Ứng dụng thử nghiệm quy trình kết hợp phương pháp phân tích kích hoạt(INAA) và phương pháp phân tích thống kê đa biến cho xác định nguồn gốc công cụ đá tại khu vực Tây Nguyên.

TRƯỜNG ĐẠI HỌC ĐÀ LẠT
KHOA VẬT LÝ

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC K.34
Đề tài:
NGHIÊN CỨU ỨNG DỤNG THỬ NGHIỆM QUY TRÌNH
XÁC ĐỊNH NGUỒN GỐC DI VẬT KHẢO CỔ BẰNG PHƯƠNG PHÁP
PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VÀ THỐNG KÊ ĐA BIẾN
TRÊN ĐỐI TƯỢNG DI VẬT KHẢO CỔ BẰNG ĐÁ
GVHD : ThS. TRẦN NGỌC DIỆU QUỲNH
SVTH : TRANG THẾ ĐẠT
MSSV : 1011786
LỚP : VLK34

LÂM ĐỒNG, 2014
[2]
[2]
LỜI CẢM ƠN
Để hoàn thành khóa luận tốt nghiệp và đạt được kết quả như ngày hôm nay, em
xin gửi tới cha mẹ lòng biết ơn sâu sắc đã sinh thành, nuôi dưỡng và tạo điều kiện
tốt nhất cho em được học tập, nghiên cứu để phát huy hết khả năng của mình.
Em xin bày tỏ lòng biết ơn chân thành tới cô giáo hướng dẫn Thạc Sĩ. Trần
Ngọc Diệu Quỳnh và anh Trần Quang Thiện đã tận tình hướng dẫn, giúp đỡ, truyền
đạt kiến thức cũng như những kinh nghiệm thực nghiệm quý báu cho em trong suốt
quá trình nghiên cứu và thực hiện đề tài.
Em chân thành cảm ơn quý Thầy, Cô trong khoa Vật Lý, Trường Đại Học Đà
Lạt đã tận tình giảng dạy trong những năm tháng học tập. Với vốn kiến thức được
tiếp thu trong quá trình học không chỉ là nền tảng cho quá trình nghiên cứu thực
hiện khóa luận mà còn là hành trang quí báu để em bước vào đời một cách vững
chắc và tự tin.
Mặc dù đã có nhiều cố gắng, nhưng do thời gian có hạn, kỹ năng thực nghiệm

của bản thân còn nhiều hạn chế nên chắc chắn đề tài khóa luận tốt nghiệp này của
em không tránh khỏi những hạn chế, thiếu sót. Rất mong được sự đóng góp, chỉ
bảo, bổ sung thêm của quý thầy cô.
Cuối cùng, xin cảm ơn tất cả thành viên của lớp VLK34 đã đồng hành cùng em
trên con đường tìm kiếm tri thức.
Trang Thế Đạt
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[3]
[3]
CỘNG HÒA XÁ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM
Độc lập – Tự do – Hạnh phúc
LỜI CAM ĐOAN
Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi và Giáo viên hướng
dẫn. Những kết quả và các số liệu trong khoá luận chưa được công bố dưới bất cứ
hình thức nào. Tôi hoàn toàn chịu trách nhiệm trước Nhà trường về sự cam đoan
này.
Lâm Đồng, ngày 12 tháng 5 năm 2014
Tác giả
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[4]
[4]
Trang Thế Đạt
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[5]
[5]
MỤC LỤC
MỤC LỤC
DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
DANH MỤC CÁC BẢNG 7
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ

MỞ ĐẦU
CHƯƠNG 1 – TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
I. Các phương pháp nghiên cứu sử dụng trong khóa luận
I.1 Phương pháp phân tích kích hoạt nơtrôn
I.1.1 Giới thiệu
I.1.2. Nguyên tắc của phân tích kích hoạt neutron
I.1.3. Phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng
I.1.4. Các phương pháp chuẩn hóa NAA
I.1.4.1. Phương pháp tuyệt đối
I.1.4.2. Phương pháp tương đối
I.1.4.3. Phương pháp chuẩn đơn
I.1.4.4. Phương pháp chuẩn hóa k-zero (k0)
I.2. Phương pháp xử lý thống kê đa biến
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[6]
[6]
I.2.1. Giới thiệu
I.2.2. Phương pháp phân tích thành phần chính PCA (Principal
Component Analysis
I.2.3. Phương pháp phân tích nhóm CA (Cluster Analysis) 26
I.2.4. Các bước trong xử lý thống kê đa biến số liệu thực nghiệm
I.2.5. Chương trình xử lý thống kê đa biến
II. Tổng quan về các công cụ đá và sơ lược về khảo cổ học tiền sử
Tây Nguyên
II.1. Tổng quan về công cụ đá và di vật khảo cổ bằng đá
II.2. Khảo cổ học tiền sử Tây Nguyên
II.3. Khu vực nghiên cứu

