xác định hàm lượng một số nguyên tố điển hình trong mẫu cà phê bột và xi măng bằng phương pháp kích hoạt neutron dùng nguồn đồng vị

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH

HỒNG XN ĐỂ

XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG MỘT
SỐ NGUYÊN TỐ ĐIỂN HÌNH
TRONG MẪU CÀ PHÊ BỘT VÀ
XI MĂNG BẰNG PHƯƠNG
PHÁP KÍCH HOẠT NEUTRON
DÙNG NGUỒN ĐỒNG VỊ

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

Tp. HỒ CHÍ MINH - 2011


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH

HỒNG XN ĐỂ

XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG MỘT
SỐ NGUYÊN TỐ ĐIỂN HÌNH
TRONG MẪU CÀ PHÊ BỘT VÀ

XI MĂNG BẰNG PHƯƠNG
PHÁP KÍCH HOẠT NEUTRON
DÙNG NGUỒN ĐỒNG VỊ
Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và NL cao
Mã số: 64 44 05

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. NGUYỄN VĂN HÙNG

Tp. HỒ CHÍ MINH - 2011

Cộng hòa Xã hội Chủ nghĩa Việt Nam
Độc lập – Tự do – Hạnh phúc
-----------ooooo-----------

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan về tính chân thực của bản luận văn này. Các số liệu thực
nghiệm trong bản luận văn này là của chính bản thân tơi thực hiện. Luận văn này
hồn thành dưới sự hướng dẫn khoa học của TS. Nguyễn Văn Hùng mà khơng
phải sao chép từ bất cứ cơng trình nào của người khác.
Tác giả luận văn

Hoàng Xuân Để


LỜI CÁM ƠN
Trong q trình thực hiện và hồn thành luận văn, ngồi những cố gắng của
bản thân, tơi đã nhận được rất nhiều sự quan tâm, hướng dẫn và giúp đỡ nhiệt tình
của q thầy cơ, cũng như sự động viên của gia đình và bè bạn.
Xin cho phép tôi được bày tỏ lời cảm ơn chân thành của mình đến:
Thầy TS. Nguyễn Văn Hùng, Giám đốc Trung tâm đào tạo – Viện Nghiên
cứu hạt nhân (NCHN) Đà Lạt, người thầy hướng dẫn cho luận văn của tôi. Không
chỉ hướng dẫn về mặt khoa học, thầy cịn ln động viên, giúp đỡ, chia sẻ những

khó khăn cho tơi trong suốt q trình thực hiện luận văn. Mặc dù cơng việc quản
lý của thầy rất bận rộn nhưng thầy đã dành cho tơi thời gian, tận tình hướng dẫn,
giúp đỡ tơi để tơi hồn thành tốt luận văn này.
Thầy Cao Đông Vũ, Thầy Phạm Ngọc Sơn, bạn Trần Quang Thiện, bạn Hồ
Văn Doanh, các thầy cô, anh chị, các cán bộ, cơng nhân viên của Trung tâm đào
tạo và Lị phản ứng hạt nhân – Viện NCHN Đà Lạt, đã tận tình hướng dẫn, hỗ trợ,
giúp đỡ tơi trong thời gian tơi làm đề tài, nghiên cứu, tìm hiểu và tiến hành thực
nghiệm tại Trung tâm nhằm thực hiện luận văn.
Xin chân thành cảm ơn đến quý thầy cô, cán bộ, cơng nhân viên Khoa Vật lý,
Phịng Đào tạo Sau đại học, Trường Đại học Sư phạm Tp. HCM đã đem đến
những bài giảng bổ ích, xây dựng nền tảng khoa học, tạo điều kiện về mặt hành
chính trong thời gian tôi học tập, rèn luyện và tiến hành làm luận văn tại nhà

trường.
Một lần nữa, cho tơi được nói lời tri ân sâu sắc đến Quý thầy cô, anh chị,
những người đã giúp tơi hồn thành luận văn này.
Tp. HCM, ngày 29 tháng 9 năm 2011
Hoàng Xuân Để


MỤC LỤC
LỜI CAM ĐOAN .................................................................................i
LỜI CÁM ƠN ..................................................................................... ii
MỤC LỤC .......................................................................................... iii
DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT .................... vi

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU................................................... viii
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ ............................................................x
MỞ ĐẦU...............................................................................................1
1. Tổng quan tình hình nghiên cứu ngồi nước và trong nước liên quan
đến luận văn ..................................................................................................... 1
2. Nhu cầu, lý do chọn đề tài .......................................................................... 2
3. Đối tượng nghiên cứu.................................................................................. 2
4. Giả thuyết khoa học - ý nghĩa khoa học thực tiễn của đề tài nghiên cứu
........................................................................................................................... 2
5. Phạm vi nghiên cứu ..................................................................................... 3
6. Nhiệm vụ nghiên cứu .................................................................................. 3
7. Bố cục đề tài ................................................................................................. 3

Chương 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT .........................................5
1.1.Nguồn neutron đồng vị ............................................................................. 5
1.1.1. Nguồn đồng vị alpha-neutron (α, n) ........................................................5
1.1.2. Nguồn photo-neutron (γ, n) ......................................................................7
1.1.3. Nguồn phân hạch tự phát 252Cf [3], [14] .................................................8

