ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên kết quả chụp ảnh cắt lớp phân tử nitơ

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP.HCM
KHOA VẬT LÝ


TRẦN HỒNG NGHĨA

ẢNH HƯỞNG CỦA HÀM PHÂN BỐ ĐỊNH
PHƯƠNG PHÂN TỬ LÊN KẾT QUẢ CHỤP
ẢNH CẮT LỚP PHÂN TỬ NITƠ

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC

TP. HỒ CHÍ MINH – NĂM 2012


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP.HCM
KHOA VẬT LÝ

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC

ẢNH HƯỞNG CỦA HÀM PHÂN BỐ ĐỊNH
PHƯƠNG PHÂN TỬ LÊN KẾT QUẢ CHỤP
ẢNH CẮT LỚP PHÂN TỬ NITƠ
GVHD: PGS. TSKH. LÊ VĂN
HOÀNG
SVTH: TRẦN HỒNG NGHĨA
NIÊN KHOÁ: 2008 - 2012

TP. HỒ CHÍ MINH – NĂM 2012

LỜI CẢM ƠN
Trong quá trình thực hiện luận văn này, tôi đã nhận được sự động viên
và khích lệ về mặt vật chất lẫn tinh thần từ thầy cô, gia đình và bạn bè. Thông
qua luận văn này, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến tất cả mọi người
đã giúp đỡ tôi trong thời gian qua.
Tôi xin gửi lời tri ân sâu sắc đến thầy hướng dẫn PGS. TSKH. Lê Văn
Hoàng đã tận tình hướng dẫn, động viên và tạo điều kiện thuận lợi nhất cho
tôi thực hiện luận văn này.
Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thầy Nguyễn Ngọc Ty và thầy
Hoàng Văn Hưng đã tận tình hướng dẫn tôi trong việc làm quen và sử dụng
các phần mềm mô phỏng cũng như động viên, chia sẻ và góp ý cho tôi trong
suốt quá trình thực hiện luận văn này.
Tôi xin cảm ơn gia đình đã tạo mọi điều kiện, động viên giúp tôi vững
tâm học tập trong những năm học đại học cũng như trong thời gian làm luận
văn.
Tôi xin gửi lời cảm ơn đến các thầy cô trong Khoa Vật Lý – Trường Đại
học Sư phạm TP. Hồ Chí Minh đã tận tình giảng dạy truyền đạt những kiến
thức quý báu cho tôi trong những năm tháng trên giảng đường đại học để tôi
có những hành trang vững chắc nhất trên con đường vào đời.
Tôi xin gửi lời cảm ơn đến tất cả bạn bè của tôi đã giúp đỡ, động viên và
chia sẻ mọi khó khăn với tôi trong thời gian làm luận văn cũng như những
năm tháng trên giảng đường đại học.
Sau cùng, tôi xin gửi lời chúc sức khoẻ đến thầy cô, gia đình và bạn bè.

TP. Hồ Chí Minh, 18-04-2012
Trần Hồng Nghĩa

MỤC LỤC
LỜI CẢM ƠN ....................................................................................................... 1
MỤC LỤC ............................................................................................................. 2
DANH MỤC VIẾT TẮT ..................................................................................... 4
DANH MỤC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ, BẢNG BIỂU .............................................. 5
MỞ ĐẦU ............................................................................................................... 7
CHƯƠNG I MÔ HÌNH THÍ NGHIỆM.......................................................... 13
I. Laser xung cực ngắn .................................................................................. 13
II.

Phương pháp chụp ảnh cắt lớp thực nghiệm .......................................... 15

III.

Phương pháp chụp ảnh cắt lớp bằng mô phỏng lý thuyết ...................... 17

CHƯƠNG II CƠ SỞ LÝ THUYẾT ................................................................ 18
I. Mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài bậc cao.................... 18
II. Chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự phân bố định phương phân tử tuyệt đối .. 21
1.

Nguyên tắc chụp ảnh cắt lớp phân tử .................................................. 21

2.

Lý thuyết chụp cắt lớp phân tử với sự định phương tuyệt đối ............ 22

III.

Chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự phân bố định phương phân tử không

tuyệt đối ............................................................................................................ 24
1.

Nguyên tắc chụp ảnh cắt lớp với sự định phương không tuyệt đối .... 24

2.

Mô hình quay tử .................................................................................. 25

3.

Hàm phân bố định phương phân tử ..................................................... 26

4.

Sự tương tác giữa laser xung cực ngắn và tập hợp phân tử ................ 27

5.

Tính toán dữ liệu sóng hài ................................................................... 30

CHƯƠNG III KẾT QUẢ ................................................................................ 32
I. Giới hạn vùng giá trị của hiệu quả định phương β .................................... 32


II.

Sự ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên cường độ

sóng hài..... ....................................................................................................... 36
III.

Sự ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên hình ảnh

HOMO của phân tử .......................................................................................... 37
IV.

Mặt cắt (y = 0) của hình ảnh HOMO ..................................................... 38

V.

