Luận văn Thạc sĩ Vật lý Nghiên cứu đặc tính nhiệt phát quang của K2GdF5:Tb trong đo liều bức xạ hạt nhân

BỘ GIÁO DỤC

VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC

VÀ ĐÀO TẠO

VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ

Trần Đình Hùng

NGHIÊN CỨU ĐẶC TÍNH NHIỆT PHÁT QUANG
CỦA K2GdF5:Tb TRONG ĐO LIỀU BỨC XẠ HẠT NHÂN

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

Khánh Hòa – 2020


BỘ GIÁO DỤC

VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC

VÀ ĐÀO TẠO

VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ

Trần Đình Hùng

NGHIÊN CỨU ĐẶC TÍNH NHIỆT PHÁT QUANG
CỦA K2GdF5:Tb TRONG ĐO LIỀU BỨC XẠ HẠT NHÂN

Chuyên ngành: Vật lý kỹ thuật
Mã số: 8520401

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC
TS. Hà Xuân Vinh

Khánh Hòa – 2020


LỜI CAM ĐOAN
Luận văn này là cơng trình nghiên cứu của cá nhân tôi, đƣợc thực hiện
dƣới sự hƣớng dẫn khoa học của TS. Hà Xuân Vinh. Các số liệu, những kết
luận nghiên cứu đƣợc trình bày trong luận văn này hồn tồn trung thực. Tơi
xin hồn tồn chịu trách nhiệm về lời cam đoan này.
Học viên

Trần Đình Hùng


LỜI CẢM ƠN
Trong quá trình học tập và thực hiện luận văn tôi đã nhận đƣợc
sự giúp đỡ, chỉ bảo nhiệt tình của các thầy cơ giáo quản lý và giảng dạy lớp
Vật lý kỹ thuật – 2018 Nha Trang tại Học Viện Khoa học và Công nghệ và
Viện Nghiên cứu và Ứng dụng Công nghệ Nha Trang . Đặc biệt, tơi xin bày

tỏ sự kính trọng và lịng biết ơn sâu sắc đến thầy TS Hà Xuân Vinh- Viện
Nghiên cứu và Ứng dụng Công nghệ Nha Trang, ngƣời đã trực tiếp hƣớng
dẫn, giúp đỡ về kiến thức, tài liệu và phƣơng pháp để tơi hồn thành đề tài
nghiên cứu này.
Tôi cũng xin chân thành cảm ơn:
- Học Viện Khoa học và Công nghệ
- Sở Giáo dục và Đào tạo Khánh Hòa, Lãnh đạo trƣờng THPT Huỳnh
Thúc Kháng đã quan tâm và tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong q trình
học tập và nghiên cứu.
- Bên cạnh đó sự giúp đỡ của gia đình, bạn bè và ngƣời thân đã ủng hộ
và tạo điều kiện tốt nhất để tôi có thể tập trung nghiên cứu và hồn thành đề
tài này.
Một lần nữa tôi xin chân thành cảm ơn!


DANH MỤC CÁC BẢNG
Nội dung
Bảng 1.1. Sự phụ thuộc của τ vào E và t

Trang
12

Bảng 3.1. Sự phụ thuộc của nhiệt độ đỉnh, cƣờng độ đỉnh vào tốc 42
độ gia nhiệt.
Bảng 3.2. Ảnh hƣờng của nồng độ Tb khi chiếu xạ beta

45

Bảng 3.3. Ảnh hƣờng của nồng độ Tb khi chiếu xạ neutron

46

Bảng 3.4. Cƣờng độ đỉnh của các vật liệu với liều chiếu gamma

49

Bảng 3.5. Cƣờng độ đỉnh của các vật liệu với liều chiếu beta

50

Bảng 3.6. Cƣờng độ đỉnh của các vật liệu với liều chiếu neutron

52

Bảng 3.7. Fading của K2GdF5:Tb 2% khi chiếu xạ gamma

56

Bảng 3.8. Cƣờng độ nhiệt phát quang khi chiếu liều chuẩn

58


DANH MỤC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ
Nội dung

Trang

Hình 1.1. Mơ hình đơn giản của nhiệt phát quang gồm 2 mức 11
đối với điện tử và lỗ trống.

Hình 1.2. Đƣờng cong nhiệt phát quang động học bậc 1

15

Hình 1.3. Đƣờng cong nhiệt phát quang động học bậc 2

15

Hình 1.4. Các đƣờng cong nhiệt phát quang bậc tổng quát với các 16
giá trị b khác nhau
Hình 1.5. Sự phụ thuộc của đƣờng cong nhiệt phát quang theo tốc 19
độ gia nhiệt.
Hình 1.6. Sự thay đổi của nhiệt độ Tm khi thay đổi tốc độ gia 20
nhiệt.
Hình 2.1. Chuẩn bị liều kế

23

Hình 2.2. Khn đong mẫu

23

Hình 2.3. Khay chứa mẫu trong máy TLD 3500

24

Hình 2.4. Nguồn gamma 60Co.

25

Hình 2.5. Nguồn beta

90

Sr.

25

Hình 2.6. Nguồn neutron 241Am-Be .

26

Hình 2.7. Thiết kế liều chiếu

26

Hình 2.8. Sơ đồ khối hệ đo đƣờng cong nhiệt phát quang

27

Hình 2.9. Hệ đo nhiệt phát quang TLD 3500

28


Hình 2.10. Mẫu ở khay đo của máy TLD 3500

30

Hình 2.11. Dạng đƣờng cong nhiệt phát quang của K2GdF5:Tb

với các liều gamma.

