NGHIÊN cứu CHẾ tạo LIỀU kế đo LIỀU PHÓNG xạ TÍCH lũy môi TRƯỜNG TRÊN nền CaSO4 PHA tạp các NGUYÊN tố đất HIẾM (RE) và tối ưu hóa CÔNG NGHỆ CHẾ tạo
Bạn đang xem bản rút gọn của tài liệu. Xem và tải ngay bản đầy đủ của tài liệu tại đây (1.16 MB, 48 trang )
TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUẢNG BÌNH
KHOA: KHOA HỌC TỰ NHIÊN
NGUYỄN THỊ LỆ PHƯƠNG
NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO LIỀU KẾ ĐO LIỀU PHÓNG
XẠ TÍCH LŨY MÔI TRƯỜNG TRÊN NỀN CaSO4 PHA
TẠP CÁC NGUYÊN TỐ ĐẤT HIẾM (RE) VÀ TỐI ƯU
HÓA CÔNG NGHỆ CHẾ TẠO
KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP
KHÓA: 2014 – 2018
Ngành: Sư phạm Vật Lí
Quảng Bình, 2018
TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUẢNG BÌNH
KHOA: KHOA HỌC TỰ NHIÊN
NGUYỄN THỊ LỆ PHƯƠNG
NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO LIỀU KẾ ĐO LIỀU PHÓNG
XẠ TÍCH LŨY MÔI TRƯỜNG TRÊN NỀN CaSO4 PHA
TẠP CÁC NGUYÊN TỐ ĐẤT HIẾM (RE) VÀ TỐI ƯU
HÓA CÔNG NGHỆ CHẾ TẠO
KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP
KHÓA: 2014 – 2018
Ngành: Sư phạm Vật Lí
GIẢNG VIÊN GƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
PGS.TS. TRẦN NGỌC
Quảng Bình, 2018
Lời cảm ơn
Trong thời gian học tập ở Trường Đại học Quảng Bình, em đã nhận được rất
nhiều sự quan tâm và giúp đỡ của quý thầy cô, gia đình và bạn bè.
Lời đầu tiên em xin chân thành cảm ơn các giảng viên trong bộ môn Vật Lí –
Khoa Khoa học tự nhiên, Trường Đại học Quảng Bình đã tạo điều kiện để em được
tiếp thu những kinh nghiệm quý giá trong thời gian học tập tại trường.
Đặc biệt với lòng biết ơn sâu sắc nhất em xin tỏ lòng biết ơn đến thầy giáo
PGS.TS Trần Ngọc đã tạo mọi điều kiện giúp đỡ em hoàn thành khóa luận tốt nghiệp.
Thầy đã luôn theo sát, động viên và hướng dẫn em; trang bị cho em những kiến thức
hữu ích để em trưởng thành hơn; là nguồn động lực để em phấn đấu vươn lên trong
học tập cũng như trong cuộc sống.
Em xin cảm ơn thầy giáo Hoàng Sỹ Tài đã nhiệt tình giúp đỡ, chỉ bảo tận tình
em trong quá trình làm thực nghiệm. Nhờ đó mà em có thể học hỏi được nhiều kinh
nghiệm, nhiều hiểu biết trong khi làm đề tài này.
Cuối cùng em xin cảm ơn gia đình, các bạn trong lớp Đại học sư phạm Vật Lí
K56 và tất cả mọi người đã động viên, khích lệ, tạo điều kiện giúp đỡ em trong suốt
quá trình thực hiện khóa luận này.
Khóa luận được thực hiện trong thời gian ngắn và kiến thức của em còn hạn
chế nên khóa luận này không tránh khỏi những thiếu sót. Em rất mong nhận được
những ý kiến đóng góp quý báu của thầy cô giáo và các bạn sinh viên để bài khoa luận
tốt nghiệp của em được hoàn thiện hơn.
Em xin chân thành cảm ơn!
Quảng Bình, tháng 5 năm 2018
Sinh viên
Nguyễn Thị Lệ Phương
DANH MỤC HÌNH ẢNH
Hình 1.1: Độ đâm xuyên của các tia.................................................................. .......... ..5
Hình 1.2: Tỷ lệ các bức xạ đóng góp trong phóng xạ tự...................................... ........ ..7
Hình 1.3: Tỷ lệ các bức xạ đóng góp trong ngôi nhà ................................................... ..7
Hình 1.4: Đáp ứng liều của các vật liệu TL
.............................................................. 14
Hình 1.5: Sơ đồ nguyên lý cấu tạo một hệ đo phổ nhiệt phát quang .......................... 18
Hình 1.6: Giản đồ pha hệ CaSO4.H2O .... ..................................................................... 20
Hình 1.7: Giản đồ cấu trúc mức năng lượng của các ion đất hiếm hóa trị 3. .............. 24
Hình 2.1: Cân khối lượng Dy2O3.................................................................................. 30
Hình 2.2: Lượng hơi H2SO4 được hút bằng tủ hút....................................................... 30
Hình 2.3: Dung dịch đặc sệt lại thành bột..................................................................... 31
Hình 2.4: Nung sản phẩm ở nhiệt độ 700oC................................................................. 31
Hình 2.4: Cho bột vào cối sứ để nghiền...................................................................... . 32
Hình 2.6: Đóng gói sản phẩm....................................................................................... 32
Hình 2.7 : Phổ nhiễu xạ tia X của mẫu CaSO4:Dy (đo trên máy Simen D5500)........ . 33
Hình 2.8: Đường cong tích phân của CaSO4:Dy................................................... ....... 34
Hình 2.9: Sự phụ thuộc cường độ của đỉnh 220oC vào nồng độ Dy mẫu CaSO4:Dy..35
Hình 2.10 : Đường cong TL của mẫu CaSO4:Dy (chiếu xạ Gamma – tốc độ gia nhiệt
50C...................................................................................................................... .......... 36
Hình 2.11: Đáp ứng liều chiếu Gamma của mẫu CaSO4:Dy............................... ....... 37
DANH MỤC BẢNG BIỂU
Bảng 1.1: Độ giàu động vị của các nhân phóng xạ nguyên thủy................... .. ............ ..5
Bảng 1.2: Công thức tính liểu chiếu ngoài của bức xạ gamma cho từng đối tượng... ..10
Bảng 1.3: Liều tương đương giới hạn cho từng đối tượng ......................................... ..10
Bảng 1.4: Suất liệu hiệu dụng hàng năm cho toàn thế giới từ các nguồn bức xạ tự
nhiên ( tài liệu điều tra từ năm 1988 ). ....................................................................... ..11
Bảng 1.5: Suất liều hiệu dụng trung bình hàng năm trên toàn thế giới do bức xạ tự
nhiên và bức xạ nhân tạo gây ra ( tài liệu điều tra năm 2000)........ ........................... ..11
Bảng 1.6: Kết quả đo nồng độ Rn trong nhà và ngoài trời của 12 đô thị..... .............. ..12
Bảng 1.7: một số vật liệu TL đã trơt thành thương mại hóa trên thị trường quốc tế dùng
trong đo liều bức xạ........................................................................ .. ......................... ..16
Bảng 1.8: Cấu hình điện tử và trạng thái cơ bản của các ion RE hoá trị 3....................22
DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT
Tiếng Việt
Tiếng Anh
Viết Tắt
Đất hiếm:
Rare earth
RE
Kinh tế - Xã hội:
KT – XH
Nhiệt phát quang:
Thermoluminescence
TL
Liều kế đo liều nhiệt phát quang:
Thermoluminescence Dosimeter
TLD
Liều kế tấm phim:
Fim Badge Dosimeter
FBD
Liều kế CaSO4:Dy
Uỷ ban Khoa học Liên hợp quốc:
TLD-900
United Nations Scientific
UNSCEAR
Committee on the Effects of
Atomic Radiation
Hiệp hội xạ trị Châu Âu:
ESTRO
Ủy ban Năng lượng quốc tế
IAEA
MỤC LỤC
MỞ ĐẦU ............................................................................................................... 1
1. Lí do chọn đề tài: ................................................................................................. 1
2. Mục tiêu của đề tài ............................................................................................... 2
3. Đối tượng nghiên cứu ......................................................................................... 2
4. Phương pháp nghiên cứu ...................................................................................... 3
7. Cấu trúc khóa luận: gồm 3 phần: ......................................................................... 3
Chương 1 - TỔNG QUAN LÍ THUYẾT ............................................................. 4
1.1. TỔNG QUAN VỀ PHÓNG XẠ MÔI TRƯỜNG ......................................... 4
1.1.1. Các nguồn phóng xạ tự nhiên trong môi trường ............................................... 4
1.1.2. Các nguồn phóng xạ do con người tạo ra (nguồn phóng xạ nhân tạo) ................ 5
1.1.3. Độ phóng xạ; Sự phân bố và ảnh hưởng của các tia phóng xạ ........................... 6
1.1.4. Một số khái niện trong an toàn bức xạ ............................................................ 9