Trích xuất khoảng cách liên hạt nhân ..................................................... 40

KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN ĐỀ TÀI ......................................... 41
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................. 43
PHỤ LỤC ............................................................................................................ 45


DANH MỤC VIẾT TẮT
AS: Attoseccond (10-18 s)
DFT: Density Function Therory (phương pháp phiếm hàm mật độ)
FS: Femtoseccond (10-15 s)
HHG: High-order Harmonic Generation (sóng hài bậc cao)
HOMO: Highest Occupied Molecular Orbit (vân đạo ngoài cùng của phân tử)
HPB: Hàm phân bố định phương phân tử
LASER: Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation (laser)
PS: Picoseccond (10-12 s)

DANH MỤC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ, BẢNG BIỂU
Hình 1. Sự phát xạ chùm photon đồng nhất (laser) nhờ photon kích thích vào
điện tử ở mức năng lượng cao của môi trường hoạt tính. .................................... 13
Hình 2. Đồ thị cường độ điện trường của laser làm việc theo chế độ xung ........ 13
Hình 3. Đồ thị của cường độ laser theo thời gian ............................................... 14
Hình 4. Mô hình thí nghiệm chụp ảnh phân tử .................................................... 15
Hình 5. Đồ thị thế tổng hợp của điện tử trong trường hợp một chiều. ................ 18
Hình 6. Đồ thị thế tổng hợp của điện tử và mức năng lượng cơ bản của điện tử
trong các trường hợp ............................................................................................ 19
Hình 7. Cơ chế phát xạ HHG theo mô hình ba bước Lewenstein........................ 20
Hình 8. Mô hình quay tử . .................................................................................... 25
Hình 9. Sự phụ thuộc vào góc 𝝑′ của hàm phân bố định phương phân tử với

các hệ số β khác nhau ........................................................................................... 26
Hình 10. Mặt nón biểu diễn tập hợp các phân tử có góc tương tác là 𝝑 ............. 28
3T

Hình 11. Phân tử nitơ trường hợp định phương tuyệt đối và không tuyệt đối. .... 30
Hình 12. Đồ thị hàm phân bố định phương phân tử với các hiệu quả định
phương β khác nhau. ............................................................................................ 32
Hình 13. Hình ảnh HOMO phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian,
kết quả thực nghiệm và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định
phương β = 2, 3, 4 và 5. ...................................................................................... 33
Hình 14. Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ
phần mềm mô phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả
định phương β = 1, 2, 3, 4 và 5. ........................................................................... 34
Hình 15. Hình ảnh hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ phần mềm mô
phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β =
1.1, 1.5 và 1.9 ....................................................................................................... 35

Hình 16. Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ
phần mềm mô phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả
định phương β = 1.1, 1.5 và 1.9 ........................................................................... 35
Hình 12. Sự phụ thuộc của cường độ HHG song song vào bậc của HHG .......... 36
Hình 13. Hình ảnh HOMO của phân tử nitơ từ hiệu quả định phương β =
1.0001, 1.001, 1.01, từ kết quả thực nghiệm, từ mô phỏng Gaussian và từ kết
quả chụp ảnh với sự định phương tuyệt đối ......................................................... 37
Hình 14. Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng của phân tử nitơ. ........................... 38
Bảng 1. Độ lệch giá trị của các đỉnh hàm sóng so với hàm sóng chính xác từ
mô phỏng Gaussian .............................................................................................. 39
Bảng 2. Khoảng cách liên hạt nhân của phân tử N 2 trong các trường hợp .......... 40


MỞ ĐẦU
Vào khoảng trước thập kỷ 60, để chụp ảnh phân tử, các phương pháp
thường được sử dụng là “Quang phổ hồng ngoại”, “Quang phổ tia cực tím”,
“Quang phổ Raman”, “Nhiễu xạ điện tử”, “Nhiễu xạ tia X”,… [12]. Tuy
nhiên các phương pháp vừa kể trên không cho phép ta thu nhận những thông
tin về cấu trúc động của phân tử do độ phân giải thời gian là quá lớn so với
cấp độ thời gian xảy ra hoạt động bên trong phân tử [10]. Cụ thể, độ phân giải
thời gian của các phương pháp vừa kể trên chỉ vào cỡ picô giây ( 10-12 giây )
trong khi sự dao động của các nguyên tử trong phân tử diễn ra ở cấp độ thời
gian là femtô giây ( 10-15 giây ) [12]. Do đó, để thu được những thông tin về
cấu trúc động của phân tử, các nhà khoa học cần tìm những phương pháp mới
với độ phân giải thời gian vào cỡ femtô giây hoặc nhỏ hơn.
Sự ra đời của laser vào năm 1960 đã mở ra niềm hy vọng cho việc tìm ra
phương pháp mới thích hợp hơn cho việc thu nhận thông tin cấu trúc động của
phân tử. Năm 1988, nhóm nghiên cứu của nhà khoa học M. Ferray ( Pháp ) đã
phát hiện ra sự phát xạ sóng hài bậc cao ( High-order Harmonic Generation –

viết tắt là HHG ) khi cho xung laser cường độ cao tương tác với các loại khí
trơ [1]. Sự phát xạ sóng hài xảy ra ở cấp độ thời gian bằng khoảng thời gian
xảy ra một xung laser. Nếu rút ngắn khoảng thời gian xảy ra một xung laser
đến cấp độ cỡ femtô giây thì sóng hài do phân tử phát xạ ra sẽ mang những
thông tin cấu trúc động của phân tử. Do đó, trong lịch sử phát triển của laser
xung cực ngắn đã từng xảy ra cuộc chạy đua rút ngắn xung laser. Cho đến
nay, cuộc chạy đua ấy vẫn tiếp diễn và xung laser ngắn nhất hiện tại là 12.1018

giây.
Như vậy, chỉ laser xung cực ngắn vào cỡ femtô giây, ta đã có thể trích

xuất được thông tin cấu trúc động của phân tử dựa trên sự phát xạ sóng hài.
Cụ thể là các nhà khoa học thực nghiệm đã chụp ảnh thành công hình ảnh vân
đạo ngoài cùng ( Highest Occupied Molecular Orbit – viết tắt là HOMO ) của


