Nghiên cứu tương tác Raman kết hợp trong môi trường khí được chứa bởi sợi quang tử lõi rỗng (Luận văn thạc sĩ)

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC

NGUYỄN THỊ THU TRANG

NGHIÊN CỨU TƯƠNG TÁC RAMAN KẾT HỢP
TRONG MÔI TRƯỜNG KHÍ ĐƯỢC CHỨA BỞI
SỢI QUANG TỬ LÕI RỖNG

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ

Thái Nguyên-2018


ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC

NGUYỄN THỊ THU TRANG

NGHIÊN CỨU TƯƠNG TÁC RAMAN KẾT HỢP
TRONG MÔI TRƯỜNG KHÍ ĐƯỢC CHỨA BỞI
SỢI QUANG TỬ LÕI RỖNG

Chuyên ngành: Quang học
Mã số: 8.44.01.10

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC
TS. Nguyễn Mạnh Thắng

TháiNguyên-2018


LỜI CAM ĐOAN
Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi. Các số liệu, kết quả
nêu trong luận văn là trung thực. Những kết luận của luận văn chưa từng được ai công bố
trong bất kỳ công trình nào khác.
TÁC GIẢ LUẬN VĂN

NGUYỄN THỊ THU TRANG

i


LỜI CẢM ƠN
Trước tiên, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới TS.Nguyễn Mạnh Thắng đã tận tình
hướng dẫn, giúp đỡem trong suốt quá trình thực hiệnLuận văn này.
Em xin chân thành cảm ơn các thầy cô trong tổ bộ môn Quang học, Ban chủ nhiệm
khoa Vật Lí, trường Đại học Khoa học – Đại Học Thái Nguyên đã giúp em hoàn thành
Luận văn này.
Tôi cũng xin chân thành cảm ơn tới cơ quan Tạp chí Khoa học và Công nghệ quân
sự - Viện Khoa học và Công nghệ quân sự đã tạo điều kiện cho tôi về mặt thời gian cũng
như cơ sở vật chất để tôi hoàn thiện đề tài này.
Cuối cùng tôi xin chân thành cảm ơn sâu sắc tới gia đình, bạn bè, đồng nghiệp đã
quan tâm, giúp đỡ và động viên tôi trong suốt quá trình thực hiện Luận văn.
Tôi xin chân thành cảm ơn!
Thái Nguyên, ngày tháng

năm 2018

Học viên

Nguyễn Thị Thu Trang

ii


MỤC LỤC
MỞ ĐẦU ............................................................................................................................. 1
CHƯƠNG 1: TÁN XẠ RAMAN ....................................................................................... 7
1.1 Tán xạ Raman tự phát ............................................................................................... 7
1.2 Tán xạ Raman cưỡng bức ......................................................................................... 9
1.3 Tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cưỡng bức ............................................... 10
1.4 Hệ phương trình cổ điển mô tả tương tác tán xạ Raman cưỡng bức ..................... 12
1.5 Hệ phương trình Maxwell - Bloch cho tán xạ Raman ............................................ 21
1.5.1 Toán tử ma trận mật độ .............................................................................. 21
1.5.2 Hệ kích thích nguyên tử hai mức ................................................................ 22
1.5.3 Phương trình đảo mật độ nguyên tử ............................................................ 24
1.5.4 Mô men dao động cảm ứng ........................................................................ 27
1.5.5 Phân cực phi tuyến..................................................................................... 27
CHƯƠNG 2 : SỢI QUANG TỬ LÕI RỖNG (HC-PCFs) ............................................... 31
2.1 Sợi quang truyền thống ........................................................................................... 31
2.2 Sợi tinh thể quang tử lõi rỗng ................................................................................. 32
2.3 Dẫn sóng dựa trên vùng cấm quang tử ................................................................... 33
2.4 Mật độ trạng thái ..................................................................................................... 36
2.5 HC-PCFs tăng cường hiệu ứng tương tác phi tuyến laser - khí.............................. 38
CHƯƠNG 3:TƯƠNG TÁC TÁN XẠ RAMAN KẾT HỢP THUẬN VÀ NGƯỢC
TRONG MÔI TRƯỜNG KHÍ H2 ĐƯỢC CHỨA BỞI HC-PCFs .................................... 42
3.1 Tán xạ Raman cưỡng bức ngược kết hợp ............................................................... 43
3.1.1 Hệ phương trình tương tác ba sóng kết hợp ................................................. 43

3.1.2 Sự tương tác và xuất hiện của chuỗi xung tín hiệu Stokes ngược .................. 46
3.1.3 Dạng tiệm cận soliton của chuỗi xung Stokes .............................................. 50
3.2 Tương tác Raman kết hợp thuận ............................................................................. 50
3.2.1 Hệ phương trình tương tác Raman kết hợp thuận......................................... 50
3.2.2 Quá trình phát triển động học trong hệ tương tác Raman kết hợp thuận ........ 51

KẾT LUẬN…….............………………………………………………………….55
TÀI LIỆU THAM KHẢO…………………………....……………………............57

iii


DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT

SRS

Tán xạ Raman cưỡng bức

FSRS

Tán xạ Raman cưỡng bức thuận

BSRS

Tán xạ Raman cưỡng bức ngược

HC-PCFs

Sợi tinh thể quang tử lõi rỗng

PGB-PCFs

Sợi dẫn sóng hẹp lõi rỗng

Kagomé-PCFs

Sợi dẫn băng rộng lõi rỗng

TIR

Sợi quang “chiết suất bậc” truyền thống hoạt động bằng cơ chế
phản xạ toàn phần bên trong sợi quang.

