Đánh giá hiệu quả xử lý lượng vết Paracetamol trong nước cấp bằng một số phương pháp oxy hóa tiên tiến (Luận văn thạc sĩ)

BỘ TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG
TRƯỜNG ĐẠI HỌC TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG HÀ NỘI

LUẬN VĂN THẠC SĨ

ĐÁNH GIÁ HIỆU QUẢ XỬ LÝ LƯỢNG VẾT PARACETAMOL
TRONG NƯỚC CẤP BẰNG MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP
OXY HÓA TIÊN TIẾN

CHUYÊN NGÀNH: KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG

PHẠM THỊ MAI

HÀ NỘI, NĂM 2018


BỘ TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG
TRƯỜNG ĐẠI HỌC TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG HÀ NỘI

LUẬN VĂN THẠC SĨ
ĐÁNH GIÁ HIỆU QUẢ XỬ LÝ LƯỢNG VẾT PARACETAMOL
TRONG NƯỚC CẤP BẰNG MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP
OXY HÓA TIÊN TIẾN
PHẠM THỊ MAI

CHUYÊN NGÀNH: KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG
MÃ SỐ: 8440301
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
1. TS. ĐÀO HẢI YẾN
2. PGS.TS. LÊ THỊ TRINH

HÀ NỘI, NĂM 2018


CÔNG TRÌNH ĐƯỢC HOÀN THÀNH TẠI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG HÀ NỘI

Cán bộ hướng dẫn chính: TS. Đào Hải Yến

Cán bộ hướng dẫn phụ: PGS.TS. Lê Thị Trinh

Cán bộ chấm phản biện 1: PGS.TS. Nguyễn Thị Hà

Cán bộ chấm phản biện 2: TS. Trần Đăng Thuần

Luận văn thạc sĩ được bảo vệ tại:
HỘI ĐỒNG CHẤM LUẬN VĂN THẠC SĨ
TRƯỜNG ĐẠI HỌC TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG HÀ NỘI
Ngày 04 tháng 10 năm 2018


i

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan các nội dung, số liệu, kết quả nêu trong luận văn là
trung thực và chưa từng được ai công bố trong bất kỳ công trình nào khác.

TÁC GIẢ LUẬN VĂN

Phạm Thị Mai

ii

LỜI CẢM ƠN
Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến các thầy cô trong khoa Môi
Trường - Trường Đại học Tài nguyên và Môi trường Hà Nội đã tận tình dạy
bảo, truyền đạt cho tôi kiến thức nền tảng trong suốt thời gian học tập và tạo
mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình hoàn thành luận văn.
Tôi đặc biệt xin trân trọng cảm ơn TS. Đào Hải Yến, PGS.TS Lê Thị
Trinh - người trực tiếp hướng dẫn khoa học đã đóng góp ý kiến và tạo mọi
điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình nghiên cứu khoa học, thực hiện và
hoàn thành luận văn.
Chúng tôi xin cảm ơn chân thành tới Ban Lãnh đạo Viện Hóa Học Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam, các phòng chức năng đã tạo
điều kiện về cơ sở vật chất, trang thiết bị nghiên cứu trong quá trình thực hiện
luận văn.
Tôi cũng xin cảm ơn các đồng nghiệp, bạn bè và người thân đã giúp
đỡ, động viên và tạo điều kiện cho tôi hoàn thành khoá học và thực hiện
thành công luận văn này.
Luận văn tốt nghiệp không tránh khỏi những thiếu sót. Kính mong nhận
được những ý kiến đóng góp quý báu từ phía hội đồng báo cáo, giáo viên
phản biện và các thầy cô trong khoa để luận văn được hoàn thiện hơn.
Xin chân thành cảm ơn!
Hà Nội, ngày 10 tháng 10 năm 2018
Học viên

