NGHIÊN CỨU SỰ CÂN BẰNG CHUYỂN TIẾP GIỮA ĐỒNG VỊ 99mTc VỚI ĐỒNG VỊ 99Mo TẠO BỞI PHẢN ỨNG BẮT NEUTRON CỦA ĐỒNG VỊ 98Mo

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN



Hồ Thị Thông





NGHIÊN CỨU SỰ CÂN BẰNG CHUYỂN TIẾP GIỮA ĐỒNG
VỊ
99m
Tc VỚI ĐỒNG VỊ
99
Mo TẠO BỞI PHẢN ỨNG BẮT
NEUTRON CỦA ĐỒNG VỊ
98
Mo




Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao
Mã số chuyên ngành: 60 44 05

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ





NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
1. GS. Chary Rangacharyulu
2. PGS.TS Châu Văn Tạo









Tp. Hồ Chí Minh, 2014
1

LỜI CẢM ƠN
Lời cảm ơn đầu tiên em muốn dành cho thầy Chary công tác tại Đại Học
Saskatchewan, Canada - người định hướng đề tài và trực tiếp hướng dẫn chỉ bảo em
tận tình trong suốt quá trình làm đề tài đặc biệt là quá trình tiến hành thực nghiệm.
Nhờ thầy em đã học hỏi được rất nhiều và nhận ra được nhiều thứ thú vị hơn trong
hướng nghiên cứu. Em thật sự cảm ơn thầy rất nhiều!
Gửi đến tất cả quý thầy, cô đã từng dạy dỗ cho em và đặc biệt là quý thầy cô
bộ môn vật lý hạt nhân, khoa Vật Lý trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên TP. Hồ
Chí Minh lời cảm ơn chân thành nhất vì đã dạy cho em rất nhiều điều hay và bổ ích.

Hơn thế nữa, em muốn gửi riêng lời cảm ơn sâu sắc nhất của mình tới:
Thầy Tạo vì những giúp đỡ, những lời khuyên giá trị và những lời động viên
của thầy trong suốt quá trình học tập cũng như trong lúc em làm luận văn.
Thầy Hải vì tất cả những sự giúp đỡ của thầy, những định hướng cũng như
những lời khuyên đã giúp em có thêm cố gắng và nhờ vậy mà em đã có cơ hội
học hỏi được rất nhiều thứ.
Thầy Thanh và cô Loan đã tạo mọi điều kiện để em nắm được các vấn đề xung
quanh thực nghiệm. Em xin lỗi vì có đôi lúc em đã không làm tốt như em
muốn, em cảm ơn vì luôn bỏ qua và giúp đỡ em hết sức có thể.
Mọi người trong lò phản ứng SLOWPOKE-2 ở Saskatchewan, Canada vì đã
giúp đỡ em trong quá trình làm và chiếu xạ mẫu. Cảm ơn Ronan vì đã dành
thời gian để chỉ dẫn mình tận tình trong suốt quá trình tiến hành thực nghiệm.
Thầy Ánh và cô Tuyết đã giúp đỡ em nhiệt tình, tạo mọi điều kiện tốt nhất
trong suốt quá trình em tiến hành thực nghiệm ở Canada cũng như những lời
khuyên chân thành của cô về mọi vấn đề.
Tất cả bạn bè trong lớp và các đàn anh, đàn chị trong bộ môn đã luôn cổ vũ
động viên tinh thần cho em và giúp đỡ em mọi lúc em cần.
Các bạn kỹ thuật viên đã giúp mình hiểu rõ hơn về các vấn đề xung quanh
thực nghiệm.
2

Cuối cùng em muốn gửi lời cảm ơn đến ba, mẹ và tất cả thành viên trong gia
đình - những người luôn luôn bao bọc và che chở cho em những lúc cần thiết nhất.
Ngàn vạn lời cảm ơn cũng không thể diễn tả được lòng biết ơn của con đến ba, mẹ,
cảm ơn vì đã luôn tha thứ những lỗi lầm của con và luôn bên cạnh tạo mọi điều kiện
cho con vững tâm hoàn thành điều mà con mong muốn.

Thành phố Hồ Chí Minh, 2014
Hồ Thị Thông

3

MỤC LỤC
Lời cảm ơn 1
Mục lục 3
Danh mục bảng 5
Danh mục hình vẽ 6
Mở đầu 8
Chương 1: Tổng quan lý thuyết 11
1.1. Quá trình phân rã phóng xạ 11
1.1.1. Phân rã của đồng vị mẹ thành một đồng vị con bền (phân rã đơn) 12
1.1.2. Đồng vị mẹ phân rã thành nhiều đồng vị con bền 13
1.1.3. Chuỗi phân rã 14
1.1.4. Quá trình phân rã của đồng vị
99
Mo 17
1.2. Cân bằng phóng xạ 18
1.2.1. Không cân bằng (no equilibrium) 19
1.2.2. Sự cân bằng phóng xạ (Radioactive equilibrium) 20
1.3. Tình hình sản xuất đồng vị
99
Mo 26
Chương 2: Phương pháp thực nghiệm 29
2.1. Phương pháp kích hoạt neutron 29
2.1.1. Nguồn neutron 29
2.1.2. Vật liệu bia 30
2.1.3. Vật liệu chứa mẫu 31
2.1.4. Các thông số cần xác định trước khi kích hoạt 32
2.2. Lò phản ứng SLOWPOKE-2 32
4