DOS

Mật độ trạng thái

iv


DANH MỤC CÁC HÌNH
Hình 0. 1 Chùm Gaussian hội tụ trong không gian tự do. .................................................. 2
Hình 0. 2: Chùm Gauss tập trung vào một mao dẫn đường kính 2a ................................... 3
Hình 0. 3: Chùm Gauss được hội tụ vào một sợi tinh thể quang tử rỗng HC-PCFs ........... 4
Hình 0. 4: Cơ chế tạo SRS phân cực tròn quay trong HC-PCF .......................................... 5
Hình 1. 1: Sơ đồ các mức năng lượng và các chuyển dịch trong tán xạ Raman ................ 7
Hình 1. 2: Các quá trình tán xạ. .......................................................................................... 8
Hình 1. 3: Phân bố trường tán xạ Raman. ........................................................................... 9
Hình 1. 4: Mô hình phân tử tán xạ Raman ........................................................................ 13
Hình 1. 5: Phụ thuộc độ cảm Raman vào tần số. .............................................................. 15

Hình 1. 6: Phụ thuộc độ cảm Raman vào tần số ............................................................... 17
Hình 1. 7: Quan hệ hợp pha giữa sóng Stokes và Đối Stoke trong tán xạ Raman .......... 19
Hình 1. 8: Phụ thuộc của hệ số khuếch đại liên kết vào độ lệch pha. ............................... 20
Hình 1. 9: Hệ hai mức năng lượng giữa trạng thái kích thích........................................... 23
Hình 1. 10: Giá trị kỳ vọng của moment lưỡng cực cảm ứng .......................................... 27
Hình 2. 1: Sơ đồ cơ chế dẫn sáng của sợi quang truyền thống ......................................... 31
Hình 2. 2: Cấu trúc của HC-PCFs với cấu trúc vỏ hình lục giác ...................................... 32
Hình 2. 3: Biểu đồ truyền sóng của sợi quang ................................................................. 34
Hình 2. 4: Sơ đồ DOS (3.4a) cho lớp vỏ sợi quang được mô phỏng ở bên phải (3.4b) ... 37
Hình 2. 5: Cửa sổ truyền (transmission window) của sợi HC-PCFs (trái) và hình ảnh chụp
mặt cắt ngang nó (phải). .................................................................................................... 38
Hình 2. 6: Độ dài tương tác hiệu dụng Leff (màu đỏ) cho các cấu hình khác nhau ......... 39
Hình 2. 7: So sánh giá trị M đối với các cấu hình khác nhau ........................................... 41
Hình 3. 1: Sơ đồ hình học minh họa ................................................................................. 42
Hình 3. 2: Sự phát triển động học của quá trình tương tác của ba trường ........................ 48
Hình 3. 3: Chuỗi xung tiệm cận dạng hyperbolic-secant bền ........................................... 50
Hình 3. 4: Sự phát triển của quá trình tương tác Raman kết hợp thuận của ba trường bơm
........................................................................................................................................... 53

v


MỞ ĐẦU
Khi truyền qua môi trường vật chất, ánh sáng có thể hoạt động theo các cơ chế
khác nhau, phụ thuộc vào tính chất của nó ánh sáng và môi trường. Ánh sáng có thể bị
hấp thụ, truyền qua, phản xạ, khúc xạ, nhiễu xạ, tán xạ, biến điệu ..v.v..Tán xạ có thể
được chia làm hai loại là tán xạ đàn hồi và tán xạ phi tuyến: Tán xạ đàn hồi hay còn gọi là
tán xạ Rayleigh, tán xạ này không có sự chuyển hóa năng lượng giữa ánh sáng và vật
chất, dẫn đến không có sự dịch chuyển tần số của sóng kích thích ωs = ω0 (trong đó ω0 là
tần số của sóng kích thích hoặc tần số bơm, ωs là tần số của sóng tán xạ); Tán xạ phi

tuyến hay còn gọi là tán xạ cưỡng bức, loại này có sự chuyển hóa năng lượng dựa vào sự
va chạm giữa photons (lượng tử ánh sáng) và các phân tử hoặc nguyên tử của môi trường
hoạt chất, kết quả dẫn đến sự dịch chuyển tần số của sóng kích thích, vạch phát dịch
chuyển về phía tần số thấp hơn ω0 gọi là vạch Stokes ωs = ω0 – Ω, ngược lại vạch phát
dịch chuyển về phía tăng tần sốgọi là vạch đối Stokes (hoặc anti-Stokes) ωAS = ω0 + Ω,
trong đó Ω là tần số dao động cưỡng bức của phân tử hoặc tần số kết hợp nguyên tử do
ánh sáng kích thích gây ra.
Năm 1928 C.V. Raman đã khám phá ra hiện tượng tán xạ không đàn hồi mang tên
ông [1]. Ông gọi nó là loại bức xạ mới thứ cấp với cường độ tín hiệu được quan sát là rất
yếu. Quả thật, đó là tán xạ Raman tự phát với tỷ lệ chuyển đổi tần số cực nhỏ chỉ khoảng
1:106 , có nghĩa là chỉ khoảng 1 trong tổng số 106 số photons của ánh sáng tới dịch chuyển
thành photons của tín hiệu Stokes. Nâng cao hiệu suất dịch chuyển tần số là một thử thách
của quang học phi tuyến trong thời gian dài, vấn đề chỉ được giải quyết khi laser được
phát minh vào những năm 60 [2]. Laser là ánh sáng kết hợp có cường độ sáng rất cao, nó
có thể được sử dụng để kích thích tạo ra hiệu ứng phi tuyến quang học nói chung và tán
xạ Raman nói riêng mà ánh sáng thông thường không thể. Nếu như tán xạ Raman tự phát
thì photon phát ra toàn bộ trong không gian góc 4 theo mô hình lưỡng cực điện cổ điển,
thì nay sử dụng thấu kính để hội tụ có thể tạo ra chiều dài tương tác cỡ vài mm (chiều dài
Rayleigh) để tạo ra chế độ tán xạ Raman cưỡng bức, do đó hiệu suất có thể nâng lên tới
hàng chục phần trăm, tức là gấp hàng triệu lần so với chế độ tự phát [2,3].

