ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
TRƯƠNG THỊ HỒNG LOAN
ÁP DỤNG PHƯƠNG PHÁP MÔ PHỎNG MONTE CARLO
ĐỂ NÂNG CAO CHẤT LƯỢNG HỆ PHỔ KẾ GAMMA
SỬ DỤNG ĐẦU DÒ BÁN DẪN HPGe
Chuyên ngành: Vật lý Hạt nhân
Mã số: 1.02.03
LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ
Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS. MAI VĂN NHƠN
Thành phố Hồ Chí Minh - 2009
MỤC LỤC
Lời cam đoan
Lời cảm ơn
Mục lục
Bảng các chữ viết tắt .................................................................................................. ix
Danh mục các bảng ................................................................................................. xiii
Danh mục các hình vẽ .............................................................................................xvii
Mở đầu ....................................................................................................................... 1
Chương 1. Tổng quan ................................................................................................. 6
1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới và trong nước liên quan đến ứng dụng
phương pháp Monte Carlo trong nghiên cứu đặc trưng của hệ phổ kế gamma 6
1.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới .................................................... 8
1.1.2. Tình hình ứng dụng phương pháp Monte Carlo trong mô phỏng vận
chuyển bức xạ tại Việt Nam ............................................................ 22
1.1.3. Những vấn đề liên quan đến luận án ............................................. 24
1.2. Hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe – các đặc trưng về năng lượng, đáp ứng
phổ và hiệu suất. ............................................................................................... 28
1.2.1. Đầu dò germanium siêu tinh khiết .................................................. 29
1.2.2. Dạng đáp ứng của đầu dò đối với bức xạ gamma đơn năng ........... 32
1.2.3. Hiệu suất .......................................................................................... 37
1.3. Chương trình MCNP ................................................................................. 39
1.3.1. Giới thiệu .......................................................................................... 39
1.3.2. Các đặc trưng của phần mềm mô phỏng vận chuyển bức xạ đa năng
MCNP.............................................................................................. 41
1.4. Kết luận chương 1 ..................................................................................... 44
Chương 2. Mô phỏng hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe bằng chương trình MCNP 45
2.1. Mô tả hệ phổ kế gamma HPGe dùng trong thực nghiệm và mô phỏng. ... 45
2.1.1. Đầu dò ............................................................................................... 46
2.1.2. Buồng chì .......................................................................................... 47
2.1.3. Nguồn chuẩn ..................................................................................... 48
2.2. Mô hình hóa hệ phổ kế gamma ................................................................. 51
2.2.1. Đánh giá độ cao xung và hiệu suất đầu dò – Tally F8 ..................... 51
2.2.2. Mô phỏng Monte Carlo hệ phổ kế gamma HPGe dùng MCNP ....... 52
2.2.3. Kiểm tra độ tin cậy bước đầu của mô hình ....................................... 55
2.3. Khảo sát hàm đáp ứng của hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe bằng chương
trình MCNP. ..................................................................................................... 58
2.3.1. Giới thiệu .......................................................................................... 58
2.3.2. Mô phỏng hàm đáp ứng của đầu dò HPGe đối với nguồn 60Co đặt ở
khoảng cách 10,6 cm so với mặt đầu dò ......................................... 58
2.3.3. Khảo sát sự hấp thụ tia
đặc trưng của lớp thiếc và đồng lót ở mặt
trong buồng chì................................................................................ 63
2.3.4. So sánh phổ mô phỏng khi có và khi không có buồng chì .............. 65
2.3.5. So sánh phổ mô phỏng nguồn 60Co khi đặt trong buồng chì ở khoảng
cách gần 2,4 cm và khoảng cách xa 10,6 cm ............................... 67
2.3.6. Nghiên cứu đáp ứng của đầu dò HPGe với gamma năng lượng thấp
dưới 100 keV bằng MCNP5 với kỹ thuật SSW-SSR...................... 68
2.4. Kết luận chương 2 ..................................................................................... 77
Chương 3. Hiệu chuẩn hiệu suất ghi hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe sử dụng
chương trình MCNP .................................................................................................. 78
3.1. Hiệu chỉnh trùng phùng tổng trong hệ phổ kế gamma đối với nguồn 60Co
dạng điểm bằng chương trình MCNP............................................................... 78
3.1.1. Thuật toán kết hợp phổ mô phỏng đỉnh đơn thành phổ mô phỏng có
trùng phùng ..................................................................................... 79
3.1.2 Các phương pháp xác định hệ số trùng phùng ................................ 80
3.1.3. Mô phỏng phổ đỉnh đơn và phổ trùng phùng đối với nguồn 60Co ... 81
3.1.4. ác định hệ số trùng phùng đối với nguồn 60Co ............................. 83
3.2. Khảo sát hiệu suất của hệ phổ kế gamma HPGe đối với hình học mẫu thể
tích bằng MCNP - Đánh giá ảnh hưởng của matrix và mật độ lên hiệu suất .. 84
3.2.1. Giới thiệu .......................................................................................... 85