CHƯƠNG 2 – THỰC NGHIỆM
I. Thu thập mẫu

II. Xây dựng quy trình phân tích mẫu
II.1. Chuẩn bị mẫu phân tích 35
II.2. Chuẩn bị mẫu chuẩn, lá dò
II.3. Chiếu và đo mẫu
III. Xử lý phổ gamma và tính toán kết quả
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[7]
[7]
IV. Đánh giá quy trình phân tích bằng mẫu chuẩn
CHƯƠNG 3 – KẾT QUẢ VÀ BÌNH LUẬN
I. Kết quả phân tích
II. Kết quả xử lý thống kê
KẾT LUẬN
TÀI LIỆU THAM KHẢO
PHỤ LỤC
DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
Chữ viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt
CA
FA
CDA
HPGe
IAEA
INAA
Cluster Analysis
Factor Analysis
Canonical Discriminant Analysis
High Purity Germanium
International Agency Atomic
Phân tích nhóm
Phân tích nhân tố

Phân tích biệt số chính tắc
Đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh
khiết
Cơ quan Năng lượng Nguyên tử
Quốc tế
Phân tích kích hoạt neutron
dụng cụ
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[8]
[8]
k0-NAA
LOD
MSAP
NAA
NIST
PCA
PC
SPSS
SRM
UNESCO
XRFA
Energy
Instrumental Neutron Activation
Analysis
k-zero Standardization Method
of Neutron Activation Analysis
Limit of Detection
Multivariate Statistical Analysis
Program
Neutron Activation Analysis

National Institute of Standards
and Technology
Principal Component Analysis
Principal Component
Statistical Package for Social
Sciences
Standard Reference Materials
Phương pháp chuẩn hóa k-zero
trong phân tích kích hoạt neutron
Giới hạn phát hiện
Chương trình xử lý thống kê
đa biến (Đà Lạt)
Phân tích kích hoạt neutron
Viện Chuẩn và Công nghệ
Quốc gia Hoa Kỳ
Phân tích thành phần chính
Thành phần chính
Chương trình xử lý thống kê
dùng trong khoa học xã
hội(USA)
Chất chuẩn tham khảo
Tổ chức Khoa học, Giáo dục
và Văn hóa Liên Hiệp Quốc
Phân tích huỳnh quang tia X
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[9]
[9]
United Nations Scientific and
Organization Educational
Cultural

X-Ray Fluorescence Analysis
DANH MỤC CÁC BẢNG
Bảng 2.1: Giá trị hàm lượng (ppm) và sai số phân tích của 23 nguyên tố trong
mẫu chuẩn NIST 1633B (Coal Fly Ash) theo quy trình phân tích (PT) và theo
chứng nhận quốc tế (CERT) 41
Bảng 2.2: Giới hạn phát hiện của 24 nguyên tố trong các mẫu di vật đá theo
quy trình phân tích 42
Bảng 3.1.1: Giá trị hàm lượng trung bình và dải hàm lượng (ppm) của 24 nguyên
tố trong 14 mẫu đá tại Gia Lai 43
Bảng 3.1.2: Hàm lượng trung bình(ppm) của 24 nguyên tố trong 14 mẫu đá ở 3 vị
trí Ia Mơr(6 mẫu), Suối Bích(5 mẫu) và Suối Brong(3 mẫu) 45
Bảng 3.2.1: Giá trị hàm lượng trung bình và dải hàm lượng (ppm) của 24 nguyên
tố trong 34 mẫu đá tại Đăk Nông 46
Bảng 3.2.2: Hàm lượng trung bình(ppm) của 24 nguyên tố trong 34 mẫu đá ở 4 vị
trí Suối Bốn(9 mẫu), Nguyễn Xuân Viết(3 mẫu), Gò Ông Trịnh(10 mẫu) và Thôn
Tám(12 mẫu) 47
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[10]
[10]
Bảng 3.3: Phần trăm(%) đóng góp của 24 thành phần chính 55
Bảng 3.4: Trọng số đóng góp của 24 nguyên tố vào 4 thành phần chính (PC1, PC2,
PC3, PC4) của 48 mẫu đá tại 2 khu vực Gia Lai và Đăk Nông 56
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[11]
[11]
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
Hình 1.1: Mô hình phản ứng bắt của hạt nhân trong NAA.
Hình 1.2: Thông lượng neutron biểu diễn theo các miền năng lượng neutron.
Hình 1.3: Giao diện của chương trình MURRAP.
Hình 2.1a: Một số mảnh tước, phiến tước thu thập được ở Suối 4-Đăk Nông.