các phân tử. Sử dụng dữ liệu sóng hài thu được, hình ảnh HOMO của phân tử
nitơ đã được tái tạo bởi nhóm nghiên cứu của nhà khoa học Corkum và được
đăng trong tạp chí Nature năm 2004 [3]. Trong tạp chí Physics Nature năm
2010, nhóm nghiên cứu của nhà khoa học Haessler đã tiếp tục công bố công
trình [4], chụp ảnh cả HOMO và HOMO-1 cho phân tử nitơ.
Song song với những thành tựu đạt được của việc chụp ảnh phân tử bằng
thực nghiệm, các nhà khoa học theo hướng nghiên cứu lý thuyết cũng đã đưa
ra những mô hình để tính toán lại dữ liệu sóng hài, từ đó tiến hành chụp ảnh
phân tử dựa trên sóng hài thu được. Để giải thích sự phát xạ sóng hài, các nhà
vật lý lý thuyết đã phải giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian cho
điện tử lớp ngoài cùng của phân tử. Kết quả tính toán chính xác đã được thực
hiện đối với phân tử hidro. Tuy nhiên, phương pháp này không thể giải cho
mọi phân tử bất kì. Cho đến nay, phương pháp giải thích thành công nhất sự
phát xạ sóng hài là dựa trên mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng

hài do chính tác giả đề xuất. Dựa trên mô hình này, nhóm nghiên cứu của
trường Đại học Sư phạm TP.HCM đã thực hiện chụp ảnh phân tử và công bố
trong công trình [5], [6].
Tuy nhiên các kết quả trong công trình [5], [6] cho hình ảnh HOMO của
phân tử nitơ có sự mâu thuẫn so với các kết quả thu được trong công trình
thực nghiệm [3] và [4]. Cụ thể là hình ảnh HOMO của phân tử nitơ trong
công trình thực nghiệm [3], [4] tồn tại một vùng phân bố điện tử trong không
gian mà kết quả trong công trình [5], [6] không thể hiện. Từ đây đã dẫn đến
sự tranh cãi về sự chính xác giữa kết quả lý thuyết và kết quả thực nghiệm.
Đồng thời các tác giả cũng tìm hiểu nguyên nhân của sự sai lệch giữa hình
ảnh HOMO trong lý thuyết và kết quả thu được từ thực nghiệm. Một trong số
các giả thuyết cho rằng nguyên nhân của sự sai lệch là do khi thực hiện công
trình lý thuyết, các tác giả đã giả thuyết rằng các phân tử được định phương
tuyệt đối trên phương của vector phân cực điện của laser định phương. Trong
thực tế, sự định phương tuyệt đối chỉ là lý tưởng, các phân tử dưới tác dụng
của laser định phương sẽ phân bố trong không gian theo một quy luật nhất


định. Trong công trình [7], nhóm nghiên cứu của nhà khoa học Lein đã công
bố việc sử dụng hàm phân bố định phương phân tử ( viết tắt là HPB ) để mô tả
sự phân bố của các phân tử trong không gian. Sử dụng hàm phân bố này, các
tác giả cũng đã mô tả được hiệu quả định phương phân tử thông qua giá trị
của một tham số kí hiệu là β ( β ≥ 1 ). Trong đó, β = 1 ứng với trường hợp

định phương tuyệt đối được sử dụng trong công trình [5] và [6], hiệu quả định
phương sẽ giảm khi giá trị của β tăng lên. Tuy nhiên, các tác giả chỉ khảo sát

tín hiệu sóng hài trước và sau khi áp dụng hàm phân bố cho phân tử CO 2
nhưng chưa tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ.
Trong đề tài này, chúng tôi sẽ sử dụng mô hình ba bước Leweistein về

sự phát xạ sóng hài kết hợp với áp dụng HPB của các tác giả trong công trình
[7] để tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ với các hiệu quả định
phương khác nhau. Nhóm chúng tôi chọn phân tử nitơ bởi vì phân tử nitơ có
tính chất phân cực và có cấu trúc đơn giản. Trong thực nghiệm, để thực hiện
sự định phương đòi hỏi phân tử phải có tính chất phân cực. Hơn nữa, phân tử
nitơ có cấu trúc đối xứng với hai nguyên tử giống hệt nhau nên việc khảo sát
góc định phương sẽ đơn giản hơn.
Từ những tìm hiểu trên, nhóm chúng tôi đã định hướng thực hiện đề tài:
“Ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên kết quả chụp ảnh
cắt lớp phân tử nitơ”.
Mục tiêu của đề tài là sử dụng HPB bổ sung vào thành phần gia tốc
lưỡng cực 1 được thiết lập trong mô hình ba bước Lewenstein để tính toán dữ
liệu sóng hài, sau đó sử dụng dữ liệu sóng hài này như là dữ liệu thu được từ
thực nghiệm để tái tạo lại hình ảnh HOMO của phân tử theo phương pháp
chụp ảnh cắt lớp trong công trình [3], [5], [12]. Để có được kết quả cuối cùng
như mong muốn, nhóm chúng tôi nhận thấy cần phải thực hiện những nhiệm
vụ sau:

• Tìm hiểu cơ chế phát xạ sóng hài và mô hình ba bước Lewenstein.