34

Hình 2.12. Đƣờng cong nhiệt phát quang trong máy đọc liều.

35

Hình 2.13. Đƣờng cong của K2GdF5:Tb 10% với β = 1 °C/s

36

Hình 2.14. Đƣờng cong của K2GdF5:Tb 10% với β = 2 °C/s

36

Hình 2.15. Đƣờng cong của K2GdF5:Tb 10% với β = 4 °C/s

37

Hình 2.16. Bức xạ hồng ngoại khi đo nhiệt phát quang

38

Hình 2.17. Đặt kính lọc quang trong máy TLD 3500

38

Hình 2.18. Các loại kính lọc quang

39

Hình 2.19. Đƣờng cong TL của K2GdF5:Tb 2% qua các kính lọc 39
quang
Hình 3.1. Các đƣờng cong của mẫu nghiên cứu

42

Hình 3.2. Ảnh hƣởng của nồng độ Tb lên đƣờng cong nhiệt phát 44
quang khi chiếu xạ beta
Hình 3.3. Ảnh hƣởng của nồng độ Tb lên đƣờng cong nhiệt phát 45
quang khi chiếu xạ neutron
Hình 3.4. Kết quả đo mẫu CaSO4:Dy

47

Hình 3.5. Kết quả đo mẫu K2GdF5:Tb 10%

47

Hình 3.6. Đƣờng cong nhiệt phát quang của mẫu K2GdF5:Tb với 48
liều chiếu gamma khác nhau.


Hình 3.7. Đáp ứng tuyến tính của đƣờng cong nhiệt phát quang 50
với liều chiếu gamma
Hình 3.8. Đáp ứng tuyến tính của đƣờng cong nhiệt phát quang 51
với liều chiếu beta
Hình 3.9. Đáp ứng tuyến tính của đƣờng cong nhiệt phát quang 52
với liều chiếu neutron

Hình 3.10. .Dạng đƣờng cong nhiệt phát quang của mẫu 54
K2GdF5:Tb và CaSO4:Dy với nguồn chiếu neutron
Hình 3.11. Dạng đƣờng cong nhiệt phát quang của mẫu 55
K2GdF5:Tb và CaSO4:Dy với nguồn chiếu beta
Hình 3.12. Đồ thị nhiệt độ theo thời gian

57

Hình 3.13. Đồ thị đƣờng chuẩn đƣợc làm khớp tuyến tính

59


1
MỤC LỤC
Nội dung

Trang

LỜI CAM ĐOAN
LỜI CẢM ƠN
DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU
DANH MỤC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ
MỤC LỤC

1

MỞ ĐẦU

5

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU

9

1.1. LÝ THUYẾT NHIỆT PHÁT QUANG

9

1.1.1. Khái niệm hiện tượng nhiệt phát quang

9

1.1.2. Giải thích hiện tượng nhiệt phát quang

10

1.1.3. Các phư ng trình ộng học nhiệt phát quang

13

1.2. ĐO LIỀU THEO PHƢƠNG PHÁP NHIỆT PHÁT QUANG

17

1.2.1 Đo liều phóng xạ

17

1.2.2. Tính tuổi khảo cổ

17

1.3. MỘT SỐ VẤN ĐỀ LIÊN QUAN ĐẾN NHIỆT PHÁT
QUANG

17

1.3.1. Các nguồn bức xạ hạt nhân

17

1.3.2. Ảnh hưởng của tốc ộ gia nhiệt

18


2
1.3.3. Ảnh hưởng của các loại bức xạ lên ường cong
nhiệt phát quang

20

1.3.4. Yêu cầu áp ứng liều tuyến tính của vật liệu
làm liều kế

21

CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM
2.1. PHƢƠNG PHÁP ĐO LIỀU

23
23

2.1.1. Chuẩn bị mẫu

23

2.1.2. Chiếu mẫu

25

2.1.3. Cài ặt máy ọc liều Harshaw TLD 3500

27

2.1.4. Cài ặt các thông số o liều theo chư ng trình
WinRems

28

2.1.5. Đo ường cong nhiệt phát quang

29

2.1.6. Xuất số liệu từ chư ng trình Winrems

30

2.1.7. Các yếu tố ảnh hưởng ến kết quả o liều

31

2.2. TÍNH CHẤT CỦA VẬT LIỆU DÙNG LÀM LIỀU KẾ

32

2.2.1. Tính chất nhiệt phát quang của liều kế K2GdF5:Tb

32

2.2.2. Tính tốn áp ứng liều

33

2.3. THAY ĐỔI CÁC CHẾ ĐỘ ĐO ĐỂ XÁC ĐỊNH QUY
TRÌNH ĐO CHO VẬT LIỆU

35

2.3.1. Nghiên cứu tính ồng dạng của ường cong nhiệt
phát quang với liều chiếu khác nhau

35


3
2.3.2. Ảnh hưởng của tốc ộ gia nhiệt

36

2.3.3.Ảnh hưởng của kính lọc quang

37

CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

41

3.1. PHÂN TÍCH ĐƢỜNG CONG NHIỆT PHÁT QUANG

41

3.1.1. Phân tích ường cong nhiệt phát quang

41

3.1.2. Sự phụ thuộc vào tốc ộ gia nhiệt

43

3.2. ĐÁP ỨNG NHIỆT PHÁT QUANG CỦA K2GdF5:Tb TRÊN
CÁC NGUỒN CHIẾU
3.2.1. Kết quả ảnh hưởng của nồng
ường cong nhiệt phát quang

ộ pha tạp lên

44

44

3.2.1.1. Ảnh hưởng nồng độ pha tạp khi chiếu beta

44

3.2.1.2. Ảnh hưởng nồng độ pha tạp khi chiếu neutron

45

3.2.1.3.So sánh độ nhạy của K2GdF5:Tb và CaSO4:Dy

46

3.2.2. Đáp ứng nhiệt phát quang ối với liều chiếu

48

3.2.2.1. Đáp ứng với liều chiếu gamma.

