(Luận văn thạc sĩ) xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào những bức xạ gamma năng lượng thấp và tia x
Bạn đang xem bản rút gọn của tài liệu. Xem và tải ngay bản đầy đủ của tài liệu tại đây (1.99 MB, 70 trang )
ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
KHOA VẬT LÝ
----------
NGUYỄN HOÀNG ANH
XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƢNG CỦA THANH
NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG
BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƢỢNG THẤP
VÀ TIA X
LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ
HÀ NỘI - 2012
ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
KHOA VẬT LÝ
_______________________________
NGUYỄN HOÀNG ANH
XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƢNG CỦA THANH
NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG
BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƢỢNG THẤP
VÀ TIA X
Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lƣợng cao
Mã số: 60 44 05
LUẬN VĂN THẠC SĨ
NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC:
TS. Phạm Đức Khuê
Hà nội - 2012
1
MỤC LỤC
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT .................................................................... 4
MỞ ĐẦU ........................................................................................................................... 5
CHƢƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN .......................... 7
I.1. Đặc điểm chung ............................................................................................ 7
I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên ........................................................................ 7
I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên ................................................................. 9
I.2. Nhiên liệu Urani ...........................................................................................12
I.2.1. Quá trình làm giàu Urani......................................................................13
I.2.2. Urani nghèo ..........................................................................................14
I.2.3. Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân........................................15
I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng ....................................................16
I.3. Các phƣơng pháp dùng để xác định hàm lƣợng 235U trong nhiên liệu ...........18
I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu .........................................................18
I.3.2. Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) .......................................20
CHƢƠNG II. PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƢỢNG URANI .. 23
II.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn ..........................................................................23
II.1.1. Một số thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán dẫn
BEGe – Canberra ..........................................................................................24
II.1.2. Phân tích phổ gamma ..........................................................................26
II.1.3. Đường chuẩn năng lượng ...................................................................27
II.1.4. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi ....................................................29
II.2. Xác định độ giàu urani bằng phƣơng pháp phổ kế gamma ..........................31
II.2.1. Cơ sở của phương pháp phổ gamma ....................................................32
II.2.2. Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong ...............................33
II.2.3. Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ ................................34
II.2.4. Các vạch phổ gamma dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani35
II.3. Xác định sai số đóng góp trong kết quả xử lý ..............................................37
II.3.1. Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên ..................................................37
II.3.2. Sai số hệ thống.....................................................................................38
II.3.3. Công thức truyền sai số .......................................................................39
II.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo ...................................39
II.4.1. Hiệu ứng thời gian chết .......................................................................39
II.4.2. Hiệu chỉnh chồng chập xung ................................................................40
2
II.4.3. Hiệu ứng cộng đỉnh .............................................................................40
CHƢƠNG III. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ .............................................................. 42
III.1. Mẫu vật liệu Uranium ................................................................................42
III.2. Một số phần mềm ghi nhận và phân tích số liệu thực nghiệm ....................43
III.2.1. Phần mềm ghi nhận và xử lý phổ gamma ............................................43
III.2.2. Phần mềm được sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu ...........................44
III.3. Phân tích số liệu và kết quả .......................................................................46
III.3.1. Xử lý kết quả đo mẫu chuẩn urani dạng bột ........................................46
III.3.2. Xử lý kết quả đo mẫu vật liệu Uran1 và Uran2 chưa biết độ giàu .......52
III.4. Đánh giá sai số và nhận xét về kết quả thực nghiệm ..................................58
III.4.1. Đánh giá về các sai số đóng góp ........................................................59
III.4.2. Nhận xét về kết quả thực nghiệm ........................................................60
KẾT LUẬN...................................................................................................................... 61
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................................ 62
PHỤ LỤC ........................................................................................................................ 64
3
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT
HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết.
BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh
khiết dải rộng.
FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi
là độ phân giải năng lƣợng.
EU – Enriched Uranium, Urani đã đƣợc làm giàu.
DU – Depleted Uranium, Urani nghèo.
Iγ - Gamma ray intensity, cƣờng độ bức xạ tia gamma, còn đƣợc gọi là xác suất
phát xạ.
BWR - Boiling Water Reactors, lị phản ứng hạt nhân sử dụng cơng nghệ nƣớc
sơi.
PWR – Pressurized Water Reactors, lị phản ứng sử dụng cơng nghệ nƣớc áp lực.
ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng
Plasma.
NDA – Non Destructive Analysis, phân tích khơng phá hủy mẫu.
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tƣơng tự số.
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh.
FET - Field Effect Transistor, transito trƣờng.
AMC - Access Method Configuration, thƣ viện các cấu hình phƣơng pháp tiếp
cận phổ, dữ liệu phân tích phổ theo các loại mẫu cụ thể.
4
MỞ ĐẦU
Ngày nay, trong cơng cuộc cơng nghiệp hóa hiện đại hóa đất nƣớc, việc
phát triển cơng nghiệp năng lƣợng luôn đƣợc đặt lên hàng đầu, tiên quyết cho các
ngành nghề, lĩnh vực khác có thể phát triển theo. Một trong các mục tiêu phát
triển công nghiệp năng lƣợng ở một quốc gia nhƣ Việt Nam chính là phát triển
năng lƣợng điện hạt nhân nhằm giải quyết các vấn đề thiếu hụt năng lƣợng ở thời
điểm hiện tại cũng nhƣ thay thế dần các nguồn năng lƣợng hóa thạch khác đang
ngày càng cạn kiệt dần trong tƣơng lai.
Trong lĩnh vực năng lƣợng hạt nhân, việc phát triển nhiên liệu hạt nhân, đặc
biệt là công nghệ làm giàu Urani, vật liệu tạo ra các phản ứng phân chia dây
chuyền sinh ra năng lƣợng, là vấn đề hết sức quan trọng. Việt Nam hiện vẫn chƣa
có cơng nghệ làm giàu nhiên liệu hạt nhân, việc phát triển điện hạt nhân vẫn dựa
vào nhập khẩu nhiên liệu. Do đó việc có đƣợc các thơng tin chính xác về nhiên
liệu hạt nhân nhƣ độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, các tạp chất hóa
học, tuổi của thanh nhiên liệu... là rât cần thiết trong quá trình sử dụng nhiên liệu
hạt nhân.
