- Trang chủ >>
- Khoa học tự nhiên >>
- Vật lý
nghiên cứu các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt neutron
Bạn đang xem bản rút gọn của tài liệu. Xem và tải ngay bản đầy đủ của tài liệu tại đây (1.64 MB, 66 trang )
ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
KHOA VẬT LÝ – VẬT LÝ KỸ THUẬT
BỘ MÔN VẬT LÝ HẠT NHÂN
KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC
Đề tài:
NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU
TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
SVTH : TRỊNH MINH TÙNG
CBHD : TS. HUỲNH TRÚC PHƢƠNG
CBPB : TS. TRẦN DUY TẬP
TP. HỒ CHÍ MINH – 2014
ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
KHOA VẬT LÝ – VẬT LÝ KỸ THUẬT
BỘ MÔN VẬT LÝ HẠT NHÂN
KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC
Đề tài:
NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU
TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
SVTH : TRỊNH MINH TÙNG
CBHD : TS. HUỲNH TRÚC PHƢƠNG
CBPB : TS. TRẦN DUY TẬP
TP. HỒ CHÍ MINH - 2014
i
LỜI CẢM ƠN
Trong suốt quá trình học tập cũng nhƣ thực hiện khóa luận này, em đã nhận
đƣợc rất nhiều sự giúp đỡ tận tình của các thầy cô, anh chị và các bạn bè trong Bộ
môn Vật lý Hạt nhân trƣờng Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM. Em xin đƣợc
bày tỏ lòng tri ân sâu sắc nhất đến :
TS. Huỳnh Trúc Phƣơng, ngƣời thầy đã tận tình hƣớng dẫn, giúp đỡ,
truyền đạt những kinh nghiệm quý báu nhất cho em hoàn thành tốt khóa
luận.
TS. Trần Duy Tập, ngƣời thầy đã dành thời gian đọc và góp ý chân
thành cho khóa luận của em đƣợc hoàn thiện hơn.
ThS. Lƣu Đặng Hoàng Oanh, ngƣời đã nhiệt tình giúp đỡ, đóng góp ý
kiến cho em trong quá trình làm thực nghiệm.
Các thầy cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân đã giảng dạy, truyền đạt
những kiến thức và kinh nghiệm trong lĩnh vực Hạt nhân.
Các bạn trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân và chị Tôn Nữ Thùy My đã luôn
động viên, giúp đỡ tôi.
Cuối cùng, con xin cảm ơn ba mẹ đã sinh thành, dƣỡng dạy, động viên,
khích lệ và tạo điều kiện thuận lợi nhất cho con đƣợc học tập.
Tp. Hồ Chí Minh, 20 tháng 6 năm 2014
Trịnh Minh Tùng
ii
MỤC LỤC
Trang
LỜI CẢM ƠN i
MỤC LỤC ii
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT vi
DANH MỤC CÁC BẢNG ix
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ x
MỞ ĐẦU 1
Chƣơng 1 - TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
1.1. Tổng quan về phân tích kích hoạt neutron 3
1.1.1. Giới thiệu 3
1.1.2. Nguyên lý phƣơng pháp phân tích kích hạt neutron 3
1.2. Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt neutron 5
1.2.1. Các nguồn neutron đồng vị 5
1.2.1.1. Nguồn anpha - neutron
5
1.2.1.2. Nguồn Photoneutron
5
1.2.1.3. Nguồn phân hạch tự phát 6
1.2.1.4. Ƣu, nhƣợc điểm 6
1.2.2. Máy gia tốc 6
1.2.2.1. Cơ chế hoạt động 6
1.2.2.2. Ƣu, nhƣợc điểm 7
1.2.3. Lò phản ứng hạt nhân 7
1.2.3.1. Cơ chế 7
1.2.3.2. Vùng neutron nhiệt 8
1.2.3.3. Phổ neutron phân bố theo 1/E 8
1.2.3.4. Phổ neutron phân hạch 9
1.2.3.5. Ƣu, nhƣợc điểm 10
1.3. Các định nghĩa, hệ số thƣờng xử dụng 10
1.3.1. Hệ số f 10
iii
1.3.2. Hệ số 11
1.3.3. Tiết diện tích phân cộng hƣởng I
o
11
1.3.4. Hệ số
11
1.3.5. Hiệu suất ghi của hệ phổ kế
p
12
1.3.6. Hệ số tự che chắn neutron nhiệt G
th
12
1.3.7. Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt G
e
12
1.4. Tổng quan về các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt neutron 13
1.4.1. Các phản ứng nhiễu sơ cấp 13
1.4.1.1. Phản ứng 13
1.4.1.2. Phản ứng 14
1.4.1.3. Phản ứng
14
1.4.2. Các phản ứng nhiễu thứ cấp 15
1.4.3. Các phản ứng nhiễu bậc 2 16
1.4.3.1. Phản ứng làm giảm sản phẩm của sản phẩm kích hoạt 16
1.4.3.2. Phản ứng làm tăng sản phẩm của sản phẩm kích hoạt 16
1.4.4. Hai phản ứng 16
1.4.5. Hiệu chỉnh một số phản ứng nhiễu 17
1.5. Kết luận chƣơng 1 17