Gia tốc lưỡng cực là một đại lượng được sử dụng trong mô hình ba bước Lewenstein để tính toán ra
tín hiệu HHG.
1


• Tìm hiểu về phần mềm tính toán Gaussian, Gaussview và ngôn ngữ
lập trình Fortran.
• Tìm hiểu source code Fortran của mô hình ba bước Lewenstein và
phương pháp tái tạo HOMO của Corkum.
• Tính toán HHG sơ cấp khi cho laser xung cực ngắn 30 fs, cường độ

2.1014 W/cm2 , bước sóng 800 nm tương tác với phân tử nitơ.
• Sử dụng HPB bổ sung gia tốc lưỡng cực để thu được dữ liệu HHG
với các hiệu quả định phương khác nhau.
• Sử dụng dữ liệu HHG để tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ.
So sánh với kết quả trong công trình [3], [5], [12].
Với những nhiệm vụ cụ thể đã được đề ra như trên, chúng tôi đã từng
bước tìm hiểu được các kiến thức cơ bản liên quan như: cơ chế phát xạ sóng
hài, lý thuyết về hàm phân bố định phương phân tử, quá trình mô phỏng bằng
phần mềm Gaussian, Gaussview và ngôn ngữ lập trình Fortran. Sau đó, chúng
tôi đã tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ. Kết quả thu được cho thấy
sự đóng góp của hàm phân bố định phương phân tử cho hình ảnh HOMO khá
phù hợp với kết quả trong công trình [3], [5], [12]. Tuy nhiên, kết quả đề tài
này hoàn toàn phụ thuộc vào hàm phân bố định phương phân tử trong công
trình [7]. Có khả năng sẽ có những hàm phân bố định phương phân tử khác
cho kết quả phù hợp hơn với lý thuyết cũng như thực nghiệm. Vì vậy, đề tài
này cần được phát triển thêm trong việc xây dựng các hàm phân bố định
phương mới, từ đó chúng tôi sẽ tiếp tục khảo sát sự ảnh hưởng của các hàm
phân bố này lên kết quả chụp ảnh cắt lớp phân tử.
Bố cục của luận văn này được chia làm ba chương chính, không kể mở
đầu và kết luận.
Trong chương 1: “Mô hình thí nghiệm”, chúng tôi sẽ tập trung trình bày
về mô hình chụp ảnh cắt lớp phân tử trong thực nghiệm và trong lý thuyết mô
phỏng. Trong đó, chúng tôi sẽ dành một phần nhỏ đầu chương để giới thiệu
tổng quan về laser, laser xung cực ngắn và các thông số đặc trưng của laser
xung cực ngắn. Sau đó, chúng tôi trình bày về phương pháp thực nghiệm chụp
ảnh cắt lớp phân tử bao gồm: giới thiệu về phương pháp thực nghiệm và trình
tự thực hiện thí nghiệm. Cuối chương này, chúng tôi sẽ trình bày mô hình của
phương pháp mô phỏng lý thuyết trên cơ sở của mô hình phương pháp thực
nghiệm.

Trong chương 2: “Cơ sở lý thuyết”, chúng tôi sẽ trình bày lý thuyết về
sự phát xạ sóng hài, lý thuyết chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự định phương
tuyệt đối trong công trình [5], [6] và lý thuyết chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự
đóng góp của hàm phân bố định phương phân tử. Phần đầu của chương sẽ
trình bày mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài – đây là cơ sở
nền tảng giải thích cơ chế phát xạ sóng hài khi cho laser xung cực ngắn tương
tác với phân tử. Biến đổi toán học của mô hình này được lập trình trong một
source code ngôn ngữ lập trình Fortran viết bởi các tác giả trong công trình
[5], [6]. Mô hình ba bước Lewenstein cho phép tính toán ra dữ liệu sóng hài ,
các dữ liệu về cường độ sóng hài vừa thu được này sẽ được sử dụng để chụp
cắt lớp phân tử. Ngay sau mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng
hài, chúng tôi sẽ trình bày tiếp phương pháp chụp ảnh cắt lớp cho một phân tử
duy nhất trong trường hợp sự định phương là hoàn toàn tuyệt đối ( trong
trường hợp sự định phương là tuyệt đối, các phân tử đều bị định phương như
nhau, do đó tín hiệu HHG thu được do từng phân tử tương tác với laser xung
cực ngắn phát ra là hoàn toàn giống nhau chỉ cần xét cho một phân tử duy
nhất ). Ở phần cuối trong chương này, chúng tôi sẽ trình bày tiếp phương
pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử trong trường hợp sự định phương là không
tuyệt đối. Đây là phần trọng tâm của toàn bộ chương này cũng là phần trọng
tâm của luận văn này. Trong phần này, chúng tôi sẽ trình bày mô hình phân tử
nitơ trong không gian với các thông số góc đặc trưng cho sự định phương bởi
laser định phương và sự tương tác của phân tử với laser xung cực ngắn. Từ
đó, chúng tôi giới thiệu hàm phân bố định phương phân tử ( HPB ) trong
công trình [7] mô tả sự định phương theo các thông số góc, đồng thời chúng
tôi sẽ trình bày về hệ số β quy định hiệu quả định phương của hàm phân bố là
cao hay thấp. HPB này sẽ được sử dụng để bổ sung vào source code tính toán
của mô hình ba bước Lewenstein bằng một đoạn code do chúng tôi viết để
tính toán lại dữ liệu sóng hài. Các dữ liệu về sóng hài này lại được sử dụng để
chụp cắt lớp phân tử trên cơ sở chụp ảnh cắt lớp phân tử trong trường hợp