Hình 2.1b: Một số mẫu đá thu thập đã được phân loại mã hóa.
Hình 2.1: Các mẫu đá sau khi đóng gói mẫu.
Hình 2.2: Giao diện chương trình Ko-DALAT.
Hình 3.1: Kết quả phân tích CA cho 48 mẫu đá tại 2 khu vực Gia Lai(14)và Đăk
Nông(34).
Hình 3.2a: Nhóm phân bố thứ I.
Hình 3.2b: Nhóm phân bố thứ II.
Hình 3.2c: Nhóm phân bố thứ III.
Hình 3.3: Sự phân bố của các mẫu di vật đá theo hàm lượng của Al-Na.
Hình 3.4. Sự phân bố của các mẫu di vật đá theo hàm lượng của Fe-K.
Hình 3.5: Phần trăm(%) đóng góp của từng thành phần chính.
Hình 3.6: Kết quả phân tích PCA cho 48 mẫu đá tại 2 khu vực Gia Lai(14 mẫu) và
Đăk Nông(34 mẫu).
Hình 3.7: Độ lớn và chiều các vec-tơ nguyên tố đóng góp vào không gian hàm
lượng PC1 và PC2 của 48 mẫu đá thu thập tại 2 khu vực Gia Lai(14 mẫu) và Đăk
Nông(34 mẫu).
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[12]
[12]
MỞ ĐẦU
Thời kỳ đồ đá, là một thời gian tiền sử dài trong đó con người sử dụng các loại
đá để chế tạo nhiều đồ vật, đánh dấu giai đoạn đầu tiên con người sử dụng kỹ thuật
một cách rộng rãi trong tiến trình phát triển của con người. Những di vật khảo cổ
bằng đá của thời kỳ này là bằng chứng quan trọng cho một giai đoạn tiến hóa, phát
triển của người tiền sử, ẩn chứa thông tin quan trọng mang tính lịch sử cho con
người thời đại mới hiểu biết kỹ lưỡng hơn về nguồn gốc của các di vật, về những
đặc trưng lịch sử, đặc trưng sinh hoạt, kiểu tổ chức xã hội, nguồn thức ăn được khai
thác, hay sự thích nghi theo các kiểu khí hậu khắc nghiệt, cũng như các mô hình di
trú trong quá khứ. Bởi vậy, vấn đề nghiên cứu nguồn gốc di vật khảo cổ bằng đá
trong khảo cổ học tiền sử rất được quan tâm.

Nghiên cứu nguồn gốc, theo định nghĩa trong khảo cổ học là một ngành khoa
học nghiên cứu về các loại di vật mà trọng tâm là xác định nguồn gốc địa lý của
chúng bằng cách so sánh đặc trưng thành phần hóa học của các vật liệu trong cùng
một khu vực hay giữa những khu vực khác nhau. Quá trình này thường bao gồm
việc xác định các tính chất vật lý, hóa học của các vật liệu để làm nên di vật. Nơi
mà một di vật được tìm thấy có thể cách xa hàng ki-lô-mét hoặc hàng trăm ki-lô-
mét từ nơi nó được tạo thành và giữa chúng có thể là một khoảng thời gian dài sử
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[13]
[13]
dụng hoặc trao đổi. So sánh các đặc trưng thành phần hóa học của từng nhóm vật
liệu khảo cổ có thể khẳng định được rằng các nhóm vật liệu này có nguồn gốc ngay
tại khu vực lấy mẫu hay có sự di chuyển từ một nguồn khác tới. Ngoài yếu tố niên
đại, các thông tin về nguồn gốc của di vật có vị trí đặc biệt quan trọng trong nghiên
cứu khảo cổ. Nó giúp cho các nhà nghiên cứu có thêm thông tin, cứ liệu trong việc
giải mã, liên kết, kiểm chứng và luận giải các vấn đề về khảo cổ, nhân chủng, lịch
sử, v.v.
[3]
Ở Việt Nam, các phương pháp xác định nguồn gốc di vật nói chung, di vật khảo
cổ bằng đá nói riêng thường dùng là các phương pháp so sánh trực quan dựa vào
việc nghiên cứu các tài liệu từ xưa để lại, dựa trên hình dáng của công cụ, cũng như
từ các thông tin về niên đại, văn hóa v.v Các phương pháp này tỏ ra ít hiệu quả
trong những trường hợp như: di vật bị biến dạng do điều kiện tự nhiên, do thời gian,
v.v cũng như các sản phẩm được tạo ra từ sự giao thoa giữa các nền văn hóa khác
nhau. Trong khi đó trên thế giới, việc áp dụng các phương pháp phân tích thành
phần hóa học trong di vật khảo cổ bằng đá để hỗ trợ cho việc phân loại các di vật
theo đặc trưng thành phần hóa học đồng thời làm cứ liệu cho nghiên cứu nguồn gốc
đã phát triển một cách nhanh chóng trong vài thập kỷ qua, đặc biệt là ở các nước
Mỹ La-tinh. Có nhiều kỹ thuật phân tích đã được sử dụng để xác định đặc trưng
thành phần đa nguyên tố các vật liệu khảo cổ như phân tích kích hoạt nơtrôn

