Hiện tượng plasmonic của các hạt nano sắt từ co trong các màng mỏng co ag và co al2o3

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI

GIÁP VĂN CƯỜNG

TÊN ĐỀ TÀI LUẬN ÁN

HIỆN TƯỢNG PLASMONIC CỦA CÁC HẠT
NANO SẮT TỪ Co TRONG CÁC MÀNG MỎNG
Co-Ag VÀ Co-Al2O3

LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT LIỆU

Hà Nội - 2017


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI

GIÁP VĂN CƯỜNG

TÊN ĐỀ TÀI LUẬN ÁN

HIỆN TƯỢNG PLASMONIC CỦA CÁC HẠT
NANO SẮT TỪ Co TRONG CÁC MÀNG MỎNG
Co-Ag VÀ Co-Al2O3
Chuyên ngành: Vật liệu điện tử
Mã số: 62440123

LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT LIỆU

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
1. PGS. TS. NGUYỄN ANH TUẤN
2. GS. TS. TRẦN TRUNG

Hà Nội - 2017


LỜI CAM ĐOAN
Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi dưới sự hướng dẫn của
PGS.TS. Nguyễn Anh Tuấn và GS.TS. Trần Trung. Các số liệu và kết quả được trình bày
trong luận án này được trích dẫn từ các bài báo của tôi, đã và sẽ được công bố, là trung
thực và chưa từng được tác giả nào công bố trong bất kì công trình nào khác.
Hà Nội, ngày tháng 12 năm 2017
Tập thể hướng dẫn:

Tác giả luận án:

PGS.TS. Nguyễn Anh Tuấn

Giáp Văn Cường

GS.TS. Trần Trung


LêI C¶M ¥N
Đầu tiên, cho phép tôi gửi lời cảm ơn sâu sắc nhất đối với PGS.TS. Nguyễn Anh Tuấn,
người thầy đầy tâm huyết với khoa học và học trò. Thầy đã chỉ bảo cho tôi từng vấn đề
nhỏ, chỉnh sửa cho tôi từng câu chữ trong các bài báo khoa học cũng như trong luận án.
Tôi cũng vô cùng biết ơn sự định hướng khoa học và sự tạo điều kiện tối đa về điều kiện
công tác mà GS.TS. Trần Trung đã dành cho tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án.

Luận án này được thực hiện nhờ sự trợ giúp một phần kinh phí từ các đề tài của Quỹ
Nafosted mã số (103.02.2012.65) và (103.02.2015.04).
Tôi xin cảm ơn sự giúp đỡ và tạo điều kiện thuận lợi của lãnh đạo Viện ITIMS, Viện
Sau đại học, Trường Đại học Bách khoa Hà Nội, toàn thể các thành viên của nhóm
Spintronics để tôi có thể hoàn thành luận án.
Xin cảm ơn sự giúp đỡ về tinh thần của các đồng nghiệp ở khoa Khoa học Cơ bản, đã
khuyến khích tôi có quyết tâm nghiên cứu và hoàn thành luận án.
Tôi xin gửi lời cảm ơn đến sự giúp đỡ của PGS.TS Nguyễn Thế Bình và PTN Quang
lượng tử - ĐHKHTN - ĐHQG Hà nội, TS. Nguyễn Thị Ngọc Anh và PTN Hoàng gia Thụy
Điển, TS. Lương Văn Sử và PTN AFM thuộc Đại học Quốc gia Đài Loan.
Ngoài ra, luận án đã nhận được sự giúp đỡ thực hiện các phép đo của Viện AIST, PTN
Quang lượng tử - Khoa Vật lý - Trường ĐHKHTN - ĐHQG Hà nội, Khoa Địa chất Trường ĐHKHTN - ĐHQG Hà nội, PTN Hoàng gia Thụy Điển, PTN AFM - ĐHQG Đài
Loan.
Sau cùng, tôi xin dành lời cảm ơn chân thành nhất tới tất cả những người thân yêu
trong gia đình tôi, những người luôn luôn sẵn sàng hỗ trợ tôi cả về vật chất lẫn tinh thần
trong suốt quá trình tôi làm NCS.

Hµ Néi, ngµy 14/12/2017

Giáp Văn Cường


MỤC LỤC
DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT ...................................... iv
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ .................................................................... v
MỞ ĐẦU .................................................................................................................... 1
CHƢƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ HIỆN TƢỢNG PLASMONIC .............................. 7
1.1 Khái niệm về plasmon .............................................................................................. 9
1.2 Phân loại plasmon ................................................................................................... 10
1.3 Điều khiển độ truyền qua của tinh thể plasmon từ bằng từ trƣờng ngoài ........ 13

1.4 Hiện tƣợng cộng hƣởng plasmon bề mặt ............................................................ 16
1.5 Hiện tƣợng
1.6 Tƣơng tá

s

ni v s in

s

ni s ............................................................ 17

gn n-plasmon .................................................................................. 21

1.7 Sơ ƣợc tình hình nghiên cứu về spinplasmonics ở tr ng nƣớc ........................ 27
1.8 Kết luận hƣơng 1 ................................................................................................... 28
CHƢƠNG 2: THỰC NGHIỆM................................................................................ 29
2.1 Chế tạo màng mỏng có cấu trúc dạng hạt nano bằng hƣơng há

hún xạ cao

tần..................................................................................................................................... 29
2.1.1 Nguyên tắc chung củ

hƣơng há

hún xạ cao tần ............................... 29

2.1.2 Cách bố trí bia khi chế tạo mẫu màng mỏng dạng hạt ............................. 32
2.1.3 Xử lý màng mỏng sau khi chế tạo ............................................................. 33

2.2 Chế tạo màng mỏng có cấu trúc dạng hạt nano bằng hƣơng há bốc bay nổ
trong chân không............................................................................................................ 33
2.2.1 Nguyên lý của bốc bay nổ ......................................................................... 34
2.2.2 Ƣu điể , nhƣợ điể
2.3 Cá

ủ

hƣơng há bố b y nổ ................................ 35

hƣơng há khảo sát màng mỏng ................................................................ 36

2.3.1 Phƣơng há nghiên ứu cấu trúc bằng nhiễu xạ tia X............................. 36
2.3.2 Kính hiển vi điện tử quét (SEM) ............................................................... 36
2.3.3 Kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM)..................................................... 37
2.3.4 Kính hiển vi lực nguyên tử (AFM) ........................................................... 37
2.3.5 Khảo sát tính chất từ sử dụng từ kế mẫu rung (VSM) .............................. 38
2.4 Thiết ậ hệ đ qu ng-từ để khả sát hiện tƣợng
i

