Nghiên cứu quá trình đảo từ cảm ứng bởi điện trường trên cấu trúc nanô kiểu từ - điện trở, áp điện cho các bộ nhớ MERAMs tương lai

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHỆ







Dƣơng Thị Thanh Nhàn








NGHIÊN CỨU QUÁ TRÌNH ĐẢO TỪ CẢM ỨNG
BỞI ĐIỆN TRƢỜNG TRÊN CẤU TRÚC NANÔ KIỂU
TỪ - ĐIỆN TRỞ/ÁP ĐIỆN CHO CÁC BỘ NHỚ
MERAMs TƢƠNG LAI


LUẬN VĂN THẠC SĨ

HÀ NỘI - 2011


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHỆ





Dƣơng Thị Thanh Nhàn






NGHIÊN CỨU QUÁ TRÌNH ĐẢO TỪ CẢM ỨNG
BỞI ĐIỆN TRƢỜNG TRÊN CẤU TRÚC NANÔ KIỂU
TỪ - ĐIỆN TRỞ/ÁP ĐIỆN CHO CÁC BỘ NHỚ
MERAMs TƢƠNG LAI

Chuyên ngành: Vật liệu và Linh kiện Nanô

LUẬN VĂN THẠC SĨ


NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. Đỗ Thị Hƣơng Giang






HÀ NỘI - 2011


LỜI CẢM ƠN


Luận văn này hoàn thành được là nhờ sự giúp đỡ của tập thể cán bộ của Phòng
thí nghiệm Công nghệ micrô và nanô thuộc Khoa Vật lý Kỹ thuật và Công nghệ Nanô,
Trường Đại học Công nghệ, Đại học Quốc gia Hà Nội.
Lời đầu tiên tôi xin cảm ơn TS. Đỗ Thị Hương Giang, cô giáo hướng dẫn,
người luôn nhiệt tình giúp đỡ tôi trong quá trình làm luận văn tốt nghiệp. Sự nghiêm
khắc và yêu cầu cao của cô đã giúp tôi học hỏi được nhiều kinh nghiệm trong nghiên
cứu và thực hiện các thí nghiệm.
Tôi xin gửi lời cảm ơn tới các thành viên trong Phòng thí nghiệm Công nghệ
micrô và nanô và các thầy cô giáo đã giảng dạy tôi trong quá trình học cao học. Các
thầy, cô, anh, chị đã truyền đạt cho tôi nhiều kiến thức khoa học đồng thời giúp đỡ tôi
rất nhiều trong quá trình thực nghiệm tại Trường Đại học Công nghệ.
Xin gửi lời cảm ơn tới Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, nơi tôi đang công
tác, đã tạo điều kiện về thời gian để tôi được học tập nâng cao trình độ kiến thức.

Cuối cùng, tôi xin chân thành cảm ơn gia đình, bạn bè, đồng nghiệp những
người luôn cổ vũ, động viên, giúp đỡ và chia sẻ với tôi trong những lúc khó khăn nhất
để tôi hoàn thành được luận văn này.

LỜI CAM ĐOAN


Tôi cam đoan các số liệu, kết quả khoa học trong luận văn là hoàn toàn trung
thực và chưa được công bố ở bất kỳ nơi nào khác.


TÁC GIẢ LUẬN VĂN



Dƣơng Thị Thanh Nhàn
MỤC LỤC


MỞ ĐẦU 1
Chƣơng 1: CƠ SỞ LÝ THUYẾT 3
1.1. Vật liệu tổ hợp từ-điện trở và áp điện 3
1.1.1. Vật liệu áp điện 4
1.1.2. Vật liệu từ-điện trở 6
1.2. Đối tượng nghiên cứu của luận văn 7
Chƣơng 2: CÁC PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 9
2.1. Chế tạo màng đa lớp bằng phương pháp phún xạ ca tốt 9
2.2. Chế tạo vật liệu tổ hợp từ trở/áp điện 12
2.3. Khảo sát tính chất từ bằng từ kế mẫu rung (VSM) 12
2.4. Đo hiệu ứng từ điện trở bằng phương pháp bốn mũi dò 13

Chƣơng 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 16
3.1. Quá trình từ hóa của các màng đơn lớp sắt từ tự do và bị ghim 16
3.2. Quá trình từ hóa trong các màng spin-van 18
3.2.1. Quá trình từ hóa của màng spin-van với lớp sắt từ tự do NiFe 18
3.2.2. Quá trình từ hóa của màng spin-van với lớp sắt từ tự do FeCoB 19
3.2.3. Tương tác trao đổi giữa các lớp sắt từ trong cấu trúc spin-van 21
3.2.4. Ảnh hưởng của chiều dày lớp Cu không từ (t
Cu
) 22
3.3. Hiệu ứng từ-điện trở của các cấu trúc spin-van 28
3.3.1. Hiệu ứng từ-điện trở của màng spin-van với lớp sắt từ tự do NiFe 28
3.3.2. Hiệu ứng từ-điện trở của màng spin-van với lớp sắt từ tự do FeCoB 31
3.4. Quá trình từ hóa và từ-điện trở cảm ứng bởi điện trƣờng trong các
vật liệu tổ hợp spin-van/áp điện 34
3.4.1. Quá trình từ hóa cảm ứng bởi điện trường 34
3.4.2. Hiệu ứng từ-điện trở cảm ứng bởi điện trường 36
Chƣơng 4 MÔ PHỎNG LÝ THUYẾT 42
4.1. Mô hình lý thuyết 42
4.1.1. Mật độ năng lượng 42
4.1.2. Mối liên hệ với hiệu ứng từ-điện trở 43
4.1.3. Mô hình mật độ năng lượng cực tiểu 44


