Phương pháp ko trong phân tích kích hoạt neutron trong vùng năng lượng thấp

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
-------------------------

HUỲNH TRÚC PHƯƠNG

PHƯƠNG PHÁP K0 TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT
NEUTRON TRONG VÙNG NĂNG LƯỢNG THẤP

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ

Tp.HỒ CHÍ MINH - 2010


ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

HUỲNH TRÚC PHƯƠNG

PHƯƠNG PHÁP K0 TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT
NEUTRON TRONG VÙNG NĂNG LƯỢNG THẤP

CHUYÊN NGÀNH: VẬT LÝ HẠT NHÂN
MÃ SỐ: 1.02.03

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ

Cán bộ hướng dẫn khoa học: PGS.TS. MAI VĂN NHƠN

Tp.HỒ CHÍ MINH - 2010


-i-

Cộng Hòa Xã Hội Chủ Nghĩa Việt Nam
Độc lập - Tự do - Hạnh phúc
----------ooOoo----------

LỜI CAM ĐOAN
Tôi xin cam đoan về tính chân thực của bản luận án này. Các số liệu trong bản luận
án là của chính bản thân thực hiện. Luận án được hoàn thành dưới sự hướng dẫn khoa học
của PGS. TS. Mai Văn Nhơn mà không phải sao chép từ bất cứ công trình nào của người
khác.

Tác giả luận án

Huỳnh Trúc Phương


-ii-

LỜI CẢM ƠN
Có được các kết quả trong quá trình nghiên cứu và hoàn thành luận án này là nhờ sự
giúp đỡ tận tình của cán bộ hướng dẫn khoa học, quí Thầy Cô trong Khoa Vật lý, quí
Thầy Cô trong bộ môn Vật lý Hạt nhân- Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM,
các bạn đồng nghiệp tại phòng phân tích kích hoạt neutron- lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt,
phòng phân tích kích hoạt neutron- lò phản ứng hạt nhân JRR-3- Tokai, Trung tâm chiếu
xạ neutron và kiểm tra lò phản ứng- Oarai thuộc Cơ quan năng lương nguyên tử Nhật Bản
(JAEA) và các nhà khoa học thuộc các cơ quan khác.

Nghiên cứu sinh xin chân thành cảm ơn và kính trọng thầy hướng dẫn khoa học
PGS. TS. Mai Văn Nhơn, nguyên Trưởng bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa
học Tự nhiên Tp.HCM. Trân trọng biết ơn PGS. TS. Châu Văn Tạo, Trưởng Khoa Vật lý,
kiêm Trưởng bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM đã
động viên, giúp đỡ và tạo nhiều điều kiện để Nghiên cứu sinh sớm hoàn thành luận án
này. Trân trọng cảm ơn TS. Hồ Mạnh Dũng, Viện cứu hạt nhân Đà Lạt đã chỉ dẫn nhiều
kiến thức khoa học quí báu liên quan phương pháp chuẩn hóa k0. Chân thành cám ơn sâu
sắc đến TS. E. Ishitsuka và TS. K. Ishida, Trung tâm chiếu xạ neutron và kiểm tra lò phản
ứng thuộc Cơ quan năng lượng nguyên tử Nhật Bản đã tận tình giúp đỡ và tạo nhiều điều
kiện thuận lợi cho công việc thực nghiệm tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai. Nghiên
cứu sinh xin cảm ơn đến ThS. Cao Đông Vũ và các cán bộ thuộc phòng phân tích kích
hoạt neutron, lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt đã nhiệt tình giúp đỡ trong những ngày làm
thực nghiệm tại lò phản ứng. Cảm ơn TS. Fumio Sasajma, phó giám đốc Trung tâm
Nghiên cứu và phát triển Tokai, kiêm trưởng phòng phân tích kích hoạt neutron lò phản
ứng JRR-3 đã nhiệt tình giúp đỡ trong quá trình làm thực nghiệm phục vụ bản luận án
này.
Nghiên cứu sinh bày tỏ tấm lòng biết ơn sâu sắc đến tập thể Quí Thầy Cô Khoa
Vật lý, bộ môn Vật lý Hạt nhân và Phòng Sau Đại học, Trường Đại học Khoa học Tự
nhiên Tp. HCM đã tạo nhiều điều kiện thuận lợi và giúp đỡ nhiệt tình trong suốt thời gian
thực hiện luận án.


-iii-

Nghiên cứu sinh cũng không quên bày tỏ tấm lòng biết ơn sâu sắc đến chương
trình MEXT, vì đã hỗ trợ toàn bộ kinh phí cho tôi được làm việc và nghiên cứu ở Nhật
Bản trong thời gian qua.