1.1.5. Phông bức xạ tự nhiên của một số địa điểm trên thế giới và ở Việt Nam ......... 10
1.2. TỔNG QUAN VỀ ĐO LIỀU BẰNG NHIỆT PHÁT QUANG .................. 13
1.2.1. Cơ sở đo liều bằng nhiệt phát quang .............................................................. 13
1.2.2. Sự phụ thuộc của liều phát quang .................................................................. 14
1.2.3. Vật liệu và thiết bị đo liều trong nhiệt phát quang .......................................... 15
1.2.3.1. Vật liệu đo liều bằng nhiệt phát quang ....................................................... 15
1.2.3.1.1. Vật liệu đo liều môi trường ..................................................................... 15
1.2.3.1.2. Họ vật liệu nền ....................................................................................... 15
1.2.3.2. Thiết bị đo liều bằng nhiệt phát quang . ...................................................... 17
1.3. NGHIÊN CỨU TỔNG QUAN VỀ VẬT LIỆU VÀ CÔNG NGHỆ ĐO
LIỀU. ................................................................................................................... 18
1.3.1. Tổng quan tình hình nghiên cứu quốc tế và trong nước .................................. 18
1.3.2. Cơ sở khoa học khi chọn vật liệu CaSO4 pha tạp RE. ..................................... 19
1.3.2.1. Lý thuyết về vật liệu nền CaSO4 ................................................................. 19
1.3.2.2. Lý thuyết về đất hiếm (RE) ........................................................................ 21
1.3.2.2.1. Lý thuyết về Ion Dy3+ ............................................................................. 25
Chương 2 - KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ........................................................ 27
2.1. NGHIÊN CỨU CÔNG NGHỆ CHẾ TẠO LIỀU KẾ CaSO4:Dy ............... 27
2.1.1. Nghiên cứu phương pháp chế tạo TLD trên nền CaSO4 pha tạp nguyên tố đất
hiếm (RE) dạng bột................................................................................................ 27
2.1.1.1. Chọn hóa chất, phối liệu, dụng cụ.............................................................. 27
2.1.1.2. Tính toán phối liệu và các phản ứng ........................................................... 27
2.1.2. Nghiên cứu quy trình công nghệ chế tạo TLD trên nền CaSO4 pha tạp nguyên tố
đất hiếm (RE) dạng bột .......................................................................................... 28
2.1.2.1. Nghiên cứu quy trình công nghệ chế tạo TLD trên nề CaSO4 pha tạp nguyên tố
Dy3+ ...................................................................................................................... 29
2.1.2.1.1. Phương pháp chế tạo .............................................................................. 29
2.1.2.1.2. Chế tạo mẫu ........................................................................................... 29
2.1.3. Các kết quả đạt được sau chế tạo ................................................................... 33
2.1.3.1. Phổ nhiễu xạ tia X của mẫu CaSO4:Dy ....................................................... 33
2.1.3.2. Đường cong tích phân của mẫu CaSO4:Dy ................................................. 34
2.2. TỐI ƯU HÓA CÔNG NGHỆ CHẾ TẠO LIỀU KẾ CaSO4:Dy ................. 34
2.2.1 Tối ưu hóa theo nồng độ tạp ......................................................................... 34
2.2.2. Tối ưu hóa các điều kiện nhiệt độ và thời gian nung ....................................... 35
2.3. KIỂM TRA ĐÁP ỨNG LIỀU GAMMA ..................................................... 36
Chương 3 - KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ........................................................ 38
3.1. KẾT LUẬN .................................................................................................. 38
3.2. KIẾN NGHỊ ................................................................................................. 39
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................... 40
MỞ ĐẦU
1. Lí do chọn đề tài:
Phóng xạ môi trường là tất cả các bức xạ có khả năng gây ion hóa tồn tại trong
môi trường sống của con người, chúng được sinh ra do hai nguồn gốc chính: tự nhiên
và nhân tạo [3, 9].
+ Bức xạ tự nhiên bao gồm: bức xạ vũ trụ đến từ không gian (tia cosmic); từ các
chất bẩn của nhiên liệu hóa thạch trong lòng đất, khi bị đốt cháy chúng được thải vào
khí quyển rồi sau đó khuếch tán trở lại vào đất; từ các nguyên tố phóng xạ tự nhiên
chứa trong lòng đất của Trái Đất (chúng tồn tại ngay từ khi Trái Đất hình thành); từ
các nguyên tố phóng xạ có trong nước (gồm nước mặt, nước dưới đất, nước biển...), từ
các nguyên tố phóng xạ có lớp khí quyển gần bề mặt Trái Đất (gồm bụi phóng xạ và
các đồng vị phóng xạ dạng khí mà chủ yếu là radon) và từ các nguyên tố phóng xạ
hình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất của Trái Đất. Tất cả được gọi
chung là các nguyên tố phóng xạ nguyên thủy.
+ Bức xạ nhân tạo được tạo ra qua những hoạt động của con người, bao gồm: các
bức xạ ion hóa, các đồng vị phóng xạ, các nguồn phóng xạ được dùng trong y tế, công
nghiệp, nông nghiệp, xây dựng, kĩ thuật quốc phòng, các mạnh hoặc hạt phân hạch gây
ra bởi các vụ thử vũ khí hạt nhân, sự cố hạt nhân... Ngoài ra trong khai thác, chế biến,
sử dụng các sa khoáng cũng dẫn đến sự làm giàu và tăng khả năng xâm nhập của các
nguyên tố phóng xạ vào môi trường xung quanh gây ô nhiễm phóng xạ.
Bên cạnh sự phát triển về kinh tế - xã hội (KT – XH), những tác động tiêu cực
đến môi trường tự nhiên cũng phát sinh, đặc biệt là môi trường phóng xạ. Vì vậy vấn
đề ô nhiễm môi trường và cảnh báo ô nhiêm môi trường đang là vấn đề bức xúc của
toàn cấu nói chung và Việt Nam nói riêng [9]. Với nhu cầu sử dụng năng lượng cho sự
phát tiển KT – XH như hiện nay của các quốc gia, thì năng lượng hóa thạch sẽ không
mấy nữa là cạn kiệt. Trong khi năng lượng tái tạo chưa thể đáp ứng và giá thành đầu tư
rất cao thì giải pháp năng lượng hạt nhân vẫn là hi vọng nhất cho các quốc gia (đặc
biệt là các nước đang phát triển) và là đích đến trong vấn đề an toàn năng lượng cho sự
phát triển KT- XH trong đó có Việt Nam. Để đảm bảo cho sự phát triển bền vững,
nhiều năm qua Đảng và Nhà nước ta đã rất quan tâm đến việc bảo vệ môi trường. Tuy
nhiên, về bức xạ môi trường thì còn nhiều vấn đề phải làm, bởi vì: để phát triển công
nghiệp, tất yếu phải tăng cường công tác tìm kiếm, thăm dò, khai thác, chế biến
khoáng sản; Muốn đạt được chỉ tiêu điện năng phải phát triển công nghiệp điện điện
nguyên tử; Trong y học, để hiện đại hóa việc chuẩn đoán và điều trị bệnh thì cần phát
triển mạnh mẽ ngành y học phóng xạ... chính những lý do trên nên việc quan sát độ
phóng xạ tồn tại trong môi trường phải được chú ý tiến hành một cách thường xuyên.
Đã đến lúc mỗi người dân cũng nên biết mức độ phóng xạ nơi mình sinh sống để giảm
1
thiệu những rủi ro gây ra trong hiện tại và tương lai. Vì vậy, điều cần thiết và cấp bách
là phải điều tra, đánh giá phông bức xạ tự nhiên trong môi trường (đặc biệt phải tiến
hành quan trắc thổ nhưỡng, đáy biển nông sản, thủy sản, gia súc nuôi...) nhằm xác
định tổng liều tích lũy trung bình hằng năm của bức xạ tự nhiên có ảnh hưởng đến sức
khỏe của cộng đồng dân cư. Từ đó có thể giúp kiểm soát ô nhiễm môi trường về mặt
bức xạ và đưa ra các biện pháp xử lý kịp thời, làm cơ sở khoa học cho việc quy hoạch
sử dụng đất, phát triển thương mại và du lịch... bảo đảm sự phát triển kinh tế bền vững
và bảo vệ sức khỏe cho cộng đồng dân cư.
