Tổng hợp nano Zn1-xMnxO và ứng dụng xử lý phenol và rhodamine B trong môi trường nước.

ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM

NGUYỄN HOÀI UYÊN

TỔNG HỢP NANO Zn1-XMnXO VÀ ỨNG DỤNG
XỬ LÝ PHENOL VÀ RHODAMINE B
TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC

Chuyên ngành: Hóa hữu cơ
Mã số : 60.44.01.14

TÓM TẮT LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC

Đà Nẵng - Năm 2018


Công trình được hoàn thành tại
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM

Người hướng dẫn khoa học: TS. ĐINH VĂN TẠC

Phản biện 1: TS. Bùi Xuân Vững
Phản biện 2: PGS.TS. Trần Thị Xô

Luận văn đã được bảo vệ trước Hội đồng chấm Luận văn
tốt nghiệp thạc sĩ Hóa học họp tại Đại học Sư phạm Đà Nẵng
vào ngày 31 tháng 03 năm 2018

Có thể tìm hiểu luận văn tại:
 Trung tâm Thông tin-Học liệu, Đại học Đà Nẵng

 Thư viện trường Đại học Bách khoa, Đại học Đà Nẵng


1
MỞ ĐẦU
1. Lý do chọn đề tài
Ô nhiễm môi trường đang ảnh hưởng xấu và ngày càng
nghiêm trọng đến đời sống của con người ở mức độ toàn cầu. Chất
gây ô nhiễm môi trường chủ yếu được sinh ra từ các hoạt động sản
xuất công nghiệp và sinh hoạt của con người. Chất ô nhiễm môi
trường có thể là các chất vô cơ hoặc các chất hữu cơ. So với các hợp
chất vô cơ thì nhìn chung các hợp chất hữu cơ độc hại có trong nước
thải khó xử lý hơn. Trong đó, các hợp chất hữu cơ như phenol,
rhodamine B, alizarin red S, xanh metylen, thuộc loại phổ biến trong
nước thải công nghiệp. Các hợp chất này có độc tính cao đối với con
người và động vật, những hợp chất này khó phân hủy trong tự nhiên,
dễ hấp thụ qua da vào cơ thể phát huy độc tính và phá hoại tế bào
sống. Vì vậy, việc nghiên cứu xử lý và tách loại các hợp chất hữu cơ
độc hại trong môi trường nước là việc làm quan trọng và cấp thiết.
Có nhiều phương pháp để tách loại xử lý các chất hữu cơ độc hại
trong nước, trong đó, phương pháp dùng quang xúc tác bán dẫn được
sử dụng rộng rãi vì có hiệu quả cao [5].
Gần đây, một số chất bán dẫn được sử dụng làm chất xúc tác
quang như kẽm oxit ZnO, titan đioxit TiO2, kẽm titanat
Zn2TiO3....Trong số đó, TiO2 đã được nghiên cứu nhiều. So với TiO2,
kẽm oxit ZnO có độ rộng vùng cấm cao (3,27eV) [7] tương đương
với độ rộng vùng cấm của TiO2 (3,3eV) và cơ chế của phản ứng
quang xúc tác của nó giống như của TiO2 nhưng ZnO lại có phổ hấp
thụ ánh sáng mặt trời rộng hơn của TiO2 [21, 22]. Do đó ZnO là chất
xúc tác quang đầy hứa hẹn cho quá trình oxi hóa quang xúc tác các

hợp chất hữu cơ.