Để xác định các đặc trƣng của thanh nhiên liệu có nhiều những phƣơng
pháp khác nhau đƣợc ứng dụng, các phƣơng pháp phân tích có thể chia thành hai
loại chính: phân tích phá hủy mẫu, thƣờng sử dụng các khối phổ kế hấp thụ
nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha,... và phƣơng
pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải
cao. Mỗi phƣơng pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế riêng, bổ sung
lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từng
loại mẫu mà ta có thể lựa chọn phƣơng pháp phù hợp nhất.
Ngày nay, nhờ sự phát triển của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn
gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lƣợng cao, phƣơng pháp phân tích
urani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamma phát ra từ phân rã phóng xạ tự nhiên đƣợc
sử dụng rất phổ biến, đáp ứng đƣợc các yêu cầu trong nghiên cứu cũng nhƣ ứng
dụng. Dựa vào đặc trƣng của bức xạ gamma năng lƣợng thấp do các đồng vị
trong nhiên liệu urani phát ra, ta có thể bổ sung phƣơng pháp phân tích nhiên
liệu urani bằng đo phổ tia X và gamma mềm sử dụng sử dụng các đetetơ bán dẫn
nhƣ HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li),....
5
Luận văn với đề tài: “Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa
trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp”, trình bày mơ ̣t số kết quả
nghiên cứu thực nghiệm trong việc phân tích một số mẫu urani sử dụng phƣơng
pháp đo phổ gamma năng lƣợng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải
rộng. Dựa trên đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm
lƣợng mẫu urani đƣợc xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của hạt nhân con
cháu và hạt nhân bố mẹ. Việc sử dụng đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng đối nhƣ
một kỹ thuật chuẩn trong kết hợp với đo các tia gamm ở vùng năng lƣợng thấp đã
đƣợc áp dụng để xác định hàm lƣợng các thành phần trong mẫu vật liệu urani.
Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục,
luận văn đƣợc chia thành 3 chƣơng sau:
Chương I: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan về
urani và các phƣơng pháp xác định thành phần, hàm lƣợng trong mẫu urani.
Chương II: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani, giới
thiệu phƣơng pháp phổ gamma năng lƣợng thấp, đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng
đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phƣơng pháp chuẩn trong và các giải
pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm.
Chương III: Thực nghiệm và kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích
số liệu và kết quả thu đƣợc trong việc xác định thành phần và hàm lƣợng của một
số mẫu urani.
6
CHƢƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN
I.1. Đặc điểm chung
Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọn
năng lƣợng hạt nhân là một trong số lựa chọn của nhiều quốc gia hiện nay. Dựa
trên cơ sở sử dụng năng lƣợng đƣợc giải phóng sau phản ứng phân hạch của một
số đồng vị nặng, qua q trình chuyển hóa sẽ thu đƣợc điện năng phục vụ cho
nhu cầu của con ngƣời.
Tuy nhiên, khơng phải đồng vị nặng nào cũng có thể đƣợc sử dụng để làm
nhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân cơ bản chính là vì cơ chế phân hạch và hàm
lƣợng của các nguyên tố đó
[1]
. Có những nguyên tố rất nặng nhƣng lại khơng có
cơ chế phân hạch tự phát và ngƣợc lại, có những nguyên tố có khả năng phân
hạch tự phát và giải phóng một lƣợng năng lƣợng rất lớn, nhƣng hàm lƣợng trong
tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí rất xử lý cao và địi hỏi cơng nghệ rất phức
tạp. Vì những lý do đó, hiện nay Urani đƣợc lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý
tƣởng để phục vụ cho chúng ta.
Việc hiểu biết về các đặc trƣng của nguyên tố này cũng nhƣ nhiên liệu tạo
ra từ Urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác
chúng.
I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên
Urani là nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mịn, trong khơng khí
tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số ngun tử là 92 trong bảng
tuần hồn, đƣợc kí hiệu là U (Hình 1.1). Trong một thời gian dài, urani là nguyên
tố cuối cùng của bảng tuần hoàn. Các đồng vị phóng xạ của urani có số nơtron từ
140 đến 146 nhƣng phổ biến nhất là các đồng vị urani-238 (238U) và urani-235
(235U). Tất cả đồng vị của urani đều khơng bền và có tính phóng xạ yếu. Urani có
khối lƣợng nguyên tử nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên, xếp sau Plutoni.
Mật độ của urani lớn hơn mật độ của chì khoảng 70%, nhƣng khơng đặc bằng
vàng hay wolfram. Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng vài ppm
(10-4 %) trong đất, đá và nƣớc, và đƣợc sản xuất thƣơng mại từ các khoáng sản
chứa urani nhƣ uraninit [1].
Trong tự nhiên, urani đƣợc tìm thấy ở dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711
%), và một lƣợng rất nhỏ
234
U (0.0058 %). Urani phân rã rất chậm phát ra hạt
7
anpha. Chu kỳ bán rã của
238
U là khoảng 4.47 tỉ năm và của
235
U là 704 triệu
năm, do đó nó đƣợc sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất.
Hình 1.1. Urani màu xám bạc, với lớp vỏ oxit do bị ăn mịn trong khơng khí
235
Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó.
U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách
tự phát. 238U có thể phân hạch bằng neutron nhanh, và có thể đƣợc chuyển đổi
thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch đƣợc trong lò phản
ứng hạt nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là Urani-233 (233U) có thể
đƣợc tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt
nhân. Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân
hạch bởi neutron nhanh, thì 235U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân
hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị
này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong
các lò phản ứng hạt nhân. Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu đƣợc dùng làm
nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân. Ngoài ra, urani cịn đƣợc dùng làm
chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani. Nó cũng
đƣợc dùng làm thuốc nhuộm màu và sắc bóng trong phim ảnh.
