđãtạo mầm

CTA
B

Khuấy1h,ket tinh80oC,12-36giờ
Hỗnhợpsau kettinh
Lọc,rửa,sấy,nghiền,nung
MSU-S(Y)

Hình 2.4. Sơ đồ tổng hợp MSUS(Y)từvỏtrấuvàcao lanh

2.6. NGHIÊN CỨU PHẢN ỨNG ALKYL HÓA BENZENE

BẰNGISOPROPANOL SỬ DỤNGC TÁC TRÊN CƠ SỞ CÁC
VẬTLIỆUZEOLIT YCHỨAMQTB


CácvậtliệuzeolitY chứaMQTB tổng hợpđược vớithànhp h ầ n zeolit ở
dạng NaY cần được bien tính chuyển về dạng HY bang cách traođổivới
NH4Cl 0,1N; sau đó sử dụng dung dịch ACAC khơng pha lỗngtách
nhơm, chuyển về dạng USY để làm xúc tác có hoạt tính trong
phảnứngalkylhóa benzene bangisopropanol.
Thựcnghiệm:phảnứngđượcthựchiệntrongthietbịdịngphảnứngở áp
suất khí quyển với 2,0 g xúc tác, nhiệt độ phản ứng thay đổi trongkhoảng175250°C,thờigianphảnứngtừ45-90phút,tỷlệmolbenzene/IPA= 6/1, WHSV=
2,8 h-1, áp suất 1atm. Các sản pham đượcphân tích bang GC (HP 6890Agilen) với detector FID và cột SBB1 (dài3m).
2.7.CÁCPHƢƠNGPHÁPĐẶCTRƢNGVẬTLIỆUNGHIÊNCỨU
Các mẫu được đặc trưng cấu trúc và tính chất bang các phương
pháphóa lý hiện đại như phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD), hiển vi
điện tửquét (SEM), hiển vi điện tử truyền qua (TEM), hồng ngoại (IR),
đẳngnhiệt hấp phụ - giải hấp phụ Nitơ (BET), phân tích nhiệt trọng
lượng -nhiệt vi sai (TG/DTA), khử hấp phụ Amoniac theo chương trình
nhiệt độ(TPD-NH3), phân tích thành phần hóa học và xác định tổng dung
lượngtraođổiCEC.
CHƢƠNG3.KẾTQUẢVÀTHẢOLUẬN
3.1. KẾTQUẢXỬLÝ NGUYÊNLIỆUĐẦU
1000
K

K Q

800

K

600

K

Intensity(a.u.)

(a)
K

K
Q

400

Q

200

Hình 3.2. Giản
(b) đồ XRD của tro trấu
nung ở 700oC

Qua quá trình
xử lý ban đầu, từ nguồn nguyên liệu tự nhiên
(c)

0
5

10
30

20

40

2Theta(degree)

Hình3.1.GiảnđồXRDmẫuc a o lanh
sơ chế Kao-SC (a), cao lanh xửlý
axit trước khi nung Kao-AX (b)
vàmetacaolanhMetaKao(c)đạtyêucầucho tổng hợpzeolitY

lanhv à p h ụ p h a m nông n g h i ệ p l
à vỏt r ấ u đ ã t ạ o r a n g u ồ n n h ô m
và
silic vơ định hình đảm bảo u
cầulàm
ngunliệucơbảnđểtổnghợpcácvậtliệ
uzeolitYc ó MQTB(nanozeolitY,meso-zeolit Y,MSU-S(Y)).


3.2. KẾT QUẢ TỔNG HỢP NANO-ZEOLIT Y TỪ CAO
LANHBẰNGPHƢƠNGPHÁPKẾTTINHMỘTBƢỚC,CÓMẶTCHẤT
TẠOPHỨCHỮUCƠ
3.2.1. Mộtsốyếutốảnhhƣởng
3.2.1.1. Ảnhhưởngcủa hàm lượngkiềm
Khi thay đổi tỷ lệ Na 2O/Al2O3(bang 2, 3, 4, 5) trong gel phản ứng thìở
điều kiện thực nghiệm, mẫuNY96-24-3N cótỷ lệ mol Na2O/Al2O3= 3,0thích

hợpnhấtđểtạonano-zeolitYtỷsốSi/Al=2,4,cóđộtinhthểcao(95%)và kích thước nhỏ(32 nm).
Bảng 3.3. Ảnh hưởng của hàm lượng kiềm
đếnkíchthước tinhthểnano-zeolitY
TT
1
2
3
4