1


Tán xạ Raman cưỡng bức (SRS) đã được quan sát đầu tiên trong dung dịch
Nitrobenzene sử dụng laser Ruby [3]. Một thời gian ngắn sau khám phá đó, người ta nhận
ra rằng quá trình tán xạ Raman cưỡng bức gắn liền cùng các phonon quang [4]. Những
phonon quang này chính là những dao động đồng bộ của các nguyên tử môi trường hoạt
chất, chúng có thể là các dao động hoặc quay, hoặc kích thích liên kết cả hai. Những kích
thích kết hợp này chính là nguồn gốc tạo ra các phổ dao động Stokes tương ứng [5]. Nó

cũng chính là đại lượng sinh ra quá trình quang học phi tuyến trong hệ phương trình mô tả
trường điện từ Maxwell.
Để tạo hiệu ứng SRS trong môi trường khí thì chùm kích thích phải đạt cường độ
ngưỡng cao. Ban đầu người ta hội tụ chùm laser qua một khe nhỏtrong không gian tự do
hoặc trong bình khí hoạt chất để duy trì tương tác với khí Raman hoạt chất: khí Raman, ví
dụ như khí H2được đổ đầy dọc bên trong bình dẫn khí, chùm laser cỡ vài chục mJ được
hội tụ vào bên trong bình dẫn khí như Hình 0.1. Kết quả thu được hiệu suất tán xạ Raman
chỉ vài % [6]. Hiệu quả thấp này có thể được giải thích một cách dễ dàng: khi tăng cường
độ ánh sáng bằng cách hội tụ chùm tia, thì độ dài tương tác ngắn lại, có thể xấp xỉ với
chiều dài Rayleigh. Thông thường các chùm laser được hội tụ mạnh bằng thấu kính thì
chiều dài Rayleigh thường không dài hơn vài mm (xem Hình 0.1 minh họa), mật độ
photon đủ lớn để phát SRS bị giới hạn trong khoảng Rayleigh.

Khe nhỏ

Chiều dài Rayleigh

Hình 0.1: Chùm Gaussian hội tụ trong không gian tự do.
Cường độ ánh sáng đủ lớn cho tương tác khí-laser bị giới hạn bởi chiều dài
Rayleigh của chùm tia (giới hạn bởi nhiễu xạ). Trên hình minh họa mật độ photon bằng
màu sắc xanh, màu càng đậm thì mật độ photon (cường độ ánh sáng) càng lớn và ngược
lại.

2


Để cải thiện hiệu suất tán xạ Raman, sau đó người ta thực hiện các thí nghiệm SRS
trong một ống dẫn sóng thay vì bình khí để giam khí hoạt chất và cải thiện được mất
quang học [7]. Tuy nhiên, hằng số suy giảm đối với ống dẫn sóng tỷ lệ với λ2/a3, trong đó
λ là bước sóng ánh sáng kích thích, a là bán kính trong ống dẫn sóng [8], do đó nếu bán

kính trong của ống dẫn sóng càng nhỏ thì tổn hao quang học càng cao. Dẫn quang sử
dụng ống dẫn sóng được minh họa trên Hình 0.2, trong đó màu xanh thể hiện chùm laser,
độ đậm minh họa mật độ photon. Chúng ta nhận thấy sau khi truyền một đoạn ngắn thì
chùm laser suy giảm đáng kể cường độ.

Hình 0.2: Chùm Gauss tập trung vào mộtốngdẫn sóng đường kính 2a
Hằng số suy giảm tỷ lệ với đại lượng λ2/a3, đại lượng này là rất cao đối với các ống dẫn
sóng có bán kính lõi nhỏ.
Năm 1991, giáo sư Phillip St. John Russell cùng các cộng sự tại trường Đại học
Bath, Vương quốc Anh đã đề xuất ý tưởng giam chùm laser vào mô ̣t lõi rỗng của sợi
quang tử dựa trên cơ chế vùng cấm quang tử hai chiều. Cấu trúc của nó bao gồm các
mảng ống dẫn sóng khí cực nhỏ chạy dọc theo và bao quanh toàn bộ chiều dài của sợi
quang, hoạt động như lớp vỏ sợi quang.Lớp vỏ bao quanh một lõi rỗng kích thước cỡ µm,
lõi rỗng này hoạt động như một sai hỏng trong cấu trúc quang tử. Nếu được thiết kế phù
hợp, lớp vỏ này sẽ tạo ra các vùng cấm và giam hầu như toàn bộ ánh sáng trong lõi rỗng.
Cấu trúc tinh thể quang tử rỗng (HC-PCFs) được thiết kế và chế tạo lần đầu năm 1995, nó
cho phép các nhà khoa học khả năng tiếp cận những trạng thái tương tác phi tuyến phức
tạp vật chất - laser mà trước đó không thể tiếp cận được [9,10].