2
Các nghiên cứu cho thấy, cách hiệu quả nhất để tăng hoạt
tính quang xúc tác của ZnO trong vùng khả kiến bằng cách làm giảm
độ rộng vùng cấm của nó là làm giảm kích thước của vật liệu hoặc
biến tính ZnO bằng một số kim loại hay á kim [17, 25].
Trên cơ sở đó, tôi tiến hành thực hiện đề tài “ Tổng hợp
nano Zn1-xMnxO và ứng dụng xử lý phenol và rhodamine B trong
môi trường nước”
2. Đối tƣợng nghiên cứu
- Nano Zn1-xMnxO;
- Phenol và rhodamine B
3. Mục tiêu và phạm vi nghiên cứu
3.1. Mục tiêu nghiên cứu
- Tổng hợp nano Zn1-xMnxO ( với x=0; 0,01; 0,02; 0,03) bằng
phương pháp đốt cháy gel.
- Nghiên cứu các đặc trưng và khảo sát hoạt tính quang xúc
tác của nó để xử lí phenol và rhodamine B trong môi trường nước ô
nhiễm.
3.2. Phạm vi nghiên cứu
Tổng hợp nano Zn1-xMnxO và ứng dụng xử lý phenol và
rhodamine B trong môi trường nước
4. Phƣơng pháp nghiên cứu
4.1. Nghiên cứu lý thuyết
- Thu thập, tổng hợp, phân tích các tài liệu trong và ngoài nước về
thành phần hóa học của xúc tác cần tổng hợp
4.2. Nghiên cứu thực nghiệm
- Phương pháp tổng hợp nano: phương pháp đốt cháy gel ở

nhiệt độ thấp, dùng axit citric là chất nền phân tán.


3
- Nghiên cứu cấu trúc của nano Zn1-xMnxO bằng nhiễu xạ tia
X, phổ tán sắc năng lượng EDX.
- Phương pháp đo phổ UV-VIS
5. Nội dung nghiên cứu
- Nghiên cứu lý thuyết tổng quan;
- Xử lý các thông tin về lý thuyết để đưa ra các vấn đề cần
thực hiện trong quá trình thực nghiệm;
- Nghiên cứu quy trình tổng hợp mẫu xúc tác: nano Zn1xMnxO

và ứng dụng xử lý phenol và rhodamine B
- Nghiên cứu các ảnh hưởng của xúc tác đến tốc độ phân hủy

của phenol và rhodamine B trong môi trường nước
6. Bố cục của luận văn
Phần 1. Mở đầu
Phần 2. Nội dung nghiên cứu
Chương 1: Tổng quan tài liệu
Chương 2: Nguyên liệu và phương pháp nghiên cứu
Chương 3: Kết quả và thảo luận
Phần 3. Kết luận và kiến nghị


4
CHƢƠNG 1
TỔNG QUAN
1.1. TỔNG QUAN VỀ VẬT LIỆU ZnO NANO

1.1.1.

Tính chất chung và một số ứng dụng của ZnO

1.1.2.

Cấu trúc tinh thể của ZnO

a) Cấu trúc lục phương kiểu wurtzit
b) Cấu trúc lập phương đơn giản kiểu halit
c) Cấu trúc lập phương kiểu sphalerit
1.1.3.

Cấu trúc vùng năng lƣợng

a) Cấu trúc vùng năng lượng của ZnO ở dạng sáu phương
kiểu wurzit
b) Cấu trúc vùng năng lượng của ZnO ở dạng lập phương
kiểu sphalerit
c) Cấu trúc vùng năng lượng của ZnO ở dạng lập phương
kiểu halit
1.1.4.

Tính chất điện và quang của vật liệu ZnO

1.2. MỘT SỐ PHƢƠNG PHÁP ĐIỀU CHẾ ZnO NANO
1.2.1.

Điều chế ZnO nano dạng bột bằng phƣơng pháp

sol – gel
1.2.2.

Điều chế ZnO nano dạng bột bằng phƣơng pháp

đốt cháy
1.3. GIỚI THIỆU VỀ RHODAMINE B VÀ PHENOL
1.3.1.

Giới thiệu về Rhodamine B

1.3.2.

Giới thiệu về phenol

1.4. MỘT SỐ PHƢƠNG PHÁP XỬ LÝ PHẨM MÀU DỆT
NHUỘM
1.5. ĐỘNG HỌC QUÁ TRÌNH QUANG XÚC TÁC


5
CHƢƠNG 2
NGUYÊN LIỆU VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
2.1. HÓA CHẤT VÀ THIẾT BỊ
2.1.1. Hóa chất
2.1.2. Thiết bị thí nghiệm
2.2. TỔNG HỢP VẬT LIỆU
2.2.1. Quá trình tổng hợp nano ZnO
2.2.2. Quá trình tổng hợp nano ZnO pha tạp Mn
2.3. ĐƢỜNG CHUẨN XÁC ĐỊNH NỒNG ĐỘ RHB VÀ

