KHẢO sát sự PHỤ THUỘC của tín HIỆU SÓNG điều HOÀ bậc CAO và xác SUẤT ION hóa của ION PHÂN tử h 2 vào góc ĐỊNH PHƯƠNG KHI xét đến DAO ĐỘNG hạt NHÂN

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
KHOA VẬT LÝ

TRẦN ÁI NHÂN

KHẢO SÁT SỰ PHỤ THUỘC CỦA TÍN HIỆU SÓNG ĐIỀU
HOÀ BẬC CAO VÀ XÁC SUẤT ION HÓA CỦA ION PHÂN
TỬ 𝑯+
𝟐 VÀO GÓC ĐỊNH PHƯƠNG KHI XÉT ĐẾN DAO
ĐỘNG HẠT NHÂN

LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC

TP. Hồ Chí Minh - Năm 2015


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
KHOA VẬT LÝ

TRẦN ÁI NHÂN

KHẢO SÁT SỰ PHỤ THUỘC CỦA TÍN HIỆU SÓNG ĐIỀU
HOÀ BẬC CAO VÀ XÁC SUẤT ION HÓA CỦA ION PHÂN
TỬ 𝑯+
𝟐 VÀO GÓC ĐỊNH PHƯƠNG KHI XÉT ĐẾN DAO
ĐỘNG HẠT NHÂN

Ngành: SƯ PHẠM VẬT LÝ
Mã số: 102

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC
TS. PHAN THỊ NGỌC LOAN

TP. Hồ Chí Minh - Năm 2015


LỜI CẢM ƠN
Tôi xin gửi lời cám ơn chân thành và sâu sắc nhất đến cô hướng dẫn TS. Phan Thị
Ngọc Loan – người đã tận tình hướng dẫn và tạo điều kiện tốt nhất cho tôi hoàn
thành luận văn này.
Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến các thầy cô ở tổ bộ môn Vật lý lý thuyết,
Trường Đại học sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh đã truyền thụ những kiến thức
khoa học cơ bản trong suốt quá trình học, giúp tôi tiếp cận nghiên cứu một cách dễ
dàng.
Tôi xin cảm ơn các thành viên trong nhóm nghiên cứu đã giúp đỡ, tạo điều kiện cho
tôi nghiên cứu và hoàn thành luận văn này.
Tôi xin cám ơn phòng Đào tạo, trường Đại học sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh
đã tận tình hướng dẫn và hỗ trợ mọi thủ tục trong thời gian tôi học tập tại trường.
Tôi xin gửi lời cám ơn chân thành và sâu sắc đến ba mẹ, anh chị và bạn bè tôi đã
luôn quan tâm, động viên giúp tôi vững tâm học tập và hoàn thành luận văn này.
TP. Hồ Chí Minh, ngày 24 tháng 4 năm 2015

Trần Ái Nhân


Mục Lục
Danh mục các ký hiệu, các chữ viết tắt .................................................................. ii
Danh mục các hình vẽ, đồ thị ................................................................................. iii
Danh mục các bảng ...................................................................................................v

LỜI MỞ ĐẦU ............................................................................................................1
CHƯƠNG 1: Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao và quá trình ion hóa
phân tử .......................................................................................................................1
1.1 Mô hình ba bước Lewenstien ............................................................................... 5
1.2 Phương pháp TDSE tính HHG ............................................................................. 7
1.2.1 Phương pháp thời gian ảo giải phương trình Schrodinger dừng................8

1.2.2 Phương pháp tách toán tử ............................................................................9
1.3 Phương pháp TDSE cho ion phân tử 𝐻2+ và phương pháp tính xác suất ion hóa ..11

1.3.1 Phương pháp TDSE cho ion phân tử 𝐻2+ với hat nhân đứng yên .............11
1.3.2 Phương pháp TDSE cho ion phân tử 𝐻2+ với hạt nhân dao động ..............14

1.3.3 Phương pháp tính xác suất ion hóa............................................................15
CHƯƠNG 2: Sự phụ thuộc của HHG phân tử 𝑯+
𝟐 vào góc định phương .........17
2.1 HHG của ion phân tử 𝐻2+ khi hạt nhân đứng yên và dao động ........................ 17

2.2 Sự phụ thuộc của HHG vào bậc dao động ν của hạt nhân ............................... 21

CHƯƠNG 3: Sự phụ thuộc của xác suất ion hóa của phân tử 𝑯+
𝟐 vào góc định

phương......................................................................................................................25
Kết luận và hướng phát triển đề tài ......................................................................33
Tài liệu tham khảo ..................................................................................................35

i

Danh mục các ký hiệu, các chữ viết tắt
BO: 𝐁orn – 𝐎ppenheimer

HHG: 𝐇igh order 𝐇armonic 𝐆eneration (Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao)

TDSE: 𝐓ime-𝐃ependent 𝐒chrö dinger Equation (Phương trình Schrö dinger phụ

thuộc thời gian)

ii


Danh mục các hình vẽ, đồ thị
Hình 1.1: Mô hình khảo sát, laser được chiếu lệch góc 𝜽 so với trục của phân tử. ..12

Hình 1.2: Đường biểu diễn các giá trị hằng số “soft-Coulomb” theo khoảng cách
liên hạt nhân R ...........................................................................................................13
Hình 2.1: Sự phụ thuộc của cường độ HHG vào góc định phương khi ion phân tử
14
2
𝑯+
𝟐 tương tác với trường laser cường độ 3x10 W/cm , độ dài xung 21 fs, bước

sóng 800 nm, trong hai trường hợp: hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao động với
𝝂 = 𝟏, khi xét tại bậc 25 (hình a), bậc 31 (hình b), bậc 41 (hình c). ........................18

Hình 2.2: Phổ HHG ứng với góc định phương từ 00 đến 700 trong trường hợp hạt
nhân đứng yên (hình a) và hạt nhân dao động 𝝂 = 𝟏 (hình b). Laser tương tác có
thông số như hình 2.1. ...............................................................................................19

Hình 2.3: Cường độ HHG của 𝑯+
𝟐 phụ thuộc vào góc định phương khi tương tác với

xung laser có độ dài xung 27 fs, bước sóng 800 nm với các cường độ lần lượt là
2x1014 W/cm2, 3x1014 W/cm2, 4x1014 W/cm2, xét trong hai trường hợp: hạt nhân

đứng yên (đường đứt nét) và hạt nhân dao động với 𝝂 = 𝟏 (đường liền nét), tại bậc
31 (hình a) và bậc 39 (hình b). ..................................................................................20

Hình 2.4: Sự phụ thuộc của cường độ HHG vào góc định phương khi ion phân tử
𝐇𝟐+ tương tác với trường laser cường độ 3x1014 W/cm2, độ dài xung 8 fs, bước sóng