Hiện nay có nhiều thiết bị đo bức xạ như: máy theo dõi phông bức xạ; các loại liều
kế môi trường, liều kế cá nhân đang hoạt động tại các Bệnh viện, Viện nghiên cứu,
Nhà máy để theo dõi mức phóng xạ tại các cơ sở này... Các loại liều kế này có thể là
nhiệt phát quang (Thermo luminesscense Dosimerter – TDL) hoặc liều kế tấm phim
(Fiml Badge Dosimerter – FBD) [9].
Ở các nước, để đo liều tích lũy môi trường lòng đất, người ta sử dụng nhiều nhất
vẫn là liều kế chế tạo từ vật liệu CaSO4:Dy hoặc CaSO4:Tm (tên thương mại gọi là
TLD-900), vì chúng có độ suy giảm tím hiệu vào loại thấp nhất so với các loại vật liệu
phát quang khác (khoảng 7 đến 12% trong 6 tháng đầu, tùy theo công nghệ chế tạo) và
đều có độ nhậy rất cao (vào cỡ 1Gy). Tuy nhiên do giá thành các liều kế CaSO4:Dy
hoặc CaSO4:Tm rất cao (cỡ 5đôla/1 liều kế) lại không chủ động trong việc triển khai vì
phụ thuộc vào khả năng nhập ngoại [5]. Vì vậy trong những năm gần đây, loại liều kế
này đã được nghiên cứu và chế tạo thành công tại một số phòng thí nghiệm ở Việt
Nam và chúng tôi là một trong các nhóm đó.
Vì những lý do trên chúng tôi chọn “Nghiên cứu chế tạo liều kế đo liều phóng xạ
tích lũy môi trường trên nền CaSO4 pha tạp các nguyên tố đất hiếm (RE) và tối ưu hóa
công nghệ chế tạo’’ cho nghiên cứu của đề tài này.
2. Mục tiêu của đề tài
Mục tiêu của đề tài là nghiên cứu, chế tạo các liều kế đo bằng nhiệt phát quang
(TLD) dùng trong đo liều tích lũy môi trường, cụ thể là:
- Nghiên cứu quy trình chế tạo liều kế đo liều phóng xạ tích lũy trong môi trường
trên cơ sở nền CaSO4 pha tạp đất hiếm. Các liều kế chế tạo phải có độ nhậy cao và độ
suy giảm tín hiệu theo thời gian (fading) thấp, có sức chịu đựng hóa học và độ ẩm cao
giá thành có thể chấp nhận được.
- Nghiên cứu tối ưu hóa quy trình công nghệ chế tạo liều kế CaSO4:Dy
3. Đối tượng nghiên cứu
- Nghiên cứu quy trình công nghệ chế tạo TLD trên nền CaSO4 pha tạp các
nguyên tố đất hiếm (RE).
2
- Nghiên cứu tối ưu hóa công nghệ chế tạo các TLD trên nền CaSO4 pha tạp các
nguyên tố đất hiếm có độ nhậy liều kế cao, độ suy giảm tín hiệu theo thời gian và nhiệt
độ thấp, có sức chịu đựng hóa học và độ ẩm cao.
4. Phương pháp nghiên cứu
+ Phương pháp lý thuyết: Tìm hiểu tổng quan lý thuyết nhiệt phát quang, lý
thuyết vật liệu nền và vật liệu tạp đất hiếm.
+ Phương pháp thực nghiệm: Đề tài thực nghiệm nên các số liệu thu thập được
phải từ thực nghiệm để làm luận cứ khoa học cho đề tài, tham gia chế tạo mẫu.
5. Phạm vi nghiên cứu
+ Nghiên cứu quy trình công nghệ chế tạo các liều kế CaSO4:Dy dạng bột.
+ Nghiên cứu tối ưu hóa công nghệ chế tạo liều kế CaSO4:Dy
6. Nội dung nghiên cứu
Nghiên cứu chế tạo đồng bộ liều kế môi trường phù hợp với thiệt bị đọc và phân
tích liều phóng xạ tích lũy trong môi trường. Chế tạo các liều kế có độ nhậy, có sức
chịu đựng hóa học, độ ẩm cao và độ suy giảm tín hiệu thấp. Với các nội dung được cụ
thể hóa như sau:
+ Tập hợp thông tin tư liệu, viết báo cáo, trình bày seminar về các đặc trưng của
liều phóng xạ tích lũy môi trường và phương pháp đo liều tích lũy môi trường.
+ Nghiên cứu quy trình chế tạo mẫu làm liều kế đo liều tích lũy môi trường
+ Chế tạo và thử nghiệm mẫu
+ Thực hiện các phép đo kiểm tra chất lượng mẫu; các phép đo chuẩn liều kế
+ Nghiên cứu tối ưu hóa công nghệ chế tạo liều kế.
+ Thử nghiệm đo liều tại hiện trường.
7. Cấu trúc khóa luận: gồm 3 phần:
Ngoài phần mở đầu, kết luận, danh mục các tài liệu tham khảo thì cấu trúc của
khóa luận gồm 3 phần:
Chương 1 - Các nghiên cứu tổng quan (Tổng quan về phóng xạ môi trường;
Tổng quan về đo liều bằng nhiệt phát quang; Tổng quan về vật liệu và công nghệ
liên quan đến đề tài).
Chương 2 - Kết quả và thảo luận (Nghiên cứu công nghệ chế tạo; Nghiên cứu
tối ưu hóa công nghệ chế tạo)
Chương 3 - Kết luận và kiến nghị
3
Chương 1 - TỔNG QUAN LÍ THUYẾT
1.1. TỔNG QUAN VỀ PHÓNG XẠ MÔI TRƯỜNG
1.1.1. Các nguồn phóng xạ tự nhiên trong môi trường
Các đồng vị phóng xạ tự nhiên vốn tồn tại hàng tỷ năm nay trong lòng đất. Có rất
nhiều nguyên tố phóng xạ khác nhau, trong đó phải kể đến các nguyên tố phổ biến
nhất như K-40 (Kalium), Rb (Rubidium), Th (Thorium), U (Uranium), chúng tạo nên
các chuỗi phóng xạ khác nhau. Trong môi trường lòng đất nếu không có các quá trình
biến đổi gây ra sự mất cân bằng phóng xạ thì các chuỗi phóng xạ này thường có sự cân
bằng phóng xạ. Điều này cũng đồng nghĩa với hoạt độ phóng xạ của các cân bằng
phóng xạ có trong mỗi chuỗi là bằng nhau và bằng với hoạt độ phóng xạ của nhân bắt
đầu mỗi chuỗi. Bảng 1.1 đưa ra giá trị độ giàu đồng vị của các nhân phóng xạ này[10].
Bảng 1.1: Độ giàu đồng vị của các nhân phóng xạ nguyên thủy
Nhân phóng xạ
40
87
Thời gian bán rã (năm)
Độ giàu đồng vị (%)
K
1,26.109
0,017
Rb
4,8.109
27,83
1,4.1010
100
232
Th
235
U
7,1.108
0,72
238
U
4,5.109
99,274
Do tính chất hóa học của các nguyên tố phóng xạ khác nhau nên trong quá trình
phong hóa, các nguyên tố này bị rửa trôi khác nhau, điều này dẫn tới sự cân bằng
phóng xạ của các chuỗi phóng xạ này là khó thực hiện được trong môi trường đất.
Các nguyên tố phóng xạ khác nhau thì phát ra các loại bức xạ khác nhau và tác
dụng ion hóa môi trường của chúng cũng khác nhau [7], như:
40
87
K (K-40)
Rb (Rubidium) 232Th (Thorium) 238,235U (Uradium)
,
, ,
, ,
+ Tia alpha () là hạt nhân helium mang điện tích dương, có độ đâm xuyên trong
môi trường đất thường rất bé (cở 0,01 đến 0,05 mm) nên dễ dàng bị chặn lại bởi các
vật mỏng như tờ giấy hoặc da người. Nếu hấp thụ vào cơ thể qua đường hô hấp hay
đường tiêu hóa, những chất phát tia alpha mới gây tác hại cho cơ thể.
