Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Vật lý kỹ thuật: Các đặc trưng plasmon và tính chất động lực học của hệ điện tử trong graphene

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI

HỒ SỸ TÁ

CÁC ĐẶC TRƯNG PLASMON VÀ TÍNH CHẤT ĐỘNG LỰC
HỌC CỦA HỆ ĐIỆN TỬ TRONG GRAPHENE

Chuyên ngành

: Vật lý kỹ thuật

Mã số

: 62520401

TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ KỸ THUẬT

Hà Nội – 2017


Cơng trình được hồn thành tại:
Trường Đại học Bách khoa Hà Nội

Người hướng dẫn khoa học:
1. TS. Đỗ Vân Nam
2. PGS. TS. Lê Tuấn

Phản biện 1: …………………………………………
Phản biện 2:………………………………………….
Phản biện 3: …………………………………………

Luận án sẽ được bảo vệ trước Hội đồng đánh giá luận án tiến sĩ
cấp Trường họp tại Trường Đại học Bách khoa Hà Nội
Vào hồi …….. giờ, ngày ….. tháng ….. năm ………

Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện:
1. Thư viện Tạ Quang Bửu - Trường ĐHBK Hà Nội
2. Thư viện Quốc gia Việt Nam


MỞ ĐẦU
Lý do chọn đề tài
Trong lĩnh vực plasmonics, graphene hiện đang là vật liệu được
tập trung nghiên cứu mạnh mẽ do có nhiều thuộc tính ưu việt vượt
trội so với vật liệu kim loại như: bề dày mỏng chỉ là một lớp nguyên
tử carbon nhưng tương tác mạnh với ánh sáng, thời gian sống của
plasmon dài hơn nhiều lần so với plasmon trong kim loại và do đó
quãng đường truyền đi có thể lên tới kích thước micromet, đặc biệt
tần số plasmon trong graphene có thể được điều khiển thông qua việc
điều khiển được mật độ hạt tải điện bằng phương pháp phân cực tĩnh
điện.
Trên phương diện nghiên cứu cơ bản, nghiên cứu sự hình thành
và các đặc trưng của plasmon trong graphene là cần thiết để hiểu
được các tính chất động lực học cơ bản của hệ điện tử hai chiều trong
mạng tinh thể lục giác.
Mục đích nghiên cứu
Đề tài tập trung khảo sát các tính chất động lực học của hệ
electron dẫn bên trong màng graphene dưới các điều kiện tác động
khác nhau của trường ngoài và nghiên cứu các cơ chế hình thành và
điều kiện duy trì các trạng thái kích thích tập thể (plasmon) của hệ
electron, làm sáng tỏ tiềm năng sử dụng graphene trong lĩnh vực

nano-plasmonics.
Đối tượng và phạm vi nghiên cứu
Đối tượng nghiên cứu là hệ electron hai chiều trong mạng tinh thể
graphene thuần khiết ở các chế độ pha tạp khác nhau. Đề tài tập
trung khảo sát các tính chất động lực học của hệ electron trong các
điều kiện môi trường khác nhau (như nhiệt độ, nồng độ hạt tải, năng
lượng kích thích) và xác định các đặc trưng của các trạng thái kích
thích tập thể của hệ electron.
Phương pháp nghiên cứu

1


Phương pháp chung của đề tài là nghiên cứu lý thuyết kết hợp với
mô phỏng vật liệu. Các phép gần đúng được áp dụng một cách thích
hợp trong q trình tính tốn để có thể thu nhận được những kết luận
vật lý cơ bản nhất. Trong điều kiện nhiệt độ không tuyệt đối và mức
độ pha tạp yếu chúng tôi sử dụng mơ hình liên tục với phương trình
Dirac để mơ tả tính động lực học của hệ electron. Phương pháp giải
tích đã được sử dụng hiệu quả để đi đến tận cùng biểu thức hàm điện
môi và phổ tán sắc theo quy luật căn bậc hai của plasmon. Các tính
tốn số được phát triển để thực thi các khảo sát hệ điện tử trong
trường hợp tổng quát như nhiệt độ hữu hạn và mức độ pha tạp hữu
hạn. Các tính số được phát triển để tính đến đặc điểm bất đẳng hướng
quan trọng của các mặt năng lượng trong nón Dirac trong tồn vùng
Brillouin thơng qua mơ hình liên kết chặt trong gần đúng lân cận thứ
hai và tính không trực giao của hệ hàm cơ sở. Tương tác electronelectron được xem xét trong gần đúng pha ngẫu nhiên (RPA) và
được mở rộng để kết hợp được hiệu ứng trường địa phương (LFE).
Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài
Đề tài giải quyết một bài toán vật lý cơ bản là nghiên cứu các tính