PHENOL
2.3.1. Đƣờng chuẩn xác định nồng độ RhB
2.3.1. Đƣờng chuẩn xác định nồng độ phenol
2.4. KHẢO SÁT ẢNH HƢỞNG CỦA MỘT SỐ YẾU TỐ LÊN
TỐC ĐỘ PHÂN HỦY RHB VÀ PHENOL
2.4.1. Ảnh hƣởng của phần trăm khối lƣợng mangan pha
tạp đến hiệu suất phân hủy RhB
2.4.2. Ảnh hƣởng của pH lên tốc độ phân hủy RhB và
Phenol
2.4.3. Ảnh hƣởng của hàm lƣợng xúc tác lên tốc độ phân
hủy RhB và Phenol
2.4.4. Ảnh hƣởng của cƣờng độ chiếu sáng lên tốc độ
phân hủy RhB và Phenol
2.5. CÁC PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƢNG VẬT
LIỆU
2.5.1. Phƣơng pháp nhiễu xạ Rơnghen
2.5.2. Phương pháp đo phổ tán sắc năng lượng tia X (EDX)
2.5.3. Phƣơng pháp đo phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis
(DRS)


6
CHƢƠNG 3
KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
3.1. ĐẶC TRƢNG VẬT LIỆU XÚC TÁC
3.1.1. Thành phần pha của vật liệu - phổ XRD
Theo kết quả của phương pháp nhiễu xạ tia X (Hình 3.1), các
mẫu có thành phần Zn1-xMnxO (x=0; 0,01; 0,02), sau khi nung ở
500°C trong 3h, là đơn pha và có cấu trúc tinh thể lục phương
wurtzite giống như ZnO. Đây chính là dạng tinh thể phổ biến và có

hoạt tính quang xúc tác cao nhất của ZnO. Tất cả các đỉnh: (100),
(002), (101), (102), (110), (002), (103), (200), (112) và (202) trên
phổ tia X đều tương ứng với lục phương wurtzite của ZnO theo
JCPDS No. 01 – 089 - 1397. Khi x=0,03 trên phổ nhiễu xạ tia X xuất
hiện 3 đỉnh của một pha mới là MnO2 (Hình 3. 1, phổ nhiễu xạ tia X,
4).

Hình 3.1. Các phổ nhiễu xạ tia X của các mẫu Zn1-xMnxO: x=0,00
(1), x=0,001 (2), x=0,002 (3), x=0,003 (4).
Từ giá trị độ rộng nửa chiều cao vạch nhiễu xạ cực đại
(FWHM) trên giản đồ XRD và áp dụng công thức Debye – Scherrer
tính được kích thước tinh thể trung bình của các mẫu chất. Kết quả


7
tính kích thước tinh thể trung bình của mẫu Zn1-xMnxO được trình
bày ở bảng 3.1.
Bảng 3.1. Giá trị kích thước tinh thể trung bình của các mẫu Zn1xMnxO

(x=0,00 ÷0,03)

Mẫu Zn1-xMnxO

2  , Độ

Đỉnh

 , độ

d, nm

x=0,00

36,269

101

0,328

25,5

x= 0,01

36,244

101

0,432

19,4

x= 0,02

36,268

101

0,501

16,7

x= 0,03

64,244

101

0,507

16,5

Từ kích thước tinh thể trung bình của các mẫu Zn1-xMnxO,
thấy rằng các hạt thu được đều có kích thước nano. Khi tăng độ thay
thế Zn bởi Mn (x) từ 0,00 đến 0,03 kích thước hạt Zn1-xMnxO giảm
dần từ 25,5 xuống 16,5nm. Điều này có thể được giải thích là do khi
thay thế Zn bởi Mn mạng tinh thể bị biến dạng, kết quả là đã tạo ra
một nội lực kìm hãm sự lớn lên của tinh thể.
3.1.2. Thành phần các nguyên tố trong vật liệu – phổ tán
xạ EDX
Để kiểm tra sự có mặt của các nguyên tố trong vật liệu, tôi
tiến hành chụp phổ EDX của vật liệu Zn1-xMnxO với x=0,02. Kết
quả thu được chỉ ra ở hình 3.2
Phần trăm khối lượng các nguyên tố có trong vật liệu Zn1xMnxO

với x=0,02 được chỉ ra ở bảng 3.2.