-iv-

LIỆT KÊ CÁC KÝ HIỆU

a

: Tỉ số phân nhánh

A

: Số khối

Asp

: Hoạt độ riêng của hạt nhân được đo

b

: đơn vị tiết diện hạt nhân

c

: hệ số biến hoán trong  1 /(1   t )

c (chỉ số)

: kí hiệu cho comparator

C

: hệ số đếm  1  e  t / t m 

COI

: hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực

d

: đường kính

D

: hệ số phân rã [  e  t ]

e (chỉ số)

: trên nhiệt

epiCd

: trên cadmi

E

: năng lượng neutron

ECd

: năng lượng ngưỡng cadmi

E

: năng lượng tia gamma

E0

: năng lượng neutron nhiệt [ = 0,025 eV]

Er

: năng lượng cộng hưởng hiệu dụng

EC

: bắt electron

f

: tỉ số thông lượng neutron nhiệt/neutron trên nhiệt

FCd

: hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron trên nhiệt

g(Tn)

: hệ số Westcott tại nhiệt độ neutron Tn

m

d

geo (chỉ số) : hình học đo
Ge

: hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt

Gth

: hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt

HPGe

: detector germanium siêu tinh khiết

INAA

: Phân tích kích hoạt nơtron dụng cụ


-v-

I0

: tích phân cộng hưởng cho phổ neutron 1/E

I0(α)

: tích phân cộng hưởng cho phổ neutron 1/E1+α

I Ki ( K )

: xác suất lỗ trống sơ cấp lớp K phát ra tia X Kα1, Kα2, Kβ1, ….

I Li ( K )

: xác suất lỗ trống sơ cấp lớp K phát ra tia X Lα1, Lα2, Lβ1, ….

I Li ( L )

: xác suất lỗ trống sơ cấp lớp L phát ra tia X Lα1, Lα2, Lβ1, ….

IC

: biến hoán trong

k

: hằng số Boltzmann

k0,x(y)

: hệ số k0 của y so với x

K (K )

: năng lượng trung bình của tia X phát ra từ lớp vỏ K

L (K )

: năng lượng trung bình của tia X phát ra từ lớp vỏ K

L ( L1 )

: năng lượng trung bình của tia X phát ra từ lớp vỏ L1

L ( L2 )

: năng lượng trung bình của tia X phát ra từ lớp vỏ L2

L ( L3 )

: năng lượng trung bình của tia X phát ra từ lớp vỏ L3

LEPD

: Detectơ photon năng lượng thấp

m (chỉ số)

: Maxwell

M

: khối lượng phân tử

n

: mật độ neutron toàn phần

nth

: mật độ neutron nhiệt

NA

: hằng số Avogadro

Np

: diện tích đỉnh năng lượng toàn phần của tia gamma

PGNAA

: Phân tích kích hoạt với tia gamma tức thời

PK (hoặc L1, L2, L3) : xác suất biến hoán trong thuộc lớp vỏ K (hoặc L1, L2, L3)
P/T

: tỉ số đỉnh/toàn phần

Q0

: tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng 1/E với tiết diện 2200 ms-1

Q0(α)

: tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng 1/E1+α với tiết diện 2200 ms-1

ref(chỉ số)

: hình học đo tham khảo

R

: tốc độ phản ứng (n, ) cho mỗi hạt nhân


-vi-

RepiCd

: tốc độ phản ứng (n, ) trên ngưỡng cadmi cho mỗi hạt nhân

RCd

: tỉ số cadmi

s0

: tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng thu gọn đối với phổ 1/E và
tiết diện 2200 ms-1

s0

: tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng thu gọn đối với phổ 1/E1+α và
tiết diện 2200 ms-1

S

: hệ số bão hòa ( = 1  e  t )

t

: bề dày

td

: thời gian phân rã

ti

: thời gian chiếu

tm

: thời gian đo

T

: bề dày khối

T1/2

: chu kỳ bán hủy

Tn

: nhiệt độ neutron

T0

: nhiệt độ neutron tại 20,4 0C

v

: vận tốc neutron

v0

: vận tốc neutron nhiệt ( = 2200 ms-1)

w

: khối lượng mẫu

W

: khối lượng nguyên tố

Z

: số khối

α

: độ lệch phổ neutron trên nhiệt

αt

: hệ số biến hoán trong toàn phần của các lớp vỏ con



: cường độ tuyệt đối gamma



: cường độ bắt electron

p

: hiệu suất phát hiện đỉnh năng lượng toàn phần

t

: hiệu suất phát hiện toàn phần



: độ phổ cập đồng vị



: hằng số phân rã

i


-vii-

µ

: hệ số suy giảm tuyến tính



: hàm lượng

0

: tiết diện neutron tại vận tốc 2200 ms-1

e

: thông lượng neutron trên nhiệt

th

: thông lượng neutron nhiệt

f

: thông lượng neutron phân hạch



: Bề rộng cộng hưởng toàn phần;



: bề rộng phát bức xạ.