800 nm với 𝝂 = 𝟎, 𝛎 = 𝟏, 𝝂 = 𝟐, xét tại bậc HHG 23. ............................................22

Hình 2.5: Phổ HHG ứng với góc định phương từ 00 đến 700 trong trường hợp hạt
nhân dao động 𝝂 = 𝟎 (hình a), 𝝂 = 𝟏 (hình b), 𝝂 = 𝟐 (hình c). Laser tương tác có
thông số như hình 2.4. ...............................................................................................23

Hình 2.6: Sự phụ thuộc của cường độ HHG vào góc định phương khi ion phân tử
14
2
14
2
𝑯+
𝟐 tương tác với trường laser cường độ 2x10 W/cm và 4x10 W/cm , độ dài

iii


xung 8 fs, 10 chu kì, bước sóng 800 nm với 𝝂 = 𝟎 (đường đứt nét), 𝝂 = 𝟏 (đường

liền nét). Xét tại bậc HHG 25 (hình a) và bậc 35 (hình b). .......................................24

Hình 3.1: Xác suất ion hóa của phân tử 𝐇𝟐+ khi tương tác với xung laser có cường

độ 3x1014 W/cm2, độ dài xung 21 fs, bước sóng 800 nm trong trường hợp hạt nhân
đứng yên (hình a), hạt nhân dao động với 𝝂 = 𝟎 (hình b), 𝝂 = 𝟏 (hình c), 𝝂 = 𝟐
(hình d). .....................................................................................................................27

Hình 3.2: Xác suất ion hóa của phân tử 𝐇𝟐+ khi tương tác với xung laser có cường

độ 3x1014 W/cm2, độ dài xung 21 fs, bước sóng 800 nm, góc định phương 𝜽 = 𝟎°

(hình a) và 𝜽 = 𝟗𝟗° (hình b), trong trường hợp hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao

động với 𝝂 = 𝟎, 𝟏, 𝟐, 𝟑. .............................................................................................28

Hình 3.3: Sự phụ thuộc của khoảng cách liên hạt nhân vào thời gian, ứng với các

góc định phương khác nhau, trong trường hợp hạt nhân dao động với 𝝂 = 𝟏 (hình

a), 𝝂 = 𝟐 (hình b), 𝝂 = 𝟑 (hình c). Laser sử dụng có thông số như hình 3.2. ..........29

Hình 3.4: Xác suất ion hóa (hình a) và khoảng cách liên hạt nhân (hình b) của phân

tử 𝐇𝟐+ ở các thời điểm cuối cùng trong các trường hợp hạt nhân đứng yên và dao

động với 𝝂 = 𝟎, 𝟏, 𝟐, 𝟑 trong tọa độ cực khi tương tác với xung laser có cường độ
3x1014 W/cm2, độ dài xung 21 fs, bước sóng 800 nm. .............................................30

Hình 3.5: Xác suất ion hóa của phân tử 𝐇𝟐+ khi tương tác với xung laser có cường

độ 4x1014 W/cm2, độ dài xung 27 fs, bước sóng 800 nm, 10 chu kì trong trường hợp
hạt nhân đứng yên (hình a), hạt nhân dao động với 𝛎 = 𝟎 (hình b), hạt nhân dao
động với 𝝂 = 𝟏 (hình c). ...........................................................................................31

Hình 3.6: Xác suất ion hóa của phân tử H2+ ở các thời điểm cuối cùng trong các

trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động với 𝜈 = 0,1 trong tọa độ cực khi tương
tác với xung laser bước sóng 800 nm, 10 chu kì, cường độ 2x1014 W/cm2 (hình a) và

4x1014 W/cm2 (hình b)..............................................................................................32

iv


Danh mục các bảng
Bảng 3.1: So sánh tỉ lệ giữa xác suất ion hóa của hạt nhân dao động và hạt nhân
đứng yên khi 𝜽 = 𝟎° và khi 𝜽 = 𝟗𝟗°. ......................................................................30

v


LỜI MỞ ĐẦU
Trong hơn hai thập kỉ qua cùng với sự phát triển của kỹ thuật laser, tương tác
giữa chùm laser mạnh, xung cực ngắn với nguyên tử, phân tử đã được nghiên cứu
rộng rãi [8]. Trong đó sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao và quá trình ion hóa của
nguyên tử và phân tử trong trường laser mạnh thu hút rất nhiều sự chú ý cả trong
lĩnh vực thực nghiệm và lý thuyết [13]. Một trong những mô hình gần đúng được
chấp nhận và sử dụng rộng rãi là mô hình ba bước Lewenstein đã giải thích thành
công cơ chế phát xạ sóng điều hòa bậc cao (HHG). Theo đó, đầu tiên điện tử bị ion

hóa theo phương thức xuyên hầm, tiếp theo điện tử sẽ bị gia tốc bởi trường điện của
laser, cuối cùng khi điện trường đổi chiều, điện tử bị kéo trở lại kết hợp với ion mẹ
và phát ra photon, chính là HHG.
Ngoài nguyên tử, các nhà khoa học đã mở rộng tính toán phát xạ HHG của
phân tử khi tương tác với trường laser cường độ cao, xung cực ngắn. Rất nhiều công
trình lý thuyết và thực nghiệm đã chỉ ra rằng phổ HHG và xác suất ion hóa của phân
tử phụ thuộc nhiều vào sự định hướng và khoảng cách liên hạt nhân của phân tử [5],
[6], [7], [13]. Một trong những hiệu ứng quan trọng đó là xuất hiện bậc HHG mà tại
đó cường độ HHG đạt cực tiểu trong phổ sóng điều hòa bậc cao của phân tử [6].
Khảo sát sự phụ thuộc cường độ HHG của phân tử 𝐻2+ vào góc định phương [6] chỉ

ra rằng, tồn tại một góc định phương “tới hạn” mà tại đó, cường độ HHG đạt cực
tiểu và tại góc định phương này có sự nhảy pha π radian. Sau đó, vào năm 2003,

Lein nghiên cứu ảnh hưởng của góc định phương lên phổ HHG của phân tử ba tâm
𝐻32+ và đã thu được phổ HHG trong đó tồn tại hai cực tiểu nằm cạnh nhau và gọi là
cực tiểu kép [7]. Năm 2007, Telnov và Chu [13] đã tính toán sự phụ thuộc của HHG
và xác suất ion hóa đa photon của 𝐻2+ vào góc định phương, trong trường hợp điện

tử được kích thích từ trạng thái cơ bản và hai trạng thái kích thích đầu tiên. Tuy
nhiên trong những công trình [6], [7], [10] thành phần dao động hạt nhân chưa được
tính đến.