1.2.Phương pháp phân tích kích hoạt neutron (NAA) .............................. 10
1.2.1. Nguyên lý của phương pháp NAA [1], [6], [17] ....................................10
1.2.2 Phân loại NAA [1], [9] ............................................................................12
1.2.3 Các loại neutron dùng để kích hoạt [9] .................................................13
1.2.4 Phương trình kích hoạt [1], [6]...............................................................15

1.2.5. Các phương pháp chuẩn hóa xác định hàm lượng nguyên tố trong NAA
[1], [6] ..................................................................................................................19


1.2.6. Một số hiệu chính của phương pháp NAA [1], [6] , [9] ........................24
1.2.7. Giới hạn phát hiện và độ nhạy trong phân tích kích hoạt [11] ..............29
1.2.8. Các nguồn sai số trong NAA [2] ............................................................30

1.3. Phương pháp xác định các thông số phổ neutron [6], [14] ................ 33
1.3.1. Phương pháp xác định hệ số lệch phổ α ...............................................33
1.3.2. Xác định tỉ số thơng lượng f ...................................................................39
1.3.3. Tính tốn thơng lượng neutron trên nhiệt ..............................................39

1.3.4. Tính tốn thơng lượng neutron nhiệt ......................................................40

1.4.Xi măng và thành phần của xi măng [7] ............................................... 41
1.4.1. Thành phần hóa học của xi măng...........................................................41
1.4.2. Các đặc trưng một số số liệu hạt nhân ban đầu của các nguyên tố khảo
sát trong xi măng ..................................................................................................43

1.5.Cà phê và thành phần của cà phê [11] .................................................. 44
1.5.1. Thành phần hóa học của cà phê .............................................................44
1.5.2. Các đặc trưng một số số liệu hạt nhân ban đầu của các nguyên tố khảo
sát trong cà phê.....................................................................................................45

Chương 2: THỰC NGHIỆM ...........................................................46
2.1.Hệ Howitzer chức nước dùng nguồn neutron đồng vị ở Viện NCHN 46
2.1.1. Giới thiệu ................................................................................................46
2.1.2. Tính tốn mơ phỏng thơng lượng neutron và đo thử nghiệm [4] ...........46
2.1.3. Kết luận...................................................................................................48
2.1.4. Hệ Howitzer chứa nước tại Trung tâm đào tạo, Viện NCHN Đà Lạt ....49
2.1.5. Khảo sát an toàn bức xạ .........................................................................52

2.2. Hệ phổ kế Gamma .................................................................................. 54
2.3. Thực nghiệm xác định các thông số phổ neutron nguồn đồng vị của
hệ Howitzer .................................................................................................... 56
2.4. Xác định hàm lượng một số nguyên tố trong mẫu xi măng và cà phê

......................................................................................................................... 61
2.5. Xử lý phổ gamma và tính tốn .............................................................. 63

Chương 3: KẾT QUẢ VÀ BÌNH LUẬN ........................................67
3.1.Kết quả khảo sát hiệu suất hệ phổ kế gamma ...................................... 67
3.2.Kết quả xác định các thông số phổ neutron ......................................... 69


3.3.Kết quả phân tích hàm lượng trong mẫu xi măng và cà phê.............. 70

KẾT LUẬN ........................................................................................73
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................75

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT
A

: Hoạt độ

A sp

: Hoạt độ riêng của nguyên tố được đo

B

: Diện tích phơng

C

: Hệ số đo (hệ số hiệu chỉnh thời gian đo)

D

: Hệ số rã (hệ số hiệu chỉnh thời gian rã)

DGNAA

: Phân tích kích hoạt neutron trễ

E

: Năng lượng neutron

E Cd

: Năng lượng ngưỡng Cadmi

Er

: Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng

Eγ

: Năng lượng đỉnh bức xạ gamma

F Cd

: Hệ số truyền qua Cd của neutron nhiệt

INAA

: Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ

K o,a

: Hệ số k o của nguyên tố a đối với Au

k

: Hằng số Boltzmann

L

: Chiều dài khuếch tán

Ls

: Chiều dài làm chậm

LOD

: Giới hạn phát hiện

M2

: Diện tích di cư

Np

: Diện tích đỉnh

NA

: Số Avogadro

NAA

: Phân tích kích hoạt neutron

NCHN

: Nghiên cứu hạt nhân

PGNAA

: Phân tích kích hoạt neutron tức thời

RNAA

: Phân tích kích hoạt neutron hóa phóng xạ

R

: Tốc độ phản ứng


R Cd

: Tỉ số Cd

R(Cd)

: Tốc độ phản ứng khi bọc Cd

S

: Hệ số bão hịa (hệ số hiệu chính thời gian chiếu)

tc

: Thời gian chiếu

tr

: Thời gian rã

td

: Thời gian đo

T1/2

: Chu kỳ bán rã

Ge

: Hệ số che chắn neutron trên nhiệt

G th

: Hệ số che chắn neutron nhiệt

θ

: Độ phổ cập đồng vị

φe

: Thông lượng neutron trên nhiệt

φth

: Thông lượng neutron nhiệt

φ (E)

: Thông lượng neutron theo năng lượng

Q0

: Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng (1/E) ở 2200 m/s

Q0 (α )

: Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng ( 1/ E1+α ) ở
2200 m/s

w

: Khối lượng nguyên tố

ρ

: Hàm lượng nguyên tố

α

: Hệ số lệch phổ

f

: Tỉ số thông lượng neutron nhiệt / neutron trên nhiệt

γ

: Hiệu suất phát gamma

εp

: Hiệu suất đo của detector

λ

: Bước sóng bức xạ gamma

σ

: Tiết diện phản ứng


DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU
Bảng 1.1. Đặc trưng của một số hợp chất Am–Be .....................................................7
Bảng 1.2. Các đặc trưng của nguồn phân hạch 252Cf ..................................................9
Bảng 1.3. Hệ số tự che chắn neutron nhiệt của monitor

98

Mo ................................. 29

Bảng 1.4. Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt Ge của

197

Au ................................. 29

Bảng 1.5. Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt Ge của

98

Mo .................................. 30

Bảng 1.6. Các dữ liệu hạt nhân được dùng trong phương pháp “tỉ số Cd cho đa lá
dò” cho việc xác định hệ số α . F Cd = 1, ngoại trừ Au, W. .......................................38
Bảng 1.7. Số liệu hạt nhân một số nguyên tố trong xi măng ....................................46
Bảng 1.8. Thành phần hóa học của cà phê ................................................................46
Bảng 1.9. Số liệu hạt nhân của một số nguyên tố trong cà phê ................................47
Bảng 2.1. Kết quả đo liều chiếu xạ bằng máy đo liều xách tay ................................56
Bảng 2.2. Giới hạn liều ở Việt Nam và thời gian làm việc.......................................56
Bảng 2.3. Các thông số của nguồn chuẩn sử dụng để khảo sát đường cong hiệu suất
của detector ...............................................................................................................59

Bảng 2.4. Số liệu hạt nhân của monitor Au và Mo ...................................................60
Bảng 2.5. Thông số lá dò ..........................................................................................62
Bảng 2.6. Chế độ chiếu rã đo cho lá dị Au và Mo khơng bọc Cd ...........................63
Bảng 2.7. Chế độ chiếu rã đo cho lá dò Au và Mo bọc Cd ......................................63
Bảng 2.8. Thành phần hóa học và hàm lượng nguyên tố Al, Na, Mn trong mẫu
NIST

..................................................................................................................64

Bảng 2.9. Chế độ chiếu rã đo cho mẫu chuẩn NIST-114p và mẫu xi măng .............66
Bảng 2.10. Chế độ chiếu rã đo cho mẫu cà phê ........................................................66
Bảng 3.1. Hiệu suất của các nguồn đồng vị đo trên detector GEM-50P4 ................70

Bảng 3.2. Kết quả tính ф th , ф e , f bỏ qua ảnh hưởng của các hệ số che chắn neutron
và hệ số α ..................................................................................................................72
Bảng 3.3. Kết quả tính ф th , ф e , α, f có tính đến hệ số che chắn neutron và hệ số α .72
Bảng 3.4. Giá trị phân tích và giá trị chứng nhận của mẫu chuẩn NIST-114p .........73
Bảng 3.5. Kết quả phân tích hàm lượng Al, Na trong mẫu xi măng Hà Tiên ..........74


Bảng 3.6. Kết quả phân tích hàm lượng Al, Na trong mẫu xi măng Sao Mai ..........74
Bảng 3.7. Kết quả phân tích hàm lượng Na trong mẫu cà phê .................................75


DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 1.1: Sơ đồ phân rã của Sb thành 124Te .............................................................8
Hình 1.2: Phổ năng lượng mơ phỏng MCNP neutron của nguồn 252Cf..................10
Hình 1.3: Phản ứng bắt neutron trong NAA ...........................................................11
Hình 1.4: Phổ thơng lượng của neutron trong lị phản ứng ....................................14
Hình 1.5: Sự phụ thuộc hoạt độ phóng xạ vào thời gian kích hoạt (t c ), thời gian rã
(t r ) và thời gian đo (t d ) ............................................................................................17
Hình 2.1: Thiết bị thử nghiệm ................................................................................49
Hình 2.2: Mơ hình MCNP5 mặt cắt ngang và đứng của thiết bị ...........................49
Hình 2.3: Kết quả tính tốn và đo phân bố thơng lượng neutron xung quanh nguồn
................................................................................................................50
Hình 2.4: Bản vẽ thiết kế hệ Howitzer chứa nước ..................................................51
Hình 2.5: Phân bố thông lượng neutron nhiệt của nguồn

252

Cf tại Trung tâm đào

tạo, Viện NCHN......................................................................................................52
Hình 2.6:

Hệ Howitzer chứa nước tại Trung tâm đào tạo, Viện NCHN

Hình 2.7:

Howitzer chứa nước ............................................................................53

Hình 2.8:

Hệ đo neutron số 1 tại Trung tâm đào tạo, Viện NCHN ....................53

Hình 2.9:

Hệ đo neutron số 2 tại Trung tâm đào tạo, Viện NCHN ...................54

.......52

Hình 2.10: Máy đo liều neutron xách tay TPS–451C ...........................................55
Hình 2.11: Hai máy đo liều gamma xách tay: TGS–121(a) và TCS–172 (b).......55
Hình 2.12: Hệ phổ kế ORTEC tại Phịng Vật lý - Điện tử HN, Viện NCHN

58

Hình 2.13: Hộp Cd trước và sau khi đóng monitor...............................................62
Hình 2.14: Chiếu mẫu tại hệ Howitzer chứa nước ................................................64
Hình 2.15: Xi măng Hà Tiên -1 và Xi măng Sao Mai chưa xử lý mẫu ................65
Hình 2.16: Cà phê Thanh Tiến và Cà phê Trung Nguyên khi chưa xử lý ............65
Hình 2.17: Container trước và sau khi đóng mẫu xi măng ...................................66
Hình 2.18: Giao diện chương trình Gamma Vision 5.0 ........................................67