s

ni ............................. 38


2.4.1 Sơ đồ khối ủ

á hệ đ qu ng-từ ........................................................... 38

2.4.2 Th ng số k thuật ủ

á thiết bị sử ụng tr ng á hệ đ qu ng-từ ....... 40

2.4.3 Thiết ậ hệ đ qu ng-từ với nguồn ánh sáng ser đỏ ............................. 45
2.4.4 Thiết lập hệ đ qu ng-từ với á ánh sáng đơn sắc khác nhau ................. 46
2.5 Kết luận hƣơng 2 ................................................................................................... 49
CHƢƠNG 3: NGHIÊN CỨU MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG HÌNH THÁI CẤU TRÚC
DẠNG HẠT CỦA CÁC MÀNG MỎNG Co-Al2O3 VÀ Co-Ag ............................. 50
3.1 Một số đặ trƣng ấu trúc và tính chất từ của hệ Co-Al2O3 ............................... 50
3.1.1 Tỉ lệ thành phần Co trong màng mỏng Co-Al2O3 ..................................... 50
3.1.2 Hình thái cấu trúc bề mặt thông qua ảnh SEM ......................................... 53
3.1.3 Hình thái cấu trúc thông qua ảnh AFM ..................................................... 54
3.1.4 Hình thái vi cấu trúc thông qua giản đồ XRD ........................................... 56
3.1.5 Tính chất từ của hệ màng mỏng Co-Al2O3................................................ 59
3.2 Một số đặ trƣng ấu trúc và tính chất từ của hệ Co-Ag .................................... 62
3.2.1 Tỉ lệ thành phần Co trên màng mỏng Co-Ag ............................................ 62
3.2.2 Hình thái cấu trúc bề mặt thông qua ảnh SEM ......................................... 64
3.2.3 Hình thái màng mỏng dạng hạt thông qua ảnh TEM ................................ 67
3.2.4 Khảo sát cấu trúc màng mỏng thông qua phổ nhiễu xạ điện tử (ED) ....... 68
3.2.5 Hình thái cấu trúc thông qua ảnh AFM ..................................................... 68
3.2.6 Tính chất từ của hệ Co-Ag ........................................................................ 71
3.3 Kết luận hƣơng 3 ................................................................................................... 72
CHƢƠNG 4: HIỆN TƢỢNG PLASMONIC TỪ Ở HỆ Co-Ag .............................. 73
4.1 iểu hiện

s

ni từ tính thông qua phổ truyền qua của ánh sáng nhìn thấy

ở hệ màng mỏng dạng hạt Co - Ag .............................................................................. 74

4.1.1 Phổ truyền qua của hệ màng mỏng Co-Ag ............................................... 74
4.1.2 Sự hụ thuộ

ủ

hổ truyền qu v

4.1.3 Hiện tƣợng

s

ni từ t nh trên hệ

4.2 Biểu hiện plasmonic từ t nh th ng qu

tỉ ệ C v từ trƣờng ngoài ............ 75
ẫu

ng

ỏng C -Ag ................ 78

hổ hản xạ ủ ánh sáng nh n thấy ở

hệ màng mỏng dạng hạt Co - Ag ................................................................................. 79
4.2.1 Phổ hản xạ hụ thuộ v

tỉ ệ hạt sắt từ C tr ng
ii

ẫu .......................... 80


4.2.2 Ảnh hƣởng ủ từ trƣờng ên hổ hản xạ ủ
4.2.3 Về biểu hiện ủ hiện tƣợng

s

ng

ni từ t nh trên hệ

ỏng C -Ag ......... 82
ẫu C -Ag ......... 85

4.3 Kết luận hƣơng 4 ................................................................................................... 89
CHƢƠNG 5: HIỆN TƢỢNG PLASMONIC TỪ Ở HỆ Co-Al2O3 ......................... 90
5.1 Nghiên cứu thực nghiệm phổ truyền qua ở màng mỏng dạng hạt Co - Al2O3 91
5.1.1 Sự truyền qu

hụ thuộ từ trƣờng v tỉ lệ C

5.1.2 Sự truyền qua phụ thuộ v
5.2 Cơ hế tƣơng tá
5.2.1 M h nh h
5.2.2 Cơ hế ghi

ủ ánh sáng ser đỏ ....... 91

hƣớng của từ trƣờng ngoài ......................... 95

gn n-plasmon ở màng mỏng dạng hạt Co-Al2O3 ............ 98
ơ hế tƣơng tá

gn n-photon......................................... 98

gn n tr ng tƣơng tá

gn n-plasmon ........................ 103

5.3 Kết luận hƣơng 5 ................................................................................................. 106
KẾT LUẬN CHUNG ............................................................................................. 107
TÀI LIỆU THAM KHẢO ...................................................................................... 108
DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG Ố CỦA LUẬN ÁN ................. 120

iii


DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT

Chữ viết tắt
AFM
AMR
CVD
ED
EDS
FE
FM
GMR
GGG

IG
LSP
MBE
MEF
MGF
NM
PVD
RF
RKKY
Interraction
SEM
SERS
SNOM
SPE
EELS
SPP
SPR
TEM
TMR
XRD

Tên tiếng Anh đầy đủ
Atomic Force Microscope
Anisotropic Magnetoresistance
Chemical Vapor Deposition
Electron Diffraction
Energy Dispersion
Spectroscopy
Flash Evaporation
Ferromagnetic Material

Giant Magneto-Resistance
Gadolinium Gallium Garnet
Iron Garnet
Local Surface Plasmon
Molecular Beam Epitaxy
Metal Enhancement
Fluorescent
Magnetic granular thin film
Nonmagnetic Material
Physical Vapor Deposition
Radio Frequency
Ruderman-Kittel-KasuayaYosida Interraction
Scanning Electron Microscope
Surface Enhanced Raman
Spectroscopy
Near-field Scanning Optical
Microscope
Spinplasmonic electron
Electron Energy Loss
Spectroscopy
Surface Polariton Plasmon
Surface Plasmon Resonance
Transmission Electron
Microscope
Tunneling Magnetoreristance
X-ray Diffraction

iv

Dịch nghĩa

Kính hiển vi lực nguyên tử
Từ điện trở dị hƣớng
Lắng đọng h hơi hó học
Nhiễu xạ điện tử
Phổ tán sắ năng ƣợng
Bốc bay nổ
Vật liệu sắt từ
Từ điện trở khổng lồ
Tinh thể định hƣớng GGG
Tinh thể Iron Garnet
Plasmon bề mặt định xứ
Phƣơng há e it xy hù
phân tử
Huỳnh qu ng tăng ƣờng
nhờ kim loại
Màng mỏng từ dạng hạt
Vật liệu phi từ
Lắng đọng h hơi vật lý
Tần số Radio
Tƣơng tá RKKY
Kính hiển vi điện tử quét
Tán xạ R
n tăng ƣờng
bề mặt
Kính hiển vi quang học
quét trƣờng gần
Điện tử spinplasmonic
Phổ tổn h năng ƣợng
điện tử
Plasmon polariton bề mặt

Cộng hƣởng plasma bề mặt
Kính hiển vi điện tử truyền
qua
Từ điện trở xuyên ngầm
Nhiễu xạ tia X


DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ
Hình 1.1 Phổ đặc trưng suy giảm năng lượng điện tử [90]. ...................................... 9
Hình 1.2 Phân loại plasmon [76]. ............................................................................ 10
Hình 1.3 Plasmon bề mặt định xứ [19]..................................................................... 11
Hình 1.4 Chiếc cốc Lycurgus [34]. ........................................................................... 12
Hình 1.5 Sơ đồ thực nghiệm và mẫu khảo sát spinplasmonic [30]. ......................... 14
Hình 1.6 Phổ truyền qua của tinh thể Plasmonic [96]. ............................................ 15
Hình 1.7 Kết quả phổ truyền qua tinh thể plasmon từ với cấu trúc hốc nano (đường
kính 150 nm và chu kì là 400 nm ) trên bề mặt mẫu. Một sóng phân cực thẳng tới
vuông góc trên tinh thể từ phía không khí [96]. ....................................................... 16
Hình 1.8 Sự kích thích dao động plasmon bề mặt lưỡng cực của hạt nano [96]. .... 17
Hình 1.9 Khi các vi hạt Co/Au được đặt trong từ trường ngoài, các electron trong
các hạt Co bị phân cực spin [11].............................................................................. 18
Hình 1.10 Cơ chế của hiện tượng plasmon-spin [58]. ............................................. 19
Hình 1.11 Chuẩn hóa biên độ điện trường của sóng THz truyền qua hạt Co-0%Au
(hình thoi), Co-35%Au (hình tròn) và Co-42%Au(hình vuông) dưới tác dụng của từ
trường B// [58]........................................................................................................... 20
Hình 1.12 Chuẩn hóa biên độ điện trường của sóng THz truyền qua hạt Co-0%Au
(hình thoi), Co-35%Au (hình tròn) và Co-42%Au(hình vuông) dưới tác dụng của từ
trường B [58]. ........................................................................................................ 21
Hình 1.13 Plasmon tạo bởi từ trường không đồng nhất [114]. ................................ 23
Hình 1.14 Hiệu ứng phân cực spin của electron trong nguyên tử từ [114]. ............ 24

v


Hình 1.15 Spin trên phổ tiêu hao năng lượng của các phương Gd/Mo (112) ở 0(a),
1/2(b), 3/4 (c) và 5/4 (d)[49]..................................................................................... 25
Hình 1.16 Bất đối xứng spin của kích thích plasmon (hình vuông) tại năng lượng
tiêu hao khoảng 5 eV và Drude (vòng tròn) với năng lượng tiêu hao cỡ 1,5 eV như
một chức năng của vector sóng [43]. ....................................................................... 26
Hình 1.17 Phổ tổn hao năng lượng trên Gd/Mo (112) ở trung tâm các vùng
Brillouin 200K và 300K [49]. ................................................................................... 27
Hình 2.1 Sơ đồ cấu tạo máy phún xạ........................................................................ 30
Hình 2.2 Bia ghép Al2O3-Co. .................................................................................... 32
Hình 2.3 Sơ đồ hệ bốc bay nổ trong chân không. .................................................... 35
Hình 2.4 Nguyên lí hoạt động của kính hiển vi lực nguyên tử AFM [14]. ............... 38
Hình 2.5 Sơ đồ thực nghiệm khảo sát hệ số truyền qua phụ thuộc từ trường ngoài.
.................................................................................................................................. 39
Hình 2.6 Sơ đồ thực nghiệm khảo sát hệ số phản xạ phụ thuộc từ trường ngoài. ... 39
Hình 2.7 Sơ đồ thí nghiệm khảo sát sự phụ thuộc của dòng quang điện của quang
trở vào cường độ chiếu sáng đến quang trở............................................................. 41
Hình 2.8 Sự phụ thuộc của điện trở của quang trở vào cường độ sáng .................. 41
Hình 2.9 Laser He- Ne gồm đầu phát Laser(a) và nguồn cao áp (b). ..................... 42
Hình 2.10 Khảo sát sự phụ thuộc của từ trường trong cuộn cảm vào cường độ dòng
điện bằng máy đo từ Gauss. ..................................................................................... 43
Hình 2.11 Sự phụ thuộc của từ trường B vào cường độ dòng điện. ......................... 44
Hình 2.12 Hệ đo quang-từ sử dụng detector là đầu đo công suất. (1) nguồn laser
đỏ, (2) kính phân cực, (3) cuộn dây tạo từ trường, (4) thấu kính hội tụ, (5) đầu đo
công suất, (6) nguồn một chiều, (7) ôm kế, (8) nguồn cao áp của laser He-Ne. ..... 45
vi

Hình 2.13 Hệ đo quang-từ sử dụng detector là quang trở CdS. (1) nguồn laser đỏ,
(2) kính phân cực, (3) cuộn dây, (4) thấu kính hội tụ, (5) quang trở CdS, (6) nguồn
một chiều, (7) ampe kế, (8) ôm kế, (9) nguồn cao áp của laser He-Ne.................... 46
Hình 2.14 Sơ đồ nguyên lý khảo sát hệ số truyền qua phụ thuộc từ trường ngoài. . 46
Hình 2.15 Thiết bị lock-in DSP 7225. ...................................................................... 47
Hình 2.16 Hệ tán sắc ánh sáng CARLZEISS JENA. .............................................. 47
Hình 2.17 Chopper tạo xung. ................................................................................... 48
Hình 2.18 Hệ đo quang-từ với các ánh sáng đơn sắc khác nhau. (1) máy quang phổ;
(2) chopper; (3) kính phân cực; (4) và (4’) thấu kính hội tụ; (5) nam châm; (6) cảm
biến quang trở CdS; (7) bộ khuếch đại lock-in DSP 7225; (8) nguồn một chiều. ... 49
Hình 3.1 Mối quan hệ giữa tỉ lệ % nguyên tử Co trên mẫu so với tỉ lệ diện tích bia.
.................................................................................................................................. 52
Hình 3.2 Ảnh SEM của mẫu màng mỏng Co(24%)-Al2O3 tẩm thực NaOH 10 phút.
.................................................................................................................................. 53
Hình 3.3 Ảnh SEM của mẫu màng mỏng Co(24%)-Al2O3 đã tẩm thực NaOH 5 phút.
.................................................................................................................................. 53
Hình 3.4 Ảnh AFM (chế độ “height”) của mẫu màng mỏng Co(15%)-Al2O3 chưa ủ
nhiệt (a), và sau khi ủ nhiệt ở 250oC trong 1h (b). ................................................... 54
Hình 3.5 Ảnh AFM (chế độ “height”) của mẫu màng mỏng Co(40%)-Al2O3 chưa ủ
nhiệt (a), và sau khi ủ nhiệt ở 250oC trong 1h (b). ................................................... 54
Hình 3.6 Ảnh AFM được trích xuất từ các ảnh AFM của các mẫu màng mỏng
Co(15%)-Al2O3 và Co(40%)-Al2O3 sau khi đã ủ nhiệt ở 250oC trong vòng 1h . ..... 55
Hình 3.7 Minh họa mặt cắt của bề mặt ghi nhận được bằng AFM của các mẫu
màng mỏng Co-Al2O3, thể hiện các hạt/chùm nguyên tử Co cô lập được bao bởi lớp
nền Al2O3. ................................................................................................................. 56
vii