3.2.2. Hình học mẫu khảo sát ..................................................................... 85
3.2.3. Mô phỏng đường cong hiệu suất đỉnh theo matrix và theo mật độ .. 85
3.2.4. Áp dụng xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong một số mẫu
chuẩn của IAEA .............................................................................. 95
3.3. Kết luận chương 3 ................................................................................... 101
Chương 4. Khử miền liên tục phổ gamma sử dụng thuật toán ML-EM và chương
trình mô phỏng MCNP ............................................................................................ 103
4.1. Giới thiệu ................................................................................................. 103
4.2. Các phương pháp thực hiện ..................................................................... 105
4.2.1. Phương pháp giải cuộn dùng thuật toán ML-EM ........................... 105
4.2.2. Mô phỏng ma trận đáp ứng bằng chương trình MCNP .................. 107
4.2.3. Nội suy đáp ứng ............................................................................. 108
4.2.4. ây dựng chương trình giải cuộn phổ gamma ............................. 113
4.3. Khử miền liên tục phổ gamma của một số nguồn gamma dạng điểm bằng
thuật toán ML-EM và chương trình MCNP – Đánh giá hiệu quả của việc giải
cuộn. ............................................................................................................... 114
4.3.1. ây dựng ma trận đáp ứng ............................................................. 114
4.3.2. Giải cuộn phổ đo ............................................................................ 115
4.4. Thử nghiệm khử miền liên tục phổ gamma trong phân tích mẫu môi
trường hình học mẫu Marinelli bằng thuật toán ML-EM và chương trình
MCNP ............................................................................................................. 119
4.4.1. Mẫu môi trường - Mẫu chuẩn – Hình học mẫu ............................. 119
4.4.2. Kết quả và thảo luận ....................................................................... 120
4.5. Kết luận chương 4 ................................................................................... 124
Kết luận chung....................................................................................................... 126
Kiến nghị về hướng nghiên cứu tiếp theo ........................................................... 130
Danh mục các công trình......................................................................................... 131
Tài liệu tham khảo ................................................................................................... 134
Phụ lục ..................................................................................................................... 146
Phụ lục 1: Các đặc trưng của nguồn phóng xạ dạng điểm ............................. 146
Phụ lục 2: Thông tin về đầu dò HPGe GC2018 ............................................. 148
- ix -
BẢNG CÁC CHỮ VIẾT TẮT
Chữ viết tắt
Tiếng Việt
Tiếng Anh
ACTL
Thư viện kích hoạt từ Livemore
BEGe
Đầu dò germanium năng lượng mở Broad Energy Germanium
rộng
BGO
ACTivation Library
detector
Đầu dò trong thiết bị triệt Compton Bismuth Germanate
Bi4Ge3O12
BS
Tán xạ ngược
CSSIM
Chương trình mô phỏng phổ trùng Coincidence Spectra
Back Scattering
phùng của tác giả luận án và cộng SIMulation
sự
CSS
Hệ phổ kế triệt Compton
Compton Suppression
Spectrometer
CYLTRAN
Chương trình mô phỏng Monte
Carlo
CYLTRAN
của
nhóm
Halbleib và Mehlhorn, 1986
DE
Đỉnh thoát đôi
DETEFF
Chương trình mô phỏng Monte DETector EFFiciency
Double Escape
Carlo DETEFF của nhóm Cornejo
Diaz và D. Pérez Sánchez,1998;
Jurado Vargas, 2002)
DET
Đầu dò
EGS4
Chương trình mô phỏng Monte
DETector
Carlo EGS4 của nhóm Nelson
1985, Stanford Linear Accelerator
Center
ENDF
Thư viện số liệu hạt nhân ENDF
Evaluated Nuclear Data File
-x-
ENDL
Thư viện số liệu hạt nhân ENDL
Evaluated Nuclear Data
Library
E&Z
Hãng sản xuất nguồn phóng xạ
FOM
Thông số đánh giá độ tin cậy của Figure Of Merit
Eckert & Ziegler, Co.
phương pháp Monte Carlo
FWHM
Độ rộng tại nửa chiều cao cực đại
Full Width at Half
Maximum
Ge(Li)
Đầu dò germanium “khuếch tán
lithium”
GEANT
Chương trình mô phỏng Monte
Carlo GEANT của nhóm R. Brun
1986,
CERN
Data
Handling
Division, Geneva
GEB
Mở rộng năng lượng dạng Gauss
Gaussian Energy
Broadenning
GESPECOR
Chương trình mô phỏng Monte Germanium SPEctroscopy
Carlo GESPECOR của nhóm O. CORrection Factors
Sima và D. Arnold, 2000
HPGe
IAEA
High Purity Germanium
Cơ quan năng lượng nguyên tử International Atomic Energy
quốc tế
IPRES
Agency
Chương trình nội suy hàm đáp ứng InterPolated RESponse
của tác giả luận án và cộng sự
IRE
Viện phóng xạ quốc gia
Institut National des Radio
Elements, Belgium
LEGe
LR
Đầu dò germanium năng lượng Low Energy Germanium
thấp
Detector
Phương pháp hồi quy tuyến tính
Linear Regularisation
- xi -
LS. curves
Phương pháp đường cong thứ ba
MCG
Chương trình Monte Carlo gamma Monte Carlo Gamma
Linear to Squared curves.
xử lý các photon năng lượng cao
MCNG
Chương trình Monte-Carlo ghép Monte Carlo Neutron
cặp neutron-gamma
MCN
Gamma
Chương trình Monte-Carlo xử lý Monte Carlo Neutron
bài toán vận chuyển neutron
MCNP
Chương trình Monte-Carlo mô Monte Carlo N Particle
phỏng vận chuyển hạt N của nhóm
J.F.
Briesmeister,
Alamos
1997,
National
Los
Laboratory
Report, LA-12625-M
MEM
Phương pháp entropy cực đại
ML-EM
Phương pháp cơ hội cực đại sử Maximum Likelihood
Maximum Entropy Method
dụng sự cực đại hóa kỳ vọng
Estimation using
Expectation Maximisation
NAS
Hãng sản xuất nguồn phóng xạ
North American Scientific,
Inc.
