hiệu ứng giao thoa điện tử với việc tách thông tin cấu trúc phân tử oxy từ phổ sóng hài bậc cao

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH
----------------

Lê Thị Cẩm Tú

HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ VỚI VIỆC
TÁCH THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ OXY
TỪ PHỔ SÓNG HÀI BẬC CAO

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

Thành phố Hồ Chí Minh - 2012


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH
----------------

Lê Thị Cẩm Tú

HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ VỚI VIỆC
TÁCH THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ OXY
TỪ PHỔ SÓNG HÀI BẬC CAO

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao
Mã số: 60 44 05

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

Người hướng dẫn khoa học:

PGS. TSKH. LÊ VĂN HOÀNG

Thành phố Hồ Chí Minh - 2012


LỜI CẢM ƠN
Tôi xin gởi lời cảm ơn sâu sắc đến người thầy hướng dẫn của tôi PGS. TSKH. Lê
Văn Hoàng. Thầy không những tận tình hướng dẫn và tạo điều kiện tốt nhất cho tôi
thực hiện luận văn này mà thầy còn là người động viên tinh thần trong những lúc tôi
gặp khó khăn.
Qua luận văn này, tôi xin gởi lời cảm ơn đến TS. Nguyễn Ngọc Ty, người đã quan
tâm và tận tình giúp đỡ trong quá trình tôi thực hiện luận văn này.
Đồng thời, tôi cũng xin cảm ơn bạn Hoàng Văn Hưng đã giúp đỡ tôi rất nhiều về
mặt kỹ thuật và cho tôi những lời góp ý hữu ích.
Với lòng biết ơn sâu sắc, tôi xin cảm ơn thầy, cô ở Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư
phạm TP. Hồ Chí Minh và thầy, cô giảng dạy trong chương trình cao học đã truyền
thụ cho tôi những kiến thức quý báu trong suốt quá trình học tập tại trường.
Tôi xin cảm ơn phòng Đào tạo sau đại học, trường Đại học Sư phạm TP. Hồ Chí
Minh đã tận tình hướng dẫn và hỗ trợ mọi thủ tục trong thời gian tôi học tập tại
trường.
Xin cảm ơn các thành viên trong nhóm nghiên cứu đã tạo điều kiện cho tôi nghiên
cứu và hoàn thành luận văn này.
Cuối cùng, tôi xin gởi lời biết ơn sâu sắc đến cha mẹ tôi, đã luôn quan tâm, động
viên, là nguồn sức mạnh to lớn cả về tinh thần lẫn vật chất để tôi an tâm học tập.
Xin cảm ơn!
TP. Hồ Chí Minh, ngày 18 tháng 09 năm 2012
Lê Thị Cẩm Tú


i

MỤC LỤC
Danh mục các hình vẽ, đồ thị .................................................................................. ii
Danh mục các bảng ................................................................................................. iv
Danh mục các từ viết tắt ...........................................................................................v
LỜI MỞ ĐẦU ............................................................................................................1
Chương 1:
1.1

HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ ..............................................6

Phát hiện giao thoa điện tử trong phổ sóng hài của phân tử H 2 + và H 2 ........6

1.1.1

Sự phát xạ sóng hài bậc cao ....................................................................6

1.1.2

Phát hiện giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao .........................8

1.2

Hiệu ứng giao thoa điện tử và các nghiên cứu trên phân tử CO 2 ................12

1.2.1

Phân tử CO 2 với các nghiên cứu thực nghiệm .....................................13

1.2.2

Kết quả mô phỏng trên phân tử CO 2 ....................................................18

1.3

Một số vấn đề hiện tại..................................................................................20

Chương 2:

TÁCH THÔNG TIN CẤU TRÚC
TỪ PHỔ SÓNG HÀI BẬC CAO ...................................................24

2.1

Cơ sở lý thuyết của việc tách thông tin cấu trúc từ phổ sóng hài bậc cao...24

2.1.1

Mô hình ba bước Lewenstein ...............................................................25

2.1.2

Mô-men lưỡng cực dịch chuyển phân tử ..............................................32

2.2

Một số phương pháp tách thông tin cấu trúc từ phổ sóng hài bậc cao ........33

2.3

Tách thông tin cấu trúc từ hiệu ứng giao thoa điện tử .................................38

2.3.1

Cơ sở lý thuyết của hiệu ứng giao thoa điện tử ....................................39

2.3.2

Phương pháp .........................................................................................41

Chương 3:

ỨNG DỤNG CHO PHÂN TỬ OXY ..............................................43

3.1

Phổ sóng hài bậc cao của phân tử O 2 ..........................................................44

3.2

Mô-men lưỡng cực dịch chuyển thực nghiệm .............................................46

3.3

Tách thông tin cấu trúc và phân tích kết quả ...............................................48

KẾT LUẬN ..............................................................................................................59
TÀI LIỆU THAM KHẢO ......................................................................................61

ii

Danh mục các hình vẽ, đồ thị
Hình 1.1 Sự phát xạ sóng hài khi các nguyên tử khí hiếm như He, Ne, Ar, Xe…
tương tác với laser cường độ cao với tần số ω 1 ..................................................7
Hình 1.2 Phổ sóng hài bậc cao có phân cực song song với véc-tơ phân cực laser của
H 2 + (2D). Hình (a), (b), (c) là các phổ sóng hài khi phân tử được đặt trong
trường laser có cường độ đỉnh là 5.1014 W/cm2 và bước sóng là 780 nm; hình
(e), (f) ứng với laser 1.1014 W/cm2 và 780 nm. Các mũi tên chỉ ra vị trí cực
tiểu cường độ trong phổ sóng hài .....................................................................10
Hình 1.3 Các phổ sóng hài bậc cao phân cực song song với véc-tơ phân cực laser
với các góc định phương khác nhau của phân tử H 2 (2D). Laser có thông số
như sau: cường độ đỉnh 5.1014 W/cm2 và bước sóng 780 nm ..........................11
Hình 1.4 Biên độ và pha sóng hài đối với các bậc cụ thể khi phân tử tương tác với
laser 5.1014 W/cm2 và 780 nm ..........................................................................11
Hình 1.5 Hình minh họa cho sóng phẳng electron tái kết hợp và sự giao thoa sóng
hài phát ra từ phân tử CO 2 ................................................................................14
Hình 1.6 Các đường R cosθ = (n+ 1/2) λ và các họ nghiệm 1, 2, và 3 của thành phần
x mô-men lưỡng cực dịch chuyển ....................................................................19
Hình 1.7 Các đường R cosθ = nλ và các họ nghiệm 1, 2, và 3 của thành phần y mômen lưỡng cực dịch chuyển..............................................................................19
Hình 1.8 Cường độ sóng hài đo đạc được (đường liền nét) và được làm khớp với
công thức của mô hình giao thoa hai tâm (đường đứt nét) được biểu diễn theo
thời gian trễ giữa hai xung laser đối với các bậc khác nhau của phân tử N 2 O.
..........................................................................................................................21
Hình 1.9 Hình ảnh vân giao thoa và pha tương đối của sóng hài bậc 25 (hình (a),
(b)) và bậc 33 (hình (c), (d)) .............................................................................22
Hình 2.1 Hình minh họa mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài .......25
Hình 2.2 Các cơ chế ion hóa khi nguyên tử tương tác với laser. (a) ion hóa đa
photon; (b) ion hóa xuyên hầm; (c) ion hóa vượt rào.......................................27

