Xác định tuổi của thanh nhiên liệu đã được làm giàu bằng phương pháp phổ gamma

Website: Email : Tel : 0918.775.368
MỞ ĐẦU
Một trong những nhiệm vụ của khoa học pháp y hạt nhân là tìm ra nhiều thông tin
và số liệu về vật liệu hạt nhân bị thu giữ để hỗ trợ cơ quan điều tra trong việc xác định
nguồn gốc của vật liệu. Thông tin về ngày sản xuất của vật liệu là một trong những
thông tin quan trọng. Bên cạnh đó còn có các thông tin quan trọng khác như thành phần
đồng vị, cấu trúc vật lý, các tạp chất hóa học,…Đặc biệt, đối với trường hợp thanh nhiên
liệu Uran đã được làm giàu nếu biết được ngày sản xuất có thể giúp các chuyên gia phán
quyết nó có nguồn gốc từ các vũ khí dư thừa hay mới được sản xuất. Biết được tuổi của
đồng vị Uranium được làm giàu là rất quan trọng cho việc xác định các vật liệu mới
được tạo ra.
Để xác định tuổi của các thanh nhiên liệu có những phương pháp khác nhau như
sử dụng khối phổ kế hoặc phổ kế anpha. Nhưng đây là những phương pháp phá hủy mẫu
đã biết từ rất lâu trước đây. Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên
lớn và dựa vào đặc điểm của dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của
Viện Khoa học Đồng vị Phóng xạ Hungary đã phát triển một phương pháp mới xác định
tuổi vật liệu bằng cách sử dụng phổ kế gamma.
Hiện nay các lò phản ứng hạt nhân đều sử dụng đồng vị phóng xạ
235
U. Tuổi của
thanh nhiên liệu được tính từ thời điểm kết thúc quá trình làm giàu
235
U.
Năm 2001 nhóm công tác kỹ thuật quốc tế về chống buôn bán bất hợp pháp vật
liệu hạt nhân (ITWG) đã tổ chức tiến hành thử nghiệm trên mẫu Round-Robin để đánh
giá khả năng của một số phòng thí nghiệm pháp y hạt nhân, 2g mẫu ở dạng bột cùng
được gửi đến các phòng thí nghiệm. Các phòng thí nghiệm đã báo cáo các thông tin thu
được từ các mẫu nhận được sau thời gian một ngày, một tuần và hai tháng khi nhận
được mẫu. Các thông tin yêu cầu bao gồm: thành phần đồng vị, nguyên tố, khối lượng
vật liệu hạt nhân…và thông tin về tuổi của mẫu. Bốn trong số chín phòng thí nghiệm
tham gia báo cáo tuổi của vật liệu. Ba phòng thí nghiệm đo tuổi bằng cách sử dụng khối

1
Website: Email : Tel : 0918.775.368
phổ kế. Còn phòng thí nghiệm của Viện Khoa Học Đồng vị phóng xạ Hungary đã tiến
hành xác định tuổi theo phương pháp phổ kế gamma. Trong quá trình làm giàu
235
U các
nguyên tố khác đều được tách khỏi hoàn toàn, chỉ còn các đồng vị của Uran. Như vậy
thanh nhiên liệu Uran đã được làm giàu, chưa được sử dụng tại thời điểm ban đầu tuổi
bằng không, chỉ có ba đồng vị Uran là
238
U,
234
U và
235
U. Do chu kỳ bán rã của
238
U là
rất lớn (4,5.10
9
năm) vì vậy số hạt nhân
234
U có trong thanh nhiên liệu do
238
U phân rã
thành có thể bỏ qua. Điều này có nghĩa trong thanh nhiên liệu có 3 đồng vị
238
U,
234
U và
235

U. Các đồng vị trong dãy phân ra của
234
U là kết quả phân ra của
234
U sau khi được làm
giàu phân rã về. Dựa vào mối liên quan giữa hoạt độ phóng xạ của
214
Bi và hoạt độ
phóng xạ của
234
U thì có thể ước tính được tuổi của mẫu. Cụ thể
214
Bi có trong thanh
nhiên liệu là sản phẩm của
234
U sau khi được làm giàu phân rã về. Trên cơ sở này, đã
phát triển một phương pháp mới xác định tuổi cho thanh nhiên liệu Uran bằng cách sử
dụng phổ kế gamma.
Tỷ số hoạt độ phóng xạ giữa đồng vị con cháu và mẹ là hàm của thời gian phân rã
được sử dụng rộng rãi để xác định tuổi của mẫu phóng xạ. Đặc biệt, đo tỷ số hoạt độ
241
Am/
241
Pu bằng phổ kế gamma là một phương pháp không phá hủy mẫu nổi tiếng để
xác định tuổi Plutoni. Trong trường hợp của thanh nhiên liệu Uran, xác định tuổi là khó
khăn hơn vì những đồng vị tự nhiên của Uranium có chu kỳ bán rã rất dài, vì vậy chỉ
một lượng nhỏ các hạt nhân con cháu được sinh ra. Cụ thể, tuổi của vật liệu hạt nhân lâu
nhất là một vài chục năm, chỉ rất ngắn so với chu kỳ bán rã của các đồng vị Uranium
mẹ.
Phương pháp xác định tuổi thanh nhiên liệu bằng phương pháp chuẩn trong được