Kýhiệu mẫu
NY96-24-2N
NY96-24-3N
NY96-24-4N
NY96-24-5N

Độ
tinhthể,
%

XRD

TEM

SEM

CEC,
meq/
100g

40

95
93
52

235
32
135
40

240
35
130
55

725
400
580
500

108
246
198
112

Tỷ
sốSiO
2/Al2
O3
5,12
4,92

4,71
4,32

CEC,
meq/
100g

Tỷ
sốSiO2
/Al2O

Kíchthướchạt,nm

3.2.1.2. Ảnhhưởngcủahàm lượngSiO2
Bảng 3.4. Ảnh hưởng của hàm lượng silic
đếnkíchthước tinhthể nano-zeolitY
TT
1
2
3
4

Kýhiệu mẫu
NY96-24-6S
NY96-24-7S
NY96-24-8S
NY96-24-9S

Kíchthướchạt,nm

Độ
tinhthể,
%

Theo
XRD

Theo
TEM

Theo
SEM

87
78
95
85

41
90
32
162

40
95
35
170

550
500

400
650

3

217
201
246
195

3,93
4,98
4,92
5,06

Khi thay đổi hàm lượng silic (tỷ lệSiO2/Al2O3= 6, 7, 8, 9) thì
trongđiều kiện thực nghiệm, mẫuNY96-24-8S cótỷ lệSiO2/Al2O3= 8
đượcxem là thích hợp để tạo ra nano-zeolit Y (tỷ số Si/Al =2,4) có kích
thướchạt nhỏ nhấtvà độ tinhthểlớn nhất.
3.2.1.3. Ảnhhưởngcủathời giangiàhóa
Các ket quả thực nghiệm đã chứng tỏ rang, thời gian già hóa gel
cóảnhhưởnglớnđensựkettinhnano-zeolit.Nhưvậy,việctăngthờigian


làm già có tác dụng tích cực đen q trình tổng hợp nano-zeolit
NaY.Trong điều kiện thực nghiệm kéo dài thời gian già hóa nên đen 96
giờ làthích hợp.
Bảng3.5. Ảnhhưởngcủa thờigiangiàhóa đếnsựkếttinhnano-zeolitY
Thờigian
Kíchthướchạt,nm

Ký
Độ
giàhóa,giờ
TT
hiệum
tinhthể,
XRD
TEM SEM
ẫu
%
1
NY48-24
48
80
3500
2
NY72-24
72
90
55
52
620
3
NY96-24
96
95
32
35
400
4

NY120-24
120
94
33
35
510

CEC,
meq/
100g
148
196
246
202

3.2.1.4. Ảnhhưởngcủanhiệtđộkết tinh

TT
1
2
3

Ký
hiệum
ẫu
NY-T60
NY-T80
NY-T95

Bảng 3.6. Ảnh hưởng của nhiệt độ kết tinh

đếnqtrìnhtởnghợpnano-zeolitY
Nhiệtđộ
Kíchthướchạt,nm
Độ
kettinh,
tinhthể,
o
XRD
TEM
SEM
C
%
60
40
80
95
32
35
400
95
96
210
200
850

TỷlệmolS
iO2/
Al2O3
5,32
4,92

4,90

Trong điều kiện thí nghiệm, ket tinh ở 95oC tạo ra các tinh thể microzeolit, còn khi giảm nhiệt độ ket tinh xuống 80 oC có thể tạo ra các
tinhthể cỡ nanomet. Tuy nhiên, giảm nhiệt độ tổng hợp phải đi kèm với
mộtthờigian kettinh dàiđểcóđượcđộ tinhthểcao.
3.2.1.5. Ảnhhưởngcủathờigiankếttinh
Bảng 3.7. Ảnh hưởng của thời gian kết tinh đến kích thước tinh thể
nano-zeolitY
CEC, Tỷ
Thờigian
Độti
Kíchthướchạt,nm
Ký
meq/ lệSiO2
ket
tinh,giờ
TT
nhthể,
hiệum
100g
XRD
TEM
SEM
%
/Al2O
ẫu
3

1
2

3
4

NY96-12
NY96-24
NY96-36
NY96-48

12
24
36
48

70
95
95
96

23
32
33
225

22
35
35
220

500
400

530
680

197
246
226
205

5,12
4,92
4,90
4,88

Độ tinh thể zeolite Y của các mẫu có xu hướng tăng khi thời gian
kettinht ă n g . T u y n h i ê n , t h ờ i g i a n k e t t i n h k h ô n g n ê n q u á 3 6 g i ờ v
ìkích