8

Hình 3.2. Phổ EDX của vật liệu xúc tác ZnO pha tạp 2%Mn

Bảng 3.2. Thành phần các nguyên tố có trong Zn1-xMnxO với x=0,02
Zn1-xMnxO với x=0,02

O

Mn

Zn

Tổng % khối lượng

Phần trăm khối lượng, %

18,76

1,56

79,68

100

Trên phổ EDX cho thấy, ngoài các pic đặc trưng cho Zn và
oxi với cường độ lớn còn có các pic của Mn ở vị trí 5,9 và 6,5 keV
chứng tỏ sự có mặt của Mn2+ trong vật liệu ZnO và ion Mn2+ đã thay
thế một phần các vị trí của ion Zn2+ trong cấu trúc lục phương
Wurtzite của ZnO.
Bảng 3.2 đã chỉ ra rằng phần trăm khối lượng của Mn
(1,56%) và của Zn (79,68%) là tương đối phù hợp với giá trị tính
theo lý thuyết Mn (1,36%) và Zn (78,84 %).
3.2. KẾT QUẢ CÁC YẾU TỐ ẢNH HƢỞNG ĐẾN QUÁ TRÌNH

QUANG PHÂN HỦY RHB
3.2.1. Ảnh hƣởng của phần trăm khối lƣợng Mn pha tạp
Hàm lượng Mn2+ trong oxit ZnO là một yếu tố ảnh hưởng rất
lớn đến thành phần và cấu trúc của vật liệu Mn-ZnO, do đó ảnh


9
hưởng nhiều đến hoạt tính quang xúc tác của vật liệu. Trong thí
nghiệm này, 3 mẫu được tổng hợp là Zn1-xMnxO với x=0,01; x=0,02
và x=0,03. Dung dịch RhB ban đầu sẽ được điều chỉnh pH=4, khối
lượng xúc tác 120mg và chiếu bằng đèn Compact 40W trong thời
gian 120 phút. Kết quả xử lý RhB được chỉ ra ở bảng 3.3.
Bảng 3.3. Hiệu suất xử lý RhB của vật liệu ZnO và Mn-ZnO
Zn1-xMnxO

x=0

Csau' ppm

2,65

Hiệu suất, %

73,5

x = 0,01

x = 0,02

x = 0,03

2,57

0,85

2,38

74,3

91,5

76,2

Kết quả này có thể được giải thích như sau, khi hàm lượng
Mn

2+

pha tạp vào ZnO nhỏ (dưới 2 % về số mol), ion Mn2+ sẽ thay

thế một phần vị trí ion Zn2+ trong cấu trúc lục phương của ZnO, tạo
nên sự khuyết tật điểm do ion lạ trong cấu trúc của ZnO.
Chính sự tạo thành các khuyết tật này đã làm giảm độ rộng
vùng cấm của vật liệu. Nhưng khi hàm lượng Mn2+ pha tạp tiếp tục
tăng đến một giá trị nào đó (lớn hơn 2% về tỷ lệ mol), có thể xảy ra
các phản ứng oxi hóa tạo thành oxit của MnO2 (xem giản đồ nhiễu
xạ tia X hình 3.1.) phủ trên bề mặt ZnO làm cản trở quá trình hấp thụ
ánh sáng của ZnO dẫn đến làm hoạt tính quang xúc tác của ZnO
giảm đi. Mặt khác, do bán kính ion Mn2+ bằng 0,66 Ǻ lớn hơn bán
kính ion Zn2+ bằng 0,60 Ǻ nên việc thay thế nhiều ion Mn2+ trong

cấu trúc của ZnO có thể làm biến dạng cấu trúc lục phương của ZnO.
Điều đáng chú ý nữa là năng lượng vùng cấm của oxit mangan (4,2
eV) lớn hơn nhiều so với ZnO (3,27 eV) nên khi hàm lượng pha tạp
Mn tăng cao sẽ làm tăng năng lượng vùng cấm, làm hoạt tính quang
xúc tác của vật liệu giảm [4, 9, 10]. Từ các kết quả này, chúng tôi
thấy Zn1-xMnxO với x=0,02 có hoạt tính quang xúc tác cao nhất.