Hình 2.19.: Giao diện chương trình k 0 -Dalat.........................................................67
Hình 2.20: Phổ xi măng Sao Mai ..........................................................................68


Hình 2.21: Phổ xi măng Hà Tiên 1 .......................................................................68
Hình 2.22: Phổ cà phê Trung Nguyên...................................................................69
Hình 2.23: Phổ cà phê Thanh Tiến .......................................................................69
Hình 3.1:

Kết quả các tham số khớp hàm bậc 5 của đường cong hiệu suất tại vị

trí sát mặt detector ...................................................................................................71

Hình 3.2:

Kết quả các tham số khớp hàm bậc 5 của đường cong hiệu suất tại vị

trí cách mặt detector 5 cm. ......................................................................................71


MỞ ĐẦU
1. Tổng quan tình hình nghiên cứu ngồi nước và trong nước liên quan
đến luận văn
Trên thế giới, để phục vụ các nghiên cứu và đào tạo nguồn nhân lực trong lĩnh
vực vật lý neutron và vật lý lò phản ứng, các cơ sở đào tạo (như Đại học công nghệ

Tokyo, Nhật Bản; Đại học MIT, Mỹ; Đại học Thanh Hoa, Bắc Kinh, Trung Quốc,
v.v.), Trung tâm đào tạo thuộc các Viện nghiên cứu (như NuHRDeC/JAEA, Nhật
Bản; NTC/KAERI, Hàn Quốc, v.v.) đều có các phịng thí nghiệm với Howitzer chứa
nước hay graphite (dùng nguồn neutron đồng vị như

252

Cf,

Am-Be, v.v.) để học

241

viên có thể tiến hành đo đạc các đặc trưng vật lý neutron cơ bản như: đo độ dài làm
chậm và khuếch tán neutron, phổ và thông lượng neutron, phân tích kích hoạt mẫu
để xác định hàm lượng các nguyên tố trên nguồn neutron đồng vị, định liều neutron
và thực hiện các tính tốn mơ phỏng.
Theo chương trình phát triển nguồn nhân trong lĩnh vực hạt nhân nói chung và
điện hạt nhân nói riêng ở nước ta (Vừa qua, Chính phủ và Quốc hội nước ta đã
thơng qua Chương trình phát triển điện hạt nhân: sẽ xây dựng hai nhà máy điện hạt
nhân với tổng công suất 4000 MWe ở tỉnh Ninh Thuận và năm 2014 sẽ bắt đầu khởi
công xây dựng nhà máy điện hạt nhân đầu tiên với cơng suất 2000 MWe, trong đó
vấn đề huấn luyện và đào tạo cán bộ để đáp ứng nguồn nhân lực cho nhà máy điện
hạt nhân trong tương lai rất được quan tâm), hiện nay hàng năm có nhiều đồn cán

bộ (như Tập đồn Điện lực Việt Nam “EVN”, khóa huấn luyện “Chuyên ngành điện
hạt nhân” của Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam) và sinh viên/học viên cao học
chuyên ngành công nghệ hạt nhân/vật lý hạt nhân (như Đại học Khoa học Tự nhiên
Hà Nội, Đại học Bách khoa Hà Nội, Đại học Khoa học Tự nhiên Thành Phố Hồ Chí
Minh, Đại học Sư phạm Thành Phố Hồ Chí Minh, Đại học Đà Lạt) tới Viện NCHN
Đà Lạt để thực tập/làm khóa luận tốt nghiệp đại học/luận văn tốt nghiệp cao học,
v.v. Cho nên, việc nghiên cứu xây dựng hệ Howitzer với môi trường làm chậm là
nước nhẹ và dùng nguồn neutron đồng vị ứng dụng vào công tác đào tạo và nghiên
cứu tại Trung tâm đào tạo, Viện NCHN Đà Lạt là điều kiện thuận lợi và không phụ
thuộc vào kế hoạch Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt hoạt động (Lò IVV-9 này hoạt

động chỉ 1 tuần/tháng và như hiện này Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt tạm ngưng
hoạt động để tiến hành thay chuyển đổi nhiên liệu từ độ giàu cao ”HEU” thành độ
giàu thấp ”LEU”).

2. Nhu cầu, lý do chọn đề tài
Trên cơ sở đang triển khai một đề tài nghiên cứu Khoa học – Cơng nghệ cấp
Bộ tài khóa 2010-2011 tại Viện NCHN Đà Lạt do TS. Nguyễn Văn Hùng làm chủ
nhiệm (đã thiết kế hệ thống thực nghiệm với Howitzer chứa nước và hệ điện tử đo
neutron trong năm 2010 và đầu năm 2011), tôi đã chọn một phần công việc quan
trọng đầu tiên trong năm 2011 là: “Xác định hàm lượng một số nguyên tố điển
hình trong mẫu cà phê bột và xi măng bằng phương pháp kích hoạt neutron
dùng nguồn đồng vị” để khảo sát khả năng phân tích kích hoạt neutron dùng nguồn

đồng vị của hệ Howitzer chứa nước đặt tại Trung tâm đào Tạo của Viện NCHN Đà
Lạt – Đây là lý do chọn đề tài luận văn.