(NAA), huỳnh quang tia X (XRFA), khối phổ kế plasma (ICP-MS) v.v, trong đó
phương pháp phân tích kích hoạt nơtrôn với độ chính xác cao và những ưu điểm
vượt trội trong thực nghiệm được đánh giá là thành công nhất và được ứng dụng
rộng rãi trong việc xác định đặc trưng hóa học nhằm phân loại các loại công cụ đá
theo các nhóm đá cũng như nghiên cứu nguồn gốc của các di vật khảo cổ này.
[1]
Trong khảo cổ học, số liệu khảo sát bằng các phương pháp phân tích là cơ sở dữ
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[14]
[14]
liệu về hàm lượng đa nguyên tố (~20-30 nguyên tố) trong một tập hợp mẫu nghiên
cứu. Cơ sở dữ liệu này hàm chứa nhiều thông tin đặc trưng cho nguyên liệu làm ra
chúng như: thành phần các nguyên tố chính đại diện cho một nguồn nào đó, một lớp
mẫu nào đó, v.v…sự giống và khác nhau giữa các nhóm mẫu về nguồn gốc, xuất
xứ, về thời đại hay được tạo ra từ những công nghệ khác nhau, từ những tộc người
khác nhau trong quá khứ. Với bộ số liệu nhiều chiều như vậy phân tích thống kê đa
biến là thích hợp nhất để áp dụng trong đề tài khóa luận làm cơ sở cho việc nghiên
cứu nguồn gốc các di vật khảo cổ bằng đá thu thập được.
[3]
Tây nguyên là vùng cao nguyên gồm 5 tỉnh là Kon Tum, Gia Lai, Đăk Lăk, Đăk
Nông và Lâm Đồng, có vị trí quan trọng về kinh tế, chính trị, văn hóa và an ninh,
quốc phòng của đất nước. Lịch sử phát hiện và nghiên cứu khảo cổ học Tây Nguyên
được chia thành 2 giai đoạn với mốc là trước và sau năm 1975. Trước 1975, khảo
cổ học các tỉnh Tây Nguyên ngủ yên trong sự quên lãng, vấn đề nghiên cứu các văn
hóa cổ chưa được quan tâm, hầu như không có phát hiện và nghiên cứu khảo cổ
nào. Sau 1975, khi miền Nam hoàn toàn được giải phóng, trên đất Tây Nguyên đã
có rất nhiều phát hiện, khai quật khảo cổ mới. Tuy nhiên, các di tích khảo cổ học
tiền sử ở Tây Nguyên mới được nghiên cứu và công bố sơ bộ, còn rất nhiều câu hỏi
mà các nhà khảo cổ học đang cố gắng tìm lời giải đáp. Chính vì những ý nghĩa thực
tiễn, xã hội và lịch sử như vậy mục đích của đề tài khóa luận này là xây dựng quy