48

3.2.2.2. Đáp ứng với liều chiếu beta
3.2.2.3. Đáp ứng với liều chiếu neutron

50
51

3.3. CÁC ĐẶC TÍNH ĐO LIỀU CỦA K2GdF5:Tb

55

3.3.1.Nghiên cứu sự suy giảm cường ộ nhiệt phát
quang theo thời gian

55

3.3.2. Các bước gia nhiệt khi o liều

56


4
3.3.3. Xây dựng ường chuẩn

54

KẾT LUẬN CHUNG

61

DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO

64


5
MỞ ĐẦU
Lý do chọn ề tài
Các bức xạ hạt nhân hiện nay đang đƣợc ứng dụng rộng rãi trong các

lĩnh vực kỹ thuật, sản xuất, đời sống xã hội. Tại các cơ sở có sử dụng đến các
nguồn bức xạ hạt nhân nhƣ: nhà máy điện hạt nhân, phịng thí nghiệm hạt
nhân, cơ sở y tế, trung tâm chiếu xạ bảo quản thực phẩm,…. luôn tồn tại các
bức xạ hạt nhân. Các bức xạ này ảnh hƣởng trực tiếp đến môi trƣờng và sức
khỏe con ngƣời nếu không đƣợc kiểm sốt tốt. Do đó, để đảm bảo an tồn
sức khỏe cho ngƣời sử dụng và mơi trƣờng thì ln cần kiểm tra đo liều các
bức xạ, đảm bảo ở trong ngƣỡng an tồn. Có nhiều phƣơng pháp đo liều
phóng xạ, trong đó kĩ thuật đo liều theo ngun lí nhiệt phát quang đã đƣợc áp
dụng đạt hiệu quả cao.
Phƣơng pháp nhiệt phát quang (Thermo luminescense) đƣợc ứng dụng
rộng rãi trong đo liều bức xạ trong lĩnh vực nhƣ đo liều xạ trị, đo liều môi
trƣờng và nghiên cứu vật liệu. Những vật liệu đo liều hiện có nhƣ CaSO4:Dy;
LiF:Mg,Ti đều nhạy với bức xạ gamma, tuy nhiên độ nhạy của chúng với các
loại bức xạ beta và neutron đều thấp. Các nghiên cứu về đo liều của các tia
beta và neutron rất ít, các loại liều kế đo liều beta, neutron hiện nay vẫn chƣa
xác định đƣợc loại vật liệu có thể dùng làm liều kế. Các nguồn neutron đã
đƣợc sử dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực nhƣ nghiên cứu vật liệu, phản ứng
hạt nhân, xạ trị… do đó yêu cầu liều kế có độ nhạy cao và tin cậy trong đo
liều bức xạ hạt nhân là hết sức cần thiết.
Các nghiên cứu gần đây cho thấy, một số các hợp chất fluoride pha tạp
đất hiếm có độ nhạy nhiệt phát quang khá cao. Vì vậy, các hợp chất fluoride
gadolinium pha tạp với ion đất hiếm là các vật liệu đầy hứa hẹn nhằm phát
triển phƣơng pháp đo liều bức xạ hạt nhân.
Trong đề tài này chúng tôi nghiên cứu trên vật liệu K2GdF5:Tb với các
nồng độ pha tạp khác nhau. Vật liệu này có nhiều đặc điểm quan trọng là độ
hấp thụ neutron của Gd cao nhất trong số các nguyên tố tự nhiên, do đó tƣơng
tác của vật liệu K2GdF5 với chùm neutron rất mạnh. Hơn nữa ion Tb3+ có


6

cƣờng độ phát quang cao ở bƣớc sóng 542 nm, phù hợp với vùng nhạy của
ống nhân quang điện trong các máy đo liều nhiệt phát quang. Ngoài ra, việc
truyền năng lƣợng từ ion Gd3+ sang ion Tb3+ rất hiệu quả, ion Gd3+ đƣợc kích
hoạt nhƣ một trung tâm hấp thụ năng lƣợng và ion Tb3+ là một trung tâm phát
quang. Các quá trình này làm tăng cƣờng độ nhiệt phát quang của vật liệu khi
đo liều neutron.
Vật liệu có tính chất nhiệt phát quang thích hợp sẽ đƣợc ứng dụng làm
liều kế để đo liều bức xạ, để lựa chọn một vật liệu sử dụng làm liều kế cần
nghiên cứu chi tiết nhiều tính chất nhiệt phát quang của nó nhƣ: khoảng đo
liều, đáp ứng năng lƣợng, sự ổn định của liều chiếu theo thời gian, tính đẳng
hƣớng, ảnh hƣởng của mơi trƣờng, đáp ứng tuyến tính với liều chiếu. Hiện
nay vật liệu CaSO4:Dy là liều kế thông dụng và vật liệu K2GdF5:Tb đang
đƣợc nghiên cứu cho lĩnh vực đo liều, đặc biệt trong lĩnh vực đo liều neutron,
do đó cần có nghiên cứu và so sánh về đặc trƣng nhiệt phát quang của các loại
vật liệu này.
Với những yêu cầu trên chúng tôi đã chọn đề tài “Nghiên cứ
nhiệ h
ng c
ng
i
ức xạ hạ nh n
2GdF5
hiện luận văn thạc sĩ chuyên ngành Vật lý kỹ thuật.