2.3. Quy trình kích hoạt mẫu MoO
3
33
2.4. Hệ phổ kế gamma với đầu dò HPGe 36
2.5. Xây dựng đường cong hiệu suất cho đầu dò HPGe 39
2.6. Hoạt độ tương đối của đồng vị
99
Mo và đồng vị
99m
Tc 40
Chương 3: Phân tích và đánh giá kết quả 42
3.1. Kết quả chuẩn hiệu suất của đầu dò HPGe 42
3.2. Kết quả thu được từ phép đo mẫu MoO
3
44
3.2.1. Phổ gamma của mẫu tại một số thời điểm đo 44
3.2.2. Kết quả hoạt độ tương đối của đồng vị
99
Mo và đồng vị
99m
Tc ứng với các
đỉnh năng lượng khác nhau 47
3.3. Đánh giá sự cân bằng chuyển tiếp 48
3.3.1. Quy luật phân rã của đồng vị
99
Mo và đồng vị
99m
Tc 48
3.3.2. Tỉ số hoạt độ giữa đồng vị

99m
Tc và đồng vị
99
Mo 51
3.3.3. So sánh tỉ số hoạt độ giữa kết quả thực nghiệm với tính toán lý thuyết 54
3.4. Hoạt độ của đồng vị
99m
Tc 57
Kết luận và kiến nghị 61
Danh mục công trình 63
Tài liệu tham khảo 64
Phụ lục 67

5

DANH MỤC BẢNG
Bảng 1.1. So sánh ưu khuyết điểm của hai phương pháp sản xuất đồng vị
99
Mo 27
Bảng 2.1. Độ phổ cập của các đồng vị molybden trong tự nhiên và thời gian bán rã
của đồng vị phóng xạ được tạo ra bởi phản ứng bắt neutron 33
Bảng 2.2. Tiết diện tương tác tại neutron nhiệt đối với một số phản ứng quan tâm . 34
Bảng 3.1. Dữ liệu của nguồn chuẩn
152
Eu 43
Bảng 3.2. Kết quả hiệu suất tương đối của các đỉnh năng lượng quan tâm 44
Bảng 3.3. Thông tin về mẫu MoO
3
được sử dụng trong thực nghiệm 44
Bảng 3.4. Điểm giao nhau giữa đường phân rã của đồng vị

99m
Tc (năng lượng 141
keV) và đồng vị
99
Mo (năng lượng 181 keV, 739 keV và 777 keV) 50
Bảng 3.5. Kết quả hiệu suất tuyệt đối tại các đỉnh năng lượng 141 keV của đồng vị
99m
Tc và 181 keV của đồng vị
99
Mo 58
Bảng 3.6. Độ sai lệch của kết quả hoạt độ của đồng vị
99m
Tc được tính toán thông
qua hoạt độ của đồng vị
99
Mo với kết quả hoạt độ của đồng vị
99m
Tc tính toán trực
tiếp từ đỉnh 141 keV. 59

6

DANH MỤC HÌNH VẼ
Hình 1.1. Chuỗi phân rã của đồng vị
235
U 16
Hình 1.2. Sơ đồ phân rã của đồng vị
99
Mo 17
Hình 1.3. Đồ thị mô tả trạng thái không cân bằng trong phân rã của

92
Sr/
92
Y 19
Hình 1.4. Đồ thị mô tả sự cân bằng thế kỷ trong phân rã của
137
Cs/
137
Ba 21
Hình 1.5. Sơ đồ phân rã của đồng vị
60
Co (a) và
137
Cs (b) 23
Hình 1.6. Đồ thị mô tả sự cân bằng chuyển tiếp trong phân rã của
99
Mo/
99m
Tc 24
Hình 2.1. Lò phản ứng SLOWPOKE-2 được nhìn từ mặt cắt dọc (bên trái) và nhìn
từ phía trên (bên phải) với các ống là các kênh chiếu xạ. 32
Hình 2.2. Quy trình kích hoạt mẫu MoO
3
34
Hình 2.3. Dụng cụ dùng để cân khối lượng của mẫu MoO
3
35
Hình 2.4. Lọ polyethylene dùng để chứa mẫu 35
Hình 2.5. Thiết bị để niêm phông mẫu 36
Hình 2.6. Thiết bị chuyển mẫu 36

Hình 2.7. Hệ phổ kế gamma với đầu dò HPGe 37
Hình 2.8. Sơ đồ khối của hệ phổ kế đầu dò HPGe 37
Hình 2.9. Bố trí hình học của phép đo 38
Hình 3.1. Phổ thu được từ phép đo nguồn chuẩn
152
Eu 42
Hình 3.2. Đồ thị biểu diễn mối quan hệ giữa hiệu suất tương đối và năng lượng 43
Hình 3.3. Phổ của mẫu được ghi nhận sau khoảng 2 giờ kết thúc kích hoạt 45
Hình 3.4. Phổ của mẫu được ghi nhận sau khoảng 4 giờ kết thúc kích hoạt 46
Hình 3.5. Phổ của mẫu được ghi nhận sau khoảng 143 giờ kết thúc kích hoạt 47
Hình 3.6. Đồ thị biểu diễn hoạt độ tương đối của đồng vị
99
Mo (đỉnh 181 keV) và
đồng vị
99m
Tc (đỉnh 141 keV) theo thời gian 48
7

Hình 3.7. Đồ thị biểu diễn hoạt độ tương đối của đồng vị
99
Mo (đỉnh 739 keV) và
đồng vị
99m
Tc (đỉnh 141 keV) theo thời gian 49
Hình 3.8. Đồ thị biểu diễn hoạt độ tương đối của đồng vị
99
Mo (đỉnh 777 keV) và
đồng vị
99m
Tc (đỉnh 141 keV) theo thời gian 49