3. Đối tượng nghiên cứu
- Hệ howitzer chứa nước dùng nguồn neutron đồng vị

252

Cf mới được thiết kế

chế tạo.
- Mẫu xi măng và cà phê.

4. Giả thuyết khoa học - ý nghĩa khoa học thực tiễn của đề tài nghiên cứu
Howitzer chứa nước dùng nguồn đồng vị

Cf sử dụng để khảo sát các đặc

252

trưng vật lý neutron cơ bản như: phổ và thơng lượng neutron, phân tích kích hoạt
mẫu để xác định hàm lượng các nguyên tố trên nguồn neutron đồng vị, định liều
neutron và thực hiện các tính tốn mơ phỏng,… Tuy nhiên, để tiến hành các hoạt
động nói trên ngồi các tính tốn mơ phỏng đã được Trung tâm thực hiện đòi hỏi

phải được tiến hành thực nghiệm để khảo sát các đặc trưng của hệ (như: thông
lượng neutron nhiệt φth , thông lượng neutron trên nhiệt φe , tỉ số thông lượng
f =

φth
, hệ số lệch phổ α ,…), khảo sát khả năng phân tích của hệ (cho phép phân
φe

tích những nguyên tố nào, khơng phân tích được những ngun tố nào, giới hạn
phát hiện bao nhiêu,…),…

5. Phạm vi nghiên cứu
− Khảo sát hệ đo dùng trong phân tích kích hoạt.
− Khảo sát an tồn bức xạ hệ Howitzer.
− Xác định các thông số phổ neutron của kênh chiếu trên hệ Howitzer.
− Khảo sát khả năng phân tích và tính giới hạn phát hiện một số nguyên tố
trong mẫu xi măng và cà phê.

6. Nhiệm vụ nghiên cứu
Tìm hiểu lý thuyết:
− Nghiên cứu các kiến thức lý thuyết về neutron, nguồn neutron đồng vị.
− Nghiên cứu về các phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng nguồn
đồng vị, phương pháp đo và xử lý phổ gamma, phương pháp thực nghiệm khảo sát

các thông số phổ neutron và phương pháp thực nghiệm xác định hàm lượng nguyên
tố trong mẫu phân tích, ...
− Phương pháp chuẩn bị mẫu, mẫu chuẩn. Tìm hiểu qui trình thực nghiệm
cũng như các vấn đề an tồn bức xạ,…
− Tìm hiểu về hệ Howitzer chứa nước, các hệ đo gamma tại Trung tâm đào tạo
và Viện NCHN Đà Lạt, tìm hiểu tổng quan về cà phê và xi măng,…
Tiến hành thực nghiệm:
− Khảo sát an tồn bức xạ phịng thí nghiệm.
− Khảo sát hiệu suất ghi của hệ đo.
− Chuẩn bị mẫu và lá dị.
− Chiếu kích hoạt neutron.
− Đo và xử lý phổ gamma.

− Tính tốn các thơng số phổ .
− Áp dụng phân tích hàm lượng các nguyên tố trong mẫu xi măng và cà phê.
− Kết luận và khuyến nghị nghiên cứu tiếp theo.

7. Bố cục đề tài
Mở đầu


Nêu tổng quan về tình hình nghiên cứu trong và ngồi nước có liên quan đến
đề tài, nhu cầu, lí do chọn đề tài, đối tượng, nhiệm vụ, phạm vi và phương pháp tiến
hành đề tài,…
Chương 1. Tổng quan lý thuyết.

Giới thiệu về các nguồn neutron đồng vị và các đặc trưng của nó.
Tìm hiểu ngun lý, phương pháp chuẩn hóa xác định hàm lượng nguyên tố và
các vấn đề liên quan trong phương pháp NAA, phương pháp đo và xử lý phổ
gamma, giới hạn phát hiện, sai số trong phương pháp NAA, nguyên lý cơ bản của
phương pháp AAS,…
Tìm hiểu về một số các thông số phổ neutron và phương pháp thực nghiệm khảo
sát các thông số phổ neutron.
Chương 2. Thực nghiệm.

Trình bày về hệ thống chiếu xạ, hệ đo và cơng tác an tồn bức xạ ở
phịng thí nghiệm. Xây dựng qui trình và tiến hành khảo sát các thơng số
phổ neutron, khảo sát khả năng phân tích hàm lượng một số nguyên tố

trong mẫu cà phê và xi măng của hệ Howitzer chứa nước dùng nguồn
neutron đồng vị.
Chương 3. Kết quả và bình luận.
Báo cáo các kết quả nghiên cứu và thực nghiệm luận văn đã thực hiện. Trên cơ
sở đó thảo luận và nhận xét về khả năng phân tích kích hoạt neutron dùng nguồn
neutron đồng vị

252

Cf của hệ Howitzer đặt tại Trung tâm đào tạo của Viện NCHN

Đà Lạt.

Kết luận
Từ những kết quả thu được qua đề tài rút ra những kết luận, khuyến cáo và
kiến nghị những nội dung nghiên cứu tiếp theo mà đề tài chưa giải quyết được.
Tài liệu tham khảo.
Phần phụ lục.