c nh
để thực

Mục ích của ề tài
Nghiên cứu này đƣợc thực hiện với mục đích tìm kiếm một vật liệu
mới có các đặc tính nhiệt phát quang thích hợp để đo liều neutron. Vật liệu

K2GdF5:Tb với các nồng độ khác nhau đã đƣợc tổng hợp, sau đó phân tích
phổ phát quang và phổ kích thích của vật liệu này.
Đây là loại liều kế mới, hƣớng nghiên cứu vật liệu K2GdF5:Tb là một
hƣớng mới so với các loại liều kế gamma truyền thống nhƣ CaSO4:Dy và
LiF:Mg,Ti, kết quả của đề tài có khả năng ứng dụng trong thực ti n.
Nghiên cứu đáp ứng của liều kế K2GdF5:Tb với bức xạ khác nhau
gamma, beta, neutron đồng thời so sánh với liều kế gamma thông dụng
CaSO4:Dy. Nghiên cứu độ nhạy nhiệt phát quang với liều chiếu thấp, khoảng
đo liều tuyến tính và giới hạn liều chiếu cực đại đo đƣợc. Độ nhạy và các


7
thông số đo liều phụ thuộc rất nhiều vào công nghệ chế tạo vật liệu, liên quan
đến độ đồng đều của mẫu, nồng độ pha tạp tối ƣu. Ngoài ra giá trị đo liều cịn
phụ thuộc vào các thơng số đo của máy đo và các điều kiện chiếu xạ gamma,
beta và neutron khác nhau.
Nghiên cứu ảnh hƣởng của chế độ đọc liều trên máy đo nhƣ đặt khoảng
nhiệt độ đo, nhiệt độ và thời gian ủ, tốc độ gia nhiệt, sự suy giảm giá trị đo
liều sau thời gian lƣu trữ. Nghiên cứu khối lƣợng tối ƣu của vật liệu khi sử
dụng trong các lĩnh vực đo liều khác nhau.
Đối tượng và phạm vi nghiên cứu
Vật liệu CaSO4:Dy và K2GdF5:Tb chế tạo tại Phòng Vật lý Ứng dụng,
Viện Nghiên cứu Ứng dụng Công nghệ Nha Trang. Các nguồn chiếu xạ
gamma, beta, neutron thực hiện tại Viện Hạt nhân Đà Lạt, Viện Vật lý, Viện
Khoa học Vật liệu.
Nghiên cứu quy trình đo trên thiết bị TLD – Reader 3500 cho vật liệu
CaSO4:Dy và K2GdF5:Tb với các nguồn chiếu xạ khác nhau.
Nghiên cứu vật liệu K2GdF5:Tb với nồng độ pha tạp khác nhau, thành
phần pha tạp khác nhau, kính lọc quang khác nhau và tốc độ gia nhiệt khác
nhau.

Phư ng pháp nghiên cứu
- Phƣơng pháp thực nghiệm
+ Đo đƣờng cong nhiệt phát quang (TL glowcurve) của CaSO4 và
K2GdF5 so sánh tính chất nhiệt phát quang của vật liệu cũng nhƣ sự phụ thuộc
của các tính chất đó vào cấu trúc vật liệu.
+ Các mẫu vật liệu đƣợc chiếu xạ bởi các trƣờng bức xạ khác nhau
nhƣ: gamma, beta, neutron. Sau đó đo đƣờng cong nhiệt phát quang.
+ Nghiên cứu đáp ứng liều của K2GdF5 pha tạp Tb, chiếu xạ các mẫu
bằng nguồn khác nhau sau đó đo đƣờng cong nhiệt phát quang. Nghiên cứu
vùng đáp ứng tuyến tính của vật liệu với liều chiếu.


8
- Thực hiện các chế độ đọc liều khác nhau trên máy Harshaw TLD
3500, thay đổi tốc độ gia nhiệt, nhiệt độ ủ (preheat), vùng nhiệt độ, nghiên
cứu ảnh hƣởng của thời gian lƣu trữ mẫu lên giá trị đo liều nhằm xác định quy
trình đọc liều tối ƣu.
- Số liệu đo đƣợc chƣơng trình WINREM theo máy đo Harshaw TLD
3500, cần xây dựng phần mềm xử lý đƣờng cong đo liều, viết chƣơng trình
phân tích các đỉnh đo liều. Xác định cƣờng độ chiếu, nhằm xây dựng đƣờng
chuẩn và tính tốn các liều chiếu trong các trƣờng hợp chiếu xạ khác nhau.
Bố cục của luận văn
Ngoài phần mở đầu, kết luận và tài liệu tham khảo luận văn đƣợc chia
thành 3 chƣơng:
Chƣơng 1: Trình bày về lý thuyết nhiệt phát quang, phƣơng pháp đo
liều, nghiên cứu đặc tính của đƣờng cong nhiệt phát quang và phân tích
đƣờng cong thành các đỉnh đơn.
Chƣơng 2: Quá trình chuẩn bị mẫu, đo đƣờng cong nhiệt phát quang
của các vật liệu. Trong phép đo đã thay đổi nguồn chiếu, thay đổi thành phần
pha tạp, thay đổi nồng độ pha tạp. Nghiên cứu đáp ứng tuyến tính với liều

chiếu.
Chƣơng 3: Trình bày kết quả của q trình đo đạc đƣợc tính tốn ở trên
và đƣa ra những ý kiến thảo luận về kết quả thu nhận đƣợc làm cơ sở cho
những nhận xét, kiến nghị trong phần kết luận.
Cuối cùng là phần kết luận rút ra từ kết quả nghiên cứu của luận văn.