NEA
Cơ quan năng lượng hạt nhân
NJOY
Mã định dạng các thư viện số liệu
Nuclear Energy Agency
hạt nhân trong MCNP
NPPs
Nhà
máy
điện
hạt
nhân
ở Nuclear Power Plants at
Cofrentes, Tây Ban Nha
Cofrentes, Valencia, Spain
PD
Đầu dò chính
Primary Detector
P/C
Tỉ số đỉnh/Compton
Peak/Compton
P/T
Tỉ số đỉnh / toàn phần
Peak/Total
- xii -
PENELOPE
Chương trình mô phỏng Monte- PENetration and Energy
Carlo
PENELOPE
của
nhóm LOss of Photon and
Salvat, 2003
Electrons
PHD
Phân bố độ cao xung
Pulse Height Distribution
QUADOS
Tổ chức kiểm tra chất lượng các QUality Assurance of
công cụ tính toán liều
Computation Tools for
DOSimetry
REGe
Đầu dò germanium điện cực ngược Reverse Electrode Coaxial
Germanium Detector
SD
Đầu dò triệt Compton
Suppression Detector
SE
Đỉnh thoát đơn
Single Escape
SEM
Vi phổ quét electron
Scanning Electron
Microscopy
SPECDEC
Chương trình giải cuộn phổ gamma SPECtra DEConvolution
của tác giả luận án
SSNTD
Đầu dò alpha
Solid State Nuclear Track
Detector
SSR
Thẻ đọc nguồn mặt
Surface Source Read Card
SSW
Thẻ viết nguồn mặt
Surface Source Write Card
TCS
Trùng phùng tổng
True Coincidence Summing
TRIPOLI
Chương
trình
Monte
Carlo
TRIPOLI của nhóm J.C. Nimal
XtRa
Đầu dò germanium dải đo rộng
eXtended Range germanium
detector
- xiii -
DANH MỤC CÁC BẢNG
STT Bảng
1
2.1
Diễn giải
Trang
Hoạt độ theo Bq/kg của các đồng vị phóng xạ có trong
50
chuẩn IAEA – 375
2
2.2
Thông tin về hoạt độ phóng xạ (Bq/kg) của các mẫu RGU1,
51
RGTh1, RGK1
3
2.3
Thông tin về mật độ mẫu
51
4
2.4
Dữ liệu đo phổ nguồn 137Cs và 22Na theo khoảng cách
56
5
2.5
So sánh hiệu suất mô phỏng và hiệu suất thực nghiệm đối
57
với 137Cs
6
2.6
So sánh hiệu suất mô phỏng và thực nghiệm đối với
22
Na
57
ánh giá t lệ iện t ch đ nh tán xạ, đ nh toàn ph n của phổ
63
(1274 keV)
7
2.7
thực nghiệm so với phổ mô phỏng của nguồn 60Co
8
2.8
So sánh các iện t ch đ nh tán xạ, đ nh toàn ph n của phổ
mô phỏng nguồn
60
64
o khi uồng ch có và không có hai lớp
thi c (Sn) và đồng ( u)
9
ánh giá t lệ hấp th trung
2.9
nh các tia
đ c tr ng của ch
65
t lớp thi c 1mm và đồng 1, mm
10
ánh giá t lệ tham gia các đ nh trong phổ nguồn
2.10
60
Co khi
66
có và không có uồng ch với khoảng cách nguồn - đ u ò
10,6cm
11
ánh giá t lệ tham gia các đ nh trong phổ mô phỏng nguồn
2.11
60
12
2.12
68
o ở hai khoảng cách 2,4cm và 10,6cm
ánh giá hiệu suất đ nh, hiệu suất toàn ph n và t số P/T
của phổ mô phỏng nguồn
241
73
Am với các tr ờng hợp khác
nhau
13
2.13
ánh giá sự sai iệt % t số P/T của phổ mô phỏng nguồn
73
- xiv -
241
14
2.14
Am với các tr ờng hợp khác nhau
ánh giá hiệu suất đ nh, hiệu suất toàn ph n và t số P/T
của phổ mô phỏng nguồn
109
73
với các tr ờng hợp khác
nhau
15
2.15
ánh giá sự sai iệt % t số P/T của phổ mô phỏng nguồn
109
16
2.16
74
Cd với các tr ờng hợp khác nhau
ánh giá ảnh h ởng của mode P E so với mode P lên việc
76
xác định t số P/T của các đ nh năng l ợng trong phổ hỗn
hợp đa năng năng l ợng thấp
17
3.1
ác định hiệu suất đ nh và hiệu suất toàn ph n t phổ mô
phỏng đơn năng của hai nguồn
60
83
Co theo các vị tr nguồn
khác nhau so với m t đ u ò
18
3.2
So sánh hiệu suất đ nh của phổ thực nghiệm và phổ mô
83
phỏng 60 o k t hợp
19
3.3
So sánh hệ số trùng phùng t nh t công thức (3.2) và công
84
thức (3.3)
20
3.4
Thành ph n hóa học của các matrix c n khảo sát
86
21
3.5
Giá trị hiệu suất đ nh mô phỏng với matrix không kh ( 0 )
87
22
3.6
Giá trị hiệu suất đ nh mô phỏng theo năng l ợng với các
87
matrix khác nhau tại mật độ 0, g/cm3
23
3.7
Giá trị hiệu suất đ nh mô phỏng theo năng l ợng với các
88
matrix khác nhau tại mật độ 1,0 g/cm3
24
3.8
Giá trị hiệu suất đ nh mô phỏng theo năng l ợng với các
88
matrix khác nhau tại mật độ 2,0 g/cm3
25
3.9
Sự thay đổi hiệu suất theo matrix mẫu tại mật độ 0, g/cm3
91
với năng l ợng gamma tới khác nhau
26
3.10
Sự thay đổi hiệu suất theo matrix mẫu tại mật độ 1,0 g/cm3
với năng l ợng gamma tới khác nhau
91
- xv -
27
3.11
Sự thay đổi hiệu suất theo matrix mẫu tại mật độ 2,0 g/cm3
92
với năng l ợng gamma tới khác nhau
28
3.12
Hệ số hiệu ch nh sự tự hấp th của mẫu đất
29
3.13
Giá trị a,
và hệ số t ơng quan r t việc khớp f theo ạng
93
94
(3.6)
30
3.14
31
3.15
ác giá trị a, theo năng l ợng đối với mẫu IAEA-375
K t quả t nh f, 0 và ở một vài năng l ợng đối với mẫu
96
97
chuẩn IAEA-37 h nh học Marinelli đang khảo sát
32
3.16
Số liệu iện t ch đ nh lấy t phổ IAEA-37 với một số năng
97
l ợng đ c tr ng
33
3.17
Hoạt độ t nh toán đ ợc của các đồng vị trong mẫu IAEA-
98
375
34
3.18
So sánh hoạt độ của các đồng vị khảo sát trong mẫu chuẩn
98
IAEA-375 với thông tin t nhà sản xuất.