-viii-

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1 Các monitor kích hoạt và các dữ liệu hạt nhân được dùng trong
phương pháp “tỉ số Cd cho đa lá dò” cho việc xác định hệ số .....................19
Bảng 1.2 Số liệu hạt nhân dùng để tính chỉ số thay đổi phổ r() Tn / T0 ......................23
Bảng 1.3 Số liệu hạt nhân dùng để tính nhiệt độ neutron Tn..........................................24
Bảng 2.1 Các thông s ố phổ neutron tại hai kênh chiếu xạ của lò phản ứng JRR-3........32
Bảng 2.2 Các thông số hạt nhân dùng để xác định nhiệt độ neutron Tn .........................32
Bảng 2.3 Kết quả thực nghiệm các thông số phổ neutron tại kênh chiếu xạ PN3 ..........32
Bảng 2.4 Hàm lượng các nguyên tố có tiết diện lệch khỏi luật 1/v................................33
Bảng 2.5 Các thông số đặc trưng của detector HPGe tại Lab-INAA, JRR-3 ................34
Bảng 2.6 Các đặc trưng của hệ phổ kế gamma tại Lab-INAA, JRR-3 ...........................34
Bảng 2.7 Các thông số phổ neutron tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt ............................42
Bảng 2.8 Các đặc trưng của hệ phổ kế gamma tại Lab-INAA, Đà Lạt ..........................42
Bảng 3.1 Các thông số hạt nhân của phản ứng 98Mo(n, )99Mo(99mTc)..........................47
Bảng 3.2 Hệ số tự che chắn neutron nhiệt Gth của Mo98 ................................................49
Bảng 3.3 So sánh kết tính hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt Ge của Au197 ................54
Bảng 3.4 Kết quả tính hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt Ge của 98Mo ......................55
Bảng 3.5 Hệ số tự hấp thụ tia gamma của lá Molybden (Mo) .......................................59
Bảng 3.6 Hệ số tự hấp thụ tia gamma của mẫu hình dây hoặc trụ nhỏ...........................62
Bảng 3.7 Kết quả tính hệ số tự hấp thụ tia gamma của các loại dây Mo ........................63
Bảng 4.1 So sánh giá trị COI giữa tính toán và thực nghiệm, số liệu tính
được từ phép đo tại khoảng cách 3 cm đối với detector HPGe tại JRR-3, Tokai ..........90
Bảng 4.2 So sánh giá trị COI giữa tính toán và thực nghiệm, số liệu tính
được từ phép đo tại khoảng cách 5 cm đối với detector HPGe tại JRR-3, Tokai ..........91

Bảng 5.1 Các nguyên tố và các vạch năng lượng quan tâm...........................................94
Bảng 5.2 Các vạch năng lượng nhiễu và vạch năng lượng hiệu chỉnh của
các hạt nhân được đo trong nghiên cứu này ...................................................95


-ix-

Bảng 5.3 Hệ số hiệu chỉnh nhiễu do phân hạch của các nguyên tố................................99
Bảng 5.4 Hàm lượng các nguyên tố thuộc họ lanthanide, Ta, Th và U trong mẫu SOIL-7
thu được bằng cách đo năng lượng thấp với detector Ge(Li) ........................................100
Bảng 5.5 Hàm lượng các nguyên tố thuộc họ lanthanide, Ta, Th và U trong mẫu SRM
2711 (Montana Soil) thu được bằng cách đo năng lượng thấp với detector Ge(Li) ........101
Bảng 5.6 Hàm lượng các nguyên tố thuộc họ lanthanide, Th và U trong mẫu SRM-1633b
thu được bằng cách đo năng lượng thấp với detector HPGe ..........................................104
Bảng 5.7 Hàm lượng nguyên tố đất hiếm trong thiên thạch dùng làm “chondrite” ........106


-x-

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 1.1 Mô hình kích hoạt nhân bia tạo ra nhân phóng xạ ..........................................9
Hình 1.2 Phổ neutron trên nhiệt ’e ~ 1/E1+.................................................................17
Hình 2.1 Cấu hình vị trí chiếu xạ neutron của lò phản ứng JRR-3 (tiết diện ngang)......31
Hình 2.2 Cấu hình vị trí chiếu xạ neutron của lò phản ứng JRR-3 (tiết diện dọc)..........31
Hình 2.3 Cấu hình và các vị trí đo của detector HPGe tại Lab-INAA, JRR-3 ...............35
Hình 2.4 Ngoại suy đến năng lượng không của phổ 57Co .............................................38
Hình 2.5 Ngoại suy đến năng lượng không của phổ 241Am và 109Cd .............................38
Hình 2.6 Đường cong biểu diễn hiệu suất detector theo năng lượng E .........................39
Hình 2.7 Đường cong biểu diễn tỉ số P/T theo năng lượng E .......................................40

Hình 2.8 Mặt cắt ngang vùng hoạt của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt ............................41
Hình 2.9 Container nhựa chiếu ngắn trong kênh 7-1.....................................................41
Hình 2.10 Container nhôm chuyên dụng cho chiếu mẫu tại mâm quay.........................42
Hình 2.11 Đường cong biểu diễn hiệu suất theo năng lượng E tại các vị trí
H1, H3, H6 và H8 .........................................................................................43
Hình 2.12 Các đường cong P/T theo năng lượng E tại các vị trí đo
H1, H3 và H8 ................................................................................................44
Hình 3.1 Đường cong biểu diễn hệ số tự che chắn neutron nhiệt của lá Mo
theo bề dày t..................................................................................................50
Hình 3.2 Đường thẳng biểu diễn hệ số tự che chắn neutron nhiệt của dây Mo
theo bán kính r ...............................................................................................50
Hình 3.3 Đường cong biểu diễn mối liên hệ giữa Ge và bề dày t của lá Mo ..................56
Hình 3.4 Đường cong biểu diễn mối liên hệ giữa Ge và đường kính d của dây Mo .......56
Hình 3.5 Dạng hình học tấm một chiều cho sự tự hấp thụ tia gamma ...........................57
Hình 3.6 Dạng hình học dây cho việc tính hệ số tự hấp thụ ..........................................60
Hình 4.1 a: hiệu ứng trùng phùng mất số đếm (summing-out);
b: hiệu ứng trùng phùng làm tăng số đếm (summing-in)..............................68
Hình 4.2 A kèm theo B hay XIC,B .................................................................................71