1


Khi nghiên cứu về HHG của phân tử, dao động của hạt nhân đã được quan
tâm trong hơn một thập kỉ trở lại đây. Năm 2005, bằng cách thêm vào mô hình ba
bước các hàm sóng mô tả chuyển động hạt nhân lên HHG, Chirilă và Lein đã thu
được kết quả là cường độ HHG phát ra nhạy với chuyển động của hạt nhân [4].

Trước đó vào năm 2001, khi tính đến sự chuyển động của hạt nhân, Qu và cộng sự
đã thấy rằng sự ion hóa 𝐻2+ trong trường laser cường độ cao tăng lên đáng kể so với
khi hạt nhân cố định [12]. Từ kết quả của những nghiên cứu này chúng ta có thể

thấy rằng HHG sẽ có những thay đổi đáng kể khi xem xét đến chuyển động của hạt
nhân.
Khảo sát ảnh hưởng của định phương phân tử lên phổ HHG và xác suất ion
hóa tính đến chuyển động hạt nhân mới được quan tâm trong một vài công trình gần
đây. Bằng phương pháp bán cổ điển Gonoskov đã dự đoán rằng vị trí điểm giao
thoa bị biến mất khỏi phổ phát xạ HHG khi xét đến dao động hạt nhân [5]. Tuy
nhiên, tính toán bằng phương pháp giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời
gian (TDSE) đã chứng minh rằng khi hạt nhân dao động, cường độ sóng HHG đạt
cực tiểu tại bậc nhỏ hơn so với khi hạt nhân cố định [11], phù hợp với kết quả thực
nghiệm đã được quan sát trước đó [3]. Tuy nhiên, trong các công trình trên, quy luật
sự phụ thuộc của cường độ HHG và xác suất ion hóa của phân tử vào góc định
phương khi có xét đến dao động hạt nhân chưa được nghiên cứu, đây chính là
hướng nghiên cứu mà chúng tôi muốn thực hiện. Do đó chúng tôi quyết định chọn
đề tài luận văn: “Khảo sát sự phụ thuộc của tín hiệu sóng điều hòa bậc cao và xác
suất ion hóa của ion phân tử 𝐻2+ vào góc định phương khi xét đến dao động hạt

nhân”.

Mục tiêu của luận văn là khảo sát sự ảnh hưởng của góc định phương lên phổ
HHG và xác suất ion hóa của ion phân tử 𝐻2+ khi tương tác với laser cường độ cao

xung cực ngắn. Chúng tôi khảo sát trong hai trường hợp: khi hạt nhân đứng yên và
khi khi hạt nhân dao động. Đề tài góp phần bổ sung định hướng cho việc nghiên
cứu trích xuất thông tin phân tử mà cụ thể là hiệu ứng giao thoa điện tử.

2

Phương pháp được sử dụng nghiên cứu trong luận văn bao gồm: phương
pháp giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE), mô phỏng phổ
HHG, so sánh và phân tích kết quả.
Để thực hiện được mục tiêu trên, chúng tôi đặt ra các nhiệm vụ cụ thể như
sau. Trước tiên, để tiến hành nghiên cứu, chúng tôi cần có nền tảng cơ bản về vấn
đề quan tâm, do đó đầu tiên chúng tôi tìm hiểu về cơ chế phát xạ HHG, dạng phổ
HHG đặc trưng và cơ chế ion hóa của phân tử. Sau đó, để tính toán HHG và xác
suất ion hóa, chúng tôi tìm hiểu về ngôn ngữ lập trình FORTRAN, phần mềm để
biểu diễn các đồ thị kết quả, phương pháp TDSE bao gồm phương pháp thời gian ảo
và tách toán tử, phương pháp tính HHG từ hàm sóng phụ thuộc thời gian. Tiếp theo,
với các phương pháp và nguồn code có được, chúng tôi sẽ phân tích phổ HHG của
ion phân tử 𝐻2+ ứng với các góc định phương khác nhau và so sánh phổ này trong

hai trường hợp: khi hạt nhân đứng yên và khi hạt nhân dao động. Cuối cùng chúng
tôi sẽ kiểm tra kết quả thu được bằng cách cho phân tử 𝐻2+ tương tác với laser có
các thông số cường độ hoặc xung khác nhau.

Nội dung của luận văn ngoài phần mở đầu và kết luận có 3 chương. Trong
chương đầu tiên, chúng tôi trình bày về lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao,
phương pháp giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian, cách tính toán phát
xạ HHG và xác suất ion hóa. Trong chương hai, chúng tôi trình bày về phổ HHG
của 𝐻2+ phụ thuộc vào góc định phương thu được từ phương pháp TDSE đã trình
bày trong chương 1, trong trường hợp hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao động.

Đồng thời chúng tôi cũng trình bày kết quả sự phụ thuộc của HHG của 𝐻2+ vào

trạng thái dao động 𝜈 của hạt nhân. Trong chương cuối cùng, chúng tôi tính xác suất
ion hóa của ion phân tử 𝐻2+ trong trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động. Đồng

thời khảo sát mối liên hệ giữa xác suất ion hóa và khoảng cách liên hạt nhân R ứng
với các góc định phương thay đổi từ 0° đến 90°.

Trong chương 1, ở mục 1.1, chúng tôi sẽ trình bày chi tiết về mô hình ba

bước Lewenstein giải thích sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao khi nguyên tử, phân tử
3


tương tác với laser cường độ cao, xung cực ngắn. Sau đó, phương pháp TDSE giải
phương trình Schrödinger sẽ được chúng tôi trình bày ở mục 1.2. Phương pháp
TDSE bao gồm: phương pháp thời gian ảo giải phương trình Schrödinger không
phụ thuộc thời gian tìm hàm sóng của electron ban đầu, phương pháp tách toán tử
tìm hàm sóng của electron khi đã tương tác với laser và cuối cùng là phương pháp
tính phổ phát xạ HHG. Ở mục 1.3, chúng tôi áp dụng cụ thể phương pháp TDSE
cho phân tử ion 𝐻2+ trong hai trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động. Khi hạt

nhân đứng yên, hàm sóng chỉ là hàm sóng của electron; khi hạt nhân dao động, hàm
sóng bao gồm cả hàm sóng của electron và của hạt nhân. Cuối cùng chúng tôi trình
bày về phương pháp tính xác suất ion hóa cho phân tử ion 𝐻2+ .