chất động lực học của hệ electron trong mạng tinh thể graphene hai
chiều trong đó hiệu ứng tương tác nhiều hạt được tính đến trong gần
đúng pha ngẫu nhiên. Các kết quả mà đề tài thu được cho phép làm
sáng tỏ và góp phần hồn thiện bức tranh vật lý về các tính chất cơ
bản của vật liệu graphene – tính chất điện tử và quang học. Không
chỉ vậy, các kết quả thu được còn cho phép chỉ ra tiềm năng ứng
dụng của vật liệu graphene trong các lĩnh vực công nghệ cao như
nano-electronics, nano-optoelectronics và nano-photonics qua việc
xác định các mode điện từ mà graphene cho phép lan truyền trong
các điều kiện khác nhau.
Kết quả mới của đề tài
Kết quả nghiên cứu chính của đề tài được cơng bố trong hai bài
báo ISI, một đăng năm 2014 trên tạp chí Physica E và một đăng đầu
năm 2016 trên tạp chí Physica Status Solidi B.

2


Trong bài báo thứ nhất chúng tôi báo cáo nghiên cứu khảo sát
hiệu ứng của một số tham số như nhiệt độ và độ pha tạp lên sự hình
thành và các đặc trưng của các trạng thái kích thích tập thể của
electron trong màng graphene. Đặc biệt chúng tôi chỉ ra đặc điểm
phân cực của plasmon có nguồn gốc từ tính bất đẳng hướng của các
mặt năng lượng của các dải pi. Theo đó, trong giới hạn pha tạp rất
thấp, hệ điện tử trong graphene chỉ có thể có một mode dao động tập
thể với đặc trưng tán sắc đẳng hướng. Tuy nhiên, khi nâng cao mức
độ pha tạp, mức năng lượng Fermi dịch chuyển lên miền năng lượng
mà ở đó mặt năng lượng Fermi khơng cịn đẳng hướng nữa. Khi đó,
các đóng góp của các trạng thái gần mức Fermi sẽ nổi trội và dẫn đến
kết quả là hệ thức tán sắc của plasmon trở nên bất đẳng hướng.

Trong bài báo thứ hai, chúng tôi công bố kết quả khảo sát sự hình
thành các mode kích thích tập thể của electron trong màng graphene
ở chế độ pha tạp mạnh với mục đích ban đầu là xem xét rõ hơn nữa
hiệu ứng phân cực của plasmon. Tuy nhiên, chúng tôi chỉ ra rằng,
trong điều kiện pha tạp mạnh, màng graphene có thể cho phép hai
mode điện từ truyền đi trên bề mặt, trong đó có một mode cũ đã được
ghi nhận và một mode mới được dự đốn trong tính tốn của chúng
tơi. Mode plasmon mới có những đặc trưng hết sức đặc biệt và chúng
tôi nhận thấy sự xuất hiện của mode này có nguồn gốc từ sự bất đẳng
hướng của các mặt năng lượng trong nón Dirac và sự khơng tương
đương giữa các trạng thái trong hai nón Dirac tồn tại độc lập trong
vùng Brillouin.
Kết cấu của luận án
Luận án được chia làm các phần chính: phần mở đầu (5 trang);
phần nội dung chính (111 trang); phần kết luận và kiến nghị; phần tài
liệu tham khảo; và cuối cùng là phần phụ lục (15 trang).
Nội dung chính của luận án được trình bày trong 4 chương.
Chương 1 trình bày các kiến thức nền tảng cần thiết liên quan đến
các nội dung của toàn bộ luận án. Các chương: chương 2, chương 3,
chương 4 trình bày ba bài tốn tương ứng với ba vấn đề cụ thể, là các
nội dung đóng góp chính của đề tài.

3


NỘI DUNG CỦA LUẬN ÁN
Chương 1.
Cơ sở lý thuyết nghiên cứu các tính chất động lực
của hệ điện tử và các tính chất vật lý cơ bản của hệ điện tử hai
chiều trong mạng graphene

1.1

Một số khái niệm cơ sở

Trên phương diện vĩ mơ các tính chất quang của vật liệu có thể
được giải thích bằng lý thuyết trường điện từ Maxwell. Hai đại lượng
đặc trưng cho tính chất quang của vật liệu là hàm điện môi và độ dẫn
quang có liên hệ chặt chẽ với nhau:

  q,    1  i  q,    0 .

