Phổ kế gamma của các vật liệu phóng xạ tự nhiên (NORM)

CHƯƠNG 16
Phổ kế gamma của các vật liệu phóng xạ tự nhiên (NORM)
16.1 GIỚI THIỆU
Các vật liệu mà chúng ta gọi là có nguồn gốc “tự nhiên” – như đất đá, nước và những thứ
kiểu như vậy – được đo hoặc để xác định mức phóng xạ của phông hoặc để đánh giá mức
độ nhiễm bẩn phóng xạ do các hoạt động nhân tạo. Các đồng vị thường được đo bởi các
phổ kế gamm là các đồng vị được tạo nên từ các tia vũ trụ: 40K, 235U, 238U, và 232Th. Các
đồng vị của uranium và 232Th, sẽ đi kèm với các hạt nhân con trong chuỗi phân rã của nó.
Các vật liệu tự nhiên có chứa các đồng vị kể trên thường được gọi là tắt là NORM – viết
tắt của Naturally Occuring Radioactive Materials. Trong một số trường hợp cụ thể,
NORM còn được hiểu là các đồng vị phát phóng xạ tự nhiên. Dĩ nhiên, một số đồng vị
phát phóng xạ sinh ra trong tự nhiên, chẳng hạn như 14C, liên tục được sinh ra do phản
ứng giứa các hạt năng lượng cao với oxy và nito trong khí quyển của trái đất. Trong số đó,
chỉ có 7Be là có thể đo được bằng các phổ kế gamma.
Phổ kế gamma cho các NORM gặp khó khăn vì một số lý do. Trước hết, mức hoạt độ
thấp, và do đó để đạt được đủ thống kê, phép đo cần phải kéo dài trong khoảng thời gian
rất dài, và hệ phổ kế gamma cần phải được thiết kế đặc biệt và xây dựng ở vị trí tối ưu
cho các phép đo hoạt độ thấp. Khó khăn thứ hai là phông của hệ phổ kế. Phụ lục C liệt kê
danh sách các đỉnh mà ta có thể thấy trong phổ phông. Nhiều trong số các đỉnh đó là do
các đồng vị NORM xung quanh đầu dò phát ra. Thêm nữa, các sự kiện bắt nơtron phát
gamma, các đỉnh hủy, và các tia X đặc trưng cũng có thể xảy ra và làm ảnh hưởng đến
phổ thu được. Tùy theo môi trường của khu vực đặt phổ kế, sự nhiễm bẩn các đồng vị sản
phẩn của quá trình phân hạch hoặc bắt notron cũng có thể có, chẳng hạn như 60Co và
137
Cs. Các sự kiện gamma phát ra từ mẫu mà đầu dò ghi được sẽ nằm trên nền phông như
đã trình bày ở trên. Trong nhiều trường hợp, ta cần phải hiệu chỉnh sự xuất hiện của các
đỉnh trong nền phông khi tiến hành trừ phông, chứ không đơn giản chỉ là đánh giá nền
phông là một vùng liên tục phía dưới đỉnh. Một khó khăn tiếp nữa là trong chuỗi phân rã
có nhiều đồng vị phát phóng xạ, do đó phổ thu được sẽ là phổ chồng chập phức tạp của
nhiều đồng vị.
Trong chương này, tôi sẽ chỉ đề cập tới các phép đo mẫu “tự nhiên”. Đo các vật liệu, mà

trong đó độ phổ cập tự nhiên hoặc sự cân bằng trong chuỗi phân rã đã bị thay đổi do các


can thiệp hóa học, xử lý lại, tách chiết, hoặc các chất thải công nghiệp, thải y tế, sẽ được
trình bày trong Chương 17, phần 17.2
16.2 CHUỖI PHÂN RÃ CỦA NORM
Uranium và thorium không bền; chúng phân rã chủ yếu bằng cách phát ra alpha và
chuyển thành các hạt nhân khác, các hạt nhân này tiếp tục phát ra phóng xạ. Uranium tự
nhiên chứa ba đồng vị sống dài, 238U, một lượng nhỏ 235U, và một lượng nhỏ hơn nữa
234
U,và các hạt nhân sản phẩm của 238U phân rã phóng xạ. Thorium tự nhiên chỉ có một
đồng vị đơn, 232Th. Các đồng vị trên phân rã thành các hạt nhân con không bền, và tạo
thành một chuỗi nối tiếp các đồng vị, và chỉ dừng lại khi biến đổi thành đồng vị bền của
chì. Trong điều kiện bình thường, trong vật liệu tự nhiên, tỷ lệ 235U/238U sẽ được cố định
và tất cả các đồng vị trong mỗi chuỗi sẽ tiến tới trạng thái cân bằng.
Phân tích phổ gamma của các vật liệu có chứa các vật liệu kể trên chỉ có thể được thực
hiện một cách hoản chỉnh khi đã hiểu chi tiết về các chuỗi phân rã của các hạt nhân đó.
Hình 16.1, 16.2, 1.3 là ba chuỗi phân rã tự nhiên. Các chuỗi trên không hoàn chỉnh, do
một số nhánh có xác suất phân rã nhỏ không được vẽ. Tuy nhiên, trong thực nghiệm các
nhảnh nhỏ đó không ảnh hưởng nhiều tới phổ gamma.
16.2.1 Chuỗi phân rã của Uranium – 238U
Các đồng vị trong chuỗi phân rã tự nhiên này được liệt kê trong Hình 16.1. 238U chiếm
99.25% trong uranium tự nhiên. 238U phân rã alpha thành 234Th, 234Th sau đó tiếp tục phân
rã ra 234mPa, và cứ như vậy quá trình tiếp diễn cho tới 206Pb là hạt nhân bền không phát
phóng xạ. Quan sát thời gian bán rã của các hạt nhân trong chuỗi, ta thấy chúng nhỏ hơn
nhiều so với thời gian bán rã của 238U. Điều này có nghĩa là theo nguyên lý mà ta đã biết
trong Chương 1, phần 1.8, chuỗi phân rã này có trạng thái cân bằng thế kỷ, điều đó có
nghĩa là hoạt độ phóng xạ của các hạt nhân con sẽ bằng với hoạt độ phóng xạ của 238U. Có
tổng cộng 14 đồng vị phóng xạ trong chuỗi tự nhiên này, và tổng hoạt độ phóng xạ sẽ
bằng 14 lần hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ trong chuỗi.

Dĩ nhiên, như ta thấy bên trong chuỗi phân rã, một số hạt nhân con có thời gian bán rã dài
hơn hạt nhân mẹ, chẳng hạn như trường hợp của 234mPa phân rã thành 234U. Nếu chỉ xét
riêng lẻ một phần nhỏ này của chuỗi phân rã, trạng thái cân bằng thế kỷ sẽ không đạt
được. Tuy nhiên, cần phải lưu ý rằng trong thực tế, với các nguồn già hơn 10 lần thời gian
sống của hạt nhân mẹ, thì thời gian bán rã của các hạt nhân con, trong trường hợp này là


của 234mPa, thực chất là bằng với 238U. Trong thực tế, điều này có nghĩa là khi ta đo hoạt độ
của bất cứ đồng vị nào trong mẫu, ta sẽ thu được thông tin về hoạt độ của 238U và toàn bộ
các đồng vị khác trong chuỗi. Trong thực nghiệm, ta đo nhiều hơn một một đồng vị cho
mỗi phép đo.