Trong chương 2, đầu tiên ở mục 2.1 chúng tôi so sánh phổ HHG của phân tử

𝐻2+ trong hai trường hợp hạt nhân cố định và hạt nhân dao động ứng với các góc
định phương từ 0° đến 90° để rút ra những kết luận về ảnh hưởng của dao động và

của góc định phương lên HHG. Đối với trường hợp hạt nhân đứng yên, chúng tôi
xét trường hợp hạt nhân được cố định ở vị trí cân bằng có 𝑅� = 2 𝑎. 𝑢., phân tử ở
trạng thái cơ bản tương tác với chùm laser cường độ cao, xung cực ngắn. Đối với

trường hợp hạt nhân dao động, chúng tôi xét hạt nhân dao động ở trạng thái kích
thích đầu tiên 𝜈 = 1. Ở mục 2.2, chúng tôi sẽ trình bày kết quả về sự phụ thuộc của
HHG theo số lượng tử dao động 𝜈 của hạt nhân và góc định phương. Trong các

trường hợp chúng tôi quan tâm đặc biệt đến vị trí của góc định phương mà tại đó

xảy ra hiện tượng cực tiểu giao thoa.
Trong chương 3, đầu tiên chúng tôi tính xác suất ion hóa của ion phân tử 𝐻2+

trong trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động, liên hệ với cường độ HHG mà
chúng tôi đã thu được từ kết quả trong chương 2. Sau đó chúng tôi khảo sát mối liên
hệ giữa xác suất ion hóa và khoảng cách liên hạt nhân R ứng với các góc định
phương thay đổi từ 0° đến 90°.

Kết luận là phần cuối cùng của luận văn. Trong phần này, chúng tôi tóm tắt

lại các kết quả đã đạt được. Từ đó, chúng tôi nêu lên hướng phát triển của đề tài.
4


CHƯƠNG 1: Lý thuyết phát xạ sóng điều
hòa bậc cao và quá trình ion hóa phân tử
Trong chương này chúng tôi trình bày các vấn đề liên quan đến sự phát xạ
sóng điều hòa bậc cao (HHG) của nguyên tử, phân tử. Trong phần đầu của chương,
chúng tôi sẽ trình bày lý thuyết giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian
khi nguyên tử, phân tử có một điện tử tương tác với trường laser mạnh, xung cực
ngắn. Phương pháp cụ thể được áp dụng là phương pháp thời gian ảo và tách toán
tử. Trong phần sau của chương, chúng tôi sẽ trình bày phương pháp TDSE áp dụng
cụ thể cho phân tử 𝐻2+ trong hai trường hợp là hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao
động. Cuối cùng chúng tôi sẽ trình bày phương pháp tính xác suất ion hóa của ion

phân tử 𝐻2+ .

1.1 Mô hình ba bước Lewenstien
Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao là hiệu ứng quang phi tuyến xảy ra trong
quá trình tương tác giữa laser và nguyên tử, phân tử. Trong phổ phát xạ HHG, ở
một vài bậc đầu, cường độ HHG rất mạnh và giảm nhanh. Sau đó, một miền phẳng
(plateau region) xuất hiện với HHG có cường độ gần như giống nhau. Cuối cùng,
miền phẳng kết thúc bởi một điểm dừng (cutoff) mà từ đó cường độ HHG giảm
mạnh.
Năm 1994, Lewenstein đề xuất mô hình mang tên ông để giải thích nguồn gốc
vật lý của HHG với nguyên tử [9]. Ở mô hình này, HHG được giải thích dựa trên ba
bước: điện tử ion hóa xuyên hầm từ trạng thái cơ bản ra miền liên tục, sau đó điện
tử được gia tốc trong trường điện của laser và sau nửa chu kì laser nó bị kéo ngược
về tái kết hợp với ion mẹ và phát ra HHG.
Đầu tiên, do laser bắn vào làm lệch rào thế Coulomb nên nguyên tử, phân tử
bị ion hóa. Sự ion hóa có thể xảy ra theo cơ chế ion hóa xuyên hầm, vượt rào hay đa
5


photon tùy thuộc vào hệ số đoạn nhiệt 𝛾 =

hóa nguyên tử, 𝑈𝑝 =

𝐸02

4𝜔2

𝜔�2𝐼𝑝
𝐸0

=�

𝐼𝑝

2𝑈𝑝

. Trong đó, 𝐼𝑝 là thế ion

là động năng trung bình của electron khi dao động trong

trường laser. Khi hệ số đoạn nhiệt 𝛾 ≪ 1 hay trường laser có cường độ cao và tần

số thấp, sự ion hóa của điện tử là sự ion hóa xuyên hầm hoặc vượt rào, tỉ lệ electon

bị ion hóa theo cơ chế đa photon rất nhỏ có thể bỏ qua. Khi 𝛾 ≫ 1, tức là laser có

tần số cao và cường độ thấp, khi đó sự ion hóa đa photon sẽ xảy ra, electron chỉ bứt

ra khi hấp thụ liên tiếp nhiều photon. Để có HHG, chúng ta xét thế ion hóa nguyên
tử 𝐼𝑝 ≪ 1 và laser có thông số cường độ điện trường 𝐸0 , tần số 𝜔 phù hợp, tức là

động năng trung bình của điện tử 𝑈𝑝 trong trường laser có lớn hơn hoặc bằng 𝐼𝑝

nhưng vẫn nhỏ hơn mức bão hòa 𝑈𝑠𝑠𝑠 . Khi đó, sự ion hóa xuyên hầm sẽ chiếm ưu

thế.

Sau đó electron chuyển động trong miền liên tục gây ra bởi trường laser và
trường Coulomb gây bởi hạt nhân. Với điều kiện trường laser cường độ cao, vai trò

của thế Coulomb không đáng kể. Trong quá trình chuyển động, electron được gia
tốc trong trường laser và thu được vận tốc lớn.
Khi trường laser đổi chiều sau nửa chu kỳ quang học, electron có động năng
lớn bị kéo ngược trở về hạt nhân. Khi electron quay về ion mẹ, nó có thể tán xạ
không đàn hồi, tán xạ đàn hồi hoặc dịch chuyển bức xạ về trạng thái cơ bản. Nếu
electron có thể kết hợp trở về trạng thái cơ bản thì sự chuyển trạng thái này sẽ
chuyển động năng của electron thành năng lượng photon và phát xạ HHG có tần số
𝜔 ứng với các quỹ đạo khác nhau của electron. Nếu giả sử vận tốc ban đầu của
electron bứt ra bằng không thì động năng cực đại của electron quay trở về bằng

3.17𝑈𝑝 . Do electron tái kết hợp trở về trạng thái ban đầu nên động năng của elctron

quay về tại thời điểm va chạm và năng lượng ion hóa 𝐼𝑝 sẽ chuyển thành năng

lượng của photon phát ra. Năng lượng photon lớn nhất sẽ ứng với động năng cực
đại của electron quay về và tần số photon phát ra trong trường hợp này chính là tần
số của điểm dừng,
6


ℏ𝜔𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐 = 3.17𝑈𝑝 + 𝐼𝑝 .