4.2. Thực hiện tính toán, mô phỏng 46
4.2.1. Các thông số mô phỏng 46
4.2.2. Sơ đồ khối của quá trình mô phỏng 46
4.2.3. Một số kết quả mô phỏng 48
KẾT LUẬN 50
TÀI LIỆU THAM KHẢO 51
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ

Hình 1.1. Hình minh họa hiệu ứng từ-điện trên vật liệu tổ hợp từ điện 3
Hình 1.2. Hình minh họa hiệu ứng áp điện nghịch trên vật liệu áp điện 5
Hình 1.3. Ô đơn vị tinh thể PZT trong trạng thái Perovskite lập phương
(trái) và mặt thoi (phải) 5
Hình 1.4. Cơ chế tạo nên hiệu ứng từ điện trở khổng lồ 7
Hình 1.5. Cấu trúc GMR dạng spin-van 7
Hình 1.6. Cấu trúc vật liệu tổ hợp từ điện trở/áp điện 8
Hình 2.1. Sơ đồ nguyên lý chế tạo màng mỏng bằng phương pháp phún xạ 9
Hình 2.2. Ảnh chụp hệ giữ mẫu có từ trường sử dụng trong quá trình chế
tạo màng mỏng: (a) mặt trước và (b) mặt sau 10
Hình 2.3. Hình minh họa các cấu trúc spin-valve đa lớp trong luận văn 11
Hình 2.4. Hình minh họa cấu trúc vật liệu tổ hợp spin-van/PZT 12
Hình 2.5. Ảnh chụp vật liệu tổ hợp chế tạo hoàn thiện bằng phương pháp
kết dính có gắn các điện cực cấp điện áp và điện cực đo điện trở 12
Hình 2.6. Sơ đồ khối từ kế mẫu rung (VSM) 13
Hình 2.7. Mô hình phương pháp đo bằng 4 mũi dò 14
Hình 2.8. Sơ đồ khối mô tả hệ đo từ-điện trở 15
Hình 3.1. Đường cong từ hóa của các màng đơn lớp sắt từ tự do NiFe,
FeCoB và màng sắt từ bị ghim Co/IrMn 16
Hình 3.2. Đường cong từ hóa trong mặt phẳng theo 2 phương song song và
vuông góc với từ trường ghim của màng đơn lớp tự do 18
Hình 3.3. Đường cong từ hóa của c Ta/NiFe/Cu/Co/IrMn/Ta với chiều dày
lớp Cu không từ là t
Cu
= 3.5 nm. Phép đo được tiến hành theo ba
phương của từ trường ngoài: nằm trong mặt phẳng mẫu theo hai
phương song song (H // H
eb
) và vuông góc (H ┴ H

eb
) với phương
từ trường ghim và vuông góc (H out of plane) mặt phẳng mẫu 19
Hình 3.4. Đường cong từ hóa của Ta/FeCoB/Cu/Co/IrMn/Ta với chiều dày
lớp Cu không từ là t
Cu
= 3.5 nm 20
Hình 3.5. Hình minh họa tương tác trao đổi giữa 2 lớp sắt từ trong spin-van 21
Hình 3.6. Đường cong từ hóa của Ta/NiFe/Cu(t
Cu
)/Co/IrMn/Ta với chiều
dày lớp Cu thay đổi t
Cu
từ 1.0 đến 4.0 nm với từ trường nằm
trong mặt phẳng mẫu và song song với phương từ trường ghim 23
Hình 3.7. Đường cong từ hóa của Ta/NiFe/Cu(t
Cu
)/Co/IrMn/Ta với chiều
dày lớp Cu không từ thay đổi t
Cu
từ 2.5 đến 4.0 nm được vẽ trong
dải từ trường của miền “bão hòa tạm thời” giữa hai bước đảo từ 24
Hình 3.8. Đường cong từ hóa của Ta/NiFe/Cu(t
Cu
)/Co/IrMn/Ta với chiều
dày lớp Cu khác nhau t
Cu
= 1.0 và 4.0 nm với từ trường ngoài
nằm trong mặt phẳng mẫu và vuông góc với phương từ trường
ghim 25

Hình 3.9. Đường cong từ hóa của Ta/FeCoB/Cu(t
Cu
)/Co/IrMn/Ta với chiều
dày lớp Cu thay đổi t
Cu
từ 1.0 đến 4.0 nm với từ trường ngoài
nằm trong mặt phẳng mẫu, song song với phương từ trường ghim 26
Hình 3.10. Đường cong từ hóa của Ta/FeCoB/Cu(t
Cu
)/Co/IrMn/Ta với chiều
dày lớp Cu khác nhau t
Cu
= 3.0; 3.5 và 4.0 nm được vẽ trong dải
từ trường của miền “bão hòa tạm thời” giữa hai bước đảo từ. 27
Hình 3.11. Đường cong từ hóa của 2 cấu trúc màng spin-van
Ta/NiFe/Cu(3,5)/Co/IrMn/Ta và Ta/FeCoB/Cu(3)/Co/IrMn/Ta 27
Hình 3.12. Đường cong sự thay đổi của điện trở theo từ trường ngoài tác
dụng trong mặt phẳng màng, song song với phương từ trường
ghim đo trên các màng spin-van Ta/NiFe/Cu(t
Cu
)/Co/IrMn/Ta với
chiều dày lớp Cu nhỏ (t
Cu
= 1.0 và 2.0 nm). 29
Hình 3.13. Đường cong sự thay đổi điện trở theo từ trường ngoài tác dụng
trong mặt phẳng màng, song song với phương của từ trường
ghim đo trên các màng spin-van Ta/NiFe/Cu(t
Cu
)/Co/IrMn/Ta với
chiều dày lớp Cu lớn (t