10
3.2.2. Ảnh hƣởng của pH đến tốc độ phân hủy RhB
Để đánh giá tốc độ phản ứng trong quang xúc tác thì thông số
quan trọng để khảo sát và quan tâm đầu tiên đó là pH. Đánh giá pH
để có thể xác định được pH tối ưu của quá trình đó khi áp dụng vào
thực tế cho kết quả tốt nhất. Thí nghiệm đánh giá pH được thực hiện
tại pH = 2; 3; 4; 5. Kết quả được chỉ ra ở hình 3.3 dưới đây.
6

y = 0.0439x
R² = 0.9809

5

ln(C0/C)

4

y = 0.0383x
R² = 0.9924
y = 0.0223x
R² = 0.9931

3

pH=4
pH=5

2

y = 0.0191x
R² = 0.9732

1

pH=3
pH=2

0
-1

0

50

100

150

Thời gian (phút)
Hình 3.3. Ảnh hưởng của pH đến tốc độ xử lý RhB

Sự thay đổi pH trong dung dịch có thể làm thay đổi trạng thái
ion hoá của bề mặt xúc tác cũng như chất phản ứng. Trong môi
trường axit, xúc tác Zn0,98Mn0,02O trên bề mặt có thể tích điện dương
và điện tích dương lớn nhất khi pH=4. Còn các nhóm cacboxylic của
RhB bị phân ly trong dung dịch, mang điện tích âm. Khi pH tăng lên
5 mật độ điện tích dương giảm, khả năng hấp phụ RhB trên bề mặt
xúc tác giảm.
Tại pH = 4, hiệu quả xử lý RhB là tốt nhất, tuy nhiên, nếu
tiếp tục giảm pH xuống 3 và 2, hiệu suất xử lý lại giảm. Điều này có


11
thể giải thích do RhB bị hấp phụ với lượng lớn trên bề mặt chất xúc
tác gây cản trở sự thâm nhập của ánh sáng.
Kết quả trong hình 3.3 cho thấy quá trình phân huỷ RhB của
vật liệu tuân theo phản ứng bậc một của mô hình động học
Langmuir- Hishelwood. Kết quả cho thấy tại pH= 4 thì tốc độ phản
ứng là cao nhất, do vậy pH = 4 là pH tối ưu để phân hủy RhB sử
dụng vật liệu xúc tác Zn1-xMnxO với x=0,02
3.2.3. Ảnh hƣởng của hàm lƣợng vật liệu đến tốc độ phản
ứng phân hủy RhB
Theo lý thuyết khi tăng hàm lượng xúc tác thì tốc độ phản
ứng phải tăng nhưng thực tế lại không hẳn vậy. Ở hàm lượng xúc tác
nhỏ thì khi tăng hàm lượng xúc tác thì tốc độ cũng tăng còn khi tăng
quá 120 mg/100ml thì tốc độ phản ứng giảm đi. Điều này xảy ra là do
sự cản quang trong dung dịch làm giảm quá trình quang hóa nên tốc
độ phản ứng giảm đi. Bởi lẽ khi tăng hàm lượng xúc tác lên đồng
nghĩa với không gian chất ô nhiễm được chiếu sáng giảm đi làm hiệu
quả xử lý cũng giảm theo. Kết quả được chỉ ra ở hình 3.4.

12
6
y = 0.0444x
R² = 0.9957

In (Co/C)

5
4

y = 0.0328x
R² = 0.9956

y = 0.0302x
R² = 0.9908
y = 0.0252x
R² = 0.9944

3
2

100mg
60mg
80mg

y = 0.0172x
R² = 0.9854

1

120mg

150

0
0
-1

50

100

150

Thời gian
Hình 3.4. Ảnh hưởng của nồng độ xúc tác lên tốc độ của quá
trình phân hủy RhB
3.2.4. Ảnh hƣởng của cƣờng độ chiếu sáng đến tốc độ

phân hủy RhB
Trong phản ứng quang xúc tác thì một yếu tố rất quan trọng
và được xem là yếu tố then chốt ảnh hưởng tới hiệu quả xử lý đó là
nguồn chiếu sáng. Xúc tác Zn1-xMnxO (x=0,02) biến tính chỉ có khả
năng hoạt động trong vùng ánh sáng khả kiến do vậy điều kiện ánh
sáng ảnh hưởng rất lớn tới hiệu quả xử lý. Thí nghiệm đánh giá ảnh
hưởng của cường độ chiếu sáng lên tốc độ phân hủy RhB được tiến
hành ở trong ba điều kiện: 15; 20; 40W, sử dụng bóng đèn compact
làm nguồn sáng. Kết quả được chỉ ra ở hình 3.5.