iii

Hình 3.1 (a) Mô hình tương tác giữa phân tử O 2 và laser; (b) HOMO của phân tử
O 2 thu được bằng phần mềm Gaussian với phương pháp DFT và hệ hàm cơ sở
6-31G+(d,p) ......................................................................................................44
Hình 3.2 Cường độ sóng hài bậc cao phát ra từ phân tử O 2 tính theo phương song
song (a) và vuông góc (b) với véc-tơ phân cực của laser với các góc θ khác
nhau ..................................................................................................................45
Hình 3.3 Sự phụ thuộc theo góc định phương của sóng hài bậc cao phát ra từ phân
tử O 2 theo phương song song (a) và vuông góc (b) với véc-tơ phân cực laser 45
Hình 3.4 Thành phần x của mô-men lưỡng cực dịch chuyển với các góc định
phương khác nhau. Đường liền nét thể hiện kết quả trích xuất được từ dữ liệu
sóng hài “thực nghiệm”, đường đứt nét thể hiện kết quả tính toán lý thuyết ...47
Hình 3.5 Thành phần y của mô-men lưỡng cực dịch chuyển với các góc định
phương khác nhau. Đường liền nét thể hiện kết quả trích xuất được từ dữ liệu
sóng hài “thực nghiệm”, đường đứt nét thể hiện kết quả tính toán lý thuyết ...48
Hình 3.6 Sự phụ thuộc theo R cosθ của các họ nghiệm của: (a) thành phần x và (b)
thành phần y của mô-men lưỡng cực dịch chuyển (phân tử CO 2 ) ...................49
Hình 3.7 Sự phụ thuộc vào R cosθ của các họ nghiệm của thành phần x mô-men
lưỡng cực dịch chuyển tính toán lý thuyết .......................................................50
Hình 3.8 Sự phụ thuộc vào R cosθ của các họ nghiệm của thành phần y mô-men
lưỡng cực dịch chuyển tính toán lý thuyết. ......................................................51
Hình 3.9 Sự phụ thuộc vào R cosθ của các họ nghiệm của: (a) thành phần x và (b)
thành phần y của mô-men lưỡng cực dịch chuyển (R = 2.28 a.u.) ..................54
Hình 3.10 Sự phụ thuộc vào R cosθ của các họ nghiệm của: (a) thành phần x và (b)
thành phần y của mô-men lưỡng cực dịch chuyển (R 1 = 2.052 a.u.) ...............56
Hình 3.11 Sự phụ thuộc vào R cosθ của các họ nghiệm của: (a) thành phần x và (b)
thành phần y của mô-men lưỡng cực dịch chuyển (R 2 = 2.508 a.u.) ...............57

iv

Danh mục các bảng
Bảng 3.1 Khoảng cách O – O trích xuất từ d x ( k ,θ ) (sóng hài song song) ..............52
Bảng 3.2 Khoảng cách O – O trích xuất từ d y ( k ,θ ) (sóng hài vuông góc) ............52
Bảng 3.3 Khoảng cách O – O trích xuất từ phổ sóng hài bậc cao “thực nghiệm”
(R 1 = 2.052 a.u.) ...............................................................................................55
Bảng 3.4 Khoảng cách O – O trích xuất từ phổ sóng hài bậc cao “thực nghiệm”
(R 2 = 2.508 a.u.) ...............................................................................................56


v

Danh mục các từ viết tắt
ADK: Gần đúng ion hóa xuyên hầm (Ammosov – Delone – Krainov)
MO – ADK: Lý thuyết ion hóa xuyên hầm phân tử (Molecular Orbital ADK)
DFT: Lý thuyết phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory)
HOMO: Orbital ngoài cùng của phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital)
SAEA: Gần đúng một electron (Single – Active Electron Approximation)
SFA: Gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation)
MO – SFA: Gần đúng trường mạnh phân tử (Molecular Orbital SFA)
TDSE: Phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian (Time – Dependent
Schrodinger Equation)


1

LỜI MỞ ĐẦU
Hiện nay, mong muốn ghi nhận được thông tin cấu trúc phân tử gắn liền với

những chuyển động trong khoảng thời gian ở cấp độ nguyên tử, phân tử là một
trong những vấn đề thu hút sự quan tâm của các nhà khoa học trên thế giới. Những
phương pháp như phân tích quang phổ hồng ngoại, nhiễu xạ tia X, nhiễu xạ điện
điện tử… cũng cho phép thu nhận thông tin cấu trúc phân tử như khoảng cách liên
hạt nhân, sự phân bố electron, cấu trúc tinh thể… Tuy nhiên, độ phân giải thời gian
của chúng không đáp ứng được nhu cầu ghi nhận thông tin cấu trúc động gắn với sự
chuyển động diễn ra trong phân tử (như sự quay của phân tử diễn ra trong khoảng
thời gian pico giây (10-12 s), sự dao động của nguyên tử diễn ra trong khoảng thời
gian femto giây (10-15 s), sự chuyển động của electron quanh hạt nhân trong khoảng
thời gian atto giây (10-18 s)), hay thông tin cấu trúc tức thời của phân tử trong quá
trình hình cấu trúc mới… Chính vì vậy, xây dựng những phương pháp mới với độ
phân giải thời gian cỡ femto giây là một nhu cầu cấp thiết.
Các nguồn laser ra đời vào những năm 1960 đã cho các nhà khoa học một công
cụ mạnh trong việc thu nhận thông tin cấu trúc động phân tử. Việc tương tác với
một trường có cường độ tương đối mạnh so với trường Coulomb của phân tử đã tạo
ra sự phát xạ sóng hài bậc cao (high-order harmonic generation). Ban đầu, các nhà
khoa học cố gắng tối ưu hóa các điều kiện thí nghiệm để sự phát xạ sóng hài bậc
cao tạo ra những xung ánh sáng atto giây. Và trong quá trình nghiên cứu này, các
nhà khoa học nhận ra rằng sóng hài bậc cao có mang thông tin cấu trúc phân tử [3942]. Sóng hài bậc cao trở thành “công cụ” hữu ích để khảo sát cấu trúc phân tử với
các phương pháp thu nhận thông tin cấu trúc động phân tử được đề xuất [4], [18],
[22], [30], [37, 38], [43], [58], [65], [70].
Một trong các thành công quan trọng có thể kể đến là công trình [22]. Trong đó
bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử (molecular tomography method) từ dữ
liệu sóng hài bậc cao phát ra khi phân tử N 2 tương tác với nguồn laser cực mạnh,
các tác giả đã tái tạo thành công hình ảnh orbital ngoài cùng (highest occupied