2000
1900
1800
1700
1600
1500
1400
1300
1200
1100
1000
900

800
700
600
500
400
300
200
100
0

Y

(a)
Y
(b)

Ph Q
10

5

20
30
2-Theta- Scale

40

Hình3.18.GiảnđồXRDcủamẫuMicr
o-NaY(a)vàNano-NaY(b)

GiảnđồXRDcácmẫuc ó picở g
óc2θ≈6,1;10,1;11,9;
15,6;1 8 , 7 ; 2 0 , 3 ; 2 2 , 7 ; 2
3 , 5 ;
24,9; 25,7; 26,9; 27,6ođặc
trưngchozeolitNaYcócơngthức0,
94Na2O·Al2O3·4,8SiO2·9H2O,
mãsốtinhthểPDF38-0239.Các ket
quả
đo
kích
thước
hạtchothấysựphùhợpgiữaphương
p h á p X R D v à T E M
khẳngđ ị n h m ẫ u c ó k í c h t h ư ớ
c tinhthểnhỏ cỡ 32nm.

b)

50nm

Hình 3.21. Ảnh TEM của mẫu Micro-NaY (a), Nano-NaY
(b)vàNano-NaY[170] (c)
dV/dW (cm3.g-

350
300
Thểtíchhấpphụ, cm3/g

Lin(Cps)

thướchạ t tinh t hể s ẽ t ă ng mạnhk hi t h ời gi a nke t t i n h ké o d à i q u á lâu.
Lựachọn thờigian kettinhthíchhợp là 24 giờ.
3.2.2. Đặctrƣngmẫunano-zeolitNaYđƣợctổnghợptrongđiềukiệnthíchhợp
Mẫu nano-zeolit NaY (Nano-NaY) được phân tích bang các
phươngpháp hóa lý hiện đại để khẳng định cấu trúc và tính chất và được
so sánhvới mẫu micro-zeolit NaY của Pháp (Micro-NaY) và mẫu NanoNaYđượct ổ n g h ợ p t ừ h ó a c h ấ t s ạ c h t h e o t à i l i ệ u 1 7 0 .K e t q u ả p h â n
t í c h đượcthốngkê trongbảng3.8.

250
200

350
(a)

0,76 nm

250
0
0 148
Đường kính mao quản
Nano-NaY: 578 m2/g
Micro-NaY: 592 m2/g

150
100

300

500

5,4 nm

50

200
(b)

150
100
50

Hấp phụ Giải hấp phụ

0
0,0

0,2

0,6
0,4
Ápsuất tươngđối,P/Po

0,8

1,0

0

Hình 3.22. Đường đẳng nhiệt
hấpphụ-giảihấpphụN2của mẫuNanoNaY(a)và Micro-NaY (b)

c)


Đường đẳng nhiệt hấp phụ và giải hấp phụ N 2(hình 3.22) của
mẫuNano-NaY xuất hiện vịng trễ bat đầu tại p/p o≈ 0,6 thuộc dạng IV,
đượcgiải thích là do có sự ngưng tụ phân tử nitơ trong các MQTB. Phân
bố lỗxốp được tính tốn trên cơ sở phương pháp lý thuyet hàm, ở mẫu
Nano-NaYcòn xuấthiện maoquản thứ cấprộnghơnởvùng≈5,4nm.
Hệ thống MQTB thứ cấp của nano-zeolit được tạo thành giữa khe
hởcủa các hạt tinh thể cỡ nanomet khi ket tụ lại với nhau. Các ket quả
củamẫu Nano-NaY tương đương với mẫu được tổng hợp từ hóa chất
tinhkhiet cho thấy khả năng chủ động về công nghệ che tạo và sử dụng
hiệuquảnguồn tàinguyên thiênnhiêncủaViệtNam.
Bảng3.8.SosánhđặctrưngmẫuNano-NaY,Nano-NaY[170]vàMicro-NaY
Mẫu

Phân bố Kícht h ư ớ c h ạ t t i n h t
Tổngbề Bề
hể,nm
mặtriêng, mặtngoà lỗ
m2/g
i,m2/g
Theo Theo Theo
XRD SEM TEM
xốp,nm

Nano-NaY
NanoNaYtheo[17
0]

