Tải bản đầy đủ (.pdf) (80 trang)

xác định tiết diện phản ứng neutron

Bạn đang xem bản rút gọn của tài liệu. Xem và tải ngay bản đầy đủ của tài liệu tại đây (1.41 MB, 80 trang )

MỤC LỤC
LIỆT
KÊ CÁC KÝ HIỆU i
DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT iii
DANH MỤC BẢNG BIỂU
iv
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ v
MỞ ĐẦU
1
CHƯƠNG 1 - LÝ THUYẾT VỀ PHÂN TÍCH KÍ
CH HOẠT NEUTRON (NAA) 3
1.1. Giới thiệu phương phá
p phân tích kích hoạt neutron 3
1.2. Nguyên tắc của phương pháp NAA
4
1.3. Các phản ứng gây bởi neutron
5
1.3.1. Phản ứng (n,
γ
) 6
1.3.2. Phản ứng (n, p ), (n,
α
), (n, 2n) 6
1.3.3. Ngưỡng phản ứng
6
1.4. Thiết bị chiếu xạ 7
1.4.1. Nguồn ne
utron đồng vị 7
1.4.2. Máy phát neutron 9
1.4.3. Lò phản ứng hạt nhân
9


1.4.4. Các đơn vị hoạt độ của nguồn
10
1.5. Tốc độ phản ứng
11
1.6. Thông lượng neutron
12
1.7. Phương trình kích hoạt 15
1.8. Các phương pháp chuẩn hóa NAA
17
1.8.1. Phương pháp chuẩn hóa t
uyệt đối 18
1.8.2. Phương pháp chuẩn hóa tương đối
19
1.8.3. Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyê
n tố 19
1.8.4. Phương pháp chuẩn hóa k
0
20
1.9. Các kĩ thuật được sử dụng trong NAA
22
1.9.1. Kích hoạt nhanh do nhân sống ngắn 22
1.9.2. Kích thích lặp vòng
22
1.9.3. Kích hoạt ne
utron trên nhiệt 23
1.9.4. Kích hoạt đo neutron trễ 23
1.10. Tổng kết chương 1
24
CHƯƠNG 2 - TIẾT DIỆN PHẢN ỨNG VỚI NEUTRON 25
2.1. Tiết diện phản ứng của neutron

25
2.2. Các tiết diện phản ứng của neutron nhiệt
26
2.2.1. Tiết diện phản ứng
27
2.2.2. Tiết diện tán xạ 27
2.2.3. Tiết diện toà
n phần 28
2.2.4. Tiết diện vĩ mô
Σ 28
2.3. Các thông số cộng hưởng.
28
2.4. Đư
ờng cong tiết diện phản ứng
(
)
E
σ
29
2.5. Tốc độ phản ứng đối với chiếu xạ bằng lò phản ứng và m
áy gia tốc 30
2.5.1. Các neutron nhiệt và trên nhiệt trong lò phản ứng
30
2.5.1.1. Khảo sát chung
30
2.5.1.2. Tính toán kích hoạt nhiệt (“ quy luật 1/v”)
30
2.5.1.3. Sự hấp thu nhiệt
31
2.5.2. Neutron có năng lượng trung bình trong lò phản ứng

33
2.5.2.1. Khảo sát chung
33
2.5.2.2 Tiết diện tích phân cộng hưởng
33
2.5.2.3. Tính toán tốc độ phản ứng cho việc chiếu xạ lò
phản ứng 35
2.5.3. Neutron nhanh (có năng lượng > 1MeV)
37
2.5.3.1. Tiết diện toàn phần σ
T
38
2.5.3.2. Tiết diện phản ứng σ(n, γ)
39
2.5.3.3. Tiết diện phản ứng σ(n, 2n)
39
2.5.3.4. Tiết diện phản ứng σ(n, p) và σ(n, α) 40
2.5.3.5. Các phản ứng khác
41
2.5.3.6. Tính toán tốc độ phản ứng của máy chiếu xạ gia tốc
41
2.5.4. Phân hạch ne
utron trong lò phản ứng 41
2.5.4.1. Định nghĩa tiết diện trung bình cho thông lượng neutron phân hạch
41
2.5.4.2. Các phản ứng (n, p) và (n, α)
43
2.5.4.3. Các phản ứng (n, 2n)
44
2.5.4.4. Các phản ứng tán xạ không đàn

hồi (n, n’) 44
2.5.5. Hàm phản ứng của các ngưỡng phản ứng tr
ong phân hạch phổ neutron 45
2.5.6. Tính toán tốc độ phản ứng trong phổ neutron
45
2.6. Sai số 46
2.6.1. Sai số hệ thống
46
2.6.1.1. Các phản ứng nhiễu
46
2.6.1.2. Sai số do độ phổ cập hoặc do thông lượng neutron
47
2.6.2. Sai số thống kê
47
2.7. Tổng kết chương 2
48
CHƯƠNG 3 - THỰC NGHIỆM
XÁC ĐỊNH TIẾT DIỆN PHẢN ỨNG
54
Fe(n, p)
54
Mn VÀ
56
Fe(n, p)
56
Mn 48
3.1. Các bước chuẩn bị mẫu dùng cho thực nghiệm
48
3.2. Giới thiệu các thiết bị dùng cho t
hực nghiệm 49