Hình 16.1 Chuỗi phân rã tự nhiên của 238U

Không phải tất cả các đồng vị trong mẫu đều phát gamma đủ lớn để có thể đo dễ dàng, chỉ
có 6 trong số các đồng vị trong Hình 16.1 phát ra gamma có thể đo được dễ dàng. Cách


thường gặp nhất là đo các đồng vị này và sử dụng kết quả đã đạt được để đánh giá hoạt độ
của hạt nhân mẹ. Bằng cách như vậy, sự phù hợp giữa các thành phần đầu trong mẫu, 234Th,
234m
Pa, và 226Ra với các thành phần cuối trong mẫu 214Pb, 214Bi và 210Pb, xác nhận rằng
chuỗi phân rã ở trạng thái cân bằng.
Sự cân bằng tự nhiên như đã nói ở trên là rất quan trọng. Nếu nguồn đã bị xử lý theo cách
này hay cách khác, một số đồng vị con đã bị loại bỏ, thì quá trình cân bằng của chuỗi sẽ
bị phá hủy.
16.2.2 Chuỗi phân rã tự nhiên của 235U
235

U chiếm 0.72% trong Uranium tự nhiên. Mặc dù chỉ chiếm một lượng nhỏ trong thành

phần của nguyên tố, nhưng thời gian sống của hạt nhân này ngắn, xét về hoạt độ phóng
xạ, nó tương đương với hoạt độ phóng xạ của 238U. Hình 16.2 là sơ đồ chuỗi phân rã của
235
U, trong đó có tất cả 12 đồng vị, 11 phân rã, 7 phân rã alpha (bỏ qua một số nhánh phân
rã nhỏ).
Trong chuỗi phân rã này, bản thân 235U có thể dễ dàng đo được. 227Th, 223Ra và 219Rn cũng
có thể đo được nhưng khó hơn. Mặc dù độ bất định của kết quả có thể cao, phép đo các
đồng vị con có thể cung cấp các thông tin hữu ích để hỗ trợ kiểm chứng lại phép đo 235U
trực tiếp hoặc đưa ra các dấu hiệu về sự mất cân bằng của chuỗi phân rã.
Tuy nhiên, tia gamma chính phát ra bởi 235U có năng lượng 185.72 keV. Năng lượng này
hầu như trùng khớp với năng lượng phát ra từ 226Ra – 185.99 keV và do đó gây ra sự
chồng chập giữa hai đỉnh trong phổ gamma. Việc tách hai đỉnh này rất khó, và sẽ được
thảo luận chi tiết trong Phần 16.3.5. Tổng hoạt độ của chuỗi bằng 11 lần hoạt độ của 235U.
16.2.3 Chuỗi phân rã của Thorium – 232Th
Thorium tự nhiên chứa 100% 232Th. Chuỗi phân rã của thorium được đưa ra trong Hình
16.3. Tổng cộng có 10 tầng phân rã, trong đó 4 tầng là phân rã alpha. Bốn hạt nhân có thể
thể đo được hoạt độ một cách dễ dàng bằng phổ kế gamma là: 228Ac, 212Pb, 212Bi, và 208Tl.
Phân rã của 212Bi bị phân nhánh – chỉ có 35.94% phân rã alpha thành hạt nhân 208Tl.
Nhánh phân rã beta tạo ra 210Po là hạt nhân không thể đo được bằng phổ kế gamma. Nếu
208
Tl được chọn đo để xác định hoạt độ của Thorium, thì sau khi đã xác định hoạt độ của
208
Tl, ta cần chia kết quả cho 0.3594 (hiệu chỉnh phân nhánh) để thu được hoạt độ của
thorium.


Hình 16.2 Chuỗi phân rã của 235Th

Hình 16.3 Chuỗi phân rã của 232Th

16.2.4 Sự mất radon
Tất cả các chuỗi phân rã ở trên đều có chứa radon. Radon tồn tại ở dạng khí. Thông
thường khí này sẽ bị giam giữ lại bên trong mẫu dạng rắn, tuy nhiên trong một số trường
hợp khí có thể bị thoát ra ngoài, chẳng hạn như khi nghiền mẫu, trạng thái cân bằng giữa
các đồng vị trước radon, phần lớn trong số chúng có thời gian bán rã ngắn, sẽ bị bất.
Trong thực tế, điều này sẽ ảnh hưởng tới tổng hoạt độ của mẫu và tốc độ liều từ mẫu. Tuy


nhiên, thời gian bán rã của 219Rn, trong chuỗi 235U, và 220Rn trong chuỗi thorium là rất
ngắn, vài ngày cả khi radon thoát ra, trạng thái cân bằng vẫn sẽ được thiết lập lại chỉ trong
vòng vài phút. Tuy nhiên, trường hợp của chuỗi 238U lại không như vậy.
Thành phần thứ bảy trong chuỗi phân rã 238U là 222Rn, với thời gian bán rã là 3.825 ngày.
Sau khi bị mất 222Rn, trạng thái cân bằng sẽ không được thiết lập lại ngay lập tức vì thời
gian bán rã của hạt nhân mẹ sinh ra 222Rn dài tới 1600 năm. Trong trường hợp này, các hạt
nhân trước 222Rn trong chuỗi sẽ được đo để xác định hoạt độ của 238U. Sự mất radon sẽ
ảnh hưởng tới toàn bộ quá trình đo hoạt độ. Giải pháp cho vấn đề này là giam mẫu lại,
chờ khoảng 10 chu kỳ bán rã của 222Rn, để mẫu đạt trạng thái cân bằng trở lại. Cần phải
nói rằng, thực nghiệm đã cho thấy rằng, ta hoàn toàn có thể nghiền các mẫu tự nhiên mà
không bị mất radon. Tuy nhiên, phương pháp để thực hiện không đáng tin cậy. Các vật
liệu khác nhau có sự thoát radon khác nhau, tùy theo điều kiện độ ẩm và các thông số
khác.
16.2.5 Sự xáo lộn của các chuối phân rã tự nhiên
Thông thường các chuỗi phân rã phóng xạ nằm trong các mẫu tự nhiên sẽ ở trạng thái cân
bằng. Tuy nhiên, trong một số trường hợp, chuỗi phân rã của mẫu không ở trạng thái cân
bằng do một số thành phần trong mẫu bị thay đổi. Chẳng hạn như mẫu đất đá bị mạch
nước ngầm đi qua, nước sẽ có thể hòa tan một số nguyên tố và vận chuyển chúng tới một
vị trí khác, nơi chúng bị lắng lại. Với phần lớn các hạt nhân đây không phải vấn đề
nghiêm trọng, do các đồng vị trong nước sẽ phân rã nhanh và thành phần trong đất đá sẽ
sớm được tạo trở lại để đưa về trạng thái cân bằng. Tuy nhiên 210Pb là một trường hợp đặc
biệt. Thời gian bán rã kéo dài tới 22.7 năm có nghĩa rằng 210Pb có thể được vận chuyển từ

nơi này sang nơi khác, để lại sự thâm hụt trong đất đá và tạo ra một lượng dư trong nước
ngầm hoặc ở một nơi nào khác mà các điều kiện hóa học cho phép 210Pb bị lắng đọng hoặc
hấp thụ. Vì lý do này, việc chỉ đo 210Pb để đánh giá hoạt độ của 238U là không đủ tin cậy.
16.3 PHỔ HỌC GAMMA VỚI CÁC ĐỒNG VỊ NORM
Bảng 16.1 liệt kê tất cả các tia gamma phát ra từ các đồng vị NORM. Các đồng vị 7Be và
40
K cũng được đưa vào. Trong phần tiếp theo, ta giả sử rằng hoạt độ của các mẫu đo được
thấp – có thể gọi là ở mức môi trường. Hệ quả là mẫu đo sẽ lớn và luôn luôn được đo ở
gần đầu dò, tức là ta cần phải chú ý tới nền phông tự nhiên được đầu dò ghi nhận và khả
năng xảy ra trùng phùng thực. Nếu hoạt độ cao và các mẫu có thể đo ở xa đầu dò, tất cả
các bình luận dưới đây liên quan tới hiệu ứng trùng phùng thực đều có thể không cần


quan tâm tới. Mặc dù vậy, nếu tốc độ đếm đủ cao, hiệu ứng trùng phùng ngẫu nhiên sẽ
gây ảnh hưởng đáng kể tới kết quả đo.
Ta giả sử rằng đầu dò được sử dụng có dải đo từ 30 keV đến 2300 keV. Có nhiều phương
pháp đo các đồng vị uranium bằng các đầu dò năng lượng thấp đã được báo cáo trong các
tài liệu. Các phương pháp này thường được áp dụng cho các mẫu hoạt độ cao, và nằm
trong khuôn khổ kiến thức mà tôi hy vọng sẽ trình bày được hết trong phần này.
16.3.1 Đo 7Be
7