Hình 3.9. Tỉ số hoạt độ tương đối giữa đồng vị
99m
Tc (đỉnh 141 keV) và đồng vị

99
Mo (đỉnh 181 keV) 52
Hình 3.10. Tỉ số hoạt độ tương đối giữa đồng vị
99m
Tc (đỉnh 141 keV) và đồng vị

99
Mo (đỉnh 739 keV) 52
Hình 3.11. Tỉ số hoạt độ tương đối giữa đồng vị
99m
Tc (đỉnh 141 keV) và đồng vị

99
Mo (đỉnh 777 keV) 53
Hình 3.12. Sự so sánh tỉ số hoạt độ giữa thực nghiệm với lý thuyết. 54
Hình 3.13. Sự so sánh tỉ số hoạt độ giữa thực nghiệm với lý thuyết. 55
Hình 3.14. Sự so sánh tỉ số hoạt độ giữa thực nghiệm với lý thuyết trong vùng nhỏ
hơn 30 giờ. 55


8

MỞ ĐẦU
Khả năng phát ra bức xạ của vật liệu được khám phá lần đầu tiên vào năm
1896 bởi Henri Becquerel. Sau đó, Frédéric Joliot và Irène Joliot-Curie đã tạo được
đồng vị phóng xạ nhân tạo đầu tiên

30
P trong quá trình bắn phá bia nhôm bằng một
chùm hạt alpha [7],[11]. Thông qua hàng loạt các nghiên cứu từ lý thuyết đến thực
nghiệm, từ đồng vị phóng xạ tự nhiên đến nhân tạo, hệ thống lý thuyết về vật lý hạt
nhân ngày càng được củng cố và hoàn thiện hơn, khám phá được nhiều tính chất
cũng như quy luật quan trọng trong các biến đổi hạt nhân hơn, ví dụ, thời gian bán
rã, thời gian sống trung bình, hằng số phân rã, quy luật phân rã phóng xạ, sự cân
bằng phóng xạ,…
Sự cân bằng phóng xạ là một khái niệm dùng để chỉ trạng thái mà tại đó tỉ số
hoạt độ giữa đồng vị con và đồng vị mẹ (trong một chuỗi phân rã) được duy trì là
một hằng số. Có nghĩa là trong một chuỗi phân rã, đồng vị mẹ không bền phân rã và
đồng vị con được tạo thành, đồng vị con lại không bền nên tiếp tục phân rã và sau
một thời gian thích hợp nếu tỉ số hoạt độ giữa đồng vị mẹ và đồng vị con gần như là
hằng số thì sự cân bằng phóng xạ được thiết lập, vì thế sự cân bằng phóng xạ không
thể xảy ra với phân rã đơn. Dựa vào quy luật phân rã, các nhà vật lý đã chứng minh
bằng toán học rằng tỉ số giữa hoạt độ đồng vị con và đồng vị mẹ tiến tới một giá trị
không đổi khi chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ lớn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của
đồng vị con. Sự cân bằng này được thiết lập sau một khoảng thời gian và khoảng
thời gian này có thể xấp xỉ từ bốn đến sáu lần chu kỳ bán rã của đồng vị con phụ
thuộc vào loại cân bằng [10]. Khái niệm này là một điểm nhấn quan trọng trong
nghiên cứu về quá trình phân rã của hạt nhân và đã thu hút nhiều sự quan tâm của
các nhà vật lý, đặc biệt là trong nghiên cứu phông phóng xạ môi trường [5], [6],
[17], [18] và trong nghiên cứu khí tượng thủy văn [16], [21].
Sự cân bằng phóng xạ gồm hai loại: cân bằng thế kỷ “secular equilibrium” và
cân bằng chuyển tiếp “transient equilibrium”. Trong khi sự cân bằng thế kỷ được
kiểm tra và áp dụng rộng rãi cũng như đã cung cấp nhiều thông tin cần thiết về vấn
9

đề nghiên cứu môi trường thì sự cân bằng chuyển tiếp vẫn chưa thật sự được quan
tâm và kiểm tra. Do đó, đề tài này được thực hiện nhằm mục đích tìm hiểu rõ ràng

hơn về sự cân bằng chuyển tiếp thông qua việc xem xét quá trình phân rã của đồng
vị
99
Mo (T
1/2
=65,95 giờ) và đồng vị
99m
Tc (T
1/2
=6 giờ). Chúng tôi chọn quá trình
phân rã
99
Mo/
99m
Tc là đối tượng để nghiên cứu do quá trình này được xem là công
cụ tốt nhất cho việc kiểm tra sự cân bằng chuyển tiếp. Thêm vào đó, nhờ những
nghiên cứu gần đây về khả năng sản xuất đồng vị
99
Mo của các lò phản ứng công
suất thấp trong việc sử dụng molybden tự nhiên (ở Canada và Thái Lan) đã tạo điều
kiện thuận lợi cho việc kiểm tra sự cân bằng chuyển tiếp được tiến hành [4].
Theo như các tài liệu nghiên cứu, trên thế giới đã có rất nhiều nghiên cứu về
quá trình phân rã của
99
Mo/
99m
Tc [12], [13], [19], [22]… Trong những nghiên cứu
này, các nhà vật lý không tiến hành kiểm tra mà chỉ vận dụng sự cân bằng chuyển
tiếp vào việc xác định xác suất phát ứng với các năng lượng gamma đặc trưng của
đồng vị