Chƣơng 2 – XÂY DỰNG CÔNG THỨC TÍNH TOÁN CHO PHẢN ỨNG
NHIỄU
2.1. Xây dựng công thức cho các trƣờng hợp nhiễu quan tâm 18
2.1.1. Trƣờng hợp nhiễu quan tâm 18
2.1.2. Trƣờng hợp điển hình 18
2.1.3. Trƣờng hợp 1: A và B ở dạng đơn chất 19
2.1.4. Trƣờng hợp 2: A, B dạng oxit
,
23
2.1.5. Trƣờng hợp 3: A dạng đơn chất, B dạng oxit
24
2.1.6. Trƣờng hợp 4: A dạng oxit
, B dạng đơn chất 25
2.2. Xây dựng công thức tính toán và sai số của một số hệ số 25
2.2.1. Công thức truyền sai số 25
iv
2.2.2. Sai số của
25
2.2.3. Sai số của
26
2.2.4. Tiết diện neutron chậm 26
2.2.5. Thông lƣợng neutron 26
2.1.5.1. Thông lƣợng neutron chậm 27
2.1.5.2. Thông lƣợng neutron nhiệt 27
2.1.5.3. Thông lƣợng neutron trên nhiệt 28
2.1.5.4. Thông lƣợng neutron nhanh 28
2.3. Kết luận chƣơng 2 28
Chƣơng 3 – THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
3.1. Các dụng cụ dùng trong thực nghiệm 29
3.1.1. Cân đo mẫu 29
3.1.2. Hệ kích hoạt neutron 29
3.1.2.1. Nguồn Am - Be 29
3.1.2.2. Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527 30
3.1.3. Hệ phổ kế gamma 31
3.2. Thực nghiệm xác định đƣờng cong hiệu suất tại vị trí đo 31
3.3. Xác định thông lƣợng neutron 33
3.3.1. Thông lƣợng neutron chậm tại kênh nhanh 33
3.3.2. Thông lƣợng neutron nhiệt tại kênh nhanh 34
3.3.3. Thông lƣợng neutron trên nhiệt tại kênh nhanh 34
3.3.4. Thông lƣợng neutron nhanh tại kênh nhanh 34
3.4. Lựa chọn đối tƣợng thực nghiệm 36
3.5. Chuẩn bị mẫu 37
3.6. Điều chế mẫu 38
3.6.1. Trƣờng hợp 1: hỗn hợp mẫu chứa A, B ở dạng đơn chất
(A: Fe; B: Mn) 39
3.6.2. Trƣờng hợp 2: hỗn hợp mẫu chứa A, B ở dạng oxit
(A: MnO
2
; B: Fe
2
O
3
) 39
v
3.6.3. Trƣờng hợp 3: hỗn hợp mẫu chứa A ở dạng đơn chất, B ở dạng oxit
(A: Mn; B: Fe
2
O
3
) 39
3.6.4. Trƣờng hợp 4: hỗn hợp mẫu chứa A ở dạng oxit, B ở dạng đơn chất
(A: MnO
2
; B: Fe) 40
3.7. Chiếu mẫu, xử lý mẫu và đo mẫu 40
3.7.1. Chiếu mẫu 40
3.7.2. Xử lý mẫu sau khi chiếu 41
3.7.3. Đo mẫu 41
3.8. Xác định bề dày mẫu 42
3.9. Kiểm chứng công thức đã xây dựng 44
3.10. Đánh giá kết quả 45
3.11. Kết luận chƣơng 3 47
KẾT LUẬN, KIẾN NGHỊ VÀ HƢỚNG PHÁT TRIỂN 48
TÀI LIỆU THAM KHẢO 51
PHỤ LỤC 53
vi
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT
a1 : chỉ số thứ nhất trong công thức hóa học A
a1
O
a2
a2 : chỉ số thứ hai trong công thức hóa học A
a1
O
a2
A : hoạt độ tại ngày đo
: độ phóng xạ của hạt nhân i (sản phẩm phân hạch)
: độ phóng xạ của hạt nhân i quan tâm
A
u
: khối lƣợng nguyên tử Uranium
: hoạt độ riêng
b1 : chỉ số thứ nhất trong công thức hóa học B
b1
O
b2
b2 : chỉ số thứ hai trong công thức hóa học B
b1
O
b2
C : hệ số hiệu chỉnh thời gian đo
D : hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã
: năng lƣợng liên kết của neutron
: động năng của neutron tới
: năng lƣợng cộng hƣởng hiệu dụng trung bình
: năng lƣợng tia gamma
f : tỷ số thông lƣợng neutron nhiệt/ neutron trên nhiệt
G
e
: hệ số che chắn neutron trên nhiệt
G
th
: hệ số che chắn neutron nhiệt
: tiết diện tích phân cộng hƣởng cho phổ 1/E
: tiết diện tích phân cộng hƣởng cho phổ
: tiết diện tích phân cộng hƣởng cho phổ
của hạt nhân A
: tiết diện tích phân cộng hƣởng cho phổ
của hạt nhân Au
: tiết diện tích phân cộng hƣởng cho phổ
của hạt nhân Mn
: xác suất phát tia gamma
: khối lƣợng hỗn hợp
: khối lƣợng chất A trong hỗn hợp
vii
: khối lƣợng chất B trong hỗn hợp
: khối lƣợng chất
: khối lƣợng chất
M : khối lƣợng nguyên tử
: nguyên tử khối hạt nhân A
: nguyên tử khối hạt nhân B
: tổng số hạt nhân có trong mẫu ban đầu
: số hạt nhân A ban đầu
: số hạt nhân B ban đầu
: hằng số Avogadro
: số hạt nhân C tạo ra từ A còn lại sau thời gian chiếu
: số hạt nhân C tạo ra từ B còn lại sau thời gian chiếu
: số hạt nhân
còn lại sau
: số hạt nhân
còn lại sau
: số hạt nhân phân rã phát gamma của
trong thời gian đo