Martin Heinrich Klaproth đƣợc công nhận là ngƣời đã phát hiện ra urani
trong khống vật Pitchblend năm 1789. Ơng đã đặt tên nguyên tố mới theo tên
hành tinh Uranus (sao Thiên Vƣơng). Trong khi đó, Eugène-Melchior Péligot là
8
ngƣời đầu tiên chiết tách thành công kim loại này và các tính chất phóng xạ của
nó đã đƣợc Antoine Becquerel phát hiện năm 1896. Nghiên cứu của Enrico
Fermi và các tác giả khác bắt đầu thực hiện năm 1934 đã đƣa urani vào ứng dụng
trong công nghiệp năng lƣợng hạt nhân.
I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên
Trong tự nhiên, đồng vị 238U và 235U sinh ra các dãy phóng xạ cân bằng, tạo
nên hai họ phóng xạ cơ bản là Uranium (238U với 18 đồng vị con) và Actinium
(235U với 14 đồng vị con). Tất cả các hạt nhân con trong các dãy này (ngoại trừ
đồng vị cuối dãy) đều là các đồng vị phóng xạ. Việc nghiên cứu hai họ phóng xạ
tự nhiên này, dựa trên quang phổ kế gamma với độ phân giải cao, cho ra sơ đồ
phân rã cân bằng nhƣ hình 1.2 [7].
Các họ phóng xạ tự nhiên có chung những đặc điểm nhƣ sau [7]:
- Các đồng vị trong mỗi dãy có sự liên hệ với nhau bằng phân rã alpha hoặc
beta.
- Sau mỗi phân rã alpha hay beta, các đồng vị con đều phát ra các tia
gamma để giải phóng năng lƣợng dƣ sau mỗi phản ứng. Các tia gamma này đều
mang năng lƣợng và bƣớc sóng đặc trƣng cho đồng vị con đó.
- Mỗi họ có một đồng vị sống lâu (chu kỳ bản rã lớn) đứng đầu họ đó (đứng
đầu họ Uranium là 238U92 và đứng đầu họ Actinium là 235U92) và một đồng vị bền
nằm ở vị trí cuối cùng (Cuối dãy Uranium là 206Pb82 và cuối dãy Actinium là
207
Pb82).
- Mỗi họ đều có 1 thành viên tồn tại dƣới dạng khí phóng xạ, là đồng vị của
ngun tố Radon (Rn).
Dãy phóng xạ 235U và 238U trong tự nhiên.
Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và dãy 235U cùng các đặc trƣng phân
rã phóng xạ của nó nhƣ chu kỳ bán rã, loại phân rã và năng lƣợng của bức xạ
alpha, gamma, năng lƣợng cực đại của bức xạ beta đƣợc đƣa trong bảng số liệu
1.1 và 1.2 tƣơng ứng [2].
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối đƣợc mơ tả bằng
biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58.
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối đƣợc mơ tả bằng
biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59.
9
Hình 1.2. Những đồng vị đầu dãy của hai họ phóng xạ 235U và 238U.
Bảng 1.1. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U và đặc trưng phân rã của chúng
STT
1
Đồng vị phóng xạ
Loại phân rã
Chu kỳ bán rã
U
α
1.7 x 108 năm
Th
Β
225 giờ
Pa
α
3.25 x 104 năm
Ac
Β
2.16 năm
α
18.2 ngày
Fr
Β
22 phút
Ra
α
11.44 ngày
235
2
231
3
231
4
227
5
227
6
223
7
223
Th
10
STT
Đồng vị phóng xạ
Loại phân rã
Chu kỳ bán rã
α
4 giây
8
219
9
215
Po
α
1.78 x 10-3 giây
10
211
Pb
Β
36.1 giây
11
211
Bi
α
2.16 phút
12
207
Pb
0
(Bền)
Rn
Bảng 1.2. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và đặc trưng phân rã của chúng
STT
1
Đồng vị phóng xạ
Loại phân rã
Chu kỳ bán rã
U
α
4.507 x 109 năm
Th
β
24.1 ngày
β
1.18 phút
U
α
2.48 x 105 năm
238
2
234
3
234
4
234
Pa
5
230
Th
α
7.52 x, 104 năm
6
226
Ra
α
1600 năm
7
222
Rn
α
3.824 ngày
8
218
Po
α
3.05 phút
9
214
Pb
β
26.8 phút
10
214
Bi
β
19.7 phút
11
214
Po
α
1.85 x 10-4 giây
12
210
Pb
β
22.3 năm
13
210
Bi
β
5.02 ngày
14
210
Po
α
138.4 ngày
15
206
Pb
0
(Bền)
11
Trong tự nhiên, ngồi hai dãy phóng xạ của Uran, cịn có dãy phóng xạ của
Thori, bắt đầu là
232
Th và kết thúc là đồng vị chì bền
phân rã α và 4 phân rã β-. Chu kỳ bán rã của hạt nhân
208
232
Pb. Dãy này trải qua 6
Th cỡ 1.4 x1010 năm.
Có thể nhận thấy rằng, cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân
rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy.
Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều
chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy
ra hiện tƣợng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tƣợng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt
độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phƣơng
trình cân bằng phóng xạ sau đây:
λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk
(1.1)
trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy
phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có
trong mẫu; cịn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ [2].
Khi hiện tƣợng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân
nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và
do đó biết đƣợc hàm lƣợng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa
với việc đo đƣợc hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có
thể suy ra hàm lƣợng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thơng thƣờng thì đồng vị
đƣợc chọn để xác định hàm lƣợng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ
gamma có năng lƣợng thích hợp, cƣờng độ lớn. Các đồng vị phát ra gamma năng
lƣợng cao thƣờng là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ. Đối với các bức xạ
gamma năng lƣợng thấp, cƣờng độ nhỏ vẫn có thể đƣợc sử dụng để xác định hàm
lƣợng của đồng vị mẹ. Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng
xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thƣờng ở trạng thái cơ bản
hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy
phát ra thƣờng có năng lƣợng thấp và cƣờng độ nhỏ [2].
I.2. Nhiên liệu Urani
Ta đã biết rằng, trong tự nhiên tồn tại ba đồng vị của Uranium là 238U, 235U
và 234U với hàm lƣợng khá thấp, cỡ vài ppm (10-4 %) trong đất đá dƣới dạng hỗn
hợp muối Uraninit. Trong đó chủ yếu là 238U, chiếm cỡ 99.284 % trên tổng số
các đồng vị Uranium, 235U chiếm 0.711 % và 234U (con cháu của 238U) chỉ chiếm
khoảng 0.0058 %. Trong các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có 235U mới
12
có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch gây
bởi nơtron năng lƣợng thấp, nơtron nhiệt [1].
Quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân bắt
đầu từ công đoạn sàng lọc tách chiết từ các mẫu
đất, đá, quặng Uraninit để có đƣợc hỗn hợp
Urani hàm lƣợng cao. Tuy nhiên đây chƣa phải
nhiên liệu hạt nhân. Urani khi đƣợc sử dụng làm
nhiên liệu hạt nhân phải đạt đƣợc một tiêu chí
quan trọng, đó là hàm lƣợng 235U phải đủ lớn để
duy trì đƣợc phản ứng phân hạch dây chuyền của
các hạt nhân. Chính vì vậy mà ngƣời ta đã phân
loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani
tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu,
trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lƣợng
235
U trong tự nhiên (0.72 %). Khái niệm giàu hay
nghèo là nói đến tỉ lệ 235U trong một mẫu hỗn
hợp Urani ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự
nhiên. Nếu hàm lƣợng 235U trong mẫu trên mức
0.72 % thì đƣợc coi là đã làm giàu. Tuy nhiên
trong các vật liệu Urani đã làm giàu có thể chia
làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm
nhiêu liệu cho các lò phản ứng hạt nhân và độ
giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân.
Hình 1.3: Độ giàu Urani
I.2.1. Quá trình làm giàu Urani
Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là các
dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Uran. Trong
đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hịa tan trong nƣớc, tƣơng đối
bền trong nhiều điều kiện mơi trƣờng, đó là Triuran Octaoxit (U 3O8) và Urani
Điôxit (UO2). U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Uran, khi đƣa vào lò nung sẽ tạo ra
các trạng thái oxi hóa cao hơn của Uran, cịn UO2 chính là ngun liệu để làm
giàu Urani.
Có nhiều phƣơng pháp để làm giàu Uran nhƣ: tách đồng vị điện từ
(Electromagnetic Isotope Separation), khuyếch tán nhiệt (Thermal Diffusion),
khuyến tán khí (Gaseous Diffusion), khí động học (Aerodynamic Processes), tách
13
đồng vị La-de (Laser Isotope Separation), trao đổi iôn và hoá học (Chemical and
Ion Exchange), tách Plasma (Plasma Separation) và khí ly tâm (Gas
Centrifuge). Trong đó Ly tâm khí là phƣơng pháp phổ biến hiện nay.
Phƣơng pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khác
nhau về lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng hơn. Sự tách riêng bằng
phƣơng pháp ly tâm đƣợc thực hiện trong các xy lanh quay. Hỗn hợp các phân tử
các loại khác nhau khi đi vào các xy lanh quay đƣợc tách thành hai dòng. Những
phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và chuyển động
xuống dƣới dọc theo thành ngồi, cịn cũng những phân tử ấy nhƣng nhẹ hơn thì
bị đẩy vào phần trung tâm hƣớng lên trên dọc theo trục của máy ly tâm. Trong
phƣơng pháp này,
238
U và 235U chỉ đạt đƣợc sự tách riêng hoàn toàn khi cho hỗn
hợp khí đi qua máy liên tục hàng nghìn lần.
Cơng đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu bằng q trình Hydroflorua
hóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua (UF4) theo phƣơng trình phản
ứng sau:
UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt)
(1.2)
Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra các
Uranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):
UF4 + F2 → UF6 (350°C, thu nhiệt)
(1.3)
UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàng
bay hơi ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất của
Urani. Hỗn hợp này sau đó sẽ đƣợc đƣa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao
để chia tách và làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau.
I.2.2. Urani nghèo
Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm
lƣợng đồng vị 235U thấp. Trong kỹ thuật hạt nhân ngƣời ta dùng Urani thiên
nhiên (chứa 0.71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay
3.6% , đƣợc gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium). Quá trình tạo ra
Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu,
là DU chỉ còn chứa 0.2 – 0.3 % 235U. Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani
thiên nhiên chứa 0.71 % 235U, ngƣời ta sản xuất đƣợc 1 tấn Urani làm giàu (chứa
3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U). Nhƣ vậy, khái niệm
giàu hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên.
14
Ngồi ra, các DU cịn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng,
hàm lƣợng rất đáng kể do hầu hết các
235
U đều đã phân hạch, nên trong lƣợng
“sỉ” đƣa ra khơng cịn 235U nữa. Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá
trình thu neutron nhanh, nhƣng khơng đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò
phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo [8].
Urani nghèo khơng cịn nhiều tác dụng với q trình tạo nhiên liệu hạt nhân
nữa, chúng dần trở thành vấn đề nan giải cho các quá trình xử lý hay lƣu giữ lại.
Đối với các nƣớc có nền cơng nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử lý rác
thải hạt nhân lại càng khó khăn hơn, vì thế họ ln tìm cách ứng dụng vào các
mục đích khác, đặc biệt là trong quân sự.
Ứng dụng đầu tiên của DU là việc sử dụng để che chắn phóng xạ thay cho
chì, do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%, đồng thời lại là nguyên tố có khối
lƣợng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao,
đồng thời tính phóng xạ của Uran lại rất yếu, vậy nên sử dụng DU để che chắn
rất hiệu quả. Tuy nhiên đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau q trình
làm giàu chứ khơng phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt
nhân. Do các đặc thù nhƣ mật độ, trọng lƣợng lớn, độ cứng cao, động năng di
chuyển lớn và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU,... Urani nghèo còn
đƣợc ứng dụng vào lĩnh vực quân sự, nhƣ sử dụng làm áo giáp chống đạn cho
các loại pháo, máy bay, xe tăng, bọc thép, làm đối trọng quán tính trong các thiết
kế của máy bay hay tên lửa hành trình, và là thành phần quan trọng trong cơ cấu
định vị của các thiết bị này,... DU còn đƣợc nhồi vào các đầu đạn pháo hay tên
lửa nhƣ một giải pháp nhằm gia tăng sức cơng phá của các loại vũ khí này [8].