(1.1)

1.2 Phương pháp TDSE tính HHG

Để tính phát xạ HHG, đầu tiên chúng ta cần giải phương trình Schrödinger
phụ thuộc thời gian (TDSE) cho nguyên tử, phân tử trong trường laser mạnh. Sau
đó từ phương trình phụ thuộc thời gian sẽ tính được gia tốc lưỡng cực, khai triển
Fourier của gia tốc lưỡng cực sẽ thu được phổ phát xạ HHG. Để giải phương trình

Schrö dinger phụ thuộc thời gian chúng ta phải dùng phương pháp tách toán tử để
tính hàm sóng phụ thuộc thời gian bắt đầu từ hàm sóng ban đầu, hàm sóng ban đầu

này sẽ giải bằng phương pháp thời gian ảo. Như vậy trong phần này chúng tôi sẽ tập
trung trình bày về phương pháp thời gian ảo và phương pháp tách toán tử.
Sau khi đã tìm được hàm sóng 𝜓(𝑟⃗, 𝑡) phụ thuộc thời gian, chúng ta có thể

tính HHG thông qua gia tốc lưỡng cực là đạo hàm bậc hai của momen lưỡng cực

dịch chuyển 𝑎(𝑡 ) = 𝑑̈ (𝑡). Sử dụng định lý Ehrenfest ta viết lại gia tốc lưỡng cực
dưới dạng sau

𝑎(𝑡 ) = 𝑑̈ (𝑡 ) =

𝑑2
〈𝑟〉 = −⟨𝜓(𝑟⃗, 𝑡 )|∇𝑉 (𝑟⃗, 𝑡 )|𝜓(𝑟⃗, 𝑡 )⟩
𝑑𝑑 2

= −�𝜓(𝑟⃗, 𝑡 )�∇𝑉𝐶 (𝑟⃗) + 𝐸�⃗ (𝑡)�𝜓(𝑟⃗, 𝑡 )�.

(1.2)

Sau đó ta thực hiện phép biến đổi Fourier gia tốc lưỡng cực này từ không gian
thời gian vào không gian tần số
𝐻 (𝜔) = 𝐹�−�𝜓(𝑟⃗, 𝑡 )�∇𝑉𝐶 (𝑟⃗) + 𝐸�⃗ (𝑡)�𝜓(𝑟⃗, 𝑡 )��.

(1.3)

Từ đây chúng ta tính được HHG

𝑆(𝜔, 𝜃 ) = |𝐻(𝜔)|2 .

7

(1.4)


1.2.1 Phương pháp thời gian ảo giải phương trình
𝐒𝐒𝐒𝐒𝐨̈ 𝐝𝐝𝐝𝐝𝐝𝐝 dừng

Phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian:
𝑖

𝜕𝜕(𝑟⃗,𝑡)
𝜕𝜕

� 𝜓(𝑟⃗, 𝑡).
=𝐻

(1.5)

Điểm mấu chốt của phương pháp thời gian ảo là phép đổi biến số 𝜏 = 𝑖𝑖. Với

phép đổi biến số này ta được phương trình
𝑖

𝜕𝜕(𝑟⃗,𝜏)
𝜕𝜕

� 𝜓(𝑟⃗, 𝜏).

= −𝐻

(1.6)

Nghiệm của phương trình này được viết dưới dạng
𝜓(𝑟⃗, 𝜏) = 𝑒 −𝜏𝐻� 𝜓(𝑟⃗, 0).

(1.7)

Ở thời điểm 𝜏 = 0, hàm sóng ban đầu 𝜓(𝑟⃗, 0) được mở rộng như một tổ hợp

tuyến tính của hệ hàm đầy đủ các hàm riêng

𝜓(𝑟⃗, 0) = ∑∞
⃗),
𝑛=0 𝐶𝑛 𝜓𝑛 ( 𝑟

(1.8)

trong đó |𝐶𝑛 |2 là xác suất tìm thấy điện tử ở trạng thái 𝜓𝑛 (𝑟⃗) và thỏa mãn điều kiện

chuẩn hóa.

Thay (1.5) vào (1.4) ta có
−𝜏𝐸𝑛
𝜓(𝑟⃗, 𝜏) = 𝑒 −𝜏𝐻� ∑∞
⃗) = ∑∞
𝜓𝑛 ( 𝑟⃗),
𝑛=0 𝐶𝑛 𝜓𝑛 ( 𝑟
𝑛=0 𝐶𝑛 𝑒

(1.9)

trong đó 𝐸𝑛 là các mức năng lượng riêng tương ứng với hàm riêng 𝜓𝑛 (𝑟⃗).

Dù hàm sóng ban đầu 𝜓(𝑟⃗, 0) đã được chuẩn hóa thì sau thời gian 𝜏, tính

chuẩn hóa này sẽ giảm đi do sự xuất hiện của các thừa số 𝑒 −𝜏𝐸𝑛 . Hàm sóng ở (1.6)
sau khi được chuẩn hóa được viết lại như sau

8


𝜓(𝑟⃗, 𝜏) =

−𝜏𝐸𝑛 𝜓 (𝑟⃗)
∑∞
𝑛
𝑛=0 𝐶𝑛 𝑒
2 −2𝜏𝐸𝑛
�∑∞
𝑛=0|𝐶𝑛 | 𝑒

=

𝐶
𝜓0 +∑𝑛≠0� 𝑛 �𝑒 −𝜏(𝐸𝑛 −𝐸0 ) 𝜓𝑛 (𝑟⃗)
𝐶0

2

�1+∑𝑛≠0�𝐶𝑛 � 𝑒 −2𝜏(𝐸𝑛 −𝐸0 )
𝐶0

,

(1.10)

với 𝜓0 , 𝐸0 lần lượt là hàm sóng và năng lượng của trạng thái cơ bản trong phương
trình 𝐻𝜓𝑛 = 𝐸𝑛 𝜓𝑛 . Ta có 𝐸𝑛 − 𝐸0 > 0 nên 𝑒 −𝜏(𝐸𝑛 −𝐸0) → 0 khi 𝜏 → ∞. Như vậy khi
cho thời gian 𝜏 tiến tới vô hạn, hàm sóng 𝜓(𝑟⃗, 𝜏) sẽ tiến về hàm sóng ở trạng thái cơ

bản 𝜓0 . Vì vậy để giải phương trình 𝐻𝜓𝑛 = 𝐸𝑛 𝜓𝑛 , chúng ta xuất phát từ một trạng

thái ban đầu bất kì 𝜓(𝑟⃗, 0), tác dụng số hạng 𝑒 −𝜏𝐻 lên hàm sóng này và cho 𝜏 → ∞,
chúng ta sẽ thu được hàm sóng và mức năng lượng của trạng thái cơ bản.