(1.16)

Các mode dao động tập thể dọc chỉ có thể xẩy ra ở tần số và vectơ
sóng ứng với điểm không của hàm điện môi,   q,    0 , đây chính
là điều kiện tồn tại trạng thái plasmon trong vật liệu. Các đặc trưng
plasmon được xác định qua phương pháp phân tích phổ mất mát
năng lượng của chùm electron (EELS). Tần số plasmon p  q  là vị
trí đỉnh của hàm phổ S  q,     Im 1  M  q,    . Sự tắt dần của
plasmon được đặc trưng bởi tốc độ phân rã plasmon  , cùng với tần





số plasmon có thể xác định từ phương trình Re  q, p  i   0 .



1.2

Tính chất cơ bản của graphene

Graphene là một loại vật liệu mới được phát hiện năm 2004. Cấu
trúc tinh thể của graphene được mơ tả trên Hình 1.2(b).

4


(b)

Ơ cơ sở

Hình 1.2 (b) Mạng tổ ong graphene được tạo thành từ hai mạng con
hình tam giác của hai loại nguyên tử A và B [133]
Ô cơ sở nhỏ nhất của graphene thường được chọn có dạng hình thoi
chứa hai nguyên tử carbon A và B. Vùng BZ tương ứng có dạng hình
lục giác với sáu đỉnh là các điểm K hay còn gọi là điểm Dirac do sự
tiếp xúc của hai dải năng lượng (dải hóa trị  và dải dẫn  * ) tạo
thành các mặt nón Dirac. Trong sáu điểm K này chỉ có hai điểm
khơng tương đương nhau. Nếu ta chọn ơ cơ sở có dạng hình chữ
nhật, chứa bốn nguyên tử thì vùng BZ cũng có dạng chữ nhật và chỉ
có hai điểm K đặc trưng. Việc chọn lựa này dẫn đến những thuận lợi
trong việc tính số cũng như dễ dàng mở rộng cho các hệ siêu mạng
graphene (GSL), một cấu trúc graphene đặt trong một trường thế tĩnh
điện tuần hồn.
Chương 2.
Tính tốn hàm điện môi trong gần đúng RPA và
khảo sát các đặc trưng plasmon của graphene trong mơ hình
điện tử liên kết chặt với lân cận gần nhất

2.1
Tính tốn giải tích hàm phân cực và các đặc trưng plasmon
cho graphene trong trường hợp pha tạp nhỏ, ở 0 K sử dụng phép gần
đúng lân cận điểm Dirac
Hàm phân cực ở gần đúng bậc đầu tiên trong phép gần đúng RPA
được định nghĩa như sau:

5


P    q,   
1

 F ll  k , q 

k ,l ,l 

f 0  Ek  q ,l    f 0  Ekl 
Ek  q ,l   Ekl    i

,

(2.3)

trong đó F ll  k , q  là hàm chồng chập trạng thái. Trong giới hạn gần


đúng sóng phẳng ta thu được kết quả:

1

k  q cos  
F ll   k , q   1  ll 
 ,
k q 
2

(2.5)

Hàm điện môi RPA xác định qua hàm phân cực,

 RPA  q,    1  v  q  P 1  q,   .

(2.6)

Với v  q  là ảnh Fourier của thế Coulomb hai chiều. Hàm phân cực
tái chuẩn hóa RPA và thành phần P   liên hệ qua phương trình
1

P RPA  q,   

P    q,  
1

1 v q P

1

 q,  

.

(2.8)

Để tính giải tích hàm phân cực (2.3), ở mức pha tạp thấp, tổng
theo k có thể được chuyển thành phép tính tích phân trong khơng
gian động lượng. Giá trị của k được chọn từ 0 cho đến một giá trị
giới hạn trên,

P    q,   
1

gs g v
4 2



k D

d 2 k  F ll   k , q  
l ,l  

f 0  Ek  q ,l    f 0  Ekl 
Ek  q ,l   Ekl    i

6

(2.9)

.

Ở mức pha tạp thấp, tán sắc năng lượng trong mơ hình Dirac có
dạng Ekl  l vF k   , trong đó   vF kF là thế hóa học, vF là vận
tốc Fermi có giá trị khoảng 106 m/s , f 0  E  là các hàm phân bố
Fermi

P

1

–

Dirac.

 q,     

Kết

 2 vF2 

thu
P  q,   , với
1

quả

được

hàm

phân

g
P 1  x, y   
 f  x, y  G 2Y  x, y   i
2
 2  x, y  G 2 X  x, y   i 

cực

(2.45)

 3  x, y  G3 X  x, y   .