99
Mo và đồng vị
99m
Tc sau khi sự cân bằng chuyển tiếp được thiết lập. Đặc
biệt là xem xét năng lượng 141 keV do ngoài đồng vị
99m
Tc thì đồng vị
99
Mo cũng
phát ra gamma có năng lượng này với xác suất nhỏ.
Trong luận văn, chúng tôi tập trung tìm hiểu liệu rằng sự cân bằng chuyển tiếp
có xảy ra trong quá trình phân rã của đồng vị
99
Mo và đồng vị
99m
Tc hay không.
Trong quá trình tiến hành thí nghiệm, đồng vị
99
Mo sẽ được tạo ra bằng phương
pháp kích hoạt neutron trong lò nghiên cứu SLOWPOKE-2 ở Saskatchewan,
Canada. Vật liệu bia được sử dụng là MoO
3
vì nó được xem xét là vật liệu tốt nhất
cho quá trình kích hoạt đồng vị
98
Mo tạo đồng vị
99
Mo. Sau khi chiếu xạ, mẫu sẽ
được đo và thu nhận dữ liệu bằng đầu dò HPGe (high purity Germanium detector)
là loại đầu dò tốt nhất về độ phân giải cũng như hiệu suất ghi trong phép đo phổ

gamma.
Luận văn bao gồm: Chương 1 thảo luận lý thuyết nền tảng của phân rã phóng
xạ và những vấn đề cơ bản về cân bằng phóng xạ. Chương 2 trình bày các vấn đề
chính liên quan đến phương pháp thực nghiệm như việc chuẩn bị, chiếu xạ, hệ đo,
phương pháp đo và tính toán Những kết quả thực nghiệm được nghiên cứu và
10

thảo luận trong chương 3. Cuối cùng là những kết luận và nhận xét chung về đề tài
cũng như hướng nghiên cứu xa hơn trong tương lai.

11

Chương 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
Bức xạ tồn tại khắp mọi nơi từ những thiên hà rất xa đến những sự vật xung
quanh chúng ta và thậm chí nó hiện diện ngay bên trong chúng ta mặc dù chúng ta
không hề cảm nhận được. Và dù sự tồn tại của bức xạ ảnh hưởng đến sức khỏe của
con người nhưng chúng ta không thể phủ nhận vai trò cực kỳ quan trọng của nó
trong nhiều lĩnh vực. Như trong nông nghiệp, chúng ta lợi dụng tương tác của bức
xạ với vật chất để cố gắng tạo ra những hạt giống tốt (cho vụ mùa bội thu về số
lượng, kích thước và chất lượng) hoặc tạo ra những giống cây có thể mọc ở những
nơi có điều kiện sống khắc nghiệt,… Trong công nghiệp, chiếu xạ thực phẩm đang
trở nên rất hữu ích hay quan trọng hơn hết là việc tạo ra năng lượng điện dựa vào
năng lượng được giải phóng từ phản ứng phân hạch của Uranium. Trong y học, con
người biết tận dụng các đồng vị phóng xạ trong chuẩn đoán và điều trị bệnh.
Khi chúng ta muốn áp dụng bất kỳ vấn đề nào vào thực tế thì việc hiểu được
bản chất của chúng là vô cùng cần thiết, vì thế vài đặc tính quan trọng của quá trình
phân rã phóng xạ cần được làm rõ.
1.1. Quá trình phân rã phóng xạ
Sự phóng xạ là một khái niệm dùng để chỉ một quá trình phân rã của một hạt
nhân ở trạng thái không bền, tức là hạt nhân không bền sẽ hướng tới một trạng thái

bền hơn bằng cách phát các hạt mang năng lượng như gamma, beta, positron,
electron,… và quá trình này được gọi là sự phóng xạ. Các hạt phát ra từ quá trình
phóng xạ đóng vai trò rất quan trọng trong các ứng dụng của vật lý phóng xạ nhờ
vào tương tác đặc trưng của nó với môi trường vật chất.
Sự phóng xạ sẽ dẫn đến sự thay đổi trạng thái, hoặc bậc số nguyên tử, hoặc số
khối của hạt nhân. Khi chỉ có sự thay đổi trạng thái xảy ra, hạt nhân sẽ phát tia
gamma mà không biến thành hạt nhân khác; khi bậc số nguyên tử thay đổi sẽ biến
hạt nhân này thành hạt nhân của nguyên tử khác; và khi chỉ có số khối thay đổi, hạt
nhân này sẽ biến thành đồng vị khác của nó [2].
12

Đặc tính phóng xạ của đồng vị phụ thuộc vào tính không bền vững của hạt
nhân và quan hệ khối lượng giữa hạt nhân mẹ, hạt nhân con và hạt được phát ra.
Tuy nhiên, tính phóng xạ không phụ thuộc vào các tính chất hóa học và vật lý của
hạt nhân đồng vị và vì vậy không thể thay đổi bằng bất cứ cách gì [3].
Quá trình phân rã của một đồng vị có thể diễn ra theo các trường hợp sau:
1.1.1. Phân rã của đồng vị mẹ thành một đồng vị con bền (phân rã đơn)
Đây được xem là trường hợp đơn giản nhất của phân rã phóng xạ do đồng vị
mẹ C không bền phân rã thành đồng vị con bền B với hằng số phân rã 

và không
có bất kỳ quá trình kèm theo nào khác:
















 
Trong quá trình phân rã, lượng đồng vị phóng xạ C sẽ giảm theo thời gian. Gọi





là độ giảm số hạt nhân C sau thời gian dt và 




bằng với số hạt
nhân C đã phân rã trong thời gian dt trừ đi số hạt nhân C sinh ra trong thời gian dt,
tức là:













   (1.1)
Tiến hành lấy tích phân kèm theo điều kiện ban đầu, số hạt nhân của đồng vị C
chưa phân rã tại thời điểm t được suy ra:






(1.2)
Trong đó, 

: số nhân phóng xạ C tại thời điểm t = 0.
Từ đó, ta có hoạt độ phóng xạ của đồng vị C tại thời điểm t 

 tính theo
hoạt độ ban đầu 

là:






(1.3)

Hoạt độ giảm theo thời gian theo quy luật hàm mũ – một quy luật quen thuộc
trong các hiện tượng vật lý. Công thức (1.3) thường được sử dụng để tính toán hoạt
độ tại thời điểm t mà ta mong muốn trong thực nghiệm.



