BÁO CÁO NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT
NEUTRON
ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
TÔN NỮ THÙY MY
Người hướng dẫn khoa học:
TS. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG
Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao
Mã số: 60 44 05
TP. HỒ CHÍ MINH- 9/2014
LÝ DO CHỌN ĐỀ TÀI
•
Trong phân tích kích hoạt neutron ta thường dùng phản ứng (n, γ) để phân tích hàm lượng nguyên tố
trong mẫu.
•
Tuy nhiên nếu phổ neutron tại vị trí chiếu xạ không bị nhiệt hóa tốt, tức là tại vị trí chiếu xạ có cả
neutron nhiệt và neutron nhanh, thì những nguyên tố matrix trong mẫu xảy ra phản ứng (n, p) hoặc (n, α)
tạo ra đồng vị giống như đồng vị được tạo ra trong phản ứng (n, γ). Vì vậy chúng sẽ gây nhiễu và làm sai
lệch kết quả phân tích.
Do đó mục tiêu của luận văn là nghiên cứu các phản ứng nhiễu sơ cấp (n,p) và (n,α) của các hạt nhân,
nhằm nâng cao độ chính xác của phương pháp.
2


NỘI DUNG
Tổng quan về phân ch kích hoạt neutron
Tổng quan về phân ch kích hoạt neutron
1
Các phản ứng nhiễu trong phân ch kích hoạt
Các phản ứng nhiễu trong phân ch kích hoạt
2

Thực nghiệm kiểm chứng các công thức
Thực nghiệm kiểm chứng các công thức
3
Kết luận và kiến nghị
Kết luận và kiến nghị
4
3


TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.2. Nguyên lý về phân tích kích hoạt neutron


1
Hạt nhân bia
Hạt nhân phóng xạ
Hạt nhân hợp phần
Neutron tới
Tia gamma tức thời
Tia gamma trễ
Hạt nhân bền
Hạt beta
4
( )
*
1 1 1
0
A A A
Z Z Z
X n X X

γ
+ +
+ → → +
Phương trình cơ bản trong phân tích kích hoạt
Mối liên hệ giữa tốc độ phản ứng (R) và số đếm (N
p
) thu được tại đỉnh năng lượng toàn phần như sau:
5
(1.10)
(1.12)
1
1
i
d
m
t
t
t
m
S e
D e
e
C
t
λ
λ
λ
λ
−
−

−
= −
=
−
=
( )
( )
( ) ( )
0
0
0
0
0,429
0,429
2 1 0,55
r
I
Q
Q
E
α α
α
α
σ
α
 
−
= = +
 
+

 
 
( )
0 0
/
. . .W
/
p m
th th e e
A p
N t
S D C
R G G I
N M
φ σ φ α
θε γ
= + =
( )
0 0
/
1 1
W . . .
. . .
p m
A p
th th e e
N t
M
S D C N
G G I

θ γ ε
φ σ φ α
 
=
 ÷
+ 
 
 


CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT
6


2
2 loại
2 loại
Nhiễu sơ cấp
Nhiễu sơ cấp
Nhiễu thứ cấp
Nhiễu thứ cấp
Phản ứng (n, p) và
(n, α)
Phản ứng (n, p) và
(n, α)
Phản ứng (n, f)
Phản ứng (n, f)
Các phản ứng
nhiễu
Các phản ứng

nhiễu
Thiết lập công
thức thực nghiệm
Thiết lập công
thức thực nghiệm
2.1. Các phản ứng nhiễu sơ cấp

2.1.1. Phản ứng (n, p) và (n, α)
Phản ứng (n, p) của hạt nhân Z+1 hay phản ứng (n, α) của hạt nhân Z+2 có thể cho ra sản phẩm như phản
ứng (n, γ) của hạt nhân Z sẽ gây ra nhiễu khi xác định hạt nhân Z.
Lấy
23
Na (n, γ)
24
Na làm ví dụ
24
Mg (n, p)
24
Na
27
Al (n, α)
24
Na
Nhiễu sẽ đóng góp vào kết quả phân tích nhiều hay ít phụ thuộc vào nồng độ tương đối của hạt nhân bia
trong mẫu, thông lượng neutron nhanh/nhiệt, tỉ số tiết diện của chúng.
7
2.1.2. Phản ứng (n, f)
Một phản ứng gây nhiễu khác trong phân tích kích hoạt neutron nhiệt là sự hiện diện của nguyên liệu có
khả năng phân hạch. Ví dụ như việc xác định hàm lượng Mo, Te và Ce trong mẫu có U
2.2. Các phản ứng nhiễu thứ cấp