định phương tuyệt đối đã được trình bày ở phần trên.
Trong chương 3: “Kết quả”, chúng tôi trình bày về các kết quả tính toán
được, đồng thời rút ra nhận xét đối với từng kết quả thu được. Đầu tiên chúng
tôi sẽ trình bày các kết quả về cường độ sóng hài mà chúng tôi tính toán được
từ mô hình ba bước Lewenstein với sự bổ sung của hàm phân bố định phương
phân tử trong công trình [7] với các hiệu quả định phương β khác nhau. Các


kết quả cho thấy rằng khi hiệu quả định phương giảm, độ sai lệch về cường độ
sóng hài ứng với các góc định phương khác nhau giảm đi. Tiếp theo chúng tôi
trình bày các kết quả về hình ảnh HOMO phân tử nitơ thu được với các hiệu
quả định phương β khác nhau, từ đó so sánh với kết quả chính xác tính toán từ
phần mềm mô phỏng và kết quả thu được từ thực nghiệm. Kết quả cho thấy
rằng, sự thay đổi hiệu quả định phương đã làm ảnh hưởng đến kết hình ảnh
HOMO một cách rõ rệt. Để định lượng các kết quả từ hình ảnh HOMO, chúng
tôi tiếp tục trình bày kết quả về hình ảnh mặt cắt của hàm sóng, từ đó, so sánh
với kết quả chính xác thu được từ phần mềm mô phỏng, đồng thời chúng tôi
trích xuất được khoảng cách liên hạt nhân 2 trong phân tử. Kết quả cho thấy
khi hiệu quả định phương giảm thì hàm sóng mô tả HOMO của phân tử sẽ bị
dịch chuyển so với hàm sóng chính xác, đồng thời khoảng cách liên hạt nhân
sẽ được nới rộng ra.

Khoảng cách liên hạt nhân của phân tử nitơ là khoảng cách giữa hai hạt nhân của nguyên tử nitơ
tính bằng Å. Các đo đạt thực nghiệm cho ta khoảng cách liên hạt nhân của phân tử nitơ là vào cỡ
1,09 Å.
2


CHƯƠNG I
MÔ HÌNH THÍ NGHIỆM

I. Laser xung cực ngắn
Laser có tên tiếng Anh là “Light Amplification Stimulated Emission of
Radiation” ( laser ) – sự khuếch đại ánh sáng bằng bức xạ cưỡng bức. Cơ chế
hoạt động của laser dựa trên việc dùng photon kích thích vào các điện tử (
trong môi trường hoạt tính ) ở mức năng lượng cao để khi chuyển xuống mức
năng lượng thấp hơn, điện tử sẽ phát xạ ra hai photon có cùng năng lượng,
cùng pha, cùng phương, cùng độ phân cực gọi là những photon đồng nhất.

Hình 1. Sự phát xạ chùm photon đồng nhất ( laser ) nhờ photon kích thích vào
điện tử ở mức năng lượng cao của môi trường hoạt tính.
Laser có hai chế độ làm việc là chế độ liên tục và chế độ xung. Trong đề
tài này, chúng tôi chỉ đề cập đến laser làm việc ở chế độ xung. Laser làm việc
ở chế độ xung có vector cường độ điện trường (hay còn gọi vector phân cực
�⃗ =
điện) �E⃗ biến thiên phụ thuộc thời gian theo quy luật hàm lượng giác: E
����⃗o (t)cos (ωt + φ). Như vậy, sẽ có những thời điểm cường độ điện trường �E⃗
E

hoàn toàn bị triệt tiêu và những thời điểm cường độ điện trường �E⃗ đạt cực đại.

Hình 2. Đồ thị cường độ điện trường của laser làm việc theo chế độ xung.
Laser làm việc ở chế độ xung được đặc trưng bởi những thông số như sau:
+ Cường độ laser: được kí hiệu là I, là bình phương môđun của vector
cường độ điện trường. Nếu gọi cường độ đỉnh của laser ứng với biên độ của


điện trường là I o thì cường độ hiệu dụng I hd của một xung laser bằng một nửa
cường độ đỉnh.
+ Độ dài xung: được ký hiệu là τ p , là khoảng thời gian ngắn nhất giữa
hai lần cường độ I bằng I hd ( hình 3 ).

+ Tần số laser: được ký hiệu là ω xuất hiện trong biểu thức điện trường
của laser: 𝐸 = Eo (t)cos (ωt + φ). Tần số laser liên hệ với bước sóng laser
bởi công thức λ = 2πc/ω với c là vận tốc ánh sáng trong chân không.

+ Hình dạng xung: được quyết định bởi quy luật biến thiên của Eo (t) mà
chúng ta có xung dạng Gauss, dạng vuông, dạng sin2,... ( hình 3 ). Trong luận
văn này, chúng tôi sử dụng xung dạng sin2.

Hình 3. Đồ thị của cường độ laser theo thời gian.
Trong hình 3, I là cường độ của laser với I o là cường độ đỉnh và I hd là
cường độ hiệu dụng của xung laser. Để thực hiện quá trình phát xạ sóng hài
bậc cao khi cho laser tương tác với phân tử, laser được sử dụng phải là laser
xung cực ngắn cường độ cao. Laser xung cực ngắn là laser làm việc ở chế độ
xung và có độ dài xung là cực nhỏ vào khoảng 10-15 giây. Trong luận văn này,
chúng tôi sử dụng laser xung cực ngắn có cường độ đỉnh là 2.1014 W/cm2, độ
dài xung là 30.10-15 giây, bước sóng là 800 nm và xung hình dạng sin2.
Trong lịch sử phát triển laser xung cực ngắn, các nhà khoa học đã có
cuộc chạy đua rút ngắn độ dài xung của xung laser. Từ xung laser 10-9 giây (
1960 ), họ đã rút ngắn đến xung laser 12.10-18 giây ( 2010 ) [13]. Tuy nhiên,
thời gian chuyển động của điện tử là vào khoảng 0,5.10-18 giây. Vì vậy với độ
dài xung này, chúng ta vẫn chưa thể chụp ảnh của điện tử. Do đó trong tương
lai, độ dài xung laser sẽ tiếp tục được rút ngắn hơn nữa.