MicroNaY(Pháp)

578

110

0,76;5,4

32

400

35

Tổngthể Thểtích
tích
vi
lỗx ố p , c
m3/g
maoquản,c
m3/g
0,346
0,198

598

120

0,72;3 , 4 20
;

10,7

400

30

0,340

0,210

592

36

0,81

330

250

0,344

0,242

220

3.3. TỔNGHỢPMESOZEOLITYTỪCAOLANHBẰNGPHƢƠNGPHÁPKẾTTINHHAIBƢỚC,CĨ
MẶTCHẤTTẠOPHỨCHỮUCƠVÀCHẤTTẠOCẤUTRÚCMQTB
3.3.1. Ảnhhƣởngcủathànhphầnvàcácđiềukiệnphảnứngtrongg
iaiđoạnmột

3.3.1.1. Ảnhhưởngcủa hàm lượngkiềm
MQTB
(100)

(110()200)

2000

H

1800
1600

Y
H

1400

(d)

1200
1000

Lin(Cps)

Lin(Cps)

(A)

Y

Y

Y
P1

Y P1

Y+ Q
P1

(B)

(d)

800
(c)

600
400
200
0

(c)
(b) (a
)

1

2

3

4

5
6
7
2-Theta-Scale

8

910 (b)

Hình 3.24. Giản đồ XRD góc nhỏ (A) và góc lớn (B) của các
mẫu:MY1-2Na(a),MY1-3Na(b),MY1-4Na
(c)và MY1-5Na(d)
(a)


Ket quả phân tích XRD góc nhỏ và góc lớn cho thấy mẫu có tỷ
lệNa2O/Al2O3= 3 có q trình chuyển hóa các tiền chất đồng thời
thànhcấutrúcMQTBvà zeolitYlàtốtnhất.
3.3.1.2. Ảnhhưởnghàmlượngnước
Trong các mẫu khảo sát hàm lượng nước (ứng với tỷ lệ
H2O/Al2O3=80,1 00, 1 2 0 v à 1 4 0) , m ẫ u c ót ỷ l ệ m o l H 2O/Al2O3= 1 2 0 l à t
h í c h hợ p nhấtđểtạovậtliệu meso-zeolitY.
3.3.1.3. Ảnhhưởngcủahàm lượngSiO2
Bởi vì có cả hai quá trình hình thành cấu trúc vật liệu khác nhau
trongqtrìnhtổnghợpnênhàmlượngsiliccũngnhưcáchợpphầnkháccầngiá trị thích hợp để tạo

ra nồng độ các anion silicat, aluminat một cáchphù hợp nham đạt được
sự tương tác có hiệu quả giữa các tiền chất vơ cơvàchấttạo cấu trúc.
Ket quả nghiên cứu (khi thay đổi tỷ lệ mol SiO 2/Al2O3= 8, 9, 10,
11)cho thấy hàm lượng silic cần khống che trong một khoảng hẹp, thích
hợpnhấttrongđiều kiệnthực nghiệmlàmâucó tỷlệ molSiO2/Al2O3= 10.
3.3.1.4. Ảnhhưởngcủathờigianlàm già
Thời gian già hóa giai đoạn một (thay đổi 36, 48, 72 giờ) giúp hòa
tancác nguyên liệu đầu tạo hỗn hợp gel đồng nhất, thuận tiện cho quá
trìnhhìnht hà nh m ầ m c ũng n hư c á c h ợ p p h ầ n k h á c l à m t i ề n c h ấ t v ô c ơ c
h o qtrìnhkettinhthủynhiệttạoMQTBvàcấutrúczeolitYvềsau.Ketquả nghiên cứu cho thấy,
mẫu có thời gian già hóa giai đoạn một là 48giờ cho
ketquảtốthơn(cườngđộ piccao hơn,MQTBtrậttự hơn).
3.3.1.5. Ảnhhưởngcủanhiệtđộkết tinh
Sau q trình già hóa tạo mầm có thể xử lý thủy nhiệt (ket tinh
giaiđoạn một) ở các nhiệt độ và thời gian khác nhau để tăng độ ổn định
củamầmhoặctạ othànhtinh thểz e ol i t c ó kíc hthư ớc, độ bềnt hí c h hợ
pcó thểgiúp tạoravậtliệu MQTB có tường thành làm ầ m z e o l i t
h o ặ c c ấ u trúctinhthể zeolitbền vữnghơn.
Như vậy, khi thya đổi nhiệt độ ket tinh giai đoạn một (60, 80,
o
95 C)cần ket tinh thủy nhiệt ở 95 oC để tạo ra các tinh thể zeolit Y đủ bền
vữnglàmcơsởhìnhthànhtườngthànhMQTBdạngtinhthể.
3.3.1.6. Ảnhhưởngthời gian kếttinh
Khảo sát ảnh hưởng của thời gian ket tinh giai đoạn một (trước khi
bổsungCTAB) vớibamẫu cóthời gian kettinh giai đoạnmột(t1)là 24, 36