-xi-

Hình 4.3 Tia gamma A phát ra do việc bắt e- ................................................................73
Hình 4.4 C kèm theo D làm tăng năng lượng EA= EC + ED: hiệu ứng SI.......................74
Hình 4.5 Phân rã A-B-C-D-E .......................................................................................76
Hình 4.6 Phân rã B-A-C-D-E .......................................................................................76
Hình 4.7 Phân rã B-C-A-D-E .......................................................................................77
Hình 4.8 Phân rã B-C-D-A-E .......................................................................................78
Hình 4.9 Phân rã B-C-D-E-A .......................................................................................78
Hình 4.10 Phân rã bắt e- tầng A....................................................................................80

Hình 4.11 Phân rã bắt e- tầng C và A ...................................................................................... 81

Hình 4.12 Phân rã bắt e- tầng C, D và A ................................................................................ 82
Hình 4.13 Phân rã bắt e- tầng C, D, E và A............................................................................ 83
Hình 4.14 Trùng phùng tổng A = B+ C+ D ..................................................................84
Hình 4.15 Mô hình cơ sở dữ liệu quản lý bằng Microsoft Access 2003 ........................87
Hình 4.16 Cửa sổ chọn lựa đồng vị và năng lượng quan tâm ........................................88
Hình 4.17 Cửa sổ truy xuất kết quả COI trong chương trình.........................................88
Hình 4.18 Cửa sổ tính toán kết quả của số đếm sau khi hiệu chỉnh ...............................88
Hình 5.1 Tỉ số hàm lượng nguyên tố trong mẫu SOIL-7 giữa giá trị thực nghiệm
đối với giá trị tham khảo từ bảng chứng nhận .................................................102
Hình 5.2 Tỉ số hàm lượng nguyên tố trong mẫu SRM-2711 (Montana Soil) giữa
giá trị thực nghiệm đối với giá trị tham khảo từ bảng chứng nhận .................102
Hình 5.3 Tỉ số hàm lượng nguyên tố trong mẫu SRM-1633b (Coal Fly Ash) giữa
giá trị thực nghiệm đối với giá trị tham khảo từ bảng chứng nhận ..................104
Hình 5.4 Sự phân bố hàm lượng của các nguyên tố đất hiếm trong thiên thạch theo
tiêu chuẩn “chondritie”...................................................................................105
Hình 5.5 Chuẩn hóa “chondrite” của các mẫu ..............................................................107
Hình 5.6 So sánh giữa giá trị tham khảo và giá trị thực nghiệm đối với
“chondrite” của mẫu SOIL-7 ..........................................................................107
Hình 5.7 So sánh giữa giá trị tham khảo và giá trị thực nghiệm đối với
“chondrite” của mẫu SRM-2711.....................................................................108


-xii-

Hình 5.8 So sánh giữa giá trị tham khảo và giá trị thực nghiệm đối với
“chondrite” của mẫu SRM-1633b..................................................................108

MỤC LỤC
Trang

LỜI CAM ĐOAN ..................................................................................................i
LỜI CẢM ƠN........................................................................................................ii
LIỆT KÊ CÁC KÝ HIỆU .....................................................................................iv
DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU ..........................................................................viii
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ ...............................................................................x
MỞ ĐẦU ................................................................................................................1

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

1.1 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron .............................................4
1.2 Chuẩn hóa phân tích kích hoạt neutron ..............................................................9
1.2.1 Phương trình kích hoạt (theo qui ước Hogdahl)..........................................10
1.2.2 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối ..............................................................11
1.2.3 Phương pháp chuẩn hóa tương đối .............................................................12
1.2.4 Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố......................................................13
1.2.5 Phương pháp chuẩn hóa k0 .........................................................................14
1.3 Các phương pháp thực nghiệm cho việc xác định các thông số lò phản ứng.......16
1.3.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ  .....................................................16
1.3.2 Thực nghiệm xác định hệ số f (qui ước Hogdahl).......................................21
1.3.3 Xác định chỉ số thay đổi phổ neutron r() Tn / T0
và nhiệt độ neutron Tn ................................................................................22
1.4 Hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu ..........................................................................25
1.5 Các vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu tiếp theo ..............................................26
1.5.1 Các vấn đề đã nghiên cứu và tồn tại ...........................................................26
1.5.2 Hướng nghiên cứu tiếp theo .......................................................................28

CHƯƠNG 2: PHƯƠNG TIỆN CHIẾU XẠ VÀ THIẾT BỊ GHI BỨC XẠ

2.1 Lò phản ứng nghiên cứu JRR-3, Tokai (Nhật Bản) ............................................30
2.1.1 Vị trí chiếu xạ .............................................................................................30
2.1.2 Hệ phổ kế tia gamma ..................................................................................33
2.1.3 Thực nghiệm xác định hiệu suất của detector ..............................................35
2.1.4 Thực nghiệm khảo sát tỉ số P/T...................................................................36
2.2 Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt.............................................................................37
2.2.1 Vị trí chiếu xạ .............................................................................................38
2.2.2 Hệ phổ kế tia gamma ..................................................................................42
2.2.3 Thực nghiệm xác định hiệu suất của detector HPGe....................................43
2.2.4 Khảo sát đường cong P/T của detector HPGe..............................................44
2.3 Kết luận chương 2 .............................................................................................45