trình nhằm ứng dụng phương pháp phân tích kích hoạt nơtrôn trên lò phản ứng và
các kỹ thuật xử lý thống kê để nghiên cứu thử nghiệm nhằm phân loại các công cụ
đá và xác định nguồn gốc của các công cụ đá thời tiền sử ở 2 tỉnh Gia Lai và Đăk
Nông thuộc khu vực Tây Nguyên. Ngoài ra, qua đề tài khóa luận sẽ tạo tiền đề cho
việc áp dụng quy trình nghiên cứu nguồn gốc di vật khảo cổ đất nung đã được xây
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[15]
[15]
dựng thành công tại Viện Nghiên cứu hạt nhân trên đối tượng di vật đá phục vụ cho
nghiên cứu khảo cổ học trong nước trong tương lai.
Trong khuôn khổ khóa luận này, tác giả trình bày kết quả phân tích 24 nguyên
tố: Al, V, Mn, Cl, Na, K, As, La, Sm, Rb, Sc, Cr, Fe, Co, Sb, Cs, Ce, Nd, Eu, Tb,
Yb, Hf, Ta, Th sử dụng phương pháp phân tích kích hoạt nơtrôn trong 48 mẫu đá
thu thập từ các di chỉ khảo cổ trên địa bàn 2 tỉnh Gia Lai và Đăk Nông. Ngoài ra tác
giả đã sử dụng hai phương pháp xử lý thống kê đa biến là phân tích thành phần
chính PCA và phân tích nhóm CA để phân tích và đưa ra dữ liệu phân bố đặc trưng
về nguồn gốc của các di vật khảo cổ bằng đá này từ thành phần đa nguyên tố và mối
tương qua giữa chúng.
Nội dung khóa luận được chia làm ba chương :
 Chương 1: Tổng quan lý thuyết
• Trình bày lý thuyết phương pháp INAA và phương pháp xử lý thống kê
đa biến.
• Trình bày tổng quan về các công cụ đá và sơ lược về khảo cổ học tiền
sử Tây Nguyên.
 Chương 2: Thực nghiệm
• Trình bày địa điểm và số lượng mẫu thu thập.
• Trình bày các bước trong quy trình phân tích các mẫu đá bằng INAA.
• Trình bày quá trình xử lý thống kê đa biến bằng chương trình
MURRAP.
 Chương 3: Kết quả và bình luận

• Kết quả phân tích các mẫu đá bằng INAA, có trình bày hàm lượng
trung bình, dãi hàm lượng, giới hạn phát hiện và sai số phân tích.
• Kết quả xử lý thống kê đa biến của bộ số liệu phân tích, bình luận về bộ
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[16]
[16]
dữ liệu để đưa ra các thông tin liên quan về khảo cổ.
Chương 1
TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
I. Các phương pháp nghiên cứu sử dụng trong khóa luận
I.1. Phương pháp phân tích kích hoạt nơtrôn (NAA)
I.1.1. Giới thiệu
Phân tích kích hoạt nơtrôn (Neutron Activation Analysis-NAA) là một kỹ thuật
phân tích có độ nhạy cao đáp ứng được cả hai yêu cầu định tính và định lượng của
phân tích đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau. NAA được giới thiệu bởi
Georg von Hevesy và Hilde Levi từ năm 1936, là phương pháp để định lượng
nguyên tố trong đó nơtrôn được dùng để kích hoạt hạt nhân trong mẫu.
Các hạt nhân trong mẫu có một xác suất bắt nơtrôn, xác suất này được biểu diễn
trong đơn vị diện tích được gọi là tiết diện bắt nơtrôn (σ). Thông lượng nơtrôn được
biểu diễn như là số nơtrôn đi qua một đơn vị diện tích trong một đơn vị thời gian
(n/cm
2
/sec). Các hạt nhân có cùng số proton nhưng khác số nơtrôn là các đồng vị
của nhau, nhưng vẫn thuộc về cùng một nguyên tố. Tỉ số hạt nhân của một nguyên
tố nào đó gọi là độ phổ biến đồng vị (θ).
Khi nơtrôn có năng lượng thấp tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ
không đàn hồi, sẽ tạo ra một hạt nhân hợp phần trung gian ở trạng thái kích thích.
Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần chính là năng lượng liên kết của
nơtrôn với hạt nhân. Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về
trạng thái cân bằng hơn bằng cách phát ra tia gamma tức thời đặc trưng. Trong

nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
Neutron
Hạt nhân bia
Tia gamma tức thời
Hạt nhân hợp phần
Hạt nhân phóng xạ
Tia Beta
Tia gamma trễ
Hạt nhân sản phẩm
[17]
[17]
phân rã bằng cách phát một hoặc nhiều gamma trễ đặc trưng, nhưng ở một tốc độ
chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức thời ở trên. Tia gamma phát ra
với một xác suất riêng được gọi là cường độ gamma tuyệt đối (γ) được phát hiện
bằng detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao. Trong phổ gamma nhận
được, năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố trong mẫu (định tính),
và diện tích của đỉnh cho phép xác định hàm lượng của nguyên tố đó (định lượng).
Có hai cách phân tích kích hoạt nơtrôn: (i) Phân tích kích hoạt có xử lý hoá hay
phân tích hủy mẫu (Radiochemical Neutron Activation Analysis-RNAA), (ii) Phân
tích kích hoạt dụng cụ hay phân tích kích hoạt không phá mẫu (Instrumental
Neutron Activation Analysis - INAA). INAA có các ưu điểm: INAA không phá
mẫu (không bị biến thành dạng lỏng, ít bị thất thoát và nhiễm bẩn); INAA thuần túy
hạt nhân (phương pháp này không phụ thuộc vào trạng thái vật lý và hóa học.
[1]
I.1.2. Nguyên tắc của phân tích kích hoạt nơtrôn
Cơ sở của phân tích kích hoạt nơtrôn là phản ứng của các nơtrôn với hạt nhân
nguyên tử. Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng bắt nơtrôn (Hình 1.1) hay còn
gọi là phản ứng (n,γ), trong đó hạt nhân X (hạt nhân bia) hấp thụ một nơtrôn, sản
phẩm tạo ra là một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z nhưng có khối lượng

nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc trưng, quá trình này được
biểu diễn bởi phản ứng:

γ
+→→+
++
XXnX
A
Z
A
Z
A
Z
111
0
*)(

A: số khối của nguyên tố bia.
Z: số điện tích của hạt nhân bia.
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[18]
[18]
Ký hiệu
(*)
trong quá trình trên biểu diễn hạt nhân hợp phần ở giai đoạn trung gian.
Hình 1.1- Phản ứng của nơtrôn với hạt nhân nguyên tử
I.1.3. Phân tích kích hoạt nơtrôn dùng lò phản ứng
Trong lò phản ứng nơtrôn được tạo thành từ phản ứng phân hạch, ban đầu là các
nơtrôn nhanh hay còn gọi là nơtrôn phân hạch, sau đó các nơtrôn này bị mất dần
năng lượng do va chạm với vật liệu xung quanh và cuối cùng bị nhiệt hóa. Nơtrôn

sinh ra trong lò phản ứng có năng lượng từ 0 đến 20 MeV, trong khoảng năng lượng
này tính chất tương tác của nơtrôn với vật chất là khác nhau đối với các miền năng
lượng khác nhau. Vì vậy phân bố thông lượng nơtrôn lò phản ứng có thể chia thành
3 vùng theo năng lượng của nơtrôn, bao gồm vùng nơtrôn nhiệt, vùng nơtrôn trên
nhiệt và vùng nơtrôn nhanh hay phân hạch
[1]
(Hình 1.2).
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[19]
[19]
Hình1.2: Phân bố phổ thông lượng nơtrôn lò phản ứng
 Nơtrôn nhiệt có năng lượng E
n
trong khoảng 0 < E
n
≤ 0,1 eV:
Mật độ nơtrôn nhiệt phụ thuộc vào năng lượng theo qui luật Maxwell – Boltzmann.
( )
3
2
2
( )
E
kT
n
n E e E
kT
π
π
−

=
(1.1)
Với: n là mật độ nơtrôn toàn phần.
0
( )n n E dE
∞
=
∫
k là hằng số Boltzmann. k = 8,61× 10
-5
eV/K.
Ở T = 293,6 K thì v = 2200 m/sec. Năng lượng nơtrôn nhiệt E
T
= 0,0253 eV
 Nơtrôn trên nhiệt có năng lượng E
n
trong khoảng 0,1 eV < E
n
≤ 100 keV:
Ở vùng này tiết diện tương tác của nơtrôn với vật chất có dạng cộng hưởng.
Trường hợp lý tưởng, phân bố thông lượng nơtrôn trên nhiệt tỉ lệ nghịch với năng
lượng nơtrôn:
e
( )
e
E
E
Φ
Φ =
(1.2a)

Với
( )
e
E
Φ
là thông lượng nơtrôn trên nhiệt ở năng lượng E

e
Φ
là thông lượng nơtrôn trên nhiệt qui ước
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[20]
[20]
Thực tế sự phụ thuộc này được biểu diễn gần đúng như sau:

1
( ) (1 )
e
e
E eV
E
α
α
+
Φ
Φ =
(1.2b)
Trong đó: α là hệ số độc lập với năng lượng, biểu diễn độ lệch khỏi qui luật 1/E, có
giá trị trong khoảng [-1; 1] tùy theo cấu hình lò phản ứng, vị trí lò và vật liệu xung
quanh.