Hình 3.8 Giản đồ XRD của mẫu màng mỏng dạng hạt Cox(Al2O3)1-x với x = 0.27. 57
Hình 3.9 Đường cong từ trễ của mẫu màng mỏng dạng hạt Co(x%)-Al2O3 với từ

trường vuông góc bề mặt mẫu với x = 6, 16, 27, 49. ............................................... 59
Hình 3.10 Đường cong từ trễ của mẫu màng mỏng dạng hạt Co(27%)-Al2O3........ 61
Hình 3.11 Đường cong từ trễ của mẫu màng mỏng dạng hạt Co(27%)-Al2O3 với từ
trường theo hai phương song song và vuông góc với bề mặt mẫu........................... 61
Hình 3.12 Đường cong từ trễ của mẫu màng mỏng dạng hạt Co(49%)-Al2O3........ 62
Hình 3.13 Kết quả phân tích EDS mẫu màng mỏng Co(8%)-Ag. ............................ 62
Hình 3.14 Kết quả phân tích EDS mẫu màng mỏng Co(15%)-Ag. .......................... 63
Hình 3.15 Kết quả phân tích EDS mẫu màng mỏng Co(25%)-Ag. .......................... 63
Hình 3.16 Kết quả phân tích EDS mẫu màng mỏng Co(50%)-Ag. .......................... 63
Hình 3.17 Ảnh SEM của mẫu màng mỏng dạng hạt nano Co(23%)-Ag bốc bay nổ.
.................................................................................................................................. 65
Hình 3.18 Ảnh SEM của mẫu màng mỏng dạng hạt nano Co(20%)-Ag phún xạ. ... 65
Hình 3.19 So sánh hình thái bề mặt qua ảnh SEM của các mẫu màng mỏng được
bốc bay nổ với tỷ lệ Co khác nhau............................................................................ 65
Hình 3.20 Ảnh SEM của mẫu Co(27%)-Ag sau khi bắn phá ion. ............................ 66
Hình 3.21 Ảnh SEM của mẫu Co(20%)-Ag sau khi bắn phá ion. ............................ 66
Hình 3.22 Ảnh TEM của mẫu màng mỏng dạng hạt nano Co(22%)-Ag bốc bay nổ.
.................................................................................................................................. 67
Hình 3.23 Ảnh ED của mẫu màng mỏng dạng hạt nano Co(22%)-Ag. ................... 68
Hình 3.24 Ảnh AFM của mẫu màng mỏng dạng Co(22%)-Ag. ............................... 69
viii


Hình 3.25 Ảnh AFM của mẫu màng mỏng dạng Co(27%)-Ag. ............................... 69
Hình 3.26 Ảnh AFM của mẫu màng mỏng dạng 100% Co. ..................................... 70
Hình 3.27 Ảnh AFM của mẫu màng mỏng dạng 100% Ag. ..................................... 70
Hình 3.28 Tính chất từ của một số màng mỏng từ dạng hạt Co-Ag. ....................... 71
H nh 4.1 Phổ truyền qua của các màng mỏng Cox-Ag với x = 0 và x = 27% nguyên
tử, khi không có từ trường (B = 0) và có từ trường tác dụng (B = 500 G). ............. 75
H nh 4.2 Phổ truyền qua của các màng mỏng Cox-Ag với các x khác nhau, trong

khoảng 0 – 63 % nguyên tử, khi không có từ trường (B = 0) và có từ trường tác
dụng (B = 500 G). .................................................................................................... 75
H nh 4.3 Sự biến thiên có dạng dao động tắt dần theo tỷ lệ thành phần Co (x trong
khoảng 0  63% nguyên tử) của hệ số truyền qua quan sát tại các bước sóng

 = 560 nm (a) và 660 nm (b). ................................................................................. 77
H nh 4.4 Phổ phản xạ theo tỉ lệ Co khi B=0. ........................................................... 80
H nh 4.5 Phổ phản xạ theo tỉ lệ Co khi B=0. ........................................................... 81
H nh 4.6 Phổ phản xạ theo tỉ lệ Co ứng với bước sóng 660 nm khi B = 0. ............. 81
H nh 4.7 (a) Phổ phản xạ của màng mỏng với x = 7% khối lượng Co-Ag dưới tác
dụng của từ trường ngoài có cường độ khác nhau, B = 0  500 G. (b) Vùng phổ
dưới bước sóng dài được tách từ hình (a) để thấy rõ xu hướng biến thiên theo
cường độ từ trường ngoài. ........................................................................................ 82
H nh 4.8 Phổ phản xạ của ánh sáng trên bề mặt mẫu màng mỏng có các tỷ lệ Co
khác nhau với tác dụng của từ trường ngoài B = 0 và 500 Gs: (a) x = 0; (b) x ~
0.04; (c) x ~ 0.06; (d) x ~ 0.07. ............................................................................... 83
H nh 4.9 Mô phỏng cơ chế tương tác magnon-plasmon. ......................................... 85
H nh 5.1 Tỷ số truyền qua phụ thuộc từ trường của chùm tia laser đỏ đối với các
màng mỏng Cox-Al2O3 có tỷ lệ Co khác nhau: x = 16%(hình a), 27% (hình b), 49%
(hình c), 63% (hình d) và 100%(hình e). Các đường chấm ngang thể hiện các mức

ix


nền truyền qua khi x nhỏ (≤ 49 %) và các mức trần truyền qua khi x lớn (> 49 %).
.................................................................................................................................. 92
H nh 5.2 Quan hệ giữa cường độ chùm laser tới J0 , và truyền qua được JT phụ
thuộc vào lượng hạt, hay chùm nguyên tử, Co ít (a) hay nhiều (b) trong nền Al2O3.
.................................................................................................................................. 93
H nh 5.3 (a) Cơ chế plasmonic, (b) và cơ chế spinlasmonics [7]. ......................... 103

H nh 5.4 (a) Một tia sáng của ánh sáng nhìn thấy tác động vào màng mỏng từ dạng
hạt đặt trong một từ trường ngoài có thể điều chỉnh được. (b) Minh họa sự tương
quan giữa hình học (x, y, z, φ), quang học (trục quang, B0, E0) và từ trường (Hinit,
Mi, H) là các yếu tố ảnh hưởng. (c) Biểu hiện của hiện tượng plasmonic với điện
trường phân cực E’ trong màng mỏng từ dạng hạt với kích thước D  . (d) và (e)
Các hạt siêu thuận từ trong màng mỏng dạng hạt Co-Al2O3 khi có hoặc không có từ
trường ngoài H. ...................................................................................................... 105
H nh 5.5 Sự phụ thuộc của hệ số truyền qua vào hướng của từ trường ngoài. ....... 96
H nh 5.6 (a) Minh hoạ về cơ chế hiện tượng plasmonic cho các spin trong các màng
mỏng từ dạng hạt bị tác động bởi ánh sáng. (b) Các spin bị phân cực thể hiện bằng
vectơ từ độ Mi khi chịu tác động của từ trường B0 và bị phân cực điện bởi E’ do
chịu tác động của điện trường E0. (c)-(h) Minh họa sự tương tác photon-magnon
dưới tác dụng của từ trường H thay đổi theo góc . .............................................. 102
H nh 5.7 (a) Hệ số truyền qua khi φ = 0 là một hàm của tỉ lệ Co trong mẫu (x), với
các ánh sáng có bước sóng khác nhau. (b) Hệ số truyền qua khi φ = 0o là một hàm
của bước sóng () với các mẫu có tỉ lệ % Co khác nhau. (c) Hệ số truyền qua khi
φ = 45o là một hàm của bước sóng () với các mẫu có tỉ lệ % Co khác nhau. ....... 98

x


MỞ ĐẦU
1. Tính cấp thiết của đề tài
Ngay từ thế kỉ thứ tƣ s u

ng nguyên ngƣời t đã biết đến một hiện tƣợng rất lý

thú là ánh sáng ứng với tần số xá định có thể truyền qua hay bị chặn lại bởi chiếc
cốc Lycurgus [43] đƣợc làm từ thủy tinh có pha các hạt kim loại Au k h thƣớc vài
chục nanomét [65]. Tuy nhiên, đến tận thế kỉ 20 hiện tƣợng này mới đƣợ đề cập