2

molecular orbital – HOMO) của phân tử N 2 . Dựa vào phương pháp này, tác giả

công trình [37, 38] đã khảo sát lý thuyết cấu trúc của các phân tử CO 2 , N 2 , O 2 ,
khẳng định kết quả [22] đồng thời chỉ ra một số hạn chế của phương pháp cũng như
đưa hướng giải quyết các hạn chế đó trong [37]. Ngoài ra, việc khảo sát các đặc
điểm của sóng hài bậc cao theo góc cấu trúc và sự định phương của phân tử trong
trường laser cũng chỉ ra: khả năng theo dõi quá trình chuyển đồng phân của các
phân tử như HCN/HNC và acetylen/vynilyden [2], [55]; khả năng theo dõi được
quá trình hỗ biến của cytosine là một trong bốn base của phân tử DNA [53].
Bên cạnh cường độ, pha sóng hài cũng được sử dụng cho việc thu nhận thông
tin cấu trúc phân tử [30]. Dựa trên kỹ thuật đo pha sóng hài [29] và dấu hiệu giao
thoa nội phân tử trong phổ sóng hài bậc cao [27], [39-42], [49], [68], công trình [30]
đã trích xuất thành công khoảng cách liên hạt nhân của phân tử CO 2 . Hiệu ứng giao
thoa nội phân tử hay giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao được phát hiện
bằng lý thuyết bởi nhóm của M. Lein khi họ giải bằng số phương trình Schrodinger
phụ thuộc thời gian cho phân tử H 2 + và H 2 trong trường laser [39, 40]. Kết quả tính
toán pha và cường độ sóng hài cho thấy, tại một “góc tới hạn” nào đó, pha sóng hài
xảy ra sự nhảy pha π radian quanh một cực tiểu cường độ. Vị trí của cực tiểu này
không phụ thuộc vào thông số của laser và có thể được dự đoán gần đúng nếu xem
đó là kết quả của sự giao thoa giữa hai nguồn điểm bức xạ được đặt tại vị trí của các
hạt nhân phân tử. Kết quả từ công trình lý thuyết trên đã được kiểm chứng bằng các
công trình thực nghiệm cho CO 2 [27], [49], [68], [77], cho N 2 O [49], H 2 [3], và
C 2 H 2 [63]. Không những thế, mô hình giao thoa hai tâm (two-center interference
model) được M. Lein đề xuất [39, 40] còn được kiểm chứng bởi các công trình lý
thuyết khác cho H 2 +, CO 2 [5-7], [12], [16], [25, 26], [61]. Điều này cho thấy vai trò
của hiệu ứng giao thoa điện tử trong việc thu nhận cấu trúc phân tử.
Trong công trình lý thuyết gần đây, tác giả [1] dựa vào hiệu ứng giao thoa điện
tử và công thức của mô hình giao thoa hai tâm đã trích xuất thành công khoảng cách
liên hạt nhân O – O cho phân tử CO 2 . Kiểm chứng kết quả [1] và phát triển cho


3

phân tử mới chính vì vậy có ý nghĩa khoa học. Chính vì vậy chúng tôi tiến hành
nghiên cứu này trả lời cho các câu hỏi: Liệu phương pháp mà công trình [1] chỉ ra
có thể áp dụng cho các phân tử khác hay không? Và nên chọn phân tử nào để khảo
sát tiếp theo? Chúng tôi chọn phân tử O 2 – phân tử thẳng có HOMO dạng π g và
thực hiện luận văn với tên: Hiệu ứng giao thoa điện tử với việc tách thông tin cấu
trúc phân tử oxy từ phổ sóng hài bậc cao.
Mục tiêu của luận văn là chứng tỏ có thể trích xuất khoảng cách liên hạt nhân
phân tử O 2 từ dấu vết giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao. Nghiên cứu của
chúng tôi dựa trên phương pháp mô phỏng: sóng hài bậc cao sử dụng cho nghiên
cứu được mô phỏng từ tính toán lý thuyết.
Như vậy, nhiệm vụ đầu tiên cần thực hiện là mô phỏng sóng hài bậc cao của
phân tử O 2 khi tương tác với chùm laser phân cực thẳng, cường độ cao (~ 1014
W/cm2) và có độ dài xung cỡ femto giây. Phổ sóng hài mô phỏng này được xem là
dữ liệu sóng hài “thực nghiệm”. Quá trình phát xạ sóng hài bậc cao có thể được giải
thích bởi mô hình ba bước Lewenstein – mô hình bán cổ điển nhưng cho chúng ta
hiểu rõ về bức tranh vật lý của quá trình phát xạ sóng hài bậc cao. Theo mô hình
này, electron ban đầu bị ion hóa xuyên hầm ra miền liên tục, được gia tốc bởi
trường điện của laser, và khi trường điện laser đổi chiều, electron lại được gia tốc
trở về tái kết hợp với ion mẹ và phát ra những photon năng lượng cao mà ta gọi là
sóng hài bậc cao – là dữ liệu cần mô phỏng. Phương pháp tính toán lý thuyết được
đề cập dựa trên mô hình ba bước Lewenstein được nhóm nghiên cứu của giáo sư C.
D. Lin [35], [79] xây dựng chương trình tính toán và nhóm nghiên cứu của chúng
tôi (Trường Đại học Sư phạm TP. HCM) hoàn thiện thêm. Tiếp theo, với nguồn dữ
liệu sóng hài thu được, chúng tôi tiến hành trích xuất khoảng cách liên hạt nhân của
phân tử O 2 theo các bước như sau: i/ Trích xuất mô-men lưỡng cực dịch chuyển
phân tử từ phổ sóng hài “thực nghiệm” dựa vào phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân
tử [22]; ii/ Khảo sát các điểm không của mô-men lưỡng cực dịch chuyển trong vùng
khả dụng ứng với miền phẳng của phổ sóng hài. Sau đó, sử dụng công thức của mô