3


Lõi
Lớp vỏ

Hình 0.3: Chùm Gauss được hội tụ vào một sợi tinh thể quang tử rỗng HC-PCFs
Chiều dài Rayleigh vô hạn (không bị giới hạn bởi nhiễu xạ) và mất mát cực nhỏ đảm bảo
độ truyền ánh sáng cao.
HC-PCFs chế tạo thành công đã mở ra nhiều cơ hội cho việc nghiên cứu quang học
phi tuyến dựa trên tương tác laser – khí (hoặc hơi) nói chung và tán xạ Raman cưỡng bức

kết hợp nói riêng [11]. Do sở hữu những tính chất độc nhất và ưu việt, HC-PCFs là ứng
viên hoàn hảo cho việc nghiên cứu SRS hiệu suất cao trong môi trường khí [10]. HCPCFs cho phép ánh sáng lan truyền không nhiễu xạ (độ dài Rayleigh về cơ bản là vô hạn),
mất mát cực thấp, điều chỉnh được dải vùng cấm dựa trên thiết kế lớp vỏ sợi quang,
cường độ ánh sáng cao được truyền dọc theo sợi quang, cấu hình ngang của chùm tốt, độ
chồng lấn giữa laser và phân tử khí tốt (Hình 0.3). Hơn nữa, sử dụng HC-PCFs cho phép
hạ đáng kể công suất ngưỡng phát SRS, kết quả là tránh được một số hiệu ứng như các
Stokes bậc cao, đối Stokes, tự biến điệu, tự hội tụ…. không làm cho quá trình tán xạ
Raman cưỡng bức trở nên phức tạp [5,10,11,12]. Những tính chất vượt trội trên cho phép
chúng ta khám phá những hiệu ứng phi tuyến thú vị, những quá trình phức tạp mà công cụ
khác khó có thể tiếp cận.
Hình 0.4 minh họa hình ảnh đơn giản của SRS kích thích phân cực tròn trong HCPCFs chứa đầy khí H2. Các phân tử khí bị giam chặt trong lõi rỗng của sợi quang, nơi
chúng được kích thích với ánh sáng bơm. Các phân tử bắt đầu dao động tròn đồng bộ
hoặc kích thích dao động, đầu ra cho sóng tín hiệu Stokes có tần số thấp hơn. Độ dài của
xung bơm được chọn theo cách để truy cập chế độ gọi là SRS kết hợp nhanh - đó là thời
gian xung bơm đủ dài để tạo ra đồng bộ pha ổn định giữa trường bơm và tín hiệu trong

4


khi đủ ngắn để đảm bảo tắt dần phân tử không thể phá hủy sự kết hợp trong quá trình tạo
tín hiệu.
Khí H2
Tín hiệu đầu ra

Bơm kích thích

Hình 0.4: Cơ chế tạo SRS phân cực tròn quay trong HC-PCFchứa đầy khí H2
Bơm kích thích các phân tử bị giam chặt bên trong lõi sợi bắt đầu tán xạ dao động kết hợp
ánh sáng đầu vào tới tín hiệu đầu ra tần số Stokes thấp hơn.
Nội dung của luận văn được bố cục như sau:

Chương 1: Giới thiệu, phân tích hiện tượng tán xạ Raman bằng cách tiếp cận cổ
điển và lượng tử. Tương tác ánh sáng - vật chất được mô tả chi tiết dựa trên nguồn gốc vật
lý của quá trình tán xạ Raman. Ở đây, lý thuyết cơ bản được thiết lập bằng cách dẫn ra
các phương trình điều khiển quá trình tán xạ Raman. Hình thức luận cổ điển tuy không
mô tả được bức tranh vật lý toàn diện nhưng giúp ta có hình dung trực quan vật lý của tán
xạ Raman, ngược lại hình thức luận lượng tử cung cấp cho chúng ta bức tranh vật lý đầy
đủ về quá trình tán xạ Raman.
Chương 2: Chúng tôi đưa ra một tổng quan về cơ chế dẫn ánh sáng mới của sợi
tinh thể quang tử (PCFs). Sơ đồ truyền sóng quang học được sử dụng để phân tích và so
sánh với ống dẫn sóng thông thường. Sau đó, chúng tôi sẽ phân tích và giới thiệu sợi HCPCFs dẫn sóng có dải truyền hẹp mà được sử dụng trong nghiên cứu ở Chương 3 của luận
văn. Cuối cùng, so sánh hiệu suất tương tác phi tuyến ánh sánh – khí hoạt chất của HCPCFs với các cấu hình truyền thống khác để thấy khả năng vượt trội của nó.
Chương 3: Trong chương này, chúng tôi sử dụng những đặc tính vượt trội của sợi
quang tử lõi rỗng HC-PCFs để bước đầu nghiên cứu những quá trình phát triển động học,
các hiệu ứng phức tạp của tán xạ Raman kết hợp trong môi trường khí Hydrogen mà các hệ
dẫn quang khác khó có thể tiếp cận.Nghiên cứu được tiến hành theo hai cấu hình không
5


gian đó là: tán xạ Raman cưỡng bức ngược (BSRS) và tán xạ Raman cưỡng bức thuận
(SRS thông thường) trong môi trường khí H2 được đổ trong lõi của sợi quang HC-PCFs.
Cuối cùng là phần kết luận.