và 48 giờ. Ket quả khảo sát các mẫu bang phương pháp XRD cho
thấy,thời gian ket tinh giai đoạn một = 36 giờ là thích hợp để vừa tạo
tinh thểYsau cùngđủ bền, vừa tạora cấu trúcMQTBđồngđều.

3.3.2. Ảnh hƣởng của thành phần và điều kiện phản ứng trong
giaiđoạn hai
3.3.2.1. Ảnhhưởngtỷlệmol CTAB/(Si+Al)
Sự tương tác giữa chất HĐBM và tiền chất vô cơ là yeu tố quan
trọngcho sự hình thành vật liệu MQTB, nghĩa là phụ thuộc vào sự tương
tácgiữachấtHĐBM và tiền chấtvô cơ.
Trongkhoảngtỷlệkhảosát,theochiềutăngtỷlệmolCTAB/(Si+Al)
= 0,034; 0,045; 0,056; 0,067; ta thấy, cường độ pic đặc trưng của
MQTBtăng và cao nhất ở mẫu có tỷ lệ mol CTAB/(Si+Al) = 0,067,
nhưng quagiản đồ XRD góc lớn cho thấy, mẫu có tỷ lệ mol
CTAB/(Si+Al)
=
0,067cócấutrúccủazeolitYkém
hơnsovớimẫucótỷlệmolCTAB/(Si+Al)
=0 , 0 4 5 . M ặ t k h á c , m ẫ u c ó t ỷ l ệ m o l C T A B /
( S i + A l ) = 0 , 0 6 7 k h i t ổ n g hợpsửdụngnhiềuCTABhơndẫnđengiáthànhcaohơnđángkể.
Vìvậy, trong các nghiên cứu tổng hợp meso-zeolit Y tiep theo sẽ chọn tỷ
lệmol CTAB/(Si+Al) = 0,045.
3.3.2.2. ẢnhhưởngcủapH
Đểthuận lợichoquátrìnhhìnhthànhmixenxây dựng cấutrúcMQTB,
phản ứng tạo cấu trúc MQTB từ hỗn hợp mầm sử dụng chấtHĐBM loại
cation (CTAB) thường được thực hiện trong mơi trườngkiềmcó pH <
12,5.
Ket quả nghiên cứu ảnh hưởng của pH (9, 10, 11, 12, 14) cho
thấy,mẫu có mơi trường pH = 10 trong giai đoạn ket tinh thứ hai sẽ
thích hợpnhất để tổnghợp meso-zeolitYtừ metacaolanh.
3.3.2.3. Ảnhhưởngcủanhiệtđộkết tinh
Giai đoạn ket tinh thứ 2 là rất cần thiet để xúc tien q trình
chuyểnhóa, ngưng tụ các tiền chất vô cơ quanh các mixen chất tạo cấu
trúcCTAB để tạo MQTB và tăng cường độ tinh thể của cấu trúc zeolit Y

trêntườngthành mao quản.
Như vậy, nhiệt độ ket tinh giai đoạn hai chọn là 95 0C để thuận lợi
chocả quá trình hình thành MQTB và zeolit Y. Ở đây chỉ chọn như vậy màkhông caohơndo
địnhhướng tổng hợp vậtliệu meso-zeolittY t r o n g điều kiện mềm,
dung mơi là nước cũng như có thể sử dụng thiet bị đơngiảnđể quytrình
đơn giảnvà chiphíthấp.