Be liên tục được sinh ra trong khí quyển do phản ứng giữa các hạt mang điện có nguồn
gốc từ vũ trụ với oxy và nito. Đồng vị này được tìm thấy trong phổ gamma của nước tử
nhiên và trong các phin lọc khí môi trường. Đo đồng vị này đơn giản – chỉ có một gamma
phát ra, năng lượng 477.6 keV, và không bị chồng chập với các đỉnh khác trong phông tự
nhiên. Đồng vị này có thời gian sống ngắn và không được hỗ trợ bởi phân rã của hạt nhân
mẹ; do vậy kết quả đo sẽ cần phải được hiệu chỉnh theo thời gian lấy mẫu.
16.3.2 Đo 40K
40

K luôn luôn có trong phổ phông. Đồng vị này chiếm 0.17% kali tự nhiên và tồn tại trong
gỗ và các vật liệu xây dựng, và ngay trong chính cơ thể của con người. Sự xuất hiện của
40
K trong phông của đầu dò và trong nhiều mẫu, với một dải Compton kéo dài, đã làm
giảm giới hạn phát hiện của rất nhiều đồng vị có gamma đặc trưng năng lượng thấp. Do
phông 40K nhiều, khi đo 40K, nền phông không thể được trừ như một nền liên tục mà cần
phải xét tới sự xuất hiện của đỉnh trong nền phông. Ngoài ra, năng lượng gamma phát ra
bởi 40K còn bị chập với gamma 1459.91 keV của 228Ac. Chúng ta cần phải lưu ý đến sự
chồng chập ngay cả khi hoạt độ của các đồng vị con của 232Th thấp và dạng đỉnh không bị
ảnh hưởng đáng kể.
16.3.3 Phổ học gamma cho các đồng vị trong chuỗi uranium và thorium
Ba chuỗi phân rã đã được thảo luận trong phần 16.2 có rất nhiều đồng vị. Không phải tất
cả đều có thể đo được bằng phổ kế gamma. Một số phát gamma với sơ đồ phân rã phức
tạp, chẳng hạn như với 214Bi phát ra tới vài trăm gamma khác nhau, mặc dù hầu hết có xác
suất phát rất thấp. Browne và Firetone đã liệt kê các gamma phát ra bởi 214Bi (xem Phụ
lục A). Phép đo các đồng vị này thường bị ảnh hưởng bởi hiệu ứng trùng phùng thực và
sự chồng chập giữa các gamma có năng lượng gần nhau của các đồng vị trong chuỗi. Việc
lựa chọn các tia gamma đặc trưng để đo cần phải được thực hiện một cách cẩn thận.


Với các đồng vị như 214Bi, thư viện số liệu thường chứa rất nhiều gamma. Phần lớn các
gamma này có cường độ phát thấp và bị ảnh hưởng bởi trùng phùng tổng khi đo. Ngay cả
khi các đỉnh gamma này có thể được phát hiện, thì diện tích đỉnh cũng nhỏ do xác suất
phát thấp, và có nhiều sai số đóng góp vào kết quả thu được (trùng phùng tổng). Các đỉnh
nhỏ cũng có thể khiến chương trình phân tích phổ nhận diện sai. Trong GammaVision,
nếu các gamma có cường độ thấp bị phát hiện không đúng, kết quả cuối cùng sẽ bị ảnh
hưởng đáng kể. Lời khuyên của tôi là ta cần rà soát danh sách các đỉnh trong thư viện,
chọn các đỉnh không bị trùng phùng tổng, và có cường độ phát mạnh để tìm trên phổ.
Trong trường hợp phải lựa chọn giữa gamma có cường độ phát yếu nhưng không bị trùng

phùng tổng, với gamma có cường độ phát mạnh nhưng bị trùng phùng tổng, sẽ tốt hơn
nếu ta chọn gamma không bị ảnh hưởng bởi trùng phùng tổng. Ta cũng cần chú ý tới
gamma từ các đồng vị khác, để có thể tránh lựa chọn các gamma bị chồng chập, hoặc để
thủ tục tách đỉnh hiệu quả hơn.
Sơ đồ phân rã của 235U có xác suất xảy ra trùng phùng tổng rất cao. Các đỉnh 143.76 keV
và 163.33 keV là các đỉnh không nên được dùng để đo, vì chúng trùng phùng với gamma
19.6 keV. Tuy nhiên, xác suất phát của gamma 19.6 keV rất nhỏ, hơn nữa gamma này có
năng lượng thấp nên khả năng bị hấp thụ trong mẫu, lọ chứa mẫu, rất cao. Nếu đầu dò loại
p được sử dụng, gamma 19.6 keV sẽ bị hấp thụ hoàn toàn ở cửa sổ đầu dò và lớp chết.
Hiệu ứng trùng phùng tổng tác động lên các gamma được dùng để đo 235U nhỏ.
Bảng 16.1 liệt kê tất cả các đồng vị trong chuỗi phân rã của uranium và thorium mà ta hy
vọng có thể dùng để đo. Các bình luận đưa ra trong cột “các yếu tố” cần phải được xem
xét cẩn thận khi tiến hành thiết lập phân tích và thư viện số liệu. Có rất nhiều gamma có
năng lượng tương đương nhau, và do đó bị chồng chập trên phổ gamma. Các gamma này
được liệt kê trong Bảng 16.2 và 16.3 và được thảo luận kỹ trong Phần 16.3.5. Phân tách
sự chập giữa gamma của 226Ra và của 235U (186 keV) đủ quan trọng để được trình bày
trong một phần riêng (16.3.5).
16.3.4 Phông tự nhiên
Bây giờ ta giả sử rằng lượng uranium và thorium trong mẫu đủ lớn và thời gian đo đủ dài,
tất cả các đồng vị được bôi đậm trong Hình 16.1, 16.2 và 16.3 sẽ xuất hiện trên phổ
gamma. Tuy nhiên, cần nhớ rằng phông của đầu dò có chứa các thành phần của kali,
uranium và thorium trong các vật liệu xây dựng như tường và trần nhà. Trong phổ phông
gamma, hầu hết các gamma mà bạn dự định đo đều xuất hiện. Chính vì vậy, trừ phông cần


phải tính tới hiệu ứng phông có đỉnh để hiệu chỉnh. Ta cần phải hiểu rõ thuật toán được
chương trình phân tích phổ sử dụng. GammaVision, cung cấp công cụ để xác định tốc độ
đếm phông của từng đỉnh nhưng không tính tới độ bất định của tốc độ đếm phông.
Hiệu chỉnh phông có đỉnh đối với các đỉnh của các hạt nhân con của uranium và thorium
là việc không dễ như tưởng tượng vì sự thăng giáng của chính nền phông. Trong phòng

đếm ta sẽ có phông 222Rn. Các đồng vị sau 222Rn là 214Bi và 214Pb, là các hạt nhân con có
thời gian bán rã ngắn. Nếu hàm lượng radon trong phòng thay đổi, ví dụ, nếu cửa được để
mở, chúng ta có thể dự đoán rằng đóng góp của các đồng vị trên vào các hiệu chỉnh đỉnh
trong phông sẽ bị thay đổi. Theo ý kiến của tôi, hiệu chỉnh đỉnh trong phông cần phải
được xác định từ nhiều phép đo phông diễn ra trong khoảng thời gian dài, ở nhiều thời
điểm khác nhau trong ngày, sao cho nền phông thu được là một giá trị trung bình. Các
phép đo hạn chế nền phông từ các hạt nhân con của radon đã được thảo luận trong
Chương 13, Phần 13.3.3.
16.3.5 Độ phân giải của đỉnh 186 keV
Một trong những vấn đề được quan tâm nhiều trong phổ học gamma là sự chập đỉnh của
226
Ra với (186.21 keV) với 235U (185.72 keV). Các đỉnh này quá gần nhau đến mức, việc
tách đỉnh trong phổ thực thường không đưa ra được kết quả có thể tin cậy. Về nguyên lý,
ta có thể thực hiện việc tách đỉnh bằng phương pháp tỷ lệ, sử dụng các đỉnh khác của 235U
trong phổ để đánh giá đóng góp của 235U trong đỉnh 186 keV. Không may là, xác suất phát
của đỉnh 143 keV, là đỉnh có xác suất mạnh nhất trong các đỉnh còn lại của 235U, cũng chỉ
mới bằng 1/5 của 185.72 keV và chính bản thân đỉnh 143 keV cũng cần phải hiệu chỉnh
do chồng chập. Cần phải nhớ rằng các đỉnh trong phổ gamma của mẫu môi trường thường
có độ bất định cao, và việc xác định theo phương pháp tỷ lệ sẽ làm cho kết quả đo có chất
lượng rất thấp.
Tuy nhiên, nếu ta có thể chắc chắn rằng 226Ra ở trạng thái cân bằng phóng xạ với hạt nhân
mẹ 238U và tỷ số giữa 238U/235U là tỷ lệ tự nhiên, thì số đếm trong đỉnh 186 keV có thể
được tính toán bằng hàm toán học. Từ hoạt độ của riêng của 235U và 238U (lấy từ bảng dữ
liệu hoặc tính từ thời gian bán rã của đồng vị) và xác suất phát gamma, ta dễ dàng tính
được tỷ lệ số đếm trong đỉnh 186 keV do đóng góp của 226Ra, 235U. Cùng với đó, ta cũng
có thể phải thực hiện một hiệu chỉnh nhỏ do sự chồng chập với 230Th. Bảng 16.3 liệt kê các
thông tin cần thiết để thực hiện. Hiệu chỉnh chồng chập của 230Th và 223Ra, cũng nên được
áp dụng cho kết quả của 235U tính từ đỉnh 143.76 keV, cũng được tính tới.