3.2.1. Các thiết bị chiếu mẫu
49
3.2.1.1. Hệ vận c
huyển mẫu MTA – 1527 49
3.2.1.2. Nguồn neutron đồng vị Am – Be
50
3.2.1.3. Máy vi tính điều khiển thiết bị chiếu
51
3.2.1.4. Máy vi tính điều khiển thiết bị đo
51
3.2.2. Các thiết bị chuẩn bị mẫu
52
3.3. Thực nghiệm xác định tiết diện phản ứng
54
Fe(n, p)
54
Mn và
56
Fe(n, p)
56
Mn 53
3.3.1. Chuẩn bị mẫu 53
3.3.2. Phân rã mẫu
55
3.3.3. Đo mẫu
57
3.3.4. Phổ của mẫu Fe
2
O
3

sau khi chiếu xạ 58
3.3.5. Phép đo tiết diện phản ứng
54
Fe(n, p)
54
Mn và
56
Fe(n, p)
56
Mn 59
3.3.5.1. Phương pháp tuyệt đối
60
3.3.5.2. Phương pháp tương đối
63
3.3.6. So sánh và nhận xét
64
3.4. Tổng kết chương 3 66
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 67
DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH
68
TÀI LIỆU THAM KHẢO
69
i

LIỆT KÊ CÁC KÝ HIỆU
A
sp
: Hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã.s
–1
.g

–1
).
A
sp
*
: Hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã.s
–1
.g
–1
).
b : Đơn vị tiết diện hạt nhân.
C : Hệ số hiệu chỉnh thời gian đo đếm.
D : Hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã.
E : Năng lượng neutron.
E
Cd
:

Năng lượng ngưỡng cadmi, (E
Cd
= 0,55 eV).
E
γ
: Năng lượng tia gamma.
r
E
: Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình.
f : Tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt.
F
Cd

: Hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron nhiệt.
G
e
: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt.
G
th
: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt.
HPGe : Detector germanium siêu tinh khuyết.
I
0
: Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt
Tuân theo quy luật 1/E.
I
0
(α) : Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt
không tuân theo quy luật 1/E, (cm
2
).
M : Khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia, (g.mol
–1
).
N
p
: Số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần.
N
p
/t
m
: Tốc độ xung đo được của đỉnh tia γ quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời gian chết
và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật, (s

–1
).
n(v) : Mật độ neutron ở vận tốc neutron v.
Q
0
: Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện ở vận tốc neutron 2200 m.s
–1
.
Q
0
(α) : Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện với phổ neutron trên nhiệt.
ii

t
i
: Thời gian chiếu, (s).
t
m
: Thời gian đo, (s).
T
1/2
: Chu kỳ bán rã, (s).
w : Khối lượng mẫu, (g).
W : Khối lượng nguyên tố, (g).
α : Hệ số độ lệch phổ neutron trên nhiệt.
I
γ
: Xác suất phát tia gamma cần đo.
ε
p

: Hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng tia gamma.
θ : Độ phổ cập đồng vị (%).
λ : Hằng số phân rã.
σ(E) : Tiết diện phản ứng (n, γ) ở năng lượng neutron E, (cm
2
).
φ
th
: Thông lượng neutron nhiệt, (n.cm
–2
.s
–1
).
φ(v) : Thông lượng neutron ở vận tốc v, (n.cm
–2
s
–1
); φ(v) = n(v).v
φ
f
(E) : Thông lượng neutron ở năng lượng E, (n.cm
–2
s
–1
).
σ(v) : Tiết diện phản ứng (n, γ) ở vận tốc neutron v, (cm
2
).
σ(E) : Tiết diện phản ứng (n, γ) ở năng lượng neutron E, (cm
2

).
S
a
: Spin của hạt nhân tới.
S
b
: Spin của hạt nhân bia.
J : Spin ở trạng thái kích thích.
Γ : Bề rộng mức năng lượng toàn phần.
Σ : Tiết diện vĩ mô.







iii

DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT
Chữ viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt
INAA
Instrumental Neutron Activation
Analysis

Phân tích kích hoạt neutron dụng
cụ.
MCA Multi Channel Analyzer Máy phân tích đa kênh.
NAA Neutron Activation Analysis Phân tích kích hoạt neutron.
EANDC

European American Nuclear Data
Committee

Ủy ban dữ liệu hạt nhân Âu – Mỹ.
HPGe High Purity Germanium Đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh khiết.














iv

DANH MỤC BẢNG BIỂU
Số thứ
tự
Chỉ số
bảng
Nội dung
Trang



1
1.1
Nguồn neutron đồng vị và các đặc trưng của chúng. 8
2
1.2
Những nguyên tố được xác định bởi máy phát neutron. 9
3
1.3
Sai số ước lượng của phương pháp k
0
– INAA. 21
4
2.1
Năng lượng cộng hưởng và bề rộng mức năng lượng. 29
5
2.2
Năng lượng ngưỡng hiệu dụng E
Cd
theo quy luật 1/v (eV). 34
6
3.1
Khối lượng của các mẫu Fe
2
O
3
. 55
7
3.2
Số liệu đo của mẫu Fe
2

O
3
. 57
8
3.3
Các thông số cần thiết cho phép đo. 58
9
3.4
Số liệu đo diện tích đỉnh của mẫu Fe
2
O
3
ứng với các mức
năng lượng.
61
10
3.5
Tiết diện trung bình phản ứng
54
Fe(n, p)
54
Mn và

56
Fe(n, p)
56
Mn.
62
11
3.6

Các số liệu về khối lượng, thời gian chiếu, thời gian rã, thời
gian đo của nguyên tố nhôm .