+ Tia beta () là chùm tia điện tử, có độ đâm xuyên của nó mạnh hơn so với tia
alpha (cở 2 đến 3mm), nhưng có thể bị chặn lại bằng tấm kính mỏng hoặc tấm kim loại
có độ dày vài mm, nhưng những chất phát ra tia beta thường dễ bị cơ thể hấp thụ nên
thường nguy hiểm hơn tia alpha
4
+ Tia gamma () là sóng điện từ có bước sóng rất ngắn (nhỏ hơn 10-9m). Trong
lòng đất có độ đâm xuyên rất lớn (cở 30cm) nên chỉ có thể chặn lại bằng vật liệu có
nguyên tử lượng lớn như chì hoặc bêttông, nước nặng...
+ Tia cosmic (gọi là tia vũ trụ) đến từ không gian và có độ đâm xuyên rất lớn (cở
100cm) nên gây ra tác dụng ion hóa khá mạnh.
Ngoài ra, trong quá trình phân rã tự nhiên, còn có các nơtron được sinh ra, chúng
là hạt không mang điện tích nên có độ đâm xuyên rất lớn. Tuy không gây ion hóa trực
tiếp nhưng khi tương tác với nguyên tử, chúng có thể sinh ra tia alpha, beta, các tia
gamma, tia X. Có thể chặn tia nơtron bằng lớp nước dày. Độ đâm xuyên của các tia
được mô tả bởi hình vẽ 1.1
Hình 1.1 Độ đâm xuyên của các tia
Hoạt độ phóng xạ của các nguyên tố phóng xạ sẽ giảm dần theo thời gian, vì các
nguyên tử của chúng dần dần bị biến đổi thành các nguyên tử ổn định khác. Thời gian
mà hoạt độ phát tia phóng xạ giảm xuống một nửa gọi là chu kỳ bán rã. Chu kỳ bán rã
của các chất phóng xạ khác nhau, có loại chưa đầy 1 giây và cũng có loại lên đến vài
triệu năm.
1.1.2. Các nguồn phóng xạ do con người tạo ra (nguồn phóng xạ nhân tạo)
Các nguồn phóng xạ nhân tạo là nguồn phóng xạ mà chất phóng xạ được chế tạo
dưới dạng một khối rắn, hoặc lớp phóng xạ được bao kín bằng lớp vỏ bọc có cấu trúc
đặc biệt, bảo đảm cho chất phóng xạ không thoát ra môi trường trong điều kiện bình
thường (định nghĩa dựa theo khoản 2 Điều 3 Quy chế đảm bảo an ninh nguồn phóng
xạ, ban hành kèm theo Quyết định số 115/2007/QĐ-TTg ngày 23/7/2007 của Thủ
tướng Chính phủ) [11].
Do tác dụng của nguồn phóng xạ trong phát triển các lĩnh vực của đời sống KT –
XH nên các nguồn phóng xạ nhân tạo hoặc tự nhiên vẫn được sản xuất và sử dụng
nhiều, cụ thể:
+ Trong y tế: Dùng các thiết bị chiếu xạ và xạ trị để chẩn đoán và điều trị bệnh
ngoài da; tuyến giáp; tìm các khối u bất thường trong não. Chẩn đoán các chức năng
5
và bệnh lý các cơ quan nội tạng của cơ thể như thận, gan, phổi, hệ tiêu hóa. Sử dụng
các nguồn phóng xạ để khử trùng các vật phẩm y tế, thanh trùng hàng thực phẩm và
thuốc đông nam dược thành phẩm...
+ Trong công nghiệp: Sử dụng các nguồn phóng xạ và các thiết bị phóng xạ hạt
nhân để xây dựng các hệ đo và tự động hóa trong các dây truyền sản xuất, như đo mức
của các bể đựng phế liệu của nhà máy xi măng, nhà máy giấy, xác định mức chất lỏng
trong các hộp bia và nước giải khát; xác định độ ẩm và mật độ giấy; chế tạo vật liệu cơ
nhiệt trong nghành điện – điện tử, công nghiệp sản xuất ô tô; sử dụng máy gia tốc
chùm tia điện tử trong xử lý nước thải, khí thải... Ngoài ra trong khai thác, chế biến, sử
dụng các sa khoáng cũng dẫn đến sự làm giàu và tăng khả năng xâm nhập của các
nguyên tố phóng xạ vào môi trường xung quanh.
+ Trong nông nghiệp: Thường sử dụng bức xạ gamma kết hợp với các tác nhân
khác để cải tạo giống cây trồng; sử dụng đồng vị đánh dấu để nghiên cứu quá trình
sinh học; chiếu xạ một số giống cây (ngô, khoai, lúa; môt số loại hoa; dâu tằm....) để
tạo giống có năng suất cao hơn, thích hợp hơn với điều kiện môi trường khắc nghiệt;
chiếu xạ làm mất khả năng sinh sản của côn trùng...
+ Trong nghiên cứu các quá trình tự nhiên: Sử dụng phóng xạ môi trường kết
hợp với kỹ thuật đánh dấu phóng xạ để nghiên cứu diễn biến các quá trình sa bồi, xói
mòn và rò rỉ các lòng hồ; xác định các nguồn nước ngầm, nghiên cứu đánh giá khả
năng nhiễm bẩn các nguồn nước sinh hoạt...
1.1.3. Độ phóng xạ; Sự phân bố và ảnh hưởng của các tia phóng xạ
+ Độ phóng xạ của nguồn bức xạ là số hạt nhân của nguồn bị phân rã trong một
đơn vị thời gian, hay nói cách khác là tốc độ phân rã hạt nhân của nguồn: C(t) = -
dN
dt
(trong đó dN là số hạt nhân bị biến đổi trong một khoảng thời gian dt, C(t) là độ phóng
xạ của nguồn tại thời điểm t). Trong hệ đơn vị quốc tế (SI), đơn vị độ phóng xạ được
tính bằng số phân rã trên giây, được gọi là becquerel (Bq). Đơn vị độ phóng xạ ngoại
hệ là curi (Ci) [9].
+ Sự phân bố và ảnh hưởng của các tia phóng xạ [9]
Tất cả các nhân phóng xạ có trong tư nhiên đều phát ra các tia phóng xạ và gây ra
cho con người một liều chiếu bức xạ nhất định. Các nhân phóng xạ phát ra các bức xạ
ion hóa và nếu chúng ở bên ngoài cơ thể của con người chúng gây ra một liều chiếu
ngoài. Các nhân phóng xạ cũng có thể xâm nhâp vào cơ thể thông qua đường hô hấp
và tiêu hóa gây nên một liều chiếu trong. Đóng góp lớn nhất vào liều chiếu phải kể đến
nhân phóng xạ radon và các con cháu của nó. Tổ chức UNSCEAR (United Nations
Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation) năm 2000 đã thống kê và
cho thấy đóng góp của radon vào liều chiếu bức xạ gây ra cho con người bởi các bức
6
xạ tự nhiên lên tới 50% (hình 1.2). Chính vì thế radon có thể được xem như là một
nguồn bức xạ tự nhiên có ảnh hưởng lớn đến sức khỏe con người (đường thâm nhập
khí Radon vào trong ngôi nhà được mô tả như hình 1.3). Mặc dù radon đóng góp tới
50% vào liều chiếu bức xạ đối với con người, song nếu chúng ta có các biện pháp
phòng chống thích hợp chúng ta có thể giảm đáng kể liều lượng chiếu do loại nhân này
gây ra.
Ngoài radon, liều bức xạ gây ra bởi các thành phần khác thuộc họ uran và thori
cũng thay đổi mạnh theo các vị trí địa lý khác nhau, loại vật liệu xây dựng khác nhau,
kiểu kiến trúc nhà ở... Mức liều chiếu này có thể kiểm tra được bằng các thiết bị đo
liều bức xạ xách tay hoặc liều kế bức xạ môi trường nhiệt phát quang (TLD).