CHƯƠNG 3: NGHIÊN CỨU LỰA CHỌN VẬT LIỆU LÀM MONITOR VÀ
TÍNH TOÁN CÁC HỆ SỐ HIỆU CHỈNH CỦA CHÚNG

3.1 Lựa chọn vật liệu làm monitor ...........................................................................46
3.1.1 Tiêu chuẩn lựa chọn....................................................................................46
3.1.2 Chọn lựa vật liệu.........................................................................................46
3.2 Tính các hệ số tự che chắn neutron ....................................................................48
3.2.1 Tính hệ số tự che chắn neutron nhiệt...........................................................48
3.2.2 Tính hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt....................................................51
3.3 Tính các hệ số tự hấp thụ tia gamma và hiệu chỉnh cường độ
tia gamma .........................................................................................................57
3.3.1 Monitor có dạng tấm...................................................................................57
3.3.2 Monitor có dạng hình dây ngắn hoặc trụ .....................................................59
3.4 Kết luận chương 3 .............................................................................................63

CHƯƠNG 4: HIỆU CHỈNH TRÙNG PHÙNG THỰC

4.1 Tổng quan về cơ sở nghiên cứu .........................................................................65
4.2 Hiệu ứng trùng phùng thực ................................................................................67
4.2.1 Các khái niệm cơ bản..................................................................................67
4.2.2 Các vạch tia X từ phép biến hoán trong.......................................................69
4.2.3 Các tia X phát ra từ việc bắt electron...........................................................70
4.2.4 Tính toán hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho trường hợp
đơn giản......................................................................................................71
4.3 Công thức tổng quát cho hiệu chỉnh trùng phùng thực .......................................75
4.3.1 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến biến hoán
trong của e- .................................................................................................76
4.3.2 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến quá trình
bắt e- ...........................................................................................................80
4.3.3 Công thức tính hệ số trùng phùng tổng SI[A] cho trường hợp
tổng quát.....................................................................................................84
4.4 Xây dựng chương trình tính toán hệ số COI.......................................................84
4.4.1 Các dữ liệu đầu vào (input data)..................................................................84
4.4.2 Các dữ liệu xuất (output data) .....................................................................86
4.5 Áp dụng chương trình tính hệ số COI cho các đồng vị kích hoạt........................89
4.6 Thực nghiệm xác định hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực COI
của các nguyên tố đất hiếm................................................................................89
4.7 Kết luận chương 4 .............................................................................................91

CHƯƠNG 5: ÁP DỤNG PHÂN TÍCH NỒNG ĐỘ NGUYÊN TỐ TRONG CÁC
MẪU CHUẨN
5.1 Phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt ..........................................93
5.1.1 Hiệu chỉnh các phổ nhiễu............................................................................94

5.1.2 Hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu sơ cấp bậc nhất ..........................................96
5.1.3 Hiệu chỉnh trùng phùng thực.......................................................................99
5.1.4 Kết quả phân tích và so sánh với giá trị chứng nhận....................................99
5.2 Phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai ................................103
5.3 Chuẩn hóa “chondrite” ......................................................................................105
5.4 Kết luận chương 5 .............................................................................................109

KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN

A/ Các kết quả chính ...............................................................................................110
A.1 Các đóng góp mới của luận án ......................................................................110
A.2 Các nghiên cứu và phát triển của luận án ......................................................110
B/ Các giá trị khoa học ............................................................................................111
C/ Các giá trị thực tiễn.............................................................................................112
D/ Hướng nghiên cứu tiếp theo................................................................................112

Các công trình đã công bố.....................................................................................113
Tài liệu tham khảo.................................................................................................115
Phụ lục 1 .................................................................................................................121
Phụ lục 2 .................................................................................................................129
Phụ lục 3 .................................................................................................................137
Phụ lục 4 .................................................................................................................138.


-1-

MỞ ĐẦU

Kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron lò phản ứng dùng phương pháp chuẩn hóa k0INAA đã được A. Simonits [10] đề xuất từ 1975, sau đó F. De Corte [25] đã nghiên cứu
phát triển phương pháp này từ năm 1987 và cho đến nay các nhà phân tích kích hoạt cũng

còn đang nghiên cứu phát triển nhằm hoàn thiện kỹ thuật phân tích này hơn như: kỹ thuật
phân tích kích hoạt tia gamma tức thời (PGNAA), kỹ thuật phân tích tia gamma vùng
năng lượng thấp (LEPD),v.v…
Cho đến nay phương pháp chuẩn hóa k0-INAA đã được phát triển và áp dụng phân
tích mẫu trong nhiều lĩnh vực khi mẫu đã kích hoạt được đo thông qua hệ phổ kế gamma
với detectơ Ge(Li) hoặc HPGe. Tuy nhiên, các loại detectơ này có hiệu suất giảm nhanh
đối với tia gamma có năng lượng thấp dưới 100 keV và phổ tia gamma thường rất phức
tạp trong vùng năng lượng này. Như vậy, theo nguyên tắc độ nhạy và độ chính xác sẽ
giảm đi khi ta xác định hàm lượng các nguyên tố được đo thông qua các hạt nhân phát tia
gamma năng lượng thấp, đặc biệt đối với các nguyên tố đất hiếm. Tầm quan trọng cho
việc xác định hàm lượng các nguyên tố đất hiếm liên quan đến nhiều lĩnh vực như: Địa
chất học, địa hóa học, khoáng vật học và môi trường. Để tăng độ chính xác cho phép phân
tích tia gamma vùng năng lượng thấp thì việc hiệu chỉnh vài hiệu ứng là cần thiết và đáng
được nghiên cứu. Luận án này nhằm mục đích hoàn thiện phương pháp chuẩn hóa k0INAA qua việc nghiên cứu phân tích chính xác hàm lượng nguyên tố phát tia gamma
vùng năng lượng thấp. Trong luận án này chúng tôi quan tâm đến vùng năng lượng từ 40
đến 400 keV được đo bởi detectơ HPGe. Đối tượng nghiên cứu là các nguyên tố đất hiếm
thuộc nhóm lanthanide, tantalum, thorium và uranium trong bảng hệ thống tuần hoàn.
Để đo chính xác cường độ tia gamma vùng năng lượng quan tâm ở trên thì bài toán
hiệu chỉnh các thông số trong phương trình cơ bản của phép phân tích kích hoạt neutron
dùng kỹ thuật chuẩn hóa k0-INAA cần được nghiên cứu, các thông số cần hiệu chỉnh bao
gồm hiệu chỉnh sự tự hấp thụ tia gamma trong mẫu và chuẩn, hiệu chỉnh trùng phùng
thực, hiệu chỉnh các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt, hiệu chỉnh các phản