: số hạt nhân phân rã phát gamma của
trong thời gian đo
: số hạt nhân
bị phân rã phát gamma
: số hạt nhân
bị phân rã phát gamma
: diện tích đỉnh thu đƣợc
: tỉ số tiết diện tích phân cộng hƣởng 1/E trên tiết diện neutron 2200 m/s
S : hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu
: thời gian bán rã
: thời gian rã
: thời gian chiếu
: thời gian đo
W : khối lƣợng mẫu
x* : phần trăm khối lƣợng thực tế của chất A trong hỗn hợp
x : phần trăm khối lƣợng của chất A tính từ các công thức
viii
y
i
: hiệu suất phân hạch toàn phần của đồng vị i
: độ lệch phổ neutron trên nhiệt
: hiệu suất ghi nhận của máy tại đỉnh năng lƣợng ghi nhận
: độ phổ cập đồng vị
: độ phổ cập đồng vị hạt nhân A
: độ phổ cập đồng vị hạt nhân B
: tiết diện bắt neutron
: tiết diện kích hoạt lò
: tiết diện bắt neutron chậm
: tiết diện bắt neutron nhiệt
: tiết diện bắt neutron nhiệt của hạt nhân A
(n,f) : tiết diện phân hạch của Uranium tự nhiên
: tiết diện bắt neutron nhanh (n,p)
: tiết diện bắt neutron nhanh (n,p) của Al
: tiết diện bắt neutron nhanh (n,p) của Fe
: hằng số phóng xạ của hạt nhân C
: thông lƣợng neutron
: thông lƣợng neutron trên nhiệt
: thông lƣợng neutron nhanh
: thông lƣợng neutron nhiệt
: thông lƣợng neutron chậm
AAS : Atomic Absorption Spectrophotometric
NAA : Neutron Activation Analysis
ix
DANH MỤC CÁC BẢNG
Trang
Bảng 2.1 : Hỗn hợp Na - Al 18
Bảng 2.2 : Hỗn hợp Al - Si 18
Bảng 2.3 : Hỗn hợp La - Ce 19
Bảng 2.4 : Hỗn hợp Mn - Fe 19
Bảng 3.1 : Thông tin nguồn Eu -154 31
Bảng 3.2 : Số liệu thu đƣợc từ nguồn Eu – 154 đo cách DET 10cm 32
Bảng 3.3 : Thông lƣợng neutron chậm tại kênh nhanh 34
Bảng 3.4 : Thông lƣợng neutron nhanh tại kênh nhanh 35
Bảng 3.5 : Kết quả kiểm định của các mẫu bột làm thí nghiệm 38
Bảng 3.6 : Khối lƣợng các chất trong mẫu của trƣờng hợp 1 39
Bảng 3.7 : Khối lƣợng các chất trong mẫu của trƣờng hợp 2 39
Bảng 3.8 : Khối lƣợng các chất trong mẫu của trƣờng hợp 3 39
Bảng 3.9 : Khối lƣợng các chất trong mẫu của trƣờng hợp 4 40
Bảng 3.10 : Số liệu ghi nhận đƣợc và sai số của từng mẫu đo 41
Bảng 3.11 : Bề dày trung bình của mẫu trong từng trƣờng hợp 43
Bảng 3.12 : Kiểm chứng độ chính xác của các công thức trong từng trƣờng hợp 44
Bảng 3.13 : Kết quả trong trƣờng hợp giả định 45
x
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
Trang
Hình 1.1. : Sơ đồ minh họa một phản ứng hạt nhân với neutron 4
Hình 1.2. :Sơ đồ phổ thông lƣợng neutron của một lò phản ứng
phân hạch hạt nhân 8
Hình 3.1. : Cân điện tử đo mẫu 29
Hình 3.2. : Cấu hình nguồn neutron Am – Be 29
Hình 3.3. : Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527 30
Hình 3.4. :Hệ phổ kế gamma 31
Hình 3.5. : Đƣờng cong hiệu suất sát DET 32
Hình 3.6. : Miếng vàng 99,99% 33
Hình 3.7. : Các miếng nhôm tròn 35
Hình 3.8. : Bột Fe và Fe
2
O
3
37
Hình 3.9. : Bột Mn và MnO
2
37
Hình 3.10. :Container chứa mẫu 40
Hình 3.11. :Xử lý mẫu và mẫu sau khi xử lý xong 41
Hình 3.12. : Xác định bề dày mẫu 42
1
MỞ ĐẦU
Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis - NAA) là một trong
những kỹ thuật hiện đại, đặc trƣng của Kỹ thuật Hạt nhân đƣợc dùng để phân tích
hàm lƣợng nguyên tố trong vật chất với độ nhạy và độ chính xác cao, có khả năng
đáp ứng yêu cầu của nhiều bài toán thực tế và đƣợc áp dụng rộng rãi trong nhiều
lĩnh vực nghiên cứu khoa học nhƣ trong Địa chất, Khảo cổ, Y - Sinh học, Công
nghệ Vật liệu, Nông nghiệp, Công nghiệp, Môi trƣờng, v.v Phƣơng pháp phân
tích kích hoạt neutron có khả năng phân tích định tính cũng nhƣ định lƣợng đa
nguyên tố trong nhiều dạng mẫu khác nhau dựa trên sự biến đổi các hạt nhân bền
thành hạt nhân phóng xạ bằng cách chiếu mẫu phân tích trong trƣờng neutron lò
phản ứng, đo đạc phổ gamma của các đồng vị sản phẩm cho phép tính toán đƣợc
hàm lƣợng của các nguyên tố có trong mẫu phân tích.