Đối với các trạng thái kích thích, chúng ta cũng tiến hành tương tự. Khi đó
để tìm trạng thái kích thích, chúng ta loại bỏ các trạng thái trước đó. Trạng thái kích
thích thứ nhất được tìm xuất phát từ biểu thức
𝜓(𝑟⃗, 𝜏) = (1 − 𝑃0 )𝑒 −𝜏𝐻� 𝜓(𝑟⃗, 0) = (𝐼 − |𝜓0 ⟩⟨𝜓0 |)𝑒 −𝜏𝐻� 𝜓(𝑟⃗, 0),

(1.11)

với 𝑃0 = |𝜓0 ⟩⟨𝜓0 | là mật độ của trạng thái cơ bản. Với các trạng thái kích thích n

cao hơn, chúng ta loại bỏ trạng thái cơ bản, trạng thái kích thích thứ nhất, …, trạng
thái kích thích thứ n-1, ta sẽ thu được hàm sóng và năng lượng của trạng thái kích
thích thứ n
𝜓(𝑟⃗, 𝜏) = (1 − 𝑃0 − 𝑃1 −. . . −𝑃𝑛−1 )𝑒 −𝜏𝐻� 𝜓(𝑟⃗, 0).

(1.12)

1.2.2 Phương pháp tách toán tử

� = 𝑇� + 𝑉� . Lúc này nghiệm của phương trình
Trong phương trình (1.5) ta có 𝐻

(1.5) có dạng

𝜓(𝑟⃗, 𝑡 + ∆𝑡 ) = exp[−𝑖∆𝑡�𝑇 + 𝑉 (𝑟⃗, 𝑡 )�]𝜓(𝑟⃗, 𝑡).

(1.13)

Đặt 𝜆 = −𝑖∆𝑡, A=T, 𝐵 = 𝑉 (𝑟⃗, 𝑡 ), chúng ta sẽ áp dụng phương pháp chia lên

toán tử mũ này. Các công thức đối xứng có thể đạt được với độ chính xác bậc 𝜆2𝑛+1

bởi

9


𝑒𝑒𝑒[𝜆(𝐴 + 𝐵)] = 𝑆2𝑛+1 + 0(𝜆2𝑛+1 ).

(1.14)

Ở đây chúng tôi xét công thức 𝑆3 (𝜆) với độ chính xác bậc hai cùng bậc với

0(𝜆3 ). Như vậy chúng tôi cần xác định 𝑆3 (𝜆). Để thực hiện điều này chúng tôi tách

toán tử 𝑉 (𝑟⃗, 𝑡 ) thành hai phần
𝑉

𝑉

𝐵
2

=

𝑉(𝑟⃗,𝑡)
2

, chúng ta sẽ thu được toán tử mũ

𝑒𝑒𝑒 �−𝑖∆𝑡( + 𝑇 + )�. Sử dụng hệ thức Zassenhaus chúng tôi thu được công thức
2

2

−𝑖∆𝑡

𝑉
2

𝑉
2

−𝑖∆𝑡( +𝑇)

(−𝑖∆𝑡)2 𝑉
𝑉
� ,𝑇+ �
2
2
2

+ 𝑂(∆𝑡 3 ).

(1.15)

𝜓(𝑟⃗, 𝑡 + ∆𝑡 ) = 𝑒 −𝑖∆𝑡 2 𝑒 −𝑖∆𝑡𝑡 𝑒 −𝑖∆𝑡 2 𝜓(𝑟⃗, 𝑡 ) + 𝑂(∆𝑡 3 ).

(1.16)

𝑒

−𝑖∆𝑡(𝑉+𝑇)

=𝑒

𝑒

𝑒

Tương tự tiếp tục áp dụng hệ thức Zassenhaus với số hạng thứ hai. Cuối cùng chúng
ta đã tách vế phải của (1.10) thành tích của ba toán tử
𝑉

𝑉

Từ (1.13), để thu được hàm sóng phụ thuộc thời gian chúng tôi thực hiện các
bước tính toán sau:
𝑉

• Đầu tiên, chúng ta tác dụng toán tử 𝑒 −𝑖∆𝑡 2 lên hàm sóng ban đầu 𝜓(𝑟⃗, 0).
Đây chẳng qua là phép nhân hai hàm số

𝑉

𝜓1 (𝑟⃗) = 𝑒𝑒𝑒 �−𝑖∆𝑡 � 𝜓(𝑟⃗, 0).
2

(1.17)

• Tiếp theo chúng ta tiếp tục tác dụng toán tử xung lượng 𝑒 −𝑖∆𝑡𝑡 lên hàm sóng
𝜓1 (𝑟⃗).

o Đầu tiên chúng ta sẽ chuyển hàm sóng từ không gian tọa độ vào không
gian xung lượng qua phép biến đổi Fourier
𝜓2 (𝑝⃗) =

1

+∞

∫

�(2𝜋)3 −∞

𝜓1 (𝑟⃗) 𝑒 −𝑖𝑝⃗𝑟⃗ 𝑑𝑟⃗.

(1.18)

o Sau đó tác dụng toán tử 𝑒 −𝑖∆𝑡𝑡 lên hàm sóng 𝜓2 (𝑝⃗). Đây chẳng qua là
phép nhân hai hàm số

𝜓3 (𝑝⃗) = 𝑒𝑒𝑒 �−𝑖∆𝑡
10

𝑝⃗2
2

� 𝜓2 (𝑝⃗).

(1.19)


o Cuối cùng chuyển hàm sóng về không gian tọa độ bằng phép biến đổi
Fourier ngược
𝜓4 (𝑟⃗) =

1

+∞

∫

�(2𝜋)3 −∞

𝜓3 (𝑝⃗)𝑒 −𝑖𝑝⃗𝑟⃗ 𝑑𝑝⃗ .

(1.20)

𝑉

• Cuối cùng chúng ta tác dụng toán tử 𝑒 −𝑖∆𝑡 2 lên hàm sóng 𝜓4 (𝑟⃗)
𝑉

𝜓(𝑟⃗, ∆𝑡 ) = 𝑒𝑒𝑒 �−𝑖∆𝑡 � 𝜓4 (𝑟⃗).
2

(1.21)

Quá trình lặp đi lặp lại đến hết thời gian tương tác, chúng ta sẽ thu được hàm sóng
phụ thuộc thời gian cần tìm.

1.3 Phương pháp TDSE cho ion phân tử 𝑯+
𝟐 và
phương pháp tính xác suất ion hóa

1.3.1 Phương pháp TDSE cho ion phân tử 𝑯+
𝟐 với hạt

nhân đứng yên

Trong luận văn này, chúng tôi khảo sát sự phụ thuộc của cường độ HHG và
xác suất ion hóa vào góc định phương 𝜃 – là góc hợp bởi trục của phân tử và vec-tơ
phân cực của laser chiếu vào. Chúng tôi xét mô hình hai chiều cho hệ điện tử và

một chiều cho hạt nhân phân tử (hình 1.1).