Phạm Thị Mai


iii

MỤC LỤC

LỜI CAM ĐOAN .............................................................................................. i
LỜI CẢM ƠN ................................................................................................... ii
MỤC LỤC ........................................................................................................ iii
DANH MỤC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT ................................................. vi
DANH MỤC BẢNG ....................................................................................... vii
DANH MỤC HÌNH ....................................................................................... viii
MỞ ĐẦU ........................................................................................................... 1
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU ............................ 3
1.1. Nguồn gốc của dư lượng dược phẩm trong nước ...................................... 3
1.2. Tính chất hóa lý của Paracetamol .............................................................. 4
1.2.1. Tính chất vật lý .................................................................................... 5
1.2.2. Tính chất hóa học ................................................................................ 6
1.2.3. Dược lý cơ chế tác dụng ..................................................................... 6
1.3. Các nghiên cứu về sự xuất hiện của PRC trong nước................................ 7
1.4. Các quá trình oxi hóa tiên tiến (AOPs) .................................................... 10
1.5. Cơ sở lý thuyết của phương pháp quang hóa ........................................... 13
1.5.1. Phương pháp xác định cường độ dòng photon I0 ............................. 13
1.5.2. Động học của phản ứng .................................................................... 17
1.6. Phương pháp phân tích dư lượng PRC trong nước .................................. 17
1.6.1. Phương pháp sắc ký lỏng hiệu năng cao (HPLC) ............................ 17
1.6.2. Phương pháp sắc ký lỏng khối phổ phân giải cao ............................ 18
1.7. Tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước .............................................. 20
CHƯƠNG 2. ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU .............. 22
2.1. Đối tượng, phạm vi nghiên cứu ............................................................... 22
2.1.1. Đối tượng nghiên cứu ....................................................................... 22

iv

2.1.2. Phạm vi, thời gian nghiên cứu .......................................................... 22
2.2. Thiết bị và Hóa chất ................................................................................. 22
2.2.1. Thiết bị .............................................................................................. 22
2.2.2. Hóa chất ............................................................................................ 22
2.3. Nghiên cứu khả năng xử lý PRC trong nước ........................................... 23
2.3.1. Lựa chọn phương pháp và cơ sơ xây dựng mô hình xử lý ................ 23
2.3.2. Mô hình hệ thiết bị phản ứng quang hóa bằng đèn UV .................... 24
2.3.3. Nghiên cứu sự phân hủy PRC bằng hệ UV ....................................... 25
2.3.4. Khảo sát và lựa chọn tác nhân oxi hóa phù hợp cho quá trình xử lý
PRC bằng đèn UV ....................................................................................... 26
2.3.5. Nghiên cứu ảnh hưởng của pH đến hiệu quả của quá trình xử lý PRC
..................................................................................................................... 26
2.3.6. Nghiên cứu ảnh hưởng của NaClO đến hiệu quả của quá trình xử lý
PRC ............................................................................................................. 26
2.3.7. Nghiên cứu ảnh hưởng của ion vô cơ đến hiệu quả của quá trình xử
lý PRC ......................................................................................................... 27
2.3.8. Nghiên cứu ảnh hưởng của DOM đến hiệu quả của quá trình xử lý
PRC ............................................................................................................. 27
2.3.9. Nghiên cứu ảnh hưởng của nền mẫu đến hiệu quả của quá trình xử lý
PRC ............................................................................................................. 28
2.3.10. Thí nghiệm xác định sản phẩm phụ của quá trình phân hủy PRC
bằng hệ UV/NaClO ..................................................................................... 28
2.4. Phương pháp phân tích PRC .................................................................... 29
2.4.1. Phương pháp phân tích nồng độ PRC bằng hệ HPLC ..................... 29
2.4.2. Xây dựng đường chuẩn cho PRC ...................................................... 30
2.4.3. Điều kiện phân tích LC-MS/MS ........................................................ 31
2.4.4. Đánh giá độ tin cậy của phương pháp phân tích PRC ..................... 32
CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN ........................ 37