64
12
3.7
Các dữ liệu hạt nhân của phản ứng
27
Al(n, p)
27
Mg. 64
13
3.8
Bảng so sánh giữa kết quả theo phương pháp tuyệt đối và
kết quả tham khảo.

65
14
3.9
Bảng so sánh giữa kết quả theo phương pháp tương đối và
kết quả tham khảo

65

v

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
Số thứ
tự
Chỉ số

hình
Nội dung
Trang


1
1.1
Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron. 5
2
1.2
Thông lượng neutron biểu biễn theo năng lượng neutron. 13
3
1.3
Phổ neutron trên nhiệt φ
e
~ 1/E
1+α

14
4
2.1
Tiết diện phản ứng của neutron. 25
5
3.1
Hệ vận chuyển mẫu MTA – 1527. 50
6
3.2
Sơ đồ cấu tạo nguồn neutron đồng vị Am – Be. 51
7
3.3

Hệ phổ kế gamma và detector HPGe. 52
8
3.4
Cân điện tử. 53
9
3.5
Ống chứa mẫu chiếu xạ. 53
10
3.6
Mẫu bột Fe
2
O
3
(a)

và ống nén (b). 54
11
3.7
Mặt cắt ngang của ống nén mẫu. 54
12
3.8
Vị trí đo mẫu.
55
13
3.9
Phổ của mẫu Fe
2
O
3
sau khi chiếu xạ và được đo ở vị trí 0 59

14
3.10
Phổ của mẫu Fe
2
O
3
sau khi chiếu xạ và được đo ở vị trí 1 59
15
3.11
Biểu đồ tiết diện phản ứng (n, p) thực nghiệm, tham khảo
[11] và so với nhôm.
66




vi

TÓM TẮT NỘI DUNG
Trong luận văn này, chúng tôi tiến hành đo đạc tiết diện phản ứng (n, p) của hai
phản ứng
54
Fe(n, p)
54
Mn và
56
Fe(n, p)
56
Mn. Có 8 mẫu Fe
2

O
3
dùng làm thí nghiệm. Các
mẫu được chiếu tại kênh nhanh của nguồn neutron đồng vị Am – Be tai bộ môn Vật lý
Hạt nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh với thông
lượng trung bình 1,3.10
6

21
n.cm .s


, năng lượng trung bình neutron khoảng 5,7 MeV
và được đo bằng hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn HPGe. Các dữ liệu hạt nhân
được thu thập qua máy tình bằng chương trình GENT 2000 của hãng CANBERRA.
Sau đó, các kết quả được mang so sánh với tài liệu tham khảo thấy khá phù hợp.

1

MỞ ĐẦU
Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ (INAA) là một trong những kỹ thuật phân
tích hạt nhân được dùng để phân tích hàm lượng nguyên tố trong vật chất. Trong kỹ
thuật này mẫu được chiếu bằng các neutron để chuyển các hạt nhân bền thành hạt nhân
phóng xạ, sau đó hoạt độ phóng xạ của hạt nhân này được đo bằng các detector ghi bức
xạ. Kỹ thuật INAA thích hợp cho cả hai yêu cầu định tính và định lượng của phân tích
đa nguyên tố trong nhiều mẫu khác nha
u [2].
Sự ra đời và phát triển của các phương pháp phân tích hạt nhân gắn liền với
những thành tựu của vật lý và kỹ thuật hạt nhân hiện đại, thật sự đã khẳng định được vị
trí cao của mình trong lĩnh vực phân tích. Với những ưu điểm như độ nhạy và độ chính

xác cao, tốc độ phân tích nhanh, mẫu phân tích không bị phá hủy và có thể tiến hành
phân tích đồng thời nhiều nguyên tố, phương phá
p phân tích kích hoạt neutron đã trở
nên phổ biến.
Vào năm 1994, bộ môn Vật lý Hạt nhân – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên
Tp. Hồ Chí Minh đã xây dựng và hoàn thiện hệ thống phân tích kích hoạt neutron
MTA 1527 với nguồn đồng vị
241
Am – Be và hoạt độ của mẫu sau khi chiếu neutron
được đo trên detector NaI(Tl) hoặc ống đếm Geiger – Muller. Cùng với sự phát triển
của bộ môn Vật lý Hạt nhân, hệ phân tích kích hoạt này đã được phát triển kết hợp với
việc đo hoạt độ phóng xạ của mẫu bằng detector Germanium siêu tinh khiết (HPGe) từ
năm 2004.
Trong phân tích kích hoạt neutron hiện nay, nguồn neutron có một vai trò quan
trọng. Có nhiều loại nguồn phát neutron như: lò phản ứng hạt nhân, máy phát neutron,
nguồn neut
ron đồng vị phóng xạ…Tùy vào yêu cầu và mục đích sử dụng mà người ta
dùng các loại nguồn phát neutron khác nhau. Ở các trường đại học, nguồn neutron
đồng vị phóng xạ được xem là một giải pháp tốt do các ưu điểm của nó mang lại như:
nhỏ, chặt, dễ vận chuyển, ít nguy hiểm đến sức khỏe, ít tốn kém… Ban đầu, nguồn

2

đồng vị neutron thường được chế ra từ các nguồn phóng xạ tự nhiên như
210
Po – Be,
226
Ra – Be,
241
Am – Be.