Phản ứng thứ cấp do các tia γ hay các hạt mang điện từ các phản ứng (n, γ) hay (n, p) và (n, α) gây ra.
Ví dụ: neutron va chạm với H cho ra proton, sau đó tương tác với C theo phản ứng
13
C (p, n)
13
N. Giống
sản phẩm với xác định nitơ trong hydrocacbon bằng phản ứng
14
N(n, 2n)
13
N
8
2.3. Thiết lập công thức thực nghiệm hiệu chỉnh phản ứng nhiễu
•
Bài toán đặt ra
Giả sử ta có phản ứng A(n, γ)C và B (n, p)C hoặc B(n, α)C
2.3.1. Cách tìm khối lượng A và B
% khối lượng A chiếm trong mẫu là x
% khối lượng B chiếm trong mẫu là 1 – x
Hạt nhân A ban đầu có (2.4)
Hạt nhân B ban đầu có (2.5)
•

9
Áp dụng công thức biến đổi hạt nhân theo thông lượng của Leibnitz ta được
t
d
t
m
γ

t
i
10
.
0
,
. .
1 (2.6)
C i
t
s A A
A S
C
N
N e
λ
φ σ
λ
−
 
= −
 
0
.
B,
. .
1 (2.7)
C i
f B B
t

S
C
N
N e
λ
φ σ
λ
−
 
= −
 
.
'
, ,
(2.8)
C d
t
A S A S
N N e
λ
−
 
=
 
.
'
B, B,
(2.9)
C d
t

S S
N N e
λ
−
 
=
 
.
" '
, ,
. 1 (2.10)
C m
t
A S A S
N N e
λ
−
 
= −
 
.
" '
B, B,
. 1 (2.11)
C m
t
S S
N N e
λ
−

 
= −
 
"
, ,
. (2.12)
A A S
N N
γ
γ
=
"
B, ,
. (2.13)
B S
N N
γ
γ
=
Từ các quá trình trên ta được công thức
Đặt:
Phương trình (2.14) và (2.15) được thu gọn
(2.17)
11
. . .
0
,
. . .
1 . . 1 (2.14)
C i C d C m

t t t
s A A
A
C
N
N e e e
λ λ λ
γ
φ σ γ
λ
− − −
     
= − −
     
0
. . .
B,
. . .
1 . . 1 (2.15)
C i C d C m
f B B
t t t
C
N
N e e e
λ λ λ
γ
φ σ γ
λ
− − −

     
= − −
     
. . .
1 . . 1 (2.16)
C i C d C m
t t t
C
K e e e
λ λ λ
γ
λ
− − −
     
= − −
     
, 0
. . .
A s A A
N N K
γ
φ σ
=
B, 0
. . .
f B B
N N K
γ
φ σ
=

Theo quy ước Hogdahl:
Mà
Thay vào công thức (2.18 ) ta được
Từ công thức (2.17) trở thành
(2.21)
12
( )
0 0
(2.18)
s A th th e e
G G I
φ σ φ σ φ α
= +
th
e
f
φ
φ
=
( )
( )
( ) ( )
0
0
0
0
0,429
0,429
2 1 0,55
r

I
Q
Q
E
α α
α
α
σ
α
 
−
= = +
 
+
 
 
( )
( )
0
0 0 0 0
1 (2.20)
th
s A th th
Q
Q
f f
α
φ
φ σ φ σ α σ φ σ
 

= + = +
 ÷
 
( )
0
, 0 0
, 0
. . 1 . .
. . .
A th A
B f B B
Q
N N K
f
N N K
γ
γ
α
φ σ
φ σ
 
= +
 ÷
 
=
Ta gọi N
P
là diện tích đỉnh thu được ứng với năng lượng gamma phát ra của N
A,γ
và N