v

3.1. Kết quả khảo sát một số yếu tố ảnh hưởng đến hiệu quả của quá trình xử
lý PRC bằng đèn UV ....................................................................................... 37
3.1.1. Kết quả khảo sát ánh sáng và thời gian trong quá trình xử lý PRC
bằng đèn UV ................................................................................................ 37
3.1.2. Kết quả nghiên cứu, lựa chọn tác nhân oxi hóa phù hợp cho quá
trình xử lý PRC bằng đèn UV ..................................................................... 41
3.1.3. Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của cường độ đèn UV đến hiệu quả
của quá trình xử lý PRC .............................................................................. 44
3.1.4. Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của pH đến hiệu quả của quá trình
xử lý PRC .................................................................................................... 45
3.1.5. Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ NaClO đến hiệu quả của
quá trình xử lý PRC..................................................................................... 46
3.1.6. Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ đầu PRC đến hiệu quả
của quá trình xử lý PRC .............................................................................. 47
3.1.7. Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của các ion vô cơ đến hiệu quả của
quá trình xử lý PRC..................................................................................... 48
3.1.8. Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của các hợp chất hữu cơ hòa tan
(DOM) đến hiệu quả của quá trình xử lý PRC ........................................... 49
3.2. Kết quả đánh giá hiệu quả xử lý PRC bằng hệ UV/ NaClO .................... 51
3.2.1. Kết quả đánh giá hiệu quả xử lý PRC bằng hệ UV/ NaClO khi không
có nền mẫu. ................................................................................................. 51
3.2.2. Kết quả đánh giá hiệu quả xử lý PRC bằng hệ UV/ NaClO dưới ảnh
hưởng của nền mẫu giả định ....................................................................... 51
3.3. Kết quả bước đầu nghiên cứu xác định sản phẩm chuyển hóa của quá
trình quang hóa PRC ....................................................................................... 53
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ......................................................................... 59

TÀI LIỆU THAM KHẢO ............................................................................... 61
PHỤ LỤC ........................................................ Error! Bookmark not defined.


vi

DANH MỤC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT

AOPs

Các phương pháp oxi hóa tiên tiến

Abs

Độ hấp thụ quang

COD

Nhu cầu oxi hóa học

DOM

Các hợp chất hữu cơ hòa tan

HPLC

Hệ sắc ký lỏng hiệu năng cao

LC – MS/MS

Hệ thống sắc kí lỏng khối phổ

LOD

Giới hạn phát hiện

LOQ

Giới hạn định lượng

NL

Năng lượng

PRC

Paracetamol

TOC

Tổng lượng cacbon hữu cơ

STT

Số thứ tự

UV/VIS

Quang phổ hấp thụ phân tử

UV

Tia cực tím


vii

DANH MỤC BẢNG

Bảng 1.1. Sự hiện diện của PRC ở các nhà máy xử lý nước thải (trước xử lý) 8
Bảng 1.2. Sự hiện diện của PRC ở các nhà máy xử lý nước thải (sau xử lý) ... 8
Bảng 1.3. Sự có mặt của PRC trong nước mặt ................................................. 9
Bảng 1.4. Tổng quan về sự có mặt của PRC trong nước ngầm ........................ 9
Bảng 1.5. Tổng quan về sự có mặt của PRC trong nước uống ......................... 9
Bảng 1.6. Khả năng oxy hóa của một số tác nhân oxy hóa ............................ 10
Bảng 1.7. Các quá trình oxi hóa nâng cao không nhờ tác nhân ánh sáng ...... 11
Bảng 1.8. Các quá trình oxi hóa nâng cao nhờ tác nhân ánh sáng.................. 12
Bảng 1.9. Các nghiên cứu về loại bỏ PRC sử dụng AOPs ............................. 20
Bảng 2.1. Các thông số kỹ thuật của hệ phản ứng .......................................... 24
Bảng 2.2. Điều kiện phân tích sắc ký HPLC của PRC ................................... 30
Bảng 2.3. Nồng độ và diện tích pic của các chất trong dung dịch chuẩn ....... 30
Bảng 2.4. Các thông số trên MS/MS .............................................................. 31
Bảng 2.5. Các thông số phân tích trên LC- MS/MS ....................................... 32
Bảng 2.6. Giá trị LOD và LOQ của PRC........................................................ 34
Bảng 2.7. Sai số và độ lặp lại của phép đo tại các nồng độ khác nhau........... 35
Bảng 3.1. Ảnh hưởng của cường độ proton của đèn UV 254 nm đến quá trình
phân hủy PRC bằng hệ UV/ NaClO................................................................ 44
Bảng 3.2. Phản ứng của các ion vô cơ với gốc ●OH và hằng số tốc độ.......... 48
Bảng 3.3. Các thông số cơ bản của nền mẫu nước máy ................................. 52
Bảng 3.4. Công thức dự kiến của các hợp chất............................................... 57

Luận văn đủ ở file: Luận văn full