35
3.19
K t quả t nh a,
của RGU1, RGTh1 và RGK1
36
3.20
K t quả t nh f, 0 và ở một vài năng l ợng khảo sát đối với
99
99
mẫu chuẩn RGU1, RGTh1, RGK1 h nh học Marinelli
37
3.21
Thông tin về iện t ch đ nh S, độ lệch chuẩn t ơng đối của
100
S, thời gian ch t tc trong phổ RGU1, RGTh1 và RGK1
38
3.22
K t quả t nh toán hoạt độ đồng vị trong RGU1, RGTh1 và
100
RGK1
39
3.23
So sánh hoạt độ tính toán và hoạt độ cung cấp của nhà sản
101
xuất đối với chuẩn RGU1, RGTh1, RGK1
40
4.1
So sánh iện t ch đ nh phổ tr ớc và sau khi giải cuộn
118
41
4.2
Thông tin về mẫu đo và thời gian đo
120
42
4.3
So sánh iện t ch đ nh của phổ đo S1(E) và phổ sau khi giải
122
cuộn S2(E) của mẫu B1 và B2
43
4.4
So sánh iện t ch đ nh của phổ đo S1(E) và phổ sau khi giải
123
- xvi -
cuộn S2(E) của mẫu RGU1
44
4.5
So sánh t số iện t ch giữa phổ thực nghiệm và sau khi giải
124
cuộn của các mẫu B1và B2
44
4.6
So sánh t số iện t ch giữa phổ RGU1 và B2 của thực
nghiệm và sau khi giải cuộn
124
- xvii -
DANH MỤC HÌNH VẼ
Diễn giải
Trang
Sơ đồ khối mô tả ý nghĩa và mối liên hệ giữa các bài toán
28
STT Hình
1
1.1
được thực hiện trong luận án
2
1.2
Các đặc trưng về năng lượng của các loại đầu dò Ge khác
31
nhau
3
1.3
Mặt cắt ngang đầu dò Ge đồng trục
32
4
1.4
Sơ đồ những bức xạ từ vật liệu che chắn vào đầu dò
36
5
1.5
Dạng đáp ứng của đầu dò HPGe đối với nguồn 60Co
37
6
2.1
Hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe 2018
46
7
2.2
Cấu trúc đầu dò GC2018 ( kích thước theo mm)
47
8
2.3
Mặt cắt dọc hệ đầu dò - buồng chì (kích thước theo cm)
48
9
2.4
Mặt cắt dọc của nguồn137Cs (kích thước tính theo mm)
48
10
2.5
Mặt cắt ngang của nguồn 137Cs (kích thước tính theo mm)
48
11
2.6
Mặt cắt dọc của nguồn152Eu (kích thước tính theo mm)
49
12
2.7
Mặt cắt ngang của nguồn 152Eu (kích thước tính theo mm)
49
13
2.8
Cấu hình nguồn chuẩn giả điểm 60Co mã số GF-060-D
49
14
2.9
Hình học mẫu Marinelli (kích thước theo cm)
50
15
2.10
Mặt cắt dọc của hệ nguồn - đầu dò - buồng chì vẽ bằng
55
MCNP
16
2.11
So sánh phổ
60
Co mô phỏng dạng vạch và GEB bằng
60
So sánh phổ mô phỏng 60Co dạng GEB sử dụng MCNP4C2
61
MCNP4C2
17
2.12
và MCNP5
18
2.13.a So sánh phổ 60Co thực nghiệm và mô phỏng
d = 10,6cm
61
theo thang đo thường
19
2.13.b
So sánh phổ 60Co thực nghiệm và mô phỏng
theo thang đo logarithm
d = 10,6cm
62
- xviii -
20
2.14.a Phổ mô phỏng 60Co khi buồng chì không l t thiếc và đồng
64
21
2.14.b Phổ mô phỏng 60Co khi buồng chì c l t thiếc và đồng
64
22
2.15
60
66
So sánh vùng năng lượng thấp của phổ mô phỏng
Co khi
c buồng chì và khi không c buồng chì
23
2.16
So sánh phổ mô phỏng nguồn 60Co khi đặt
khoảng cách
67
gần 2,4 cm và xa 10,6 cm so với mặt đầu dò
24
2.17
So sánh phổ gamma 59,5keV của 241Am khi có bổ sung giãn
71
n Doppler (DB) và khi không bổ sung giãn n Doppler
(NDB) trong trường hợp dùng mode P
25
2.18
So sánh phổ gamma 59,5 keV của 241Am khi có bổ sung giãn
71
n Doppler (DB) và khi không bổ sung giãn n Doppler
(NDB) trong trường hợp dùng mode P E
26
2.19
So sánh phổ mô phỏng gamma năng lượng 59,5 keV trong
72
bốn trường hợp: NDB mode P, NDB mode PE, DB mode
P, DB mode P E
27
2.20
So sánh phổ mô phỏng của 109Cd với năng lượng 88,04 keV
72
trong bốn trường hợp: NDB mode P, NDB mode PE, DB
mode P, DB mode P E.