13
6

y = 0.0436x
R² = 0.9989

5

40W

ln(C0/C)

4
y = 0.0194x
R² = 0.9934

3
2

20W
y = 0.0093x
R² = 0.9899

1

15W

0
-1

0

50

100

150

Thời gian

Hình 3.5. Ảnh hưởng của cường độ chiếu sáng lên tốc độ phản ứng
của quá trình phân hủy RhB
Nhìn vào hình 3.5 ta có thể nhận thấy rõ rằng cường độ ánh
sáng ảnh hưởng vô cùng lớn tới hiệu suất xử lý RhB. Tốc độ phản
ứng tăng lên rất nhanh khi tăng cường độ chiếu sáng lên cụ thể là từ
0,0093 phút-1 lên 0,0436 phút-1 khi tăng từ 15W lên 40W. Khi tăng
cường độ chiếu sáng thì thì sẽ tạo ra năng lượng lớn hơn, mật độ
quang lớn hơn do đó sẽ sản sinh ra nhiều lỗ trống quang sinh [16].
3.3. KẾT QUẢ CÁC YẾU TỐ ẢNH HƢỞNG ĐẾN QUÁ TRÌNH
QUANG PHÂN HỦY PHENOL
3.3.1. Ảnh hƣởng của pH lên tốc độ phân hủy Phenol
Thí nghiệm đánh giá pH được thực hiện tại pH = 3; 4; 5; 6 .
Thí nghiệm được tiến hành ở nồng độ phenol 10 mg/l, nồng độ xúc
tác 150mg, sử dụng bóng đèn compact 40W. Kết quả được chỉ ra ở
hình 3.6


14
3

y = 0.0236x
R² = 0.9917

ln(C0/C)

2.5

y = 0.02x
R² = 0.9739
y = 0.0154x
R² = 0.9952

2

1.5

y = 0.0109x
R² = 0.9841

1

pH=6
pH=5
pH=4
pH=3

0.5
0
0

50

100

150

Thời gian (phút)
Hình 3.6. Ảnh hưởng của pH lên tốc độ phân hủy Phenol
Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của pH lên tốc độ phân hủy
Phenol được chỉ ra ở hình 3.6 cho thấy trong khoảng pH nghiên cứu,
tốc độ của phản ứng đạt cực đại khi pH = 5. Sự thay đổi tốc độ phản
ứng khi pH thay đổi cũng được giải thích bằng sự thay đổi điện tích
của bề mặt chất xúc tác và chất phản ứng.
3.3.2. Ảnh hƣởng của hàm lƣợng xúc tác lên tốc độ phân
hủy Phenol
Các hàm lượng xúc tác Zn1-xMnxO (x=0,02): 80, 100, 120,
150 và 200mg dung dịch đã được nghiên cứu tại pH= 5, nồng độ
dung dịch Phenol là 10 mg/l, sử dụng bóng đèn compact 40W và kết
quả được chỉ ra ở hình 3.7


15
3

y = 0.0216x
R² = 0.9859

In (Co/C)