Tiết diện phản ứng của các nguyên tố có một vị thế quan trọng trong phân tích
kích hoạt neutron. Các tiết diện thường được tra từ các bảng số liệu hạt nhân đo bằng
thực nghiệm tại lò phản ứng hạt nhân. Tuy nhiên, để kích hoạt neutron bằng nguồn
đồng vị Am – Be thì việc xác định tiết diện phản ứng neutron của các nguyên tố là cần
thiết. Trong khuôn khổ luận văn này chúng tôi tiến hành “Phép đo tiết diện trung
bình phản ứng
54
Fe(n, p)
54
Mn và
56
Fe(n, p)
56
Mn bằng kích họat neutron trên
nguồn Am – Be”
Với mục đích trên luận văn được thực hiện trong 3 chương:
Chương 1: Lý thuyết về phân tích kích hoạt neutron.
Chương 2: Cơ sở tiến hành thí nghiệm.
Chương 3: Thực nghiệm xác định tiết diện phản ứng
54
Fe(n, p)
54
Mn và

56
Fe(n, p)
56
Mn.









3

CHƯƠNG 1
LÝ THUYẾT VỀ PHÂN TÍ
CH KÍCH HOẠT NEUTRON (NAA)
1.1. Giới thiệu phương pháp phân tích kích hoạt neutron [3]
Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một phương pháp định tính và định lượng
có hiệu quả cao trong việc xác định nguyên tố thành phần và các nguyên tố trong các
loại mẫu khác nhau.
Trong phân tích kích hoạt mẫu được kích hoạt bởi neutron. Trong quá trình
chiếu xạ, các đồng vị bền ở trạng thái tự nhiên của nguyên tố được chuyển thành những
đồng vị phóng xạ bằng việc bắt neutron, sau đó hạt nhân phóng xạ phân rã theo những
chu kỳ bá
n hủy khác nhau. Khi neutron tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ
không đàn hồi tạo ra một hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích. Năng lượng kích
thích của nhân hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân. Hầu hết
các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng bằng cách phát
ra tia gamma tức thời đặc trưng. Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng này lại
tạo ra một hạt nhâ
n phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một hoặc nhiều tia gamma trễ
đặc trưng, nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức
thời ở trên. Tia gamma phát ra với một xác suất riêng được gọi là cường độ tia gamma
tuyệt đối. Các tia gamma có thể được phát hiện bằng detector bán dẫn có độ phân giải
năng lượng cao.

Trong phổ tia gamma, năng lượng của đỉnh được phát hiện chỉ thị cho nguyên tố
hiện diện trong mẫu ha
y còn gọi là phép định tính.
Ưu điểm nổi bật của NAA là độ nhạy và độ chính xác cao đối với những nguyên
tố vết. Đặc điểm của NAA là phân tích đa nguyên tố, nó có thể xác định đồng thời
nhiều nguyên tố và các nguyên tố vết của các mẫu địa chất, môi trường, sinh học có thể
đạt đến mức
ppb (10
-9
g/g) mà không cần sự phân tích hóa học. Đa số trường hợp
dùng phương pháp NAA để giảm sự nhiễm bẩn trong toàn bộ quá trình phân tích mẫu

4

nếu sự xác định của một nguyên tố đặc biệt hoặc nhóm những nguyên tố đươc tiến
hành chỉ qua sự phân tích hóa học, nó được thực hiện sau khi chiếu xạ. Do đó sự nhiễm
bẩn do việc xử lý hóa học không ảnh hưởng nhiều đến kết quả thực nghiệm. Trong quá
trình phân tích kích hoạt, neutron đi vào tương tác với hạt nhân do đó hỗn hợp hóa học
và cấu trúc tinh thể của khối phâ
n tích sẽ ảnh hưởng đến kết quả chỉ trong trường hợp
ngoại lệ.
Tuy nhiên sự ứng dụng rộng rãi của phương pháp NAA bị trở ngại bởi một số
điều kiện:
• Với những lĩnh vực ứng dụng khác nhau, phân tích kích hoạt neutron dụng cụ
đòi hỏi phải có một lò phản ứng kèm theo.
• Theo quan điểm hạn chế sự gia tăng năng lượng hạt nhân, một số lò phản ứng
hạt nhân thực nghiệm đã bị đóng cửa do đó khả năng chiếu xạ bị giới hạn ở
nhiều nước.
• Thiết bị cần thiết cho phân tích kích hoạt đắt hơn và đòi hỏi những phòng thí
nghiệm đặc biệt cùng với đội ngũ nhâ

n viên có chuyên môn.
1.2. Nguyên tắc của p
hương pháp NAA
Cơ chế tổng quát của kích hoạt neutron như sau: Đồng vị tự nhiên
A
Z
X
được tạo
thành bia rồi đem chiếu neutron. Tại lò chiếu neutron, hạt nhân
A
Z
X
sẽ va chạm không
đàn hồi với neutron có vận tốc v rồi tạo thành nhân hợp phần
A+1
Z
X
. Nhân hợp phần
này sẽ ở trạng thái kích thích do có năng lượng liên kết giữa neutron và hạt nhân bia.
Vì vậy nó sẽ nhanh chóng phát ra tia gamma tức thời để giải phóng năng lượng trở về
trạng thái cơ bản và hình thành đồng vị phóng xạ
A+1
Z
X
ở trạng thái cân bằng. Ta có thể
hình dung quá trình này cách đơn giản qua phản ứng sau:

A1 A1*A1
Z0 Z Z
Xn(X) X

++
+
→→+γ
(1.1)
Với: A: số khối nguyên tố bia.

5

Z: số hiệu nguyên tử của hạt nhân bia.