28
2.21
So sánh phổ mô phỏng của
137
Cs với năng lượng 660 keV
74
trong các trường hợp: NDB mode P, NDB mode P E và
thực nghiệm Exp
29
2.22
So sánh phổ mô phỏng hỗn hợp 210Pb và 109Cd dùng mode P
75
và mode PE bằng MCNP5 c bổ sung giãn n Doppler
30
3.1
Sơ đồ phân rã của 60Co
31
3.2
Phổ mô phỏng có trùng phùng của
81
60
Co kết hợp từ hai phổ
82
mô phỏng đơn năng riêng lẻ 1173keV và 1332keV bằng
CSSIM
32
3.3
So sánh phổ mô phỏng có trùng phùng và phổ thực nghiệm
của 60Co
82
- xix -
33
3.4
Đường cong hiệu suất với matrix khác nhau tại mật độ
89
0,5 g/cm3
34
3.5
Đường cong hiệu suất với matrix khác nhau tại mật độ
90
1,0 g/cm3
35
3.6
Đường cong hiệu suất với matrix khác nhau tại mật độ
90
2,0 g/cm3
36
3.7
Sự phụ thuộc của hệ số f theo ln(E) với khác nhau đối với
93
matrix đất.
37
3.8
Sự phụ thuộc của hệ số f theo với E khác nhau đối với
94
matrix đất
38
3.9
Sự phụ thuộc của hệ số a theo Ln(E)
95
39
3.10
Sự phụ thuộc của hệ số b theo Ln(E)
95
40
4.1
Dạng đáp ứng mô phỏng đối với nguồn
137
Cs với năng
108
lượng 662 keV
41
4.2
Các đỉnh năng lượng nội suy
111
42
4.3
Đáp ứng mô phỏng 1055 keV
111
43
4.4
Đáp ứng mô phỏng 1405 keV
111
44
4.5.a
Đáp ứng nội suy 1280 keV từ hai đáp ứng mô phỏng 1055
112
và 1405keV
45
4.5.b
So sánh đáp ứng mô phỏng và nội suy đối với gamma tới
112
1280 keV
46
4.6
Sơ đồ khối các bước thực hiện việc giải cuộn phổ gamma
113
47
4.7
Một số đáp ứng của đầu dò HPGe được mô phỏng b i
114
MCNP
48
4.8
Các đáp ứng nội suy trong khoảng từ 1000 – 1400 keV
115
49
4.9
Phổ đo và phổ sau khi giải cuộn của nguồn 137Cs
116
50
4.10
Phổ đo và phổ sau khi giải cuộn của nguồn 60Co
116
51
4.11
Phổ đo và phổ sau khi giải cuộn của nguồn 152Eu
117
- xx -
52
4.12
So sánh một vài đỉnh đo và đỉnh sau khi giải cuộn của phổ
117
nguồn 152Eu
53
4.13
So sánh tỷ số S1/S2 theo năng lượng với đường cong P/T
119
54
4.14
Phổ đo và phổ giải cuộn của mẫu B1
121
55
4.15
Phổ đo và phổ giải cuộn của mẫu B2
121
56
4.16
Phổ đo và phổ giải cuộn của mẫu RGU1
122
- 1 -
MỞ ĐẦU
Các kỹ thuật đo bức xạ đã được phát triển không ngừng kể từ khi người ta
khám phá ra hiện tượng phóng xạ. Đặc biệt, cùng với sự ra đời của đầu dò
germanium siêu tinh khiết (HPGe) và Silicon (Si) trong suốt thập kỉ 1960, lĩnh vực
đo phổ gamma đã được cách mạng hóa, đo phổ gamma trở thành công nghệ tiên
tiến. Trong nhiều lĩnh vực của khoa học hạt nhân ứng dụng, những tính chất của
bức xạ được sử dụng để đo nồng độ phóng xạ, chẳng hạn như xác định hàm lượng
của các hạt nhân phóng xạ phát gamma trong các mẫu môi trường. Những đầu dò
như vậy đã được đặt ở những vị trí chính yếu trong các phòng thí nghiệm phân tích
phóng xạ. Việc sử dụng các đầu dò bán dẫn đã giúp tạo nên các kết quả chính xác
hơn cho việc ghi nhận các bức xạ gamma của đầu dò với các năng lượng khác nhau.
Ở Việt Nam từ lâu nhiều cơ sở của Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam như:
Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân Hà Nội, Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt,
Trung tâm Hạt nhân Tp.HCM với sự trợ giúp của IAEA đã trang bị các hệ phổ kế
gamma loại này trong nghiên cứu và ứng dụng phân tích mẫu môi trường hoạt độ
thấp.
Năm 2002 Bộ môn Vật lý Hạt nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên
Tp.HCM
kết hợp với Vinagamma xây dựng dự án trang bị cho Phòng thí
nghiệm Vật lý hạt nhân chuyên đề một hệ đo gamma phông thấp đầu dò HPGe.
Luận án này được thực hiện trong khuôn khổ dự án trên với mục đích nghiên cứu
ứng dụng hiệu quả hệ phổ kế này, đặc biệt với sự hỗ trợ của phương pháp Monte
Carlo. Các công trình nghiên cứu trên thế giới liên quan đến việc sử dụng hệ phổ
kế thường tập trung vào các vấn đề về hiệu suất, các yếu tố ảnh hưởng đến nó
như hiệu ứng trùng phùng, hiệu ứng tự hấp thụ, sự thay đổi của hiệu suất theo
năng lượng, theo khoảng cách, theo hình học của mẫu, theo bề dày lớp chết. Từ
đó hiệu chuẩn hiệu suất cho cấu hình đo cần quan tâm; nghiên cứu về đáp ứng
của đầu dò, đánh giá các đặc trưng của phổ gamma đo được như độ phân giải,
giới hạn phát hiện, phông nền tự nhiên, miền liên tục của phổ, tỷ số P/C, tỷ số
- 2 -
P/T; nghiên cứu các phương pháp xử lý phổ tinh tế để đạt được độ chính xác
ngày càng cao, đặc biệt trong phân tích hoạt độ thấp…
Có nhiều phương pháp để tiếp cận và giải quyết các vấn đề này như: thực
nghiệm, giải tích, bán thực nghiệm và mô phỏng. Các thuật toán được sử dụng để
xử lý phổ như phương pháp truyền thống làm khớp bình phương tối thiểu phi tuyến
(phương pháp gradient, phương pháp Grid search, phương pháp Marquardt), hay
hiện nay với việc phát triển ngành công nghệ thông tin, nhiều thuật toán khác ra đời
với các kỹ thuật dò tìm và tối ưu thông minh như thuật toán di truyền, wavelet,
heuristic… Ngoài ra người ta còn tìm cách để cải tiến phổ, hạ thấp giới hạn phát
hiện hay nâng cao tỷ số P/T của đầu dò như sử dụng thiết bị triệt Compton, sử dụng
kỹ thuật giải cuộn phổ đo...