Cu
> 2.0 nm) 30
Hình 3.14. Đường cong từ-điện trở của Ta/NiFe/Cu/Co/IrMn/Ta với chiều
dày lớp Cu không từ là t
Cu
= 3.5 nm. Phép đo được tiến hành theo
2 phương khác nhau của từ trường ngoài: nằm trong mặt phẳng
màng, vuông góc với phương từ trường ghim (H ┴ H
eb
) và
phương vuông góc với mặt phẳng mẫu (H out of plane) 31
Hình 3.15. Đường cong sự thay đổi điện trở theo từ trường ngoài tác dụng
trong mặt phẳng màng, song song với phương của từ trường
ghim đo trên các màng spin-van Ta/FeCoB/Cu(t
Cu
)/Co/IrMn/Ta
với chiều dày lớp Cu nhỏ (t
Cu
= 1.0 và 2.0 nm) 32

Hình 3.16. Đường cong sự thay đổi điện trở theo từ trường ngoài tác dụng
trong mặt phẳng màng, song song với phương của từ trường
ghim đo trên các màng spin-van Ta/FeCoB/Cu(t
Cu
)/Co/IrMn/Ta
với chiều dày lớp Cu lớn (t
Cu
> 2.0 nm) 33
Hình 3.17. Sự phụ thuộc của từ trở (MR) vào độ dày lớp Cu đối với mẫu có
lớp từ mềm là Ni

20
Fe
80
và Fe
40
Co
40
B
20
34
Hình 3.18. Đường cong từ hóa của {NiFe/Cu(3,5)/Co/IrMn}/PZT (a) và
{FeCoB/Cu(3)/Co/IrMn}/PZT (b) khi thay đổi điện áp đặt vào
PZT từ 0 đến 300 V. Đường cong được thực hiện với từ trường
nằm trong mặt phẳng mẫu, song song với phương từ trường ghim 35
Hình 3.19. Đường cong từ hóa của {NiFe/Cu(3,5)/Co/IrMn}/PZT (a) và
{FeCoB/Cu(3)/Co/IrMn}/PZT (b) với từ trường nằm trong mặt
phẳng mẫu, vuông góc với phương từ trường ghim 36
Hình 3.20. Đường cong từ-điện trở của {NiFe/Cu(3,5)/Co/IrMn}/PZT (a) và
{FeCoB/Cu(3)/Co/IrMn}/PZT (b) được thực hiện với từ trường
nằm trong mặt phẳng mẫu, song song với phương từ trường ghim 37
Hình 3.21. Đường cong từ-điện trở của {FeCoB/Cu(3)/Co/IrMn}/PZT với từ
trường trong mặt phẳng, vuông góc với phương từ trường ghim. 37
Hình 3.22. Đường cong từ-điện trở của {NiFe/Cu(3.5)/Co/IrMn}/PZT được
thực hiện với từ trường vuông góc với mặt phẳng màng 38
Hình 3.23. Đường cong từ-điện trở của {FeCoB/Cu(3)/Co/IrMn}/PZT được
thực hiện với từ trường vuông góc với mặt phẳng màng 39
Hình 3.24. Đường cong từ-điện trở của {FeCoB/Cu(3.5)/Co/IrMn}/PZT
được thực hiện với từ trường vuông góc với mặt phẳng màng 40
Hình 3.25. Tỉ số GMR phụ thuộc vào điện áp đặt vào tấm áp điện đo trên vật
liệu {FeCoB/Cu(3.5)/Co/IrMn}/PZT với từ trường vuông góc với

mặt phẳng màng 41
Hình 4.1. Hình minh họa cấu trúc spin-van trong tính toán lý thuyết 42
Hình 4.2. Sơ khối minh họa cấu trúc của chương trình mô phỏng 47
Hình 4.3. Kết quả mô phỏng đường cong từ hóa của cấu trúc spin-van
NiFe(5)/Cu(3.5)/Co(5)/IrMn(8) 48
Hình 4.4. Kết quả mô phỏng đường cong từ-điện trở của cấu trúc spin-van
NiFe(5)/Cu(3.5)/Co(5)/IrMn(8) 48

DANH MỤC CÁC BẢNG

Bảng 2.1. Tốc độ bốc bay của các lớp trong cấu trúc spin-van 10
Bảng 2.2. Các cấu hình màng spin-van được chế tạo được và nghiên cứu 11
Bảng 4.1. Các thông số dùng để mô phỏng 46
Bảng 4.2. Các thông số mô phỏng tính chất từ của cấu trúc spin-van
NiFe(5)/Cu(3.5)/Co(5)/IrMn(8) nghiên cứu trong luận văn 49



BẢNG CÁC KÝ HIỆU CÁC CHỮ VIẾT TẮT


Ký hiệu
Giải thích
Tên tiếng Việt
GMR
Giant Magnetoresistance
Từ điện trở khổng lồ
SV
Spin-van
Cấu trúc spin-van

PZT
Pb Zirconat Titanat
zirconat titanat chì
MRAM
Magneto Random Access
Memory
Bộ nhớ truy cập ngẫu nhiên dựa
trên hiệu ứng đảo từ bằng từ
trường
MERAMs
Magneto Electric Random Access
Memory
Bộ nhớ truy cập ngẫu nhiên dựa
trên hiệu ứng đảo từ bằng điện
trường
VSM
Vibrating Sample Magnetometer
Từ kế mẫu rung
1