11


Hình 1.1: Mô hình khảo sát, laser được chiếu lệch góc 𝜃 so với trục của phân tử.

Phương trình Schrö dinger với phân tử 𝐻2+ khi tương tác với trường laser

trong hệ đơn vị nguyên tử có dạng
𝑖

𝜕

𝜕𝜕

𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 𝑡 ) = �−

𝜕2

2𝜕𝜕 2

−

𝜕2

2𝜕𝜕 2

−

𝜕2

2𝜇𝜇𝜇2

+ 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑅 ) + 𝑉(𝑥, 𝑦, 𝑡)� 𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 𝑡 ),
(1.22)

trong đó (x,y) là tọa độ của điện tử, R là khoảng cách giữa hai hạt nhân, 𝜇 là khối

lượng rút gọn của hai hạt nhân, 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑅 ) là thế Coulomb, 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑡 ) là thế năng

tương tác giữa điện tử với trường laser.

Để tránh điểm kì dị trong thế Coulomb, một hằng số được thêm vào là 𝑎(𝑅 ),

gọi là thế “soft-Coulomb”. Vì không có số liệu thực nghiệm về thế năng thực tế của

ion phân tử 𝐻2+ nên chúng tôi sử dụng mô phỏng Gaussian để so sánh và chọn hằng

số “soft-Coulomb” phù hợp. Khoảng cách liên hạt nhân được chọn trong bài luận
văn này có giá trị từ 0,2 a.u. đến 10,2 a.u. và chia thành 64 khoảng giá trị. Với mỗi
giá trị R chúng tôi chọn một giá trị “soft-Coulomb” 𝑎 phù hợp sao cho giá trị năng

lượng thu được sau khi giải phương trình Schrö dinger dừng gần đúng với giá trị
năng lượng khi giải bằng Gaussian. Kết quả về các giá trị “soft-Coulomb” được thể
hiện trên hình 1.2.
12


Hình 1.2: Đường biểu diễn các giá trị hằng số “soft-Coulomb” theo khoảng cách

liên hạt nhân R
Khi tính HHG của phân tử 𝐻2+ với hạt nhân đứng yên, phần động năng của

hạt nhân trong phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian được bỏ qua. Do đó
trong phương trình Schrödinger chỉ còn lại động năng của electron, thế Coulomb và
thế năng tương tác giữa electron và trường laser. Đồng thời hàm sóng chỉ là hàm
sóng của điện tử. Trước tiên chúng tôi giải phương trình Schrö dinger dừng cho để

tìm trạng thái ban đầu của hệ

𝐸𝜓(𝑥, 𝑦, 0) = �−

𝜕2

2𝜕𝜕 2

−

𝜕2

2𝜕𝜕 2

+ 𝑉(𝑥, 𝑦)� 𝜓(𝑥, 𝑦, 0).

(1.24)

Bằng cách sử dụng phương pháp thời gian ảo, chúng ta tìm hàm sóng của điện tử
ban đầu khi chưa bắn xung laser. Ở đây hai hạt nhân cố định (𝑅 = 𝑅� = 2 a. u. ) nên
thế Coulomb không phụ thuộc vào khoảng cách liên hạt nhân R và thế năng tương
tác giữa điện tử với trường laser sẽ có dạng

1

𝑉(𝑥, 𝑦) = � −
𝑅

1

� 2
��𝑥−𝑅
� +𝑦 2 +𝑎(𝑁𝑟 )
2

−

1

.

� 2
��𝑥+𝑅
� +𝑦 2 +𝑎(𝑁𝑟 )
2

𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑡 ) = (𝑥𝐸0 𝑐𝑐𝑐𝑐 + 𝑦𝐸0 𝑠𝑠𝑠𝑠 ). (𝑓 (𝑡 )sin(𝜔0 𝑡)).
13

(1.25)

(1.26)

Với trạng thái ban đầu vừa tìm được, phân tử tương tác với laser và phát ra HHG.
Lúc này hàm sóng của điện tử 𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑡 ) phụ thuộc thời gian được xác định bằng

phương pháp tách toán tử với
𝑡

𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑡) = 𝑒𝑒𝑒 �−𝑖 ∫𝑡 �−
0

𝜕2

2𝜕𝜕

2 −

𝜕2

2𝜕𝜕 2

+ 𝑉 (𝑥, 𝑦) + 𝑉(𝑥, 𝑦, 𝑡)� 𝑑𝑡� 𝜓(𝑥, 𝑦, 0). (1.27)

Phổ HHG đặc trưng cho phân tử 𝐻2+ khi hạt nhân cố định tại vị trí cân bằng được
tính thông qua các bước tính toán và biến đổi Fourier như trong (1.2), (1.3) và (1.4).

1.3.2 Phương pháp TDSE cho ion phân tử 𝑯+
𝟐 với hạt

nhân dao động

Đối với phân tử 𝐻2+ có xét đến dao động hạt nhân thì phương trình

Schrödinger có dạng đầy đủ như (1.22). Hàm sóng 𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 𝑡 ), nghiệm của
phương trình (1.22) được viết dưới dạng

𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 𝑡 ) =
𝑡

𝑒𝑒𝑒 �−𝑖 ∫𝑡 �−
0

𝜕2

2𝜕𝜕 2

−

𝜕2

2𝜕𝜕 2

−

𝜕2

2𝜇𝜇𝜇 2

+ 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑅 ) + 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑡 )� 𝑑𝑑� 𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 0).
(1.28)

Hàm sóng ban đầu là hàm sóng khi chưa có laser tác dụng, bao gồm cả hàm sóng
điện tử và hạt nhân, được xác định bằng cách giải phương trình Schrö dinger dừng
�−

𝜕2

2𝜕𝜕 2

−

𝜕2

2𝜕𝜕 2

−

𝜕2

2𝜇𝜇𝜇2

+ 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑅 )� 𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 0) = 𝐸𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 0).

(1.29)

Để giải được phương trình Schrö dinger của phân tử 𝐻2+ chúng tôi phải sử

dụng xấp xỉ BO. Vì khối lượng của hạt nhân lớn hơn rất nhiều lần so với khối lượng
của electron nên chuyển động của electron nhanh hơn rất nhiều so với chuyển động
của hạt nhân. Do đó khi xét đến chuyển động của hệ điện tử tại một thời điểm xác
định ta có thể xem hệ ion đứng yên. Còn khi xét chuyển động của hệ ion ta có thể

14


xem như hệ điện tử tạo ra một trường trung bình nào đó. Với gần đúng này, chúng
ta viết hàm sóng ban đầu của phân tử 𝐻2+ dưới dạng chồng chập của các trạng thái

dao dộng điện tử và hạt nhân. Nếu gọi 𝜈 là bậc dao động động của hạt nhân, ta có
𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 0) = ∑𝜈 𝐶𝜈 𝜑(𝑥, 𝑦, 𝑅)𝜒𝜈 (𝑅).