Hình 1.2: Tỷ lệ các bức xạ đóng góp
Hình 1.3: Đường thâm nhập khí
Radon vào trong phóng xạ tự nhiên
trong ngôi nhà
Ảnh hưởng có hại của các bức xạ lên cơ thể con người là quá trình tác động của
các bức xạ lên các tổ chức sống của cơ thể. Khi bị bức xạ xuyên qua, khả năng hoạt
động của các tổ chức yếu đi do bức xạ này nhường năng lượng để kích thích và ion
hóa các nguyên tử trong tổ chức mô của cơ thể đó. Các bức xạ có thể làm cho các men
sống, các tuyến và các tế bào bị hủy hoại. Tuy nhiên, tác động có hại của các bức xạ
lên cơ thể tùy thuộc vào các yếu tố như vị trí tác động, liều lượng tác động, trạng thái
cơ thể...
Trung bình trong một năm mỗi người nhận một liều phóng xạ khoảng 2,4mSv từ
phóng xạ tự nhiên (trong đó khoảng 1,3mSv nhận từ Radon trong không khí, khoảng
0,38 nhận từ không gian như các tia vũ trụ, khoảng 0,46mSv từ đất, ngoài ra còn có
khoảng 0,24mSv phát ra từ cơ thể thông qua đố ăn uống hàng ngày). Dù phải nhận một
lượng tia phóng xạ tự nhiên như vậy nhưng chúng ta vẫn sống bình thường, vì vậy có
thể hiểu là ở mức liều này thì sẽ không có vấn đề gì về sức khỏe. Trong thực tế, đôi
7
khi cơ thể nhận ở mức độ gấp 10 lần của phông phóng xạ tự nhiên trung bình cũng
chưa có ảnh hưởng xấu nào đến sức khỏe, ta có thể hiểu điều đó thông qua phép so
sánh như sau: trong y tế cứ mỗi lần kiểm tra dạ dày bằng chụp tia X sẽ nhận 0,6mSv/
lần, kiểm tra chụp tia X cắt lớp vùng ngực sẽ nhận 6,9mSv/ lần, du lịch đi bằng máy
bay khứ hồi New York – Tokyo sẽ nhận 0,19mSv... và trong các trường hợp này chưa
hề có kết luận liên quan đến sức khỏe do chúng gây ra [9, 11].
Trong đó liều tích lũy, thường người ta sử dụng suất liều chiếu trên đơn vị thời
gian gọi là liều tích lũy tương đương (Sv/h), đó là giá trị đo suất liều bức xạ, được
hiểu một cách đơn giản là: Nếu giá trị suất liều bức xạ 0,2 Sv/h này ổn định liên tục ở
Thành phố Đồng Hới trong tháng 8/2012 (30 ngày) và nếu bạn đang sống tại Đồng
Hới và ở ngoài trời liên tục 1 ngày (24 giờ), thì có thể bạn sẽ nhận được một liều
phóng xạ (gọi là liều tích lũy) là:
0,2Sv/h x 24 giờ x 30 ngày = 144Sv = 0,144 mSv
Theo tiêu chuẩn của cơ quan Năng lượng nguyên tử quốc tế IAEA thì trong 5
năm liên tục một người nhận không quá 100000 Sv (100mSv) (giá trị này chưa tính
liều tích lũy tự nhiên nói trên). Giá trị liều tích lũy này không ảnh hưởng đến sức khỏe
của con người trong độ tuổi lao động.
Khi cơ thể sống chịu tác động của liều phóng xạ liên tục đến mức độ gần giới hạn
gọi là bị nhiễm liều. Đó là liều tích lũy trên cơ thể của một cá nhân trong vòng 50 năm
sau khi hấp thụ một lượng chất phóng xạ. Có nhiều khái niệm về nhiễm liều với hệ
thống đơn vị xác định liều kèm theo: Liều hấp thụ (D) đơn vị Gy; liều tương đương
(H) đơn vị là Sv; liều hiệu dụng (E) đơn vị là Sv, trong đó:
+ Liều hấp thụ (absorbed dose), là đại lượng đo liều bức xạ cơ bản, được xác
định bằng năng lượng của một loại bức xạ ion hóa bất kỳ bị hấp thụ trong một khối
lượng chất hấp thụ. Ký hiệu là D, đơn vị là gray (Gy); 1Gy = 1J/ kg. Như vậy liều hấp
thụ biểu thị năng lượng bị hấp thụ trong một khoảng thời gian nhất định trong một đơn
vị khối lượng mô. Đơn vị Gy được áp dụng để đo liều hấp thụ với mọi bức xạ ion hóa
trong mọi trường hợp bị chiếu xạ bởi các nguồn bức xạ , hạt tích điện (, , p), hoặc
notron bên ngoài (chiếu xạ ngoài) hoặc chiếu xạ bởi các lượng đơn vị phóng xạ nhiễm
vào cơ thể (chiếu xạ trong): 1Gy = 1J/kg = cal/kg
+ Liều tương đương H là đại lượng thu được bằng tích của liều hấp thụ một loại
bức xạ với trọng số bức xạ (WR) của bức xạ đó.
H(Sv) = D (Gy) x WR (Sv)
(trong đó WR – weighting of radiation factor – trọng số bức xạ)
Liều tương đương biểu thị mức độ hủy hoại sinh học của một loại bức xạ trên mô
hoặc trên cơ quan bị chiếu xạ: 1Sv = 1J/ kg
8
+ Liều hiệu dụng ET dùng để đánh giá đầy đủ hơn mức độ thiệt hại do chiếu xạ
trên cơ thể, được xác định bằng tích của liều tương đương với một thừa số gọi là trọng
số mô WT:
ET (Sv) = HT (Sv) x WT
(trong đó WT – Tissue weighting factor – trọng số mô)
Đơn vị liều tương đương và liều hiệu dụng cũng là đơn vị đo liều hấp thụ, và
bằng (J/kg), nhưng nó được gọi là siever (Sv) và được sử dụng để tránh nhầm lẫn với
liều hấp thụ (Gy).
Một đơn vị khác sử dụng cho đo liều hấp thụ thường gặp trong nhiều tài liệu
trước đây và hiện tại vẫn đang dùng ở nước Mỹ, đó là rad. Tương tự đơn vị khác của
liều tương đương là rem. Cách chuyển đổi từ hệ đơn vị này sang hệ đơn vị quốc tế (SI)
như sau: 1 Gy = 100 rad và 1 Sv = 100 rem.
Trong Vật Lí người ta cũng dùng đơn vị của liều chiếu có tên riêng là Roentgen
(R). Đó là liều chiếu của tia X hay tia gamma tạo ra được 2,08.10 9 cặp ion trong 1cm3
không khí, ở điều kiện tiêu chuẩn hay 1,61.1012 cặp ion trong 1g không khí: 1R =
2,58.10-4 C/kg
(1R tương đương với liều hấp thụ trong không khí là 8,77.10-3 J/kg)
1.1.4. Một số khái niện trong an toàn bức xạ [9,11]
Gần đây, các nhà địa chất thuộc Liên đoàn Vật lí địa chất, Hội Vật lí Việt Nam...
trong nghiên cứu của mình đã cho thấy cần quan tâm tới bản chất của bức xạ tự nhiên
môi trường và tác động của bức xạ đối với cơ thể... nhằm bảo vệ sức khỏe cộng đồng.
Việc tối ưu hóa biện pháp an toàn bức xạ dựa trên những nguyên tắc sau:
- Không có công việc gây chiếu xạ nào được chấp nhận trừ khi nó đem lại lợi ích
cho cá nhân bị chiếu xạ hoặc cho xã hội đủ lớn để bù đắp những thiệt hại do nó gây ra.
- Các liều cá nhân, số người bị chiếu xạ và khả năng xảy ra chiếu xạ gây ra bởi
mọi nguồn bức xạ sử dụng trong một công việc, phải được giữ ở mức thấp có thể đạt
được một cách hợp lý có tính đến các yếu tố KT – XH. Trong các tình huống này cần
áp dụng các mức kiểm soát để hạn chế đánh giá các yếu tố KT – XH bị mất công bằng.
- Liều tổng cộng trên mỗi cá nhân gây bởi mọi công việc phải tuân theo các mức
giới hạn liều.
- Hoạt động can thiệp là những hoạt động làm giảm liều chiếu xạ, hoạt động này
dựa trên nguyên tắc: việc can thiệp phải đem lại tác dụng tốt hơn tác dụng có hại;
phạm vi và thời gian can thiệp phải hạn chế ở mức mà nó đem lại lợi ích lớn hơn mức
có thể đạt được một cách hợp lý.