MỞ ĐẦU

Việc phát hiện ra hiệu ứng từ trở khổng lồ trong các màng mỏng đa lớp đã thực
sự đem lại diện mạo mới cho khoa học công nghệ: thời đại của các linh kiện
spintronics - hoạt động dựa trên việc điều khiển dòng spin, với những ưu điểm vượt
trội so với các linh kiện truyền thống như:
- Tiêu thụ ít năng lượng hơn, việc chuyển trạng thái 0 và 1 trong các linh kiện
điện tử truyền thống được thực hiện bằng cách vận chuyển điện tích vào/ra khỏi các
kênh của transitor, điều đó đòi hỏi phải tiêu tốn năng lượng vì việc vận chuyển điện

tích đòi hỏi phải tạo ra được độ chênh lệch của điện trường và bị tổn hao thành nhiệt
năng, không thể bù đắp được, trong khi các linh kiện spintronics đảo trạng thái dựa
trên việc đổi định hướng spin.
- Không gây ồn/nhiễu như điện tích: spin không liên kết dễ dàng với điện
trường phát tán (trừ khi tương tác spin-quỹ đạo trong các vật liệu là rất mạnh) nên
tránh được nhiễu và ồn của điện tích.
- Thao tác nhanh hơn: vì không phải mất thời gian cho việc vận chuyển điện
tích, chỉ mất thời gian đảo phương spin.
Một trong các lĩnh vực nghiên cứu của Spintronics là chế tạo và nghiên cứu các
vật liệu lưỡng tính từ - điện tổ hợp của các vật liệu có tính chất từ trở khổng lồ. Như
chúng ta biết, vật liệu đa pha sắt từ - sắt điện đang là đối tượng nghiên cứu thu hút sự
quan tâm của nhiều nhóm nghiên cứu trên thế giới trong vài năm gần đây. Các nghiên
cứu trên vật liệu này cho đến nay chủ yếu tập trung vào các vật liệu đơn pha hoặc đa
pha tổ hợp giữa các pha từ và điện nhằm khai thác hiệu ứng sự phân cực điện của pha
sắt điện dưới tác dụng từ trường ngoài. Bên cạnh đó, trên các vật liệu này còn thể hiện
một hiệu ứng vật lý khác rất lý thú đó là hiệu ứng đảo từ độ của pha sắt từ khi có mặt
của điện trường đặt vào pha sắt điện. Trong khuôn khổ cho phép, luận văn tập trung
“Nghiên cứu quá trình đảo từ cảm ứng bởi điện trƣờng trên cấu trúc nanô kiểu
từ - điện trở/áp điện cho các bộ nhớ MERAMs tƣơng lai” theo hướng tìm ra vật
liệu tổ hợp có hiệu ứng cao ở nhiệt độ phòng.
Bố cục của luận văn bao gồm 04 chương, thực hiện các nội dung sau:
1. Nghiên cứu công nghệ, ổn định chế tạo các cấu trúc GMR nanô kiểu màng đa
lớp có lực kháng từ kép dạng spin-van có hiệu ứng từ trở cao và nhạy với ứng suất.
Khảo sát các đặc trưng tính chất (cấu trúc, tính chất từ, từ trở, từ đàn hồi…) và tối ưu
hóa qui trình công nghệ, vật liệu, cấu hình.
2


2. Nghiên cứu công nghệ chế tạo các vật liệu áp điện PZT dạng màng mỏng.
Chế tạo và nghiên cứu vật liệu lưỡng tính từ - điện sử dụng các vật liệu từ trở và áp

điện chế tạo được dạng màng mỏng. Khảo sát các thuộc tính, đặc trưng từ, điện, từ-
điện và ảnh hưởng của điện trường ngoài đến quá trình đảo từ và từ trở của các vật liệu
lưỡng tính.
3. Mô phỏng, tính toán, xây dựng mô hình lý thuyết cho các hiệu ứng vật lý trên
vật liệu lưỡng tính từ-điện từ các kết quả nghiên cứu thực nghiệm.
4. Nghiên cứu khả năng ứng dụng của vật liệu: đề xuất ý tưởng, tìm hiểu cơ chế
hoạt động của bộ nhớ thông tin dựa trên hiệu ứng từ-điện MERAM sử dụng vật liệu từ
trở/áp điện.
Nội dung các chương được phân bố như sau:
Chương 1 chủ yếu đưa ra lý thuyết cơ bản về hiệu ứng từ trở, hiện tượng từ điện
và những chủ đề liên quan tới các chương tiếp theo. Nghiên cứu hiện tượng từ - điện
và ứng dụng.
Chương 2 chủ yếu trình bày các phương pháp và thực nghiệm được sử dụng
trong quá trình thực hiện luận văn đặc biệt là tối ưu hóa quá trình tạo các cấu trúc đa
lớp Cu/Co/Cu có hiệu ứng từ trở tốt nhất.
Chương 3 trình bày kết quả nghiên cứu các tính chất từ và hiệu ứng từ điện trở
của các hệ đã được tạo ra trong chương 2. Nghiên cứu khả năng ứng dụng của việc đảo
từ cảm ứng bởi điện trường phục vụ cho việc chế tạo MERAMs trong tương lai.
Chương 4 đưa một công cụ mô phỏng mới cho các tính chất của hiệu ứng từ trở
khổng lồ.
3


Chƣơng 1
CƠ SỞ LÝ THUYẾT

1.1. Vật liệu tổ hợp từ-điện trở và áp điện
Vật liệu tổ hợp từ-điện là vật liệu kết hợp của hai vật liệu sắt từ và sắt điện. Đây
là vật liệu lai có sự tồn tại đồng thời các thuộc tính của cả pha từ và pha điện. Hiện
nay, nghiên cứu trên các vật liệu lai tổ hợp dạng này đang là mối quan tâm nghiên cứu

của rất nhiều nhóm trên thế giới do triển vọng ứng dụng rộng rãi của vật liệu cũng như
các hiệu ứng vật lý mới được phát hiện trên hệ này.
Như đã đề cập ở trên, hiệu ứng từ điện thường được quan sát thấy trên các vật
liệu tồn tại đồng thời cả hai pha sắt từ và sắt điện. Bằng các cơ chế tác động khác nhau
vào vật liệu tổ hợp từ điện chúng ta có thể làm thay đổi từ độ hoặc sự phân cực điện
của vật liệu.