đến một cách khoa học. Vào những nă

uối thế kỉ 20, nhiều nghiên cứu cho thấy

có thể thực hiện việ định xứ (nhốt h y gi

hã ) sóng điện từ ở tại bề mặt của

kim loại bằng hiện tƣợng phân cực plasmon bề mặt. Từ những nă

2000 trở đi, khi

các kỹ thuật chế tạo nano phát triển, vấn đề dẫn truyền h y định xứ sóng điện từ có
thể thực hiện đƣợc dễ dàng, các linh kiện quang-điện tử hiện đại sử dụng hiện tƣợng
kích thích các trạng thái

động plasmon bề mặt đã h nh th nh nên

ột nhánh

công nghệ mới ó tên “plasmonics” (2001).
Trên thế giới, đã ó nghiên ứu tổng qu n về vật iệu
nghiên ứu về á t nh hất ủ vật iệu

s

s

ni [74] v

ni nhƣ sự h n ự siêu nh nh [25],

điều kiện xảy r hiện tƣợng

s

th y đổi khi hịu tá

ự điện từ [56]. Đặ biệt, hiện tƣợng

ụng ủ

ni trên bề

ặt ki

đƣợ nghiên ứu the hƣớng ứng ụng để hế tạ
tăng hiệu suất ủ
Ở iệt N
c ng bố n
hất ủ

ó nhiều

in

ại [96], t nh hất qu ng
s

ni đã

ặt trời [72][51][124] nhằ

in s với á vật iệu bán ẫn th ng thƣờng.

, tại thời điể

tá giả bắt đầu thự hiện đề t i ủ

nghiên ứu về hiện tƣợng
ại vật iệu n y.

s

đó, hiện tƣợng

ni , vật iệu
s

ni

nh, hƣ thấy ó
s

ni v

ột hiện tƣợng

á t nh
n rất

mới ở nƣớc ta.
Đề tài nghiên cứu “Hiện tượng plasmonic của các hạt nano sắt từ Co trong các
màng mỏng Co-Ag và Co-Al2O3” đƣợc tá giả thực hiện tại Viện Đ
về Khoa học Vật liệu (ITIMS)-ĐH K H Nội nhằ

tạo Quốc tế

ơ sở để phát triển nghiên

cứu và ứng dụng một nh vực mới về plasmonics ở tr ng nƣớc, là một yêu cầu có
tính cấp thiết nhằm phát triển nghiên cứu và ứng dụng mới đối với các vật liệu từnano hiện đại ở nƣớc ta.

1


2. Mục tiêu
 Nghiên cứu tiếp cận đƣợc các hiện tƣợng

ó iên qu n đến tƣơng tá

spin-plasmon trong dải sóng điện từ có bƣớc sóng lớn hơn k h thƣớc hạt: Sử
dụng ánh sáng nhìn thấy (~300800 nm), trong khi các hạt sắt từ n n đƣợc
qu n t

thƣờng ó k h thƣớc phổ biến trong khoảng ƣới 100 nm.

 Tạ r đƣợc hệ thống mẫu màng mỏng từ dạng hạt nano với tỷ phần sắt từ khác
nhau và thiết lậ đƣợc hệ đ v

hƣơng há đ th h hợ để khảo sát các tính

chất h y đặ trƣng đá ứng quang phụ thuộc vào từ trƣờng ngoài.
 Tìm hiểu về tƣơng tá

gn n-

s

n, ũng

hản ánh bản chất củ tƣơng

tác photon-spin, thông qua phổ truyền qua và phổ phản xạ của ánh sáng phụ
thuộc vào từ trƣờng ngoài và tỉ lệ % nguyên tử Co trong màng mỏng.
3. Đối tƣợng và phƣơng pháp nghiên cứu
 Để giải quyết các vấn đề đặt ra trong các mụ tiêu trên đ y, trƣớc hết việc chế
tạo mẫu để thực hiện nghiên cứu phải có cấu trúc dạng hạt nano là yếu tố hàng
đầu. Vì vậy các hệ màng mỏng Co-Al2O3 và Co-Ag, là những kiểu cấu trúc
nano từ tiếp xúc dị thể sắt từ-phi từ tiêu biểu và thích hợ để nghiên ứu hiện
tƣợng

s

ni . Nhóm nghiên cứu spintronics của Viện ITIMS đã có kinh

nghiệm nhiều nă
nhƣ vậy.

về chế tạo và nghiên cứu các tính chất vật lý của những hệ

đó đ y sẽ là một thuận lợi lớn đối với luận án.

 Việc tìm hiểu những đặ trƣng về cấu trúc và tính chất từ của các hệ màng mỏng
từ dạng hạt ũng đã đƣợc thực hiện ở luận án này, mặ

ùđ y

những hệ đã

đƣợc nhóm nghiên cứu khảo sát khá nhiều và chi tiết ở những nghiên cứu trƣớc
đ y đối với những hệ tƣơng tự (nhƣ sử dụng á

hé đ XR , E , SEM, TEM,

AFM, VSM). Tuy nhiên ở đ y húng t i tập trung nhiều hơn v
hé đ qu ng-từ (chủ yếu

á

sử dụng các

hé đ sự truyền qua và phản xạ có và không

có tác dụng của từ trƣờng ng i) để khảo sát và tìm hiểu á
hiện tƣợng iên qu n đến hiện tƣợng

s

ơ hế đối với các

ni ở các hệ mẫu màng mỏng từ

dạng hạt nano Co-Al2O3, Co-Ag. Vì vậy, một trong những vấn đề quan trọng ở
luận án này là thiết ậ đƣợc hệ đ qu ng tr ng từ trƣờng và tìm hiểu các phép
đ

hối hợp khác nữ . Trên ơ sở thiết ậ đƣợc hệ đ qu ng-từ tốt, v đặc biệt

là loại trừ đƣợc yếu tố của các hiệu ứng quang-từ thƣờng gặ , nhƣ hiệu ứng
2


Kerr-Faraday, những kết quả khả quan nhất đã đƣợc tổng hợp và trình bày trong
luận án.
4. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn
 Ý ngh kh

học củ đề tài nghiên cứu ở luận án này, là vấn đề tìm hiểu về tính

phụ thuộc spin của hiện tƣợng

s

ni , trƣớc hết thể hiện ở chỗ, đ y

ần

đầu tiên ở tr ng nƣớc tiếp cận đến nghiên cứu một nh vực còn khá mới mẻ
không chỉ ở tr ng nƣớ , v

ũng hỉ mới xuất hiện gần đ y trên thế giới, nhƣng

n hƣ đƣợc quan tâm nhiều. Vì vậy nhiều tri thức khoa học và công nghệ mới
sẽ có khả năng đƣợ t

t i, đƣợc khám phá. Ví dụ nhƣ á hiện tƣợng xuất phát

từ tƣơng tá giữa photon với mạng spin củ

á điện tử trong hạt nano từ đã tạo

nên hiện tƣợng plasmonic, h y tƣơng tá giữa các photon với magnon, một trạng
thái k h th h