13

1.1.2. Đồng vị mẹ phân rã thành nhiều đồng vị con bền
Trong trường hợp này, đồng vị mẹ không bền có khả năng phân rã đồng thời
với nhiều nhánh khác nhau (phát các hạt khác nhau) và tạo ra các đồng vị con khác
nhau. Mỗi nhánh được đặc trưng bởi các hằng số phân rã khác nhau.
Sơ đồ phân rã của đồng vị B:





Lúc này, hoạt độ chung của nguồn phóng xạ chính là tổng hoạt độ của tất cả
các nhánh vì thế hằng số phân rã sẽ là tổng hằng số phân rã của các nhánh. Một
cách cụ thể, chúng ta có hoạt độ tại thời điểm t của mỗi nhánh:













 (nhánh 1) (1.4)












 (nhánh 2) (1.5)












 (nhánh 3) (1.6)

…….
Suy ra, hoạt độ của đồng vị phóng xạ B là:






































 



 

 

 






(1.7)
Cuối cùng, số hạt nhân của đồng vị phóng xạ B tại thời điểm t là:




















(1.8)
Và hoạt độ của nó:









 

 


 



















(1.9)
Với: 

 

 

  là hằng số phân rã tổng trong trường hợp này.



là số hạt nhân của đồng vị phóng xạ B tại thời điểm t = 0.


B

B
1
B
2
B
3

….
𝜆


𝜆


𝜆


14

1.1.3. Chuỗi phân rã
Trong quá trình phân rã, đồng vị mẹ sẽ phân rã thành đồng vị con nhưng đồng
vị con lại không bền vì thế nó tiếp tục phân rã để tạo thành đồng vị cháu và sau đó
các quá trình tương tự có thể xảy ra hoặc dừng lại với đồng vị cháu (tức là đồng vị
này có thể bền hoặc không bền). Đây là trường hợp phức tạp trong phân rã phóng xạ
đặc biệt đối với các chuỗi phân rã rất dài.

Chuỗi phân rã tổng quát:





































Để thiết lập công thức cho chuỗi tổng quát này, ta cần phân tích từ các trường
hợp đơn giản nhất (tức là xem xét các trường hợp ứng với n = 3, 4,…).
Trường hợp n = 3:
Loại ngắn nhất và đơn giản nhất trong trường hợp này là đồng vị mẹ không
bền phân rã thành đồng vị con, đồng vị con không bền tiếp tục phân rã thành đồng
vị cháu bền với hằng số phân rã khác với hằng số phân rã của đồng vị mẹ:


























Gọi: 

, 

 và 

 là số hạt nhân của các đồng vị 

, 

và 

tại thời
điểm t.


, 

 và 

 là độ giảm số hạt nhân của các đồng vị



, 

và 

sau thời gian dt.
Tương tự trường hợp phân rã đơn, ta có:













  













  




















(1.10)
Từ (1.10) kèm với các điều kiện ban đầu 







và 




,
số nhân của đồng vị 

và đồng vị 

tại thời điểm t được suy ra:











(1.11)




















 




(1.12)

15

Trường hợp n = 4:



































Tương tự như trên, ta có:
















  












  




















  





















(1.13)
Trường hợp tổng quát n [8]:
Từ công thức (1.10) và (1.13), ta rút ra được quy luật cho trường hợp tổng
quát:

















  













  





















  




























































 






















 






















(1.14)
Từ đây, chúng ta có thể tiến hành tính toán số hạt nhân của bất kỳ đồng vị
phóng xạ nào ta quan tâm trong chuỗi phóng xạ với nghiệm của hệ phương trình
(1.14) là:
i
p
-λt
p 1 i
i=1
N (t)=N (0) h e

(1.15)
Với

 
p-1
j
j=1
i
p
ji
j=1
λ
h
λ -λ
ji



(1.16)
Và
p
p1
1 p n
N (t) N (0)



(1.17)
16

Hình 1.1. Chuỗi phân rã của đồng vị
235
U [4]

𝛼
𝛼
𝛼
𝑼





7.04e8
năm
𝑻𝒉





25.52
giờ
𝛼
𝑷𝒂





32760
năm
𝛽


𝑨𝒄





32760
năm
𝑻𝒉





18.68
ngày
𝛽


𝑹𝒂





11.43
ngày
𝑭𝒓






22 phút
𝛽


𝛼
𝛼
𝑨𝒕





56 giây
𝑹𝒏





3.96 giây
𝛽


𝛼
𝛼
𝑷𝒐






1.781e-03
giây
𝑩𝒊





7.6 phút
𝛽


𝛼
𝑨𝒕





1e-4 giây
𝛽


𝑩𝒊






2.14 phút
𝛼
𝑷𝒃





36.1 phút
𝛽


𝛼
𝑷𝒐





0.516 giây
𝛽


𝑷𝒃



Bền
𝛼
𝑻𝒍





4.77 phút
𝛽


17

Các chuỗi phân rã phóng xạ có thể được tìm thấy trong các chuỗi phân rã
phóng xạ tự nhiên
235
U,
238
U,
231
Th. Các quá trình phân rã trong các chuỗi phức tạp
hơn nhiều so với chuỗi vừa được đề cập ở trên vì trong suốt quá trình phân rã của
chuỗi, các đồng vị phóng xạ phân rã với một hoặc nhiều nhân con như hình 1.1.
1.1.4. Quá trình phân rã của đồng vị
99
Mo