6


CHƯƠNG 1: TÁN XẠ RAMAN
1.1 Tán xạ Raman tự phát
Hiện tượng tán xạ Raman tự phát được giải thích dựa trên sơ đồ các mức năng
lượng của phân tử trình bày trong hình 2.1. Các mức năng lượng của phân tử bao gồm các
mức điện tử, trong đó các mức J là mức điện tử kích thích.Trong mức điện tử cơ bản chứa

nhiều mức năng lượng dao động. Các mức dao động này cách nhau một khoảng bằng
nhau ứng với tần số nằm trong vùng hồng ngoại trung (4.000 cm-1- 650cm-1). Trong mỗi
mức năng lượng dao động lại có nhiều mức năng lượng quay. Các mức năng lượng quay
cách nhau một khoảng bằng nhau ứng với tần số nằm trong vùng hồng ngoại xa (650 cm-1
- 10cm-1). Đối với các môi trường tán xạ Raman thì các mức J được gọi là các mức kích
thích cộng hưởng xa. Điều này đuợc trình bày cụ thể ngay sau đây [2,13].

Hình 1.1: Sơ đồ các mức năng lượng và các chuyển dịch trong tán xạ Raman
Trong đó: a,b:các mức dao động; aj, bj: các mức quay; J: là các mức điện tử.
Nguồn ánh sáng chiếu vào môi trường có tần số v0, hay năng lượng của các photon
hv0. Khi năng lượng photon thoả mãn điều kiện

v0
v0
tương tác cộng hưởng xa. Sau khi hấp thụ photon, các phân tử đang ở trạng thái a hoặc
bsẽ nhảy lên một mức năng lượng trung gian nào đó (Etg< EJ). Tồn tại ở đó một thời gian
7


nhất định rồi nhảy về các trạng thái có mức năng lượng b hoặc avà bức xạ các photon ra
khỏi môi trường. Phụ thuộc vào trạng thái ban đầu và trạng thái cuối của các dịch chuyển
mà ta có các bức xạ thứ cấp là Rayleigh, Stokes hay đối Stokes (Hình 1.1).
Nếu trạng thái ban đầu và trạng thái cuối đều là a hoặc đều là b (cùng mức năng
lượng) ta có tán xạ Rayleigh. Nếu trạng thái ban đầu có mức năng lượng nhỏ hơn trạng
thái cuối ta có tán xạ Raman Stokes. Ngược lại, khi trạng thái ban đầu có năng lượng lớn
hơn trạng thái cuối ta có tán xạ đối Stokes. Cường độ ánh sáng tán xạ là khác nhau đối với
mỗi tần số khác nhau.

Hình 1.2: Các quá trình tán xạ.
Từ Hình 1.2, ta thấy cường độ mạnh nhất là tán xạ Rayleigh với tần v0. Điều này
có thể giải thích rằng trong trạng thái cân bằng nhiệt, phần lớn các phân tử nằm ở trạng
thái năng lượng thấp nhất a. Cũng từ nguyên tắc này mà cường độ tán xạ Stokes cũng lớn
hơn tán xạ đối Stokes. Do đó, khó có thể quan sát được ánh sáng tán xạ đối Stokes khi
kích thích bằng chùm ánh sáng không đơn sắc. Tuy nhiên, điều này cũng chỉ đúng với tán
xạ Raman tự phát.

8


Quá trình tán xạ Raman gọi là tự phát nếu sự biến đổi hằng số điện môi không phụ
thuộc vào trường ngoài
ε = ε0 + ∆ε

(1.1)

trong đó ε0 là hằng số điện môi của môi trường, còn ∆ε đặc trưng cho sự thăng giáng của
độ thẩm điện môi. Chính thành phần này sẽ gây nên hiện tượng tán xạ. Khi đó, cường độ
của ánh sáng tán xạ được tính theo công thức sau:
IS =

I 0 RV
L2

(1.2)

trong đó, I0 là cường độ ánh sáng kích thích, V là thể tích môi trường tán xạ, L là khoảng
cách từ đầu thu đến tâm môi trường tán xạ và R là hệ số tán xạ. Bằng lý thuyết nhiệt động
học về tán xạ ánh sáng vô hướng ta có thể đưa ra biểu thức cho hệ số tán xạ như sau [2]:

( − 1)2 04 sin 2 
R=
16 2cN

(1.3)

trong đó φ là góc tạo bởi hướng thu và trục của chùm tia tới (xem hình 1.3 ),
N là số phân tử trong môi trường.

Hình 1.3: Phân bố trường tán xạ Raman.
Như vậy, biểu thức (1.3) ta thấy, hệ số tán xạ hoàn toàn không phụ thuộc vào
cường độ ánh sáng vào, hay nói cách khác cường độ tán xạ phụ thuộc tuyến tính vào
cường độ ánh sáng kích thích.
1.2 Tán xạ Raman cưỡng bức
Ngược với tán xạ tự phát ở trên, hiện tượng tán xạ trong đó sự thăng giáng hằng số
điện môi phụ thuộc cảm ứng vào trường ngoài được gọi là tán xạ cưỡng bức. Hệ số
khuếch đại tán xạ cưỡng bức là biểu thức có sự tham gia của cường độ kích thức IL :
9


N 2c 2   
G= 2
s bn L   0

(1.4)

Tán xạ cưỡng bức có hiệu suất lớn hơn nhiều so với tán xạ tự phát. Ví dụ, chỉ có
gần 10-5 số photon trong chùm tia kích thích bị tán xạ tự phát trên 1 cm môi trường, trong
khi đó có thể đạt đến 100% số photon bị tán xạ cưỡng bức.
Một số tham số đặc trưng của các vật liệu tán xạ Raman trình bày trong bảng sau.