B,γ
, với ε
p
là hiệu suất
ghi nhận tại đỉnh năng lượng đó.
Thay vào công thức (2.22) ta được
(2.24)
13
( )
, ,
0
0 0 0
. . 1 . . . . . (2.22)
P
A B
p
P
th A f B B
p
N
N N
Q
N
N K N K
f
γ γ
ε
α
φ σ φ σ
ε

+ =
 
→ + + =
 ÷
 
( )
0
0
0
. .
. .m .
. .
. .
1
f B B
P
p A B
f B B
th A
A B
N
K N M
x
Q
M f M
φ σ θ
ε
φ σ θ
α
φ σ θ

−
=
 
+ −
 ÷
 
t
i
, t
d
, t
m
đã biết
σ
0
, σ
B
, γ, λ
C
tham khảo bảng số liệu
Nguồn chuẩn
Đo trước
14
( )
0
0
0
. .
. .m .
. .

. .
1
f B B
P
p A B
f B B
th A
A B
N
K N M
x
Q
M f M
φ σ θ
ε
φ σ θ
α
φ σ θ
−
=
 
+ −
 ÷
 
Phát triển bài toán

Hỗn hợp dạng oxit A
a1
O
a2

, B
b1
O
b2

Hỗn hợp gồm A đơn chất, B dạng oxit B
b1
O
b2

Hỗn hợp gồm A dạng oxit A
a1
O
a2
, B đơn chất
15
( )
1
0 1 2 0
0
1 1
0
1 2 0 1 2 0
. .
. . . . .
(2.31)
. . . 1 . . .
. . . .
P
f B B

p A B
th A f B B
A B
N b
m N K b M b M
x
Q
a b
f a M a M b M b M
φ σ θ
ε
α
φ σ θ φ σ θ
 
−
 ÷
+
 
=
 
   
+ −
 ÷
 ÷  ÷
+ +
   
 
( )
1
0 1 2

0
0
1
1 2
. . .
. . . . .
(2.32)
. .
1 . . .
. .
P
f B B
p A B O
th A
f B B
A B O
N b
m N K b M b M
x
Q
b
M f b M b M
φ σ θ
ε
α
φ σ θ
φ σ θ
 
−
 ÷

+
 
=
 
 
+ −
 ÷
 ÷
+
 
 
( )
0
0
1
0
1 2
. .
. . .
(2.33)
. .
. . . 1 .
. .
f B B
P
p A B
f B B
th A
A O B
N

m N K M
x
Q
a
f a M a M M
φ σ θ
ε
φ σ θ
α
φ σ θ
−
=
 
 
+ −
 ÷
 ÷
+
 
 


THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÁC CÔNG THỨC
16


3
3.1. Hệ phân tích kích hoạt neutron
Nguồn neutron Chuyển mẫu
Máy bơm

Hệ điều khiển
Hình 3.2: Hệ phân tích kích hoạt MTA-1527.
9 12 1
Be C n
α
+ → +
17
Kênh neutron nhiệt
Kênh neutron nhanh
Hình 3.5: Hệ thống kênh neutron nhanh và neutron nhiệt.
Buồng đo
Máy tính hiển thị
Hình 3.3: Hệ phổ kế gamma với detector HPGe.
18
MnO
2
Mn
Fe
2
O
3
Fe
Mẫu được dùng làm thí nghiệm
19
Cân mẫu
Cho mẫu vào ống chuyên dụng
Chiếu mẫu
Đo mẫu
1,2 cm
2,8 cm

1,5 cm
5 cm
Các bước tiến hành thí nghiệm
20
Năng lượng
E
γ
(KeV)
Xác suất phát tia
Diện tích N
p
(số
đếm)
Sai số (%)
Hiệu suất
Vị trí 10cm Vị trí 0 cm
123,0706 40,4 402593 0,17
0,007893 0,198371
247,9288 6,89 40082 0,67
0,004938 0,115776
591,7550 4,95 13309 1,21
0,002142 0,047736
723,3014 20,5 45435 0,53
0,001737 0,038461
873,1834 12,17 22839 0,78
0,001502 0,032884
996,2500 10,5 17989 0,9
0,001341 0,029215
1004,7180 17,86 31236 0,63
0,001373 0,029856