500

2
9

3

4

5

6

7

8

5

2-Theta-Scale

200

d=2.180

d=2.054

d=2.374

d=2.452

d=2.628 d=2.584

d=2.847

0

1

400

d=2.907

100

100

0

d=3.294
d=3.892

d=4.738

d=8.697

d=7.427

200

300

d=4.358

d=3.760

d=5.648

500

(b

300

d=2.757

(a

Lin(Cps)

Y

600
d=14.318

Lin(Cps)

Y

400

700

d=3.013

(200

800

d=3.207

(110

d=43.754

900

d=3.558d=3.449

(100

1000

d=14.183

3.3.2.4. Ảnhhưởngcủathờigiankếttinh
Thời gian ket tinh trong giai đoạn haiđượcnghiên cứuvới
cácm ẫ u có24, 36, 48 và 60 giờkettinh.
Khi thời gian ket tinh giai đoạn hai tăng lên 60 giờ thì phần
MQTBgần như khơng đổi nhưng cấu trúc zeolit Y trên tường thành
giảm mạnhcó thể là do khi đó các vi mao quản nối thông các MQTB
trên tườngthành bị phá vỡ làm giảm mạnh độ tinh thể zeolit Y. Chọn
thời gian kettinhgiaiđoạn haithích hợplà 48 giờ.
3.3.3. Đặc trƣng mẫu meso-zeolit NaY tổng hợp từ cao lanh
trongđiềukiện thích hợp

10

20

30

40

2-Theta-Scale

Hình 3.37. Giản đồ XRD góc nhỏ (a) và góc lớn
(b)củamẫuMeso1-NaY saunung

Mẫu Meso1-NaY tổng hợp trong
điềukiện thích hợp được đặc trưng bangcác
phương pháp hóa lý hiện đại

đểkhẳng định cấu trúc và tính chất
củavật liệu: giản đồ XRD (hình
3.37),phổIR,ảnhSEMvàảnhTEMvàđư
ờngđẳngnhiệthấpphụ-giảihấpphụ N2, giản đồ
phân tích nhiệt TG-DTA và số liệu
được thống kê trongbảng3.10.
Hình 3.39. Ảnh TEM của mẫu Meso1-NaY

Như vậy, có thể khẳng định từ nguyên liệu đầu là cao lanh
ViệtNam đã tổng hợp thành công vật liệu meso-zeolit NaY có MQTB
trật tựdạng hexagonal, tường thành có cấu trúc tinh thể zeolit Y. Mẫu có
diệntích bề mặt riêng lớn, phân bố MQTB tập trung ở 3,0 nm, bền nhiệt
vàbềnt h ủ y n h i ệ t , c ó t i ề m n ă n g ứ n g d ụ n g l à m v ậ t l i ệ u h ấ p p h ụ , x
ú c t á c trongcác phảnứngtổnghợp hữu cơ-hóa dầu.


Bảng 3.10. Kết quả đặc trưng mẫu meso-zeolit Y tổng hợp từcao lanh có
sửdụngCTAB
Vpore=
SBET=561
0,4303cm3
m2/g
dmeso, twall,
Mẫu
Cấutrúc
/g
nm
nm
Smeso, Smicro,
Vmeso,

Vmicro,
m2/g
m2/g
m3/g
m3/g
Hexagonal
3,0
2,1
373
188
0,3384
0,0919
Meso1NaY
MY/
Vpore= 0,47
Hexagonal
2,44
2,02 SBET=364 m2/g
kaolin[120]
cm3/g,Vmicro=0,10c

Độbề
nnhiệ
t,
o
C
700
-

m3/g

Y-MCM41[171]

Hexagonal

2,6;
3,9

1,91

SBET=694 m2/g

Vpore=0,78 cm3/g

Trong đó: * dmesotính theo phương pháp BJH, twall=aodmesoSmicro,V micro,S m e s o tínhtheo đường t- plo t vàS BET,V meso=V total-V micro

3.4. TỔNGHỢPMESO-ZEOLITY TỪVỎTRẤUVÀCAOLANH
3.4.1. Mộtsốyếutốảnhhƣởng
3.4.1.1. Ảnhhưởngcủa hàm lượngkiềm
Khi thay đổi hàm lượng kiềm (ứng với Na 2O/Al2O3= 3, 4, 5, 6) thì
ởmẫu có tỷ lệ Na2O/Al2O3= 6 dưới tác dụng xúc tien của kiềm đã tạo
razeolit Y có độ tinh thể tốt nhưng khi đó nồng độ của ion bù trừ điện
tíchkhung Na+cũng tăng cao dẫn đen giảm tỷ lệ SiO2/Al2O3trong sản
phamcuối.
Việcb ổ s u n g C T A B đ ị n h h ư ớ n g t ạ o c ấ u t r ú c M Q T B s ẽ c ạ n h t r a n
h vớiquátrìnhkettinhzeolit(xúctienbởiNa+) nên khi nồng độ Na+quácao sẽ giảm khả
năng tạo MQTB, thể hiện qua giản đồ XRD góc nhỏkhơng xuất hiện pic
đặc trưng. Như vậy, hàm lượng kiềm thích hợp tronggelbanđầulàmẫucótỷlệ
Na2O/Al2O3= 5 để tổng hợp meso-zeolit Yvừacó vimao quản, vừa
cóMQTB.