4

hình giao thoa hai tâm [40] để trích xuất khoảng cách liên hạt nhân của phân tử O 2
khi ở trạng thái cân bằng và khi khoảng cách giữa hai nguyên tử O lệch ra khỏi vị trí
cân bằng 10%. Tuy nhiên để có thể dùng công thức ở [40] thích hợp với các họ
nghiệm của mô-men lưỡng cực dịch chuyển “thực nghiệm”, trước hết chúng tôi
thực hiện tìm các điểm không của mô-men lưỡng cực dịch chuyển từ tính toán lý
thuyết, khảo sát sự phù hợp của các họ nghiệm lý thuyết này với các công thức [40]
và lấy đó làm cơ sở cho việc trích xuất từ mô-men lưỡng cực dịch chuyển “thực
nghiệm”.
Bố cục luận văn được chia làm ba chương, không kể mở đầu và kết luận.
Chương 1: “Hiệu ứng giao thoa điện tử”, sẽ giới thiệu về hiệu ứng giao thoa điện tử
trong phổ sóng hài bậc cao của phân tử với những phát hiện đầu tiên của nhóm M.
Lein đối với phân tử H 2 + và H 2 [39, 40]. Sau đó, chúng tôi trình bày những công
trình nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm trên phân tử CO 2 để kiểm chứng mô hình
được đề xuất trong hai công trình trên cũng như những vấn đề nảy sinh trong quá
trình thực hiện các nghiên cứu liên quan đến sóng hài bậc cao và hiệu ứng giao thoa
điện tử.
Trong chương 2: “Tách thông tin cấu trúc từ phổ sóng hài bậc cao”, ngoài phần
giới thiệu ngắn gọn về các phương pháp thu nhận thông tin cấu trúc đã được xây
dựng dựa trên nguồn dữ liệu sóng hài, trong đó phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân
tử được trình bày chi tiết hơn để phục vụ cho việc trích xuất mô-men lưỡng cực
dịch chuyển ở phần sau, chúng tôi trình bày phương pháp trích xuất khoảng cách
liên hạt nhân từ hiệu ứng giao thoa điện tử trong phổ sóng hài. Các phần được trình
bày trong chương này là những cơ sở lý thuyết quan trọng được sử dụng cho việc
thu nhận thông tin cấu trúc. Vì nguồn dữ liệu sóng hài được sử dụng trong luận văn
là dữ liệu mô phỏng dựa trên mô hình ba bước Lewenstein và nhằm đưa ra bức
tranh vật lý về sự phát xạ sóng hài bậc cao, nên trước hết chúng tôi trình bày khá chi
tiết về mô hình Lewenstein và các đại lượng quan trọng trong đó có mô-men lưỡng

cực dịch chuyển phân tử. Phần còn lại của chương, chúng tôi tập trung trình bày cơ


5

sở lý thuyết và phương pháp thu khoảng cách liên hạt nhân phân tử từ mô-men
lưỡng cực dịch chuyển vừa thu được dựa vào phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân
tử.
Kết quả của việc áp dụng phương pháp tách thông tin cấu trúc từ hiệu ứng giao
thoa điện tử cho phân tử O 2 được trình bày trong chương 3: “Ứng dụng cho phân tử
oxy”. Kết quả khảo sát sự phụ thuộc vào góc định phương của các họ nghiệm của
mô-men lưỡng cực dịch chuyển từ tính toán lý thuyết của phân tử O 2 cho thấy các
họ nghiệm thỏa các công thức [40] theo quy luật giống như trường hợp của phân tử
CO 2 . Từ đó, chúng tôi tiến hành trích xuất khoảng cách liên hạt nhân của phân tử
O 2 từ mô-men lưỡng cực dịch chuyển “thực nghiệm” khi phân tử ở trạng thái cân
bằng và không cân bằng cấu trúc.
Kết luận là phần cuối của luận văn, trong phần này, chúng tôi tóm tắt lại các kết
quả đã đạt được. Từ kết quả thu được, chúng tôi nêu lên hướng phát triển của đề tài.
Danh mục trích dẫn từ 80 công trình, trong đó nhiều công trình mới trong các
năm gần đây.
Kết quả luận văn được báo cáo tại Hội nghị Vật lý lý thuyết toàn quốc lần thứ
37 – 2012, sẽ gửi đăng vào kỷ yếu hội nghị và dự kiến đăng một công trình trên tạp
chí quốc tế.


6

Chương 1: HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ

Trong chương này, chúng tôi trình bày các vấn đề liên quan đến hiệu ứng giao

thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao. Từ những phát hiện lý thuyết đầu tiên của
nhóm M. Lein cho phân tử H 2 + và H 2 đến một loạt các nghiên cứu cả về thực
nghiệm và lý thuyết để kiểm chứng cho mô hình được đề xuất trong công trình [39,
40]. Khi giải phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian cho H 2 + và H 2 trong
trường laser, M. Lein và các cộng sự phát hiện rằng phổ sóng hài bậc cao của các
phân tử này trải qua một cực tiểu cường độ không phụ thuộc vào thông số của laser.
Pha sóng hài cũng có sự thay đổi lớn quanh góc có cực tiểu cường độ. Để giải thích
các đặc điểm trên, các tác giả đã đề xuất mô hình gọi là mô hình giao thoa hai tâm.
Trong đó, cực tiểu cường độ xảy ra là do sự giao thoa hủy của sóng hài phát ra từ
hai orbital nguyên tử của phân tử và có thể dự đoán được bằng công thức cho cực trị
giao thoa của hai nguồn điểm. Mô hình này đã được [27], [68] kiểm chứng trực tiếp
bằng thực nghiệm trên phân tử CO 2 và thu hút sự quan tâm của các nghiên cứu khác
[3], [5-7], [12], [16], [25, 26], [34], [48, 49], [73], [77]. Kết quả thực nghiệm cho
thấy mô hình giao thoa hai tâm chỉ hoạt động tốt đối với một số phân tử [49] và sự
giao thoa hai tâm có thể điều khiển được bằng cách thay đổi cường độ của laser [7],
[48], [64], [73]. Những điều này cho thấy mô hình giao thoa hai tâm cần được phát
triển thêm và loại bỏ các gần đúng đang được sử dụng. Một số vấn đề hiện tại này
sẽ được chúng tôi trình bày trong phần còn lại của chương.
1.1 Phát hiện giao thoa điện tử trong phổ sóng hài của phân tử H 2 + và H 2
1.1.1 Sự phát xạ sóng hài bậc cao
Năm 1961, khi phân tích chùm tia ló ra khỏi tinh thể thạch anh được chiếu bởi
xung laser có độ dài xung 1 ms và bước sóng 694.3 nm, nhóm của P.A. Franken ở
Đại học Michigan (Ann Arbor, Michigan, Mỹ) đã lần đầu tiên phát hiện được sóng
hài với tần số gấp hai lần tần số laser chiếu vào [15]. Sau nhiều năm, chúng ta vẫn