Đề tài tập trung vào quá trình phân rã của đồng vị
99
Mo thành đồng vị
99m
Tc, vì
thế một vài nhận xét về quá trình phân rã của đồng vị
99
Mo cũng được đề cập ở đây.
Hình 1.2. Sơ đồ phân rã của đồng vị
99
Mo [6]
Quá trình phân rã của đồng vị
99
Mo có thể được phân loại như chuỗi phân rã
nhưng cũng có thể được xem như là một phân rã đơn trong khoảng thời gian đủ
ngắn để có thể bỏ qua phân rã của đồng vị
99
Tc (hình 1.2). Do đồng vị
99
Mo không
bền sẽ phân rã theo hai cách: một là phát beta kèm với các tia gamma để tạo đồng vị

99
Tc, hai là phát beta và tạo ra đồng vị
99m
Tc sau đó nhân này sẽ phát tia gamma để
tạo đồng vị
99
Tc, chú ý mỗi cách có một xác suất phát đặc trưng. Sơ đồ biểu diễn
không đủ tất cả các tia gamma và chỉ những gamma có xác suất phát lớn mới được

trình bày trong hình.
Thực tế đồng vị
99m
Tc là một trong những trạng thái kích thích của đồng vị

99
Tc nhưng khoảng thời gian mà đồng vị
99m
Tc tồn tại trên trạng thái kích thích này
đến khi nó phân rã đủ dài (khoảng 6 giờ) để chúng ta xem nó như là một hạt nhân
độc lập với đồng vị
99
Tc. Đó là lý do tại sao chúng ta xem xét đồng vị
99
Mo phân rã
như những quá trình độc lập.
141
141
143 keV

0
0
99
Mo (65,976 giờ)
99m
Tc (6,007 giờ )
99
Tc (2,1x10
5
năm)

1357 keV
920
181
𝛾 777keV
4,30%
𝛾 181keV
6,14%
𝛾 141keV
89%
𝛽

1214keV
82,2%
𝛾 739keV
12,3%
𝛽



99
Tc
*

18

Lưu ý rằng khoảng 82% đồng vị
99
Mo sẽ phân rã thành đồng vị
99m
Tc và sau

đó 89% đồng vị
99m
Tc sẽ phân rã thành đồng vị
99
Tc bằng cách phát các tia gamma
có năng lượng 141 keV. Nghĩa là khoảng 82%x89% đồng vị
99m
Tc sẽ phát gamma
141 keV từ đồng vị
99
Mo ban đầu. Lý do cho việc lưu ý này là do điều này sẽ ảnh
hưởng đến các tính toán liên quan đến đồng vị
99m
Tc mà chúng tôi quan tâm trong
nghiên cứu này.
Như nhìn thấy trong sơ đồ phân rã, đồng vị
99m
Tc vừa được tạo ra trực tiếp từ
phân rã của đồng vị
99
Mo vừa được tạo ra từ trạng thái kích thích của đồng vị
99
Tc.
Tuy nhiên, chúng tôi không quan tâm đến nhánh phân rã này vì xác suất theo nhánh
này rất nhỏ xét từ phân rã của đồng vị
99
Mo (17,8% x 4,3% = 0,7654%).
1.2. Cân bằng phóng xạ
Xem xét trường hợp một đồng vị mẹ A phân rã thành đồng vị phóng xạ B
(con) với hằng số phân rã 


, sau đó đồng vị con tiếp tục phân rã thành đồng vị C
với hằng số phân rã 

:





















Từ (1.11) và (1.12) ta có:































 






Hoạt độ của đồng vị mẹ A và đồng vị con B là:

















(1.18)

























 




(1.19)
Suy ra, tỉ số hoạt độ  giữa đồng vị con và đồng vị mẹ là:











































  






(1.20)
So sánh chu kỳ bán rã giữa đồng vị mẹ T
1/2,1
và đồng vị con T
1/2,2
sẽ cho chúng
ta các trường hợp đặc biệt sau:

19

1.2.1. Không cân bằng (no equilibrium)
Khi chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ ngắn hơn của đồng vị con, tức là phân rã
của đồng vị mẹ quá nhanh so với phân rã của đồng vị con. Trong khoảng thời gian
quan tâm, gần như tất cả đồng vị mẹ phân rã hoàn toàn và chuyển thành đồng vị con
vì thế chúng ta bỏ qua phân rã của đồng vị mẹ và kết quả hoạt độ chủ yếu là do
phân rã của đồng vị con.
Ví dụ:
131
Te (T

1/2
= 25 phút)










131
I (T
1/2
= 8,02 ngày),
210
Bi (T
1/2
= 5,02 ngày)









210

Po (T
1/2
= 138,3 ngày),
92
Sr (T
1/2
= 2,6 giờ)