Hình 1.1: Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron [1]
Đồng vị phóng xạ
A+1
Z
X
sau khi hình thành sẽ mang những đặc trưng riêng của

một đồng vị phóng xạ như phát các loại bức xạ đặc trưng, phát các mức năng lượng
đặc trưng, có chu kỳ bán rã riêng
1.3. Các phản ứn
g gây bởi neutron
Trong va chạm đàn hồi của một hạt nhân tới với hạt nhân nguyên tử có thể sinh
ra các hiện tượng:
• Hạt nhân được kích thích đến một mức năng lượng cao hơn, từ đó nó trở
về trạng thái căn bản bằng cách phát một hay nhiều photon.
• Hạt neutron tới bị bắt và một “hợp chất hạt nhân” được hình thành.
Tùy theo năng lượng neutron tới mà các phản ứng sẽ xảy ra khác nhau.
Neutron tới
Nhân bia
Gamma tức thời
Hạt Bêta
Hạt nhân hợp
phần
Nhân
phóng
xạ
Gamma trễ
Nhân bền

6

1.3.1. Phản ứng (n, γ)
Phát bức xạ gamma và xuất hiện đồng vị của hạt nhân ban đầu nặng hơn một
đơn vị khối lượng, phản ứng này chủ yếu xảy ra với neutron nhiệt và neutron trên
nhiệt. Với neutron trên nhiệt, tiết diện tác dụng của phản ứng (n, γ) phụ thuộc vào năng
lượng nhưng có những chỗ bị gián đoạn do các đại lượng cộng hưởng. Người ta lợi
dụng tính c

hất này của tiết diện để nâng cao tính lọc lựa trong phân tích kích hoạt.
1.3.2. Phản ứng (n, p ), (n, α), (n, 2n)
Sản phẩm phản ứng (n, p) là một hạt nhân với Z thấp hơn một đơn vị.

Sản phẩm phản ứng (n, α) là một hạt nhân mới với Z nhỏ hơn 2 đơn vị. Số khối
nhỏ hơn 3 đơn vị.
Phản ứng (n, 2n) số khối ban đầu của hạt nhân giảm đi 1 đơn vị và xuất hiện
một đồng vị mới của nguyê
n tố ban đầu.
Phần lớn các phản ứng này là phản ứng thu nhiệt tức là các phản ứng này chỉ
xảy ra khi neutron có mức năng lượng tối thiểu xác định nào đó gọi là năng lượng
ngưỡng.
1.3.3. Ngưỡng phản ứng
• Giá trị ngưỡng:
được xác định theo công thức:

2
ip
pi
c.mmQ








−=
∑∑

(1.2)
Thay c
2
= 931 MeV/u vào (1.2) ta được









−=
∑∑
ip
pi
mm.931)MeV(Q
(1.3)
+ Phản ứng tỏa nhiệt nếu Q > 0
+ Phản úng thu nhiệt nếu Q < 0


7

• Năng lượng ngưỡng:
Nếu Q < 0 thì phản ứng thu nhiệt. Do đó, neutron tới phải có năng lượng đủ lớn
để phản ứng xảy ra. Với phản ứng thu nhiệt thì có một năng lượng tối thiểu để phản
ứng xảy ra, tức là ngưỡng phản ứng, E
T

. Năng lượng ngưỡng được xác định:

aA
T
A
mm
E (MeV) Q(MeV) .
m
+
=
(1.4)
Trong phản ứng (n, p) và (n, α) các hạt phát ra mang điện tích dương và có đủ
năng lượng để vượt qua rào cản Coulomb trước khi phản ứng xảy ra.
Theo cơ học lượng tử thì tồn tại một xác suất phản ứng xảy ra đối với các hạt tới
có năng lượng nhỏ hơn rào cản Culoumb, trong cơ lượng tử gọi là “đường hầm”. Tuy
nhiên trong thực tế xác suất này giảm nhanh theo năng lượng của hạt tới. Rào Coul
omb
có thể tính được bằng cách dùng phương trình:

2
Aa
b
s
ZZe
E
R
= (1.5)
Với R
S
= R

A
+ R
a
và R
A
= 1,5 x 10
-13
A
1/3
(cm).
Trên thực tế sau va chạm của neutron nhiệt với hạt nhân thì phản ứng có thể xảy
ra, tuy nhiên với p và α thì phản ứng không thể xảy ra. Thật vậy phản ứng (n, p) hay
(n, α) sẽ xảy ra chỉ với neutron nhanh. Rõ ràng, việc tính năng lượng từ ngưỡng thì:
E
T
(MeV) ≈
Q(MeV)
(1.6)
Ví dụ :

Phản ứng
54
Fe (n, p)
54
Mn có năng lượng ngưỡng là E
T
= 2,45 MeV
Phản ứng
56
Mn (n, p)

56
Mn năng lượng ngưỡng là E
T
= 0,6 MeV
1.4. Thiết bị chiếu xạ
1.4.1. Nguồn neutron đồng vị

Trong phân tích kích hoạt nguồn neutron có vai trò rất quan trọng tùy theo yêu
cầu và phương pháp phân tích, người ta dùng các nguồn khác nhau đặc trưng quan