7

chỉ quan sát được sóng hài bậc thấp phát ra khi chiếu laser cường độ cao vào vật
liệu phi tuyến hoặc vào những luồng khí. Đến những năm cuối thập niên 80, các

nghiên cứu thực nghiệm về sự phát xạ sóng hài được đẩy mạnh nhờ các cải tiến kỹ
thuật: sự ra đời của laser xung cực ngắn (độ dài xung từ khoảng 10 pico giây (1 ps =
10-12 s) đến khoảng femto giây (1 fs = 10-15 s)) và cường độ đỉnh cực cao (cường độ
tập trung có thể lên tới cỡ 1015 đến 1016 W/cm2). Năm 1987, McPherson và cộng sự
ở Đại học Illinois (Chicago, Illinois, Mỹ) đã lần đầu tiên phát hiện sóng hài bậc cao,
đến bậc 17 khi cho laser xung cực ngắn (cỡ femto giây) và cường độ đỉnh cao (cỡ
1014 W/cm2) tương tác với khí neon. Từ đó, song hành với các nghiên cứu thực
nghiệm được mở rộng từ các khí hiếm sang các phân tử khác là sự phát triển của
các lý thuyết giải thích các kết quả của thực nghiệm. Ban đầu các lý thuyết chỉ tập
trung giải thích đặc điểm phổ sóng hài bậc cao của nguyên tử vì phổ sóng hài bậc
cao phát ra từ phân tử phức tạp hơn nhiều so với trường hợp nguyên tử. Tuy nhiên,
phổ sóng hài bậc cao của nguyên tử và phân tử đều có đặc điểm chung.
Sóng hài bậc cao (high-order harmonics) là những photon phát ra khi các
nguyên tử hay phân tử tương tác với laser cường độ cao. Những photon phát ra có
đặc điểm là có tần số bằng bội số nguyên lần tần số laser chiếu vào nên được gọi là
sóng hài bậc cao.

Hình 1.1 Sự phát xạ sóng hài khi các nguyên tử khí hiếm như He, Ne, Ar,
Xe… tương tác với laser cường độ cao với tần số ω 1 [52].


8

Sau khi giảm ở một vài tần số đầu thì phổ sóng hài trải qua miền bằng phẳng
(pleatau region) trong đó cường độ sóng hài gần như không thay đổi đối với các bậc
sóng hài trong miền này và kết thúc miền phẳng là điểm dừng (cutoff) [13], [32,
33], [46, 47] là điểm mà từ đó trở đi cường độ sóng hài giảm rất nhanh. Sự xuất
hiện của miền phẳng sóng hài bậc cao nằm ngoài sự tiên đoán của lý thuyết nhiễu
loạn.
1.1.2 Phát hiện giao thoa điện tử trong phổ sóng hài bậc cao

Sự phát xạ sóng hài bậc cao liên quan đến hiện tượng phi tuyến xảy ra trong
vùng trường mạnh, tức là liên quan đến việc giải phương trình Schrodinger phụ
thuộc thời gian (time-dependent Schrodinger equation - TDSE) cho nguyên tử
(phân tử) trong trường laser mạnh. Đầu tiên, các nhà lý thuyết đã tập trung giải
quyết bài toán này cho nguyên tử hydro – nguyên tử một electron (single-active
electron atom) rồi sau đó cố gắng giải quyết cho các nguyên tử khác bằng mô hình
gần đúng một electron (single-active electron approximation - SAEA).
Phân tử đơn giản nhất là ion phân tử hydro H 2 +, cấu tạo gồm hai proton và
một electron. Việc hiểu được cách hành xử của H 2 + trong trường laser sẽ là cơ sở
giúp chúng ta hiểu về cách hành xử của các phân tử phức tạp hơn trong trường
laser. Với những nhận định đó, những nghiên cứu đối với H 2 + đã được M. Lein và
cộng sự thực hiện [39, 40] và sau đó hướng này vẫn được tiếp tục tìm hiểu [3], [812], [19], [25, 26], [41], [61], [66], [76], [80]. Khi giải bằng số TDSE hai chiều
(2D) cho H 2 + và H 2 trong trường laser [39, 40], các tác giả phát hiện rằng phổ sóng
hài bậc cao xuất hiện một cực tiểu cường độ không phụ thuộc vào tham số của laser.
Hơn nữa, góc định phương, góc hợp bởi trục phân tử và véc-tơ phân cực laser, mà
tại đó cường độ sóng hài bậc cao đạt cực tiểu cũng là góc mà pha của sóng hài có sự
thay đổi lớn (gọi là sự nhảy pha).


9

Phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian cho ion phân tử hydro H 2 +
trong trường laser có điện trường hướng theo trục x với gần đúng lưỡng cực sử
dụng định chuẩn vận tốc được viết như sau

 p2

∂
i Ψ ( r, t ) = + px A ( t ) + V ( r )  Ψ ( r, t )
∂t

 2


(1.1)

t

với A ( t ) = − ∫E ( t ') dt ' khi giả sử rằng trường mà ta đang xét chỉ phụ thuộc vào thời
0

gian. Trong trường hợp 2D, thế tương tác giữa electron và hạt nhân V ( r ) có dạng