Với tất cả những ƣu điểm nêu trên, phƣơng pháp phân tích kích hoạt neutron
đã đƣợc sử dụng phổ biến trong các phòng thí nghiệm của các trƣờng Đại học,
Trung tâm Nghiên cứu, v.v
Tuy nhiên trong quá trình phân tích cũng gặp nhiều khó khăn, trƣờng hợp cụ
thể là trong mẫu phân tích có thể bị nhiễm bẩn, tức trong mẫu ngoài nguyên tố cần
phân tích còn có một số nguyên tố matrix khác. Các matrix này gây ra các phản ứng
nhiễu, điều này làm cho kết quả phân tích có thể bị sai lệch. Vì vậy trong quá trình
phân tích, đo đạc mẫu ta phải loại trừ các phản ứng nhiễu từ matrix làm cho kết quả
đo đạc trở nên chính xác hơn.
Để giúp cho quá trình đo đạc, xử lý số liệu thu thập đƣợc trở nên thuận lợi
hơn, trong đề tài này sẽ phân tích một số các phản ứng nhiễu thƣờng gặp, từ đó xây
dựng các công thức tính toán, xử lý số liệu trong một số trƣờng hợp cụ thể. Thực
nghiệm kiểm chứng công thức tính toán cũng đƣợc thực hiện trong khóa luận này.
2
Với mục đích trên, khóa luận chia làm 4 chƣơng, bao gồm:
Chƣơng 1. Tổng quan lý thuyết: trình bày nguyên lý cơ bản của phƣơng pháp
phân tích kích hoạt neutron, các nguồn phát neutron, một số đại lƣợng thƣờng sử
dụng, các phản ứng nhiễu.
Chƣơng 2. Xây dựng công thức tính toán: phân tích, xây dựng các công thức tính
toán hàm lƣợng chất quan tâm trong một số phản ứng nhiễu, các trƣờng hơp cụ thể.
Chƣơng 3. Thực nghiệm kiểm chứng công thức đã xây dựng: kiểm chứng lại độ
chính xác của các công thức tính toán đƣợc đƣa ra trong chƣơng 2, trình bày số liệu
thực nghiệm, so sánh, nhận xét kết quả.
Chƣơng 4. Kết luận, kiến nghị và hƣớng phát triển
Cuối cùng là tài liệu tham khảo và phụ lục
Do sự giới hạn về kiến thức cũng nhƣ thời gian và điều kiện làm thí nghiệm
nên sai sót trong khóa luận là điều khó tránh khỏi. Vì vậy tác giả rất mong nhận
đƣợc những ý kiến đóng góp từ ngƣời đọc để khóa luận này đƣợc hoàn thiện hơn.
3
Chƣơng 1
TỐNG QUAN LÝ THUYẾT
1.1. Tổng quan về phân tích kích hoạt neutron
1.1.1. Giới thiệu
Phân tích kích hoạt neutron (NAA – Neutron Activation Analysis) đƣợc ra đời
và áp dụng đầu tiên bởi Von Hevesy và Hilde Levi từ năm 1936. Đây là phƣơng
pháp dùng để định tính và định lƣợng trong việc phân tích hàm lƣợng các nguyên tố
trong mẫu với độ chính xác rất cao, đáng tin cậy và tiện lợi [3].
Đây là một phƣơng pháp rất hiệu quả trong việc phân tích vết các nguyên tố
trong mẫu vì [9]:
- Không hủy mẫu do mẫu không bị hòa tan và khả năng nhiễm bẩn của mẫu
rất thấp. Trong một số trƣờng hợp, hoạt độ phóng xạ còn lại trong mẫu rất thấp. Vì
vậy, chúng ta có thể lấy lại mẫu mà không bị nhiễm phóng xạ.
- Là một phƣơng pháp phân tích hàm lƣợng nguyên tố trong mẫu hoàn toàn
độc lập đối với tính chất vật lý và hóa học của mẫu.
- Rất nhạy đối với các nguyên tố vết.
- Cung cấp dữ liệu đa nguyên tố cùng lúc.