Trong đó các hàm số:

g
f  x, y  
16

x2
y2  x2
2

2 y  2 y 
G 2Y  x, y  

 1
x
 x 

2
 2 y

2 y 

 ln 
 
1 

 x

 x 


2

2 y  2 y 
G 2 X  x, y  

 1
x
x


2
 2 y

y
2




 ln 
 
1 

 x

 x 



và

7

(2.43)


2

2  y  2  y 
G 3 X  x, y  

 1
x
x


2

 2  y

2  y 

 ln 
 
1 

 x

 x 



0 x  y  2
0 x  y  2
 2  x, y   
; 3  x, y   
1 x  y  2
1 x  y  2
với các đại lượng không thứ nguyên:

x
2.2


q
, y  .
kF


(2.42)

Phổ tán sắc plasmon thu được bằng cách tính giải tích
Phổ tán sắc plasmon thu được từ việc giải phương trình

  q ,  p  i   0 ,

(2.48)

trong đó  là tốc độ phân rã của plasmon, p là tần số plasmon.
Các đại lượng này được xác định từ các phương trình sau

1  vq Re P    q, p  ,
1

(2.49)

và



Im P 1  q, p 

  /   Re P  q, p  

.

1

Ở giới hạn bước sóng dài ta thu được:

8

p

(2.50)


g  e2
q,
p  q  
8 0

(2.55)

Mối quan hệ căn bậc hai (2.55) tương tự cho hệ 2DEG. Tuy nhiên, vì
cấu trúc vùng năng lượng đặc biệt,   n , dẫn đến tần số tần số
plasmon của graphene tỉ lệ với căn bậc bốn của mật độ số hạt, khác
với hệ 2DEG, tần số plasmon tỉ lệ với căn bậc hai của mật độ số hạt.

Hình 2.9 Hình vẽ màu giá trị hàm điện môi  RPA  q,   thu được từ
phép gần đúng lân cận điểm Dirac. Đường màu đen mô tả quy luật
căn bậc hai, đường màu trắng là tập hợp các điểm có giá trị bằng
không của hàm điện môi  RPA  q,   thu được từ việc tính số phương
trình Re  RPA  q,    0
Phổ tán sắc plasmon và các vùng kích thích đơn hạt được trình
bày trên Hình 2.9.

9

2.3
Tính số hàm phân cực và các đặc trưng plasmon cho
graphene trong toàn vùng BZ thứ nhất ở nhiệt độ và độ pha tạp hữu
hạn
Thốt ra khỏi mơ hình gần đúng mặt năng lượng hình nón trịn
xoay (mơ hình Dirac) quanh lân cận các điểm K, hàm phân cực (2.3)
được tính số trong tồn vùng BZ. Các tính tốn số được phát triển để
khảo sát các đặc trưng plasmon theo độ pha tạp và theo nhiệt độ. Kết
quả cho thấy ở mức pha tạp càng cao, tần số plasmon càng lớn, đồng
thời giá trị q có trạng thái plasmon càng dài.
Hình 2.10 thể hiện kết quả tính số được so sánh với kết quả giải
tích để kiểm tra sự đúng đắn.

Hình 2.10 So sánh phổ tán sắc plasmon thu được bằng hai
phương pháp tính số và giải tích
Để hiểu sâu hơn về cơ chế hình thành trạng thái plasmon, cũng
như khi nào thì khơng có trạng thái plasmon trong graphene ở các
điều kiện khác nhau, chúng tơi phân tích các cơ chế đóng góp khác
nhau vào giá trị của hàm điện mơi. Cụ thể đóng góp của các q trình
chuyển nội dải và chuyển ngoại dải được xem xét riêng biệt. Để làm
điều này, chúng tôi khảo sát hàm số:

10


    

RPA

e2

 q,    1  
2 0 q

  k  q , l  e i q  r kl
k ,l ,l 

2

f 0  Ek  q ,l    f 0  Ekl 

(2.72)

Ek  q ,l   Ekl    i

Tổng theo chỉ số vùng năng lượng được tách thành hai số hạng tương
ứng với các quá trình inter và intra.

Hình 2.12 Phổ plasmon tính số tồn vùng BZ ở các nhiệt độ khác
nhau của graphene không pha tạp
Ở nhiệt độ khác không, trạng thái plasmon tồn tại kể cả trong
trường hợp pha tạp bằng không (xem Hình 2.12). Điều này được giải
thích là do các kích thích nhiệt làm hình thành các đóng góp interband và intra-band, sự phối hợp của các đóng góp này vào giá trị
của hàm điện môi tạo ra trạng thái plasmon. Điều này được thể hiện
trên Hình 2.13.