3.4.1.2. Ảnhhưởngcủathời gianxửlýnhiệt
Cáck e t q u ả X R D g ó c n h ỏ v à g ó c l ớ n đ ề u c h ỉ r a t r o n g c á c m ẫ u c ó t
hời gian xử lý nhiệt trước khi bổ sung CTAB (thay đổi từ 0, 6, 12, 18giờ)thìmẫu 12
giờsẽthíchhợphơn đểtạomeso-zeolitY.
3.4.1.3. ẢnhhưởngcủahàmlượngCTAB
Trong q trình phản ứng thủy nhiệt, ln diễn ra q trình "hịa tan ket tinh lại" và việc bổ sung CTAB định hướng tạo cấu trúc MQTB
sẽcạnht r a n h v ớ i q u á t r ì n h k e t t i n h z e o l i t ( x ú c t i e n b ở i N a +)n ê n k
hibổ

-


sung ít CTAB (tỷ lệ mol CTAB/SiO2= 0,050) sẽ chủ yeu thu được
zeolitY,c ò n n e u b ổ s u n g q uá n h i ề u ( t ỷ l ệ m ol C T A B / S i O 2= 0 , 0 7 5 ) t
h ì c ấ u trúcc ủ a z e o l i t Y g i ả m v à c ó h ì n h t h à n h c á c d ạ n g c ấ u t r ú c
k h á c n h ư zeolitPhoặc aluminumsilicatehydroxide.
Vìvậy,trongcácnghiêncứutổnghợpmesozeolitYlựachọntỷlệmolCTAB/SiO2thíchhợp là 0,063.
3.4.2. Đặc trƣng mẫu meso-zeolit NaY đƣợc tổng hợp từ vỏ trấu
vàcaolanhtrong điều kiện thích hợp
Mẫu Meso2-NaY được đặc trưng bang các phương pháp hóa
lýhiện đại để khẳng định cấu trúc và tính chất của vật liệu: giản đồ
XRD(hình
3.48),phổIR,ảnhSEMvàả n h
TEM
(hình
3 . 5 0 ) , đ ư ờ n g đ ẳ n g nhiệt hấpphụ-giảihấp phụN2, giản đồ
phântích nhiệtTG-DTA.
700
600

D8 ADVANCE-Bruker - Sample Meso-Y từ tro trấu và cao lanh

500

Hình 3.48. Giản
đồXRD của
mẫuMeso2NaYgóchẹp
(a) và góclớn(b)

(a)

400
300
200

100
0

1

2

3
2-Theta- Scale

4

5

FacultyofChemistry,HUS,VNU,D8ADVANCE-Bruker-SampleMY11-56

d=14.045

900

800

(b)

700

10

20

30

d=2.101

d=2.233
d=2.189

d=2. 065

d=2.637
d=2. 594

d=2.382

d=2.856

d=2.914

d=2.765

d=3.021

d=3.217

d=3.717

d=2. 713

d=3.303

0

d=3.459 d=3.562

100

5

P

d=4.359

d=3.903

d=8.669
200

d=7.401

300

d=5.652

P

400

d=3.764

500

d=4.743

Lin(Cps)

600

40

2-Theta-Scale
F ile: DuongBK m auM Y1 1- 56.r aw-Type: 2Th/Thl ock ed - Start : 5.000°- End:45.000 °- St ep:0.020 °- Step tim e: 1. s- Tem p.:25 °C (Ro om ) -Tim eSt ar ted: 10s - 2- Theta: 5.000° -T heta: 2.500°- Chi:
1 )L e f t

A n g l e : 5.700 °- R ightAngle: 6.800° -Left Int.:61. 9 C ps- R ightInt.: 65. 4Cps - Obs. M ax:6. 296 °- d(Obs. M ax):1 4.027 -M ax Int.:733 C ps- NetH ei ght: 670C ps - FW H M: 0.169° -Chor d M id.:6. 00-