II. Phương pháp chụp ảnh cắt lớp thực nghiệm
Trong thực nghiệm, quá trình chụp ảnh cắt lớp phân tử được thực hiện
với sự tham gia của hai loại laser: laser xung cực ngắn cường độ mạnh ( độ
dài xung 30 fs, bước sóng 800 nm, cường độ 2.1014 W/cm2 ) có vector phân
cực điện là �E⃗ và laser định phương ( độ dài xung 300 ps, bước sóng 797 nm,

cường độ 2.1014 W/cm2 ) [7] có vector phân cực điện là ���⃗
E′ ( hình 1 ). Đối
tượng được khảo sát là tập hợp các phân tử nitơ.

Hình 4. Mô hình thí nghiệm chụp ảnh phân tử.


(1) Nguồn laser xung cực ngắn
(2) Nguồn laser định phương
(3) Hệ thống gương phản xạ
(4) Tập hợp phân tử nitơ
(5) Đầu dò sóng hài

���⃗
E′ Vector phân cực điện của laser

định phương

�⃗ Vector phân cực điện của laser
E

xung cực ngắn

�����⃗
ES∥ Vector phân cực điện của tín

hiệu HHG song song
(6) Phân tử nitơ

������⃗

ES⊥ Vector phân cực điện của tín

hiệu HHG vuông góc

Đầu tiên, laser định phương được chiếu vào tập hợp các phân tử nitơ.
Dưới tác dụng của vector phân cực điện ���⃗
E′, trục của các phân tử bị định

phương trên phương của vector ���⃗
E′ . Quá trình này được gọi là quá trình định
phương phân tử.

Sau đó, laser xung cực ngắn sẽ được chiếu vào tập hợp các phân tử
nitơ để kích thích các phân tử phát xạ sóng hài bậc cao HHG. Đầu dò tín
hiệu HHG sẽ được đặt phía sau các phân tử nitơ để thu nhận các tín hiệu
HHG phát ra. Đầu dò này chỉ thu nhận các tín hiệu HHG có vector phân

cực song song và vuông góc với vector phân cực 𝐸�⃗ của laser xung cực ngắn
(từ đây chúng tôi sẽ gọi là HHG song song – kí hiệu 𝑆∥ và HHG vuông góc

���⃗. Chúng tôi lần lượt thay
– kí hiệu 𝑆⊥ ). Gọi θ là góc hợp bởi vector 𝐸�⃗ và 𝐸′
đổi góc θ, đo HHG song song và HHG vuông góc phát ra ứng với mỗi giá
trị góc này.

Các dữ liệu của cường độ HHG song song và cường độ HHG vuông
góc sau đó sẽ được sử dụng để tái tạo HOMO phân tử nitơ theo phương
pháp chụp ảnh cắt lớp trong công trình [3], [5], [12].

III. Phương pháp chụp ảnh cắt lớp bằng mô phỏng lý thuyết
Trong luận văn này, quá trình chụp ảnh cắt lớp phân tử nitơ sẽ được
tiến hành bằng mô phỏng lý thuyết bởi mô hình ba bước Lewenstein và
phương pháp tái tạo lại hình ảnh HOMO trong công trình [3], [5], [12]. Tất
cả đều được thực hiện trên source code của ngôn ngữ lập trình Fortran. Để
làm được điều này, chúng tôi cần có:
+ Một tập hợp phân tử nitơ với cấu trúc giả định cho trước. Phần mềm
tính toán Gaussian và Gaussview cho phép chúng tôi thiết lập cấu trúc giả
định cho phân tử nitơ. Cụ thể, chúng tôi sử dụng phương pháp phiếm hàm
mật độ DFT (Density Function Theory) với hiệu chỉnh Gradient B3LYP và
hệ hàm cơ sở là 6-31 G+(d,p) [7].
+ Laser xung cực ngắn có các thông số laser như trên và góc hợp với
laser định phương là θ. Các thông số laser và giá trị góc θ được khai báo
trong source code Fortran của mô hình ba bước Lewenstein.
+ Laser định phương có hiệu quả định phương xác định. Hiệu quả
định phương được quy định bởi hàm phân bố định phương phân tử và được
lập trình bằng một đoạn code viết bằng ngôn ngữ Fortran. Đoạn code này sẽ
được bổ sung vào source code tính toán của mô hình ba bước Lewenstein
để tính toán dữ liệu HHG.
Các dữ liệu HHG tính toán cũng gồm hai thành phần là HHG song
song và HHG vuông góc như trong thực nghiệm. Các dữ liệu này sẽ được
sử dụng để tái tạo HOMO phân tử nitơ theo phương pháp chụp ảnh cắt lớp
như trong phương pháp thực nghiệm.


CHƯƠNG II
CƠ SỞ LÝ THUYẾT

I. Mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài bậc cao
“Mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài bậc cao” được

nhà khoa học Lewenstein đề xuất vào năm 1993 [8] để mô tả cơ chế phát xạ
HHG khi cho laser xung cực ngắn tương tác với phân tử.
Khi phân tử được đặt vào trường laser mạnh thì thế năng của điện tử
sẽ được hiệu chỉnh thành thế tổng hợp của trường Coulomb và trường thế
do điện trường của laser gây ra ( hình 5 ) [9], điện tử sẽ có khả năng thoát ra
ngoài, khi đó phân tử sẽ bị ion hoá.