động tuế sai của mạng s in ƣới tác dụng của từ trƣờng ngoài

hay không có từ trƣờng ng i, tr ng đó th nh hần từ trƣờng B củ sóng điện từ
kích thích lên các spin trong các hạt từ nano.
 Các kết quả thu đƣợc của luận án đã gợi ý về một cách tiếp cận thực nghiệ

để

tìm hiểu về ơ hế v quá tr nh tƣơng tá giữa photon của ánh sáng với mạng
spin, thông qua các hạt nano từ.
 Kết quả nghiên cứu về hiện tƣợng plasmonic trên của các hạt nano Co trong các
màng mỏng Co-Ag và Co-Al2O3 của luận án, thể hiện qua sự biến đổi của những
tính chất truyền qua/phản xạ đối với hệ các hạt sắt từ nano, những tính chất
qu ng đó bị điều biến khá thƣờng bởi các yếu tố từ tính của hệ, nhƣ nồng độ
hạt C , ƣờng độ v hƣớng từ trƣờng tác dụng lên các hạt nano Co, và những

tính chất đó

n hụ thuộ v

năng ƣợng photon kích thích plasmon, là những

đóng gó đã đƣợc ghi nhận cho sự phát triển của khoa học nano và công nghệ
vật liệu nano nói chung, công nghệ quang-spin và ứng dụng spintronics nói riêng
(thông qua các công bố quốc tế có uy tín).
 Về mặt thực tiễn, các hiện tƣợng plasmonic hứa hẹn mở ra những ứng dụng rất
độ đá v hữu

h tr ng đời sống hiện đại, điển hình là các ứng dụng trong

công nghệ chuyển mạ h qu ng ƣợng tử, th ng tin qu ng ƣợng tử, tàng hình.

3


5. Những điểm mới của luận án
Trong quá trình thực hiện luận án, húng t i đã thiết lập và tiến hành đƣợc một số
những hoạt động và kỹ thuật thực nghiệm có tính mới trong việc tiến hành nghiên
cứu của luận án ở tr ng nƣớc và công bố quốc tế, gồ

h i điểm nổi bật nhƣ s u:

 Phát triển đƣợc kỹ thuật bốc bay nổ trong chân không (Flash Evaporation, FE)
áp dụng trong việc chế tạo các mẫu màng mỏng có kiểu cấu trúc dạng hạt nano,
nhƣ ở hệ Co-Ag. Mặc dù kỹ thuật bốc bay nổ tr ng h n kh ng đã đƣợc thực
hiện từ lâu. Tuy nhiên, ch đến n y hƣ thấy có công bố nào, cả ở trong và

ng i nƣớ , đề cậ đến việc áp dụng kỹ thuật này để chế tạo các cấu trúc dạng
hạt nano, tƣơng tự nhƣ đã á dụng trong luận án này. Vì vậy đ y
v

ần đầu tiên,

ũng thể hiện tính mới của luận án ở tr ng nƣớ đã sử dụng kỹ thuật này cho

hệ màng mỏng cấu trúc dạng hạt nano.
 Thiết lậ đƣợc hệ đ quang-từ nhằm khảo sát sự phụ thuộc của hệ số truyền qua
và hệ số phản xạ củ ánh sáng

ser đỏ v ánh sáng đơn sắc (sử dụng hệ tán sắc

ánh sáng trắng) trên các màng mỏng từ dạng hạt Co-Al2O3 và Co-Ag vào tỉ lệ %
nguyên tử Co trong màng, bƣớ sóng ủ ánh sáng v từ trƣờng ng i ( ả hƣớng
v độ ớn). Tìm hiểu sơ bộ ở tr ng nƣớc trong thời gian gần đ y, húng t i hƣ
phát hiện thấy ó đơn vị nghiên cứu n

đã từng thiết lập một hệ thực nghiệm

truyền qua và phản xạ của ánh sáng tr ng điều kiện có từ trƣờng th y đổi đƣợc
cả về ƣờng độ v hƣớng tác dụng lên mẫu, nhƣ hệ thực nghiệ

đã đƣợc chúng

tôi thiết lập.
Về mặt khoa học, những điểm mới về học thuật đƣợc thể hiện qua những điểm
h nh s u đ y:
 Lần đầu tiên chế tạo thành công màng mỏng từ có cấu trúc dạng hạt nano Co-Ag

bằng kỹ thuật bốc bay nổ trong chân không.
 Lần đầu tiên qu n sát đƣợc xu hƣớng biến đổi khá bất thƣờng ở các tính chất
phản xạ/truyền qua củ ánh sáng đối với đá

á hạt nano sắt từ Co có kích

thƣớc nhỏ hơn nhiều so với bƣớc sóng của ánh sáng kích thích, có nồng độ khác
nhau, và đƣợc phân tán ở tr ng á
v

i trƣờng nền khác nhau: dẫn điện tốt (Ag)

á h điện tốt (Al2O3), không có và có từ trƣờng với ƣờng độ v hƣớng tác

4


dụng lên các hạt nano Co th y đổi, và cả khi các bƣớc sóng của ánh sáng kích
thích khác nhau.
 Tác giả, cùng với thầy hƣớng dẫn, đã đề xuất đƣợc mô hình mô tả về ơ hế
tƣơng tá

h t n- magnon, phản ánh tƣơng tá

h t n-spin, nhằm giải thích cho

á h nh vi đá ứng qu ng đã ghi nhận đƣợc trong luận án (đã đƣợc công bố
quốc tế). Cụ thể, ở đó đã

tả cho thấy rõ quá trình tƣơng tá giữa các thành

phần véc-tơ từ trƣờng B v điện trƣờng E của sóng ánh sáng (photon) với các
s in điện tử S và từ độ M của các hạt nano Co ó k h thƣớc D nhỏ hơn nhiều so
với bƣớc sóng λ củ ánh sáng k h th h nhƣ thế nào khi có tác dụng và không
có tác dụng của từ trƣờng ngoài H, khi ƣờng độ v hƣớng của từ trƣờng tác
dụng bị th y đổi.
6. Cấu trúc của luận án
Luận án gồm 107 trang, ngoài phần mở đầu và kết luận, luận án đƣợc chia làm 05
hƣơng với các nội ung h nh nhƣ s u:
Chƣơng 1: Tổng quan về hiện tƣợng plasmonic
Chƣơng n y tr nh b y

á

spinplasmons và ơ hế tƣơng tá

khái niệ

ơ bản về plasmon, plasmonic,

gn n-plasmon.