Hình 1.1. Hình minh họa hiệu ứng từ-điện trên vật liệu tổ hợp từ điện
Với vật liệu tổ hợp dạng này, hiệu ứng từ điện có thể được chia thành 2 loại
(hình 1.1)
(i) Dùng từ trường để điều khiển véc tơ phân cực điện: Dưới tác dụng của một
từ trường lên pha sắt từ, chúng sẽ bị biến dạng do hiệu ứng từ giảo. Do có sự tương tác
trao đổi qua lại giữa hai pha sẽ dẫn đến sự biến dạng của pha sắt điện. Do hiệu ứng áp
điện, ứng suất sinh ra do sự biến dạng này sẽ làm thay đổi vector phân cực điện của
pha sắt điện. Hiệu ứng này còn được gọi là hiệu ứng từ-điện thuận (Magnetoelectric -
ME). Một trong những khả năng ứng dụng đang được khai thác trên hiệu ứng ME này
là chế tạo các cảm biến đo từ trường, máy phát…[15]
4


(ii) Dùng điện trường để tác động lên mômen từ trong pha sắt từ: Khi tác dụng
điện trường ngoài vào vật liệu tổ hợp, pha sắt điện sẽ chịu biến dạng cưỡng bức do
hiệu ứng áp điện. Sự biến dạng này sẽ kéo theo sự biến dạng sắt từ và do đó trong lòng
pha sắt từ này sẽ tồn tại một ứng suất nội tại dẫn đến sự thay đổi moment từ của vật
liệu. Hiệu ứng này còn được gọi là hiệu ứng từ-điện nghịch (Converse Magnetoelectric
- CME).
So với hiệu ứng ME, hiệu ứng CME là một hiệu ứng mới, gần đây đang được
nghiên cứu và khai thác ứng dụng mạnh mẽ, trong đó phải kể đến một số ứng dụng
như lưu trữ thông tin máy tính [3]. Một số nghiên cứu mới gần đây nhất được công bố
đã chỉ ra được sự thay đổi định hướng từ độ trong màng mỏng sắt từ Ni dưới tác dụng

của ứng suất gây ra bởi tấm áp điện Pb(Mg
1/3
Nb
2/3
)O
3
]
(1-x)
-[PbTiO
3
] khi có tác dụng
của điện trường. Bằng cách thay đổi ứng suất khác nhau, ta có thế điều khiển định
hướng của mômen từ trong vật liệu.
Chúng ta cần để ý rằng với vật liệu từ giảo mà điện trở của nó phụ thuộc chặt
chẽ vào moment từ độ của nó thì thông qua việc sử dụng điện trường điều khiển
moment từ ta có thể điều khiển được điện trở của vật liệu. Ý tưởng này này có thể áp
dụng rất tốt cho các vật liệu tổ hợp có chứa vật liệu áp điện PZT và các màng GMR có
chứa một lớp từ giảo. Như đã trình bày ở trên, điện trở của hệ màng này sẽ bị chi phối
mạnh mẽ bởi sự thay đổi từ độ này, do đó điện trở của màng sẽ bị thay đổi khi có điện
trường tác dụng vào tấm áp điện. Dựa trên ý tưởng này mà ta có thể điều khiển được
các tính chất khác là hệ quả của quá trình từ hóa trong các pha vật liệu sắt từ. Một
trong số đó phải kể đến sự thay đổi của điện trở của màng mỏng do ứng suất nhờ điện
trường.
Trong luận văn này sẽ tập trung nghiên cứu vật liệu tổ hợp của vật liệu áp điện
và vật liệu có hiệu ứng từ-điện trở khổng lồ dạng màng mỏng cấu trúc spin-van.
1.1.1. Vật liệu áp điện
Vật liệu áp điện là vật liệu có độ phân cực điện thay đổi khi chịu tác dụng của
một ứng suất cơ học (hiệu ứng áp điện thuận) hoặc có thể thay đổi hình dạng khi đặt
trong một điện trường ngoài (hiệu ứng áp điện nghịch). Trong các nghiên cứu của luận
văn, chúng tôi sử dụng hiệu ứng áp điện nghịch với mục đích tạo ứng suất cơ học nhờ

tác dụng của điện áp cấp vào áp điện. Hình 1.2 minh họa cơ chế của hiệu ứng áp điện
nghịch
5



Hình 1.2. Hình minh họa hiệu ứng áp điện nghịch trên vật liệu áp điện
Loại vật liệu áp điện đang thu hút sự quan tâm nghiên cứu hiện nay là gốm áp
điện có cấu trúc Perovskite như BaTiO3 hoặc Pb(Zr
x
Ti
1-x
)O
3
, do có hệ số áp điện và
hằng số điện môi lớn. Công thức hóa học chung của vật liệu perovskite là ABX
3
, trong
đó A, B là hai cation có hóa trị lần lượt là +2 và +4, X là anion liên kết với hai cation A
và B. Trong luận văn này chúng tôi sử dụng vật liệu áp điện là PZT.