92
Y (T
1/2
= 3,5 giờ),…
Hình 1.3 mô tả trạng thái không cân bằng, đồ thị này được vẽ từ công thức
(1.18) và (1.19) trong trường hợp của
92
Sr (T
1/2
= 2,6 giờ)










92
Y (T
1/2
= 3,5 giờ)
với hoạt độ theo hoạt độ ban đầu của đồng vị mẹ A
0
.

Hình 1.3. Đồ thị mô tả trạng thái không cân bằng trong phân rã của
92
Sr/
92
Y




0
0.0005
0.001
0.0015
0.002
0.0025
0.003
0.0035

0.004
0.0045
0 5 10 15 20 25
Hoạt đô (A
0
)
Thời gian (giờ)
92-Sr
92-Y
20

1.2.2. Sự cân bằng phóng xạ (Radioactive equilibrium)
Từ công thức của tỉ số hoạt độ giữa đồng vị mẹ và đồng vị con, rõ ràng khi


(mẹ) 

(con) hay 



và thời gian đủ dài, hàm mũ 





sẽ tiến
tới “0”, khi đó (1.20) sẽ trở thành:




















(1.21)
Như chúng ta đã biết, hằng số phân rã là không đổi đối với mỗi loại nhân
phóng xạ vì thế tỉ số này sẽ là hằng số và lúc đó




sẽ duy trì hằng số này trong một
khoảng thời gian dài, theo lý thuyết sẽ duy trì mãi tới vô cùng.
Trong quá trình phân rã của đồng vị mẹ và đồng vị con với chu kỳ bán rã của
đồng vị mẹ lớn hơn nhiều so với đồng vị con, sau một thời gian nhất định tỉ số hoạt
độ giữa đồng vị mẹ và đồng vị con sẽ duy trì là hằng số (hằng số này phụ thuộc vào

chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ và đồng vị con). Sự cân bằng phóng xạ là một khái
niệm được đưa ra để mô tả trạng thái đặc biệt này. Chú ý rằng nếu chu kỳ bán rã của
đồng vị con lớn hơn chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ thì trạng thái cân bằng sẽ không
bao giờ xảy ra.
Đồng vị mẹ không bền nên sẽ phân rã để tạo ra đồng vị con bền hơn, đồng vị
con tiếp tục phân rã với tốc độ khác tốc độ phân rã của đồng vị mẹ. Ban đầu chỉ có
đồng vị mẹ sau đó tốc độ tạo thành của đồng vị con tăng dần tức là số hạt nhân con
tăng lên. Do đồng vị con cũng không bền nên tốc độ mất của đồng vị con cũng tăng
lên nhưng nhỏ hơn nhiều so với tốc độ tạo thành của nó. Theo thời gian, tốc độ tạo
thành sẽ tăng chậm hơn so với tốc độ mất và cuối cùng sau một khoảng thời gian
xác định tỉ số của cả hai sẽ duy trì là hằng số. Tại thời điểm đó sự cân bằng phóng
xạ được thiết lập.
Sự cân bằng phóng xạ là một đặc trưng quan trọng trong việc mô tả quá trình
phân rã bức xạ trong các chuỗi phóng xạ. Dựa vào giá trị của tỉ số hoạt độ, sự cân
bằng phóng xạ có thể được phân tách thành hai loại: sự cân bằng thế kỷ “secular
equilibrium” và cân bằng chuyển tiếp “transient equilibrium”.

21

Sự cân bằng thế kỷ:
Nếu chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ đủ lớn hơn chu kỳ bán rã của đồng vị con
để bỏ qua sự phân rã của đồng vị mẹ trong suốt khoảng thời gian quan tâm thì điều
kiện của sự cân bằng thế kỷ được thiết lập. Khi trạng thái cân bằng này xảy ra, hoạt
độ của đồng vị con sẽ bằng với hoạt độ của đồng vị mẹ tức là nếu chúng ta biết hoạt
độ của đồng vị mẹ thì ta có thể biết hoạt độ của đồng vị con và ngược lại.
Cụ thể hơn từ công thức (1.21), nếu 

đủ dài để 

có thể được bỏ qua

thì tỉ số hoạt độ sẽ trở thành:
















 (1.22)

Hình 1.4. Đồ thị mô tả sự cân bằng thế kỷ trong phân rã của
137
Cs/
137
Ba
Ta có thể giải thích trạng thái này như sau: bởi vì chu kỳ bán rã của đồng vị
mẹ quá lớn đến nổi mà trong khoảng thời gian mà ta quan tâm (quá ngắn) hoạt độ
của đồng vị mẹ gần như không thay đổi trong khi hoạt độ của đồng vị con sẽ tăng
dần cho đến khi nó bằng với hoạt độ của đồng vị mẹ và sau đó nó sẽ duy trì là một
hằng số, điều này được trình bày trong hình 1.4.
Số hạt nhân của đồng vị con đạt cực đại khi đạo hàm của nó theo thời gian

bằng 0, tức là:





0
5E-09
1E-08
1.5E-08
2E-08
2.5E-08
3E-08
3.5E-08
4E-08
4.5E-08
5E-08
0 5 10 15 20 25
Hoạt độ (A
0
)
Thời gian (giờ)
137-Cs
137-Ba
22

 