Chƣơng 2: Thực nghiệm
Ở đ y, húng t i nêu r

á

hƣơng há thực nghiệ

đã sử dụng trong luận án

để chế tạo mẫu màng mỏng dạng hạt nhƣ: hún xạ Catốt, bốc bay nổ trong chân
kh ng; á

hƣơng há khảo sát tính chất màng mỏng dạng hạt nhƣ: SEM, EDS,

AFM, TEM, VSM, XRD. Đặc biệt, trong hƣơng n y húng t i tr nh b y về việc
thiết ậ thành công hệ đ qu ng-từ nhằm khảo sát các hiện tƣợng plasmonic trên
các màng mỏng dạng hạt nano tại PTN Qu ng ƣợng tử-Khoa Vật lý-Trƣờng
ĐHKHTN-ĐHQG H Nội.
Chƣơng 3: Nghiên cứu một số đặc trƣng hình thái cấu trúc dạng hạt
Hệ thống mẫu màng mỏng dạng hạt nano Co-Al2O3 đƣợc tiến hành chụp SEM,
XRD, AFM và khảo sát hình thái dạng hạt thông qua khảo sát tính chất từ trên máy
VSM. Các màng mỏng dạng hạt nano Co-Ag chế tạo bằng hƣơng há bốc bay nổ
và phún xạ ũng đƣợc tiến hành chụp SEM, TEM, ED và khảo sát tính chất từ trên
máy VSM nhằ

qu n sát đƣợc hình thái dạng hạt trên màng.
5


Chƣơng 4: Hiện tƣợng plasmonic trên hệ mẫu Co-Ag
Trình bày các kết quả nghiên cứu về hệ số truyền qua và hệ số phản xạ phụ thuộc
từ trƣờng ng i v bƣớc sóng của ánh sáng chiếu tới, tỉ ệ

C tr ng

ng v độ

ớn ủ từ trƣờng ng i. Đặc biệt, húng t i đã hát hiện thấy biểu hiện của hiện

tƣợng plasmonics trong các cấu trúc nano kim loại dị thể dạng hạt Co-Ag. Đồng
thời, húng t i đã hế tạo thành công màng mỏng dạng hạt nano bằng hƣơng há
bốc bay nổ, đ y
tr ng nƣớ

hƣơng há

hƣ từng đƣợc sử dụng để chế tạo loại màng này ở

ũng nhƣ trên thế giới.

Chƣơng 5: Hiện tƣợng plasmonic trên hệ mẫu Co-Al2O3
Trình bày các kết quả nghiên cứu về sự phụ thuộc của hệ số truyền qua vào tỉ lệ
% Co trong mẫu, bƣớ sóng ủ ánh sáng k h th h và từ trƣờng ng i ( ả hƣớng
v độ ớn). Hơn nữ , húng t i đã vận dụng đƣợc ơ hế tƣơng tá
để giải thích các kết quả thu đƣợc.
Phần cuối của luận án trình bày các kết luận.

6

gn n-plasmon


CHƢƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ HIỆN TƢỢNG PLASMONIC
Trong nhiều thập kỷ qua p s

ni s đã hát triển mạnh mẽ, đặc biệt ở tr ng nh

vực vật lý và quang học của các chất ngƣng tụ. Sự kích thích tập thể của các hệ điện
tử đã đƣợc thể hiện hết sức rõ rệt qua những tính chất tƣơng tá giữa ánh sáng và

vật chất đối với rất nhiều hệ vật liệu khác nhau. Với sự phát triển và những thành
tựu của khoa học nano và công nghệ chế tạo vật liệu nano từ khoảng đầu thế kỷ 21
đến nay, nhiều hệ vật liệu nano khác nhau, từ các dạng màng mỏng, dạng sợi/dây
n n

h đến các dạng hạt/chùm hạt n n đã thu hút đƣợc sự quan tâm to lớn vì

chúng cho thấy nhiều đặ t nh

s

kim loại quý đã nhận đƣợc sự qu n t

ni đặc biệt. Trong số các vật liệu nano, các
đáng kể nhờ cả hiện tƣợng plasmon bề mặt

và khối diễn ra hết sức mạnh mẽ do mật độ trạng thái (DOS) cao của chúng ở mức
Fermi, nên rất dễ

ng đƣợc kích thích tập thể. Các tính chất quang họ , nhƣ truyền

qua, phản xạ hay hấp thụ, của vật liệu càng trở nên bất thƣờng hơn khi tƣơng tá với
ánh sáng k h th h ó bƣớc sóng lớn hơn nhiều so với k h thƣớc của vật liệu.
Plasmon bề mặt là những

động tập thể củ

á điện tử tự do đƣợc hình thành

trên bề mặt tiếp xúc giữa kim loại và điện môi do sự

động tập thể củ

á điện

tử dẫn [132], chúng lan truyền dọc theo bề mặt lớp tiế xú , đƣợc gọi là sóng
plasmon bề mặt. Plasmon bề mặt định xứ cao tại bề mặt của các hạt nano kim loại
đƣợc gọi là plasmon bề mặt định xứ [68][135]. Cá trƣờng điện từ tạo ra sự cộng
hƣởng plasmon bề mặt định xứ trên bề mặt của hạt nano kim loại, gây ra sự hấp thụ,
tán xạ ánh sáng mạnh, v
xứ năng ƣợng điện từ) hoặ

tăng ƣờng á trƣờng điện từ định xứ (thực hiện định
th y đổi sự phân bố trƣờng điện từ ở mứ độ nhỏ

hơn bƣớc sóng ánh sáng [73]. Vì plasmonics là sự tổ hợp củ

điện tử học

(electronics) và quang tử học nano (nano-photonics), vì vậy các hiện tƣợng plasmon
bề mặt định xứ đƣợc ứng dụng rất rộng rãi trong nhiều nh vực quan trọng, nhƣ tán
xạ R

n tăng ƣờng bề mặt (SERS) [80][27], huỳnh qu ng tăng ƣờng nhờ kim

loại (MEF) [127], hấp thụ hồng ngoại tăng ƣờng bề mặt và tán xạ R y eigh tăng
ƣờng. Sóng plasmon bề mặt có ứng dụng lý thú do có khả năng
trƣờng điện từ đáng kể, nhƣ k nh hiển vi trƣờng gần và cảm biến y sinh.

7

tăng ƣờng


Trong số các kim loại, bạ v v ng đƣợc xem là các ứng viên tốt nhất để làm
tăng ƣờng các vùng hấp thụ plasmon bề mặt của chúng trong vùng ánh sáng nhìn
thấy. Vị tr v

ƣờng độ củ đỉnh cộng hƣởng plasmon bề mặt của các hạt nano kim

loại có thể đƣợc kiểm soát bằng k h thƣớc, hình dáng, thành phần của hạt nano,
i trƣờng điện môi, tinh thể. Bên cạnh các nghiên cứu về các nano kim loại quý,
h đến nay, các cấu trúc nano ủ

á ki

ại sắt từ nhƣ C , Fe, C Fe... vẫn đ ng

tiếp tục đƣợ nghiên ứu trong khoa học nano [89][79][101]. Điều khiến cho các hạt
nano sắt từ hết sức đƣợc quan tâm về hƣơng iện vật lý plasmonic và plasmonic từ
tính (magneto-plasmonic) chính là ở chỗ mật độ trạng thái điện tử DOS có tính phân
cực spin. Tr ng nh vự điện tử học spin, ngƣời t thƣờng sử dụng hiệu ứng bơ
spin, ngh

là thực hiện sự chuyển đổi mô-men góc spin, thông qua động lực học từ

độ ở trong một chất sắt từ, trở thành những s in điện tử dẫn ở trong một chất thuận
từ đƣợc gắn liền bên cạnh [73]. Khi có sự chuyển động của mômen từ trong chất
sắt từ đƣợc kích thích (ví dụ bằng ánh sáng), một dòng spin sẽ đƣợ bơ

từ chất sắt

từ sang chất thuận từ. Các nghiên cứu gần đ y về s intr ni s đã h thấy có hai loại
hiệu ứng bơ

s in. Một

của từ độ, tr ng đó á

bơ

spin kết hợ , ngh

bơ

do tuế sai pha kết hợp

ộng hƣởng sắt từ hoặc spin có thể đƣợc kích thích bằng bức
bơ

xạ vi sóng [115][34][136]. Loại thứ hai

s in kh ng kết hợp, ngh

là do

trạng thái không cân bằng của các spin ở bề mặt giao tiếp giữa sắt từ và thuận từ
(FM/PM) đƣợc kích thích bởi các nhiễu loạn không kết hợp ở bên ngoài. Khi đó
gn n (k h th h