Hình 1.3. Ô đơn vị tinh thể PZT trong trạng thái Perovskite lập phương (trái) và mặt
thoi (phải) [2]
Trên hình 1.3 minh họa cấu trúc ô đơn vị tinh thể PZT trong trạng thái
Perovskite lập phương và mặt thoi. Hiệu ứng áp điện có thể giải thích bằng sự dịch
chuyển của các ion trong ô đơn vị này. Dưới tác dụng của một điện trường ngoài theo
phương trục Oz, các ion O
2-
sẽ bị hút về điện cực dương, các ion Zn4+/Ti4+ và Pb2+
sẽ bị hút về điện cực còn lại. Do có sự dịch chuyển này, liên kết giữa các ion trong tinh

thể và do đó khoảng cách giữa các ion này sẽ bị thay đổi. Kết quả là tinh thể áp điện sẽ
bị biến dạng và hiện tượng này gọi là hiệu ứng áp điện nghịch.
PZT là vật liệu gốm áp điện được sử dụng rộng rãi nhất hiện nay. Tuỳ vào mục
đích mà người ta sẽ chọn các thành phần gốm PZT với tỷ lệ Zr/Ti phù hợp để ứng
dụng. Hiện nay, các vật liệu áp điện PZT có thành phần và tính chất tối ưu tùy vào
mục đích sử dụng đã được thương mại hóa và sản xuất hàng loạt theo yêu cầu được
cung cấp bởi các công ty với giá thành thấp.
6


1.1.2. Vật liệu từ-điện trở
Từ trở (MR) được hiểu là sự thay đổi điện trở của vật liệu từ dưới tác dụng của
từ trường ngoài và được đặc trưng bởi tỷ số:

( ) (0) ( ) (0)
(%)
(0) (0)
H R H R
MR
R




(1.1)
với
(0)

và
(0)R

lần lượt là điện trở suất và điện trở của vật liệu khi chưa có từ
trường;
()H

và
()RH
thứ tự là điện trở suất và điện trở của vật liệu khi đặt trong từ
trường. Năm 1988 nhóm nghiên cứu của M.N Baibich và nhóm nghiên cứu G.Binasch
đã phát hiện ra hiện tượng dị thường trong các cấu trúc màng mỏng đa lớp của sắt từ
và phản sắt từ [7, 9]. Sự phân cực electron trong các màng mỏng từ và các linh kiện có
cấu trúc micro sẽ dẫn tới hiệu ứng từ trở trong từ trường thấp. Sự nhảy vọt của các
nghiên cứu về “Từ điện trở” gắn với sự phát hiện của một hiệu ứng từ điện trở mới đó
là hiệu ứng từ điện trở khổng lồ. Năm 1988, nhóm nghiên cứu của Albert Fert (Pháp)
phát hiện ra hiệu ứng từ điện trở có tỉ số MR rất lớn trong các màng mỏng đa lớp
Fe/Cr (001) đồng thời với nhóm này, nhóm của Peter Grunberg (Đức) cũng phát hiện
ra hiệu ứng này trên màng mỏng 3 lớp Fe/Cr/Fe (hình 1.4). Hiệu ứng này được đặt tên
là từ điện trở khổng lồ. Thực chất của tính từ “khổng lồ” không nằm ở độ lớn của tỉ số
từ trở mà nằm ở cơ chế tạo nên hiệu ứng.
Trong luận văn này, hiệu ứng từ điện trở khổng lồ được định nghĩa như sau:

RR
R
RR
 




(1.2)
ở đây,

R

là điện trở của vật liệu khi các lớp sắt từ sắp xếp song song và
R


là điện trở ở trật tự phản song song.
Từ năm 2003 đến 2005, dựa vào mô hình electron tự do trong xấp xỉ của Fuchs-
Sondheimer, R.E Camlay và J. Barnas và nhiều nhà khoa học khác đã phát triển lý
thuyết GMR và đưa đưa ra nhiều mô hình lý thuyết mô tả những khía cạnh khác nhau
của GMR.

7



Hình 1.4. Cơ chế tạo nên hiệu ứng từ điện trở khổng lồ
1.2. Đối tƣợng nghiên cứu của luận văn
+ Nghiên cứu công nghệ, ổn định chế tạo các cấu trúc GMR nanô kiểu màng
spin-valve có hiệu ứng từ trở cao và nhạy với ứng suất. Khảo sát các đặc trưng tính
chất (cấu trúc, tính chất từ, từ trở, từ đàn hồi…) và tối ưu hóa qui trình công nghệ, vật
liệu, cấu hình. Vật liệu NiFe đóng vai trò là lớp từ mềm có lực kháng từ nhỏ và lớp Co
bị ghim từ bởi lớp IrMn. Cu được sử dụng để chế tạo lớp không từ theo cấu trúc được
đưa ra như trên hình 1.5.

Hình 1.5. Cấu trúc GMR dạng spin-van
+ Chế tạo và nghiên cứu vật liệu lưỡng tính từ - điện sử dụng các vật liệu từ trở
và áp điện chế tạo được dạng màng mỏng. Khảo sát các thuộc tính, đặc trưng từ, điện,
Thủy tinh
Lớp sắt từ tự do

Lớp không từ
Lớp sắt từ bị ghim
8


từ-điện và ảnh hưởng của điện trường ngoài đến quá trình đảo từ và từ trở của các vật
liệu lưỡng tính, cấu trúc được đưa ra như trên hình 1.6.
+ Nghiên cứu tính chất từ điện và quá trình đảo từ cảm ứng bởi điện trường đối
với các màng mỏng đã chế tạo được.
+ Mô phỏng, tính toán, xây dựng mô hình lý thuyết cho các hiệu ứng vật lý trên
vật liệu lưỡng tính từ-điện từ các kết quả nghiên cứu thực nghiệm.