Mục tiêu của luận án này là nghiên cứu ứng dụng hiệu quả hệ phổ kế
gamma trong phân tích hoạt độ thấp của mẫu môi trường. Để hỗ trợ việc nghiên
cứu một cách nhanh chóng tiện lợi, các thử nghiệm mô phỏng Monte Carlo với
chương trình MCNP được áp dụng. Nó bao gồm các phần chính như sau:
Thứ nhất, để sử dụng hệ phổ kế gamma trong phân tích hoạt độ thấp cần
hiệu chuẩn hiệu suất của đầu dò theo hình học mẫu cần đo. Khi đó cần đánh giá
hiệu suất của đầu dò HPGe, các yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất như hiệu ứng
trùng phùng tổng, hiệu ứng tự hấp thụ, sự thay đổi của hiệu suất theo năng
lượng, theo khoảng cách và theo hình học mẫu.
Thứ hai, để hỗ trợ cho việc đánh giá hiệu suất đạt được độ chính xác cao,
đặc biệt trong phép đo mẫu môi trường hoạt độ thấp, cần nghiên cứu về đáp ứng
của đầu dò, các ảnh hưởng của hình học đo lên miền liên tục của phổ đặc biệt là
vùng năng lượng thấp.
Thứ ba, khi đi qua môi trường của đầu dò với cấu hình cụ thể, tia gamma tới
tương tác với đầu dò sẽ được ghi nhận thông qua các hiệu ứng trực tiếp (hiệu ứng
quang điện) hoặc gián tiếp như tán xạ Compton, tạo cặp hoặc thoát khỏi đầu dò.
Tùy theo hình học và cấu trúc cụ thể của đầu dò cũng như bố trí vật liệu xung quanh
đầu dò mà ảnh hưởng tán xạ sơ cấp và thứ cấp lên phổ sẽ thay đổi khác nhau. Một
- 3 -
cách tổng quát phổ đo được là kết quả của sự tương tác của hệ đầu dò lên phổ tới,
làm phân bố lại dạng của phổ tới, bao gồm đỉnh toàn phần do hiệu ứng quang điện
và nền liên tục từ hiệu ứng tán xạ Compton nhiều lần trong môi trường đầu dò và
các vật liệu xung quanh. Do đó tốc độ đếm trên đỉnh toàn phần không thể hiện đầy
đủ cường độ nguồn đi vào đầu dò. Vì vậy để đánh giá phẩm chất của đầu dò, một
trong nhiều đặc trưng cơ bản của nó là tỷ số P/T (Peak to Total) hay tỷ số P/C (Peak
to Compton). Các tỷ số này càng cao thì khả năng phát hiện hoạt độ thấp của hệ phổ
kế càng tốt. Có nhiều cách để cải tiến các đặc trưng này như tăng thể tích hoạt động
của đầu dò, xây dựng các hệ thống triệt Compton. Việc giải cuộn phổ đo (spectra
deconvolution) để có được phổ gốc ban đầu bằng phương pháp toán học là một cách
để cải tiến tỷ số này. Về lý tưởng có thể sử dụng việc giải cuộn như một phương
pháp để xác định hoạt độ một cách tuyệt đối thông qua một phép biến đổi ngược
dựa vào ma trận đáp ứng của đầu dò. Nó cho ta phổ gốc ban đầu của tia tới mà sẽ
không bị ảnh hưởng bởi cấu hình, vật liệu của hệ phát hiện khi nó đi qua. Trên thực
tế khó có thể thực hiện việc giải cuộn hoàn toàn do sự khó khăn trong việc xây dựng
ma trận đáp ứng một cách chính xác, cũng như việc chọn lựa các phương pháp lặp
để giải tìm hàm ngược. Tuy nhiên với việc sử dụng các mẫu chuẩn trong việc xác
định hoạt độ, phương pháp giải cuộn trong luận án này được dùng bước đầu như
một cách để cải tiến tỷ số P/T từ việc khử miền liên tục. Bằng cách đó ta có được
các phổ tương ứng sau khi giải cuộn với các đặc trưng tốt giúp nâng cao khả năng
phân giải, giới hạn phát hiện và độ chính xác của phép phân tích hoạt độ bằng hệ
phổ kế gamma đang dùng.
Đối tượng nghiên cứu của luận án này là đầu dò HPGe ký hiệu GC2018 của
hãng Canberra Industries, Inc. đặt tại Phòng thí nghiệm chuyên đề Vật lý Hạt nhân,
Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Tp.HCM. Nguồn và mẫu có dạng điểm, trụ và
Marinelli. Đầu dò được đặt trong buồng chì được thiết kế bởi hãng Canberra cho hệ
đo tương ứng.