Khi phân tích phổ, đỉnh 185.72 keV nên được loại bỏ ra khỏi danh sách các đỉnh nên đo
của 235U. Phân tích sẽ được thực hiện với giả thiết rằng toàn bộ đỉnh 186 keV là do đóng
góp của 226Ra. Chúng ta sau đó có thể sử dụng các hệ số hiệu chỉnh dưới dây, để rút ra kết
quả cho 235U:
226

Ra được hiệu chỉnh = 0.5709 226Ra đo được
235

U ước tính = 0.026602226Ra đo được

Bảng 16.3 cũng cung cấp độ bất định chuẩn tương đối của các hệ số hiệu chỉnh cần phải
tính tới khi tính toán độ bất định tổng của kết quả.
Nếu, sau khi đã hiệu chỉnh phông có đỉnh, diện tích đỉnh 186 keV không đáng kể (không
có nghĩa theo thống kê) thì ta cần tính giới hạn trên cho 226Ra. Giới hạn này có thể được
nhân với hệ số 0.06224 (tỷ số cường độ phát gamma giữa 235U và 226Ra) để thu được giới
hạn trên ước lượng của 235U. Giá trị thu được sẽ thấp hơn giá trị đạt được khi sử dụng các
đỉnh nhỏ của 235U.
Trừ trường hợp 226Ra ở trạng thái cân bằng với 238U, và tỷ số 235U/238U là tỷ số tự nhiên,
cách làm nói trên sẽ đưa ra kết quả sai. Các phép đo mẫu ở nơi có thành phần hóa học
hoặc đồng vị bị thay đổi cần xem xét riêng. Vấn đề này sẽ được trình bày trong Chương
17, Phần 17.2.1.
16.3.6 Các trường hợp chập đỉnh và trùng phùng tổng khác
Bảng 16.3 liệt kê các trường hợp chập đỉnh trong các phổ NORM khi sử dụng các tia
gamma được đề xuất trong Bảng 16.1. Tốc độ đếm tương đối được cung cấp để đưa ra
một vài “cảm nhận” về mức độ chồng chập. Khối lượng mẫu uranium (235 và 238) bằng
mẫu thorium và bằng 100 lần 40K. Nếu có một sự dư thừa lớn của một trong các đồng vị
kể trên, các đỉnh chồng chập trong Bảng 16.3 sẽ trở nên không đáng kể, tuy nhiên một số
chồng chập khác không được nêu ra ở đây lại có thể trở lên đáng kể.
Một số các chồng chập được liệt kê trong Bảng 16.3 có thể được tách bằng phương pháp

làm khớp bởi các chương trình phân tích phổ; một số khác cần phải được hiệu chỉnh bởi
một số yếu tố riêng. Ví dụ, hai đỉnh 242.00 keV của 214Pb và 238.63 keV của 212Pb có thể
được tách với kết quả phù hợp cho cả hai đỉnh bằng phương pháp làm khớp, nhưng nếu
đỉnh 240.99 keV được thêm vào, thì kết quả tính cho ba đỉnh lại không tốt.
Hiệu chỉnh như thế nào sẽ phụ thuộc vào khả năng của phần mềm phân tích được sử
dụng. Lời khuyên của tôi, là ta nên cố gắng chọn các đỉnh không bị chập và không bị ảnh


hưởng bởi trùng phùng tổng để đo. Ví dụ, để đo 214Bi, kết quả chính xác hơn sẽ đạt được
khi chỉ sử dụng đỉnh 1764.49 keV, mặc dù gamma 609.31 keV có cường độ phát mạnh
hơn rất nhiều, và cũng không bị chồng chập với bất cứ đỉnh nào khác trong phổ. Nguyên
nhân được lý giải là do đỉnh 1764.49 kev không bị trùng phùng tổng. Tương tự, đỉnh
không bị trùng phùng tổng 238.63 keV cho kết quả tin cậy hơn nhiều so với đỉnh 300.09
keV. Hay trong trường hợp của 234Th, đỉnh 63.28 keV là đỉnh không chồng chập, không
trùng phùng tổng, và là đỉnh nên được sử dụng thay vì sử dụng đỉnh bị chập 92.37
keV+92.79 keV.
Không may là không có đỉnh nào của 228Ac hoặc của 208Tl là không bị trùng phùng tổng,
trong trường hợp đó, đỉnh trùng phùng tổng với ít nhanh nhất được sử dụng để đo.
Gamma chính của 208Tl, 2614.51 keV, là hệ quả của chuyển dời cuối cùng về trạng thái cơ
bản. Tất cả các giải kích thích hạt nhân khác đều thông qua mức này, và do đó sai số do
trùng phùng tổng khi sử dụng đỉnh 2614.51 keV là rất lớn. Ngoài ra vấn đề còn ở chỗ
năng lượng 2614.51 keV cao và có thể ta cần phải mở rộng dải để có thể đo được gamma
này. Đó là lý do tại sao gamma này không nên được sử dụng dù nó có cường độ phát lớn.
Vấn đề khác có thể gặp trong phổ gamma của 208Tl là đỉnh 510.7 keV. Đỉnh này cần phải
được tách do chập với đỉnh hủy 510.0 keV trong phông. Do hiệu ứng mở rộng Doppler
của đỉnh hủy, các chương trình phân tích phổ gamma sẽ không có khả năng thực hiện điều
này, và do đó đỉnh này hay bị bỏ qua.
Bảng 16.1 Các gamma chính phát ra từ các hạt nhân NORM
Hạt nhân
7

Be

40

K

Nguồn dữ
liệu a

Thời gian
bán rãb

LARA

53.22 ngày
4.563 x 1011
ngày

XGAMMA

Năng lượng
gamma
(keV)c
477.60
1460.82

Xác suất
phát (%)
10.44 (4)

10.66 (13)

Bình luận
Chồng chập
với 228Ac

Chuỗi 235U

235

U

LARA

2.571 x 1011
ngày

185.72

57.2 (8)

—

—

143.76

10.96 (8)

Chiếm

44.8% trong
đỉnh chập
223
Ra, 226Ra
và 230Th, cần
hiệu chỉnh
Chập với


230

—

—

163.33

5.08 (7)

—

—

205.31

5.01 (7)

227

Th

DDEP
—

18.718 ngày
—

235.96
256.23

12.6 (6)
6.8 (4)

223

Ra

LARA

11.43 ngày

269.46

13.7 (4)

Rn

LARA

3.96 giây

271.23

10.8 (7)

—

—

401.81
U

6.4 (5)

219

Chuỗi
U

DDEP

1.632 x 10
ngày

Th

LARA

238

234

234m

Pa

238

12

49.55

0.0697 (26)

24.10 ngày

63.28

4.8 (6)

—

—

92.37

2.81 (6)

—

—

92.79

2.77 (26)

GRG

1.17 phút

1001.03

1.021 (15)

—

—

766.37

0.391 (9)