Để kích hoạt mẫu, ta có thể sử dụng neutron hoặc các hạt mang điện từ các lò
phản ứng hoặc máy gia tốc nhƣ proton, deuteron,
, v.v… Trong đó, kích
hoạt bằng neutron có nhiều ƣu điểm và chiếm vai trò lớn vì neutron là hạt trung hòa
về điện nên dễ xuyên sâu vào nguyên tử, dễ dàng xuyên qua mọi vật chất.
1.1.2. Nguyên lý phƣơng pháp phân tích kích hạt neutron
Cơ sở của phƣơng pháp phân tích kích hoạt neutron là dựa trên phản ứng của
các neutron với hạt nhân nguyên tử. Quan trọng nhất là phản ứng
. Hạt nhân
bia X hấp thụ một neutron để tạo ra một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z
nhƣng khối lƣợng nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc trƣng.
Quá trình này đƣợc biểu diễn qua phản ứng:
4
Trong đó A là số khối của nguyên tố bia, Z là số điện tích nhân bia.
Ký hiệu (*) trong quá trình biểu diễn cho hạt nhân hợp phần ở giai đoạn trung
gian. Năng lƣợng kích thích của nhân hợp phần bằng tổng năng lƣợng liên kết
của neutron và động năng
của neutron tới:
[9], [10].
Hình 1.1. Sơ đồ minh họa một phản ứng hạt nhân với neutron.
Mẫu phân tích đƣợc kích hoạt bởi neutron. Mỗi hạt nhân bền đều có một xác
suất bắt neutron nhất định đƣợc gọi là tiết diện phản ứng hay tiết diện bắt neutron
. Qua quá trình chiếu xạ, sau khi bắt neutron, các đồng vị bền ở dạng tự nhiên
của các nguyên tố đƣợc chuyển thành những đồng vị phóng xạ. Các đồng vị phóng
xạ có thể phân biệt đƣợc dựa trên các tính chất bức xạ khác nhau của chúng nhƣ chu
kỳ bán rã
, loại bức xạ, năng lƣợng bức xạ. Khi neutron tƣơng tác với một hạt
nhân trong mẫu, qua quá trình tán xạ không đàn hồi, một hạt nhân hợp phần trung
gian ở trạng thái kích thích sẽ đƣợc tạo ra. Năng lƣợng kích thích của hạt nhân hợp
phần chính là năng lƣợng liên kết của neutron với hạt nhân. Hầu hết các hạt nhân
hợp phần đều có khuynh hƣớng trở về trạng thái cân bằng bằng cách phát tia
gamma tức thời đặc trƣng. Tia gamma phát ra với một xác suất riêng gọi là cƣờng
độ gamma tuyệt đối
. Các tia gamma có thể phát hiện bằng Detector bán dẫn có
5
độ phân giải cao. Trong phổ gamma, năng lƣợng đặc trƣng của đỉnh đƣợc phát hiện
chỉ thị cho nguyên tố hiện diện trong mẫu đƣợc gọi là phép định tính và diện tích
của đỉnh cho phép xác định hàm lƣợng của các nguyên tố gọi là phép định lƣợng
[10]. Một cách khác thay vì đo tia gamma tức thời đặc trƣng của quá trình, ta có thể
đo tia gamma do sản phẩm phát ra và dựa vào phổ gamma trễ này để xác định hàm
lƣợng nguyên tố quan tâm.
1.2. Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt neutron
Nguồn neutron đóng vai trò rất quan trọng trong phân tích kích hoạt neutron.
Ngƣời ta sử dụng các nguồn khác nhau tùy theo yêu cầu và phƣơng pháp phân tích.
Đặc trƣng quan trọng nhất của các nguồn neutron là thông lƣợng neutron và năng
lƣợng neutron do nó phát ra.
1.2.1. Các nguồn neutron đồng vị
1.2.1.1. Nguồn anpha - neutron
Các nguồn phóng xạ tự nhiên sẽ phát ra hạt anpha, hạt anpha này mang năng
lƣợng và tƣơng tác với bia tạo ra neutron. Trƣờng hợp nhƣ nguồn
210
Po (T
1/2
= 138
ngày) phát anpha. Anpha sinh ra tƣơng tác bia
9
Be:
4
He
+
9
Be
12
C +
1
n
Một số bia khác nhƣ
10
B,
11
B,
7
Li,
19
F,
18
O. Trong cùng một điều kiện thì hiệu
suất phát neutron của
9
Be là cao nhất.
Hiệu suất phát neutron của nguồn
lớn hơn nguồn
[5].
1.2.1.2. Nguồn Photoneutron
Một số đồng vị phóng xạ phát ra bức xạ và này tƣơng tác với D hoặc Be để
tạo ra đƣợc neutron:
9
Be
8
Be
2
D
1
H
Năng lƣợng ngƣỡng của neutron do Be và D tạo ra là khoảng 1,67MeV và
2,33MeV. Đối với một số phản ứng khác năng lƣợng ngƣỡng của neutron là khoảng
6MeV [5].
6
1.2.1.3. Nguồn phân hạch tự phát
Một số hạt nhân thông dụng thƣờng đƣợc sử dụng làm nguồn nhƣ
242
Pu,
238
U,
244
Cm,
252
Cf,… Trong đó
252
Cf đƣợc dùng khá phổ biến, có chu kỳ bán rã hiệu dụng
là khoảng 2,65 năm.
Xác suất phân hạch anpha là khoảng 96,89%, phân hạch tự phát là khoảng
3,11%.