Trên cơ sở các nguyên tắc trên ta có thể đưa ra các khái niệm:
9
+ Phân loại đối tượng tiếp xúc với chất phóng xa, đối tượng người bị chiếu xạ
được phân 3 nhóm như sau: A: Nhân viên bức xạ làm việc trực tiếp với các chất phóng
xạ; B: Những người lân cận và C: Dân chúng.
+ Khi tiếp xúc với các chất phóng xạ, có 3 dạng tương tác lên cơ thể con người:
chiếu xạ ngoài, chiếu xạ trong và chiếu xạ hỗn hợp. Vì vậy liều tương đương (H) bức
xạ lên toàn bộ cơ thể con người là tổng liều chiếu ngoài và liều chiếu trong. Đối với
bức xạ gamma liều chiếu ngoài (Hn) được tính rút gọn theo công thức trong bảng 1.2:
Bảng 1.2: Công thức tính liểu chiếu ngoài của bức xạ gamma cho từng đối tượng
Liều chiếu ngoài
Hn ( mSv/năm)
Nhóm A
Nhóm B
Nhóm C
1,48.10-2. I
1,74.10-2. I
7,6.10-2. I
+ Liều giới hạn ( Hgh) cho phép là giá trị lớn nhất của liều tương đương trong một
năm, mà nhân viên bức xạ hoặc dân chúng bị chiếu đều đặn trong suốt 50 năm vẫn
không có biến động gì về mặt sức khỏe, có thể phát hiện được bằng những kĩ thuật
hiện đại. Cụ thể liều giới hạn cho từng đối tượng được quy định ở bảng 1.3:
Bảng 1.3: Liều tương đương giới hạn cho từng đối tượng
Đối tượng
Thời gian làm việc
Liều chiếu
A
1.700 giờ và thể tích không khí hít thở là 2,5.106
lit/năm.
20 ( mSv/năm)
B
2.000 giờ và thể tích không khí hít thở là 2,5.106
lit/năm.
2 (mSv/năm)
C
8.760 giờ và thể tích không khí hít thở là 7,3.106
lit/năm.
1 (mSv/năm)
+ Giá trị mức dị thường gamma (Hdt) là các giá trị liều tương đương bức xạ
(không kể phông bức xạ tự nhiên) vượt quá tiêu chuẩn cho phép đối với các nhóm
người (Hgh). Đây là giá trị để đánh giá mức độ ô nhiễm môi trường do phóng xạ.
1.1.5. Phông bức xạ tự nhiên của một số địa điểm trên thế giới và ở Việt Nam
Sự nghiệp bảo vệ môi trường nhằm hạn chế tác động của bức xạ môi trường là sự
nghiệp chung của mọi quốc gia, mọi dân tộc. Ở Việt Nam, việc điều tra bức xạ môi
trường không chỉ có ý nghĩa trong lĩnh vực bảo vệ sức khỏe cho nhân dân, mà còn có
tác dụng mạnh mẽ trong sự nghiệp công nghiệp hóa, hiện đại hóa đất nước. Năm 1988,
Uỷ ban Năng lượng Quốc tế ( IAEA ) đã công bố suất liều hiệu dụng trung bình hàng
năm cho toàn thế giới từ các nguồn bức xạ tư nhiên. Kết quả cho ở bảng 1.4.
10
Bảng 1.4: Suất liều hiệu dụng hàng năm cho toàn thế giới từ các nguồn bức xạ tự
nhiên ( tài liệu điều tra từ năm 1988 )
Nguồn bức xạ
+ Các tia vũ trụ
Chiếu ngoài Chiếu trong
(mSv)
(mSv)
0,410
+ Các nuclit phóng xạ trong
vũ trụ
Tổng liều
chế (mSv)
0,410
0,015
0,015
0,150
0,18
0,330
Dãy 238Th
0,100
1,239
1,339
Dãy 232Th
0,160
0,176
0,336
Tổng cộng
0,820
1,616
2,436
+ Các nguồn tự nhiên
40
K
Năm 2005, Uỷ ban Châu Âu đã công bố suất liều hiệu dụng trung bình hàng năm
trên toàn thế giới ( tài liệu điều tra năm 2000 ) do bức xạ tự nhiên và bức xạ nhân tạo
gây ra. Kết quả trong bảng 1.5
Bảng 1.5: Suất liều hiệu dụng trung bình hàng năm trên toàn thế giới do bức xạ
tự nhiên và bức xạ nhân tạo gây ra ( tài liệu điều tra năm 2000)
Nguồn bức xạ
Suất liều (mSv)
%
Phông tự nhiên ( tổng tất cả các loại nguồn )
2,4
46,07
Hít thở ( chủ yếu radon )
1,2
23,04
Các tia gamma mặt đất
0,5
9,60
Các tia vũ trụ
0,4
7,68
Tiêu hóa
0,3
5,76
Chẩn đoán y học
0,4
7,68
Thử hạt nhân trong khí quyển
0,005
0,10
Biến cố chernobyl
0,002
0,04
Nhà máy điện nguyên tử
0,002
0,04
Tổng suất liều/năm
5,209
100
Ở Việt Nam, song song với các phương pháp xác định liều chiếu ngoài gây ra bởi
bức xạ gamma, phương pháp đo radon được triển khai bằng các thiết bị đo chủ động
và đo tích lũy bằng các thiết bị đo thủ động. Các kết quả ở bảng 1.6.
11
Bảng 1.6: Kết quả đo nồng độ Rn trong nhà và ngoài trời của 12 đô thị
Radon ngoài
Đô thị
TT
không khí
Radon trong
3
nhà (Bq/m3)
38.9
10.3 177.1
(Bq/m )
Ghi chú
1 vị trí vượt
1.
Hà Nội
21.8
10.4 37.9
2.
Đà Nẵng – Hội An
25.0
24.2 60.5
48.8
12.5 155.3
Điện Biên
5.4
3.0 7.8
89.5
27.0 181.0
Huế
48.7
19.3 111.0
mức 143
Bq/m3
2 vị trí vượt
3.
mức 148
Bq/m3
2 vị trí vượt
4.
5.
6.
7.
Đồng Hới
Vinh
Sầm Sơn – Thanh
Hóa
38.0
17.0 80.0
75.2
224.5 406.4
92.0
43.0 219.0
19.2
7.0 32.9
37.7
5.0 136.9
22.2
1.5 2.9
63.4
5.5 312.6
mức 148
Bq/m3
3 vị trí vượt
mức 148
Bq/m3
3 vị trí vượt
8.
Cao Bằng
1.9
3.7 5.5
76.0
54.3 108.7
9.
Thái Nguyên
2.2
1.1 4.8
7.6
1.4 24.4
10.
Hà Giang
2.2
3.7 5.5
45.9
16.6 89.2
11.
Sơn La
8.5
3.7 13.3
70.3
11.0 164.8
12.
Hà Đông
17.5
12.0 25.0
27.5
15.0 40.0
mức 148
Bq/m3
Trên bảng trình bày kết quả đo nồng độ Rn trong nhà và ngoài trời của 12 đô thị.
Nồng độ Radon trong không khí dao động từ 1,0 đến 37,9 Bq/m3 (trừ các vị trí gần dị
thường phóng xạ), nồng độ Radon trong nhà dao động từ 5 đến 406 Bq/m3 trong đó có
3 vị trí có mức nồng độ Rn vượt qua mức giới hạn là 148 Bq/m3 ( loại nhà có kiểu kiến
12
trúc không thông thoáng; loại nhà xây dựng bằng vật liệu granit; loại nhà xây dựng
trên nền địa chất có nồng độ phóng xạ cao, như: trên nền đá magma, trên các dị thường
sa khoáng ven biển ( ilmenit, titan...), trên các đứt gãy của kiến tạo vỏ Trái Đất; hoặc
vật liệu xây nhà như gạch, ngói đốt bằng những loại than có hoạt độ phóng xạ cao...