Hình 1.6. Cấu trúc vật liệu tổ hợp từ điện trở/áp điện
PZT
Lớp sắt từ tự do
Lớp không từ
Lớp sắt từ bị ghim
9


Chƣơng 2
CÁC PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM

2.1. Chế tạo màng đa lớp bằng phƣơng pháp phún xạ ca tốt
Các màng mỏng đa lớp trong luận văn này được chế tạo bằng phương pháp
phún xạ catốt trên thiết bị magneto-sputtering của Phòng thí nghiệm NanoSpintronic
Technology, Trường Đại học Paris 11, Pháp. Đây là phương pháp dùng các ion năng
lượng cao (thường là các ion khí hiếm: Ar, Xe , Kr, nhưng phổ biến hơn cả là Ar) bắn
phá bề mặt bia vật liệu rắn để tạo ra các nguyên tử, phân tử, ion và lắng đọng các phần

tử này lên đế, tạo thành màng. Năng lượng của các ion này, không những phụ thuộc
vào điện tích, vào mức độ được gia tốc của nó trong điện trường mà còn phụ thuộc vào
chính khối lượng của nó. Sơ đồ nguyên lý tạo màng mỏng bằng phương pháp phún xạ
ca tốt dược mô tả trên hình 2.1 [1].

Hình 2.12.1. Sơ đồ nguyên lý chế tạo màng mỏng bằng phương pháp phún xạ
Năng lượng của các ion tới được chia làm hai phần cơ bản: một phần để phân
cắt các liên kết trên bề mặt bia vật liệu, tạo ra các nguyên tử, phân tử, ion riêng rẽ;
phần còn lại được truyền thành động năng cho các phần tử này tán xạ ngược và lắng
đọng lên đế. Năng lượng của các ion tới phụ thuộc vào điện trường, hay cụ thể hơn là
thế đặt vào giữa hai điện cực. Năng lượng liên kết của bia vật liệu chủ yếu phụ thuộc
vào bản chất hóa học và trạng thái tồn tại của nó. Mối tương quan giữa hai đại lượng
này có ảnh hưởng quan trọng đến hiệu quả của quá trình lắng đọng.
Màng nghiên cứu trong luận văn này được chế tạo sử dụng nguồn một chiều
DC với công suất chế tạo P = 50 W trong điều kiện chân không cao, P
based
= 1.6×10
-7

10


mbarr, và áp suất khí Ar được giữ ổn định trong suốt quá trình chế tạo P
Ar
= 5.7×10
-4

mbarr. Tốc độ lắng đọng của các lớp được xác định thông qua chiều dày được đo bằng
phương pháp X-Ray Reflectivity (XRR) và thời gian bốc bay của các màng đơn lớp
được chế tạo dùng làm mẫu chuẩn (xem bảng 2.1). Căn cứ vào tốc độ phún xạ của mẫu

chuẩn được khảo sát, chiều dày của các lớp trong cấu trúc màng đa lớp nghiên cứu
được điều khiển thông qua điều khiển thời gian phún xạ. Để tạo trạng thái ghim tốt
giữa lớp phản sắt từ và lớp sắt từ ghim, trong suốt quá trình chế tạo, mẫu được đặt
trong một từ trường một chiều đồng nhất được tạo ra bởi hai thanh nam châm vĩnh cửu
với cường độ từ trường trong vùng không gian đặt mẫu đo được H = 100 mT nằm
song song với mặt phẳng màng (xem hình 2.2).
Bảng 2.12.1. Tốc độ bốc bay của các lớp trong cấu trúc spin-van
STT
Vật liệu
Tốc độ bốc bay (Å/s)
1
Ta
0.117647
2
NiFe
0.121065
3
FeCoB
0.087719
4
Cu
0.265487
5
Co
0.120192
6
IrMn
0.140351

Hình 2.2. Ảnh chụp hệ giữ mẫu có từ trường sử dụng trong quá trình chế tạo màng
mỏng: (a) mặt trước và (b) mặt sau
Màng
Thanh nam châm
vĩnh cửu
(a) Mặt trước (a) Mặt sau
H
Màng
Thanh nam châm
vĩnh cửu
(a) Mặt trước (a) Mặt sau
Màng
Thanh nam châm
vĩnh cửu
(a) Mặt trước (a) Mặt sau
H
11



Hình 2.3. Hình minh họa các cấu trúc spin-valve dạng màng đa lớp trong luận văn
Trong luận văn này, các cấu trúc spin-valve với lớp sắt từ ghim có chiều dày t
p

= 5 nm được lựa chọn là Co thông qua liên kết với lớp phản sắt từ IrMn. Lớp sắt từ tự
do với cùng chiều dày t
f
= 5 nm gồm hai loại thành phần vật liệu khác nhau Ni
20
Fe

80

và Fe
40
Co
40
B
20
(Hình). Các cấu hình spin-van với chiều dày lớp không từ Cu (t
Cu
) thay
đổi từ 1,0 đến 3,5 nm được chế tạo và nghiên cứu liệt kê trong bảng 2.2 dưới đây.
Bảng 2.1. Các cấu hình màng spin-van được chế tạo được và nghiên cứu
TT
Ký hiệu
Cấu trúc
1
SV747
Ta(5)/NiFe(5)/Cu(1)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
2
SV748
Ta(5)/NiFe(5)/Cu(2)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
3
SV795
Ta(5)/NiFe(5)/Cu(2.5)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
4
SV758
Ta(5)/NiFe(5)/Cu(3)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
5
SV794