V ( x, y ) = − ∑

k =1,2

1

( x − xk ) + ( y − yk )
2

2

+

(1.2)

trong đó, ( xk , yk ) là tọa độ hạt nhân thứ k; tham số  là hệ số hiệu chỉnh được các
tác giả sử dụng với giá trị bằng 0.5 để năng lượng trạng thái cơ bản của electron
trong mô hình bằng -30 eV. Hai hạt nhân phân tử được xem là đứng yên và cách

nhau 2.0 a.u.. Nghiệm của TDSE sẽ được giải bằng phương pháp split-operator với
số bước thích hợp. Sau đó, nhờ phép biến đổi Fourier của gia tốc lưỡng cực, phổ
sóng hài bậc cao tìm được có dạng như hình 1.2.
Hình 1.2 biểu diễn phổ cường sóng hài song song (sóng hài bậc cao có phân cực
song song với véc-tơ phân cực laser) theo bậc đối với các góc định phương θ khác
nhau. Trong đó, góc định phương là góc hợp bởi trục phân tử và véc-tơ phân cực
của laser. Không những miền phẳng và điểm dừng đều được tìm thấy trong cấu trúc
các phổ sóng hài này mà vị trí của điểm dừng (bậc cao nhất trong miền phẳng) cũng
phù hợp tốt với dự đoán của mô hình Lewenstein (sẽ được trình bày chi tiết ở phần
sau). Tuy nhiên, đặc điểm đáng chú ý của các phổ sóng hài này chính là sự xuất
hiện của một cực tiểu mà vị trí (tần số hay bậc) của nó đối với các thông số laser
(cường độ, bước sóng) khác nhau là như nhau. Vì thế, các tác giả đã kết luận rằng
sự xuất hiện của cực tiểu cường độ tại một tần số nào đó không phụ thuộc vào thông


10

số laser mà tùy thuộc đó là phân tử gì, hay nói khác đi, cực tiểu cường độ này đặc
trưng cho từng phân tử. Thêm vào đó, việc so sánh vị trí các tiểu cường độ đối với
các góc định phương khác nhau cho thấy sóng hài phát ra phụ thuộc vào góc định
phương, cụ thể ở đây là khi tăng góc θ thì vị trí cực tiểu cường độ cũng dịch chuyển
về phía bậc cao hơn. Kết quả này phù hợp với các kết quả nghiên cứu thực nghiệm
từ phân tử CS 2 , CO 2 trước đó.

Hình 1.2 Phổ sóng hài bậc cao có phân cực song song với véc-tơ phân cực laser của
H 2 + (2D). Hình (a), (b), (c) là các phổ sóng hài khi phân tử được đặt trong trường
laser có cường độ đỉnh là 5.1014 W/cm2 và bước sóng là 780 nm; hình (e), (f) ứng
với laser 1.1015 W/cm2 và 780 nm. Các mũi tên chỉ ra vị trí cực tiểu cường độ trong
phổ sóng hài [39].
Kết quả việc mở rộng tính toán cho phân tử H 2 càng khẳng định cho những

kết luận trên. Cường độ sóng hài tính toán được cho H 2 đối với các góc định
phương khác nhau được thể hiện trên hình 1.3 cũng có những đặc điểm chung giống
như của ion phân tử H 2 +. Điểm khác nhau giữa phổ sóng hài của hai phân tử đó là


11

với cùng một giá trị của góc định phương, cực tiểu sóng hài của H 2 xuất hiện ở bậc
cao hơn so với của H 2 +.

Hình 1.3 Các phổ sóng hài bậc cao phân cực song song với véc-tơ phân cực laser
với các góc định phương khác nhau của phân tử H 2 (2D). Laser có thông số như
sau: cường độ đỉnh 5.1014 W/cm2 và bước sóng 780 nm [39].
Bên cạnh cường độ, pha sóng hài cũng là đại lượng được quan tâm đến. Sự
phụ thuộc của pha vào góc định phương được tính toán và thể hiện trên hình 1.4 cho
thấy pha của sóng hài thay đổi rất ít đối với các góc định phương khác nhau, ngoại
trừ một góc “tới hạn” – góc mà cường độ sóng hài đạt cực tiểu – pha sóng hài có sự
nhảy pha với giá trị gần bằng π radian.

Hình 1.4 Biên độ và pha sóng hài đối với các bậc cụ thể khi phân tử tương tác với
laser 5.1014 W/cm2 và 780 nm [39].


12

Để giải thích kết quả này, các tác giả tiến hành phân tích sự đóng góp của các
vùng khác nhau của phân tử vào phổ sóng hài. Phân tích cho thấy những vùng khác
nhau của phân tử có những đóng góp khác nhau, có thể “thêm” hoặc “bớt”. Tổng
các đóng góp này có thể cho biên độ tổng cộng lớn hay nhỏ tùy vào giá trị của góc
định phương. Nếu góc định phương có giá trị bằng giá trị góc tới hạn thì đóng góp

“thêm” và “bớt” có giá trị gần bằng nhau, dẫn đến sự triệt tiêu trong biên độ tổng
cộng và xuất hiện cực tiểu cường độ. Nếu góc định phương có giá trị xa giá trị góc
tới hạn thì hoặc chỉ vùng cho đóng góp “thêm” hoặc vùng cho đóng góp “bớt” sẽ trở
nên chiếm ưu thế, làm cho biên độ tổng cộng lớn. Sự giảm cường độ sóng hài tại
một góc nào đó là một hiện tượng giao thoa. Khảo sát sâu hơn hiện tượng này dựa
vào mô hình ba bước Lewenstein, thực hiện tính toán thành phần ma trận tái kết
hợp, các tác giả đã đưa ra mô hình giao thoa hai tâm và chỉ ra rằng không chỉ có cực
tiểu mà cả cực đại cường độ cũng được tìm thấy trong phổ sóng hài bậc cao (nếu
chọn phân tử thích hợp). Theo mô hình này, cực đại và cực tiểu cường độ xuất hiện
có thể được xem là kết quả của sự giao thoa hai khe vi mô (microscopy two-slit
interference) của electron quay trở về. Khi đó, mỗi hạt nhân được xem như một
nguồn phát xạ điểm; các cực đại và cực tiểu cường độ có thể được dự đoán chính
xác bằng các công thức điều kiện cho cực trị giao thoa của hai nguồn phát xạ điểm.
Vì phát hiện trên hứa hẹn nhiều ứng dụng quan trọng trong việc tạo ra một
nguồn bức xạ tử ngoại cực ngắn (XUV) kết hợp – sóng hài bậc cao – với cường độ
lớn (nếu bố trí thí nghiệm sao cho giao thao tăng cường xảy ra) cũng như trong việc
tìm hiểu thông tin cấu trúc phân tử dữ liệu sóng hài bậc cao (cực tiểu cường độ đặc
trưng cho từng phân tử) nên việc kiểm chứng nó là một việc hết sức cần thiết, trước
khi áp dụng vào thực nghiệm. Các nhà khoa học đã kiểm chứng như thế nào và kết
quả ra sao, tiểu mục tiếp theo sẽ trình bày chi tiết.
1.2 Hiệu ứng giao thoa điện tử và các nghiên cứu trên phân tử CO 2
Sau phát hiện của M. Lein và cộng sự về sự giao thoa điện tử trong phổ sóng
hài bậc cao của phân tử hydro H 2 khi khảo sát phổ sóng hài bậc cao của phân tử này