Đặc trưng tán xạ Raman của một số vật liệu
Vật liệu

Tần số dịch

Độ rộng phổ

Tiết diện

Hệ số KĐ G/IL

-1
ν0[cm ]

∆ν [cm-1]

N(dσ/dΩ)0

10-3cm/MW

[10-8cm-1 sr-1
O2 lỏng

1552

0,117

0,48 ± 0,14

14,5 ± 4

N2 lỏng

2326,5

0,0067

0,29 ± 0,09

16 ± 5

Benzen

992

2,15

3,06

2,8

CS2

655,6

0,50

7,55

24

Tulen

1003

1,94

1,1

1,2

LiNbO3

256

23

381

8,9

1.3 Tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cưỡng bức
Trong mục này, chúng tôi sẽ trình bày tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman
cưỡng bức gây bởi ánh sáng laser. Khi cường độ laser nhỏ sẽ xảy ra quá trình tán xạ
Raman tự phát và khi cường độ laser đủ lớn sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman cưỡng bức.
Vấn đề là chúng ta cần xác định được mối quan hệ giữa hai quá trình đó và chỉ ra khi nào
sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cưỡng bức. Để giải quyết được
điều đó, chúng ta sử dụng giả thiết của Garmire như sau [13,14]:
Giả sử một chùm laser được chiếu vào một môi trường Raman.Gọi mL là số photon
trung bình trong mốt laser, ms là số photon trung bình trong mốt Stokes, và D là một hằng

số tỉ lệ nào đó có giá trị phụ thuộc vào tinh chất của môi trường. Khi đó Garmire giả thiết
10


rằng:trong một đơn vị thời gian xác suất để một photon từ mốt laser chuyển sang mốt
Stokes được xác định bởi:
Ps = DmL (ms + 1)

(1.5)

Giả thiết này được thoả mãn vì thừa số ml dẫn tới sự phụ thuộc tuyến tính của tốc
độ tán xạ vào cường độ laser, và thừa số ms + 1 dẫn tới tán xạ cưỡng bức qua sự tham gia
của số photon Stokes ms và sự tán xạ tự phát qua sự tham gia của đơn vị. Sự phụ thuộc
của xác suất của Ps vào thừa số ms + 1 còn cho biết sự phụ thuộc cưỡng bức và tự phát
vào tốc độ bức xạ tổng cộng đối với sự biến đổi một photon của hệ nguyên tử.
VớiPs là xác suất trong một đơn vị thời gian để một photon trong mốt laser biến đổi
thành một photon trong mốt Stokes. Do đó, tốc độ biến đổi theo thời gian của số photon
Stokes chính bằng xác suất Ps. Do đó:
dms
= Ps
dt

(1.6)

dms
= DmL (ms + 1)
dt

(1.7)

Thay (1.5) vào (1.6) thu được

Mỗi một mốt Stokes tương ứng với một súng lan truyền theo trục Z trong môi
trường tán xạ với vận tốc c/n khi đó dz = c/ndt, dẫn đến:
dms
1 dms
1
=
=
DmL (ms + 1)
dt
c / n dt
c/n

(1.8)

Như vậy, bằng sự lập luận ta sẽ xác định được tốc độ biến đổi số photon Stokes
theo phương z:
dms
1
=
DmL
dt
c/n

(1.9)

Sử dụng kết quả (1.9) để xác định quá trình tán xạ Raman tự phát và quá trình tán
xạ Raman cưỡng bức tương ứng với hai trường hợp giới hạn đối ngược nhau tương ứng
với ms<< 1 và ms>> 1.

+ Nếu ms<< 1, tức là số photon trong mốt Stokes nhỏ hơn đơn vị rất nhiều. Khi đó, ta có
thể bỏ qua mS ở vế phải (1.9) và thu được:

11


dms
1
=
DmL
dt
c/n

(1.10)

Giải (1.10) với giả thiết trường laser không bị ảnh hưởng bởi tương tác và mL
không phụ thuộc vào z, khi đó thu được kết quả
ms ( z ) =

1
DmL z
c/n

(1.11)

Giới hạn này tương ứng với tán xạ Raman tự phát, ở đây cường độ Stokes tỉ lệ với
chiều dài của môi trường Raman và số photon của trường laser.
+ Nếu ms>> 1 nghĩa là số photon trong mốt Stokes rất lớn. Vì vậy, ta có thể bỏ qua đơn
vị trong (1.9) và thu được:
dms

1
=
DmL ms
dt
c/n

(1.12)

Giải (1.12) với giả thiết trường laser với lượng photon lớn, ta được:
ms ( z ) = ms (0)eGz

ở đây: G =

(1.13)