11

Hình 2.13 Các đóng góp inter và intra vào hàm phân cực
     RPA  q,    1 . Hình vẽ ứng với trường hợp q  0.1nm 1 ,
  0 , và T  0 K (hình bên trái) và T  300 K (hình bên phải)

Khi tăng nhiệt độ, phần thực của đóng góp intra-band có vai trị
kéo giá trị hàm điện môi xuống phần âm, làm cho xuất hiện giao
điểm của hàm    với trục     1 , hay  RPA  q,    0 , tương
ứng với trạng thái có plasmon.
2.4

Hiệu ứng bất đẳng hướng mặt năng lượng

Ở các mức pha tạp cao hơn cỡ 0.4 eV, mặt năng lượng của
graphene bắt đầu có tính bất đẳng hướng. Đối xứng hình trịn của
mặt Fermi trước đó bây giờ tiến đến có dạng hình tam giác. Ảnh
hưởng của sự bất đẳng hướng này thể hiện trên phổ tán sắc plasmon
của nó và được mơ tả trên Hình 2.15 khi tính phổ tán sắc plasmon
theo hai phương vng góc Ox và Oy trong khơng gian động lượng.
Ở vùng có bước sóng ngắn (vectơ sóng q dài) bắt đầu có sự tách ra
khác biệt về giá trị.

12


Hình 2.15 Phổ tán sắc plasmon tính số trong cả vùng BZ ở nhiệt độ
0 K với các giá trị pha tạp khác nhau, theo các phương đặc trưng
của q khác nhau
Chương 3.
Các đặc trưng plasmon của graphene trong chế

độ pha tạp cao

3.1

Tính tốn TB ở lân cận thứ hai

Ở mức pha tạp cao mặt năng lượng Fermi thể hiện rõ tính bất
đẳng hướng với đặc trưng được xác định bởi hai giá trị vận tốc nhóm
khác nhau (xem Hình 3.1(c, d)).
Để thu được đúng đắn cấu trúc vùng năng lượng có tính bất đẳng
hướng của graphene trong mơ hình liên kết chặt chúng tơi mở rộng
các tính tốn để xét tới các liên kết trong lân cận thứ hai (NNN) và
tính tới tính khơng trực giao của các hàm sóng nguyên tử dùng làm
các hàm cơ sở. Kết quả tính tốn trong mơ hình TB cho cấu trúc
vùng năng lượng được fit với kết quả sử dụng lý thuyết phiếm hàm
mật độ (DFT) và được biểu diễn trên Hình 3.1(a, b).

13


Hình 3.1 (a) Cấu trúc vùng năng lượng TB (b) Độ lệch giữa hai kết
quả TB lân cận bậc hai và DFT. (c) Trường vectơ của vận tốc nhóm
(d) Mơ tả vận tốc nhóm của các trạng thái tại mức Fermi xung
quanh hai điểm K

3.2

Các đặc trưng plasmon của graphene ở độ pha tạp cao
Đặc trưng hàm phổ EELS được thể hiện trên Hình 3.3.

Hình 3.3 Hình nhìn từ trên xuống (theo phương [001]) của mặt hàm
EELS trong trường hợp (a) và (b) có độ pha tạp tương ứng với
EF  0.5eV và (c), (d) với EF  1.0eV và theo các phương của
vectơ q của trường tác động: (a), (c) theo phương Oy và (b), (d)
theo phương Ox

14


Kết quả trên Hình 3.3 cho thấy sự xuất hiện một nhánh plasmon
có năng lượng thấp bên cạnh nhánh đã biết (2D plasmon). Kết quả
này hoàn toàn tương tự với công bố của Pisarra và các cộng sự [New
J. Phys. 16 (2014) 083003], với phương pháp tính cấu trúc năng
lượng DFT kết hợp với phương pháp tính hàm điện mơi chứa các
hiệu ứng trường địa phương (LFE).
Hình 3.4 biểu diễn tán sắc plasmon theo hai phương Ox và Oy
cùng với tốc độ phân rã của nó

Hình 3.4 (a) Tần số và (b) tốc độ phân rã plasmon phụ thuộc vào
vectơ sóng

Đường màu xanh lá cây và xanh nước biển trong Hình 3.4(a) biểu
diễn phổ tán sắc plasmon theo hai phương x và y của vectơ sóng
tương ứng. Hình 3.4(b) bên dưới biểu diễn tốc độ phân rã tương ứng
với hình trên. Hình vẽ cho thấy nhánh plasmon mới tắt dần nhanh ở
hai biên của nó, nhánh này chỉ tồn tại trong một khoảng vectơ sóng
xác định mà khơng tồn tại ở q đủ nhỏ đi qua gốc tọa độ như nhánh
2D plasmon đã biết, nó cũng khơng có dạng tuyến tính. Vì vậy, khác
với nhóm Pisarra, chúng tơi khơng gọi đây là nhánh âm học.