13

bằng lý thuyết, các nhà khoa học tìm cách kiểm chứng lý thuyết trên bằng thực
nghiệm. Với hai ưu điểm nổi bật, đó là phân tử được định phương dễ dàng và
HOMO có đặc điểm hai tâm giống H 2 , phân tử CO 2 được chọn để tiến hành các

khảo sát bằng thực nghiệm.
Phân tử CO 2 có khoảng cách liên hạt nhân giữa hai nguyên tử O là R = 2.32


A (hay 4.41 a.u.), thế ion hóa phân tử là 13.78 eV. HOMO của CO 2 có dạng π g do
sự liên kết từ hai orbital 2p.
1.2.1 Phân tử CO 2 với các nghiên cứu thực nghiệm
Có rất nhiều thí nghiệm với phân tử CO 2 liên quan đến sự phát xạ sóng hài
bậc cao, trong tiểu mục này chúng tôi chỉ xin được đề cập đến một vài trong số đó
theo trình tự từ thời gian.
Năm 2005, trong công trình [27], T. Kanai và cộng sự đã khảo sát bằng thực
nghiệm tốc độ ion hóa (ion yields) và cường độ sóng hài (harmonic intensity) theo
thời gian trễ giữa hai xung laser (time delays) cho một số bậc cụ thể của sóng hài
đối với các phân tử N 2 , O 2 , và CO 2 . Kết quả khảo sát chi tiết với bậc 23 cho thấy
 Đối với N 2 (HOMO có dạng σ g ) và O 2 (HOMO có dạng π g ): Khi hai xung
laser định phương và tạo sóng hài hay laser xung cực ngắn (pump laser –
probe laser) phân cực song song nhau thì cường độ sóng hài biến đổi cùng
pha với tốc độ ion hóa. Và cường độ sóng hài trong trường hợp này lại biến
đổi ngược pha với cường độ sóng hài phát ra khi hai xung laser trên phân cực
vuông góc với nhau. Những kết quả này có thể giải thích bằng công thức lý
thuyết đã nêu trong [27].
 Đối với CO 2 : CO 2 được xem là phân tử O 2 “kéo dài” do HOMO của nó
được tạo thành từ hai orbital p của hai nguyên tử O, và khoảng cách giữa hai
nguyên tử O của phân tử CO 2 (R) gần gấp đôi khoảng cách hai nguyên tử O
trong phân tử O 2 . Chính sự khác biệt về khoảng cách này mà người ta có thể
khảo sát ảnh hưởng của R trong quá trình phát xạ sóng hài. Và kết quả cho


14

thấy rằng, khác với N 2 và O 2 , cường độ sóng hài của CO 2 theo thời gian có
sự sai khác lớn với lý thuyết khi thời gian khảo sát càng lớn, đồng thời cường
độ sóng hài trong trường hợp hai xung laser phân cực song song nhau có sự
biến đổi ngược (inverted modulation) với tốc độ ion hóa, nghĩa là cường độ
sóng hài sẽ giảm khi tốc độ ion hóa tăng và ngược lại. Điều này được giải
thích bằng mô hình giao thoa hai tâm khi ta xem CO 2 là phân tử hai tâm và
hai nguồn bức xạ điểm đặt tại hai hạt nhân oxy (hình 1.5).
Trong công trình này, các tác giả cũng đề xuất phương pháp để thăm dò cấu trúc tức
thời (instantaneous structure) của các phân tử dựa vào hiệu ứng giao thoa này.

Hình 1.5 Hình minh họa cho sóng phẳng electron tái kết hợp và sự giao thoa sóng
hài phát ra từ phân tử CO 2 [78].
Sau đó, các nghiên cứu sóng hài của CO 2 vẫn được tiếp tục. Trong công
trình thực nghiệm [28], [30], [60], [68], [71], [73], [77] cực tiểu giao thoa cũng
được tìm thấy nhưng ở bậc 33 của sóng hài [28], [68], trong đó pha của sóng hài
được chú ý hơn trong các công trình [30], [60], [71], [77]. Những nghiên cứu này
chỉ ra rằng tại gần cực tiểu sóng hài, pha của nó trải qua sự thay đổi lớn gọi là sự
nhảy pha.


15

Cũng khảo sát cường độ sóng hài theo thời gian trễ trong trường hợp laser
định phương và laser tạo sóng hài phân cực song song nhau đối với bậc 33 và 49,
các tác giả [68] cũng khẳng định sự ngược nhau của cường độ sóng hài và <cos2θ>
phù hợp với kết quả công trình [27]. Sau khi cố định thời gian trễ, các tác giả tiến
hành đo cường độ sóng hài khi có và không có laser định phương. Kết quả cho thấy
sự giảm cường độ rất rõ quanh bậc 33 của sóng hài trong trường hợp có laser định
phương. Tiếp đến, các tác giả thể hiện tỉ số giữa cường độ sóng hài khi có và không
có laser định phương theo bậc sóng hài, đồng thời khảo sát tỉ số này với một vài

thời gian trễ khác nhau. Kết quả cho thấy rằng, sóng hài đạt cực tiểu tại bậc 33 ứng
với thời gian trễ mà <cos2θ> đạt cực đại. Từ biểu thức của mô hình giao thoa hai
tâm, ta có thể suy ra giá trị θ ứng với vị trí cực tiểu và tính được bậc có cực tiểu
giao thoa ứng với các thời gian trễ khác. Giá trị θ và các bậc tính toán được đều phù
hợp với thực nghiệm. Cũng trong công trình này, các tác giả đánh giá khả năng ảnh
hưởng của sự phân cực laser vào quá trình phát xạ sóng hài cũng như vai trò của
giao thoa nội phân tử bằng cách đo sóng hài theo độ phân cực ϵ của laser tạo sóng
hài. Thấy rằng đối với ϵ thấp, sóng hài của các phân tử thẳng bị giảm mạnh bởi sự
giao thoa nội phân tử trong khi với ϵ lớn hơn, hiệu ứng giao thoa nội phân tử chỉ
giữ vai trò thứ yếu [28] và sự phụ thuộc vào ϵ càng thể hiện rõ (do tốc độ ion hóa
của phân tử được tăng lên). Từ đó cho thấy chúng ta có khả năng điều khiển quá
trình giao thoa bằng cách điều khiển sự phân cực của laser. Không dừng lại ở đó,
trong một công trình khác [28], nhóm T. Kanai đã nghiên cứu bằng thực nghiệm sự
phụ thuộc vào ϵ của sóng hài đối với các phân tử N 2 , O 2 , và CO 2 . Thực nghiệm
cho thấy, sự phụ thuộc này rất nhạy đối với sự định phương của phân tử và cấu trúc
của orbital hóa trị cũng như sự xuất hiện của cực tiểu giao thoa. Để giải thích các
kết quả thực nghiệm, các tác giả đã sử dụng mô hình Lewenstein kết hợp với
phương pháp orbital phân tử (molecular orbital method) và đưa ra mô hình giải tích
để tính phổ sóng hài từ mô-men lưỡng cực phân tử. Trong đó, công thức tính mômen lưỡng cực dịch chuyển có thêm hệ số gia tốc để tính đến sự gia tốc của ion mẹ