8

trọng nhất cho nguồn neutron là thông lượng neutron và năng lượng do nguồn neutron
phát ra.
Trong trường hợp thông thường, nguồn neutron đồng vị được tạo ra bằng cách
cho một chất phóng xạ phát α trộn với Be và phản ứng (α, n) tạo ra neutron. Ngoài ra
sự phân hạch tự phát của một số đồng vị nhân tạo có thể xem như một nguồn neutron
nhỏ. Ví dụ: nguồn
252
Cf (thời gian bán rã là 2,6 năm) phân hạch tạo ra 3,67 neutron có
năng lượng 1,5 MeV trong mỗi phân hạch. Cứ 1mg
252
Cf phát 2,28.10
9
neutron/s. Lợi
ích lớn nhất của nguồn đồng vị neutron là cơ động và tạo ra thông lượng neutron ổn
định. Tuy nhiên thông lượng của nó lại thấp nên chỉ có thể xác định được những
nguyên tố có tiết diện tích kích hoạt lớn và có nồng độ cao. Bảng 1.1 dưới đây trình
bày một số đồng vị phóng xạ α dùng tạo ra nguồn neutron với bia là Be.
Bảng 1.1: Nguồn neutron đồng vị và các đặc trưng của chúng [9]


• Ưu điểm: Nguồn neutron đồng vị nhỏ, dễ vận c
huyển ít tốn kém, hạn chế ảnh
hưởng đến sức khỏe và có thông lượng ổn định, thích hợp cho việc huấn luyện
thực hành cho sinh viên ở các trường đại học.
• Khuyết điểm: Thông lượng neutron thấp (10
7


10
9
n.s
-1
) nên chỉ giới hạn trong
xác định nguyên tố có độ phổ cập tự nhiên, tiết diện neutron cao thích hợp với
các hạt nhân có chu kỳ bán hủy ngắn.
Nguồn phát Chu kỳ bán rã
Cường độ neutron
(n.s
-1
)
Năng lượng trung
bình (MeV)
Ac-227 22 năm 1,5.10
7
4
Ra-226 1620 năm 1,3.10
7
3,6
Pu-239 2,4.10

4
năm 1,4.10
7
4,5
Po-210 138 ngày 2,5.10
7
4,3
Am-241 432 năm 1,5.10
7
5,7

9

1.4.2. Máy phát neutron
Những nguồn này là máy gia tốc mà vật liệu bia bị bắn phá bởi những hạt tích
điện được gia tốc và những hạt neutron được sinh ra từ phản ứng hạt nhân. Trong các
máy gia tốc thường dùng thì những hạt deuteron được gia tốc và vật liệu bia là tritium,
phản ứng hạt nhân
3
H(d, n)
4
He. Năng lượng của những neutron đơn năng được tạo ra là
14 MeV. Hiệu suất neutron khoảng 10
11
n.s
-1
/mA, nghĩa là thông lượng neutron gần
bằng 10
9
n.cm

-2
s
-1
. Do những neutron nhanh được phát ra nên những máy gia tốc
neutron được dùng để xác định những nguyên tố có tiết diện cao trong vùng năng
lượng này. Máy phát neutron có ưu điểm là tạo được nguồn neutron đơn năng rất lớn
nhưng có một số hạn chế là không tạo được neutron nhiệt, thông lượng không ổn định.
Ở bảng 1.2 trình bày các nguyên tố có thể phân tích được bằng máy phát neutron dưới
mức năng lượng 14 MeV.
Bảng 1.2 Những nguyên tố được xác định bởi m
áy phát neutron
Tên nguyên tố Phản ứng hạt nhân Chu kỳ bán rã
Magiê
26
Mg(n, α)
23
Ne
37,6 giây
Nhôm
27
Al(n, p)
27
Mg 9,5 phút
Silic
28
Si(n, p)
28
Al 2,3 phút
TiTan
46

Ti(n, p)
46m
Sc 18,7 giây
Sắt
56
Fe(n, p)
56
Mn 2,58 giờ
Zirconi
90
Zr(n, 2n)
89m
Zr 4,2 phút
Niken
60
Ni(n, p)
60m
Co 10,5 phút
1.4.3. Lò phản ứng hạt nhân
Một số nguồn neutron dùng trong NAA như lò phản ứng hạt nhân, máy gia tốc,
nguồn neutron đồng vị. Trong đó, lò phản ứng hạt nhân có khả năng kích hoạt mạnh
nhất. Phần lớn lò phản ứng hạt nhân cho thông lượng neutron có thông lượng từ 10
11


10

10
12
n.cm

-2
.s
-1
[6]. Đối với lò phản ứng lớn hơn thì thông lượng đạt đến 10
15
n.cm
-2
.s
-1
.
Một lò phản ứng hạt nhân có nhiều bộ phận khác nhau, nhưng quan trọng nhất là “vùng
hoạt động” – vùng trung tâm của lò. Vùng này chứa các thanh nhiên liệu, chất làm
chậm, chất phản xạ, chất tải nhiệt,
Nguyên liệu thường được sử dụng trong lò phản ứng hạt nhân là
235
U,
238
U,
239
Pu,
232
Th. Chất làm chậm có tác dụng làm giảm năng lượng của các neutron phân hạch
hình thành trong phản ứng dây chuyền thành neutron nhiệt, neutron trên nhiệt và có tiết
diện bắt neutron nhỏ để ta thu được hiệu suất neutron tối ưu. Chất làm chậm thường
được sử dụng là nước thường H
2
O, nước nặng D
2
O, than chì Graphite, Be. Xét về mặt
kinh tế, nước thường là lựa chọn tốt nhất vì nước nặng D