TS. Nguyên Công Tâm Viện khoa học Đồng vị phóng xạ Hungari đề xuất [1,2] được Bộ
môn Vật lý hạt nhân Trường Đại học khoa học Tự nhiên triển khai và phát triển từ năm
2009. Bản khóa luận của Bùi Minh Huệ [8] đề cập đến phương pháp xác định tuổi thanh
nhiên liệu được làm giàu với hàm lượng
235
U cỡ 36%. Trong bản luận văn này, tập trung
vào phương pháp xác định tuổi các thanh nhiên liệu được làm giàu cao, độ giàu của
235
U
lên tới 90%. Do chu kỳ bán rã của
235
U nhỏ hơn chu kỳ bán rã của
238
U cỡ 6,5 lần, nhưng
2
Website: Email : Tel : 0918.775.368
độ giàu của
235
U cao hơn 9 lần so với
238
U. Vì vậy độ phóng xạ của thanh nhiên liệu này
lớn hơn nhiều so với thanh nhiên liệu được làm giàu thấp. Hơn nữa đỉnh phổ của
235
U
được xác định trên nền Compton của các bức xạ gamma do
235
U phát ra. Phương pháp
xác định tuổi sẽ có nhiều điểm khác với phương pháp xác định tuổi thanh nhiên liệu làm
giàu với độ giàu
235

U thấp.
Bản luận văn với đề tài: “Xác định tuổi của thanh nhiên liệu đã được làm giàu
bằng phương pháp phổ gamma” tập trung nghiên cứu tổng quan lý thuyết về chuỗi phân
rã phóng xạ Uran, tìm hiểu thí nghiệm và phương pháp thực nghiệm, phân tích và đánh
giá số liệu xác định tuổi của thanh nhiên liệu Uran đã làm giàu cao, hàm lượng
235
U lên
tới 90%. Thí nghiệm đã sử dụng dụng hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn Germani
siêu tinh khiết (HPGe) model GLP-10180/07 với tinh thể có đường kính 10mm, chiều
dài 7mm do hãng ORTEC sản xuất để đo bức xạ gamma có năng lượng thấp và sử dụng
Detector Germanium đồng trục thể tích 150cm
3
(Detector đồng trục trong “PIGC 3520”
sản xuất bởi PGT) phân giải năng lượng 1,97keV tại đỉnh năng lượng 609,3 keV của
214
Bi để đo các bức xạ gamma có năng lượng cao. Hai Detector này đặt tại Viện Khoa
học Đồng vị phóng xạ Hungary.
Phần thực nghiệm đo phổ gamma của mẫu nhiên liệu hạt nhân được làm giàu
thực hiện tại Viện Khoa học đồng vị phóng xạ Hungari. Phần xử lý số liệu được thực
hiện tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý Trường Đại học Khoa học Tự nhiên,
DDHQGHN. Ngoài Phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo, nội dung bản luận văn
gồm có 3 chương:
Chương 1: Chuỗi phân rã phóng xạ tự nhiên Uran và phổ gamma ghi nhận bởi
Detector bán dẫn siêu tinh khiết Germanni
Chương 2: Phương pháp không phá hủy mẫu xác định tuổi của thanh nhiên liệu
Uran bằng phổ kế gamma
Chương 3: Kết quả và thảo luận, trình bày các kết quả thực nghiệm thu được và
các so sánh, đánh giá về tuổi của thanh nhiên liệu.
3
Website: Email : Tel : 0918.775.368

CHƯƠNG 1
CƠ SỞ LÝ THUYẾT
1.1. Các chuỗi phóng xạ trong thanh nhiên liệu Uran được làm giàu
Uran tự nhiên gồm ba đồng vị có chu kỳ bán rã lớn là
238
U,
235
U và
234
U. Tính
theo thành phần khối lượng đồng vị
238
U chiếm 99,25%,
235
U khoảng 0,72% và một
lượng rất nhỏ
234
U. Các đồng vị phóng xạ này phân rã thành các đồng vị con và bản thân
các đồng vị con cũng là phóng xạ lại phân rã thành các đồng vị cháu khác và cứ như vậy
quá trình phân rã tạo thành chuỗi cho đến khi đồng vị cuối cùng là đồng vị bền – đồng vị
chì[4,5].
Các thanh nhiên liệu ngay sau khi được làm giàu có ba đồng vị
238
U,
235
U và
234
U
[1,2,3]. Trong đó đồng vị
234