động của mạng spin trong chất sắt từ FM) và á điện tử

trong chất thuận từ PM bị chệch ra khỏi trạng thái cân bằng nhiệt, một dòng spin
thuần đƣợc phát ra qua bề mặt tiếp xúc FM/PM [13]. Một ví dụ điển hình của việc
bơ

s in kh ng kết hợp là hiệu ứng spin Seebeck [13], ở đó các hàm phân bố

magnon/e e tr n đƣợ điều biến bởi các gradient nhiệt độ bên ngoài. Liên quan tới
luận án này, quá trình kích thích bằng ánh sáng làm xuất hiện spinđƣợc điều biến bằng từ trƣờng bên ngoài (cả về ƣờng độ v
đến quá trình kích thích magnon mạnh và diễn r

ơ hế bơ

s

n s u đó

hƣơng) ũng sẽ dẫn
s in kh ng kết hợp.

Nhƣ vậy, spin-plasmonics còn là sự tổ hợp của điện tử học, quang tử học nano và
điện tử học spin (spintronics), làm cho các vấn đề spin-plasmonics hết sức đƣợc
quan tâm trong thời gian rất gần đ y [95][73][116][85][93][117][130][99][110]
8


[118][88], và dẫn đến nhiều khả năng ứng dụng của spin-plasmonics còn phong phú
và sâu sắ hơn nữa.
1.1 Khái niệm về plasmon

động
chất kh

s

động của mật độ hạt giống nhƣ

động âm học ở trong

ó điện nhƣng bản chất của chúng hoàn toàn khác nhau. Thực vậy đối với

động âm học thì va chạm giữa các hạt kh đóng v i tr
ó thăng giáng

ập lại cân bằng mỗi khi

ật độ, còn ở plasma thì lự tƣơng tá giữa các hạt đóng v i tr n y.

Những k h th h ơ bản tập thể tƣơng ứng với

động Plasma trong ngôn ngữ lý

thuyết gọi là Plasmon.

Tần số f (Hz)

Năng ƣợng suy giảm (eV)

Hình 1.1 Phổ đặc trưng suy giảm năng lượng điện tử [102].
Thực nghiệm chứng tỏ sự tồn tại của Plasmon bằng á h đ

suy giả

năng ƣợng khi h

á

hù

hổ đặ trƣng ủa

điện tử ó năng ƣợng cỡ keV phản xạ hoặc

truyền qua các màng mỏng kim loại. Đặc biệt thí nghiệm về phản xạ hù

điện tử

trên bề mặt vật rắn còn cho thấy có hai loại Plasmon: loại trong khối và loại bề mặt,
húng h h i

ũi nhọn sát nhau ở trên phổ đặ trƣng ủa suy giả

năng ƣợng nhƣ

hình 1.1. Tóm lại, trong các cấu trúc kim loại thì các tính chất quang học chủ yếu là
do các electron dẫn của kim loại quyết định sự k h th h điện từ làm cho những
9


electr n n y

động tập thể, tạo nên một hệ

động đƣợc gọi là plasmon trong

không gian của cấu trúc kim loại đó. Nhƣ vậy plasmon là những

động của mật

độ điện tử tự do trong kim loại. Khoa học về plasmon và ứng dụng đƣợc gọi là
plasmonics. Chú ý rằng plasmonics không tách rời với ánh sáng tác dụng lên những
tiếp xúc dị thể kim loại v điện môi ở k h thƣớc nano nên có thể xem plasmonic là
quang học ở k h thƣớc nano.
1.2 Phân loại plasmon
Tùy the

á điều kiện biên (phụ thuộ v

điện môi của cả kim loại và chất bao), á

k h thƣớc, hình dáng và hằng số
động có thể đƣợc phân loại thành

3 mode: plasmon khối, plasmon bề mặt và plasmon bề mặt định xứ đƣợc mô phỏng
nhƣ h nh 1.2.

Plasmon phân cực bề mặt
Plasmon bề mặt định xứ
Plasmon khối

Hình 1.2 Phân loại plasmon [86].

 Pa

on khối bulk plasmon hoặc volume plasmon): L

thể ủ e e tr n ẫn tr ng khối ki

á

ại v năng ƣợng ủ

động tậ
á

ƣợng tử

kh ảng 10 e .
 Plasmon bề mặt (surface plasmon): Plasmon bề mặt là những

động tập

thể củ điện tử dọc theo mặt tiếp xúc giữa kim loại-điện môi. Đơn giản hơn, t

10


có thể định ngh Plasmon bề mặt là sự kích thích các electron bề mặt của kim
loại bằng nguồn sáng tới.


Plasmon bề mặt định xứ (Local Surface Plasmon, LSP): Plasmon bề mặt

định xứ là các

động plasmon bị giam cầm trong cả 3 chiều không gian,

ví dụ tr ng trƣờng hợp các hạt nano kim loại,
Kim loại có nhiều điện tử tự

e

động nhƣ h nh 1.3.

, á điện tử tự do này sẽ

động ƣới tác

dụng củ điện từ trƣờng bên ng i nhƣ ánh sáng. Th ng thƣờng các dao
động bị dập tắt nhanh chóng bởi các sai hỏng mạng hay bởi chính các nút
mạng tinh thể trong kim loại. Nhƣng khi k h thƣớc của kim loại nhỏ hơn
quãng đƣờng tự do trung bình thì hiện tƣợng dập tắt không còn nữ
tử sẽ
hạt n n

điện

động cảm ứng với ánh sáng kích thích. Do vậy, tính chất quang của
ó đƣợc do sự

động tập thể củ

á điện tử dẫn đến quá trình

tƣơng tá với bức xạ sóng điện từ.
Điện trƣờng E
Kim loại

Đá

ye

Bức xạ điện từ

Không bức xạ điện từ

Hình 1.3 Plasmon bề mặt định xứ [26].
Các điện tử sẽ phân bố lại trong hạt nano làm cho hạt nano bị phân cự điện tạo
thành một ƣỡng cự điện, từ đó xuất hiện một tần số cộng hƣởng phụ thuộc vào
nhiều yếu tố nhƣng á yếu tố về h nh áng, độ lớn của hạt n n v

i trƣờng

xung quanh là các yếu tố ảnh hƣởng nhiều nhất. Khi tần số của ánh sáng kích thích
bằng với tần số riêng củ

động mật độ điện tử sẽ xảy ra hiện tƣợng cộng hƣởng

plasmon bề mặt định xứ. Sự kích thích của LSP bằng điện trƣờng ánh sáng ở bƣớc
sóng tới ứng với cộng hƣởng sẽ dẫn đến tán xạ ánh sáng mạnh, xuất hiện dải hấp
11