252
Cf
140
Xe +
108
Ru + 4n
252
Cf
140
Cs +
109
Tc + 3n
Cứ mỗi phân hạch tự phát lại sinh ra khoảng 3,7 neutron, vì vậy mỗi lần phân
hạch sẽ cho ra khoảng 0,1184 neutron. Tốc độ phát neutron khá lớn khoảng
2,34.10
12
n.s
-1
.g
-1
. Do đó, đây là loại nguồn rất đƣợc ƣa chuộng sử dụng tại những
nơi mà lò phản ứng không đáp ứng đƣợc [5].
1.2.1.4. Ƣu, nhƣợc điểm
Ƣu điểm : tạo đƣợc neutron đơn năng có năng lƣợng cao và dòng neutron có
thể điều khiển đƣợc. Có kích thƣớc nhỏ nên dễ vận chuyển, ít gây hại đến sức khỏe
con ngƣời, tiện lợi, rẻ tiền nên thƣờng đƣợc dùng phổ biến trong Công nghiệp, các
phòng Thí nghiệm, các trƣờng Đại học.
Nhƣợc điểm : thông lƣợng neutron phát ra khá thấp (khoảng 10
7
n.cm
-2
s
-1
đến
10
9
n.cm
-2
s
-1
đối với các loại máy nhỏ) nên thƣờng phù hợp với các nguyên tố có
tiết diện bắt neutron cao. Ngoài ra, vì là nguồn tự nhiên nên không thể tắt nguồn khi
không sử dụng.
1.2.2. Máy gia tốc
1.2.2.1. Cơ chế hoạt động
Phần lớn máy gia tốc làm việc dựa trên nguyên tắc là bằng một phƣơng pháp
thích hợp (đa phần là phƣơng pháp dao động tần số cao) làm cho Deuterium bị ion
hóa, các ion này sẽ đƣợc gia tốc trong một máy gia tốc nhiều cấp. Sau đó đập vào
bia rắn thƣờng làm từ Titan (chính xác hơn là Đồng phủ Titan hoặc Zircon) có hấp
thụ Tritium, tạo ra neutron có năng lƣợng khoảng 14,7MeV [5].
2
H +
3
H
1
n +
3
He
7
Thông lƣợng neutron có thể điều chỉnh đƣợc. Các máy phát neutron thƣờng
dựa trên các phản ứng
,
,
.
Một số loại máy phát nhƣ [1]:
- Máy phát
2
H
3
He tạo neutron có năng lƣợng 3,3MeV đƣợc dùng rộng
rãi vì hiệu suất cao, tạo đƣợc dòng neutron đơn năng.
- Máy phát
9
Be
10
Bo cho hiệu suất cao nhƣng năng lƣợng dòng neutron
không đơn năng.
- Máy phát neutron
3
H
4
He tạo neutron có năng lƣợng khoảng 14,7MeV.
1.2.2.2. Ƣu, nhƣợc điểm
Ƣu điểm : đƣợc sử dụng phổ biến trong các phòng Thí nghiệm và trong Công
nghiệp. Tạo ra những neutron đơn năng có năng lƣợng cao và dòng neutron có thể
điều chỉnh đƣợc.
Nhƣợc điểm : không tạo đƣợc neutron nhiệt. Thông lƣợng neutron dao động
theo thời gian, phụ thuộc mạnh vào khoảng cách từ máy phát đến bia, do đó ảnh
hƣởng rất lớn đến các phƣơng pháp phân tích phụ thuộc vào thông lƣợng neutron.
Ngoài ra, tuổi thọ bia ngắn và chế tạo máy gia tốc khá đắt tiền.
1.2.3. Lò phản ứng hạt nhân
1.2.3.1. Cơ chế
Ban đầu các neutron nhanh đƣợc phân hạch từ một số nhiên liệu nhƣ
233
U,
234
U,
235
U,
239
Pu [5]. Sau đó chúng mất dần năng lƣợng do va chạm với các chất làm
chậm nhƣ nƣớc thƣờng (H
2
O), nƣớc nặng (D
2
O), Graphit (Than Chì), Berium (Be).
Các neutron lò phản ứng đƣợc tạo thành từ phản ứng phân hạch, trung bình
mỗi phân hạch tạo ra 2,5 neutron. Thông lƣợng rất cao khoảng 10
11
- 10
12
n.cm
-2
s
-1
đối với lò phản ứng bé, các lò lớn có thể đạt tới 10
12
- 10
15
n.cm
-2
s
-1
[6].
Tính chất tƣơng tác của neutron với vật chất khác nhau trong các miền năng
lƣợng khác nhau là khác nhau. Vì vậy ngƣời ta chia phổ neutron lò phản ứng làm ba
vùng năng lƣợng nhƣ ta thấy trên hình 1.2.
8
Hình 1.2. Sơ đồ phổ thông lƣợng neutron của một lò phản ứng
phân hạch hạt nhân [6].