(1.23)
Sau thời gian 














thì số nhân của đồng vị con B sẽ đạt đến giá
trị cực đại cũng như sự cân bằng thế kỷ sẽ xảy ra.
Sự cân bằng thế kỷ có thể được xem xét từ các chuỗi phân rã phóng xạ tự

nhiên như chuỗi
238
U, chuỗi
232
Th và chuỗi
235
U. Đối với chuỗi
238
U, con cháu sau
đồng vị
234
U mất khoảng 1000 năm trong khi tất cả con cháu sau đồng vị
226
Ra đạt
trạng thái cân bằng với đồng vị
226
Ra trong vòng khoảng 30 ngày sau khi được phân
tách. Đối với chuỗi
235
U, chỉ có con cháu đầu tiên của đồng vị
235
U (
231
Th) đạt trạng
thái cân bằng trong vài ngày còn tất cả con cháu theo sau mất một thời gian dài
khoảng vài chục ngàn năm. Đối với chuỗi
232
Th, tiềm năng sử dụng của thorium đã
được khám phá từ trước năm 1974 với tất cả con cháu thorium được mong đợi là ở
trong trạng thái cân bằng thế kỷ [25]. Sự cân bằng thế kỷ đối với chuỗi thorium đã

được kiểm tra tốt từ việc đo hoạt độ đồng vị
228
Ac và đồng vị
211
Pb trong các mẫu
hóa thạch [11].
Sự cân bằng thế kỷ đã chứng tỏ tầm quan trọng của nó trong nhiều phép đo
quan trọng, đặc biệt trong việc xác định hoạt độ của một vài đồng vị phóng xạ trong
các mẫu môi trường như mẫu nước [18] hoặc mẫu đất [6] phải được nhốt kín cho
đến khi sự cân bằng phóng xạ của đồng vị
222
Rn với đồng vị mẹ
226
Ra đạt được
trước khi phép đo được tiến hành.
Còn rất nhiều ví dụ khác về trạng thái cân bằng thế kỷ, cụ thể là các đồng vị
tưởng chừng rất quen thuộc với chúng ta nhưng thỉnh thoảng chúng ta lại không
quan tâm nhiều về chúng và do đó chúng ta cũng vô tình quên mất chúng:
60
Co,
57
Co ,
137
Cs và
133
Ba… Trong thực nghiệm, chúng ta thường nói rằng đồng vị
60
Co
phát gamma với năng lượng 1173 keV và 1332 keV hay đồng vị
137

Cs phát gamma
661 keV,… nhưng chúng rõ ràng phát những tia khác để tạo thành đồng vị không
bền và chính đồng vị không bền này mới thực sự phát các tia gamma như được thấy
trong hình 1.5.
23

2158,61
1332,508
𝑵𝒊
𝟐𝟖
𝟔𝟎

0,002%
0,12%
2
1
0
0
Bền
𝑪𝒐
𝟐𝟕
𝟔𝟎
(5,2711 năm)

0
𝛃

99,88%
3
2505,748

(keV)
Tuy nhiên các tia gamma phát ra được xem như phát ra từ đồng vị mẹ do chu
kỳ bán rã của đồng vị con vô cùng nhỏ (chỉ khoảng phút hoặc ns hoặc ps) so với
đồng vị mẹ (năm) vì thế chúng phân rã gần như lập tức từ phân rã của đồng vị mẹ.
(a)
(b)
Hình 1.5. Sơ đồ phân rã của đồng vị
60
Co (a) và
137
Cs (b) [23]
Sự cân bằng chuyển tiếp:
Nếu chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ dài hơn nhưng đủ ngắn so với chu kỳ bán rã
của đồng vị con để không thể bỏ qua phân rã của đồng vị mẹ trong khoảng thời gian
đang xét thì điều kiện của sự cân bằng chuyển tiếp được thiết lập. Tức là tỉ số hoạt
độ trong (1.21) không biến đổi thành (1.22) mà vẫn duy trì là:










 


2,552 phút

283,5
0
𝑩𝒂
𝟓𝟔
𝟏𝟑𝟕

0,00061%
5,64%
1
0
Bền
𝑪𝒔
𝟓𝟓
𝟏𝟑𝟕
(30,05 năm)
0
𝛃

94,36%
2
661,659
(keV)
24


Hình 1.6. Đồ thị mô tả sự cân bằng chuyển tiếp trong phân rã của
99
Mo/
99m
Tc

Nói cách khác, trong chuỗi phóng xạ với chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ lớn
hơn nhiều so với của đồng vị con, khi thời gian trôi qua, số lượng của nhân mẹ sẽ
giảm liên tục trong khi số nhân con sẽ vừa tăng (do sự phân rã của đồng vị mẹ)
cũng vừa giảm (do sự phân rã của bản thân nó) nhưng nhỏ hơn sự tăng. Nói chung,
hoạt độ của đồng vị mẹ sẽ giảm liên tục trong khi hoạt độ của đồng vị con sẽ tăng
dần để đạt đến giá trị cực đại sau một thời gian xác định nào đó (phụ thuộc vào chu
kỳ bán rã của đồng vị mẹ và đồng vị con) và sau đó nó cũng sẽ giảm theo thời gian
nhưng duy trì giá trị lớn hơn của đồng vị mẹ. Sự cân bằng chuyển tiếp sẽ được thiết
lập sau thời gian 














, tức là sau khi hoạt độ của đồng vị con đạt cực
đại, tỉ số hoạt độ giữa đồng vị mẹ và đồng vị con sẽ bắt đầu không thay đổi nhiều
theo thời gian như hình 1.6.
Điều kiện để xảy ra sự cân bằng chuyển tiếp là:
- Chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ lớn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của
đồng vị con.
0

0.00002
0.00004
0.00006
0.00008
0.0001
0.00012
0.00014
0.00016
0.00018
0.0002
0 20 40 60 80 100 120
Hoạt độ (A
0
)
Thời gian (giờ)
Mo-99