Th, cần
hiệu chỉnh
—
Nhiều chồng
chập –
không
khuyến
khích sử

dụng
—
—
Chồng chập
với 228Ac
Chồng chập
với 228Ac và
223
Ra
—
Chồng chập
mạnh với
227
Th, không
dùng được
—
Trùng phùng
tổng
Chồng chập
nghiêm
trọng với
228
Ac. Chồng
chập với tia
X
Không
chồng chập
trùng phùng
tổng nhẹ
Chồng chập

226

Ra

214

Pb

214

Bi

210

Pb

Chuỗi 232Th
232
Th

—

—

258.19

0.075 (3)

XGAMMA

5.862 x 105
ngày (1600
năm)

186.21

3.555 (19)

DDEP

26.8 phút

351.93

35.60 (7)

—

—

295.22

18.414 (36)

—

—

242.00

7.268 (22)

DDEP

19.9 phút

609.31

45.49 (19)

—

—

1764.49

15.31 (5)

—

—

1120.29

14.91 (3)

—

—

1238.11

5.831 (14)

—

—
8.14 x 103
ngày

2204.21

4.913 (23)

46.54

4.25 (5)

5.13 x 1012
ngày

63.81

0.27 (2)

LARA
LARA

với gamma
của 214Pb và
211
Pb
Chồng chập
nghiêm
trọng với
214
Pb
Chiếm
57.1% trong
đỉnh chập
235
Ra và
230
Th. Cần
hiệu chỉnh
—
Chồng chập
không đáng
kể với 212Bi
Chồng chập
không đáng
kể với 224Ra,
212
Pb (238.63
keV)
Trùng phùng
tổng
—

Trùng phùng
tổng
Trùng phùng
tổng
—
Chồng chập
nhẹ với 231Pa
Chồng chập
nghiêm
trọng với


234

Th, không
sử dụng
được
Trùng phùng
228
Ac
LARA
6.15 giờ
911.20
25.8 (4)
tổng
Trùng phùng
—
—
968.97
15.8 (3)

tổng
Trùng phùng
—
—
338.32
11.27 (19)
tổng
Trùng phùng
tổng, chồng
—
—
964.77
4.99 (9)
chập với
223
Ra và 214Bi
Cần tách
khỏi 242.00
212
Pb
XGAMMA
10.64 giờ
238.63
43.6 (3)
keV của
214
Pb
Trùng phùng
—
—

300.09
3.18 (13)
tổng – chập
nhẹ với 231Pa
Trùng phùng
tổng, chập
212
Bi
XGAMMA
60.54 phút
727.33
6.74 (12)
nhiêm trọng
với 228Ac
—
—
1620.74
1.51 (3)
—
Trùng phùng
208
Tl
3.060 phút
2614.51
99.7 (2)
tổng
Trùng phùng
—
583.19
85.00 (5)

XGAMMA
tổng
Trùng phùng
(đã hiệu
—
860.56
12.5 (2)
tổng
chỉnh nhánh
Trùng phùng
212
Bi)
tổng và khó
—
510.7
22.6 (2)
tách với đỉnh
hủy 511 keV
a
Nguồn dữ liệu – Xem phụ lục A; các giá trị đánh dấu GDR là các giá trị thực nghiệm


b

Tất cả các giá trị thời gian bán rã đều lấy từ LARA
c
Năng lượng được làm tròn về 2 chứ số đằng sau dấu phẩy
d
Xác suất phát được biểu diễn giống hệt trong nguồn lấy dữ liệu
Bảng 16.2 Các hiệu chỉnh chồng chập phổ khi đo 226Ra và 235U

Hạt nhân Chuỗi
phân rã

Độ phổ
cập đồng
vị
Unat
(%)

Hoạt độ Năng
riêng
lượng
(Bq/g
gamma
Unat)
(keV)

Xác suất Tỷ số số Độ bất
phát của đếm
định
gamma
trong
chuẩn
đỉnh
(%)

Tỷ số đỉnh 144 keV
235
235
U

U
0.72
575.7
143.76
10.96
0.72
230
238
Th
U
99.275
12 346
143.87
0.049
0.069
223
235
Ra
U
0.72
575.7
144.23
3.22
0.211
235
Hiệu chỉnh cho U sử dụng đỉnh 144 keV
0.720
Tỷ số đỉnh 186 keV
235
235

U
U
0.72
575.7
185.72
57.2
0.428
226
238
Ra
U
99.275
12 346
186.21
3.555
0.571
230
238
Th
U
99.275
12 346
186.05
0.0088
0.001
226
Hệ số áp dụng vào Ra để hiệu chỉnh chồng chập:
0.571
226
235

Hệ số áp dụng vào Ra để tính U
0.02 660
226
Hệ số áp dụng vào giới hạn trên của Ra để tính giới hạn trên của
0.06 215
235
U khi đỉnh 186 keV không được ghi nhận.
Bảng 16.3 Các chồng chập trong phổ gamma của các đồng vị NORM
Đồng vị

Chuỗi 235U
235
U

223

Ra

219

Rn

Chuỗi 238U
238
U
234

Th

1.14

10.24
2.93
1.14
1.55
0.86
10.25
0.86
2.16
1.5

Các đồng vị Năng lượng Xác
suất Chuỗi phân Tỷ lệ trong
trong đỉnh
gamma
phát gamma rã
đỉnh (%)
(keV)
(%)
235

U
227
Th
228
Th
227
Th
223
Ra
228

Ac
219
Rn

205.31
204.98
205.99
206.08
269.46
270.24
271.23

219

271.23

Rn

238

U
227
Th
234
Th

49.55
50.13
63.28

Xem 223Ra ở
trên

Xem 232Th ở

235

5.01
0.16
0.0185
0.25
13.7
3.46
10.8

U
U
232
Th
235
U
235
U
232
Th
232
Th

—

—

0.0697
8.2
—

235

238

U
U
—

235


trên
234m

Pa
214
Pb
211
Pb
234m
Pa
228
Ac
214

Pb
214
Pb
212
Pb
224
Ra
210
Pb
231
Pa

766.37
765.96
766.51
258.19
257.52
258.87
242
238.63
240.99
46.54
46.35

0.391
0.053
0.617
0.0754
0.03
0.5318

7.268
43.6
4.12
4.25
0.223

232

Th
234
Th
228
Ac
223
Ra
228
Ac
214
Bi

63.81
63.28
338.32
338.28
964.77
964.08

0.27
4.8
11.27

2.79
4.99
0.363

212

212

Pb

238.63

212

212

Pb
227
Th
231
Pa
227
Th
212
Bi
228
Ac
208
Tl
228

Ac
Hủy
40
K
228
Ac

300.09
300.5
300.07
299.98
727.33
726.86
510.7
508.96
511
1460.82
1459.14

234m

Pa

234m

Pa

214

Pb

210

Pb

Chuỗi 232Th
232
Th
228

Ac

228

Ac
Pb
Pb

212

Bi

208

Tl

40

K

Xem 214Pb ở
trên

—
3.18
0.014
2.47
2.16
6.74
0.62
722.6
0.45
—
10.66
0.83

238

U
U
238
U
238
U
232
Th
238
U
238
U

232
Th
238
U
238
U
235
U
238

232

Th
U
232
Th
238
U
232
Th
238
U
235

—
232

Th
U
235

U
235
U
232
Th
232
Th
232
Th
232
Th
—
—
232
Th
235

16.4 DỮ LIỆU HẠT NHÂN CỦA CÁC HẠT NHÂN NORM
Mặc dù các hạt nhân NORM có mặt ở khắp nơi, nhưng chất lượng số liệu về xác suất phát
gamma của các hạt nhân NORM lại tệ hơn so với phần lớn các hạt nhân thường đo. Ví dụ,
trong cơ sở dữ liệu UKHEDD, độ bất định của cường độ phát của các gamma của 228Ac
lên tới 15%, chỉ có duy nhất gamma 911.20 keV là có độ bất định xác suất phát nhỏ hơn.
Trong khi đó, cường độ phát gamma của các hạt nhân được đo phổ biến có độ bất định
nhỏ hơn 2%. Gần đây nhất, Morel và các cộng sự (2004) đã đưa ra các số liệu về xác suất