9
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU
1.1. LÝ THUYẾT NHIỆT PHÁT QUANG
1.1.1. Khái niệm hiện tượng nhiệt phát quang
Nhiệt phát quang (Thermo-Stimulated Luminescence hay ngắn gọn là
Thermo-Luminescence) là hiện tƣợng phát xạ ánh sáng khi bị đốt nóng của
chất điện mơi đã đƣợc chiếu xạ trƣớc đó bằng các bức xạ nhƣ tia X, tia , 
hoặc . Cƣờng độ ánh sáng thu đƣợc khi đốt nóng sẽ tỷ lệ với với liều hấp thụ.
Việc đo đƣờng cong nhiệt phát quang cho phép ta tính đƣợc liều bức xạ mà
vật liệu đã hấp thụ [1, 2].
Vật liệu nhiệt phát quang là vật liệu có khả năng hấp thụ và tích lũy
năng lƣợng ion hóa trong suốt q trình bị phơi chiếu bởi các bức xạ nhƣ tia
X, α, β hoặc γ. Sau đó năng lƣợng đƣợc giải phóng dƣới dạng ánh sáng khi
vật liệu bị đốt nóng.
Rất nhiều vật liệu có tính chất nhiệt phát quang nhƣng để ứng dụng
trong đo liều thì vật liệu cần thỏa mãn những yêu cầu khắt khe nhƣ độ nhạy
cao, độ tuyến tính cao, độ fading thấp… Trong những năm gần đây, thế giới
vẫn đang tập trung nghiên cứu nhiều loại vật liệu khác nhau nhằm tăng cƣờng
độ chính xác của việc đo liều bức xạ bằng phƣơng pháp nhiệt phát quang.
Đây là một hiện tƣợng rất phổ biến, trong số vài ngàn khoáng vật tự
nhiên đã biết có hơn 60 % khống vật có hiệu ứng nhiệt phát quang, hiệu ứng
này còn đƣợc phát hiện đối với nhiều vật liệu khác, kể cả các tổ chức sống và
vật liệu tổng hợp nhân tạo.

Các đặc điểm của hiện tượng nhiệt phát quang:
- Muốn xảy ra hiện tƣợng nhiệt phát quang thì vật liệu phải tồn tại các
mức năng lƣợng nằm trong vùng cấm, các mức này đóng vai trị là những bẫy
điện tử và lỗ trống. Khi vật liệu đƣợc chiếu xạ bằng các bức xạ ion hóa,
electron bị bắt tại bẫy và lỗ trống bị bắt tại tâm phát quang. Trong q trình
nung nóng vật liệu, electron sẽ nhận đƣợc nhiệt năng và thoát ra khỏi bẫy, tái
hợp với lỗ trống tại tâm tái hợp và phát ra photon.


10
- Vật liệu nhiệt phát quang phải là vật liệu cách điện hoặc bán dẫn, kim
loại khơng có hiện tƣợng nhiệt phát quang.
- Nhiệt lƣợng mà ta cung cấp cho vật liệu khi nung nóng chỉ là yếu tố
kích thích, không phải là nguyên nhân gây ra sự phát quang. Nguyên nhân
gây ra sự phát quang là do vật liệu đã hấp thụ năng lƣợng ion hố từ trƣớc đó.
- Các vật liệu này sau khi đã đƣợc kích thích nhiệt để phát quang thì khi
nâng nhiệt một lần nữa cũng sẽ khơng phát quang, do electron đã thốt ra khỏi
bẫy. Nếu muốn phát quang thì vật liệu cần chiếu xạ lần nữa.
Lƣợng tia phóng xạ tích lũy theo thời gian đƣợc đo đếm bằng các dụng
cụ nhƣ liều kế nhiệt phát quang (Thermo luminescense Dosimeter - TLD) và
tấm phim (Film Badge).
Trên thế giới, nhiệt phát quang là một phƣơng pháp đƣợc ứng dụng
rộng rãi từ lâu trong nhiều lĩnh vực khác nhau nhƣ đo liều xạ trị, đo liều môi
trƣờng, đo liều xác định tuổi khảo cổ. Tại Việt Nam, trong khoảng mƣời năm
gần đây, Viện năng lƣợng nguyên tử Việt Nam đã nghiên cứu và chế tạo liều
kế nhiệt phát quang làm dịch vụ đo liều cá nhân. Nhiệt phát quang là hiện
tƣợng phát quang xảy ra khi đốt nóng một vật liệu đã bị chiếu xạ trƣớc đó
bằng các loại bức xạ ion hóa nhƣ tia X, tia ,  hoặc . Cƣờng độ ánh sáng
thu đƣợc khi đốt nóng sẽ tỷ lệ với với liều hấp thụ [1, 5].
Nhƣ vậy, hiện tƣợng nhiệt phát quang của các vật liệu này liên quan