I.2.3. Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân
Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vƣợt quá 80 năm, tức là vẫn quá
nhỏ so với chu kỳ bán rã của 238U, cho nên trong thời gian sống của thanh nhiên
liệu, ta coi số hạt nhân 238U phân rã thành 234U là không đáng kể so với lƣợng
234
U có sẵn trong thanh nhiên liệu. Do đó trong thanh nhiên liệu, ta chỉ coi các
đồng vị phóng xạ đứng sau 234U đều do 234U làm giàu phân rã về. Vì vậy, đối với
thanh nhiên liệu chƣa qua sử dụng, ta coi trong thanh nhiên liệu có 3 dãy phóng
xạ, là các dãy: 234U, 235U và 238U. Dãy 238U đƣợc coi gồm có 4 đồng vị phóng xạ
ban đầu trong bảng 1.1. Dãy 234U bao gồm các đồng vị cịn lại trong bảng 1.1 bắt
đầu từ 234U. Dãy phóng xạ 235U đã đƣợc đƣa ra trong bảng 1.2 [2].
15
Ngoài ra, đối với thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lƣợng 235U hấp thụ 1
neutron sinh ra
236
236
U. Sau đó
U phân rã tạo ra
232
Th.
232
Th chuyển về
232
U
theo chuỗi phƣơng trình sau:
233
233
233
232
n 232
90Th 90Th 91 Pa 92U n 92 U 2n (1.4)
Sự có mặt của 232U và các con cháu của nó sẽ cho biết thơng tin rất quan
trọng để xác định rằng thanh nhiên liệu này là mới sản xuất hay là đã qua sử
dụng và đƣợc tái chế lại.
Bảng 1.3. Các đồng vị và loại phân rã của dãy phóng xạ 232U.
TT
Đồng vị phóng xạ
232
01
Loại phân rã
Chu kỳ bán rã (T1/2)
U
α
68.9 năm
02
228
Th
α
1.91 giờ
03
224
Ra
α
3.66 ngày
04
220
Rn
α
55.6 giây
05
216
Po
α
0.15 giây
06
212
Pb
β-
10.64 giờ
07
212
β- , α
1.009 giờ
212
08
09
Bi
208
Po
(64%)
Tl
(35.9%)
208
α
β-
(212Po)
(208Tl)
Bền
Pb
3.053
phút
208
( Tl)
298 ns
(212Po)
0
I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lị phản ứng
Giải thích (theo cơ chế mẫu giọt): Đầu tiên, một neutron chậm (năng lƣợng
cỡ eV) va chạm nguyên tử 235U, sau đó sẽ tạo nên 236U. Hạt nhân 236U không bền
vững, tồn tại dƣới dạng hạt nhân hợp phần, và sẽ dao động nhƣ hình 1.5. Hạt
nhân biến đổi dần dần thành dạng quả lê với hai đầu phình ra. Đến khi năng
lƣợng kích thích (E*) lớn hơn năng lƣợng ngƣỡng (Eng), tức là lớn hơn độ cao bờ
thế năng phân chia, điểm nối giữa sẽ bị đứt gãy, hạt nhân bị phân chia tạo thành
hai hạt nhân con (Ví dụ nhƣ 144Ba56 và 89Kr36), đồng thời có ba nơtron đƣợc giải
16
phóng ra. Mảnh vỡ phân hạch có khối lƣợng trung bình, tổng năng lƣợng giải
phóng cỡ 215MeV). Phƣơng trình phản ứng phân hạch nhìn chung có dạng sau:
92U
236
144
56Ba
+ 36Kr89 + 3n + 177 MeV
(1.5)
Hình 1.4. Ví dụ phản ứng dây chuyền phân hạch 235U
Tuy nhiên, 235U có thể hấp thụ neutron nhiệt bằng một trong hai con đƣờng:
Khoảng 82 % sẽ xảy ra sự phân hạch, 18 % còn lại không phân hạch mà thay thế
bởi phát xạ gamma tạo nên 236U. Ngoài ra sau khi hấp thụ neutron nhiệt, 236U có
thể khơng qua phân hạch mà trở thành 237U, và phân rã beta nhanh chóng để trở
thành 237Np. Tuy nhiên, tiết diện bắt nơtron của 236U là thấp, và q trình này
khơng xảy ra trong nơtron nhiệt. Một thanh nhiên liệu tái sử dụng điển hình có
chứa khoảng 0.4 % 236U. Với tiết diện hấp thụ lớn hơn, 237Np có thể hấp thụ đƣợc
nhiều nơtron hơn, trở thành 238Np, phân rã beta nhanh chóng thành 238Pu.
236
U phân rã alpha với T1/2 = 2.348 x 107 năm, sau đó trở thành 232Th. Nó
có thời gian sống lâu hơn bất cứ đồng vị actinit nhân tạo hoặc sản phẩm phân
hạch sau chu trình nhiên liệu hạt nhân nào.
17
I.3. Các phƣơng pháp dùng để xác định hàm lƣợng 235U trong nhiên liệu
I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu
Đây là các phƣơng pháp xác định hàm lƣợng có tính chính xác và độ tin cậy
khá cao, tuy nhiên nhƣợc điểm lớn lại là việc bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn
mẫu đo thì mới có thể áp dụng đƣợc. Các cơng đoạn trong q trình đo đạc xác
định thƣờng phức tạp và có chi phí khá lớn.
Trong các phƣơng pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phƣơng
pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và
đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.
1. Đo bức xạ alpha:
Đây là phƣơng pháp cơ bản nhất trong các phƣơng pháp phân tích mẫu
Uran. Ta đã biết rằng các đồng vị Urani đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng
xạ thấp và đều phát ra tia alpha (α) nhƣng có các mức năng lƣợng đặc trƣng khác
nhau. Việc nghiền nhỏ hỗn hợp Urani và đƣa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm
và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số khối lƣợng sẽ xác định đƣợc hàm lƣợng và độ giàu
của mẫu nhiên liệu cần đo.
Các vạch phổ bức xạ alpha đƣợc sử dụng để xác định thành phần mẫu đo [3]:
- Đồng vị 234U, sử dụng vạch 4.76 MeV.