phát được cải thiện về độ bất định cho 226Ra và các hạt nhân con của nó. Số liệu của
Morel mặc dù không hoàn toàn giống, nhưng phù hợp với số liệu đã được đánh giá mới
nhất trong thư viện XGAMMA của IAEA (xem Phụ lục A). Tôi thấy rằng, sử dụng các dữ
liệu này sẽ mang lại sự phù hợp tốt hơn giữa 226Ra và 214Bi/Pb ở trạng thái cân bằng và khi

vật liệu tham chiếu được phân tích, kết quả sử dụng số liệu hạt nhân mới cho thấy sự phù
hợp tốt hơn với hoạt độ kỳ vọng so với sử dụng các dữ liệu cũ.
Một trong các số liệu được quan tâm nhiều là dữ liệu xác suất phát gamma của 234mPa. Khi
sử dụng các dữ liệu hạt nhân phổ biến, giá trị đo được của 234mPa luôn cao hơn 234Th – tức
là chuỗi đang không ở trạng thái cân bằng thế kỷ. Diện tích đỉnh đặc trưng của 234mPa thu
được trong phổ cao hơn giá trị kỳ vọng. Quan sát số liệu, ta nhận thấy đỉnh này không bị
chồng chập với gamma phát ra từ các hạt nhân khác trong chuỗi, cũng không bị trùng
phùng tổng. 234mPa có sơ đồ phân rã phức tạp, việc sử dụng đỉnh 1001.03 keV để phân tích
là khả dĩ, nhưng không giải thích được sự không phù hợp của kết quả thực nghiệm. Các
phép đo vật liệu tham chiếu, sau đó phân tích sử dụng các dữ liệu cường độ phát “đã được
chấp nhận” cho kết quả 234mPa cao hơn kết quả kỳ vọng, mặc dù kết quả đo 232Th trong
cùng phổ cho kết quả đúng như kỳ vọng.
Nhiều nhà phân tích nhận định rằng dữ liệu hạt nhân bị sai. Bảng 16.4 đưa ra một số giá
trị cường độ phát được chọn của gamma 1001.03 keV. Dải giá trị khá rộng. Dữ liệu thực
nghiệm cung cấp bởi Gilmore là kết quả của nhiều phép đo 234Th và 234mPa trong nhiều mẫu
khác nhau, nhiều trong số đó là các vật liệu tham chiếu. Sử dụng dữ liệu này cho kết quả
phù hợp nhất với hoạt độ của các đồng vị trong chuỗi phân rã. Tuy nhiên, kết quả này
chưa được IAEA đánh giá.
Bảng 16.4 Giá trị xác suất phát của gamma 1001.03 keV của 234mPa
Xác suất (%)
0.589
0.832 ± 0.010
0.835 ± 0.011
0.837 ± 0.010
0.839 ± 0.012
0.91 ± 0.05
0.92 ± 0.02
1.021 ± 0.082

Nguồn dữ liệu

ICRP 38 – discredited value
IAEA Evaluation XGAMMA 2007 )
Radiochemical Manual (UKHEDD 2.2) and
Adsley và các cộng sự (1998
ENSDF 2002 (Table of Isotopes)
LARA (1999)
Sutton và các cộng sự (1993)
Anilkumar (1999)
G.R. Gilmore (empirical, 2003)

16.5 CÁC PHÉP ĐO NORM ĐÃ QUA XỬ LÝ HÓA


Các vật liệu địa chất, thường chỉ chứa một lượng nhỏ uranium và thorium, xuất hiện
nhiều trong công nghiệp. Trong một số trường hợp, các vật liệu địa chất là nguyên liệu
cho công nghiệp hóa chất; sản xuất nhiên liệu hạt nhân là một ví dụ điển hình, tách phốtpho, sản xuất thạch cao. Quá trình sản xuất công nghiệp làm thay đổi thành phần của các
đồng vị NORM trong các mẫu tự nhiên.
Nếu các quá trình hóa học được thực hiện để tách uranium hoặc thorium ra khỏi các hạt
nhân con, trạng thái cân bằng thế kỷ của chuỗi phân rã sẽ bị mất. Một vài hạt nhân con có
thể kết thúc trong các chất thải, một số khác lại xuất hiện trong quá trình sản xuất. Ví dụ,
các nguồn oxit cerium thương mại có thể chứa một lượng tạp thorium đáng kể, do quặng
cerium có thorium. Sự tách uranium ra khỏi các hạt nhân con trong mẫu ảnh hưởng tới
hoạt độ kỳ vọng của các hạt nhân trong mẫu. Trường hợp khó hơn nữa là các vật liệu có
nguồn gốc từ quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân, thành phần đồng vị trong các vật liệu
này đã bị thay đổi.
Ngay cả khi một cơ sở công nghiệp đã ngừng hoạt động, sự nhiễm bẩn của cơ sở vẫn là
một vấn đề. Để xử lý vấn đề này sẽ dẫn tới các phép đo mẫu đất đá, ví dụ để xác định
phương pháp bố trí thích hợp. Đo mọi vật liệu trong môi trường công nghiệp để cần phải
xem xét theo tình huống cụ thể, do các chuỗi tự nhiên đã bị mất cân bằng. Cần lưu ý rằng,
ngay cả khi các mẫu hoàn toàn tự nhiên, sự mất cân bằng vẫn có thể xảy ra do các quá

trình hóa học trong tự nhiên, chẳng hạn như trường hợp của 226Ra và 210Pb. Trong phần
này, tôi sẽ trình bày một số trường hợp ví dụ. Mẫu có nguồn gốc từ các địa điểm hạt nhân
sẽ được trình bày trong Chương 17.
16.5.1 Đo uranium đã bị tách chiết
Xét chuỗi phân rã của 238U (xem Hình 16.1). Nếu uranium bị tách hóa, thì các đồng vị
238
U, 235U, và 234U sẽ bị tách ra khỏi mẫu. Một cách lý tưởng, tất cả các đồng vị khác sẽ
được tách ra. Phần lớn các hạt nhân con trong chuỗi phân rã có thời gian bán rã ngắn và
do đó sẽ phân rã rất nhanh. Một vài hạt nhân, như 230Th, 210Pb và các hạt nhân con có thời
gian sống dài và có thể tích lũy trong thực vật. Ví dụ, 210Pb (và hạt nhân con phát alpha
của nó, 210Pb) có thể bị hấp thụ ở nhiều vị trí không ngờ tới, chẳng hạn như trong bụi ống
sưởi.
Trong thành phần uranium đã tách, 234Th và 234mPa sẽ tái lập lại trạng thái cân bằng thế kỷ
nhanh chóng nhưng 230Th, hạt nhân con có thời gian sống dài của 234U sẽ mất vĩnh viễn.
Điều này có nghĩa là các mẫu uranium bị tách hóa sẽ chỉ chứa các đồng vị trong 4 bước
đầu tiên của chuỗi phân rã. Các đồng vị như 226Ra, 214Bi và 214Pb, thường được đo để ước


lượng hoạt độ 238U, sẽ không có mặt. Vì lý do này, phổ gamma của các mẫu đã bị tách hóa
sẽ khác các mẫu tự nhiên.
16.5.2 Đo thorium đã bị tách chiết
232
Th là một trường hợp phức tạp (sơ đồ phân rã Hình 16.3). Trong điều kiện cân bằng
bình thường, các đồng vị 228Ac, 212Pb, 212Bi, và 208Tl có thể dễ dàng đo được, và hoạt độ
của chúng có thể được sử dụng để đánh giá hoạt độ của 232Th (cần nhớ rằng hoạt độ của
208
Tl cần phải được hiệu chỉnh phân rã nhánh của 212Bi). Tuy nhiên, sau khi tách hóa
thorium, không có đồng vị nào trong số các đồng vị nó trên có hoạt độ bằng với hoạt độ
của 232Th.
Tưởng tượng rằng chúng ta tách hóa 232Th và 228Th và tất cả các hạt nhân con đểu bị mất.