2
O, than chì Graphite hay Be
đều có giá thành khá đắt. Chất phản xạ có nhiệm vụ làm tăng số lượng các neutron
trong vùng phản ứng, không cho các hạt neutron bắn ra ngoài. Trong lò phản ứng hạt
nhân năng lượng được giải phóng qua phản ứng dây chuyền. Dưới tác dụng của
neutron, hạt nhân nặng được phân chia thành hai mảnh có khối lượng gần bằng nhau.
Trong một lần phân chia, trung bình có 2,5 neutron được phát ra, các neutron này lại
tiếp tục phản ứng phân chia với các hạt nhân khác. Cứ thế, quá trình tiếp tục và càng về
sau số lượng ne
utron càng nhiều [6].
Lò phản ứng hạt nhân có ưu điểm là có khả năng kích hoạt mạnh nhất, dòng
neutron có thông lượng cao, tiết diện hấp thụ neutron cao trong vùng nhiệt đối với đa
số các nguyên tố nên phép phân tích có độ nhạy rất cao. Lò phản ứng có nhiều kênh
chiếu với thông lượng và năng lượng neutron khác nhau phù hợp cho nhiều loại mẫu
phân tích. Tuy nhiên, việc xây dựng và vận hành lò phản ứng hạt nhâ
n rất tốn kém, lò
lại ở vị trí cố định, phải chịu các luật lệ an toàn phóng xạ nghiêm ngặt đối với công
việc thực hiện trong lò.
1.4.4. Các đơn vị hoạt độ của n
guồn [1]
Hoạt độ phóng xạ hay cường độ của nguồn phóng xạ được định nghĩa như là số
phân rã trung bình trên đơn vị thời gian. Ta cần chú ý rằng hoạt độ nguồn không đồng

11

nghĩa với lượng bức xạ do nguồn phát ra trong một đơn vị thời gian, mặc dù hoạt độ
luôn liên quan đến lượng bức xạ phát ra. Ví dụ một số chuyển mức hạt nhân con không
ổn định và nó cũng phân rã. Bức xạ do hạt nhân con cũng có thể phân rã cùng với bức
xạ của hạt nhân gốc, nhưng nó không thể được bao gồm trong hoạt độ.
Hoạt độ được đo truyền thống bằng đơn vị Curie (Ci). Đơn vị hoạt độ đư

ợc định
nghĩa gốc là hoạt độ của một gam hạt nhân
226
Ra nguyên chất, đơn vị này tương đương
với 1 Ci = 3,7
×10
10
phân rã/s.
Một đơn vị mới Bequerel được định nghĩa như là 1 Becquerel (Bq) = 1 phân rã/s
đã được đưa ra trong hội nghị chung về trọng lượng và đo lường để thay thế cho đơn vị
Curie. Nguồn phóng xạ trong phòng thí nghiệm thường được đo trong kilobecquerel
(kBq) hay megabecquerel (MBq).
Ta cũng cần phân biệt đơn vị hoạt độ với đơn vị liều như rad và rem. Những
đơn vị này chủ yếu để đo bức xạ hiệu dụng m
à một đối tượng hoặc người nhận được,
trong khi đó Curie hoặc Becquerel liên quan đến phân rã trong bản thân nguồn phóng
xạ.
1.5. Tốc độ phản ứng

Khi đặt hạt nhân trong trường neutron số phản ứng xảy ra trong một giây gọi là
tốc độ phản ứng R và được cho bởi [2]:

00
R (v). (v).dv (E). (E).dE
∞∞
=φ σ =φ σ
∫∫
(1.7)
Ở đây:


σ(v): tiết diện phản ứng (n, γ) ở vận tốc neutron v, (cm
2
).

σ(E): tiết diện phản ứng (n, γ) ở năng lượng neutron E, (cm
2
).

φ(v)
: thông lượng neutron ở vận tốc v;
ϕ
=(v) n(v).v
.
với
n(v)
: mật độ neutron ở vận tốc neutron v .

(E)φ
: thông lượng neutron ở năng lượng E.

12

Theo quy ước Hogdahl tốc độ phản ứng R có thể được viết như sau [3]:

th th 0 e e 0
RG G I()
=
φσ+ φ α
(1.8)
Trong đó,

φ
th
: thông lượng neutron nhiệt, (n.cm
-2
.s
-1
).
φ
e
: thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm
-2
.s
-1
).
σ
0
: tiết diện phản ứng (n, γ) ở vận tốc neutron 2200 m/s, (cm
2
).
α
0
I( ): tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt
không tuân theo quy luật 1/E, (cm
2
).
th
G và
e
G lần lượt là hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt.
1.6. Thông lượng ne

utron
Khi chiếu với neutron nhiệt và trên nhiệt thì chủ yếu xảy ra phản ứng (n, γ). Đối
với neutron nhanh thì xảy ra phản ứng (n, p)… Tùy thuộc vào mức năng lượng neutron
mà loại bức xạ hay các hạt phóng xạ ra khác nhau. Do đó, khi phân tích kích hoạt cần
chú ý đến năng lượng neutron trong các nguồn neutron [11]. Đối với lò phản ứng hạt
nhân, neutron sinh ra trong lò có năng lượng E
n
từ 0 – 25 MeV [2]. Trong khoảng năng
lượng này tính chất tương tác của neutron với vật chất khác nhau trong các miền năng
lượng khác nhau (hình1.2). Vì vậy, người ta chia khoảng năng lượng này thành 3 vùng
năng lượng tương ứng với 3 loại neutron như sau:
Neutron phân hạch (neutron nhanh): vùng năng lượng của neutron phân hạch
nằm trong khoảng 100 keV < E
n
≤ 25 MeV. Các neutron được sinh ra trong quá trình
phân hạch, sau quá trình làm chậm chúng trở thành các neutron nhiệt và neutron trên
nhiệt. Vì quá trình phân hạch vẫn tiếp diễn nên một số neutron nhanh tồn tại đồng thời
với neutron nhiệt và trên nhiệt. Phổ neutron nhanh thường có dạng [11]

(
)
E
ff
E 0,484. .e .sinh 2.E

φ= φ
(1.9)
Trong đó,
E: năng lượng neutron (MeV).