-
Đồng vị 235U, sử dụng vạch 4.39 MeV.
Đồng vị 238U, sử dụng vạch 4.18 MeV.
Phƣơng pháp này khơng địi hỏi cơng nghệ cao, việc che chắn giảm phơng
cũng đơn giản, dễ dàng, tính tốn và xử lý số liệu không phức tạp nhƣng bắt buộc
phải nghiền mẫu mới có thể cho ra số liệu chính xác đƣợc. Về ngun tắc thì có
thể đo trực tiếp ngun mẫu nhƣng số liệu sẽ rất ít và thiếu chính xác (do chính
vỏ bên ngồi đã đóng vai trị lớp che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần phải
hiệu chỉnh hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng nhƣ hệ số phân bố cho phù hợp với thực
tế mẫu đo. Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thực tế.
2. Khối phổ kế:
Là phƣơng pháp phức tạp nhƣng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên
lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lƣợng để xác định hàm lƣợng
đồng vị Urani có trong mẫu đo. Khối phổ kế thƣờng đƣợc kết hợp với những
phƣơng pháp khác nhƣng cơ bản và phổ biến nhất là phƣơng pháp Khối phổ kế
cảm ứng plasma (ICPMS). rong một khối phổ kế thơng thƣờng có 3 bộ phận
18
chính là: nguồn ion, phân tích khối lƣợng và bộ phận đo đạc. Hỗn hợp Uran đƣợc
đƣa vào buồng đốt áp suất cao, bị bắn phá bởi luồng electron gia tốc qua điện áp
lớn tạo trạng thái plasma trong buồng ion. Sau đó các ion đƣợc gia tốc tiếp và
đƣa qua ống chuẩn trực, đi vào bộ phận phân tích khối lƣợng. Bộ phận này là
một từ trƣờng đều, có nhiệm vụ bẻ cong đƣờng đi của các ion. Ứng với mỗi khối
lƣợng của ion (khối lƣợng đồng vị) sẽ có 1 quỹ đạo riêng. Sau khi đi qua bộ phận
phân tích sẽ đến với các kênh đo (các điện cực cảm ứng) của bộ phận đo, tạo ra 1
xung điện tƣơng ứng, từ đây số các ion với mỗi khối lƣợng khác nhau sẽ đƣợc
đếm trên mỗi kênh ra. Biết đƣợc số đếm ứng với mỗi mức khối lƣợng trên khối
phổ kế, ta sẽ tính đƣợc hàm lƣợng chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo.
3. Phân tích sắc ký phân tử:
Sắc ký là một phƣơng pháp truyền thống dùng để xác định thành phần có
trong hợp chất. Phƣơng pháp này thực hiện trên cơ sở nhƣ sau: Hịa tan mẫu đo
vào dung mơi hóa học thích hợp và cho chảy dƣới dạng pha động vào hệ thống
pha tĩnh là các hợp chất rắn (hoặc lỏng) có khả năng trì hỗn và lƣu giữ theo đặc
tính khối lƣợng của các phân tử. Các phân tử có trong pha động sẽ di chuyển với
tốc độ khác nhau tùy vào khối lƣợng của chúng, sau đó đƣợc lƣu giữ lại trên pha
tĩnh tại các vùng khác nhau tƣơng ứng, thời gian và độ phân giải tùy thuộc và đặc
tính của vật liệu làm pha tĩnh. Nhƣợc điểm của phƣơng pháp này vẫn là việc phải
phá hủy, nghiền nhuyễn mẫu, hòa tan tuyệt đối trong dung môi và đo trong thời
gian rất dài, nhiều vịng lặp mới có thể phân tích ra kết quả đạt mức tin cậy cho
phép.
4. Đo khí UF6:
Một phƣơng pháp xác định độ giàu khác đƣợc thực hiện ngay trong giai
đoạn làm giàu khí từ UF6 để xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân ngay trong
khâu sản xuất. Nguyên tắc của phƣơng pháp này khá đơn giản, đƣa khí UF6 vào
buồng nén, sử dụng nguyên tố 241Am, phát bức xạ gamma 60 keV, chiếu vào
trong buồng nén khí. Bức xạ gamma 60 keV của 241Am khi đi qua buồng khí, gặp
phân tử UF6 sẽ bị hấp thụ lại, vì vậy tổng số bức xạ gamma 60 keV sẽ suy giảm
tƣơng ứng với nồng độ khí UF6 có trong buồng nén. Sau đó sử dụng detector
nhấp nháy NaI đo tỉ lệ bức xạ gamma 185.7 keV của 235U với bức xạ gamma
60keV của 241Am sẽ tính ra đƣợc tỉ lệ 235U có trong mẫu khí đó [9].
Phƣơng pháp đo này cũng đƣa ra kết quả với độ chính xác khá tốt, sai số
tƣơng đối đạt dƣới 1 % đối với các mẫu đã đƣợc làm giàu từ 0.72 % đến 5.4 %.
19
Tuy nhiên để thực hiện phƣơng pháp đo này đòi hỏi cần có sự che chắn bức xạ
nhiễu bên ngồi tốt, buồng nén phải đƣợc làm sạch hoàn toàn trƣớc khi đo và áp
suất khí cần phải đạt cỡ 700torr trở lên (1torr ≈ 1mmHg).
I.3.2. Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA)
Phƣơng pháp phân tích urani khơng phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế
gamma HPGe, đay phƣơng pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên
các tính chất đặc trƣng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đƣa ra kết quả
đánh giá độ giàu của mẫu nhiên liệu. Trong các phƣơng pháp đo khơng phá hủy
mẫu, có ba kỹ thuật đƣợc ứng dụng rộng rãi, đó là: đo đỉnh gamma 186 keV,
phân tích kích hoạt nơtron và phƣơng pháp tỉ lệ chuẩn trong [10] [11] [12] [13] [14].