15


Hình 3.5 Hình vẽ phân bố màu hàm điện mơi  RPA  q,   tính trong

trường hợp vectơ sóng theo phương Oy. Đường tán sắc của hai
nhánh plasmon có màu trắng, các đường màu đen biểu diễn các giới
hạn vùng kích thích đơn hạt tương ứng
Hình 3.5 là phổ tán sắc plasmon theo phương Oy và với độ pha
tạp 1.0 eV. Để phân tích và tìm cơ chế giải thích cho sự hình thành
và tắt dần của nhánh plasmon mới này, ta nghiên tính tốn sự biến
thiên của hàm mật độ dynamical form factor:

Sq ,  k    ll  F00ll   k , q      El ,k  q  El ,k 

(3.40)

trong vùng BZ. Với F00ll  k , q  là hàm chồng chập trạng thái.


Kết quả tính hàm Sq ,  k  cho trường hợp vectơ q có phương nằm
dọc theo phương KK nhưng với ba cặp giá trị q và  khác nhau
được trình bày trên Hình 3.7. Các cặp giá trị này được lấy chính xác
các điểm có plasmon và được chỉ ra bằng các vịng trịn đỏ trên Hình
3.5.
Số trạng thái kích thích phân bố trong vùng BZ được xác định cho
thấy, theo phương Oy số fermion ở hai điểm K trong Hình 3.7(a)

16

ứng với q nhỏ là như nhau và có đặc trưng vg  v2  vF . Ở Hình
3.7(b), hai loại fermion được kích thích trong hai valley khác nhau.
Hình 3.7(c) ứng với cùng một vectơ sóng với Hình 3.7(b) nhưng tần
số bằng p1 cho thấy chỉ có một loại fermion loại một có vận tốc

nhóm vg  v1 được kích thích. Tuy nhiên chúng tơi nhận thấy các
fermion trong valley K được tán xạ tới trạng thái có vận tốc nhóm
v2 . Từ đó ta thấy sự hình thành nhánh plasmon mới liên quan đến
một quá trình sinh loại fermion hai và đồng thời hủy loại fermion
một.



Hình 3.7 Hàm mật độ Sq , k x , k y

qacc  0.0607 ,



  p2  1.013eV ;

cho ba trường hợp: (a)
(b)

qacc  0.2930 ,

  p2  1.678eV , và (c) qacc  0.2930 ,   p1  1.093eV ,

cho thấy sự phân bố trong vùng BZ các trạng thái đầu

trạng thái cuối

k 

và các

 k  q  của các quá trình chuyển điện tử

Để làm rõ vai trò của mỗi loại fermion ta đi khảo sát sự biến thiên
của hàm điện môi  RPA  q,   theo tần số với các giá trị khác nhau
của q . Ta xét hai mơ hình tính tốn ứng với hai loại fermion, hàm
phản ứng mật độ - mật độ khơng tương tác có dạng:

17


 0  q,   

f 0  Ek  q ,l    f 0  Ekl 
2
2
,
M
q



 k ,l ,l 
Ek  q ,l   Ekl    i

(3.41)

do đó

 RPA  q,    1  v  q   0  q,   ,

(3.42)

Hình 3.8 Sự biến thiên của hàm điện môi  RPA  q,   ứng với một
giá trị q phụ thuộc vào năng lượng kích thích

Tuy nhiên, tổng theo k chỉ tính cho một nửa vùng BZ, và kết quả
cho mỗi nửa như vậy ta nhân hai lần. Kết quả thu được cho nửa
0
trên/dưới của vùng BZ có dạng  2/1
 q,   , ta gọi là mơ hình D2/1
tương ứng.
Hàm phản ứng chính xác của hệ được tính theo:

18


 0  q,     10  q,     20  q,    2 ,

(3.43)

và hàm điện môi

 RPA  q,    1RPA  q,     2RPA  q,    1 ,

(3.44)