Hình 5. Đồ thị thế tổng hợp của điện tử trong trường hợp một chiều. Thế
tổng hợp được thể hiện bằng đường màu đen, thế Coulomb là đường màu
đỏ và thế điện trường laser mạnh là đường màu xanh.
Thế tổng hợp của điện tử sẽ khác nhau tuỳ thuộc vào cường độ của
trường laser so với trường thế Coulomb ( hình 6 ). Do đó, phân tử sẽ bị ion
hoá theo nhiều cách khác nhau: ion hoá đa photon, ion hoá xuyên hầm và
ion hoá vượt rào.


Hình 6. Đồ thị thế tổng hợp của điện tử (đường màu đen) và mức năng.
lượng cơ bản của điện tử (đường màu xanh lá) trong các trường hợp
Trong trường hợp (a), trường laser yếu hơn so với trường Coulomb. Thế
tổng hợp không khác biệt nhiều so với trường Coulomb, điện trường laser
lúc này chỉ có tác dụng làm nhiễu loạn trường Coulomb, gây ra sự dao động
của điện tử [10]. Trong trường hợp này, điện tử chỉ có thể thoát ra khỏi hố
thế bằng cách hấp thụ nhiều photon liên tiếp. Đó gọi là sự ion hoá theo cơ
chế đa photon [9].
Trong trường hợp (b), trường laser mạnh tương đương so với trường
Coulomb. Thế tổng hợp hẹp hơn so với thế Coulomb, điện tử có thể xuyên
hầm thoát ra khỏi hố thế. Đó gọi là sự ion hoá xuyên hầm [9].
Trong trường hợp (c), trường laser rất mạnh so với trường Coulomb. Thế
tổng hợp hẹp hơn và thấp hơn so với mức năng lượng cơ bản, điện tử dễ
dàng vượt ra khỏi hố thế. Đó gọi là sự ion hoá vượt rào [9].

Mô hình ba bước Lewenstein giải thích sự phát xạ sóng hài do điện tử
quay trở lại trạng thái cơ bản sau khi điện tử xuyên hầm thoát khỏi hố thế.
Nội dung của mô hình này gồm ba giai đoạn như sau ( hình 7 ) [10]:
+ Giai đoạn 1: Điện tử thoát khỏi trạng thái cơ bản ra miền liên tục
theo cơ chế xuyên hầm.
+ Giai đoạn 2: Điện tử lúc này không còn chịu tác dụng bởi trường
Coulomb nữa mà sẽ được gia tốc bởi trường điện của laser.


+ Giai đoạn 3: Khi trường điện laser đổi chiều, điện tử bị kéo ngược
lại tái kết hợp với ion mẹ, trong quá trình đó phát xạ ra HHG.

Hình 7. Cơ chế phát xạ HHG theo mô hình ba bước Lewenstein.
Cơ sở tính toán của mô hình này được tác giả dựa trên hai giả thiết gần
đúng của Keldysh [11]:
+ Trong vùng phổ liên tục (năng lượng dương), tác dụng của trường
Coulomb được bỏ qua, điện tử có thể được coi như một hạt tự do.
+ Phần đóng góp của tất cả các trạng thái liên kết khác ngoài trạng
thái cơ bản vào quá trình phát xạ sóng hài là không đáng kể.
Mô hình ba bước Lewenstein đã được nhóm nghiên cứu trường Đại
học Sư phạm TP.HCM sử dụng và lập trình trong source code Fortran để
tính toán các dữ liệu HHG phát xạ ra. Trong luận văn, chúng tôi sử dụng
các source code này để tính toán dữ liệu HHG thu được khi cho laser xung
cực ngắn tương tác với phân tử nitơ. Các dữ liệu HHG này sẽ được sử dụng
để tái tạo lại hình ảnh chụp cắt lớp phân tử nitơ.


II. Chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự phân bố định phương phân
tử tuyệt đối
1. Nguyên tắc chụp ảnh cắt lớp phân tử

Như đã trình bày ở trên, quá trình chụp ảnh cắt lớp cho phân tử bao
gồm ba giai đoạn:
+ Định phương phân tử bằng laser định phương.
+ Cho laser xung cực ngắn tương tác với phân tử để thu tín hiệu sóng
hài phát ra. Phương pháp: sử dụng mô hình ba bước Lewenstein được lập
trình trong sorce code Fortran.
+ Sử dụng tín hiệu sóng hài HHG phát ra để tái tạo lại hình ảnh
HOMO của phân tử. Phương pháp: biến đổi Fourier ngược thông qua
source code Fortran.
Trong các công trình [5], [6], [12], các tác giả đã thực hiện mô phỏng
chụp ảnh phân tử với giả định rằng trục của các phân tử hoàn toàn nằm
song song với vector điện của laser định phương. Sự định phương như vậy
gọi là sự định phương tuyệt đối. Do đó, khi cho laser xung cực ngắn tương
tác với phân tử, tín hiệu HHG thu được từ mỗi phân tử là như nhau nên chỉ
cần khảo sát đơn lẻ một phân tử duy nhất thay vì một tập hợp phân tử.
Nguyên tắc của việc chụp cắt lớp như sau: dưới tác dụng của điện
trường laser, điện tử sẽ xuyên hầm ra khỏi phân tử và được gia tốc để khi
tái kết hợp với ion mẹ điện tử phát xạ ra HHG. Tín hiệu HHG này được đặc
trưng bởi góc định phương 3 θ và tần số ω xác định. Trong những chu kì sau
của xung laser, điện tử tiếp tục lặp lại những quá trình tương tự như vậy. Ta
thấy rằng vai trò của điện tử và hạt nhân lúc bấy giờ hoàn toàn tương tự như
một mômen lưỡng cực điện. Nếu Gọi ψ(r⃗,θ) là hàm sóng của điện tử khi
�⃗

còn ở HOMO của hạt nhân và eik�r⃗ là hàm sóng phẳng de Broglie của điện
tử khi thoát khỏi hạt nhân mẹ để trở thành điện tử tự do, thì mômen lưỡng
cực điện trên còn được gọi là lưỡng cực dịch chuyển từ trạng thái ψ(r⃗,θ)
Góc định phương θ là góc hợp bởi vector điện của laser xung cực ngắn với trục phân tử đồng thời
cũng là vector điện của laser định phương, vì trong trường định phương tuyệt đối, trục phân tử với
vector điện của laser định phương là trùng nhau.