U là sản phẩm phân rã của
238
U. Chu kỳ bãn rã của
234
U là
2,5 . 10
5
rất nhỏ so với chu kỳ bán rã của
238
U. Ngoài ra tuổi của thanh nhiên liệu lớn
nhất không vượt quá 80 năm; vì vậy có thể coi rằng đồng vị
238
U phẫn rã về
234
U không
đáng kể so với số
234
U được làm giàu cùng với
235
U. Các đồng vị trong dãy
238
U đứng sau
234
U chỉ do
234
U được làm giàu phân rã về. Vì vậy trên thực tế coi thanh nhiên liệu được
làm giàu chưa sử dụng có ba đồng vị của Uran là
238
U,
235

U và
234
U.
Ngoài ba đồng vị trên với các thanh nhiên liệu đã được sử dụng còn có thêm
đồng vị
232
U. Chính sự có mặt của đồng vị
232
U và sản phẩm con cháu của nó là thông tin
quan trọng phân biệt thanh nhiên liệu tái xử lý từ chất thải hạt nhân của lò phản ứng hạt
nhân với thanh nhiên liệu Uran chưa được sử dụng.
Để hiểu được phổ gamma của các đồng vị này, cần phải biết rõ sơ đồ phân rã của
chúng theo chuỗi cũng như tính chất của các đồng vị con cháu có mặt trong chuỗi.
1.1.1. Chuỗi phân rã của đồng vị
238
U
Trong Bảng 1.1 dưới đây đưa ra một số đặc trưng phân rã như chu kỳ bán rã, loại
phân rã của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi phóng xạ
238
U [4,5]. Trong Bảng 1.1, các
4
Website: Email : Tel : 0918.775.368
đồng vị gạch dưới khi phân rã phát ra những vạch gamma có thể được sử dụng để xác
định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma.
Bảng 1.1. Chuỗi phân rã của đồng vị
238
U
TT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã
1
238

U α 4,468 x 10
9
năm
2
234
Th β 24,1 ngày
3
234m
Pa
IT=0,16%

234
Pa β
1,17 phút (
234m
Pa)
6,7 giờ (
234
Pa)
4
234
U α 2,455 x 10
5
năm
5
230
Th
α
7,538 x 10
4

năm
6
226
Ra
α
1600 năm
7
222
Rn
α
3,824 ngày
8
218
Po
α
3,1 phút
9
214
Pb β 26,8 phút
10
214
Bi β 19,9 phút
11
214
Po α 164,3 x 10
-4
giây
12
210
Pb β 22,3 năm

13
210
Bi β 5,013 ngày
14
210
Po α 138,376 ngày
15
206
Pb 0 Bền
238
U là đồng vị phóng xạ phân rã alpha thành
234
Th. Đồng vị con này cũng là đồng
vị phóng xạ và phân rã thành
234m
Pa. Đồng vị
234m
Pa phân nhánh thành
234
Pa với xác suất
là 0,16 (%) và cả hai đồng vị này đều phân rã β để trở thành đồng vị
234
U. Chuỗi phân rã
này tiếp diễn cho đến đồng vị cuối cùng của chuỗi này là đồng vị bền
206
Pb. Các đồng vị
5
Website: Email : Tel : 0918.775.368
phóng xạ trong chuỗi đều có chu kỳ bán rã đều ngắn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của
đồng vị mẹ

238
U. Điều này có nghĩa rằng hoạt độ của các đồng vị con cháu của
238
U trong
khối Uran tự nhiên không bị xáo trộn sẽ cân bằng vĩnh viễn với
238
U. Hoạt độ của các
đồng vị con cháu này bằng với hoạt độ của
238
U. Trong chuỗi phân rã có 14 đồng vị
phóng xạ nên hoạt độ tổng của khối này sẽ lớn hơn hoạt độ của đồng vị
238
U hoặc của
bất kỳ đồng vị phóng xạ nào trong chuỗi 14 lần.
Trong số các đồng vị con trong chuỗi phân rã của
238
U không phải đồng vị nào
cũng có thể đo được phổ gamma một cách dễ dàng. Thực tế chỉ có sáu đồng vị trong
Bảng 1.1 đã được gạch chân là có thể đo được một cách tương đối dễ. Do vậy, có thể đo
hoạt độ của các đồng vị này và từ đó suy ra hoạt độ của các đồng vị trước đó trong chuỗi
phân rã. Chú ý cần phải kiểm tra về điều kiện cân bằng vì phương pháp này chỉ đúng cho
mẫu cân bằng. Có thể đo hoạt độ của các đồng vị trong chuỗi như
234
Th,
234m
Pa,
226
Ra và
214
Pb,

214
Bi và
210
Pb để kiểm tra điều kiện cân bằng này. Trong Bảng 1.2 đưa ra một số
vạch gamma đặc trưng của sáu đồng vị trên [6].
Bảng 1.2. Một số vạch gamma phát ra của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi
238
U.
Đồng vị Năng lượng gamma (keV) Xác suất phát xạ (%)
238
U 49,55 0,0697 (26)
6
Website: Email : Tel : 0918.775.368
234
Th 63,28 4,8 (6)
92,37 2,81 (26)
92,79 2,77 (26)
234m
Pa 1001,03 1,021 (15)
766,37 0,391 (9)
258,19 0,075 (3)
226
Ra 186,21 3,555 (19)
214
Pb 351,93 35,60 (7)
295,22 18,414(36)
242,00 7,258(22)
214
Bi 609,31 45,49 (16)
1764,49 15,31 (3)

1120,29 14,91 (3)
1238,11 5,831 (15)
2204,21 4,913 (14)
210
Pb 46,54 4,25 (5)
Cần nhấn mạnh điều kiện để đạt được cân bằng là mẫu phải không bị xáo trộn.
Trong trường hợp ngược lại, có thể các đồng vị con sẽ bị thất thoát và do đó sẽ phá vỡ
cân bằng.
Từ Bảng 1.1, có thể nhận thấy rằng nếu đối với thanh nhiên liệu Uran từ đồng vị
thứ 4 trở đi có thể coi như là dãy phóng xạ của
234
U. Ngoài ra bằng cách đo hoạt độ
phóng xạ của đồng vị
234
Th và
234m
Pa có thể đánh giá được đóng góp của
238
U sau khi
được làm giàu phân rã về
234
U so với
234
U có trong thanh nhiên liệu.
1.1.2. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị
235
U
Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ
235
U chỉ chiếm 0,72% trong tổng số Uran.

Tuy là hàm lượng của đồng vị này có trong tự nhiên không nhiều nhưng do nó có chu kỳ
bán rã lớn nên nếu xét về phương diện bức xạ gamma, tầm quan trọng của nó cũng
không kém gì so với tầm quan trọng của đồng vị
238
U. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng
7
Website: Email : Tel : 0918.775.368
vị
235
U được đưa ra trong Bảng 1.3 [4,5]. Chuỗi phân rã này có 12 đồng vị bao gồm 11
tầng phân rã và có 7 loại hạt alpha có năng lượng khác nhau được phát ra trong chuỗi
này nếu bỏ qua một vài nhánh phân rã có xác suất rất nhỏ.
Bảng 1.3. Chuỗi phân rã của
235
U
TT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã
1
235
U α 7,038 x 10
8
năm
2
231
Th β 25,52 giờ
3
231
Pa α 3,276 x 10
4
năm
4

227
Ac
β
21,773

năm
5
227
Th
α
18,72 ngày
6
223
Fr
β
21,8 phút
7
223
Ra
α
11,435 ngày
8
219
Rn
α
3,96 giây
9
215
Po α 1,78 x 10
-3

giây
10
211
Pb β 36,1 phút
11
211
Bi α 2,14 phút
12
206
Pb 0 Bền
Trong số các đồng vị này, chỉ có đỉnh gamma của đồng vị
235
U là có thể dễ dàng
đo được. Đỉnh của một số đồng vị khác như
227
Th,
223
Ra và
219
Rn đo khó khăn hơn. Mặc
dù sai số đo đỉnh gamma của các đồng vị con có thể tương đối cao nhưng việc đo hoạt
độ của chúng vẫn cho phép có những đoán nhận về hoạt độ của
235
U hoặc kiểm tra về
cân bằng phóng xạ của mẫu. Trong Bảng 1.4 đưa ra một số vạch gamma đặc trưng của
4 đồng vị trên [6]:
Bảng 1.4. Một số vạch gamma phát ra của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi
235
U.
8

Website: Email : Tel : 0918.775.368
Đồng vị Năng lượng gamma (keV) Xác suất phát xạ (%)
235
U 185,72 57,2 (5)
143,76 10,96 (8)
163,33 5,08 (4)
205,31 5,01 (5)
227
Th 235,96 12,6 (6)
256,23 6,8 (4)
223
Ra 259,46 13,7 (4)
219
Rn 271,23 10,8 (7)
401,81 6,4 (5)
295,22 18,414(36)
242,00 7,258(22)
1.1.3. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị
232
U
Trong quá trình hoạt động của lò phản ứng hạt nhân, đồng vị
232
U hình thành. Do đó,
nếu trong mẫu phân tích mà có mặt của
232
U, thì mẫu đó là vật liệu tái xử lý từ chất thải
của lò phản ứng hạt nhân [8].
Bảng 1.5. Chuỗi phân rã của
232
U

TT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã
9
Website: Email : Tel : 0918.775.368
1
232
U α 68,9 năm
2
228
Th α 1,91 giờ
3
224
Ra α 3,66 ngày
4
220
Rn
α
55,6 giây
5
216
Po
α
0,15 giây
6
212
Pb
β
-
10,64 giờ
7
212

Bi
β
-
, α
1,009 giờ
8
212
Po(64%)
208
Tl(35,9%)
212
Po(α)
208
Tl(β
-
)
212
Po
(298ns)
208
Tl (3,053
phút)
9
208
Pb bền 0
Trong Bảng 1.5 nhận thấy các sản phẩm con cháu của
232
U có chu kỳ bãn rã rất nhỏ
so với hạt nhân mẹ, vì vậy chúng nhanh chóng đạt tới trạng thái cân bằng đồng vị phóng
xạ. Trong các đồng vị trong dãy

232
U có đồng vị
212
Pb,
212
Bi và
208
Tl khi phân rã phát ra
các bức xạ gamma. Cụ thể với đồng vị
212
Pb phát ra 238,63 keV,
212
Bi phát ra bức xạ
gamma với năng lượng 727,3 keV. Còn đồng vị
208
Tl phát ra các bức xạ gamma với
năng lượng: 583 keV, 860,3 keV, 2614,3 keV [6].
Hoạt độ phóng xạ của đồng vị
232
U được xác định thông qua các đỉnh gamma của hạt
nhân con
212
Bi và
208
Tl.
1.1.4. Phổ gamma của các đồng vị con cháu của Uran
Con cháu của Uran bao gồm rất nhiều đồng vị. Không phải tất cả các đồng vị này
đều phát ra tia gamma. Tuy nhiên những đồng vị phát ra tia gamma trong dãy phân rã
phóng xạ Uran thường có sơ đồ phân rã rất phức tạp. Chẳng hạn phổ gamma của đồng vị
214

Bi có thể có tới vài trăm đỉnh mặc dù đa số các đỉnh này có cường độ rất nhỏ, khi đo
phổ của các đồng vị này luôn gặp phải sai số gây ra do hiện tượng trùng phùng tổng và
chồng chập đỉnh. Vì vậy khi đo và phân tích phổ, cần phải chọn lựa đỉnh phân tích một
10
Website: Email : Tel : 0918.775.368
cách kỹ lưỡng để giảm sai số xuống mức thấp nhất.Thông thường sẽ chọn những bức xạ
gamma đặc trưng có cường độ lớn và xa các vạch khác.
1.2. Chuỗi phân rã phóng xạ liên tiếp
1.2.1. Quy luật phân rã phóng xạ
Khi phân rã phóng xạ, số hạt nhân chưa bị phân rã sẽ giảm theo thời gian. Giả sử
ở thời điểm t, số hạt nhân phóng xạ chưa bị phân rã là N. Sau thời gian dt số đó trở thành
N - dN vì có dN hạt nhân đã phân rã. Độ giảm số hạt nhân chưa bị phân rã - dN tỉ lệ với
N và dt [4,5]:
- dN = λNdt (1.1)
trong đó hệ số tỉ lệ λ gọi là hằng số phân rã, có giá trị xác định đối với mỗi đồng vị
phóng xạ. Từ (1.1) ta được :
dN/N = - λdt (1.2)
Thực hiện phép lấy tích phân công thức (1.2) ta có :
N = N
0
e
-
λ
t
(1.3)
trong đó N
0
là số hạt nhân chưa bị phân rã ở thời điểm ban đầu t = 0, N là số hạt nhân
chưa bị phân rã ở thời điểm t. Đây là quy luật phân rã của hạt nhân phóng xạ.
Để phân biệt được tốc độ phân rã của hạt nhân phóng xạ người ta dùng đại lượng

thời gian bán rã T hay còn gọi là chu kỳ bán rã. Đó là khoảng thời gian để số hạt nhân
phóng xạ giảm đi một nửa. Thay t = T vào (1.3) ta có :
N(T) =
2
N
0
= N
0
T
e
λ
−
(1.4)
Do đó
T =
ln2
λ
=
0 693,
λ
(1.5)
11
Website: Email : Tel : 0918.775.368
Từ định nghĩa của thời gian bán rã T suy ra rằng số hạt nhân đồng vị phóng xạ N
còn lại sau n khoảng thời gian bán rã liên hệ với số hạt nhân đồng vị phóng xạ ban đầu
N
0
theo công thức sau đây:
n
0

2
1
N
N
=
(1.6)
Hoạt độ phóng xạ là số phân rã của nguồn phóng xạ trong một đơn vị thời gian :
A = -
dN
dt
(1.7)
trong đó N là số hạt nhân chưa bị phân rã tính theo công thức (1.3). Như vậy:
A = λN = λN
0
e
-
λ
t
(1.8)
Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ trong hệ SI là Becquerel (ký hiệu là Bq). 1 Bq là 1
phân rã trong 1 giây. Đơn vị thường dùng khác là Curie (ký hiệu là Ci), liên hệ với đơn vị
Bq như sau:
1 Ci = 3,7.10
10
Bq (1.9)
1.2.2. Chuỗi hai phân rã phóng xạ
Ta xét chuỗi phân rã từ đồng vị 1, gọi là đồng vị mẹ, thành đồng vị 2, gọi là đồng
vị con, rồi đồng vị 2 phân rã thành đồng vị 3. Chuỗi phân rã này được miêu tả bởi hệ hai
phương tương tự như phương trình (1.1):
dN

1
(t)= - λ
1
N
1
(t)dt (1.10)
dN
2
(t) = λ
1
N
1
(t)dt - λ
2
N
2
(t)dt (1.11)
Trong đó N
1
(t) và N
2
(t) là số hạt nhân của các đồng vị 1 và 2 tại thời điểm t, λ
1
và
λ
2
là các hằng số phân rã của các hạt nhân 1 và 2. Từ hai phương trình này ta được hệ hai
phương trình vi phân sau đây:
12
Website: Email : Tel : 0918.775.368

dt
(t)dN
1
= - λ
1
N
1
(t) (1.12)
dt
(t)dN
2
= λ
1
N
1
(t) - λ
2
N
2
(t) (1.13)
Để giải hệ phương trình vi phân (1.12) và (1.13) ta đặt các điều kiện ban đầu tại
thời điểm t = 0 như sau: Số hạt nhân 1 là N
1
(0) = N
10
và số hạt nhân 2 là N
2
(0) = N
20
.

Nghiệm của hệ phương trình (1.12) và (1.13) có dạng [4]:
N
1
(t) = N
10
t
1
e
λ
−
(1.14)
N
2
(t) =
( )
t
20
t
t
2
10
221
eNee
N
λλ
λ
λλ
λ
−−
−

+−
−
1
1
(1.15)
Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 mà không có đồng vị 2, nghĩa là
N
20
= 0 thì (1.15) trở thành:
N
2
(t) =
( )
t
t
2
10
21
ee
N
λ
λ
λλ
λ
−
−
−
−
1
1

(1.16)
1.2.3. Chuỗi ba phân rã phóng xạ
Ta xét chuỗi gồm ba đồng vị phóng xạ nối tiếp nhau từ đồng vị mẹ 1 sang đồng vị
con 2, đồng vị 2 sang đồng vị cháu 3 và đồng vị cháu 3 lại tiếp tục phân rã. Ví dụ chuỗi
phân rã trong dãy U
238
:
88
Ra
226
→
86
Rn
222
+
2
He
4
(T
Ra
= 1622 năm) (1.17)
86
Rn
222
→
84
Po
218
+
2

He
4
(T
Rn
= 3,82 ngày) (1.18)
84
Po
218
→
82
Pb
214
+
2
He
4
(T
Po
= 3,05 phút) (1.19)
13
Website: Email : Tel : 0918.775.368
Đồng vị 3 có số hạt nhân tại thời điểm t là N
3
(t), tại thời điểm t = 0 là N
30
với hằng
số phân rã λ
3
. Khi đó ta có hệ ba phương trình vi phân sau đây:
dt

(t)dN
1
= - λ
1
N
1
(t) (1.20)
dt
(t)dN
2
= λ
1
N
1
(t) - λ
2
N
2
(t) (1.21)
dt
(t)dN
3
= λ
1
N
1
(t) + λ
2
N
2

(t) - λ
3
N
3
(t) (1.22)
Nghiệm đối với N
1
(t) và N
2
(t) có dạng (1.14) và (1.15) còn nghiệm đối với N
3
(t)
như sau:

( )






−−
+
−−
+
−−
+
+−
−
+=

−
−−
−
−
−
)λ)(λλ(λ
e
)λ)(λλ(λ
e
)λ)(λλ(λ
e
Nλλ
ee
λλ
λN
eN(t)N
3231
tλ
2321
tλ
1213
tλ
1021
tλ
tλ
23
220
tλ
303
3

21
323
(1.23)
Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 mà không có đồng vị 2 và đồng vị 3,
nghĩa là N
20
= 0 và N
30
= 0 thì (1.23) trở thành:






−−
+
−−
+
−−
=
−
−−
)λ)(λλ(λ
e
)λ)(λλ(λ
e
)λ)(λλ(λ
e
Nλλ(t)N

3231
tλ
2321
tλ
1213
tλ
10213
3
21
(1.24)
1.2.4. Cân bằng phóng xạ
Trong trường hợp chuỗi hai phân rã phóng xạ với N
20
= 0, nếu đồng vị mẹ 1 có
hằng số phân rã nhỏ hơn hằng số phân rã của đồng vị con 2, nghĩa là λ
1
< λ
2
và các thời
gian bán rã của chúng xấp xỉ bằng nhau T
1
≈ T
2
thì các đồng vị đó thiết lập một trạng thái
cân bằng phóng xạ động. Từ biểu thức (1.16) thấy rằng, sau khoảng thời gian t lớn thì số
hạng thứ hai trong dấu ngoặc đơn có thể bỏ qua so với số hạng thứ nhất và (1.16) trở
thành:
14
Website: Email : Tel : 0918.775.368
N

2
(t) =
tλ
12
110
1
e
λλ
λN
−
−
(1.25)
Nhân cả hai vế biểu thức này với λ
2
và chú ý rằng N
1
(t) = N
10
t
1
e
λ
−
ta có hệ thức
cân bằng phóng xạ động như sau:
12
2
11
22
λλ

λ
λN
λN
−
=
(1.26)
Nếu đồng vị mẹ có thời gian bán rã rất lớn hơn thời gian bán rã của đồng vị con,
nghĩa là T
1
>> T
2
thì sau khoảng thời gian t >> T
2
(T
2
<< t << T
1
) các đồng vị mẹ và con
sẽ đạt tới trạng thái cân bằng bền, được biểu thị bởi hệ thức:
N
1
λ
1
= N
2
λ
2
(1.27)
Từ (1.27) ta được:
2,2/1

2,1/1
1
2
2
1
T
T
λ
λ
N
N
==
(1.28)
Suy rộng cho một chuỗi nhiều đồng vị phóng xạ nối tiếp nhau ở trạng thái cân
bằng bền, ta có:
N
1
λ
1
= N
2
λ
2
= . . . . . . = N
n
λ
n
(1.29)
CHƯƠNG 2
PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM

2.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn
Trong phương pháp phân tích phổ gamma, hoạt độ các đồng vị phóng xạ được
xác định trên cơ sở đo cường độ của các tia gamma do các sản phẩm con cháu phát ra.
15
Website: Email : Tel : 0918.775.368
Hiện nay việc đo phổ gamma chủ yếu sử dụng các hệ phổ kế gamma nhiều kênh với các
detector nhấp nháy (NaI(Tl)) và detector bán dẫn (Ge). Chất lượng của một hệ phổ kế
được đánh giá bởi các thông số: hiệu suất ghi, độ phân giải năng lượng (FWHM), dải
năng lượng có thể ghi nhận, tỷ số đỉnh trên phông, độ tuyến tính và ổn định của ADC…
Trong khuôn khổ của luận văn này chỉ đề cập đến hiệu suất ghi của detector.
Một hệ phổ kế gamma hiện đại bao gồm: detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe,
các hệ điện tử như tiền khuyếch đại, khuyếch đại phổ, bộ biến đổi tương tự số (ADC),
máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn nuôi áp… Ngoài ra, còn có thể có các
bộ phận khác như máy phát xung chuẩn hoặc bộ loại trừ chồng chập xung để hiệu chỉnh
các hiệu ứng gây mất số đếm trong trường hợp tốc độ đếm lớn, bộ khuếch đại phổ… Hệ
phổ kế được ghép nối với máy tính thông qua card ghép nối, việc ghi nhận và xử lý phổ
được thực hiện bằng các phần mềm chuyên dụng như Genie 2000, Gamma Vision [7].
Hình 2.1. Sơ đồ hệ phổ kế gamma.
1: Detector HPGe 5: Khuếch đại tuyến tính
2: Nguồn nuôi cao áp 6: Máy phân tích biên độ nhiều kênh
3: Tiền khuếch đại 7: Máy tính
4: Máy phát xung chuẩn
Trong luận văn này, đã sử dụng hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn Germani
siêu tinh khiết (HPGe) model GLP-10180/07 với tinh thể có đường kính 10mm, chiều
1
2
3 5
6
7
4

16
Website: Email : Tel : 0918.775.368
dài 7mm do hãng ORTEC sản xuất để đo bức xạ gamma có năng lượng thấp và sử dụng
Detector Germanium đồng trục thể tích 150cm
3
(Detector đồng trục trong “PIGC 3520”
sản xuất bởi PGT) phân giải năng lượng 1,97keV tại đỉnh năng lượng 609,3 keV của
214
Bi để đo các bức xạ gamma có năng lượng cao. Hai Detector này đặt tại viện khoa học
đồng vị hạt nhân Hungary. Phần mềm Gamma Vision được sử dụng để ghi nhận, lưu trữ
và phân tích phổ. Khi bức xạ gamma bay vào đầu dò, do tương tác của gamma với vật
chất, các cặp điện tích trong đầu dò sẽ được hình thành. Số lượng cặp điện tích này tỷ lệ
với năng lượng của tia gamma bị hao phí trong đầu dò. Các khối điện tử có nhiệm vụ xử
lý các xung này và sau đó hiển thị trên máy tính dưới dạng phân bố của tia gamma được
ghi nhận theo năng lượng của chúng.
2.2. Hiệu suất ghi của detector
Nguyên tắc chung của detector ghi nhận bức xạ là khi bức xạ đi qua môi trường
vật chất của detector, chúng tương tác với các nguyên tử và gây nên ion hóa và kích
thích các nguyên tử. Ở lối vào có bức xạ hạt nhân đi vào, còn ở lối ra xuất hiện tín hiệu.
Ở các loại detector khác nhau tín hiệu xuất hiện rất khác nhau, có thể là nháy sáng, xung
dòng hoặc các vết... Tương ứng với các loại detector, phương pháp ghi nhận và đo độ
lớn các tín hiệu lối ra của detector cũng khác nhau. Với hệ phổ kế gamma bán dẫn tín
hiệu ở lối ra là xung dòng, độ lớn của các xung dòng ở lối ra của detector tỷ lệ với năng
lượng bức xạ hạt nhân đã hao phí trong detector. Đặc trưng cơ bản nhất của detector là
hàm hưởng ứng G. Hàm này có thể được định nghĩa là xác suất hạt tới có những tính
chất đã cho, kích thích trong detector kết quả ở lối ra cho một tín hiệu nhất định. Dạng
tường minh của G được xác định bởi tính chất của bức xạ và những quá trình xảy ra
trong detector.
Hiệu suất ghi của detector
Không phải bất kỳ hạt nào, đặc biệt là photon và nơtron khi đi vào detector đều

xảy ra tương tác với nó. Hơn nữa, khi tương tác xảy ra và ở lối ra xuất hiện một tín hiệu
thì tín hiệu chỉ được ghi nhận khi độ lớn của nó vượt quá giá trị ngưỡng của hệ ghi. Xác
17
Website: Email : Tel : 0918.775.368
suất ghi nhận bức xạ phụ thuộc dạng và năng lượng của bức xạ, kích thước của detector,
dạng hình học của nguồn bức xạ và ngưỡng ghi của thiết bị.
Trong các bài toán phân tích và đo phổ gamma thường quan tâm tới hiệu suất ghi
tuyệt đối ứng với đỉnh hấp thụ toàn phần được xác định theo công thức sau [7]:

. . .
m
N n
A B t A B
ε
= =
(2.1)
Trong đó :
ε
là hiệu suất ghi tuyệt đối
N là diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần
n là tốc độ đếm của Detector
A là hoạt độ của nguồn tại thời điểm đo
t
m
là thời gian đo
B là hệ số phân nhánh của từng đỉnh gamma còn gọi là xác suất phát đỉnh
gamma.
Có thể xác định hiệu suất ghi của detector bằng tính toán lý thuyết hoặc đo đạc
thực nghiệm. Trong thực tế, người ta thường sử dụng phương pháp thực nghiệm để xác
định hiệu suất ghi theo năng lượng của detector. Mục đích của việc xác định hiệu suất là

thiết lập một công thức bán thực nghiệm mô tả đường cong hiệu suất trên toàn bộ vùng
năng lượng cần quan tâm. Vấn đề này được giải quyết bằng cách làm khớp các kết quả
đo thực nghiệm với các hàm giải tích thích hợp. Hiệu suất ghi ở từng năng lượng cụ thể
được xác định bằng phương pháp nội suy. Trong thực tế khó có một hàm khớp thoả mãn
cho nhiều loại detector, nhiều dạng hình học đo khác nhau trong dải năng lượng rộng.
Để xây dựng đường cong hiệu suất ghi, người ta dùng nguồn chuẩn gamma đã
biết hoạt độ phóng xạ. Thông qua việc đo phổ của các nguồn chuẩn, ta xác định được
diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma ứng với năng lượng xác định.
Biết cường độ của vạch bức xạ gamma, hoạt độ phóng xạ của nguồn chuẩn tính được
18
Website: Email : Tel : 0918.775.368
thông lượng của bức xạ gamma quan tâm bay vào detector. Từ đó xác định được hiệu
suất ghi của detector tại năng lượng tương ứng với năng lượng của bức xạ gamma được
chọn làm chuẩn. Vì vậy, các nguồn được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi là
nguồn đơn năng là tốt nhất. Trong trường hợp không có nguồn gamma đơn năng ta phải
sử dụng nguồn gamma đa năng. Đối với nguồn đa năng ta chỉ chọn bức xạ gamma đặc
trưng có cường độ lớn và ở xa các vạch khác.
Đối với Detector Planar bản mỏng thì trong dải năng lượng từ 20 ÷ 100keV thì
hiệu suất ghi gần như không thay đổi. Hình 2.2 biểu diễn đồ thị đặc trưng hiệu suất ghi
của detector Planar phụ thuộc vào năng lượng.
Hình 2.2. Đường cong hiệu suất ghi của detector Planar.
2.3. Phân tích phổ gamma
Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện
tích các đỉnh phổ làm cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xạ.
Phổ gamma nằm trên một nền Compton liên tục. Đỉnh quan trọng nhất trên phổ gamma
với vật liệu detector thông qua hiệu ứng quang điện. Kết quả của quá trình tương tác là
toàn bộ năng lượng của bức xạ gamma được giải phóng trong thể tích của detector [7].
Trong phổ gamma, vị trí đỉnh tương ứng với năng lượng của tia gamma và hoạt
độ phóng xạ được xác định qua diện tích phổ. Đối với các tia gamma và hoạt độ phóng
19