2.5
2

y = 0.0189x
R² = 0.9947

1.5

y = 0.0121x
R² = 0.9858

1

y = 0.0099x
R² = 0.9722

0.5

y = 0.004x
R² = 0.941

150mg
200mg
100mg
80mg
120mg

0
-0.5

0

50

100

150

Thời gian

Hình 3.7. Ảnh hưởng của hàm lượng xúc tác lên tốc độ của quá trình
phân hủy Phenol
Từ hình 3.7 cho thấy khi tăng hàm lượng xúc tác lên thì tốc
độ phản ứng tăng lên nhưng khi tăng lên tới 200mg thì hiệu quả xử lý
lại giảm đi. Điều này được lý giải là do lượng xúc tác quá nhiều trong
dung dịch sẽ làm cản quang dung dịch do khả năng hấp thụ màu của
xúc tác trên bề măt.
3.3.3. Ảnh hƣởng của cƣờng độ chiếu sáng lên tốc độ
phân hủy Phenol
Cường độ chiếu sáng là một yếu tố quan trọng trong quang
xúc tác vì vậy thí nghiệm đánh giá hiệu quả xử lý Phenol được tiến
hành tại: bóng tối (không chiếu sáng) và chiếu sáng sử dụng các loại
bóng đèn compact khác nhau. Từ đó có thể đánh giá được ảnh hưởng
của cường độ chiếu sáng lên hiệu quả xử lý cũng như tốc độ phân
hủy phenol. Thí nghiệm được tiến hành ở trong bốn điều kiện chiếu
sáng khác nhau: bóng tối, sử dụng bóng đèn 15 W, 20 W, 40 W. Điều


16
kiện thí nghiệm là như nhau với bốn nguồn sáng đó: pH = 5, nồng độ

phenol đầu vào khoảng 10 mg/l, nồng độ xúc tác 150mg. Kết quả
được chỉ ra ở hình 3.8
3
2.5

y = 0.0189x
R² = 0.9863

ln(C0/C)

2
1.5

y = 0.0091x
R² = 0.9399

1
0.5

y = 0.0025x
R² = 0.9156

0
-0.5

40W
y = 0.0118x
R² = 0.9813

0

50

100

20W
15W
Bóng
tối

150

Thời gian

Hình 3.8. Ảnh hưởng của cường độ chiếu sáng lên tốc độ phân hủy
Phenol
Từ hình 3.8 ta nhận thấy sự khác biệt rõ ràng khi sử dụng các
nguồn sáng khác nhau, tốc độ phản ứng là lớn hơn rất nhiều lần khi
sử dụng bóng đèn 40W với khi không chiếu sáng. Như vậy tốc độ
phản ứng quang xúc tác sử dụng Zn1-xMnxO (x=0,02) thì ánh sáng là
tác nhân vô cùng quan trọng, khi giảm nguồn sáng từ 40 W xuống 20
W, 15W thì tốc độ phản ứng giảm đi.


17
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
I. KẾT LUẬN
Với mục tiêu tổng hợp nano Zn1-xMnxO và ứng dụng xử lý
phenol và rhodamine B trong môi trường nước, đề tài đã thu được
những kết quả như sau:

1. Tổng hợp được vật liệu xúc tác Zn1-xMnxO ( với x=0;
x=0,01; x=0,02; x=0,03) bằng phương pháp đốt cháy gel sử dụng
acid citric. Kết quả XRD cho thấy vật liệu có cấu trúc tinh thể lập
phương wurtzite và có kích thước nano.
2. Đã thăm dò hoạt tính quang xúc tác của các vật liệu này
dưới tác dụng ánh sáng khả kiến của đèn Compact 40W. Kết quả cho
thấy, ZnO pha tạp 2% Mn có hoạt tính quang xúc tác trong vùng khả
kiến cao nhất.
3. Đã xác định được, ở điều kiện: pH= 4, nồng độ RhB là 10
mg/l, hàm lượng xúc tác Zn0,98Mn0,02O là 120mg và sử dụng bóng
đèn Compact 40W, thì hằng số phân huỷ RhB tính theo phương trình
động học Langmuir – Hinshelwood là lớn nhất.
4. Đã xác định được, ở điều kiện: pH= 5, Phenol = 10 mg/l,
hàm lượng xúc tác Zn0,98Mn0,02O là 150 mg và sử dụng bóng đèn
Compact 40W, thì hằng số phân huỷ Phenol tính theo phương trình
động học Langmuir – Hinshelwood là lớn nhất.
II. KIẾN NGHỊ
Nếu có thời gian tôi sẽ nghiên cứu thêm:
1. Việc sử dụng các vật liệu này để xúc tác quang cho một số
chất hữu cơ độc hại khác trong nước.
2. Nghiên cứu ảnh hưởng của các chất oxi hóa bổ trợ như
H2O2 và K2S2O8 đến quá trình phân hủy Phenol và RhB.