Phương pháp nghiên cứu của đề tài luận án là sử dụng phương pháp mô phỏng
Monte Carlo với chương trình MCNP để nghiên cứu thử nghiệm các vấn đề liên
- 4 -
quan đến việc ứng dụng hiệu quả hệ phổ kế gamma HPGe. Hiệu lực của mô hình
được kiểm tra liên tục bởi thực nghiệm tương ứng. Từ đó khai thác khả năng mô
hình hóa chính xác cao trong bài toán vận chuyển bức xạ của MCNP để nghiên cứu
sâu hơn trong vấn đề đánh giá và xử lý phổ gamma.
Nội dung của Luận án bao gồm bốn chương:
Chương 1 là phần tổng quan, trình bày tình hình nghiên cứu trên thế giới và
Việt Nam liên quan đến áp dụng phương pháp mô phỏng Monte Carlo trong nghiên
cứu đặc trưng của hệ phổ kế gamma môi trường có hoạt độ thấp sử dụng đầu dò
HPGe; giới thiệu về hệ phổ kế gamma và các đặc trưng của nó về đáp ứng và hiệu
suất – các đối tượng cần nghiên cứu trong luận án; giới thiệu về chương trình mô
phỏng vận chuyển bức xạ đa năng dựa trên phương pháp Monte Carlo (MCNP) đã
được xây dựng ở phòng thí nghiệm quốc gia Los Alamos, Mỹ.
Chương 2 sử dụng chương trình MCNP để mô phỏng hệ phổ kế gamma HPGe
có tại Phòng thí nghiệm của Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự
nhiên Tp.HCM. Kiểm tra tính hiệu lực của mô hình đã xây dựng bằng cách so sánh
kết quả mô phỏng hiệu suất đỉnh với thực nghiệm tương ứng. Từ mô hình xây dựng
được đánh giá đáp ứng phổ của hệ đầu dò HPGe, nghiên cứu ảnh hưởng của sự tán
xạ nhiều lần lên dạng phổ từ các vật liệu của môi trường xung quanh, nghiên cứu
vùng năng lượng thấp của phổ với sự bổ sung hiệu ứng nở Doppler trong phiên bản
MCNP5 sử dụng kỹ thuật SSW-SSR.
Chương 3 áp dụng mô hình MCNP hệ phổ kế đã xây dựng để hiệu chuẩn hiệu
suất ghi của đầu dò. Nó bao gồm việc xây dựng chương trình kết hợp phổ mô phỏng
đỉnh đơn thành phổ mô phỏng có trùng phùng, từ đó xác định hệ số hiệu chỉnh trùng
phùng tổng cho nguồn
60
Co dạng điểm, khảo sát hiệu suất của hệ phổ kế với hình
học mẫu thể tích Marinelli, đánh giá ảnh hưởng của matrix và mật độ lên hiệu suất
ghi nhận của đầu dò. Với kết quả có được từ mô phỏng khảo sát sự thay đổi của
hiệu suất theo năng lượng và theo mật độ, mối quan hệ giữa hệ số hiệu chỉnh sự tự
hấp thụ theo mật độ được thiết lập. Từ đó xây dựng quy trình đơn giản để cho người
phân tích có thể chuẩn hiệu suất trong việc xác định hoạt độ mẫu môi trường. Quy
- 5 -
trình được kiểm chứng bằng cách xác định hoạt độ của 137Cs, 238U, 232Th, 40K, 226Ra
trong một số mẫu chuẩn của IAEA như chuẩn IAEA – 375, chuẩn RGU1, RGTh1,
RGK1.
Chương 4 xây dựng ma trận đáp ứng liên tục từng kênh bằng phương pháp mô
phỏng MCNP kết hợp với kỹ thuật nội suy, sau đó sử dụng thuật toán ML-EM để
khử miền liên tục phổ gamma, nâng cao tỷ số P/T của phổ gamma đối với một số
nguồn hình học dạng điểm. Từ đó áp dụng trong phép đo mẫu môi trường hoạt độ
thấp với hình học mẫu Marinelli.
- 6 -
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN
1.1. TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRÊN THẾ GIỚI VÀ TRONG NƯỚC
LIÊN QUAN ĐẾN ỨNG DỤNG PHƯƠNG PHÁP MONTE CARLO TRONG
NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG CỦA HỆ PHỔ KẾ GAMMA
Cùng với sự phát triển của các máy tính điện tử, các phương pháp MonteCarlo ngày càng được áp dụng rộng rãi trong các nghiên cứu khoa học và công nghệ
hạt nhân.
Các phương pháp Monte Carlo rất khác với các phương pháp vận chuyển tất
định. Các phương pháp tất định giải phương trình vận chuyển đối với trạng thái hạt
trung bình. Ngược lại, phương pháp Monte Carlo không giải phương trình tường
minh mà đúng hơn nhận các trả lời bằng mô phỏng các hạt riêng rẽ và ghi một số
khía cạnh (các đánh giá) của trạng thái trung bình của chúng. Trạng thái trung bình
của các hạt trong vật lý khi đó được rút ra từ trạng thái trung bình của các hạt được
mô phỏng (bằng cách sử dụng định lý giới hạn trung tâm). Phương pháp Monte
Carlo cho phép biểu diễn chi tiết tất cả các khía cạnh của các số liệu vật lý trong quá
trình vận chuyển hạt. Nó rất thích hợp để giải các bài toán phức tạp, 3 chiều, phụ
thuộc thời gian.
Trong những năm gần đây, các chương trình mô phỏng vận chuyển bức xạ
bằng phương pháp Monte Carlo được sử dụng ngày càng rộng rãi. Điều này, một
mặt được gắn liền với yêu cầu cấp bách giải quyết nhiều bài toán quan trọng thực tế
từ thiết kế lò phản ứng đến bảo vệ bức xạ và vật lý y học. Mặt khác, các chi phí thực
nghiệm tăng lên và các chi phí tính toán giảm xuống cũng đang làm cho việc mô
phỏng sự vận chuyển trở nên hấp dẫn hơn, đặc biệt khi các thí nghiệm được tiến
hành trong các môi trường nguy hiểm. Hơn nữa, các kỹ thuật tính trong những
chương trình này cũng nhanh hơn và các máy tính cũng tốt hơn đang làm cho mô
phỏng số trở nên đáng tin cậy hơn.