1.2. TỔNG QUAN VỀ ĐO LIỀU BẰNG NHIỆT PHÁT QUANG
1.2.1. Cơ sở đo liều bằng nhiệt phát quang
Nhiệt phát quang (ThermaLuminescence – TL) là sự phát xạ ánh sáng của một
chất bán dẫn hoặc điện môi đã được chiếu xạ trước đó khi bị nung nóng. Ngay từ
những năm đầu của thập kỷ 30 của thế kỷ XX, các nghiên cứu về hiện tượng TL đã
được thực hiện và ngày nay nó đã được phát triển thành một phương pháp áp dụng
nhiều trong đo liều phóng xạ, tính tuổi trong khảo cổ, địa chất và nghiên cứu các tâm
khuyết tật trong vật rắn. Trong ứng dụng đo liều, các vật dẫn có tính chất nhiệt phát
quang được sử dụng như một cảm biến đọc liều (ThermaLuminescence Dosemeter –
TLD gọi tắt là liều kế). Liều kế TLD có thể tạo ra bằng rất nhiều dạng khác nhau, phụ
thuộc vào đối tượng và công việc sử dụng. Với ưu điểm nhỏ gọn, độ nhạy cao, ít chịu
tác động của môi trường và khả năng lưu giữ thông tin tốt, các liều kế TLD là lựa chọn
cho các ứng dụng trong đo liều y tế, đo liều cá nhân và đặc biệt là đo liều môi trường [1].
T
E
E s(b 1)
ITSL(T) = sn0exp 1
exp
T0
kT
kT
b
b 1
dT
'
Với n0 là nồng độ điện tử có mặt ở bẫy, n là nồng độ điện tử ở vùng dẫn, N là
nồng độ tổng cộng các trạng thái bẫy, n là tiết diện ngang tái bẫy của điện tử, mn là
tiết diện ngang tái hợp của điện tử, vn là vận tốc nhiệt của điện tử tự do, An=nnn là xác
suất tái bẫy, Amn= vnmn là xác suất tái hợp (đơn vị m3/s).
Tóm lại: ta có thể tóm tắt nguyên lý của phương pháp đo liều TL như sau:
Trong một số vật liệu bán dẫn và điện môi nếu tồn tại khuyết tật mạng (có thể do
pha tạp), khi được chiếu bởi các tia phóng xạ sẽ có khả năng hấp thụ và tích trữ năng
lượng của các tia phóng xạ này ở các bẫy năng lượng (chúng sinh ra do các tật của
tinh thể). Sau đó, nếu ta đưa nhiệt độ vật liệu lên cao, năng lượng đó sẽ được giải
phóng dưới dạng ánh sáng, ta gọi là nhiệt phát quang (TL). Tín hiệt TL này được ghi
nhận bởi một thiết bị ghi quang – điện và chuyển thành dạng tín hiệu điện có cường độ
tỷ lệ với liều phóng xạ được hấp thụ trước đó.
Ý tượng khoa học đó đã biến thành sản phẩm thị trường từ khi người ta đạt được
2 bước tiến: tìm được vật liệu TL (liều kế - TLD) đủ tin cậy và phát triển được hệ
thống ghi tín hiệu TL (thiệt bị đọc TLD-Reader) tự động hóa và ổn định.
13
1.2.2. Sự phụ thuộc của liều phát quang
Quá trình đáp ứng liều của các vật liệu TL không phải lúc nào cũng là một hàm
tuyến tính. Liều đáp ứng phụ thuộc vào nhiều yếu tố như lịch sử chế tạo mẫu, nồng độ
tạp ngoại lai, hiệu ứng bề mặt, ảnh hưởng của môi trường...
tuyến, tiếp đến là tuyến tính và sau
nữa là tiến tới bão hòa.
Để giải thích cho sự không
tuyến tính cho đường cong đáp ứng
liều của các vật liêu TLD, ta có thể
Cường độ TL
Các liều kế TLD chỉ là các liều
kế đo gián tiếp, đường đáp ứng liều
thường có dạng: lúc đầu là sự phi
104
Phần tuyến tính
102
Phần bảo hoà
Phần phi tuyến
10
xem trong vật liệu xuất hiện thêm
các mức năng lượng gián đoạn thứ
102
Liều bức xạ
104
(cGy)
hai đóng vai trò là bẫy cạnh tranh và
Hình 1.4: Đáp ứng liều của các vật liệu TL
không liên kết nhiệt, sự xuất hiện
các mức này là do các tính chất tạp có trong tinh thể và vị trí, vai trò của nó đối với
quá trình hấp thụ liều.
Trong trường hợp liều nhỏ, cách giải thích cho sự phi tuyến là do trong vật liệu
có tồn tại các bẫy cạnh tranh cùng với các bẫy điện tử nhưng lại không tham gia vào
sự gia tăng cường độ nhiệt phát quang. Các bẫy này xảy ra sự bão hòa sớm hơn so với
các bẫy liên quan đến nhiệt phát quang, và vì vậy, khi các bẫy cạnh tranh bão hòa một
cách từ từ, thì độ nhạy tăng đến giá trị không đổi. Sự cạnh tranh có thể xuất hiện trong
suốt quá trình dịch chuyển các điện tử từ các bẫy liên quan nhiệt phát quang đến các
tâm phát quang, trong trường hợp đó ta quan sát được sự “cạnh tranh trong quá trình
ghi nhận” ngược lại với sự “cạnh tranh trong quá trình chiếu xạ” [1].
Ngoài ra có một sự giải thích khác dựa vào sự gia tăng theo liều chiếu của số tâm
phát quang có sẵn trong vật liệu (tức là các bẫy lỗ trống sẵn sàng bắt các điện tử). Nếu
cường độ nhiệt phát quang tỷ lệ với sự hình thành số lượng bẫy và số tâm phát quang
và cả hai tỷ lệ với liều chiếu, thì cường độ TL sẽ tỷ lệ với bình phương của liều chiếu.
Tuy nhiên khi tính đến điều đó thì sự giải thích sẽ phức tạp hơn nhiều.
Đối với trường hợp bị bão hòa trên đồ thị khi liều chiếu tăng lên đến một giá trị
nào đó được giải thích: khi liều tăng lên xảy ra sự kích thích hai bẫy một cách tuyến
tính, nhưng khi liều tăng lên quá lớn, bẫy cạnh tranh trở nên bão hòa và điện tử sẽ dồn
về bẫy ban đầu. Điều đó sinh ra sự lấp đầy nhanh hơn bẫy ban đầu, chính vì thế ta
quan sát thấy hiện tượng tuyến tính trở lại của phần liều cao ở một số bẫy, vì lúc này
cường độ TL cuối cùng tỷ lệ với mật độ n [1].
14
1.2.3. Vật liệu và thiết bị đo liều trong nhiệt phát quang
1.2.3.1. Vật liệu đo liều bằng nhiệt phát quang [1]
1.2.3.1.1. Vật liệu đo liều môi trường
Các chất điện môi, bán dẫn là những chất có khả năng phát quang trong quá trình
đốt nóng, nhưng không phải tất cả chúng đều có thể sử dụng làm liều kế nhiệt phát
quang (TLD). Các chất được dùng làm TLD cần có những tính chất sau:
- Cấu trúc đường cong TL phải tương đối đơn giản, đỉnh dùng trong đo liều phải
có độ nhạy cao, ngưỡng đo liều thấp.
- Trơ với các yếu tố môi trường như: độ ẩm, các dung môi hóa chất, ánh sáng...
- Thông tin được giữ ổn định và bền với thời gian
- Hiệu suất phát quang ít phụ thuộc vào năng lượng của bức xạ ion hóa.
- Có sự phụ thuộc tuyến tính giữa tín hiệu TL với liều hấp thụ trong khoảng liều
quan tâm. Thường thì các liều kế TLD có những ưu điểm như kích thước nhỏ (chỉ cần
10mg là có thể đo được liều, có khoảng liều khá rộng (10-1 cGy đến 104 Gy), có hình
dạng tùy ý cách xử lý, có độ ổn định tín hiệu TL trong một thời gian dài cho phép đo
bất kỳ thời điểm nào sau chiếu xạ, sai số có thể đạt < 3% đối với liều trong khoảng vài
mGy đến 10Gy, ít nhạy với các yếu tố môi trường như ánh sáng, độ ẩm và hóa chất
trong phòng thí nghiệm... ngoài ra nó còn có thể tái sự dụng thông qua khâu xử lý
nhiệt.