Chương 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
1.1.Nguồn neutron đồng vị
Đặc điểm của nguồn đồng vị là nhỏ, dễ vận chuyển, ít nguy hiểm đến sức khoẻ, ít
tốn kém. Nguồn này thích hợp dùng trong các phịng thí nghiệm và cũng là cách
đơn giản và kinh tế để dùng trong các ứng dụng trong công nghiệp. Các nguồn đồng

vị thông dụng là: (α, n), (γ, n), nguồn phân hạch tự phát …[10]
1.1.1. Nguồn đồng vị alpha-neutron (α, n)
a) Nguồn đồng vị Ra–Be
Là nguồn neutron dựa trên phản ứng (α, n). Phản ứng cụ thể của nó là:
9
4

Be + 24 He → 126 C + 01n + 5, 7 MeV hay là 49 Be(α , n) 126 C

Tiết diện phản ứng: σ = 300 mb.
Ưu điểm:
Phân bố neutron là đẳng hướng.

Hiệu suất của nguồn hầu như khơng thay đổi theo thời gian vì chu kỳ bán huỷ
lớn.
Nhược điểm:
Phóng xạ gamma khá mạnh, các gamma này lại sinh ra phản ứng thứ cấp tạo
thêm neutron. Do đó, phổ neutron rộng ra; nói cách khác, năng lượng cực đại của
neutron có thể đạt tới giá trị E n = 14 MeV.
Chế tạo nguồn:
Bột Be và RaBr được trộn và nén với áp suất cao để có khối lượng riêng
ρ =1,75g/cm3. Bọc khối đó bằng thau hoặc kềm.

Việc trộn phải theo tỉ lệ

Ra 1
= , điều này đảm bảo rằng hạt α chỉ gặp nhân Be
Be 5

trên đường đi của nó. Nhận thấy tia α có E α = 5 MeV trong khối bột với
ρ = 1,75 g/cm3 có quãng chạy R = 37 μm.


b) Nguồn Po-Be
Dựa vào phản ứng (α, n), đây chính là phản ứng được dùng để phát hiện
neutron đầu tiên.
Hạt α trong nguồn này được nhận từ

210
84

Po . Còn

210
84

Po được tạo từ 2 cách:

Từ họ phóng xạ của 226Ra.

Hoặc từ phản ứng:

Bi (n, γ)

209

β−

Bi → 210Po.

210

Po chỉ phát ra một nhóm

210

hạt α với E α = 5,298 MeV với chu kỳ bán huỷ 138,5 ngày.
Các đặc điểm:
Chỉ phát ra tia γ với cường độ thấp, không phát β-.
Phổ là liên tục từ 0 ÷ 10 MeV, năng lượng trung bình E = 4 MeV.
Hiệu suất: 1Ci 210Po cho nguồn neutron có cơng suất 2,5.106 n/s.
Thời gian sống nhỏ.
Tương tác của hạt α với Be giống như cơ cấu tương tác trong nguồn Ra-Be :
9

4

Be + 24 He → 126 C + 01n + 5, 7 MeV

c) Nguồn Pu–Be
Cũng dựa vào phản ứng (α, n). Ở đây,

Pu phát ra các hạt α có năng lượng

239

như sau:

E α1 = 5,15 MeV
E α2 = 5,13 MeV
E α3 = 5,10 MeV
Các đặc điểm:
Phát tia gamma mềm
Phổ năng lượng là liên tục
Hiệu suất: 1 gam 239Pu cho nguồn có cường độ 8,5.104n/s
Chu kỳ bán huỷ lớn
Pu phân chia bởi neutron, do đó nguồn có cường độ thay đổi.

239

d) Nguồn Rn–Be
Dựa vào phản ứng (α, n). Nguồn này được sử dụng rộng rãi do việc chế tạo
đơn giản; thường được dùng trong thiết bị bốc khí phóng xạ.


Nhược điểm:
Loại nguồn này ít ổn định so với nguồn Ra–Be vì nó phân rã nhanh hơn.
Kích thước nguồn này thường rất nhỏ. Ví dụ: nguồn 500 Ci có dạng ống dài từ
3 đến 5 cm, đường kính từ 3 đến 6 mm.
Hiệu suất của nguồn gần bằng nguồn Ra–Be.
Phổ năng lượng thực tế gần trùng vớ phổ năng lượng của nguồn Ra–Be.
e) Nguồn Am–Be

Là loại nguồn dựa vào phản ứng (α, n).
Chế tạo: Am cũng trộn với Be thành Am-13Be. Đồng vị

Am có chu kỳ bán

241

huỷ cỡ 470 năm do phát hạt α với E α = 5,4 MeV, sau đó phát các tia γ có năng
lượng nằm trong khoảng 40 keV đến 60 keV. Việc phóng thích đó làm cho Am kém
bền vững hơn Pu trong việc điều chế nguồn neutron.
Runnals và Boucher đã điều chế hai hợp chất Am–Be theo hai tỉ số nguyên tử
Be

và tìm thấy các đặc trưng ở bảng sau:
Am

Bảng 1.1. Đặc trưng của một số hợp chất Am–Be
Tỉ số nguyên tử

Be
Am

236:1

14:1

Hạt α phát ra trong mỗi giây

2,97.109

3,42.109

Hiệu suất phát neutron mỗi giây

2,13.105

1,57.105

Số neutron phát ra trên 106 hạt α

71,7

48,5

1.1.2. Nguồn photo-neutron (γ, n)
Phản ứng (γ, n) luôn luôn thu nhiệt, nên muốn phản ứng xảy ra thì chùm γ tới
phải vượt qua năng lượng ngưỡng. Tia γ tự nhiên thơng thường có E γ < 3 MeV nên
chỉ thực hiện được với bia nhẹ, chẳng hạn Be và deuterium.
Hiện nay, người ta đã hoàn thiện các phương pháp dùng các phản ứng (p, n),

và (d, n) để sản xuất các neutron đơn năng, cho nên các nguồn neutron dựa trên
phản ứng (γ, n) hiện nay ít được dùng đến, nó chỉ dùng làm nguồn chuẩn.
Đặc điểm:
Hiệu suất nhỏ