đến hai quá trình vật lý là quá trình hình thành các khuyết tật trong mạng tinh
thể đóng vai trị các bẫy và tâm tái hợp trong vật liệu và q trình tích lũy của
các điện tích trong bẫy do chiếu xạ và q trình tái hợp điện tử - lỗ trống do
cƣỡng bức nhiệt phát quang.
1.1.2. Giải thích hiện tượng nhiệt phát quang
Để giải thích các tính chất nhiệt phát quang, có thể sử dụng lý thuyết
vùng năng lƣợng của vật rắn. Trong một tinh thể bán dẫn hoặc điện môi lý
tƣởng, ở nhiệt độ rất thấp các mức năng lƣợng trong vùng hóa trị bị chiếm
đầy bởi các điện tử. Một vùng khác, ở đó các mức năng lƣợng cịn trống


11
(nghĩa là chƣa bị chiếm bởi các điện tử) gọi là vùng dẫn; vùng dẫn tách khỏi
vùng hóa trị bởi một khe năng lƣợng Eg gọi là vùng cấm.
Tuy nhiên, nếu trong mạng tinh thể có những sai hỏng về cấu trúc hoặc
có các tạp chất (gọi chung là các sai hỏng), thì các sai hỏng này có thể tạo ra
một số mức năng lƣợng nằm bên trong vùng cấm.

E

Vùng dẫn

3

2

4
EF

Eg

T

1
R

2
Vùng hóa trị

Hình 1.1. Mơ hình đơn giản của nhiệt phát quang gồm 2 mức
đối với điện tử và lỗ trống [1, 2].
Hãy xét một mơ hình nhiệt phát quang đơn giản có hai mức năng
lƣợng trong vùng cấm hình 1.1. Mức T (Trap) nằm ở phía trên mức Fermi
(EF) cân bằng và do đó ở trạng thái trƣớc khi mẫu bị chiếu xạ mức này hoàn
toàn bị trống. Mức T chỉ có khả năng bắt điện tử trong vùng dẫn, nên nó là
một bẫy điện tử. Mức R (Recombination), cịn gọi là tâm tái hợp vì có khả
năng bắt lỗ trống trong vùng hóa trị là một bẫy lỗ trống đồng thời lại có khả
năng bắt điện tử từ vùng dẫn. Nói cách khác, điện tử tự do trong vùng dẫn có
thể tái hợp với lỗ trống bị bắt trên mức R. Các quá trình chuyển dời trong vật
liệu TL theo mơ hình đơn giản gồm: (1) kích thích tạo ra các electron và lỗ
trống; (2) bẫy điện tử và bẫy lỗ trống; (3) giải phóng điện tử khỏi bẫy do sự
cƣỡng bức nhiệt; (4) tái hợp phát xạ. Trong q trình tái hợp, năng lƣợng
đƣợc giải phóng ra dƣới dạng bức xạ sóng điện từ (photon).


12
Sự hấp thụ bức xạ với năng lƣợng h > Eg gây ra sự ion hóa các điện
tử hóa trị, tạo ra các điện tử tự do trong vùng dẫn và các lỗ trống tự do
trong vùng hóa trị (chuyển dời 1, hình 1.2). Các hạt tải tự do này có thể tái
hợp với nhau hoặc bị bắt trên các bẫy.

Trong trƣờng hợp điện tử và lỗ trống tự do tái hợp trực tiếp, năng lƣợng
đƣợc giải phóng ra dƣới dạng bức xạ sóng điện từ (photon). Cũng có thể xảy
ra trƣờng hợp một phần năng lƣợng đƣợc giải phóng ra đƣợc dùng để kích
thích một tâm huỳnh quang (tâm này có thể trùng với tâm tái hợp). Tâm
huỳnh quang hồi phục (trở về trạng thái cơ bản) bằng cách phát xạ ánh sáng.
Tuy nhiên, trong các chất bán dẫn hoặc điện mơi các hạt tải điện có thể
bị bẫy tại các mức năng lƣợng trong vùng cấm: các điện tử bị bẫy trên bẫy T
và các lỗ trống bị bẫy trên tâm tái hợp R chuyển dời (2) hình 1.2. Xác suất p
tính trong một đơn vị thời gian để giải phóng một điện tử khỏi bẫy ở nhiệt độ
T tuân theo phƣơng trình Arrhenius [11]
p

1



 s exp  


E 
kT 

(1.1)

Với E là độ sâu của bẫy hay năng lƣợng cần thiết để giải phóng một
điện tử từ bẫy lên vùng dẫn (hình 1.1), T là nhiệt độ tuyệt đối, k = 8,61710-5
eV/K là hằng số Boltzmann. Số hạng s đƣợc gọi là thừa số tần số hoặc tần số
thốt, trong mơ hình đơn giản, s đƣợc xem là một hằng số (không phụ thuộc
nhiệt độ) với một giá trị vào bậc tần số dao động mạng, nghĩa là vào khoảng
1010  1014 s-1. Với s = 1010 s-1 sự phụ thuộc của thời gian sống của điện tử

trên bẩy  theo E và t thể hiện trên bảng 1.1.
Bảng 1.1. Sự phụ thuộc của  vào E và t [11]
t °C

E
(eV)