-2-

ứng nhiễu, đặc biệt là hiệu chỉnh sự chồng chập đỉnh tia X và tia gamma. Hiệu chỉnh sự tự
hấp thụ tia gamma trong mẫu đã được nhiều tác giả tính toán nhưng chỉ áp dụng cho mẫu
thể tích, trong đó F. De Corte [25] tính cho mẫu có dạng dây và lá. Tuy nhiên khi áp dụng
phương pháp này để hiệu chỉnh tự hấp thụ tia gamma năng lượng thấp thì không còn đúng

nữa và ta cần phải nghiên cứu thêm. Hiệu chỉnh trùng phùng thực cũng được F. De Corte
đề cập nhưng chỉ quan tâm sự trùng phùng giữa tia gamma-gamma và gamma-KX đối với
các nguyên tố có bậc số Z  72, tức là từ nguyên tố Hf trở về sau, và sau đó được M.C.
Freitas và F. De Corte [30] phát triển và xây dựng công thức tính hệ số hiệu chỉnh trùng
phùng thực (COI) có chú ý đến trùng phùng giữa tia gamma-LX khi đo mẫu kích hoạt
bằng detectơ LEGe. M.C. Freitas đã viết chương trình tính hệ số COI bằng ngôn ngữ
Fortran 77, tuy nhiên chương trình tính của M.C. Freitas không linh động cho người sử
dụng và chúng ta cũng không dễ dàng có chương trình này. Hiệu chỉnh hệ số tự che chắn
neutron nhiệt và trên nhiệt của molybdenum (Mo) được M. C. Freitas [58] xác định bằng
thực nghiệm, J. Salgado [46-48] và I. F Goncalves [41-43] tính lại bằng phương pháp
Monte Carlo với kết quả sai lệch khá cao. Nhìn chung, các hiệu chỉnh trên đã được nhiều
tác giả thực hiện bằng nhiều phương pháp khác nhau như phương pháp Monte-Carlo,
phương pháp thực nghiệm, v, v…, tuy nhiên các phương pháp này đòi hỏi tốn nhiều thời
gian và công sức. Trên vấn đề hiệu chỉnh này chúng tôi tính toán lại các thông số hiệu
chỉnh bằng các công thức đơn giản và nhanh chóng hơn.
Luận án bao gồm 5 chương, trong đó chương 1: Tổng quan cơ sở lý thuyết trong
phân tích kích hoạt neutron dùng kỹ thuật chuẩn hóa k0-INAA. Các vấn đề tồn tại và
hướng nghiên cứu tiếp theo cũng được trình bày trong chương này. Chương 2: Phương
tiện chiếu xạ và thiết bị ghi bức xạ. Khảo sát các đặc trưng của hệ thống phân tích kích
hoạt neutron tại hai lò phản ứng hạt nhân: Đà Lạt (Việt Nam) và JRR-3, Tokai (Nhật
Bản). Thực nghiệm xác định nhiệt độ neutron tại kênh chiếu xạ, thực nghiệm xác định
đường cong hiệu suất và tỉ số P/T của detectơ theo năng lượng tia gamma. Chương 3 trình
bày các phương pháp lựa chọn vật liệu thích hợp dùng làm chất so sánh và tính toán các
hệ số hiệu chỉnh như tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt, hiệu chỉnh tự hấp thụ tia


-3-

gamma trong vật liệu, v, v…Chương 4 trình bày chi tiết các hiệu ứng trùng phùng thực
cho trường hợp trùng phùng giữa gamma-gamma, gamma-KX và gamma-LX. Một

chương trình tính hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực có tên là COIPro đã được viết bằng
ngôn ngữ C# và tính được cho hai hệ phổ kế tia gamma tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt
và tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai. Phép đo thực nghiệm xác định hệ số hiệu chỉnh
COI cũng được trình bày trong chương này. Chương 5, áp dụng các thông số đã tính toán
cũng như thực nghiệm vào việc xác định hàm lượng các nguyên tố đất hiếm, tantalum,
thorium và uranium trong các mẫu chuẩn. Phép đo thực nghiệm này được thực hiện tại lò
phản ứng hạt nhân Đà Lạt và lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai. Cuối cùng là phần kết
luận: nêu lên các kết quả chính, các đóng góp mới của luận án, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa
thực tiễn và các vấn đề cần tiếp tục nghiên cứu.


-4-

CHƯƠNG 1

TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.1 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron
Từ khi được Geoge de Hevesy và Hilde Levi lần đầu tiên khám phá ra vào năm
1936 cho đến nay, phương pháp phân tích kích hoạt đã có một bề dày lịch sử, và có đóng
góp vào sự phát triển và ứng dụng trong khoa học và đời sống của chúng ta. Mục đích của
phần này là tóm tắt các giai đoạn chính của sự phát triển và ứng dụng phương pháp phân
tích kích hoạt neutron từ năm 1936 đến nay. Thêm vào đó, phương hướng của sự phát
triển phương pháp phân tích kích hoạt neutron (NAA) trong tương lai cũng được đề cập
đến.
Trước tiên, phương pháp phân tích kích hoạt neutron cuốn hút sự quan tâm của các
nhà vật lý hạt nhân và hóa phóng xạ có lẽ là do tính khác thường của phương pháp này,
tức là nó chỉ dựa vào tính chất của hạt nhân đồng vị (hơn là dựa vào phản ứng hóa học
hoặc phát xạ hay hấp thụ nguyên tử), hạt cơ bản (neutron) và sự phân rã hạt nhân phóng
xạ. Phương pháp này cũng khác với các phương pháp phân tích nguyên tố khác là thời
gian phân tích mẫu, bởi vì mỗi sản phẩm hạt nhân sau khi chiếu xạ neutron sẽ phân rã với

chu kỳ bán hủy đặc trưng của chúng. Ban đầu, phương pháp đã được khảo sát bởi các nhà
hóa phân tích chỉ là tính tò mò hơn là sự hữu dụng thực sự của nó.
Phân tích kích hoạt là gì? Phân tích kích hoạt là một phương pháp phân tích định
lượng các nguyên tố dựa vào sự kích hoạt các nguyên tố hiện diện trong mẫu phân tích
bằng chùm hạt nhân tới như neutron nhiệt, neutron nhanh, các hạt tích điện hoặc photon
năng lượng cao. Trong đó, kích hoạt với neutron nhiệt được dùng rộng rãi nhất do thông
lượng lớn và các hạt nhân có tiết diện lớn trong vùng neutron nhiệt. Hàm lượng của các
bức xạ phát ra (hoặc tức thời hoặc trễ) phụ thuộc vào số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt.
Số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỉ lệ với số nguyên tử trong mẫu, vì vậy hàm lượng
nguyên tố trong mẫu sẽ định lượng được. Đây là một trong những phương pháp phân tích
có độ nạy cao nhất.


-5-

Để phát triển thành một phương pháp phân tích thực sự hữu dụng, phân tích kích
hoạt neutron phải đợi đến khi khám phá ra nguồn neutron thông lượng cao hơn, tức là lò
phản ứng hạt nhân, và khám phá khả năng thực hiện phép phân tích kích hoạt thuần túy
bởi dụng cụ mà ta gọi là phân tích kích hoạt neutron dụng cụ (INAA) – và trước hết là
khám phá ra detectơ nhấp nháy NaI(Tl) và sau đó là detectơ bán dẫn Ge.
Giai đoạn 1936 – 1944
Giai đoạn này, phân tích kích hoạt neutron mang tính chất giới thiệu tổng quan là
chủ yếu, bắt đầu từ năm 1936 do Hevesy và Levi giới thiệu. Sự phát triển của phương
pháp trong suốt giai đoạn này rất chậm chạp do chỉ có nguồn neutron thông lượng thấp,
các detectơ ghi bức xạ và các thiết bị điện tử khá thô sơ. Nguồn neutron đồng vị ( hầu hết
là loại nguồn (, n)) hoặc máy gia tốc hạt đã được sử dụng cho mục đích phân tích kích
hoạt. Với các loại nguồn này, thông lượng neutron nhiệt chỉ khoảng 5x105 n.cm-2s-1. Chưa
có hệ phổ kế gamma tại thời kỳ này, vì thế việc tách hóa sau khi chiếu xạ và đếm hạt bêta
với ống đếm Geiger-Muller hoặc ống đếm tỉ lệ là cần thiết. Vì vậy, phương pháp NAA có
độ nhạy kém và chỉ có thể phân tích được vài nguyên tố có tiết diện bắt neutron lớn, hàm

lượng nguyên tố cao trong mẫu là chủ yếu.
Giai đoạn 1944-1950
Vào năm 1944, một sự kiện quan trọng là lần đầu tiên trên thế giới lò phản ứng hạt
nhân đã được xây dựng và hoạt động ổn định, đó là lò phản ứng hạt nhân X-10 tại phòng
thí nghiệm Quốc gia Oak Ridge (Mỹ). Lò phản ứng hạt nhân đóng vai tròn quan trọng
trong nhiều lĩnh vực khoa học kỹ thuật và đã mở ra bước phát triển nhảy vọt trong lĩnh
vực phân tích kích hoạt neutron. Lò phản ứng tạo ra thông lượng 5x1011n.cm-2s-1 gấp 106
lần nguồn neutron đồng vị và máy phát hạt trước đây. Như vậy hoạt độ riêng của hạt nhân
sau khi chiếu xạ neutron cao gấp 106 lần hoạt độ thu được từ chiếu xạ bởi nguồn neutron
đồng vị. Trong lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron, điều này có ý nghĩa đối với một số
lớn các nguyên tố có thể phát hiện được với hàm lượng microgram (g), nanogram (ng)
và thậm chí là picogram (pg).


-6-

Đặc biệt tại Oak Ridge, các nguyên tố vết đã được nghiên cứu một cách khá chi
tiết. Tuy nhiên, các nghiên cứu này vẫn không dễ dàng do không có hệ phổ kế gamma, vì
vậy cần phải được tách hóa và sau đó hoạt độ được đo với ống đếm Geiger-Muller hoặc
ống đếm tỉ lệ. Trong giai đoạn này, các lò phản ứng hạt nhân khác cũng được xây dựng và
đi vào hoạt động, không chỉ ở Mỹ mà còn ở nhiều quốc gia khác. Phương pháp phân tích
kích hoạt neutron dùng lò phản ứng hạt nhân đã được công nhận rộng rãi như là một
phương pháp phân tích nguyên tố có độ nhạy và độ chính xác cao. Vào cuối giai đoạn này
số lượng báo cáo cũng như xuất bản về lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron đã tăng lên
hàng chục lần.
Giai đoạn 1950-1960
Sự tiến triển lớn mạnh của phân tích kích hoạt neutron là vào năm 1950, nhờ việc
ứng dụng detectơ nhấp nháy NaI(Tl) để đo tia gamma của các hạt nhân bức xạ. Với
detectơ này một dãy rộng năng lượng tia gamma từ 100 keV đến 3000 keV được ghi nhận
với hiệu suất cao. Song song đó, các máy phân tích biên độ xung đơn kênh (SCA) rồi đa

kênh (MCA) lần lượt ra đời và đã đóng góp rất lớn vào sự phát triển của phương pháp
phân tích kích hoạt neutron. Tuy nhiên, với detectơ NaI(Tl) có độ phân giải năng lượng
kém, thường vào khoảng 50 keV đối với tia gamma năng lượng 1000 keV, dẫn đến vài
hạn chế cho việc phân tích đa nguyên tố trong mẫu. Vì vậy, chương trình máy tính fit
bình phương tối thiểu đã được phát triển để giải quyết một số lớn các đỉnh chồng chập
trong phổ. Do các ưu điểm cũng như các mặt hạn chế về thiết bị trong giai đoạn này mà
số lượng các ứng dụng của INAA đạt con số hàng trăm.
Giai đoạn 1960-1970
Vấn đề độ phân giải năng lượng detectơ đã được giải quyết vào năm 1960 bằng
việc chế tạo thành công detectơ bán dẫn Ge(Li). Với detectơ ghi bức xạ gamma loại mới
này, độ phân giải năng lượng tốt hơn 10 đến 20 lần so với detectơ NaI(Tl), nghĩa là độ
phân giải năng lượng 13 keV, vì vậy vấn đề chồng chập các đỉnh năng lượng trong phổ
gamma đã được giải quyết. Lúc đầu, do khó khăn trong việc sản suất tinh thể của detectơ
Ge(Li) mà detectơ Ge(Li) chỉ có thể tích vùng hoạt khá nhỏ. Vì vậy, mặc dù độ phân giải


-7-

tốt nhưng hiệu suất ghi của nó kém hơn so với detectơ NaI(Tl). Tuy nhiên, trong giai đoạn
này, detectơ Ge(Li) thể tích lớn hơn cũng được sản xuất và kết nối với máy phân tích đa
kênh 4096 kênh, hiệu suất đạt được khoảng 530%.
Với sự thuận lợi về độ phân giải năng lượng mà các ứng dụng của INAA trong
nhiều lĩnh vực khoa học kỹ thuật, y học, công nghiệp tăng lên đáng kể. Vào cuối giai đoạn
này, các báo cáo liên quan đã lên con số hàng ngàn.
Giai đoạn 1970-1991
Giai đoạn này có lẽ được xem như là giai đoạn triển khai và ứng dụng phương pháp
INAA mạnh nhất. Cũng trong thời gian này, một phương pháp mới được phát triển vào
năm 1975 bởi A. Simonits: phương pháp chuẩn hóa k0 và sau này, năm 1987, F. De Corte
đã hoàn thiện phương pháp k0 với việc đo mẫu bằng detectơ Ge(Li). Cho đến thời điểm
này phương pháp INAA đã có một số đóng góp đáng kể cho khoa học và đời sống. Đóng

góp quan trọng cho khoa học bao gồm: Phát triển phương pháp INAA, đo thông lượng
neutron lò phản ứng hạt nhân, phát triển một phương pháp cho việc phân tích các nguyên
tố vết mà trước đây không có phương pháp phân tích nào mà có thể phát hiện và đo định
lượng một số lớn các nguyên tố hiện diện trong mẫu với hàm lượng cực thấp. Các đóng
góp quan trọng của INAA gồm:
-

Mở ra lĩnh vực phân tích nguyên tố vết và tầm quan trọng của chúng.

-

Phân tích nguyên tố vết trong mẫu sinh học.

-

Hỗ trợ sự phát triển công nghiệp bán dẫn.

-

Cung cấp một phương pháp phân tích đa nguyên tố dùng trong nghiên cứu môi
trường.

-

Cung cấp một phương pháp phân tích đa nguyên tố dùng trong nghiên cứu mỹ thuật.

-

Hỗ trợ trong phân tích nguyên tố trong thiên thể.

-

Cung cấp một phương pháp có giá trị cho việc chứng nhận các vật liệu chuẩn.

-

Trong công việc pháp lý, giúp phân tích các nguyên tố vết quan trọng để xác định sự
bình thường hay khác thường nguồn gốc của các mẫu dùng làm chứng cớ để nhận
diện tội phạm.