DnmL
được gọi là hệ số tán xạ Raman cưỡng bức.
C

Trong phương trình (1.13): ms(0) là số photon trong mốt Stokes tại đầu vào của
môi trường Raman. Phương trình (1.13) mô tả tán xạ Raman cưỡng bức. Cường độ Stokes
tăng nhanh theo hàm e mũ, với khoảng cách truyền qua môi trường. Giá trị lớn nhất của
cường độ Stokes được quan sát tại lối ra của miền tương tác.
1.4 Hệ phương trình cổ điển mô tả tương tác tán xạ Raman cưỡng bức
Trong phần này, chúng ta sẽ mô tả tán xạ Raman cưỡng bức dựa trên dao động của
phân tử hoạt chất như hệ dao động cổ điển dưới sự kích thích của trường laser như là kích
thích của lực tác dụng. Giả thiết mỗi bức xạ quang học tương ứng với một kiểu dao động.
Để đơn giản, ta xem kiểu dao động đó là một dao động điều hoà, với tần số cộng hưởng
ωv, hằng số suy giảm γ và q là độ lệch khoảng cách trung bình giữa các hạt nhân từ giá trị
˜

cân bằng 𝑞0 (hình 1.4). Phương trình mô tả dao động của phân tử là:
d 2q
dq 2
F (t )
+ 2
v q + v2 q =
2
dt
qt
m

12

(1.14)


Ở đây F là lực tác động vào các hạt nhân của các nguyên tử, m là khối lượng rút
gọn các phân tử. Khi có trường ngoài tác dụng, độ phân cực của các phân tử không phải là
hằng số, mà phụ thuộc vào khoảng cách giữa các hạt nhân theo phương trình:
  
 ( z , t ) =  0 +   q( z, t ),
  q 0

(1.15)

trong đó α0 là độ phân cực của phân tử, ứng với khoảng cách giữa các hạt nhân được giữ
cố định tại vị trí cân bằng .

~

E(t )

q0 + q~(t)
Hình 1.4: Mô hình phân tử tán xạ Raman
Theo (1.15), khi phân tử dao động điều hoà thì độ phân cực biến đổi theo thời gian
dẫn tới chiết suất của môi trường cũng biến đổi theo thời gian và được xác định bởi:
n(t ) =  (t ) = 1 + 4 N (t )

(1.16)

trong đó (t): “hằng số" điện môi của môi trường, N số phân tử của môi trường. Sự biến
đổi theo thời gian của chiết suất sẽ làm thay đổi chùm sáng khi đi qua môi trường. Dưới
tác dụng của trường quang học E (z,t) , mỗi phân tử sẽ bị phân cực và làm xuất hiện mô
men lưỡng cực định xứ tại toạ độ Z, được xác định với:
P( z, t ) =  E(z, t)

Năng lượng cần thiết để xác lập dao động của mô men lưỡng cực này là:
W=

1
1
 P( z , t ) E ( z , t )  =  E ( z , t )
2
2

(1.17)

Trong đó năng lượng ta lấy theo giá trị trung bình của bình phương biên độ trường.
Trường quang học tác dụng vào các hạt nhân của các nguyên tử một lực là:
F=

dw 1  d  2
= 
 E ( z, t )
dq 2  dq 
13

(1.18)


Giả thiết trường quang học toàn phần được biểu diễn:
E ( z, t ) = A L ei (K L Z −Lt ) + As ei ( K s Z −st ) + cc

(1.19)

Thay (1.19) vào (1.18) ta có:
1  d 
* i ( KZ −t )
F ( z, t ) = 
+ cc 
  AL As e
2  d q 0

(1.20)

ở đây sử dụng các kí hiệu sau:
k = kL - k S ;

Ω= ωL −ωS

(1.21)

Giải phương trình (1.14), với biểu thức (1.16) và giả thiết dạng nghiệm là:
q = q()ei ( KZ −t ) + cc

ở đây q(Ω ) là biên độ dao động của phân tử. Thay (1.18) vào (1.14) và sử dụng (1.20) ta
được
−q () − 2i q() + v2 q() =

1  d 
*

 AL AS
m  dq 0

(1.22)

Từ phương trình (1.22) ta thu được biên độ dao động của phân tử là:

q () =

1  d 
AL AS
m  dq 0

− 2 − 2i + v2 ()

(1.23)

Độ phân cực của trường được xác định như sau P( z, t ) = Np(z, t) = N  (z, t) E(z, t) =

 d 
 q()ei ( KZ −t ) + cc   ALei ( K L Z −Lt ) + As ei ( K s Z −st ) + cc 
=N

 dq 0

(1.24)

Ta thấy biểu thức độ phân cực phi tuyến (1.24) chứa nhiều tần số khác nhau. Độ
phân cực phi tuyến dao động theo tần số Stokes là:
Ps ( z, t ) = P(s )e−ist + cc

(1.25)

trong đó P(ωS ) là biên độ phức của phân cực Stokes được xác định bởi
 d  *
iks z
P(s ) = N 
 q ( ) A L e
 dq 0

Thay (1.25) vào (1.26) ta thu được :

14

(1.26)


2

p(s ) =

N  d 
| AL |2 As
m  dq 0
− − 2i + v ()
2

eiks z

(1.27)

Gọi độ cảm Raman Stokes là: χR (ωS ). Khi đó ta đặt biên độ phức của phân cực
Stokes P (ωS ) theo độ cảm là:
P(ωS ) =6 χR (ωS) |AL|2 Aseiksz

(1.28)

So sánh (1.27) và (1.28) thu được:
2

1   d 

N


 6m   dq 0
 R (s ) = 2
v − (L − S )2 + 2i(L − S )

(1.29)

Biễu diễn (1.29) dưới dạng:
2

 R (S ) =

1  d 
(N
)
6m  dq 0

v − (L − s )s − (L − v ) + 2i(L − s )

.