Thời gian sống bé
Nếu nguồn γ đơn năng thì nhận được neutron đơn năng.
Nguồn Sb–Be là một nguồn (γ, n):
Sb phân rã β- với T 1/2 = 60,9 ngày để về trạng thái cơ bản.

124

124

S

60,9 ngày
11%
51%
5%
1,37
5%
2,0

23%

0,97
1,6

0,632

0,722

0,603

124

52

Te

Hình 1.1: Sơ đồ phân rã của Sb thành 124Te
Từ sơ đồ nhận thấy: tia γ nhiều nhất là E γ = 1,69 MeV, nó tương tác lên Be tạo
nên neutron.
Công suất: cứ 1Ci tia γ của E γ = 1,69 MeV thì tạo nên nguồn có cơng suất
107 n/s, năng lượng neutron theo lý thuyết E n = (26 ± 1,5) keV.
1.1.3. Nguồn phân hạch tự phát 252Cf [3], [14]
Nguồn

Cf là nguồn đồng vị phân hạch tự phát tạo ra nguồn neutron, chu kì

252

bán rã của quá trình phân hạch phát alpha là T 1/2 = 2,73 năm, số neutron sinh trong
một phân chia khoảng 3,7 neutron và hiệu suất 2,34.106 neutron/s cho 1 µ g mẫu.
Nguồn

Cf có phổ neutron năng lượng kéo dài đến

252

lượng neutron trung bình ~ 2MeV.
252

Cf ------->

140

Xe + 108 Ru+ 4n + Q

~ 10MeV và năng

252

140

Cs + 109Tc + 3n + Q

Cf ------->

Bảng 1.2. Các đặc trưng của nguồn phân hạch 252Cf
Tính chất
Kiễu phân rã
Chu kì bán hủy

Giá trị

Phát Alpha

96,9%

Phân hạch tự phát

3,1%

Phát Alpha

2,731 ± 0,007 năm

Phân hạch tự phát

85,5 ± 0,5 năm

Tốc độ phát neutron

2,34.1012 n.s-1.g-1

Phát neutron/phân hạch tự phát

3,76

Năng lượng neutron trung bình

2,348 MeV

Tốc độ phát γ

1,3.1013 γ s-1g-1

Năng lượng γ trung bình

6,117 MeV

Suất liều ở 1m trong khơng khí:
Neutron

2,2.103 rem.h-1.g-1

Gamma

1,6.102 rad.h-1.g-1

Tính tốn mơ phỏng được thực hiện bằng chương trình MCNP5 đối với thiết bị
thử nghiệm được mơ hình hố với nguồn 252Cf cường độ nguồn là 107 n/s của Trung
tâm đào tạo, Viện NCHN Đà Lạt cho dạng phổ sau đây:

0.30
0.25

Intensity

0.20
0.15
0.10

0.05
0.00
0

2

4

6

Energy MeV

8

10


Hình 1.2: Phổ năng lượng mơ phỏng MCNP neutron của nguồn 252Cf [3]
Trong bài toán thực nghiệm của đề tài này đã sử dụng nguồn

Cf có cường

252

độ 5.107 n/s để tạo ra neutron và được làm chậm trong môi trường nước.

1.2.Phương pháp phân tích kích hoạt neutron (NAA)
Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis – NAA) được giới
thiệu từ năm 1936 bởi Georg von Hevesy và Hilde Levi. Các tính chất của phân tích
kích hoạt neutron dựa trên phản ứng (n, γ), với khả năng xuyên sâu cao của neutron
đối với vật chất; khả năng tạo ra các tín hiệu trễ (bên cạnh các tia gamma tức thời),
nghĩa là bức xạ đặc trưng phát ra trong quá trình phân rã - với chu kỳ bán hủy xác
định - của hạt nhân bền được tạo thành từ phản ứng (n, γ). Dựa vào các tính chất đó,
chuẩn và mẫu có thể được kích thích (chiếu) đồng thời, sau đó các tín hiệu được
phát ra của cả hai có thể đo sau một thời gian thích hợp.
Các hệ quả khác của hai tính chất này là: (a) NAA là phương pháp phân tích

định lượng có khả năng phân tích đa ngun tố; (b) mối quan hệ giữa hàm lượng
nguyên tố và tín hiệu đo gần như độc lập với thành phần nền; (c) việc chuẩn bị mẫu
khá đơn giản – vì thế giảm thiểu sự cố mất mẫu và tránh nhiễm bẩn; (d) việc xử lý
mẫu sau khi chiếu là có thể - cho phép hòa tan, phá mẫu và tách hóa.
1.2.1. Nguyên lý của phương pháp NAA [1], [6], [17]
Cơ sở của phân tích kích hoạt neutron là phản ứng của các neutron với các hạt
nhân bền trong mẫu. Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng bắt neutron (n, γ)
được mô tả theo sơ đồ phản ứng sau:

A
Z

X + 01 n → ( A +Z1 X ) →
*

A +1
Z

X+γ

X* là hạt nhân hợp phần, nó phát ra tia gamma tức thời đặc trưng để biến đổi
thành hạt nhân phóng xạ

A +1

Z

X . Các hạt nhân phóng xạ sẽ phân rã và phát ra các tia

gamma trễ có năng lượng đặc trưng cho từng hạt nhân. Quá trình phản ứng được
minh họa trên hình 1.3.
Khi bị kích hoạt bằng neutron, số hạt nhân phóng xạ tạo thành và tốc độ phân
rã của chúng (hoạt độ) tỷ lệ với số hạt nhân bền ban đầu.