1.2.3.1.2. Họ vật liệu nền
Hiện có 4 họ vật liệu được nghiên cứu và chế tạo thành công các liều kế (tùy theo
mục đích sử dụng): họ vật liệu trên nền Sulphate; họ vật liệu trên nền Litium Fluoride;
họ vật liệu trên nền Lithium borate; và họ vật liệu trên nền Fluoride kiềm.
a) Vật liệu trên nền Sulphate:
Các vật liêu trên nền Sulphate, bao gồm: CaSO4, BaSO4 và SrSO4 đã được
nghiên cứu các tính chất TL của chúng khi được pha tạp các nguyên tố chuyển tiếp
(như Mn) hoặc đất hiếm RE (RE=Dy, Eu, Sm, Nd và Gd...). Tuy nhiên, trước đây các
vật liệu Sulphate được nghiên cứu như một vật liêu quang học nhiều hơn là như một
liều kế. Trong khoảng 15 năm trở lại đây, họ vật liệu này mới được nghiên cứu theo
hướng đo liều. Việc chế tạo các vật liệu họ Sulphate theo hướng đo liều thường được
thực hiện bằng phương pháp “ tái kết tinh trong môi trường acid dư”, sau đó sản phẩm
được nung và ủ ở nhiệt độ cao để ổn định cấu trúc và các đặc trưng quang học của
chúng.
b) Vật liệt Litium Fluoride:
Các vật liệu đo liều thuộc họ Litium Fluoride chiếm vai trò ngày càng quan trọng
trong chế tạo các liều kế hiện đại (các liều kế LiF:Mg, Ti, Mg:LiF, Cu, Na, Si và
LiF:Mg,Cu,P đươc dùng trong xạ trị). Thường các liều kế chế tạo trên nền Litium
15
Fluoride đều có độ nhạy cao nên được dùng làm liều kế cá nhân và kiểm tra môi
trường. Tuy nhiên quy trình chế tạo khá phức tạp, phương pháp chủ yếu kết hợp phản
ứng pha rắn, kết tinh và gốm nung.
c) Vật liệu Lithium Borate:
Cùng với các vật liệu Sulphate, Fluoride có thể nói borate cũng là một loại vật
liệu đo liều rất có triển vọng. Các vật liệu Lithium borate pha tạp Cu (LiB4O7:Cu) đã
được nghiên cứu chế tạo cả ở hai dạng: bột và tinh thể. Ngoài ra đơn tinh thể
Li2B4O7:Cu được nuôi bằng kĩ thuật Bridgman từ bột đa tinh thể Li2B4O7 và Cu2O tinh
khiết cho thấy, không những Li2B4O7:Cu có hiệu suất TL tốt mà vật liệu này có triển
vọng dùng làm detecrtor nhấp nháy.
d) Vật liệu Fluoride kiềm và các Đất hiếm (RE):
Các liều kế Fluoride chứa đất hiến thuộc họ K2LnF5:RE. Đây là hệ vật liệu cho
những triển vọng đặc biệt thích hợp để đo liều neutron, vì các kim loại đất hiếm nhất
là Gadilinium có tiết diện bắt neutron rất lớn. Các liều kế này đã được chế tạo cả ở
dạng tinh thể và dạng bột. Bảng 1.7 cho ta các liều kế điển hình đã trở thành thương
mại hóa trên thị trường quốc tế dùng trong đo liều bức xạ.
Bảng 1.7: một số vật liệu TL đã trở thành thương mại hóa trên thị trường quốc tế dùng
trong đo liều bức xạ
Vật liệu
Tên
thương
mại
Đỉnh
đọc
liều
(C)
Dãi
bức xạ
(nm)
Zeff
Độ
Dãi tuyến
hiệu nhạy
tính (Gy)
dụng tối đa
Liều
bão
hòa
(Gy)
LiF:Mg,Ti
TLD-100
235
415
8.2
1
5.10-6 – 1
105
LiF:Mg,Cu,P
Gr-200
210
410
8.2
35
3.10-6 – 0
10
CaF2:Mn
TLD-400
310
495
16.3
7
10-5 – 10
2.102
CaF2:Dy
TLD-200
185
480.5
16.3
30
10-5 – 10
5.102
CaF2:Tm
TLD-300
170
360.4
16.3
3
1 – 10
Al2O3:C
TLD-500
210
420
10.2
30
10-6 - 102
-3
10
4
50
Al2O3:Mg,Y
D-2/D-3
280
320
10.2
1
10 - 10
104
CaSO4:Dy
TLD-900
220
480.5
15.5
50
10-6 – 10
105
CaSO4:Tm
TLD-900
225
360
5.5
60
10-6 – 30
102
Li2B4O7:Mn
TLD-800
190
600
7.4
0.4
10-4 – 3
104
Li2B4O7:Cu
TLD-800
-
368
7.4
2
10-4 - 103
103
MgB4O7:Dy
TLD-800
230
480.5
8.4
7
10-5 – 1
10
BeO
TLD-800
335
330
7.1
1
10 – 0.5
102
MgO
TLD-800
200
750
10
1
10-4 – 10
104
16
-4
Ta thấy rằng, các vật liệu trên được chia thành hai nhóm phụ thuộc vào loại tạp
(kim loại chuyển tiếp hoặc đất hiếm). Nhìn chung các đặc trưng theo hướng đo liều
phụ thuộc vào nền và tạp, trong đó độ nhạy phụ thuộc vào loại tạp (thường pha một
loại tạp đối với các đất hiếm và đồng pha tạp với các nguyên tố chuyển tiếp). Như vậy
rõ ràng hiệu suất TL cũng như độ nhạy phụ thuộc rất mạnh vào phân bố sai hỏng,
thành phần tạp chất trong vật liệu TL. Điều này dẫn tới rất khó chế tạo một lượng lớn
liều kế có độ đồng đều cao. Để tránh các sai số trong quá trình đọc liều, điều cần thiết
ta phải chuẩn liều kế theo từng mẻ sản xuất, thẩm chí đôi khi phải chuẩn riêng cho
từng liều kế. Vì vậy, việc khảo sát và chuẩn liều bằng cách vẽ đường đáp ứng liều cho
từng mẻ là một khâu quan trọng không thể thiếu trong quy trình công nghệ sản xuất
TLD.
1.2.3.2. Thiết bị đo liều bằng nhiệt phát quang [7].
Trong nghiên cứu đo liều bức xạ bằng phương pháp TL, tùy thuộc vào mục đích,
yêu cầu của từng phép đo để cơ cấu, liên kết các khối chức năng sao cho thỏa mãn yêu
cầu của phép đo. Tuy nhiên các khối cơ bản của một hệ đo liều phải bao gồm:
- Buồng đốt và bộ khống chế nhiệt độ.
- Bộ thu nhận và lọc lựa tín hiệu quang học.
- Phổ kế
+ Buồng đốt: đây là một trong những bộ phẩn quan trọng nhất của hệ đo, gồm hệ
thống đốt nóng phải đảm bảo sự ổn định tiếp xúc nhiệt về cơ học, hình học, hóa học,
đảm bảo có tính đối lưu. Cơ chế đốt nóng có thể theo kiểu xung hoặc liên tục nhưng
đảm bảo nhiệt độ trên thanh đốt tăng liên tục.
+ Bộ phận khống chế nhiệt độ: có thể dùng chương trình khống chế để đảm bảo
tính lặp lại của chu trình đốt. Để tránh những tín hiệu phát quang giả (nonradiationinduced signal), phải hạn chế tối đa sự oxy hóa bề mặt bằng cách thổi khí trơ hoặc khí
N2 vào buồng đốt trong quá trình đo. Một hệ đo dùng trong đo liều (Routine
measurement) thường không cần chương trình, không cần tuyến tính, mà quan trọng
chỉ cần lặp lại.
+ Bộ thu nhận và lọc lựa tín hiệu quang học: một trong những yêu cầu của bộ thu
nhận và lọc lựa tín hiệu là phải có độ nhạy cao, có tính lọc lựa và phân giải tốt, ít có độ
thăng giáng theo phần trăm tín hiệu. Về lý thuyết, tốt nhất là dùng hệ thống thu nhận
bằng gương Parabolic (Parabolic mirror) nhưng nhược điểm của phương pháp ở chỗ vị
trí của mẫu phải thật chính xác ở tiêu điểm của gương, nếu có sai lệch (cỡ 1mm) sẽ
dẫn đến sự thăng giáng một số phần trăm tín hiệu TL. Hệ thống lọc quang học có mục
đích ngăn cách nhiệt giữ dectector và buồng đốt, phản xạ và hấp thụ hồng ngoại (IR)
nhưng cho ánh sáng mong muốn đi qua. Sự nóng sáng của thanh đốt hoàn toàn phụ
thuộc vào nhiệt độ và bước sóng ( ở 300C, số photon với bước sóng dưới 600nm
17