Ta(5)/NiFe(5)/Cu(3.5)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
6
SV759
Ta(5)/NiFe(5)/Cu(4)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
7
SV791
Ta(5)/CoFeB(5)/Cu(1)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
8
SV769
Ta(5)/CoFeB(5)/Cu(2)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
9
SV792
Ta(5)/CoFeB(5)/Cu(2.5)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
10
SV768
Ta(5)/CoFeB(5)/Cu(3)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
11
SV793
Ta(5)/CoFeB(5)/Cu(3.5)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
12
SV770
Ta(5)/CoFeB(5)/Cu(4)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
13
FCB771
Ta(5)/CoFeB(5)/Ta(5) (nm)
14
CoIrMn772
Ta(5)/Co(5)/IrMn(8)/Ta(5) (nm)
15
NiFe773

Ta(5)/NiFe(5)/Ta(5) (nm)
Đế thủy tinh
Ta
CoFeB
Cu
Co
IrMn
Ta
Đế thủy tinh
Ta
NiFe
Cu
Co
IrMn
Ta
12


2.2. Chế tạo vật liệu tổ hợp từ trở/áp điện
Vật liệu tổ hợp được chế tạo theo phương pháp kết dính giữa các màng mỏng
đa lớp đã chế tạo ở trên với vật liệu áp điện. Trong luận văn này sử dụng PZT dạng
tấm, độ dày 250 µm mang số hiệu APCC-854 được cung cấp bởi American Piezo
Ceramics Inc., PA, USA. Các tấm PZT được phân cực theo phương Oz (001), ở hai
mặt của tấm áp điện được phủ lớp Ag làm điện cực. Cấu trúc vật liệu tổ hợp chế tạo
được minh họa trong hình 2.4 và ảnh chụp mẫu vật liệu tổ hợp được chế tạo hoàn thiện
có gắn các điện cực cấp điện áp và điện cực đo điện trở được đưa ra trên hình 2.5.

Hình 2.4. Hình minh họa cấu trúc vật liệu tổ hợp spin-van/PZT được chế tạo bằng
phương pháp kết dính

Hình 2.5. Ảnh chụp mẫu vật liệu tổ hợp được chế tạo hoàn thiện bằng phương pháp
kết dính có gắn các điện cực cấp điện áp và điện cực đo điện trở
2.3. Khảo sát tính chất từ bằng từ kế mẫu rung (VSM)
Tính chất từ và quá trình từ hóa của các màng spin-van được khảo sát thông qua
phép đo đường cong từ trễ sử dụng hệ đo từ kế mẫu rung VSM Lake Shore 7403 ở
1
2
3
4
Điện cực
dùng để đo
điện trở
cho màng
spin-van
5 6
Điện cực dùng để cấp điện áp cho PZT
1
2
3
4
Điện cực
dùng để đo
điện trở
cho màng
spin-van
5 6
Điện cực dùng để cấp điện áp cho PZT
13

nhiệt độ phòng tại PTN Micrô-Nanô, Trường Đại học Công nghệ. Trên hình 2.6 minh
họa sơ đồ khối mô tả hệ đo. Mẫu được gắn vào cần rung và đặt tại tâm của hệ gồm 4
cuộn dây mắc thành cặp xung đối. Trong quá trình thực hiện phép đo, mẫu sắt từ được
dao động với một tần số nhất định làm xuất hiện từ thông đi qua cuộn dây thu tín hiệu
biến thiên. Khi đó, suất điện động cảm ứng (hay tín hiệu điện áp V) có giá trị tỉ lệ
thuận với mômen từ độ M của mẫu. Đây là tín hiệu dao động có dạng tuần hoàn hình
sin:
V = - N.S.h.A. ω. e
iωt
.m = k. ω.A. e
iωt
.m (2.1)
Với h là hệ số tỷ lệ, A là biên độ rung của mẫu, S là thiết diện vòng dây còn N là
số vòng dây của cuộn thu tín hiệu.

Hình 2.6. Sơ đồ khối từ kế mẫu rung (VSM)
2.4. Đo hiệu ứng từ điện trở bằng phƣơng pháp bốn mũi dò
Hiệu ứng từ điện trở được khảo sát bằng cách xác định sự thay đổi điện trở của
mẫu dưới tác dụng của từ trường. Trong luận văn này, hiệu ứng từ - điện trở của màng
14


mỏng được nghiên cứu thông qua phép đo điện trở bằng phương pháp bốn mũi dò tại
Phòng thí nghiệm Công nghệ Micro và Nano, Trường Đại học Công nghệ, Đại học
Quốc gia Hà Nội. Sơ đồ bố trí 4 mũi dò được minh họa trên hình 2.7 và sơ đồ khối bố
trí của hệ đo được đưa ra trên hình 2.8.

Hình 2.7. Mô hình phương pháp đo bằng 4 mũi dò
Cấu tạo của hệ đo từ điện trở
Sử dụng một nguồn dòng Keithley 236 để cấp vào mũi dò 1 và 4, điện trở được

đo thông qua đo điện áp lối ra trên hai mũi dò 2 và 3 sử dụng đồng hồ đo keithley
2000. Điện trở được xác định thông qua định luật Ôm.
Hệ 4 mũi dò này được đặt vào bên trong một hệ nam châm điện để tạo ra từ
trường. Hệ nam châm điện được nuôi bởi nguồn dòng Sorensen DLM40-75E và nguồn
đảo cực GMW Model 5970-80. Cường độ từ trường được đo sử dụng một máy đo từ
trường Gaussmeter (Model 2100). Tín hiệu lối ra của keithley và máy đo từ trường
được ghép nối máy tính. Quá trình ghi số liệu được thực hiện tự động sử dụng chương
trình phần mềm viết bằng ngôn ngữ Delphi. Trong đó:
Cấp nguồn dòng là 1 và bộ phận tạo và điều khiển từ trường bao gồm 02 máy
kết nối với nhau:.