1274,4290 34,9 48658 0,46
0,001100 0,023738
Năng lượng
E
γ
(KeV)
Diện tích N
p
(số
đếm)
Sai số (%)
Vị trí 10cm Vị trí 0 cm
123,0706 40,4 402593 0,17
0,007893 0,198371
247,9288 6,89 40082 0,67
0,004938 0,115776
591,7550 4,95 13309 1,21
0,002142 0,047736
723,3014 20,5 45435 0,53
0,001737 0,038461
873,1834 12,17 22839 0,78
0,001502 0,032884
996,2500 10,5 17989 0,9
0,001341 0,029215
1004,7180 17,86 31236 0,63
0,001373 0,029856
1274,4290 34,9 48658 0,46
0,001100 0,023738
Bảng 3.1: Diện tích các đỉnh năng lượng đo được của nguồn Eu - 154
Dùng nguồn chuẩn Eu – 154 có thời gian bán rã là 3138,8 ngày, hoạt độ 35108 Bq tại ngày đo, đo trong thời gian 1 giờ.

3.3. Khảo sát đặc trưng phổ neutron tại kênh nhanh
3.3.1. Thực nghiệm xác định đường cong hiệu suất
21
Dùng Excel vẽ đồ thị của Ln(ε
P
) theo Ln(E
γ
) rồi làm khớp, ta xác định được đường cong hiệu suất như trên
hình 3.6.
4 5 6 7 8
-4
-3
-2
-1
0
Đường cong hiệu suất
Đường làm khớp
Ln(E)
Ln( p)
Hình 3.6: Đồ thị đường cong hiệu suất.
22
( )
( ) ( ) ( ) ( )
4 3 2
0,061 1,563 14,906 61,662 94,677
P
Ln LnE LnE LnE LnE
γ γ γ γ
ε
= − + − + −

3.3.2. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron tại kênh nhanh
3.3.2.1. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhanh tại kênh nhanh
23
Bảng 3.3: Thông lượng neutron nhanh của nguồn Am-Be
Mẫu Phản ứng
φ
f
(n.cm
-2
.s
-1
)
(n.cm
-2
.s
-1
)
Al-H1
27
Al(n, p)
27
Mg
(2,54 ± 0,06).10
6
(2,44 ± 0,14).10
6
Al-H2
(2,34 ± 0,05).10
6
φ =

θ γ σ ε
sp
f
A P
A
(3.1)
N . . . . / M
φ
f
3.3.2.2 Thực nghiệm xác định thông lượng neutron chậm tại kênh nhanh
Bảng 3.5: Thông lượng neutron chậm tại kênh nhanh
Phản ứng
Năng lượng E
γ
,
(keV)
φ
s
(n.cm
–2
.s
–1
)

(n.cm
–2
.s
–1
)
197

Au(n, γ)
198
Au
411,8
(5,54 ± 0,13).10
3
(5,49 ± 0,07).10
3
(5,44 ± 0,12).10
3
24
φ
s
3.3.2.3 Xác định thông lượng neutron nhiệt tại kênh nhanh
φ
th
= (4,25 ± 0,06 ) . 10
3
n.cm
–2
.s
–1
.
Các kết quả về thông lượng neutron nhanh, neutron chậm và neutron nhiệt so với kết quả tham khảo [6] không
chênh lệch nhiều (neutron chậm giảm 3,85%, neutron nhiệt giảm 2,29%), chỉ có thông lượng neutron nhanh giảm
đáng kể (giảm 15,86 %).
25
Thông lượng
φ
f

(n.cm
–2
.s
–1
)
φ
s

(n.cm
–2
.s
–1
)
φ
th
(n.cm
–2
.s
–1
)
Thực nghiệm (2,44 ± 0,14 ) . 10
6
(5,49 ± 0,07 ) . 10
3
(4,25 ± 0,06 ) . 10
3

Tham khảo (2,9 ± 0,5 ) . 10
6

(5,71 ± 0,13 ) . 10
3
(4,35 ± 0,06 ) . 10
3

φ = φ + φ
s th e
th
e
f
φ
φ
=
(3.4)
1
1
s
th
f
φ
φ
=
+