1.2.3.2. Vùng neutron nhiệt
Vùng neutron nhiệt (neutron phân hạch sau khi đƣợc làm chậm, mất dần năng
lƣợng và trở về trạng thái cân bằng nhiệt với môi trƣờng) có năng lƣợng E
n
trong
miền 0 < E
n
0,5 eV, tuân theo phân bố Maxwell – Boltzmann:
(1.1)
Trong đó, dn là số neutron với năng lƣợng trong khoảng từ E đến E + dE, n là số
neutron tổng cộng trong hệ, k là hằng số Boltzmann và
là nhiệt độ neutron (hay
nhiệt độ môi trƣờng).
Từ công thức trên có thể tính sự phân bố thông lƣợng neutron tại nhiệt độ
nhƣ sau:
(1.2)
Trong đó
là thông lƣợng neutron toàn phần theo phân bố Maxwell.
9
Đồng thời hàm phân bố thông lƣợng theo vận tốc neutron tƣơng ứng là:
(1.3)
Trong đó
là mật độ neutron trong phân bố Maxwell cho mỗi khoảng đơn vị
vận tốc. Với T
0
= 293,6K, năng lƣợng tƣơng ứng là E
0
= kT
0
= 0,0253eV, vận tốc
tƣơng ứng là 2200m.s
-1
.
Do đó, năng lƣợng của neutron sẽ phụ thuộc vào nhiệt độ môi trƣờng và trong
vùng năng lƣợng này. Tiết diện tƣơng tác phụ thuộc quy luật 1/v.
1.2.3.3. Phổ neutron phân bố theo 1/E
Vùng neutron trên nhiệt (vùng neutron đang trong quá trình chậm dần) còn
đƣợc gọi là vùng trung gian hay vùng cộng hƣởng, có năng lƣợng E
n
trong miền
0,5 eV < E
n
0,5 MeV. Một cách lý tƣởng, sự phân bố neutron trên nhiệt tỉ lệ với
1/E:
(1.4)
Trong đó,
là thông lƣợng neutron trên nhiệt thực sự cho mỗi khoảng logarit năng
lƣợng.
Tuy nhiên, do cấu trúc trong lò phản ứng, neutron sẽ bị hấp thụ làm cho phổ
neutron trên nhiệt bị lệch khỏi quy luật 1/E. Ta biểu diễn theo công thức gần đúng:
(1.5)
Trong đó, là hằng số đặc trƣng cho sự lệch phổ từ phổ lý tƣởng và độc lập với
năng lƣợng.
1.2.3.4. Phổ neutron phân hạch
Là vùng neutron nhanh, các neutron nhanh (neutron phân hạch) có năng lƣợng
E
n
> 0,5 MeV tuân theo phân bố Watt. Một số công thức bán thực nghiệm biểu diễn
phổ phân hạch thƣờng đƣợc dùng là:
- Phổ phân hạch của Watt đối với neutron phân hạch có năng lƣợng từ 0,5
MeV đến 12 MeV:
(1.6)
10
- Phổ phân hạch của Cramberg đối với neutron phân hạch có năng lƣợng từ
0,5 MeV đến 10 MeV:
(1.7)
- Phổ phân hạch của Grundl và Usner đối với neutron phân hạch có năng
lƣợng từ 1 MeV đến 15 MeV:
(1.8)
Trong đó E là năng lƣợng neutron (MeV),
là thông lƣợng neutron phân hạch
cho mỗi khoảng đơn vị năng lƣợng tại năng lƣợng E,
là thông lƣợng neutron
phân hạch toàn phần.
Sự phân loại lò dựa vào một số đặc điểm nhƣ loại nhiên liệu, loại chất làm
chậm và tải nhiệt, năng lƣợng neutron, cấu trúc hình học, mục đích của lò phản ứng.
1.2.3.5. Ƣu, nhƣợc điểm
Ƣu điểm : các lò phản ứng có khả năng kích hoạt mạnh nhất, độ nhạy của
phép phân tích rất cao. Thông lƣợng neutron lớn, phổ năng lƣợng là đa năng.
Nhƣợc điểm : chi phí xây dựng, vận hành tốn kém, cố định, phải có nhiều quy
định nghiêm ngặt trong quá trình vận hành lò.
1.3. Các định nghĩa, hệ số thƣờng sử dụng
1.3.1. Hệ số f
Hệ số
f
đƣợc định nghĩa bằng tỷ số thông lƣợng neutron nhiệt trên thông
lƣợng neutron trên nhiệt:
(1.9)
Trong đó
là thông lƣợng neutron nhiệt (hay là dƣới cadmi),
là thông lƣợng
neutron trên nhiệt. Khái niệm “dƣới cadmi” là các neutron với năng lƣợng có thể
lên đến 0,55 eV (E
Cd
) [9].
Các phƣơng pháp thƣờng dùng để xác định f là phƣơng pháp tỉ số Cadmi,
phƣơng pháp ba lá dò chiếu trần.
11
1.3.2. Hệ số
Hệ số đƣợc gọi là độ lệch phổ neutron trên nhiệt.
Đối với phổ lý tƣởng, sự phân bố thông lƣợng neutron trên nhiệt tuân theo luật
1/E. Tuy nhiên, trên thực tế do sự biến đổi tính chất của chất làm chậm, phổ thông
lƣợng neutron có thể biểu diễn dƣới dạng:
(1.10)
Hệ số có giá trị âm hoặc dƣơng từ -1 đến +1 phụ thuộc vào nguồn neutron,
vị trí chiếu và cấu hình xung quanh [9].