Sử dụng thiết bị để ghi nhận phổ gamma phát ra. Dựa vào các đỉnh phổ ta xác
định được sự có mặt của các ngun tố trong mẫu (phân tích định tính). Dựa vào số

đếm ghi được (diện tích đỉnh) của lượng tử γ tương ứng với đồng vị phóng xạ của
nguyên tố đó phát ra ta xác định được hoạt độ (hoạt độ tỷ lệ với số đếm) và xác
định được hàm lượng (phân tích định lượng).
Tia gamma tức thời

Hạt beta

Hạt nhân bia

Hạt nhân
phóng xạ

Neutron tới
Hạt nhân hợp phần

Hạt nhân sản phẩm

Tia gamma trễ

Hình 1.3: Phản ứng bắt neutron trong NAA [4]
Như vậy, để phân tích mẫu bằng NAA địi hỏi phải có nguồn neutron (nguồn
đồng vị hoặc lị phản ứng), hệ phổ kế gamma để phát hiện và ghi nhận các tia
gamma, kiến thức tổng hợp về các phản ứng hạt nhân xảy ra khi neutron tương tác
với hạt nhân bia trong mẫu và quá trình phân rã của các hạt nhân tạo thành sau phản

ứng.
Độ nhạy của NAA phụ thuộc vào các thông số chiếu (thông lượng neutron,
thời gian chiếu và thời gian rã), các điều kiện đo (thời gian đo, hiệu suất detector),
các thông số hạt nhân của nguyên tố được đo (độ phổ biến đồng vị, tiết diện bắt
neutron, chu kỳ bán hủy, và hiệu suất phát tia gamma).
Lợi thế khi lựa chọn phương pháp NAA đó là: NAA có độ nhạy khá cao ở bậc
phần triệu (ppm), thậm chí dưới phần tỉ (ppb); đây là phương pháp vừa định tính,
vừa định lượng và có thể phân tích đa ngun tố. Hơn nữa, NAA đóng vai trị đánh
giá các phương pháp phân tích khác để phê chuẩn và các vật liệu tham khảo chuẩn
(SRM).

1.2.2 Phân loại NAA [1], [9]
Có thể phân loại NAA theo hai cách sau:
Cách 1: Nếu dựa theo thời gian thì có 2 loại, thứ nhất là phân tích kích hoạt
neutron gamma tức thời (PGNAA), thứ hai là phân tích kích hoạt neutron gamma
trễ (DGNAA). Trong phương pháp PGNAA các phép đo được thực hiện ngay trong
khi chiếu. Còn trong phương pháp DGNAA các phép đo được thực hiện sau q
trình phân rã phóng xạ.
Cách 2: Nếu dựa theo cơng cụ thì có 2 loại là phân tích kích hoạt dụng cụ
(INAA) và phân tích kích hoạt neutron hóa phóng xạ (RNAA: Radiochemical
Neutron Activation Analysis).
Trong phương pháp INAA:
Mẫu phân tích khơng sử dụng bất kỳ biện pháp hóa học nào như tách, làm giàu

nguyên tố trước hay sau khi chiếu xạ; mẫu phân tích được kích hoạt và sau đó được
ghi nhận trên một phổ kế gamma sau thời gian phân rã thích hợp.
Kỹ thuật INAA được áp dụng thuận lợi khi ngun tố cần phân tích có một số
đặc điểm sau:
- Có tiết diện bắt neutron lớn,
- Có cấp hàm lượng khơng q thấp trên mức ppm có thể đáp ứng cho phương
pháp,
- Khơng hoặc ít bị nhiễu bởi những đồng vị khác có trong mẫu, v.v…
Kỹ thuật INAA được thực hiện như sau: Chọn nguồn neutron chiếu xạ để ưu
tiên cho loại phản ứng hạt nhân nào được xảy ra. Chuẩn bị mẫu nghiên cứu và mẫu
chuẩn (sấy, cân, đóng gói), chiếu kích hoạt neutron (tùy theo ngun tố quan tâm
mà lựa chọn thời gian chiếu, rã, đo thích hợp). Đo hoạt độ phóng xạ của đồng vị

quan tâm, sau đó xử lý số liệu và tính tốn kết quả.
Kỹ thuật INAA có ưu điểm là tương đối đơn giản, phân tích mẫu nhanh và
khơng phá mẫu. Tuy nhiên, nếu mẫu được chiếu với một cường độ lớn thì vẫn có
thể có những ảnh hưởng về mặt hóa học đối với mẫu nhưng chỉ là rất nhỏ, và thành
phần nguyên tố của mẫu vẫn không bị thay đổi. Kỹ thuật này cũng chỉ có thể áp