RPA
trong đó 1/2
 q,   được tính từ 1/20  q,   . Hình 3.8 biểu diễn

phần thực của hàm điện mơi tính bằng ba mơ hình với qacc  0.3 .
Bên cạnh đó phổ EELS cũng được vẽ tương ứng, trên đó có chỉ ra
hai đỉnh ứng với các tần số plasmon   p1 và   p2 tương ứng.
Kết quả phân tích từ Hình 3.8 cho thấy giá trị tần số   p1 xác
định sự chuyển trạng thái giữa hai loại fermion. Trong trường hợp q
nhỏ hoặc q lớn, xét trong vùng tần số nằm trong khoảng  v1q, v2 q  ,
vùng tồn tại tần số plasmon   p1 , phần thực của hàm điện môi

Re  RPA    nhận giá trị dương hoặc âm, khi đó các fermion với
vận tốc nhóm vg  v2 hoặc vg  v1 tương ứng đóng vai trị nổi trội.
Quá trình chuyển dấu từ âm sang dương tương ứng với việc chuyển
trạng thái đóng góp nổi trội của lọai fermion một sang loại hai.
Từ cơ sở là các số liệu trình bày ở Hình 3.5, sự hình thành của nhánh
plasmon mới có thể giải thích như là kết quả của một q trình kích
thích liên tục trong đó: đầu tiên các fermion với vận tốc nhóm nhỏ
hơn bị kích thích, sau đó chúng kích thích các fermion với vận tốc
nhóm lớn hơn để hình thành trạng thái dao động tập thể.
Chương 4.
Hàm điện mơi có tính đến hiệu ứng trường địa
phương. Áp dụng cho trạng kích thích plasmon ứng với sự
chuyển trạng thái giữa các điểm K trong graphene

4.1
LFE

Hàm điện mơi vĩ mơ có tính đến hiệu ứng trường địa phương

19


Khi xét đến hiệu ứng LFE, chúng ta phải làm việc với hàm điện
môi cho dưới dạng một ma trận với các chỉ số là các vectơ mạng đảo
thay cho một hàm vơ hướng như bình thường. Các yếu tố ma trận

của   và ma trận nghịch đảo của nó là   trong gần đúng RPA
1

được xác định bởi các phương trình:

 GG   q,     G ,G   vG  q  PGG  ;
 1GG   q,     G ,G    vG  q  PGG  1G G   q,  .

(4.43)

G 

trong đó

PGG   q  

  f  E

k ,l ,l 

0

k  q ,l 

  f  E  
0

kl

kl e  iG  q r k  q, l  k  q, l  eiG  q r kl


(4.42)

Ek  q ,l   Ekl    i
và vG  q  là thành phần Fourier của thế Coulomb. Hàm điện môi vĩ
mô được xác định là nghịch đảo của phần tử (0,0) của ma trận điện
môi nghịch đảo  M  1  100 . Từ đó ta có

 M  1  v0 P00 
4.2

vP

GG  0

0

0G

 1GG vG  PG 0 .

(4.52)

Plasmon ứng với sự chuyển trạng thái giữa hai điểm K

Graphene ở mức năng lượng thấp, nghĩa là gần đúng mặt năng
lượng hình nón trịn xoay xung quanh điểm K (valley), hay gần đúng
Dirac được đáp ứng. Liên quan đến vấn đề này, Tudorovskiy và
Mikhailov [Phys. Rev. B 82 (2010) 073411] đã trình bày trong một
bài báo có nội dung tính tốn lý thuyết trong phạm vi phép gần đúng
TB và có đưa vào hiệu ứng LFE chứng minh sự tồn tại của một
nhánh plasmon có dạng tuyến tính liên quan đến quá trình chuyển

20


trạng thái giữa hai loại điểm K. Vì quá trình chuyển giữa hai loại
điểm K tương ứng với một vectơ sóng q có độ lớn tương đương với
độ lớn của các vectơ mạng đảo nên các hiệu ứng LFE phải được đưa
vào.
Phần này thực hiện tính số và kiểm tra lại kết quả lý thuyết nói
trên. Ma trận điện mơi trong trường hợp này được rút gọn lại có kích
thước 3  3 :

  00



    G1 0


  G2 0

 0G

 0G 

G G

G G  .

 G G 

1

1 1

G G

2 1

2



(4.63)

1 2

2

2

Các vectơ mạng đảo trong vùng BZ được biểu diễn trên Hình 4.1

b 

G2

EF

q

K

q

K

G1

Hình 4.1 (a) Vị trí hai điểm K và các vectơ mạng đảo. (b) Mơ tả q
trình chuyển intra-inter-valley

Độ lớn vectơ q thỏa mãn q  4 3 3acc  17.031nm 1 , và ta có
thể viết dưới dạng


q  K K  q ; q  kF  K K ,
với q trong lấy trong vùng BZ.