1. Đo đỉnh gamma 186 keV:
Đồng vị phóng xạ 235U trực tiếp phát ra tia gamma có năng lƣợng 185.72
keV nên về nguyên tắc có thể sử dụng để phân tích urani. Tuy nhiên trong dẫy
238
U - 206Pb có đồng vị phóng xạ 226Ra phát ra tia gamma có năng lƣợng 186,21
keV. Với đetectơ bán dẫn tốt nhất hiện nay cũng không thể phân giải đƣợc hai
đỉnh này. Việc tách đỉnh chập 186 keV của 235U và 226Ra cần phải kết hợp với
các quá trình vật lý. Về nguyên tắc, cƣờng độ tia gamma 186.21 keV của 226Ra
có thể xác định gián tiếp qua các tia gamma khác của đồng vị 214Pb hoặc 214Bi
nếu có sự cân bằng phóng xạ giữa 226Ra với các đồng vị phóng xạ này. [5]
Trong điều kiện thực nghiệm có thể xác định đƣợc tỷ lệ cƣờng độ của tia
186.21 keV với các tia gamma khác dựa vào tỷ số diện tích của các đỉnh phổ.
Biết cƣờng độ tia gamma 185.72 keV của 235U có thể xác định đƣợc hàm lƣợng
của urani. Trong thực nghiệm, hệ số có thể xác định bằng cách đo mẫu chuẩn
radi. Độ chính xác của kết quả phân tích phụ thuộc vào kỹ thuật “nhốt” mẫu để
đảm bảo sự cân bằng phóng xạ trong dãy con từ 226Ra đến 214Bi.
Đối với mẫu Uranium tái chế cịn có sự đóng góp của các thành phần 231Th
hay 212Pb, 231Th phát gamma năng lƣợng 183.5 keV và 188.75 keV, 212Pb phát
gamma 176.7 keV. Đây cũng là nguồn can nhiễu cần đƣợc quan tâm khi phân
trong quá trình phân tích mẫu urani [13].
Phƣơng pháp này có một nhƣợc điểm quan trọng ảnh hƣởng đến độ chính
xác của kết quả tính tốn, đó là đặc tính hấp thụ tia gamma của chính mẫu đo vì
bản thân mẫu cũng là hợp chất của các nguyên tố nặng nhất trong tự nhiên. Cùng
một mẫu có tỉ lệ thành phần giống nhau, nhƣng với mỗi độ dày khác nhau, thì kết
20
quả cho ra lại có tỉ lệ khác nhau, và thƣờng thì độ dày của mẫu đo khơng thể là
vơ hạn đƣợc. Để khắc phục điều này, buộc ngƣời ta phải giả định mật độ vật chất
của mẫu đo là đều nhau, lựa chọn mẫu mỏng và đo bức xạ trên bề mặt của mẫu
rồi tính tốn tƣơng đối cho tồn bộ mẫu đo.
2. Phân tích kích hoạt:
Urani tham gia phản ứng hạt nhân với nơtron, photon và các hạt mang điện
tạo thành các đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã và năng lƣợng thích hợp đối với
quy trình đo và phân tích phổ. Do đó cũng có thể sử dụng phƣơng pháp này để
phân tích urani mà khơng phụ thuộc vào trạng thái cân bằng của nó.
Đây là phƣơng pháp truyền thống nhƣng có độ tin cậy khá cao, thời gian đo
ngắn, phân giải tốt, ứng dụng rất rộng rãi và đa dạng. Nguồn kích hoạt có thể sử
dụng nhiều loại, tùy thuộc vào mục đích đo và tính chất sơ bộ của mẫu đo, phổ
biến nhất vẫn là kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hãm và chùm hạt tích điện.
Kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hay chùm hạt mang điện có thể cho biết
hàm lƣợng của các đồng vị có trong mẫu thơng qua việc đo các tia gamma tức
thời và gamma trễ do hạt nhân các đồng vị phát ra.
Phƣơng pháp xác định độ giàu bằng phƣơng pháp kích hoạt cho kết quả có
độ chính xác rất cao, nhƣng lại khó thực hiện, địi hỏi thiết bị lớn và những điều
kiện hết sức khắt khe. Việc kích hoạt các mẫu đã đƣợc làm giàu cao có thể dẫn
đến phản ứng phân hạch ngay trong quá trình tiến hành nếu mẫu đo. Vì vậy, để
áp dụng phƣơng pháp này bắt buộc phải kiểm tra sơ bộ bằng cách phƣơng pháp
khác trƣớc để xác định thể loại và mức năng lƣợng phù hợp của nguồn kích hoạt,
tránh những tai nạn đang tiếc có thể xảy ra.
3. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong:
Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào
đặc điểm dãy phóng xạ Uran, phịng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoa
học Đồng vị phóng xạ Hungary đã đƣa vào ứng dụng và phát triển lý thuyết về
phƣơng pháp dựa vào phổ kế gamma để xác định các đặc trƣng của nhiên liệu
Uran nói riêng và của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung. Tới năm 2009 TS.
Nguyễn Cơng Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất thêm
phƣơng pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh nhiên
liệu hạt nhân
[10]
. Lý thuyết này đã đƣợc Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học Khoa
21
Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo đạc
với độ chính xác cao.
Nguyên lý chủ yếu của phƣơng pháp này chính là dựa vào đặc điểm về sự
cân bằng phóng xạ trong các dãy các đồng vị phóng xạ tự nhiên của các họ Uran,
lập nên đƣờng cong hiệu suất ghi của thiết bị cho từng vùng năng lƣợng cụ thể,
lựa chọn ra các đỉnh năng lƣợng đặc trƣng, thông qua diện tích các đỉnh năng
lƣợng đó tính tốn ra tỉ số hoạt độ cũng nhƣ tỉ lệ về khối lƣợng của các đồng vị
có trong mẫu đo. Kết quả cho ra sẽ là các đặc trƣng về thanh nhiên liệu nhƣ thành
phần đồng vị, cấu trúc hóa học, độ giàu 235U,.. với độ chính xác tƣơng đƣơng với
các phƣơng pháp đo phổ alpha hay khối phổ kế.
Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, trƣờng Đại học Khoa Học Tự
nhiên Hà Nội đã có một số khóa luận tốt nghiệp và luận văn cao học xác định các
đặc trƣng của thanh nhiên liệu bằng phƣơng pháp phổ gamma,… Đối với các đề
tài trên và ngay cả các cơng trình khoa học xác định về tuổi của nhiên liệu hạt
nhân theo phƣơng pháp chuẩn hiệu suất nội mới chỉ sử dụng các mức năng lƣợng
trung bình và cao trong phổ bức xạ gamma. Trong bản luận văn này, thành phần
và hàm lƣợng urani trong các mẫu vật liệu hạt nhân đƣợc xác định dựa vào các
vạch gamma và tia X nhƣ: 49.55 keV, 53.2 keV, 63.29 keV, 83.3 keV, 84.214
keV, 92.365 keV, 92.79 keV, 143.76 keV, 163.33 keV, 185.76 keV, 205.31 keV,
258.23 keV, 275.13 keV (là các tia gamma) và 93.356 keV (tia X đặc trƣng)
tất cả đều nằm trong vùng năng lƣợng thấp của phổ gamma và tia X.
22
[12]
,
CHƢƠNG II. PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM
LƢỢNG URANI
II.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn
Trong phân tích urani bằng phƣơng pháp đo phổ gamma, việc nhận
diện các đồng vị căn cứ vào năng lƣợng của các đỉnh gamma đặc trƣng. Hàm
lƣợng nguyên tố dựa trên cơ sở đo cƣờng độ của các tia gamma. Hiện nay việc
đo phổ gamma chủ yếu sử dụng các hệ phổ kế nhiều kênh với các đetectơ
nhấp nháy NaI(T1) và đetectơ bán dẫn (Ge). Chất lƣợng của một hệ phổ kế
đƣợc đánh giá bởi các thông số: Hiệu suất ghi, độ phân giải năng lƣợng
(FWHM), dải năng lƣợng có thể ghi nhận, tỷ số đỉnh trên phơng, độ tuyến tính
và ổn định của ADC…
Luận văn sử dụng hệ phổ kế gamma bán dẫn gecmani siêu tinh khiết giải
năng lƣợng rộng (BEGe) của hãng Canberra, Mỹ, baogồm: đetectơ bán dẫn
BEGe, buồng chì phơng thấp, các hệ điện tử nhƣ tiền khuếch đại, khuếch đại
phổ, bộ biến đổi tƣơng tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA),
nguồn ni cao áp… Ngồi ra, cịn có thể có các bộ phận khác nhƣ máy phát
xung chuẩn và bộ loại trừ chồng chập xung để hiệu chỉnh các hiệu ứng gây mất
số đếm trong trƣờng hợp tốc độ đếm lớn, bộ khuếch đại phổ… Hệ phổ kế đƣợc
ghép nối với máy tính thơng qua card ghép nối, việc ghi nhận và xử lý phổ đƣợc
thực hiện bằng phần mềm chuyên dụng, Genie 2000. Hình 2.1 là sơ đồ khối của
hệ phổ kế gamma .
Đầu dò
Khuếch đại
Tiền khuếch đại
Máy phát
xung
ADC
MCA
Máy tính
Cao thế
Chống chồng chập
Hình 2.1. Sơ đồ khối điện tử trong hệ thống đo bán dẫn.
23
II.1.1. Một số thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán dẫn
BEGe – Canberra
1. Đầu dò bán dẫn BEGe, Model BE5030 [17]:
Đetectơ BE5030 với tinh thể bán dẫn bản mỏng loại CP-5F/RDC do hãng
Canberra cung cấp, có đƣờng kính 80.5 mm, dày 31 mm, diện tích hiệu dụng là
5000 mm2, độ phân giải năng lƣợng tại các mức 5.9 keV, 122 keV và 1332 keV
lần lƣợt là 0.5 keV, 0.75 keV và 2.2 keV. Hệ phổ kế có thể ghi nhận bức xạ
gamma trong dải năng lƣợng rộng từ 3 keV tới 3 MeV. Độ phân giải năng lƣợng
ở vùng năng lƣợng thấp của đetectơ BEGe tƣơng đƣơng với độ phân giải năng
lƣợng của đetectơ Ge năng lƣợng thấp, độ phân giải năng lƣợng ở vùng năng
lƣợng cao tƣơng đƣơng với độ phân giải năng lƣợng của đetectơ đối xứng trục
chất lƣợng tốt.
Quan trọng nhất là đetectơ BEGe có hình dạng mỏng và to bản, giúp tăng
hiệu suất ghi dƣới 1 MeV cho mẫu có cấu trúc hình học điển hình. Hình dạng
đetectơ đƣợc chọn sao cho cho hiệu suất ghi tối ƣu đối với các bức xạ năng lƣợng
thấp của mẫu thực tế để phân tích phổ gamma. BEGe có phơng nền thấp hơn so
với đetectơ đối xứng trục điển hình vì nó cịn có độ phân giải tốt với bức xạ năng
lƣợng cao, phông có nguồn gốc vũ trụ xun vào phịng thí nghiệm trên mặt đất
và năng lƣợng gamma từ các đồng vị phóng xạ trong tự nhiên ví dụ nhƣ 40K và
208
Tl.
Đetectơ BEGe và hệ thống khuếch đại thƣờng đƣợc tối ƣu hóa cho mức
năng lƣợng thấp hơn 40000 MeV/s. Độ phân giải đƣợc xác định với thời gian
hình thành xung trong khoảng từ 4 ÷ 6 μs.
Đetectơ sử dụng trong luận văn này là loại detectơ bán dẫn Gecmani giải
năng lƣợng rộng (BEGe) model BE5030, số Seri 12078311, đƣợc làm lạnh bằng
điện cần 24 giờ, đƣa nhiệt độ detector từ nhiệt độ phòng 300 K xuống nhiệt độ
làm việc của hệ là 90 K, đetectơ do hãng Canberra sản xuất. Phần mềm Genie
2000 đƣợc sử dụng để ghi nhận, lƣu trữ và phân tích phổ. Khi bức xạ gamma bay
vào đầu dò, do tƣơng tác của bức xạ gamma với vật chất, các cặp điện tích trong
đầu dị sẽ đƣợc hình thành. Số lƣợng cặp điện tích này tỷ lệ với năng lƣợng của
tia gamma bị hao phí trong đầu dị. Các khối điện tử có nhiệm vụ xử lý các xung
này và sau đó hiển thị trên máy tính dƣới dạng phân bố của tia gamma đƣợc ghi
nhận theo năng lƣợng của chúng.
24