 Nơtrôn nhanh có năng lượng E
n
trong khoảng 100 keV < E
n
≤ 20 MeV:
Phân bố nơtrôn nhanh có cực đại ở 0,7 MeV và được mô tả bởi phân bố Watt:
( ) 0,484 sinh 2
E
f f
E e E
−
Φ = Φ
(1.3)
Với E là năng lượng nơtrôn (tính bằng MeV)

( )
f
EΦ
là thông lượng nơtrôn nhanh ở năng lượng E

f
Φ
là thông lượng nơtrôn nhanh
Khi đặt hạt nhân trong trường nơtrôn, số phản ứng xảy ra trong một giây R gọi là
tốc độ phản ứng được cho bởi:
0 0
R = σ(v) (v)dv = σ(E) (E)dE
ϕ ϕ
∞ ∞
′ ′

∫ ∫
(1.4)
Trong đó,
σ(v): Tiết diện phản ứng (n,γ) ở vận tốc v [đơn vị cm
2
].
σ(E): Tiết diện phản ứng (n,γ) ở năng lượng nơtrôn E.
φ
’
(v): Thông lượng nơtrôn ở vận tốc v;
φ
/
(v) = n
’
(v)v với n
’
(v) là mật độ nơtrôn ở vận tốc v.
φ
’
(E): Thông lượng nơtrôn ở năng lượng nơtrôn E.
Khi kết hợp việc kích hoạt trên lò phản ứng với việc đo phổ gamma sau khi chiếu
bằng hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn, ta có mối quan hệ giữa tốc độ phản
ứng (R) và số đếm ghi được (N
p
) của đỉnh gamma quan tâm như sau:
p
cp
NCDS
tN
R

εγ

/
=
(1.5)
Trong đó:
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[21]
[21]
+
A
w
N N
M
θ
=
: số hạt nhân
+ N
A
: số Avogadro (N
A
≈
6,023 × 10
23
mol
-1
)
+ θ: độ phổ biến đồng vị (%)
+
w

: khối lượng nguyên tố được chiếu (g)
+ N
p
: diện tích đỉnh gamma
+ t
c
: thời gian đo
+ S: hệ số bão hòa (
1
i
t
S e
λ
−
= −
;
1/ 2
2ln
T
λ
=
với t
i
: thời gian chiếu; T
1/2
: chu kì
bán hủy)
+ D: hệ số rã (
d
t

D e
λ
−
=
với t
d
là thời gian rã)
+ C: hệ số đo (
1
d
t
c
e
C
t
λ
λ
−
−
=
)
+ ε
p
: hiệu suất ghi đỉnh (%)
+ γ: cường độ gamma tuyệt đối
+ M: khối lượng nguyên tử (g.mol
-1
)
Thay N vào phương trình (1.5) ta có:
MN

SDCw
tN
R
pA
cp
/
/
γεθ
=
(1.6)
Trong điều kiện nhân phóng xạ được hình thành trực tiếp bởi phản ứng (n,γ), và giả
sử không có hiệu ứng đốt cháy.
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[22]
[22]
Tốc độ phản ứng R, theo qui ước Hogdahl, được mô tả gồm hai thành phần được
kích hoạt bởi các nơtrôn nhiệt và trên nhiệt tương ứng. Trong đó tích phân thứ nhất
biểu diễn cho phần dưới Cadmi (SubCadmium) và tích phân thứ hai biểu diễn cho
phần trên nhiệt.
∫
∞
+
∫
=
Cd
Cd
E
dEEE
E
dEEER )()(

0
)()(
φσφσ
(1.7)
+ σ(E): tiết diện phản ứng gây bởi nơtrôn ở năng lượng E.
+ φ(E): thông lượng nơtrôn ở năng lượng E.
+ E
Cd
: năng lượng cắt Cd (E
Cd
= 0,55 eV), cho các hạt nhân có dạng hàm tiết diện
lên đến ~ 1,5 eV được chiếu ở tâm của một hộp Cd (Cadmium) chuẩn có bề dày 1
mm với tỉ số độ cao/ đường kính = 2.
Việc thay thế tích phân
∫
∞
Cd
E
dEEE )()(
φσ
bằng một biểu thức đơn giản có dạng
)(
0
αφ
I
e
, trong đó
)(
0
α

I
là tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng nơtrôn
trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E. Một cách gần đúng,
α
φ
+1
/1~)( EE
e
, nghĩa
là
αα
φ
+
=
1
/)1()( EeVE
e
, ở đây 1eV biểu diễn cho năng lượng tham khảo. Hệ số α
độc lập với năng lượng nơtrôn – được xem như một thông số phổ nơtrôn – biểu
diễn cho độ lệch phân bố nơtrôn trên nhiệt khỏi qui luật 1/E.
)(
0
α
I
được viết:
α
α
σ
α
)1(

)(
)(
1
0
eV
E
E
dEE
I
Cd
∫
∞
=
+
(1.8)
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[23]
[23]
Tốc độ phản ứng R có thể được viết lại như sau:
)(
00
αφσφ
IGGR
eethth
+=
(1.9)
+ φ
th
và φ
e