-40

20

100

200

300

0.75

13 ngày

9,1 phút

0,94 s

9,7 ms

270 s

1.00

9200 năm

125 ngày

37 phút

3,1 s

43 ms


13

1.25

8,6. 1011 năm

6,8. 104 năm

61 ngày

24 phút

6,8 s

1.50

2,2. 1017 năm 4,9. 1010 năm

401 năm

7,6 ngày

18 phút

Nếu độ sâu của bẫy E >> kt0, với t0 là nhiệt độ của vật liệu khi chiếu xạ,
thì các điện tử bị bẫy sẽ tồn tại trong một thời gian dài trên bẫy, kết quả là sau
khi phơi chiếu sẽ vẫn tồn tại một lƣợng đáng kể các điện tử bị bẫy.
Do mức Fermi (EF) cân bằng nằm dƣới mức T và trên mức R, nên các
điện tử và lỗ trống bị bắt ở các mức bẫy này tƣơng ứng với một trạng thái
không cân bằng. Quá trình trở về trạng thái cân bằng ln ln có thể xảy ra,
nhƣng tốc độ phục hồi đƣợc xác định bởi phƣơng trình (1.1) là chậm. Do đó,
trạng thái khơng cân bằng là giả bền và sẽ tồn tại trong một khoảng thời gian
nhất định, bị chi phối bởi các tham số tốc độ E và s.
Quá trình trở về trạng thái cân bằng có thể đƣợc tăng tốc bằng cách
tăng nhiệt độ của vật liệu lên cao hơn T0. Việc này sẽ làm tăng xác suất
thoát khỏi bẫy và các điện tử sẽ đƣợc giải phóng từ bẫy vào vùng dẫn. Các
hạt tải điện di chuyển trong vùng dẫn của tinh thể cho đến khi bị tái hợp ở
tâm tái hợp R. Trong mơ hình đơn giản, tâm tái hợp này là một tâm huỳnh
quang. Sự tái hợp của điện tử và lỗ trống làm cho tâm này phát ra
các lƣợng tử ánh sáng; đó chính là hiện tƣợng nhiệt phát quang. Cƣờng độ của
nhiệt phát quang là I(T) tính bằng số lƣợng photon trên giây ở thời điểm t bất
kì và tỉ lệ với tốc độ tái hợp của điện tử và lỗ trống tại R.
1.1.3. Các phư ng trình ộng học nhiệt phát quang
Khi vật liệu nhiệt phát quang đƣợc nung nóng, các điện tử trên vùng
dẫn có thể dịch chuyển theo hai khả năng đó là tái hợp với lỗ trống (q trình
4 hình 1.1) để phát ra photon, hoặc tái bẫy (quá trình 2 hình 1.1). Các tác giả
đã đƣa ra các giả thuyết khác nhau để giả quyết bài toán nhiệt phát quang này.
Kí hiệu m (m–3) là nồng độ của lỗ trống bị bẫy tại tâm R, nc là nồng độ

điện tử tự do trong vùng dẫn, Am là một hằng số biểu thị xác suất tái hợp, n
tốc độ biến thiên nồng độ các điện tử bị bẫy, N là nồng độ của các bẫy điện tử
và An là xác suất tái bẫy (m3.s–1).


14
Randall và Wilkins [11] đã giả thiết tái bẫy là khơng đáng kể trong
suốt q trình gia nhiệt, nghĩa là có thể bỏ qua sự tái bẫy hay An = 0, điều này
dẫn đến ncmAm >> (N-n)An. Khi xét quá trình gia nhiệt là tuyến tính, nghĩa
là T(t) = T0 + t, với n0 là mật độ điện tử trên bẫy tại thời điểm t = 0, T0 là
nhiệt độ tại thời điểm t0. Với giả thuyết nhƣ vậy, cƣờng độ nhiệt phát quang
theo thời gian đƣợc biểu di n bởi phƣơng trình:
 E
I (T )  n0 s exp  
 kT

 s

 exp  

 

 E
exp

'
T
 kT
0
T



'
 dT 



(1.2)

Phƣơng trình (1.2) là phƣơng trình động học bậc một của hiện tƣợng
nhiệt phát quang.
Dạng của đƣờng cong nhiệt phát quang từ công thức (1.2) với các
thông số: n0, s, β và E cụ thể đƣợc thể hiện nhƣ trên hình 1.2. Cƣờng độ nhiệt
phát quang đạt cực đại có giá trị là Im (cƣờng độ đỉnh) tại một nhiệt độ mà ta
kí hiệu là Tm (nhiệt độ đỉnh).
Với giả thuyết khác với Randall và Wilkins hai tác giả Garlick và
Gibson [12] đã xem xét khả năng tái bẫy của các điện tử chiếm ƣu thế hơn
nhiều khả năng tái hợp nghĩa là mAm << (N - n)An. Hơn nữa họ giả thiết
rằng nồng độ điện tử trong bẫy nhỏ hơn nồng độ bẫy điện tử nghĩa là N >> n.
Giả sử tốc độ nhiệt gia nhiệt tuyến tính thì cƣờng độ nhiệt phát quang theo
thời gian với các giả thuyết nhƣ trên đƣợc biểu di n theo biểu thức 1.2
 E
I (T )  n02 s'exp  
 kT

T
   n0 s ' 
 E  '
1


 
  exp   ' dT 
     T0
 kT 


2

(1.3)

Đó là phƣơng trình nhiệt phát quang động học bậc hai. Dạng của đƣờng
cong nhiệt phát quang từ công thức (1.3) với các thông số: n0, E, s ' , β có giá
trị xác định đƣợc thể hiện nhƣ trên hình 1.3.


15
Đặc điểm nổi bật của đƣờng cong này là nó gần đối xứng hơn ở phía
nửa nhiệt độ cao của đƣờng cong nhiệt phát quang so với nửa đƣờng ở phiá
nhiệt độ thấp. Điều này có thể hiểu là trong động học bậc hai các điện tử
đƣợc giải phóng bị tái bẫy nhiều hơn trƣớc khi chúng tái hợp. Do đó làm tăng
thời gian tr của q trình phát quang và kéo dài sự phát quang trong một
khoảng nhiệt độ rộng hơn. Đƣờng cong nhiệt phát quang của động học bậc
hai đối xứng qua Tm hơn đƣờng cong nhiệt phát quang động học bậc một.

Hình 1.2. Đƣờng cong nhiệt phát quang động học bậc 1 [12,13]

Hình 1.3. Đƣờng cong nhiệt phát quang động học bậc 2[12, 14]
Trong trƣờng hợp tổng qt q trình nhiệt phát quang khơng tn theo
chính xác động học bậc một hay động học bậc hai. Nhóm tác giả May và

Partridge [9, 11] và sau đó là Rasheedy đã đề xuất phƣơng trình cho nhiệt


16
phát quang I(T) theo thời gian. bậc động học tổng quát với s ''  s ' n0(b1) có thứ
nguyên là s-1
 E   s "(b  1)
 E  
I (T )  s " n0 exp    1 
exp
   d 
 T0
 kT  
 k  
T

b
b 1

(1.4)

Hình 1.4. Các đƣờng cong nhiệt phát quang bậc tổng quát với các giá trị b
khác nhau [16].
Từ phƣơng trình 1.3, khi cho b=1 hoặc cho b=2 thì biểu thức động học
bậc tổng quát (1.4) sẽ trở thành biểu thức (1.2) của động học bậc một hoặc
biểu thức (1.3) của động học bậc hai. Trong động học bậc tổng quát, I(T) phụ
thuộc vào năm thông số, đó là các thơng số n0, s”, E, β, b.
Dạng đƣờng cong nhiệt phát quang của động học bậc tổng quát với giá
trị b khác nhau theo công thức (1.3) với các thông số b = 1, b = 1,5, b = 2
đƣợc thể hiện nhƣ trên hình 1.4. Vị trí cực đại Tm của các đƣờng cong khơng

thay đổi nhƣng khi bậc động học b tăng thì cƣờng độ phát quang giảm xuống,
vì khi b tăng thì quá trình tái bẫy cũng tăng, do đó số electron thốt khỏi bẫy
do nhiệt để đi tái hợp sẽ giảm và làm giảm cƣờng độ phát quang.


17
1.2. ĐO LIỀU THEO PHƢƠNG PHÁP NHIỆT PHÁT QUANG
1.2.1 Đo liều phóng xạ
Đo liều phóng xạ, thƣờng nói rút gọn là đo liều chiếu, là phép đo, tính
tốn và đánh giá lƣợng bức xạ ion hóa đã hấp thụ bởi cơ thể con ngƣời..
Liều kế nhiệt phát quang hoạt động dựa trên hiện tƣợng phát quang
cưỡng bức nhiệt (Thermally stimulated luminescence - TSL), còn đƣợc gọi tắt
là nhiệt phát quang (thermoluminescence - TL). Đây là hiện tƣợng phát xạ
ánh sáng khi bị đốt nóng của chất điện mơi đã đƣợc chiếu xạ trƣớc đó. Việc
đo đƣờng cong nhiệt phát quang cho phép ta tính đƣợc liều bức xạ mà vật liệu
đã hấp thụ.
Các vật liệu thể hiện tính chất nhiệt phát quang thƣờng đƣợc ứng dụng
để làm thiết bị đo liều bức xạ (gọi tắt là liều kế). Với ƣu điểm nhỏ gọn, độ
nhạy cao, ít chịu tác động của môi trƣờng và khả năng lƣu giữ thông tin tốt,
các liều kế nhiệt phát quang là lựa chọn hàng đầu cho các ứng dụng trong đo
liều y tế, đo liều cá nhân và môi trƣờng. Liều kế nhiệt phát quang có thể ở rất
nhiều dạng khác nhau, phụ thuộc vào đối tƣợng sử dụng.
1.2.2. Tính tuổi khảo cổ
Xác định tuổi là một trong những nhu cầu cơ bản thƣờng đƣợc đặt ra
trong khảo cổ và địa chất. Trên thực tế khơng có một phƣơng pháp nào có khả
năng tính tuổi của mọi loại đối tƣợng. Tuy nhiên, sự tồn tại của mơi trƣờng
phóng xạ tự nhiên chính lại là một yếu tố rất quan trọng để từ đó các nhà khoa
học tìm ra nhiều cơ chế khác nhau có thể sử dụng để tính tuổi khảo cổ, trong
đó phƣơng pháp tính tuổi bằng nhiệt phát quang đang rất đƣợc chú ý.
1.3. MỘT SÔ VẤN ĐỀ LIÊN QUAN ĐÉN NHIỆT PHÁT QUANG

1.3.1. Các nguồn bức xạ hạt nhân.
Tia phóng xạ là các dòng hạt chuyển động nhanh phát ra từ các chất
phóng xạ, chúng có thể phát ra thành dịng định hƣớng.
Nguồn phóng xạ gamma: Cobalt-60 / 60Co