16

lên electron trở về trong miền lân cận của nó. Mô hình này đã giải thích thành công
các kết quả quan sát của nhóm.
Sau khi T. Kanai và các cộng sự sử dụng hỗn hợp khí gồm Ne và He để đo
pha tương đối của sóng hài [29], nhóm tác giả công trình [71] đã sử dụng hỗn hợp
khí gồm CO 2 và nguyên tử tham chiếu của nó là Kr để đo pha và cường độ của sóng
hài. Sóng hài phát ra từ phân tử CO 2 sẽ giao thoa với sóng hài phát ra từ Kr. Như
vậy, bằng cách theo dõi sự thay đổi sóng hài của hỗn hợp khí và của phân tử CO 2

theo sự định phương, người ta có thể trích xuất pha của sóng hài. Từ đó có thể thu
được sự phụ thuộc theo góc của lưỡng cực sóng hài của phân tử. Dữ liệu thực
nghiệm (đối với bậc 31) cho thấy khi CO 2 được định phương song song với véc-tơ
phân cực của laser thì sóng hài phát ra từ CO 2 sẽ giao thoa hủy với sóng hài phát ra
từ Kr, trong khi đó, khi CO 2 định phương vuông góc với véc-tơ phân cực của laser
thì sóng hài phát ra từ CO 2 sẽ giao thoa tăng cường với sóng hài phát ra từ Kr. Làm
khớp dữ liệu thực nghiệm bằng phương pháp bình phương tối thiểu, các tác giả tìm
được pha và độ lớn của lưỡng cực phân tử (orientational dipole). Lưỡng cực phân tử
trích xuất được có một cực tiểu tại θ = 300 ứng với sự nhảy pha π radian. Cực tiểu
này được khẳng định là phù hợp với [68] và cũng khẳng định rằng, bằng các công
thức của mô hình giao thoa hai tâm, giá trị lưỡng cực phân tử tính toán được cũng
phù hợp với giá trị trích xuất được từ dữ liệu thực nghiệm. Tuy nhiên, vẫn có chút
sai khác giữa chúng, chẳng hạn như mô hình giao thoa hai tâm dự đoán sự nhảy pha
chính xác là π radian, trong khi kết quả trích xuất thì không chính xác là π radian.
Sự khác biệt này có thể là do mô hình giao thoa hai tâm đã bỏ qua hiệu ứng nhiều
electron hoặc do sử dụng gần đúng sóng phẳng, hoặc cũng có thể là do sự bỏ qua
hiệu ứng kết hợp pha (phase matching effects) và bỏ qua sóng hài có phân cực
vuông góc với laser.
Năm 2008, trong công trình [30], nhóm T. Kanai tiếp tục dựa vào sự giao
thoa của sóng hài phát ra từ mỗi khí trong hỗn hợp khí gồm CO 2 và Kr để đo pha
của sóng hài [29], tiến thêm một bước quan trọng là: xác định thông tin cấu trúc của


17

phân tử CO 2 . Bằng việc theo dõi sự nhảy pha của sóng hài và kết hợp với công thức
điều kiện cho cực trị giao thoa mà nhóm đề xuất, các tác giả đã thu được thông tin
khoảng cách giữa hai nguyên tử O của phân tử CO 2 là R = 0.242 ± 0.012 nm. Bậc
xảy ra sự nhảy pha mà công trình này phát hiện được cũng là bậc 33, giống công
trình [68]. Tuy nhiên, có điểm khác biệt giữa hai công trình này, đó là sự khác nhau

trong việc sử dụng biểu thức tán sắc và điều kiện cho cực trị giao thoa của hai nhóm
tác giả.
Pha sóng hài của CO 2 cũng được quan tâm trong công trình [77] nhưng khác
với [30], [71], X. Zhou và các cộng sự sử dụng kỹ thuật giao thoa (extremeultraviolet interferometry) để đo pha sóng hài của các phân tử CO 2 định phương
trong một thời gian ngắn. Bố trí thí nghiệm sao cho sóng hài phát ra từ phân tử CO 2
được định phương và sóng hài từ phân tử CO 2 định phương ngẫu nhiên giao thoa
với nhau. Bất cứ sự thay đổi nào về pha sóng hài phát ra giữa chúng sẽ gây ra sự
dịch chuyển hình ảnh vân giao thoa trên màn quan sát. Từ dữ liệu thực nghiệm là
cường độ của sóng hài theo thời gian trễ, nhận thấy đối với bậc nhỏ hơn 29, sóng
hài đạt cực tiểu khi phân tử được định phương song song với véc-tơ phân cực laser.
Trong khi sóng hài có bậc lớn hơn 29 có một đỉnh “dị thường” (anomalous peak) –
được gợi ý là do giao thoa lượng tử - chưa từng được nói đến trước đó. Để khẳng
định điều này, các tác giả đã khảo sát bậc 27 và 33, thu được độ lệch pha (phase
difference) là 3.4 ± 0.3 radian đối với bậc 33 và 0.035 ± 0.3 radian đối với bậc 27.
Tiếp đến, khi so sánh vị trí cực tiểu ứng với sự nhảy pha sóng hài trong thí nghiệm
và dự đoán từ mô hình giao thoa hai tâm thì nhận thấy có sự phù hợp. Tuy nhiên,
vẫn phải kiểm tra độ tin cậy của mô hình, các tác giả tiến hành làm khớp dữ liệu
thực nghiệm bằng phương pháp bình phương tối thiểu đối với ba bậc đại diện là 23,
33 và 39. Sự phù hợp tuyệt vời với mô hình giao thoa hai tâm cung cấp bằng chứng
thuyết phục rằng sự biến điệu theo góc của sóng hài phát ra từ CO 2 như trong thí
nghiệm là do sự giao thoa lượng tử trong quá trình tái kết hợp.