Quan sát các hạt nhân con của 232Th, chúng ta thấy rằng, do thời gian bán rã tới 5.75 năm,
228
Ra sẽ cần vài năm để có thể quay trở lại trạng thái cân bằng như trước khi bị tách hóa.
228
Ac, có thời gian bán rã ngắn hơn nhiều, do đó cũng sẽ cân bằng thế kỷ với 228Ra, tuy
nhiên, và cũng sẽ sinh ra trong trục thời gian 5.75 năm.
Xét các hạt nhân con của 228Th, hoạt độ của 224Ra sẽ quay trở lại mức cân bằng trong 1
tháng, trước đó 228Th phân rã thành 224Ra với thời gian bán rã dài 1.913 năm. Tuy nhiên,
tình huống trở nên phức tạp bởi, sau khi bắt đầu giảm xuống, hoạt độ của 228Th lại bắt đầu
tăng do 228R là hạt nhân con của 228Th, và hạt nhân mẹ 228Th phát triển với thời gian bán rã
bằng 5.75 năm (Xem Hình 16.4 và 16.5). Trên thực tế, cần tới 40 năm để có thể phục hồi
lại trạng thái cân bằng cho toàn bộ chuỗi phân rã.

Hình 16.4 Phân rã của các đồng vị thorium và sự phát triển của các hạt nhân con trong
thorium đã tách trong khoảng thời gian ngắn (0.5 năm)


Hình 16.5 Sự phát triển của các hạt nhân con trong thorium đã tách trong khoảng thời
gian 40 năm
Về nguyên lý, nếu thời gian tách của các đồng vị thorium ra khỏi các hạt nhân con của nó
được biết, hoạt độ của tất cả các thành viên trong chuỗi có thể được tính toán từ hoạt độ
đo được của 228Ac, 212Pb, 212Bi và 208Tl. Trong thực tế, thời điểm tách hiếm khi được biết.
Liệu có cách nào để có thể xác định hoạt độ của 232Th từ hoạt độ tổng của mẫu không?
Tỷ số giữa hoạt độ 232Th trước và sau sẽ thay đổi theo thời gian. Điều này mang lại cho ta
một hy vọng về việc sử dụng tỷ số này để đánh giá thời điểm tách. Điều này tốt, nếu tỷ số
nhỏ hơn 1 (Hình 16.6). Nếu tỷ số bằng 1 hoặc nhiều hơn, ta sẽ gặp một sự không rõ ràng
ở đây: ví dụ, nếu tỷ số là 1.05, khoảng thời gian phát triển có thể là khoảng 5 năm hoặc
khoảng 30 năm. Tuy nhiên, mô hình hóa sự phát triển của các hạt nhân con của thorium
cho thấy rằng ta có thể thực hiện phép gần đúng ở đây. Ngay cả nếu chỉ có một đồng vị
trước 228Th được đo, ví dụ như 212Pb, thì hoạt độ nhân với 10 (số đồng vị trong chuỗi

thorium) sẽ luôn luôn nằm trong khoảng 25% hoạt độ tổng chính xác nếu thời gian kể từ
thời điểm tách là một tháng. Lâu hơn, sau một năm, giá trị này sẽ giảm xuống chỉ còn
không quá 15% giá trị thực. Trong lĩnh vực lưu trữ thải, độ bất định lớn của hoạt độ của
một số hạt nhân là có thể chấp nhận được, do vậy đánh giá như trên đã thỏa mãn yêu cầu.


Khi tỷ số hoạt độ 228Ac/212Pb lớn hơn một, một giá trị ước lượng tốt hơn, được gọi là “ước
lượng tốt nhất” trong Hình 16.6, có thể được tính như sau:
Hoạt độ tổng của chuỗi =(228Ac 7 + 212Pb 3) 1.05
(16.1)
Ở đây 228Ac đại diện cho hoạt độ của 7 hạt nhân đầu của chuỗi, và 212Pb đại diện cho ba
hạt nhân cuối của chuỗi. Hệ số thực nghiệm được thêm vào để làm giảm sai số. Sử dụng
phương trình này, sai số của hoạt độ tổng được đánh giá nằm trong khoảng -10 % đến 5%
(Hình 16.7).
Tuy nhiên, các phép đo bằng phổ kế gamma không thể đánh giá trực tiếp hoạt độ của
232
Th, trừ khi trạng thái cân bằng được thiết lập hoặc lịch sử của mẫu được biết rõ.

Hình 16.6 Tỷ số giữa các đồng vị thuộc Hình 16.7 Sai số tương đối của ước lượng
nhóm đầu (đại diện 228Ac) với các đồng vị hoạt độ tổng dựa trên tỷ số hạt nhân và ước
thuộc nhóm cuối (đại diện 212Pb) trong lượng 212Pb 10 theo thời gian.
mẫu đã tách thorium theo thời gian.
16.5.3 Thorium “không tự nhiên”
Có thể nói rằng, không có thorium “tự nhiên” – tức là 100% thorium. Tất cả thorium đều
có nguồn gốc từ thorium chứa trong các vật liệu địa chất và tất cả các vật liệu địa chất đều
chứa uranium. Trong chuỗi phân rã 238U, ta có 230Th với thời gian bán rã là năm. Khi
thorium bị tách hóa từ các quặng, 230Th sẽ đi theo 232Th. Và do vậy, luôn luôn có một
lượng nhỏ 230Th nằm trong mẫu thorium đã tách. Tỷ số thời gian bán rã cho thấy chỉ cần 5
phần triệu uranium đi theo thorium trong quặng là đã đủ tạo ra lượng 230Th có hoạt độ
bằng với 232Th trong mẫu đã tách. Một nguồn thorium rất phổ biến là quặng monaxit,

quặng này có chứa hàm lượng uranium thấp, nhưng nhiều loại quặng khác lại có hàm
lượng uranium rất cao.


Các đánh giá về nguy hiểm phóng xạ thường bỏ qua 230Th. Tuy nhiên trong một số trường
hợp, các vấn đề về phóng xạ do 230Th còn lớn cả 232Th. 230Th phát gamma nhưng với xác
suất phát thấp, do vậy việc đo bằng phố kế gamma rất khó khăn. Tuy nhiên đồng vị này
lại phát alpha mạnh.
16.5.4 Đo thạch cao
Các vật liệu xây dựng, gạch, bê tông, vữa, ... đều chứa một lượng uranium và thorium
nhất định, và tất nhiên, kèm theo đó là các hạt nhân con trong chuỗi phân rã của chúng –
bao gồm cả khí radon. Do vậy, tất cả các công trình xây dựng đều có một mức phông
radon nhất định. Thạch cao, cấu thành từ canxi và lưu huỳnh, là một nguyên liệu phổ biến
trong xây dựng (làm trần nhà). Thạch cao được tạo ra từ việc xử lý hóa đá vôi, mà đá vôi
thì luôn luôn chứa một lượng tạp là uranium và thorium. Trong quá trình xử lý hóa,
radium, có dạng hóa học tương tự với canxi, sẽ lẫn trong thạch cao, và do đó xuất hiện
trong trần của các công trình xây dựng (gọi là trần nhà). Các đồng vị radon, đặc biệt là
222
Rn, trong trần nhà sẽ tái lập lại trạng thái cân bằng và phát tán ra ngoài không khí. Do
vậy mức 226Ra trong thạch cao được điều hòa;
Điều gì xảy ra với tạp thorium, tạp uranium và các hạt nhân con của chúng, trong sản
xuất? Phân tích phổ gamma của các vật liệu thương mại, ba tháng sau khi chế tạo và bốn
tuần sau khi chuẩn bị mẫu, cho kết quả như trong Bảng 16.5. Kết quả cho thấy sự cân
bằng của các chuỗi phân rã đã bị mất nhưng không phải theo cách thông thường.
Bảng 16.5 Phân tích phổ gamma của thạch cao
Hạt nhân

Chuỗi 238U
234
Th

234
mPa
226
Ra
214
Pb
214
Bi
Chuỗi 235U
235
U
227
Th
223
Ra
219
Rn

Bọc chứa mẫu
Polystyrene/plyethene (33 ngày sau Thủy tinh (42 ngày sau khi đóng gói)
khi đóng gói)
Hoạt độ
1 độ bất
Hoạt độ
1 độ bất
(Bq.g-1)
định chuẩn
(Bq.g-1)
định chuẩn
<0.0097