: thông lượng nơtrôn nhiệt và nơtrôn trên nhiệt.
+ σ
0
và I
0
: tiết diện nơtrôn nhiệt và tích phân cộng hưởng.
+ G
th
và G
e
: hệ số hiệu chính tự che chắn của nơtrôn nhiệt và nơtrôn trên
nhiệt.
Kết hợp phương trình (1.6) và (1.9) ta có:
peethth
A
cp
IGG
M
N
SDCw
tN
εαφσφ
γθ
)]([
/
00
+=
(1.10)
Tốc độ đếm riêng (hay hoạt độ riêng) được định nghĩa (s
-1

g
-1
)
[1]
:
SDCw
tN
sp
A
cp
/
=
(1.11)
Từ phương trình (1.10) và (1.11) ta nhận được phương trình kích hoạt theo tốc độ
đếm riêng:
peethth
A
IGG
M
N
sp
A
εαφσφ
θγ
)]([
00
+=
(1.12)
Hay là phương trình kích hoạt cho một lượng nguyên tố (g) như sau:
peeththA

cp
IGGN
M
SDC
tN
w
εαφσφγθ
1
.
)]([
1
.).
/
(
00
+
=
(1.13)
I.1.4. Các phương pháp chuẩn hóa của NAA
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[24]
[24]
Chuẩn hóa NAA là làm cho quy trình thực nghiệm phù hợp với phương thức
tính toán đã chọn của NAA. Có 4 phương pháp chuẩn hóa NAA: tuyệt đối, tương
đối, chuẩn đơn và k-zero.
I.1.4.1. Phương pháp tuyệt đối
Trong phương pháp này hàm lượng nguyên tố được tính trực tiếp từ các số liệu
hạt nhân, thông số trường nơtrôn và hiệu suất ghi hệ phổ kế gamma.
Chiếu mẫu phân tích cùng với monitor thông lượng (ký hiệu *) ta có:
*

*
*
* * * *
* * * *
0 0
/
1 1
( )
p c
A p
th th e e
N t
M
w
SDC N
G G I
θ γ ε
σ α
 
= × × ×
 ÷
 
Φ + Φ
 
 
(1.14)
Thay trong phương trình (1.13), với ρ là hàm lượng (g/g) và w là khối lượng mẫu
(g) ta có:
(1.15)
Trong thực tế, người ta dùng thông số Q

0
= I
0
/σ
0
để tính hàm lượng vì Q
o
được
xác định bằng thực nghiệm chính xác hơn I
0
và σ
0
. Thế Q
0
vào (1.15) và biến đổi ta
có phương trình cơ bản của phương pháp tuyệt đối :
(1.16)
Trong đó:
+
th
e
f
Φ
=
Φ
là tỉ số thông lượng nơtrôn nhiệt trên thông lượng nơtrôn trên nhiệt.
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[25]
[25]
+

0
0
0.429
0.429
( ) (1 )
(2 1)
r Cd
Q
Q eV
E E
α
α α
α
α
−
= +
+

Các số liệu hạt nhân (M, θ, σ
0
và γ) trong phương trình cơ bản của phương pháp
tuyệt đối được lấy từ tài liệu. Tuy nhiên vì các thông số này được xác định bằng các
phương pháp độc lập do đó độ không chính xác của các thông số này – đặc biệt là
của σ
0
và γ sẽ đóng góp vào khi tính hàm lượng bằng công thức (1.16) dẫn đến sai
số tính toán lớn. Đây chính là nhược điểm cơ bản của phương pháp tuyệt đối.
I.1.4.2. Phương pháp tương đối
Đối với phương pháp này, mẫu chuẩn đã biết hàm lượng được dùng chiếu kèm
với mẫu phân tích trong cùng điều kiện và so sánh kết quả. Tỉ số diện tích của đỉnh

tương ứng với nguyên tố quan tâm trong phổ được dùng để tính hàm lượng. Như
vậy, tất cả các số liệu hạt nhân trừ chu kỳ bán hủy của nhân phóng xạ quan tâm đều
được lược bỏ, do đó không còn ảnh hưởng. Dựa vào tỉ số giữa hai phương trình kích
hoạt của mẫu và chuẩn theo phương trình (1.15), hàm lượng được tính bằng phương
pháp tương đối như sau:
/ /
p c p c
N t N t
DCW DCw
x s
ρ
   
=
 ÷  ÷
   
(1.17)
Trong đó:
+ W: Khối lượng mẫu (g)
+ w: Khối lượng nguyên tố quan tâm trong chuẩn = hàm lượng × khối
lượng mẫu chuẩn (g)
+ “x” chỉ nguyên tố cần phân tích.
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp