NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP OXIT NANO CHỨA Ni, Ce, Zr VÀ KHẢ NĂNG OXI HOÁ CO CỦA CHÚNG

TẠP CHÍ ĐẠI HỌC SÀI GÒN Số 7 - Tháng 9/2011

1
NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP OXIT NANO CHỨA Ni, Ce, Zr
VÀ KHẢ NĂNG OXI HỐ CO CỦA CHÚNG
ĐÀO NGỌC NHIỆM
()

LƯU MINH ĐẠI
()

VÕ QUANG MAI
()

VŨ THẾ NINH
()

PHẠM NGỌC CHỨC
()


TĨM TẮT
Phương pháp đốt cháy gel ở nhiệt độ thấp tạo ra các oxit kim loại, oxit đất hiếm và
vật liệu chứa oxit đất hiếm có kích thước nanomet đã được nghiên cứu tổng hợp và ứng
dụng trong lĩnh vực xúc tác, hấp phụ để xử lí mơi trường.
Quy trình tổng hợp đơn giản, khơng u cầu các thiết bị và hố chất đắt tiền, tạo ra
sản phẩm có kích thước đồng nhất <50 nanomet với diện tích bề mặt riêng lớn. Có khả
năng triển khai lượng lớn, thời gian tổng hợp nhanh.
Một số tính chất hố lí của các oxit kim loại, oxit đất hiếm và vật liệu chứa oxit đất
hiếm như cấu trúc pha, kích thước hạt, diện tích bề mặt riêng được xác định bằng phương
pháp phân tích nhiễu xạ tia X, kính hiển vi điện tử (SEM,TEM) và diện tích bề mặt riêng

(BET).
ABSTRACT
The gel combustion method at low temperature to create metal oxides, rare earth
oxides and rare earth oxide materials with nanometer dimensions has been studied and
applied in catalysis, absorption for environmental treatment.
The synthetic process is simple, requiring no equipment and expensive chemicals and
bringing about products with uniform size of <50 nm with large surface area. It is possible
to produce in a large quantity with short time of synthesis.
Some physical–chemical properties of metal oxides, rare earth oxides and rare earth
oxide materials such as phase structure, particle size, and surface area are investigated by
X-ray diffraction (XRD) , scanning electron microscope (SEM), field emission microscope
(FEM), and specific surface areas (BET).


()
ThS, Viện Khoa học Vật liệu, Viện Khoa học và Cơng nghệ Việt Nam
( )
PGS.TS, Viện Khoa học Vật liệu, Viện Khoa học và Cơng nghệ Việt Nam
()
PGS.TS, Trường Đại học Sài Gòn
()
ThS, Viện Khoa học Vật liệu, Viện Khoa học và Cơng nghệ Việt Nam
()
ThS, Viện Khoa học Vật liệu, Viện Khoa học và Cơng nghệ Việt Nam


2
1. MỞ ĐẦU
Phương pháp đốt cháy gel tạo ra vật
liệu có kích thước nanomet, cho diện tích

bề mặt riêng lớn nên có khả năng hấp phụ
và xúc tác cao, do đó đang được nhiều nhà
khoa học trong và ngoài nước quan tâm
nghiên cứu.
Trong những năm gần đây việc triển
khai công nghệ và ứng dụng các vật liệu
oxit kim loại, nhất là các vật liệu oxit đất
hiếm có kích thước nanomet rất được chú
ý. Đất hiếm với những tính chất vật lí và
hoá học vô cùng phong phú đã cho những
ứng dụng rộng rãi trong nhiều ngành kinh
tế quốc dân. Đất hiếm đã được chứng tỏ là
nguyên liệu không thể thiếu trong lĩnh vực
chế tạo các vật liệu từ, vật liệu siêu dẫn, vật
liệu hạt nhân. Đất hiếm cũng đã được ứng
dụng trong lĩnh vực luyện kim để chế tạo
hợp kim trung gian, biến tính chất lượng
thép và hợp kim. Trong lĩnh vực thuỷ tinh,
các đất hiếm cũng đã được dùng làm chất
khử màu, tạo màu, chế tạo lăng kính, thấu
kính chịu nhiệt, làm vật liệu mài đánh bóng
thuỷ tinh và thiết bị quang học đặc biệt.
Ngoài ra đất hiếm còn được sử dụng để sản
xuất chất xúc tác trong công nghệ xử lí khí
thải, công nghệ xúc tác hoá dầu và tổng
hợp hữu cơ, được sử dụng như chế phẩm
dinh dưỡng kích thích sinh trưởng cho cây
trồng và mang lại hiệu quả kinh tế cao
trong nông nghiệp.
Trong bài viết này chúng tôi trình bày

phương pháp tổng hợp một số oxit đất
hiếm có kích thước nanomet với diện tích
bề mặt riêng lớn bằng phương pháp đốt
cháy gel ở nhiệt độ thấp như: CeO
2
,

La
2
O
3
,

Nd
2
O
3
, Eu
2
O
3
, Y
2
O
3
và một số vật liệu oxit
kim loại, oxit hỗn hợp cũng có kích thước
nanomet như: NiO, NiFe
2
O

4,
LaNiO
3
,
Ce
0,5
Zr
0,5
O
2
sau đó ứng dụng các vật liệu
.
Ce
0,5
Zr
0,5
O
2
, NiO, NiFe
2
O
4,
LaNiO
3
làm
xúc tác xử lí CO chống ô nhiễm môi
trường.

2. THỰC NGHIỆM
2.1. Dụng cụ hoá chất

Các muối nitrat kim loại, Polyvinyl
alcohol (PVA), HNO
3
và một số hoá chất
dùng trong thí nghiệm đều có độ sạch
phân tích.
Lò nung S-4800 (Mĩ), tủ sấy (Đức),
máy khuấy từ gia nhiệt (Italia), cốc nung,
chén nung và một số dụng cụ thuỷ tinh.
2.2. Các phương pháp nghiên cứu
Trộn muối nitrat kim loại, muối nitrat
đất hiếm với dung dịch PVA theo tỉ lệ mol
tương ứng, khuấy gia nhiệt cho đến khi tạo
gel nhớt. Xử lí nhiệt, thu được sản phẩm là
các oxit kim loại, oxit đất hiếm có kích
thước nanomet.
Giản đồ phân tích nhiệt được ghi trên
máy TGA-50 và DTA-50 của hãng
Shimadzu (Nhật Bản).
Giản đồ nhiễu xạ tia X được ghi trên
máy Siemens D – 5000 (CHLB Đức) với
bức xạ CuK

bước sóng  = 1,5406 A
0
.
Ảnh vi cấu trúc và hình thái học của
các mẫu được xác định trên máy JEOL –
5300 (Nhật).
Diện tích bề mặt riêng được đo bằng

phương pháp Brunauer – Emmet – Teller
(BET) trên máy SA – 4800 của hãng
COULTER (Mĩ).
Nồng độ khí CO được xác định trên
máy Landcom II (Anh) trên hệ phản ứng vi
dòng tự động tại Viện Khoa học vật liệu,
Viện Khoa học và Công nghệ Việt Nam.
Hiệu suất chuyển hoá (H) tính theo
công thức:
H (%) = (C/C
0
) x 100% (*)
C
0
, C là nồng độ CO ban đầu và nồng
độ CO còn lại sau phản ứng.

3
3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
PVA là loại polyme có chứa các nhóm
chức ưa nước (hydrophilic) là các nhóm
hydroxyl, khi bị chuyển hoá sâu hơn hình
thành các nhóm cacboxylat. Các nhóm
cacboxylat này có vai trò như một tác nhân
tạo phức vòng (chelating agent), tạo ra mối
liên kết giữa các cation kim loại và nền
polyme khiến chúng được phân tán đồng
đều trong dung dịch và ngăn cản sự kết tụ
các hạt. Trong quá trình xử lí nhiệt, các ion
NO

3
-
cung cấp một môi trường oxy hoá
mạnh cho sự phân huỷ cacboxylat kim loại.
Với sự bốc cháy hoàn toàn của dung dịch,
quá trình tự bốc cháy lan truyền xảy ra
mãnh liệt làm tăng cường cho quá trình
chia tách hạt trong gel tiền chất.
3.1. Tổng hợp một số oxit đất hiếm có
kích thước nanomet
Để tổng hợp các oxit đất hiếm có kích
thước nanomet bằng cách đốt cháy gel, đã
sử dụng các phương pháp sau:



3.1.1. Phương pháp phân tích nhiệt
Đã phân tích nhiệt gel của PVA và
muối Xeri nitrat cho kết quả như sau (hình
1): Sự giảm khối lượng từ nhiệt độ phòng
đến 175
0
C (27,12%) trên đường TG là sự
mất nước hidrat và sự phân huỷ các ion
nitrat. Sự dehidrat của PVA này tương ứng
với peak thu nhiệt ở khoảng 144
0
C trên
đường DTA. Quá trình giảm khối lượng từ
175

0
C đến 235
0
C (38,18%) được coi là sự
đốt cháy hidrocacbon của phân tử PVA
tương ứng với một peak phát nhiệt rất
mạnh và hẹp có cực đại ở khoảng 229
0
C
trên đường DTA. Từ 235
0
C đến 400
0
C
quan sát thấy giảm khối lượng (5,38%) trên
đường TG tương ứng với quá trình đốt
cháy bã cacbon của PVA còn lại. Trên
400
0
C không thấy có sự biến đổi nào về
khối lượng, điều này cho thấy sự hình
thành của xêri oxit đã xảy ra hoàn toàn ở
400
o
C.

Hình 1. Giản đồ phân tích nhiệt TGA – DTG của gel Ce – PVA



4
Hình 2. Quang phổ IR của mẫu nung ở 200, 300, 400, 500, 600, 700 và 800
0
C
Quang phổ hồng ngoại (IR) cho biết
những thông tin về sự biến đổi của gel
precursor theo nhiệt độ. Trong giai đoạn
đầu của quá trình xử lí nhiệt xảy ra sự khử
đồng thời các ion nitrat cùng với quá trình
oxi hoá các nhóm hydroxyl (OH) của PVA
thành nhóm cacboxyl (COOH). Các phối
tử cacboxylat trong cấu trúc của PVA có
thể tạo phức với các ion kim loại hình
thành phức chelat kim loại trong cấu trúc
polime của PVA có tác dụng ngăn cản sự
kết tụ của các ion xêri. Sự có mặt của ion
COO
-
và ion nitrat có trong precursor được
thấy ở dải hấp thụ mạnh trong vùng 1634
và 1445 cm
-1
tương ứng với các ion
acboxylat phối trí. Dải hấp thụ ở vùng
1384 cm

-1
tương ứng với ion nitrat. Khi
nhiệt độ nung mẫu ở 200
0
C, dải hấp thụ
1634cm
-1
dịch chuyển về phía tần số thấp
1629 cm
–1
, chứng tỏ các ion xêri đã liên kết
phối trí qua oxy của nhóm cacboxyl
(COOH) và dải hấp thụ 1445cm
-1
của ion
nitrat cũng dịch chuyển về phía tần số thấp
hơn 1394cm
-1
. Khi tăng nhiệt độ, các dải
hấp thụ trong vùng 650 đến 442cm
-1
xuất
hiện với cường độ tăng dần, điều này cho
thấy bắt đầu có sự xuất hiện dao động hoá
trị Ce – O của xêri oxit. Khi nhiệt độ tăng
trên 500
o
C thì không thấy sự biến đổi nào
trong phổ (Hình 2)
3.1.2. Phương pháp xác định cấu

trúc, hình thái học và diện tích bề mặt
riêng của mẫu
Cấu trúc mạng tinh thể của mẫu nung ở
500
0
C đã được xác định bằng phổ XRD
(hình 3), kết quả thu được CeO
2
có cấu trúc
thuộc hệ lập phương.















800
0
C

700

0
C
600
0
C
500
0
C

400
0
C

300
0
C

200
0
C

5


Hình 3. Giản đồ tia X của CeO
2

Hình 4. Ảnh TEM của CeO
2

Qua kính hiển vi điện tử (ảnh TEM)
cho thấy CeO
2
thu được có kích thước <
50nm (hình 4). Ngoài ra, đã xác định được
diện tích bề mặt riêng (theo phương pháp
BET) của CeO
2
là 55m
2
/g.
Bằng cách tương tự, phương pháp đốt
cháy gel ở nhiệt độ thấp đã sử dụng để tổng
hợp một số oxit đất hiếm khác, kết quả thu
được như sau: La
2
O
3
có kích thước < 50nm
với diện tích bề mặt riêng 23,75m
2
/g;
Nd
2
O
3
có kích thước < 50nm với diện tích
bề mặt riêng 18,99m
2

/g; Eu
2
O
3
có kích
thước < 50nm với diện tích bề mặt riêng
9,43m
2
/g; Y
2
O
3
có kích thước < 50nm với
diện tích bề mặt riêng 35,97m
2
/g.
3.2. Tổng hợp một số vật liệu oxit kim
loại, oxit hỗn hợp có kích thước nanomet
Đã nghiên cứu tổng hợp một số vật
liệu oxit kim loại có nhiều ứng dụng trong
thực tế như NiO, NiFe
2
O
4,
LaNiO
3
,
Ce
0,5
Zr

0,5
O
2


3.2.1. Vật liệu NiO
Mẫu được tổng hợp ở pH = 4, nhiệt độ
tạo gel 80
0
C, tỉ lệ Ni/PVA là 1/3. Đã xử lí
nhiệt cho NiO đơn pha (hình 5) có kích
thước < 50nm (hình 6) với diện tích bề mặt
riêng 32,57m
2
/g.


Hình 5. Giản đồ tia X của NiO
Hình 6. Ảnh SEM của NiO

6
3.2.2. Vật liệu NiFe
2
O
4

Điều kiện để chế tạo NiFe
2
O
4

đơn pha là: pH = 4, tỉ lệ mol (Ni + Fe)/PVA =1/3, tạo
gel ở 60
o
C và nung ở 500
o
C, kết quả chỉ ra ở hình 7.


Hình 7. Giản đồ tia X của NiFe
2
O
4

Hình 8. Ảnh SEM của NiFe
2
O
4

Hình 8 là ảnh SEM của mẫu NiFe
2
O
4
. Có thể quan sát được trên ảnh, các hạt kết thành
các đám (clusters) có kích thước rất đồng đều với đường kính trung bình  20 nm. Kích
thước hạt tinh thể tính theo phương pháp Scherrer là 11 nm. Diện tích bề mặt riêng là
39,41 m
2
/g.
3.2.3. Vật liệu LaNiO
3

Mẫu được chế tạo ở điều kiện pH = 4, tỉ lệ mol (La+Ni)/PVA = 1/3, nhiệt độ tạo gel
80
o
C, nung ở 600
o
C trong 2 giờ cho đơn pha tinh thể LaNiO
3
được chỉ ra trên hình 9.


Hình 9. Giản đồ tia X của LaNiO
3

Hình 10. Ảnh SEM của LaNiO
3

Hình 10 là ảnh SEM của mẫu LaNiO
3
. Có thể quan sát được trên ảnh, hạt có đường
kính trung bình khoảng 50 nm. Kích thước hạt tinh thể tính theo phương pháp Scherrer là
31 nm.
3.2.4. Vật liệu Ce
0,5
Zr
0,5
O
2

Mẫu được điều chế như cách điều chế của LaNiO

3
ở trên và được nung ở 600
0
C trong
2 giờ. Kết quả nhiễu xạ Rơnghen của mẫu có tỉ lệ Ce/Zr = 1/1 được chỉ ra ở hình 11.

7


Hình 11. Giản đồ tia X của Ce
0,5
Zr
0,5
O
2

Hình 12. Ảnh SEM của Ce
0,5
Zr
0,5
O
2

Giản đồ tia X ở hình 11 cho thấy mẫu
thu được có cấu trúc Ce
0,5
Zr
0,5
O
2

. Trên ảnh
SEM (hình 12) quan sát thấy Ce
0,5
Zr
0,5
O
2

có cấu trúc xốp với nhiều khoang hốc,
dạng tổ ong, rất thích hợp cho vật liệu xúc
tác, hấp phụ.
3.3. Ứng dụng làm xúc tác xử lí CO
chống ô nhiễm môi trường
3.3.1. Vật liệu Ce
0,5
Zr
0,5
O
2

3.3.1.1. Ảnh hưởng của nhiệt độ nung
vật liệu Ce
0,5
Zr
0,5
O
2
đến hiệu suất chuyển
hoá CO
Mẫu được tổng hợp như ở trên. Gel

được nung ở các nhiệt độ 500, 600 và
700
0
C trong 2 giờ.
Hoạt tính xúc tác chuyển hoá CO được
tiến hành trên hệ vi dòng với tốc độ dòng
khí tổng 1000 ml/phút bao gồm 10% O
2
+
90% N
2
(theo thể tích) và nồng độ CO =
570 ppm, 200mg vật liệu xúc tác
Ce
0,5
Zr
0,5
O
2
, lò gia nhiệt có gắn 1 cặp nhiệt
điện K (sai số 1
0
C), nhiệt độ được điều
chỉnh tự động bằng chương trình máy tính
với tốc độ nâng nhiệt 5
0
C/phút từ 20 ÷
400
0
C, phân tích nồng độ CO trước và sau

xúc tác trên máy Lancom II. Kết quả tính
toán hiệu suất chuyển hoá CO theo công
thức (*) được chỉ ra ở bảng 1, hình 13.

Bảng 1: Hiệu suất chuyển hoá CO (H%) trên vật liệu xúc tác Ce
0,5
Zr
0,5
O
2

cấu trúc nano ở nhiệt độ khác nhau.
Nhiệt độ
(
o
C)
Hiệu suất chuyển hoá CO (H%) theo nhiệt độ nung mẫu
500
600
700
20
2,63
1,23
0,75
50
4,04
3,50
2,10
100
5,82

4,20
3,78
150
7,61
6,61
5,43
200
18,70
16,30
12,60

8
250
47,80
45,60
40,80
270
59,10
55,30
51,50
290
82,30
73,10
70,40
310
97,20
96,40
78,90
330
99,50

97,30
89,70
350
99,90
98,60
93,50











Hình 13. Hiệu suất chuyển hoá CO trên Ce
0,5
Zr
0,5
O
2

cấu trúc nano ở nhiệt độ nung khác nhau.

Kết quả bảng 1, hình 13 cho thấy ở
vùng nhiệt độ từ 20
0
C ÷ 200

0
C hiệu suất
chuyển hoá đạt được từ 0,75% ÷ 18,70%.
Trong vùng nhiệt độ 250
0
C ÷ 330
0
C hiệu
suất chuyển hoá tăng mạnh từ 40,80% ÷
99,50%. Từ 330
0
C trở lên hiệu suất chuyển
hoá gần như không thay đổi.
Sự phụ thuộc giữa hiệu suất chuyển
hoá CO vào nhiệt độ phản ứng (hình 13)
trên vật liệu Ce
0,5
Zr
0,5
O
2
cấu trúc nano
nung ở các nhiệt độ khác nhau có hình
dạng giống nhau. Khi tăng nhiệt độ nung
mẫu 500
0
C, 600
0
C, 700
0

C thì hiệu suất
chuyển hoá CO giảm dần tương ứng là
99,90%; 98,60; 93,50%. Khi nhiệt độ nung
tăng thì kích thước hạt cũng tăng và hiệu
suất chuyển hoá giảm. Điều này phù hợp
với các nghiên cứu của chúng tôi về sự phụ
thuộc kích thước hạt trung bình của
Ce
0,5
Zr
0,5
O
2
vào nhiệt độ nung (tính theo
công thức Scherrer 8,4nm ở 500
0
C, 12,7nm
ở 600
0
C và 21,3 nm ở 700
0
C).
3.3.1.2. Ảnh hưởng của tỉ lệ mol Ce/Zr
đến hiệu suất chuyển hoá CO
Thí nghiệm được tiến hành tương tự
như ở trên. Thay đổi tỉ lệ mol Ce/Zr: 2/8,
5/5, 8/2 và 10/0 (xeri sạch). Kết quả phân
tích và tính toán chỉ ra ở bảng 2, hình 14.
0
25

50
75
100
0 50 100 150 200 250 300 350
Hiệu suất chuyển hóa CO (%)
Nhiệt độ (C)
500
600
700

9
Bảng 2: Hiệu suất chuyển hoá CO trên vật liệu xúc tác Ce
0,5
Zr
0,5
O
2

cấu trúc nano với tỉ lệ mol Ce/Zr khác nhau.
Nhiệt độ
(
o
C)
Hiệu suất chuyển hoá CO (H%) theo tỉ lệ Ce/Zr
10/0
8/2
5/5
2/8
20
0,65

1,03
1,23
1.11
50
1,12
3,90
3,50
2,70
100
2,71
4,30
4,20
3,90
150
3,90
5,60
6,61
5,44
200
12,50
14,20
16,30
13,70
250
30,80
38,40
45,60
44,20
270
41,20

47,60
55,30
53,8
290
47,90
64,50
73,10
72,70
310
58,20
80,10
96,40
89,90
330
69,30
88,90
97,30
97,20
350
78,49
93,30
98,60
97,70
400
85,60
98,20
99,80
99,40
0
25

50
75
100
0 100 200 300 400
Nhiệt độ (C)
Hiệu suất chuyển hóa CO (%)
Ce/Zr=10:0
Ce/Zr=8:2
Ce/Zr=5:5
Ce/Zr=2:8

Hình 14. Hiệu suất chuyển hoá CO trên vật liệu xúc tác Ce
0,5
Zr
0,5
O
2

cấu trúc nano với các tỉ lệ mol Ce/Zr khác nhau.

Bảng 2, hình 14 cho thấy sự phụ thuộc giữa hiệu suất chuyển hoá CO vào tỉ lệ Ce/Zr
có hình dạng giống nhau. Hiệu suất chuyển hoá CO trên Ce
0,5
Zr
0,5
O
2
cấu trúc nano có giá
trị lớn nhất ở tỉ lệ mol Ce/Zr = 5/5.
3.3.2. Vật liệu chứa oxit niken

Mẫu bột niken oxit (NiO), niken ferrit (NiFe
2
O
4
), peroskit (LaNiO
3
) điều chế ở trên

10
được thử nghiệm để khảo sát khả năng xúc tác cho phản ứng oxi hoá khí CO trong dòng
khí mang N
2
. Bảng 3, hình 15 trình bày kết quả thử nghiệm của các vật liệu này theo các
điều kiện nhiệt độ phản ứng xúc tác khác nhau.
Bảng 3: Hiệu suất chuyển hoá CO của vật liệu oxit chứa niken theo nhiệt độ
Nhiệt độ
(
o
C)
Độ chuyển hoá CO của vật liệu (%)
NiO
NiFe
2
O
4

LaNiO
3

30

57,5
53,0
63,0
50
59,3
55,4
64,3
70
61,4
57,7
66,3
90
63,8
59,1
68,2
110
65,4
61,6
70,2
130
67,1
63,8
72,1
150
68,9
66,1
73,9
170
70,9
68,6

75,9
190
73,8
72,1
78,8
210
78,0
76,6
82,5
230
86,4
83,0
89,6
250
94,8
91,1
97,1
270
98,6
97,1
98,9
290
99,5
99,5
99,5


Hình 15. Hiệu suất chuyển hoá CO của vật liệu oxit chứa niken theo nhiệt độ
Độ chuyển hóa CO trên vật liệu oxit chứa niken
50

55
60
65
70
75
80
85
90
95
100
30 50 70 90 110 130 150 170 190 210 230 250 270 290
Nhiệt độ (oC)
Độ chuyển hóa (%)
Vật liệu NiO Vật liệu NiFe2O4 Vật liệu LaNiO3

11
Hình 15 cho biết sự phụ thuộc độ
chuyển hoá CO trên các mẫu oxit vào nhiệt
độ phản ứng xúc tác. Các kết quả thực
nghiệm cho thấy:
- Độ chuyển hoá CO là khá cao và đạt
> 97% ở nhiệt độ 270 ÷ 290
o
C trên tất cả
các mẫu.
- Ngay ở nhiệt độ phòng 20 ÷ 30
o
C độ
chuyển hoá CO đã đạt được > 50% so với
khí đầu vào.

- Từ các mẫu thử nghiệm hoạt tính xúc
tác chuyển hoá khí CO của 3 loại vật liệu
xúc tác. Vật liệu LaNiO
3
có độ chuyển hoá
tốt nhất, tiếp đến là NiO và NiFe
2
O
4
.
4. KẾT LUẬN
4.1. Đã nghiên cứu tổng hợp được một
số oxit đất hiếm có kích thước nanomet với
diện tích bề mặt riêng lớn bằng phương
pháp đốt cháy gel ở nhiệt độ thấp: CeO
2
có
kích thước < 50nm với diện tích bề mặt
riêng 55m
2
/g; La
2
O
3
có kích thước < 50nm
với diện tích bề mặt riêng 23,75m
2
/g;
Nd
2

O
3
có kích thước < 50nm với diện tích
bề mặt riêng 18,99m
2
/g; Eu
2
O
3
có kích
thước < 50nm với diện tích bề mặt riêng

9,43m
2
/g; Y
2
O
3
có kích thước < 50nm với
diện tích bề mặt riêng 35,97m
2
/g.
4.2. Đã tổng hợp thành công một số
oxit chứa niken (NiO, NiFe
2
O
4
, LaNiO
3
)

có kích thước nanomet (20 ÷ 50 nm) và
Ce
0,5
Zr
0,5
O
2
cấu trúc nano với diện tích bề
mặt riêng lớn > 30 m
2
/g bằng phương pháp
tổng hợp đốt cháy gel PVA.
4.3. Đã nghiên cứu ứng dụng một số
vật liệu chứa các oxit này làm xúc tác xử lí
khí CO
Đã khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ
nung, ảnh hưởng của tỉ lệ mol Ce/Zr đến
hiệu suất chuyển hoá CO:
- Khi nhiệt độ nung tăng 500
0
C ÷
700
0
C, hiệu suất chuyển hoá CO giảm
99,90% ÷ 93,50%.
- Khi tỉ lệ mol Ce/Zr là 5/5 và nhiệt độ
phản ứng là 400
0
C, hiệu suất chuyển hoá
CO đạt trên 98% so với CeO

2
chỉ đạt
85,60.
Các kết quả thu được cho thấy hoạt
tính xúc tác chuyển hoá CO tốt nhất trên
vật liệu perovskit (LaNiO
3
) kích thước
nanomet, đạt hiệu suất gần 99% ở nhiệt độ
270 - 290
o
C.

TÀI LIỆU THAM KHẢO

1. Nguyen Gia Hung, Luu Minh Dai, Vo Quang Mai, Dao Ngoc Nhiem, “Low
temperature synthesis of nanostructured cerium dioxide by auto combustion process of
polyvinyl alcohol-cerium nitrate gel”, (2004). Journal of Chemistry, Vol. 42, No 4,
444 – 448.
2. Luu Minh Dai, Vo Quang Mai, Nguyen Gia Hung, Dao Ngoc Nhiem, “Examination of
factors affection on the particle size and surface area of some rare earth oxides
synthesized by auto combustion process of rare earth nitrates and polyvinyl alcohol
gel”, (2005). Journal of Chemistry, Vol. 43, No 1, 32 – 36.
3. L.A. Garcia Cerd et al, “Synthesis of CoFe
2
O
4
nanoparticles embedded in a silica
matrix by the citrate precursor technique”, (2005). Journal of magnetism and
Magnetic Materials.

4. E.B. Silveira, C.A.C. Perez, M.A.S. Baldanza, M. Schmal. “Performance of the


12
CeZrO
2
mixed oxide in the NO
x
decomposition”, (2008). Catalysis Today, N
0
133–
135, pp. 555–559.
5. Liu Xuesong et al, “A comparative study of formaldehyde and carbon monoxide
complete oxidation on MnO
x
- CeO
2
catalysts”, (2009). Journal of rare earths, Vol. 27,
N
0
3, pp. 418 – 423.
6. Lưu Minh Đại, Lê Văn Huân, (2002), Hoàn thiện nâng cấp chế tạo bộ lọc khí thải
bằng công nghệ xúc tác chứa đất hiếm và chế tạo lò đốt rác thải y tế thương hiệu
Camat. Báo cáo tổng kết đề tài cấp Viện KH và CN Việt Nam.
7. Trần Văn Nhân, Khúc Quang Đạt, (2000), Ảnh hưởng của hàm lượng và chất đầu của
La tới hoạt tính khử NO
x
của xúc tác Pd – La/ γ - Al
2
O

3
và khả năng dùng tổng oxit
đất hiếm thay thế La trong xúc tác này. Tạp chí Hoá học. T.38(3), tr. 15-18,.
8. Lưu Cẩm Lộc và cộng sự, (1999), Chế tạo và nghiên cứu tính chất các xúc tác xử lí
khí thải xe máy. Tạp chí Hoá học. T37(4), tr. 30 – 36.