<0.27
0.566
0.489
0.481
<0.0076
0.0101
0.012
0.0171

±
±
±

—
—
0.032
0.017
0.023

<0.075
<0.19
0.557
0.519
0.541

±
±
±

—

0.0039
0.0036
0.004

<0.011
0.0143
0.0104
0.0106

±
±
±

—
—
0.034
0.017
0.027

±
±
±

—
0.004
0.005
0.006


Chuỗi 232Th

228
Ac
0.0291
±
0.0033
0.0266
±
0.004
224
Ra
<0.021
—
<0.044
—
212
Pb
0.0054
±
0.0011
0.0084
±
0.002
212
Bi
<0.0090
—
<0.017
—
208
Tl

0.0052
±
0.0018
0.0045
±
0.0031
208
232
Giá trị Tl bị chia bởi tỷ số phân nhánh (0.3594) để thu được Th tương đương
Do sự tương tự về mặt hóa học, chúng ta có thể giả thiết rằng các đồng vị radium trong
vật liệu thô sẽ đi theo canxi, và cuối cùng nằm trong thạch cao sản phẩm. Tuy nhiên,
chúng ta không thể chắc chắn về sự xuất hiện của tạp uranium và thorium. Chúng ta có
thể đưa ra một số nhận xét sau:

• Sự vắng mặt của

234

Th (từ

238

U) và

235

U cho thấy rằng các đồng vị uranium hoàn

toàn không đi theo radium vào trong thạch cao.
• Sự xuất hiện của 227Th cho thấy rằng các đồng vị thorium có tồn tại trong thạch

cao. Chúng ta không kỳ vọng việc ghi nhận 227Th do chúng có thời gian bán rã
ngắn. Tuy nhiên, nếu có thể, chúng ta kỳ vọng việc ghi nhận 234Th. Sự vắng mặt
của đồng vị này cho thấy 227Th có nguồn gốc từ hạt nhân mẹ của nó, 227Ac với thời
gian bán rã bằng 21.77 năm.
• Hoạt độ đo được của 227Th, 223Ra và 219Rn tương tự nhau, có nghĩa là phần phía sau
của chuỗi 235U ở trạng thái cân bằng.
• 228Ac, trong chuỗi 232Th, được ghi nhận. Do thời gian bán rã của hạt nhân này
ngắn, nó sẽ ở trạng thái cân bằng thế kỷ với 228Ra. Hoạt độ của nó sẽ lớn hơn so với
các hạt nhân con của nó, như kỳ vọng nếu như ta giả thiết rằng khi tách chúng đã
phân rã hết và bây giờ bắt đầu tái sinh trở lại như mô tả trong Phần 16.5.2.
• Cần chú ý rằng, do ta không thể chắc chắn rằng tất cả các đồng vị của thorium đều
ở trong thạch cao, do đó Phương trình (16.1) không phù hợp trong trường hợp này.
• Hoạt độ của 214Bi và 214Pb bằng nhau nhưng nhỏ hơn đáng kể so với hoạt độ của hạt
nhân mẹ 226Ra. Mẫu được đóng gói đủ lâu để đạt được sự cân bằng phóng xạ của
226
Ra, 220Rn và các hạt nhân con của chúng. Sự vắng mặt của lượng 238U đáng kể có
nghĩa rằng sự khác nhau không thể là do đóng góp của 235U vào đỉnh 186 keV.
• Đo lại với mẫu bọc trong thủy tinh, để 42 ngày, cho kết quả thống nhất với kết quả
thống nhất giữa 226Ra và các hạt nhân con. Khí radon đã thoát ra khỏi lớp bọc bằng
nhựa (lần đo thứ nhất).


Nhận xét cuối cùng chỉ ra một vấn đề đặc biệt của thạch cao. Không giống như nhiều vật
liệu địa chất khác, radon dễ dàng bị mất khỏi thạch cao, và khí radon sau đó có thể tiếp
tục thoát ra khỏi túi bọc bằng nhựa. Radon thoát khỏi túi bọc nhựa thông qua các mép dán
của túi. Do đó, các bọc mẫu bằng thủy tinh hoặc kim loại là lựa chọn an toàn hơn.
Trong ví dụ đưa ra ở Bảng 16.5, kết quả được giải thích rõ ràng là do sự vắng mặt
uranium. Do không có uranium, nên ta có thể khẳng định rằng đỉnh 186 keV trong phổ
hoàn toàn là do đóng góp của 226Ra. Trong một số trường hợp, ít nhất một chút uranium có
thể tồn tại trong vật liệu thô. Khi đó việc giải thích kết quả sẽ trở lên khó khăn hơn và ta

cần phải hiệu chỉnh kết quả 226Ra do sự xuất hiện của 235U.
16.5.5 Các nhận xét chung
Không may là, trong các chuỗi phân rã tự nhiên, các đồng vị dễ đo nhất bằng phổ kế
gamma lại là các đồng vị nằm ở các tầng cuối của chuỗi phân rã, đằng sau điểm mà trạng
thái cân bặng có thể bị phá vỡ.
Một phương pháp thích hợp cần phải đo ít nhất một đồng vị phía trước và một đồng vị
phía sau điểm cân bằng có nguy cơ bị phá vỡ cao. Nếu kết quả đo điểm trước và điểm sau
phù hợp với nhau, thì khi đó ta có thể kết luận rằng trạng thái cân bằng đã được thiết lập,
và khi đó trọng số của tất cả các đồng vị trong chuỗi sẽ bằng nhau. Nếu kết quả không
thống nhất (trong độ bất định của phép đo) thì ta có thể kết luận rằng nguồn không ở trạng
thái cân bằng phóng xạ.
Với 238U, tình huống tương đối đơn giản. Nếu 214Bi/Pb không thể được ghi nhận, mẫu chắc
chắn là mẫu uranium đã tách. Nếu 214Bi/Pb được ghi nhận, nhưng kết quả không phù hợp
với các phép đo 234Th hoặc 226Ra, thì trạng thái cân bằng không được thiết lập và mẫu có
thể cần để bọc kín trong 30 ngày hoặc lâu hơn trước khi tiến hành đo lại. Trong quy trình
đo, mẫu để đo 238U bằng phổ kế gamma cần phải được bọc kín sau khi chuẩn bị.
Đo 235U không dễ do sự chồng chập của các đỉnh với 226Ra. Phép đo các đồng vị khác
trong chuỗi phân rã này không cung cấp các kết quả có chất lượng cao, nhưng các kết quả
đo được có thể hỗ trợ cho kết quả chính để đưa ra kết luận cuối cùng.
Với trường hợp của 232Th, 228Ac có thể được xác định trước đứt gãy hóa học và 212Pb sau
đứt gãy. Nếu các kết quả đo hai hạt nhân này không thống nhất, ta có thể chắc chắn rằng
nguồn đã bị mất cân bằng phóng xạ. Không may là, điều ngược lại không đúng, vì quá
trình sinh hạt nhân phóng xạ và phân rã của hạt nhân phóng xạ trong trường hợp này rất
phức tạp, và có thể dẫn tới các kết quả không rõ ràng. Trừ trường hợp lịch sử của mẫu
được biết rõ, phổ kế gamma sẽ không thể thực hiện một phân tích hoàn chỉnh cho chuỗi


phân rã này. Tuy nhiên, như đã lưu ý trong Phần 16.5., một vài thông tin chung có thể rút
ra được từ kết quả phân tích phổ gamma.
TÀI LIỆU THAM KHẢO CHƯƠNG

• Xác suất phát của 234mPa:
Adsley, I, Backhouse, J.S., Nichols, A.L. and Toole, J. (1998). U-238 Decay Chain:
Resolution of Observed Anomalies in the Measured Secular Equilibrium Between Th-234
and Daughter Pa-234m, Appl. Radiat. Isotopes, 49, 1337–1344.
Sutton, G.A., Napier, S.T., John, M. and Taylor, A. (1993). Uranium-238 decay chain
data, Sci. Total Environ., 130/141, 393–401.
Anilkumar, S., Krishnan, N. and Abani, M.C. (1999). Application of fundamental
parameter method for investigation of the branching intensity of 1001 keV gamma energy
of 234mPa, Appl. Radiat. Isotopes, 51, 725–728.
•
Số
liệu
đánh
giá
mới
nhất
của
IAEA (2007):
/>