21

(4.67)


Hình 4.2 Hàm EELS ứng với một số giá trị của q (nm-1)

Phổ EELS của graphene ở mức pha tạp EF  0.2 eV tương ứng



với một số giá trị vectơ q  0, q y

 và có độ lớn gần bằng giá trị

khoảng cách giữa hai điểm K được thể hiện trên Hình 4.2. Từ hình
vẽ ta có thể thấy có một mối quan hệ tuyến tính trong phổ tán sắc
plasmon p  q  .
KẾT LUẬN

Để hoàn thành luận án này chúng tôi đã thực hiện một khối lượng
cơng việc lớn tuy nhiên có thể kết luận lại trong 4 điểm chính như
sau:
1. Về mặt kỹ thuật tính tốn: Việc triển khai các tính tốn cấu trúc
điện tử của graphene theo cách mô tả liên kết chặt với cách chọn ơ
cơ sở có dạng hình chữ nhật chứa bốn nguyên tử carbon (thay cho ô
cơ sở tối giản hình thoi chứa hai nguyên tử carbon) để cải thiện
phương thức sampling các vector sóng trong vùng Brillouin. Việc
sampling vùng Brillouin hình chữ nhật rõ ràng là dễ triển khai về mặt

phương pháp số hơn là việc sampling vùng Brillouin hình lục giác
trong cách biểu diễn tối giản. Giải pháp được chúng tôi áp dụng

22


không những cho phép dễ dàng loại bỏ được các điểm kì dị trong các
hàm số trong cơng thức tính tốn độ dẫn quang và hàm điện mơi, mà
cịn dễ dàng cho phép mở rộng các tính tốn cho graphene sang các
tính tốn cho các cấu trúc siêu mạng graphene. Để có thể thu nhận
được đúng đắn quỹ tích các khơng điểm của hàm điện mơi địi hỏi
phải sampling vùng Brillouin rất mịn, dẫn đến khối lượng tính tốn
phải thực hiện rất lớn. Giải pháp tính tốn song song trên các hệ
cluster đa lõi đã được chúng tôi sử dụng để tăng tốc cơng việc tính
tốn. Sự đúng đắn của các tính tốn số được kiểm chứng thơng qua
các so sánh trực tiếp các kết quả tính tốn như đường cong tán sắc
của plasmon thu được từ các tính tốn giải tích.
2. Thực hiện một khảo sát hệ thống các hiệu ứng của các yếu tố nội
tại như tính bất đẳng hướng của mặt năng lượng và các yếu tố bên
ngồi như nhiệt độ và pha tạp lên sự hình thành và biểu hiện của phổ
kích thích tập thể của điện tử trong mạng graphene. Các kết quả đạt
được phù hợp với những phát hiện đã được công bố bởi các tác giả
khác. Đặc biệt chỉ ra giới hạn của mơ hình Dirac trong việc mơ tả các
tính chất động lực học của graphene và phân tích rõ vai trị của các
cơ chế chuyển nội dải và ngoại dải tới sự hình thành plasmon.
3. Phát hiện ra sự chi phối của tính khơng tương đương giữa các
trạng thái trong hai thung lũng/nón Dirac tới sự hình thành và đặc
trưng của các mode plasmon trong graphene ở chế độ bước sóng dài.
Theo đó, cùng với tính bất đẳng hướng rõ rệt của mặt năng lượng
Fermi trong chế độ pha tạp cao, sự không tương đương giữa các

trạng thái điện tử trong hai thung lũng Dirac trong vùng Brillouin sẽ
được thể hiện rõ ràng trong quá trình thay đổi trạng thái của electron.
Mặc dù trong giới hạn quang học, tính khơng tương đương này
không được thể hiện trên các đại lượng vật lý đo được, nhưng chúng
tơi chỉ ra rằng tính chất này đóng vai trị điều kiện đủ cho việc hình
thành một mode plasmon đặc biệt xuất hiện bên cạnh mode plasmon
của hệ điện tử hai chiều. Sự xuất hiện của mode plasmon mới rất tinh
tế và chưa được quan sát thực nghiệm. Tuy nhiên, kết quả tính tốn
của chúng tơi được củng cố bởi một số các kết quả tính toán sử dụng
cách tiếp cận nguyên lý đầu.

23