3


�⃗

đến trạng thái eikr⃗ ( gọi tắt là lưỡng cực dịch chuyển ). Do có chứa trạng thái
ψ(r⃗,θ) nên lưỡng cực dịch chuyển mang toàn bộ thông tin của điện tử khi
còn ở HOMO của phân tử. Mặt khác khi điện tử tái kết hợp với hạt nhân mẹ

và phát xạ sóng hài, ta có thể coi như chính lưỡng cực dịch chuyển này đã
phát xạ ra HHG, như vậy trong sóng hài thu được có chứa thông tin của
lưỡng cực dịch chuyển.
Như vậy, khi chúng ta có được dữ liệu về sóng hài, chúng ta trích

xuất được thông tin về lưỡng cực dịch chuyển. Từ lưỡng cực dịch chuyển,
ta lại tái tạo được hàm sóng ψ(r⃗,θ) mang thông tin của điện tử khi còn ở
trong HOMO chưa thoát ra khỏi phân tử.

2. Lý thuyết chụp cắt lớp phân tử với sự định phương tuyệt đối
Khi chúng ta đã có được dữ liệu về sóng hài, chúng ta sẽ tiến hành tái
tạo lại hình ảnh HOMO của phân tử. Trong luận văn này, chúng tôi sẽ tái
tạo hình ảnh HOMO từ dữ liệu HHG bằng phương pháp của các tác giả
trong công trình [3], [5], [12].
Tái tạo hình ảnh HOMO của phân tử từ dữ liệu HHG là một bài toán
ngược, cơ sở toán học chủ yếu của phương pháp này chính là phép biến đổi
ngược Fourier [12]. Cơ sở này lấy điểm xuất phát là mối quan hệ giữa
cường độ HHG và lưỡng cực dịch chuyển được nêu trong công trình [3] :
2

�

���⃗∥ (ω,θ)�
S∥ (ω,θ) = N2 (θ)ω4 �a�k�⃗(ω)�d

2

����⃗⊥ (ω,θ)�
S⊥ (ω,θ) = N2 (θ)ω4 �a�k�⃗(ω)�d

.

(1)

+ S∥ (ω,θ) và S⊥ (ω,θ) là cường độ HHG có vector điện song song và vuông

góc với vector điện của laser xung cực ngắn, được đo trực tiếp từ đầu dò
HHG. Trong luận văn này, S∥ (ω,θ) và S⊥ (ω,θ) sẽ được tính toán từ mô

hình ba bước Lewenstein thông qua source code Fortran.
+ N(θ) là tốc độ ion hoá được tính bằng phương pháp gần đúng trường
mạnh MO-SFA (Molecular Orbital Strong Field Aprroximation) [12].


+ a�k�⃗(ω)� là biên độ sóng phẳng được tính toán trong mô hình ba bước
Lewenstein thông qua source code Fortran. Trong đó, k là vector sóng

k=�2(ω-IP ) với I p là năng lượng ion hoá của phân tử.

+ ���⃗

d∥ (ω,θ) và ����⃗
d⊥ (ω,θ) là các lưỡng cực dịch chuyển ứng với cường độ sóng

hài S∥ (ω,θ) và S⊥ (ω,θ).

Với dữ liệu HHG tính toán được, dựa vào biểu thức (1), chúng ta có

thể trích xuất được thông tin về lưỡng cực dịch chuyển. Lưỡng cực dịch
chuyển được định nghĩa bởi [3], [9]:
�⃗
�⃗
d�⃗(ω,θ) = �ψ(r⃗,θ)�r⃗�eikr⃗� = � ψ(r⃗)r⃗eikr⃗ dr.

(2)

∞

Trong toạ độ Descarste, hàm sóng ψ(r⃗, θ) phụ thuộc vào ba biến không

gian ψ(x, y, z). Tuy nhiên, vì phân tử được định phương trong mặt phẳng

vuông góc với phương chiếu laser ( phương z ) nên ta chỉ quan tâm đến
hàm sóng trong mặt phẳng (x,y) [12]. Áp dụng phép biến đổi Fourier
ngược, ta có biểu thức trích xuất hàm sóng từ lưỡng cực dịch chuyển [5],
[6], [12] (phụ lục 1):
2π

+∞

2π

+∞

⎧2πxψ(x,y)= � dθ � dωeik(xcosθ+ysinθ) [cosθd∥ (ω,θ)+sinθd⊥ (ω,θ)]
⎪
0
0
⎨
⎪ 2πyψ(x,y)= � dθ � dωeik(xcosθ+ysinθ) [cosθd∥ (ω,θ)-sinθd⊥ (ω,θ)]
⎩
0
0

.
(3)

Như vậy, từ biểu thức (3), chúng ta đã trích xuất được hàm sóng

ψ(x,y) mang thông tin HOMO của phân tử. Với phương pháp chụp ảnh cắt
lớp vừa trình bày trên, các tác giả trong công trình [5], [6], [12] đã tiến hành
trích xuất hàm sóng ψ(x,y) và tái tạo lại thành công hình ảnh HOMO của
phân tử nitơ.