(1.30)

ở đây tần số cộng hưởng tức là ωS ≈ ωL − ωV và ωV ≈ ωL − ωS .
Phần thực và phần ảo của χR (ωS ) ≡ χ'R (ωS ) + iχ" R (ωS ) được thể hiện trên hình 1.5

Hình 1.5: Phụ thuộc độ cảm Raman vào tần số.
Từ (1.30) thu được độ cảm Raman Stokes ở gần tần số cộng hưởng là:
2

 R (S ) =

1  d 
(N
)

6m  dq 0

2v s − (L − v ) + 2v

15

,


2

hay

 R (S ) =

1  d 
(N
)
12m  dq 0

s − (L − v ) + i

(1.31)

Phương trình mô tả biên độ sóng Stokes tương tác bốn sóng là:
dAs
= − S AS
dz

trong đó

αS = −12 i

s
ns c

(1.32)

 R (S ) | AL |2

(1.33)

được gọi là hệ số hấp thụ Stokes.
Do độ cảm có phần ảo nhỏ hơn phần thực, mà phần ảo của độ cảm χR (ωS ) âm, do
đó αS sẽ là một số thực âm. Từ đó, biên độ sóng Raman tăng theo hàm mũ
AS (z,t) = AS (0,t)e−aS z

(1.34)

trong đó αS < 0
Tương tự như xác định độ cảm Raman Stokes, độ cảm Raman đối Stokes xác định
bằng cách thay ωs bởi ωa nên ta được:
2

 R (a ) =

1  d 
(N
)
6m  dq 0

v2 − (L −  )2 + 2i(L − a )

(1.35)

hay
2

 R (a ) =

1  d 
(N
)
12m  dq 0

[a − (L − v )]+i

(1.36)

Từ đó biên độ trường đối Stokes tăng theo hàm mũ theo phương trình sau
Aa (z,t) = Aa (0,t)e−aaz
với  a = −12  i

a
na c

 R (s ) | AL |2  0

Khi có sự tương tác bốn sóng: hai sóng laser với hai sóng Stokes và đối Stokes nên
xác định được độ cảm Stokes χR (ωa )

16


2

 R (a ) =

1  d 
(N
)
3m  dq 0

v2 − (L −  )2 + 2i(L − a )

(1.37)

So sánh (1.37) với (1.36 ) ta có
χR (ωa ) = χR (ωa ) *

(1.38)

Quan hệ giữa độ cảm Raman của Stokes và đối Stokes thể hiện trên hình 1.7. Khi
đó độ phân cực toàn phần của trường đối Stokes là tổng của sự tham gia bởi biểu diễn
(1.35) và (1.37), được xác định theo biểu thức:
Ptp (a ) = 6 R (a ) | AL |2 As eiks + 3 F (a ) AL AS ei ( KL −KS ) Z

(1.39)

trong đó số hạng thứ nhất của (1.39) cho biết độ phân cực của trường đối Stokes. Số hạng

thứ hai là của độ phân cực do tương tác bốn sóng gây ra.

Hình 1.6: Phụ thuộc độ cảm Raman vào tần số
Tương tự, xét sự tương tác bốn sóng đối với trường Stokes được sinh ra với quá
trình đó là:
2

1  d 
(N
)
3m  dq 0

v2 − (L − S )2 + 2i(L − S )

(1.40)

Pp (s ) = 6 R (s ) | AL |2 As eiks + 3 F (s ) AL AS*ei ( KL −KS ) Z

(1.41)

 R (a ) =

Khi đó độ phân cực là:

17


Tương tự, số hạng thứ hai là độ phân cực của trường Stokes do tương tác bốn sóng
gây ra. Từ đó, độ cảm tương tác bốn sóng được quan hệ với độ cảm Raman Stokes được
cho bởi

  F (S ) = 2  R (a )

*
  F (S ) = 2  R (a )

(1.42)

Hệ phương trình tương tác bốn sóng của trường Stokes và trường đối Stokes được
biểu diễn:
 dAs
= − S AS + kS Aa*eikz

 dz

 dAa = − A + k A*eikz
a a
a a

 dz

(1.43)

trong đó αJ , kJ là các hệ số hấp thụ và các hệ số liên kết có độ lớn được xác định:
j = −

12 i
 R ( j ) | AL |2 j = s, a
nnj c

kj =

 ib
nnj

 F ( j ) AL

2

(1.44a)
(1.44b)

và độ lệch pha
k = 2 K L − K s − K a

(1.44c)

Dạng hệ phương trình (1.43) chỉ ra rằng mỗi biên độ của sóng Stokes cũng như
sóng đối Stokes được quyết định bởi thành phần khuếch đại Raman hoặc mất mát Raman
(số hạng thứ nhất bên phải) và bởi thành phần hợp pha (số hạng thứ hai). Số hạng mô tả
tương tác trộn bốn sóng có ảnh hưởng lớn khi độ lệch pha vô cùng nhỏ. Trong môi trường
tán sắc thông thường thì chiết suất ứng với bước sóng laser bao giờ cũng nhỏ hơn trung
bình chiết suất của sóng Stokes và đối Stokes (hình 1.7a). Do đó, điều kiện hợp pha hoàn
toàn (∆k = 0) chỉ có thể đạt được khi sóng Stokes truyền lan theo phương tạo với phương
sóng laser một góc khác không (hình 1.7b).

18