Có 3 phƣơng pháp thực nghiệm xác định hệ số là phƣơng pháp bọc Cadmi
cho đa lá dò, tỉ số Cadmi cho đa lá dò, ba lá dò chiếu trần.
1.3.3. Tiết diện tích phân cộng hƣởng I
o
Trong vùng năng lƣợng 1eV < E < 1MeV, tiết diện neutron không tuân theo
quy luật 1/v mà có những chỗ cộng hƣởng riêng biệt, các cộng hƣởng chủ yếu do
việc bắt neutron
. Trong vùng này tiết diện bắt neutron không tuân theo quy
luật 1/v mà có những chỗ cộng hƣởng.
Trƣờng hợp phân bố neutron nhiệt lý tƣởng ( =0):
(1.11)
Trƣờng hợp :
(1.12)
Trong đó
là năng lƣợng cộng hƣởng hiệu dụng trung bình (eV).
Giá trị thông số
dùng để đổi
và
, áp dụng cho các
công thức tính ,
f
và hàm lƣợng.
1.3.4. Hệ số
đƣợc định nghĩa là tỉ số tiết diện tích phân cộng hƣởng trên tiết diện
neutron nhiệt tại vận tốc 2200 m/s:
12
(1.13)
Nếu có xét đến hệ số , công thức trên sẽ trở thành:
(1.14)
(1.15)
1.3.5. Hiệu suất ghi của hệ phổ kế
p
Tại mỗi vị trí cách Detector một khoảng nhất định sẽ có những hiệu suất ghi
nhận gamma tới Detector khác nhau. Thông thƣờng, trƣớc khi đo mẫu ta thƣờng
dùng một nguồn chuẩn để xác định hiệu suất ghi nhận của DET tại vị trí cần đo
bằng cách đo các nguồn chuẩn ở khoảng cách 10 – 20 cm từ detector để tránh các
hiệu ứng trùng phùng thực, sau đó chuyển đổi hiệu suất tại vị trí đo đó thành hiệu
suất tại vị trí muốn đo mẫu.
Việc chuyển đổi
có tính đến các điều kiện liên quan đến bố trí hình học
giữa nguồn và detector, thành phần của tất cả các lớp vật chất nằm giữa nguồn và
detector [8].
Hiệu suất tại đỉnh năng lƣợng gamma quan tâm đƣợc tính nhƣ sau:
(1.16)
Trong đó A là hoạt độ tại ngày đo,
là số đếm ghi nhận đƣợc trong thời gian đo
,
là xác suất phát gamma của đỉnh năng lƣợng quan tâm.
1.3.6. Hệ số tự che chắn neutron nhiệt G
th
Thông lƣợng neutron nhiệt bị suy giảm bên trong mẫu do sự hấp thụ neutron
nhiệt thông qua những phản ứng hạt nhân. Hiệu ứng này đƣợc gọi là sự tự che chắn
neutron nhiệt.
13
1.3.7. Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt G
e
Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt đƣợc tính đến là do có sự suy giảm
thông lƣợng neutron trên nhiệt bên trong mẫu chiếu xạ do sự hấp thụ của neutron
thông qua những phản ứng hạt nhân.
1.4. Tổng quan về các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt neutron
Trong mẫu có một số nguyên tố khác xuất hiện làm ảnh hƣởng đến kết quả đo
đạc đối với nguyên tố ta quan tâm có trong mẫu, điều này gây ra sự “nhiễu”. Dƣới
đây đề cập đến một số trƣờng hợp gây “nhiễu” nhất định.
1.4.1. Các phản ứng nhiễu sơ cấp
Hạt nhân Z (hạt nhân quan tâm) có thể bị làm nhiễu bởi hạt nhân Z + 1 và hạt
nhân Z + 2 (các hạt nhân gây nhiễu) vì các phản ứng
của hạt nhân Z + 1 và
của hạt nhân Z + 2 có thể tạo ra sản phẩm giống nhƣ phản ứng
của hạt
nhân Z [5]. Điều này làm sai lệch kết quả phân tích.
Các phản ứng nhiễu phụ thuộc vào tỷ số của thông lƣợng neutron trên nhiệt và
neutron nhiệt, tiết diện phản ứng, nồng độ của các nguyên tố có trong mẫu. Thông
thƣờng, tiết diện bắt neutron nhanh của phản ứng và là nhỏ hơn nhiều
so với tiết diện bắt neutron nhiệt của
, vì vậy sai số gây ra thƣờng là nhỏ. Đặc
biệt khi nguồn phát neutron nhiệt ổn định, thông lƣợng lớn, phổ neutron nhiệt tốt, ta
có thể bỏ qua phản ứng nhiễu. Tuy nhiên phản ứng nhiễu là đáng kể khi các hạt
nhân gây nhiễu chiếm hàm lƣợng lớn trong mẫu phân tích trong khi hạt nhân cần
phân tích lại chiếm hàm lƣợng quá nhỏ.
1.4.1.1. Phản ứng
Phản ứng của hạt nhân Z + 1 có thể cho ra sản phẩm nhƣ phản ứng
của hạt nhân Z.
Ví dụ :
139
La bị gây nhiễu bởi
140
Ce.
139
La
140
La
140
Ce
140
La