(1.30)

Trong đó 𝜑(𝑥, 𝑦, 𝑅), 𝜒𝜈 (𝑅) lần lượt là hàm sóng của điện tử và hạt nhân thỏa hai

phương trình Schrö dinger

𝜕2

(1.31)

𝜕2

(1.32)

�− 2𝜇𝜇𝜇2 + 𝑉(𝑥, 𝑦, 𝑅)� 𝜑(𝑥, 𝑦, 𝑅) = 𝐸𝑒 𝜑(𝑥, 𝑦, 𝑅),
�− 2𝜇𝜇𝜇2 + 𝐸𝑒 (𝑅)� 𝜒𝜈 (𝑅) = 𝐸𝜒𝜈 (𝑅).

Sử dụng xấp xỉ BO, chúng ta sẽ giải hai phương trình (1.31) và (1.32) thay vì
giải phương trình (1.22). Hàm sóng 𝜑(𝑥, 𝑦, 𝑅 ) được xác định bằng phương pháp
thời gian ảo giải phương trình Schrödinger của điện tử chuyển động ứng với mỗi

khoảng cách hạt nhân R cố định. Sau khi giải phương trình này chúng tôi thu được
các trị riêng 𝐸𝑒 (𝑅) và sử dụng năng lượng này để giải phương trình Schrö dinger
cho hạt nhân (1.32) cũng bằng phương pháp thời gian ảo để thu được hàm sóng của

hạt nhân dao động 𝜒𝜈 (𝑅 ). Với trạng thái ban đầu 𝜑(𝑥, 𝑦, 𝑅 )𝜒𝜈 (𝑅 ), sử dụng phương

pháp tách toán tử chúng tôi giải phương trình (1.22) để thu được 𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 𝑡). Từ đó

chúng tôi thu được HHG thông qua gia tốc lưỡng cực (1.2). Sau đó thực hiện phép

biến đổi Fourier (1.3) của gia tốc lưỡng cực này từ không gian thời gian vào không
gian tần số, cuối cùng tính HHG theo công thức (1.4).

1.3.3 Phương pháp tính xác suất ion hóa
Để tính xác suất ion hóa của phân tử 𝐻2+ đầu tiên chúng tôi tiến hành chọn

miền ion hóa như sau

𝑅

2

𝑆𝑖 = �(𝑥, 𝑦)/𝑥 2 + 𝑦 2 ≥ � + 𝑅𝑖 � �,
2

15

(1.33)

trong đó (x,y) là tọa độ của điện tử, R là khoảng cách liên hạt nhân, 𝑅𝑖 = 20 a.u.

Sau khi chọn miền ion hóa, chúng tôi bắt đầu tính xác suất. Tuy nhiên vì xác suất

ion hóa phụ thuộc rất nhiều vào khoảng cách liên hạt nhân nên chúng tôi đồng thời
cũng tính khoảng cách liên hạt nhân theo công thức sau

P (t ) = ∫∫∫ y ( x, y, R, t ) dxdydR.
2

(1.34)

Si

𝑅 (𝑡 ) = ∭ 𝜓 ∗ (𝑥, 𝑦, 𝑅, 𝑡 ). 𝑅. 𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 𝑡 )𝑑𝑑𝑑𝑑𝑑𝑑.

(1.35)

Như vậy, trong phần này chúng tôi đã trình bày phương pháp TDSE để tính
toán hàm sóng của phân tử 𝐻2+ khi tương tác với trường laser trong trường hợp hạt

nhân đứng yên và hạt nhân dao động. Đồng thời chúng tôi cũng trình bày phương
pháp tính HHG và xác suất ion hóa. Trong chương tiếp theo, chúng tôi sẽ áp dụng
những phương pháp này để tính toán phổ phát xạ HHG và xác suất ion hóa khi cho
phân tử 𝐻2+ hai chiều tương tác với chùm laser mạnh, xung cực ngắn.

16


CHƯƠNG 2: Sự phụ thuộc của HHG

phân tử 𝑯+
𝟐 vào góc định phương

Trong chương này, chúng tôi áp dụng phương pháp đã trình bày trong

chương 1 cho phân tử 𝐻2+ hai chiều trong trường laser cường độ cao, xung cực

ngắn. Chúng tôi trình bày kết quả HHG của 𝐻2+ phụ thuộc vào góc định phương khi
hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao động. Đồng thời chúng tôi cũng trình bày kết

quả sự phụ thuộc của HHG của 𝐻2+ vào trạng thái dao động 𝜈 của hạt nhân.

2.1 HHG của ion phân tử 𝑯+
𝟐 khi hạt nhân đứng
yên và dao động

Chúng tôi so sánh phổ HHG của phân tử 𝐻2+ trong hai trường hợp hạt nhân

cố định và hạt nhân dao động ứng với các góc định phương từ 0° đến 90° để rút ra

những kết luận về ảnh hưởng của dao động và của góc định phương lên HHG. Đối

với trường hợp hạt nhân đứng yên, chúng tôi xét trường hợp hạt nhân được cố định
ở vị trí cân bằng có 𝑅� = 2 𝑎. 𝑢., phân tử ở trạng thái cơ bản tương tác với chùm

laser cường độ cao, xung cực ngắn. Đối với trường hợp hạt nhân dao động, chúng

tôi xét hạt nhân dao động ở trạng thái kích thích 𝜈 = 1. Ở đây, chúng tôi mô phỏng
phổ HHG của phân tử H2+ tương tác với xung laser cường độ 3 × 1014 W/cm2 , độ

dài xung 21 fs, bước sóng 800 nm. Lưới tọa độ của chúng tôi được xác định bởi
−200 𝑎. 𝑢. ≤ 𝑥, 𝑦 ≤ 200 𝑎. 𝑢., với số bước không gian 𝑁𝑥 = 1024, 𝑁𝑦 = 1024 và

số bước thời gian là 𝑁𝑡 = 9000. Để có thể dễ dàng so sánh, chúng tôi xét cường độ

HHG tại bậc 25, 31, 41 ứng với trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động với
𝜈 = 1 (hình 2.1). Dựa vào đồ thị này, chúng tôi thấy rằng: khi trục của phân tử định

hướng song song với phương phân cực của laser thì cường độ HHG ứng với hạt

nhân dao động sẽ được tăng cường, còn khi trục của phân tử định hướng vuông góc
với phương phân cực của laser thì cường độ HHG ứng với hạt nhân đứng yên sẽ
17