038-0239(I)- Faujasite-N a,syn-Na1.88Al2Si4.8O13.54·9H2O/0.94Na2O·Al2O3·4.8SiO2·9H2O -Y:87.47%-dxby:1.-WL:1.5406-Cubic-a24.72700 -b24.72700 -c24.72700-alpha90.000 -beta

c

Hình 3.50. Ảnh SEM của tro trấu (a), SEM của Meso2-NaY
(b)vàảnhTEMcủaMeso2-NaY(c)

ĐườngconghấpphụvàgiảihấpphụN 2xuấthiệnvòngtrễdohiệntượngn
gưngtụmaoquảntạikhoảngápsuấttươngđối0,6≤p/po≤0,98.


Phân bố MQTB tập trung tại giá trị 3,6 nm tương tự như được xác
địnhtheo phương pháp TEM. Tổng thể tích lỗ xốp bang 0,45 cm 3/g; tổng
diệntích bề mặt riêng SBET= 463 m2/g, trong đó diện tích Smicro= 331 m2/g
vàSngồi= 132 m2/g. Các ket quả phân tích chứng tỏ mẫu Meso2-NaY
tổnghợpđượccóchứazeolitNaYvàtrongmẫuvậtliệunàycóchứacảh
aihệ thống vimaoquản và MQTB. Ketquả TG/DTA cho thấy
mẫub ề n đentrên 700oC.
3.5. TỔNG HỢP VẬT LIỆU MSU- S (Y)TỪ VỎ TRẤU VÀ
CAOLANH
3.5.1. Mộtsốyếutốảnhhƣởng
3.5.1.1. Đánhgiá khảnăng tạora tiềnchấtvô cơ
Vậtliệualuminosilicat MQTBthànhmaoquảncó cấutrúcz e o l i t được
tổnghợpbangphươngphápkettinhhaibướcsửdụngtiềnchấtvơcơ ban đầu là các mầm zeolit.
Quá trình xác định các hợp phần vơ cơchứa Si và Al thích hợp cho tổng
hợp vật liệu aluminosilicat MSU là qtrìnhxácđịnhcáchợpphầnthíchhợpđểtạomầm
zeolit. Cácketquảnghiên cứu tập trung vào việc khảo sát các hợp phần phản
ứng cho quátrình tạo mầm zeolit Y từ tro trấu, metacaolanh và khả năng
ket tinh củacác mầmnàythành các tinhthể zeolit.
Ket quả nghiên cứu xác định, mầm zeolit Y được tạo thành từ gel
cótỷlệ mol thích hợplà 10Na2O.Al2O3.18SiO2.300H2O.2NaCl

3.5.1.2. Xácđịnhgiátrị pHthíchhợp
Để tḥn lợi cho q trình hình thành cấu trúc MQTB, phản ứng
tạocấu trúc MQTB từ mầm zeolit sử dụng chất HĐBM loại cation
CTABthường được thực hiện trong mơitrường kiềm cópH =8÷ 1 2 .
C á c nghiên cứu được tien hành trong đề tài (pH= 10, 11 và 12) với
việc sửdụng các mầm zeolit Y đã cho thấy trong mơi trường kiềm
pH10 có sựphùhợpmậtđộđiệntíchgiữacácanionvơcơcủamầmzeolitvàcationhữu cơ chất
HĐBM dẫn đen sự sap xep hình thành mixen và pha tinh thểlỏng tạo
vậtliệu aluminosilicatcấu trúcMQTB.
3.5.1.3. XácđịnhtỷlệchấtHĐBMCTAB/tiềnchất tínhtheoSiO2
Giản đồ XRD góc hẹp của các mẫu tổng hợp cótỷ
lệC T A B / S i O 2khác nhau (0,10; 0,16; 0,22) cho thấy, khi thay đổi tỷ
lệ CTAB/SiO2cường độ pic đặc trưng cho cấu trúc MQTB dạng lục lăng
cũng thay đổi,đạt giá trị cao nhất tại CTAB/SiO 2= 0,22 và giảm khi tăng
hoặc giảmhàm lượng aluminosilicat xung quanhgiá trịnày. Ketq u ả
n à y c h o t h ấ y tỷ lệCTAB/SiO2thích hợp chop h ư ơ n g p h á p
t ổ n g h ợ p v ậ t l i ệ u M S U - S(Y)cấu trúclục lăngsử dụngtác
nhânCTABbang0,22.