13


(
)
f

: thông lượng neutron nhanh ở năng lượng E.

Hình 1.2: Thông lượng neutron biểu biễn theo năng lượng neutron.
Neutron trung gian hay neutron cộng hưởng (neutron trên nhiệt): vùng
năng lượng của neutron trên nhiệt nằm trong khoảng 1eV < E
n
≤ 100keV. Trong miền
năng lượng này, tiết diện tương tác của neutron với vật chất có dạng cộng hưởng. Phân
bố năng lượng của neutron trên nhiệt được biểu diễn gần đúng theo dạng [11]:

()
e
e
1
E.(1eV)
E
α

φ
φ=
(1.10)
Trong đó,


()
e

: thông lượng neutron trên nhiệt ở năng lượng E.

e
φ : thông lượng neutron trên nhiệt quy ước.
α: biểu diễn độ

lệch khỏi quy luật 1/E, không phụ thuộc năng lượng, có giá trị
tùy thuộc cấu hình lò phản ứng, vị trí chiếu trong lò, vật liệu xung quanh, có giá trị
nằm trong khoảng [-1, 1] tùy theo nguồn neutron, vị trí chiếu và vật liệu xung quanh.
Neutron trên nhiệt
Neutron nhi
ệt
Neutron nhanh
Năng lượng neutron (eV)
Thông lượng neutron (n.cm
-2
.s
-1
).
10
-3
10
-2
10
-1
10
0

10
1
10
2
10
3
10
4
10
5
10
6
10
7

10
-10

10
-8

10
-6

10
-4

10
-2


10
0

10
2


14

Trên hình 1.3 cho thấy sự phân bố phổ neutron theo năng lượng trong vùng
neutron trên nhiệt.
Hình 1.3 : Phổ neutron trên nhiệt φ
e
~ 1/E
1+α
.
Neutron nhiệt: vùng năng lượng của neutron nhiệt nằm trong khoảng 0 < E
n

1eV. Neutron nhiệt chuyển động trong trạng thái cân bằng nhiệt với các phân tích môi
trường. Mật độ neutron nhiệt phụ thuộc vào mật độ neutron theo quy luật Maxwell –
Boltzmann [6]:

()
()
E
k.T
3
2
π.n

π.k.T
2.
nE .e .E

=
(1.11)
Trong đó,
k = 8,61.10
-5
eV.K
-1
: hằng số Boltzmann.
E: năng lượng neutron nhiệt.
Phổ neutron
nhiệt
Hệ số góc = - (1+ α)
α<0
α = 0
α >0
Phổ neutron
trên nhiệt
0,01
1
100
10000
1000000
1,00E-03 1,00E-02 1,00E-01 1,00E+00 1,00E+01 1,00E+02 1,00E+03
10
-2
10

-3
10
-1
10
0
10
1
10
2
10
3
Thông lượng tùy ý, φ(E)
Năng lượng neutron, eV

15

T : nhiệt độ môi trường, (ở nhiệt độ đối với phòng thí nghiệm thì T
0
= 293,6
0
K
thì v
0
= 2200m/s và năng lượng neutron nhiệt bằng E
0
= 0,025eV).

()
0
nnE.dE


=

: mật độ neutron toàn phần.
Thông lượng neutron nhiệt trong một lò phản ứng hạt nhân thường từ
16 2 1
10 m s
−−
đến
18 2 1
10 m s
−−
. Trong miền phân bố phổ thông lượng neutron thì thông
lượng neutron nhiệt chiếm tỉ lệ cao nhất.
1.7. Phương trình kích hoạt [2]
Phản ứng phổ biến nhất trong INAA là phản ứng (n,
γ
), nhưng cũng có những
phản ứng quan trọng khác như (n, p), (n,
γ
), (n, n’) và (n, 2n). Ngoài ra có vài hạt nhân
có khả năng phân hạch khi bắt neutron nhiệt, ví dụ
235
U
, thì xảy ra phản ứng phân hạch
hạt nhân (n, f) tạo ra sản phẩm phân hạch và những neutron nhanh.
Nếu phản ứng hạt nhân xảy ra bởi neutron thì hoạt độ phóng xạ của đồng vị
được khảo sát phụ thuộc vào thông lượng neutron và tiết diện phản ứng.
Chiếu mẫu có N hạt nhân bằng chùm neutron có thông lượng
φ

(
-2 -1
n.cm s
), mỗi
nhân bia có tiết diện phản ứng
σ
(
2
cm
), thì tốc độ phản ứng được xác định bởi:

0
RNσ(E). (E).dE



(1.12)
Trong đó,
E: năng lượng neutron, (eV).

(E)σ
: tiết diện phản ứng tại năng lượng neutron E, (cm
2
).

(E)φ
: thông lượng neutron trong mỗi khoảng năng lượng, (n.cm
-2
.s
-1

).
Độ phân rã của hạt nhân phóng xạ được biểu diễn bằng phương trình vi phân:

0
dN
RN λN
dt
=−
(1.13)
Với: N
0
là số hạt nhân bia, N là số hạt nhân phóng xạ, λ là hằng số phân rã, (s
-1
).

×