- 7 -
Tổ chức QUADOS (Quality Assurance of Computation Tools for Dosimetry)
[29] được tài trợ bởi Hiệp Hội Châu Âu theo hợp đồng FIGD-CT-2000-20062, đề
nghị sự so sánh chéo giữa các nhóm nghiên cứu nhằm mục đích đánh giá việc sử
dụng các phần mềm tính toán về liều lượng trong an toàn bức xạ và vật lý y khoa.
Đề nghị đầu tiên được xem xét và công bố cho tất cả người sử dụng các chương
trình mô phỏng Monte Carlo, giải tích và bán giải tích hoặc những phương pháp tất
định từ bên trong lẫn bên ngoài hiệp hội Châu Âu có liên quan đến lĩnh vực nghiên
cứu này. Tám bài toán được đặt ra trong đó bài toán thứ bảy (P7) liên quan đến
nghiên cứu về đầu dò germanium với chùm photon năng lượng từ 15 keV đến 1
MeV với các đặc trưng liên quan đến phân bố độ cao xung (PHD) của đầu dò và đã
được các tác giả nghiên cứu và giải quyết với việc sử dụng phương pháp mô phỏng
Monte Carlo trong hội thảo quốc tế về “Intercomparison on the usage of
computational codes in radiation dosimetry” tổ chức tại Bologna, Italy tháng 7 năm
2003.
Trong nghiên cứu hệ phổ kế gamma và các đặc trưng của đầu dò đã có nhiều
chương trình đáng tin cậy sử dụng phương pháp Monte Carlo để đánh giá các đặc
trưng của hệ phổ kế tiêu biểu như các phần mềm EGS4 (Nelson et al. 1985,
Stanford Linear Accelerator Center), GEANT (R. Brun et al. 1986, CERN Data
Handling Division, Geneva), CYLTRAN (Halbleib và Mehlhorn, 1986, Integrates
Tiger Series), MCNP (J.F. Briesmeister, 1997, Los Alamos National Laboratory
Report, LA-12625-M), GESPECOR (O. Sima và D. Arnold, 2000), DETEFF
(Cornejo Diaz và D. Pérez Sánchez,1998; Jurado Vargas et al., 2002), PENELOPE
( PENetration and Energy LOss of Photon and Electrons , Salvat et al., 2003) ...
Thông qua đó người sử dụng có thể mô phỏng lại hệ đo của mình và từ đó
đánh giá các đặc trưng mong muốn. Đa số các công trình trên thế giới tập trung vào
các vấn đề về mô phỏng đáp ứng phổ, sử dụng mô phỏng trong việc hỗ trợ tính toán
hiệu suất đối với các dạng hình học nguồn và mẫu khác nhau, khảo sát hiệu suất
theo năng lượng, theo khoảng cách, hiệu chỉnh trùng phùng tổng đối với gamma
phân rã nhiều tầng, hiệu chỉnh tự hấp thụ đối với hình học nguồn và mẫu thể tích.
- 8 -
Một ứng dụng khác của việc mô phỏng đáp ứng phổ được sử dụng bởi tác giả là xây
dựng ma trận đáp ứng bằng mô phỏng cho bài toán khử miền liên tục phổ gamma
thực hiện trong luận án này.
Dưới đây liệt kê vắn tắt một số công trình trên thế giới cũng như tại Việt Nam
liên quan đến vấn đề áp dụng phương pháp Monte Carlo trong nghiên cứu ứng dụng
hệ phổ kế gamma và những vấn đề liên quan.
1.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới
Năm 1972, Peterman [69] và Goton [34] đã tính toán sự tự hấp thụ tia gamma
trong nguồn dạng đĩa bằng phương pháp Monte Carlo và bằng các phương pháp tất
định khác. Sự tự hấp thụ trong nguồn thể tích thường không được tính toán.
Năm 1976, Rieppo [70] đã áp dụng phương pháp Monte Carlo trong việc tính
toán sự hấp thụ tia gamma trong nguồn thể tích đối với đầu dò mặt và giếng dùng
tinh thể NaI. Sự hấp thụ của gamma trong môi trường gồm nước, nhôm, và chì
cũng được khảo sát.
Năm 1982, Gardner và cộng sự [30] đã áp dụng phương pháp Monte Carlo để
mô phỏng phân bố độ cao xung của tia X và gamma tức thời từ phản ứng bắt
neutron đối với hai loại đầu dò Si(Li) và Ge. Trong đó để ý đến các cơ chế mất mát
năng lượng của electron quang điện, electron Auger từ bề mặt đầu dò và sự mất
hoàn toàn của các photon khác nhau như tia X của Si, bức xạ hủy 511 keV và các
photon tán xạ Compton đơn hay nhiều lần. Từ đó các cơ chế tương tác khả dĩ đối
với mỗi đặc trưng đáp ứng của đầu dò được nhận dạng và dạng hàm giải tích đơn
giản được sử dụng từ các công trình trước đó được xác nhận. Đáp ứng của đầu dò
bức xạ được sử dụng chủ yếu trong hai bối cảnh: giải cuộn phổ độ cao xung đo
được để có phân bố năng lượng của bức xạ và cuộn phân bố năng lượng của bức xạ
có được từ mô hình toán học để có phân bố độ cao xung dự đoán.
Năm 1990, He, Gardner và Verghese [38] đã cải tiến đáp ứng của đầu dò
Si(Li) tới miền năng lượng 5 keV đến 60 keV. Các tham số của mô hình có được từ