(Luận văn thạc sĩ) nghiên cứu công nghệ xử lý quặng urani vùng pà lừa bằng kỹ thuật hòa tách thấm

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-----------------------

TRẦN THẾ ĐỊNH

NGHIÊN CỨU CÔNG NGHỆ XỬ LÝ QUẶNG URANI VÙNG
PÀ LỪA BẰNG KỸ THUẬT HÒA TÁCH THẤM

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội - 2013


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-----------------------

TRẦN THẾ ĐỊNH

NGHIÊN CỨU CÔNG NGHỆ XỬ LÝ QUẶNG URANI VÙNG
PÀ LỪA BẰNG KỸ THUẬT HÒA TÁCH THẤM

Chuyên ngành:
Mã số:

Hóa Vơ cơ
60440113

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS. TS. TRỊNH NGỌC CHÂU

Hà Nội - 2013


LỜI CAM ĐOAN

Tơi xin cam đoan đây là cơng trình nghiên cứu của riêng tôi dưới sự hướng
dẫn của PGS. TS. Trịnh Ngọc Châu. Các số liệu, kết quả nêu trong luận văn này là
trung thực, được các đồng tác giả cho phép sử dụng và chưa từng được ai công bố
trong bất kỳ tài liệu nào khác.

Tác giả

Trần Thế Định

1


LỜI CẢM ƠN

Luận văn khoa học này được hoàn thành tại Bộ mơn Hóa Vơ cơ, Khoa Hóa
học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên và Trung tâm Công nghệ Chế biến Quặng
phóng xạ - Viện Cơng nghệ xạ hiếm.
Tơi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS. TS. Trịnh Ngọc Châu, người
thầy đã tận tình hướng dẫn tơi trong suốt q trình hồn thành luận văn.
Tơi xin bày tỏ lòng biết ơn chân thành tới các nhà khoa học của Viện Công
nghệ xạ hiếm đã đọc và đóng góp nhiều ý kiến q báu trong q trình hồn thành

luận văn.
Tơi xin chân thành cảm ơn các cán bộ nghiên cứu thuộc Trung tâm Công
nghệ Chế biến Quặng phóng xạ - Viện Cơng nghệ xạ hiếm đã giúp đỡ và tạo mọi
điều kiện thuận lợi để tơi hồn thành luận văn này.
Nhân dịp này, tôi xin chân thành cảm ơn Ban Giám Hiệu, Phòng Sau đại
học, Ban chủ nhiệm khoa Hố học, các thầy cơ giáo trong Bộ mơn Hố học Vơ cơ Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, các đồng nghiệp, bạn bè và người thân đã
động viên, giúp đỡ tơi trong suốt thời gian hồn thành luận văn.

Tác giả

Trần Thế Định

2


DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT

CPH - Quặng urani chưa phong hoá
BPH - Quặng urani bán phong hố
PH - Quặng urani phong hố
D - Đường kính cột nhựa PVC
H - Chiều cao cột nhựa PVC
D - Kích thước hạt quặng
PVC – Polyvinyl cloride
HDPE - High-density polyethylene

3


DANH MỤC CÁC BẢNG

Số bảng

Nội dung

Trang

Bảng 1

Thành phần hóa học chính của mẫu quặng urani

51

Bảng 2

Ảnh hưởng của kích thước hạt tới hiệu suất thu hồi urani

59

Bảng 3

Ảnh hưởng của chi phí MnO2 tới hiệu suất thu hồi urani

61

Bảng 4

Ảnh hưởng của chi phí axit tới hiệu suất thu hồi urani

63

Bảng 5

Ảnh hưởng của nồng độ axit tới hiệu suất thu hồi urani

65

Bảng 6

Ảnh hưởng của tốc độ tưới tới hiệu suất thu hồi urani

67

Bảng 7

Sự phụ thuộc hiệu suất thu hồi urani vào chiều cao lớp quặng

69

4


DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ
Số hình

Nội dung

Trang

Hình 1

Sơ đồ tổng quát quá trình thuỷ luyện quặng urani

4

Hình 2

Sơ đồ quá trình sản xuất diuranat mage truyền thống

5

Hình 3

Sơ đồ cấu trúc hồ tách đống

28

Hình 4

Mặt cắt ngang của một hạt quặng

30

Hình 5

Một tập hợp các hạt quặng

31

Hình 6

Mơ hình đống và các "dịng" cơ bản

32

Hình 7

Sự thay đổi nồng độ urani trong dung dịch axit trong quá trình di
chuyển liên tục của vùng hồ tách qua lớp quặng

34

Hình 8

Sự phản xạ trên bề mặt tinh thể

47

Hình 9

Quặng urani chưa bị phong hố

48

Hình 10

Quặng urani bị phong hố

48

Hình 11

Ảnh hưởng của của kích thước hạt đến hiệu suất hịa tách urani

53

Hình 12

Ảnh hưởng của chất ơxy hố đến hiệu suất hịa tách urani

54

Hình 13

Ảnh hưởng của thời gian đến hiệu suất thu hồi urani

56

Hình 14

Ảnh hưởng của chi phí axit đến hiệu suất hịa tách urani

57

Hình 15

Ảnh hưởng của kích thước hạt tới hiệu suất thu hồi urani

60

Hình 16

Ảnh hưởng của chi phí MnO2 tới hiệu suất thu hồi urani

62

Hình 17

Ảnh hưởng của chi phí axit tới hiệu suất thu hồi urani

64

Hình 18

Ảnh hưởng của nồng độ axit tới hiệu suất thu hồi urani

66

Hình 19

Ảnh hưởng của tốc độ tưới tới hiệu suất thu hồi urani

68

Hình 20

Sự phụ thuộc hiệu suất thu hồi urani vào chiều cao lớp quặng

70

5


Hình 21

Sơ đồ cơng nghệ xử lý quặng urani vùng Pà Lừa bằng kỹ thuật
hịa tách thấm quy mơ phịng thí nghiệm
MỤC LỤC

72

LỜI CAM ĐOAN
LỜI CẢM ƠN
DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT
DANH MỤC CÁC BẢNG
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ
Trang
MỞ ĐẦU

1

Chương 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU

3

1.1. Tình hình nghiên cứu xử lý quặng urani trên thế giới và ở Việt Nam

3

1.1.1. Trên thế giới

3

1.1.1.1. Tình hình nghiên cứu xử lý quặng urani trên thế giới

3

1.1.1.2. Kết quả xử lý quặng cát kết hàm lượng thấp trên thế giới

6

1.1.1.3. Xử lý bã thải của quá trình thủy luyện urani

8

1.1.2. Ở Việt Nam

11

1.2. Cơ sở lý thuyết q trình hịa tách quặng urani

15

1.2.1. Hồ tách axit

17

1.2.2. Hồ tách cacbonat

19

1.2.3. Hoà tách qua lớp quặng tĩnh

22

1.3. Phương pháp xử lý quặng urani bằng hòa tách đống (hòa tách thấm)

24

1.3.1. Các q trình diễn biến trong hịa tách đống

29

1.3.1.1. Các q trình vi mơ

30

1.3.1.2. Các q trình trung gian

30

1.3.1.3. Các q trình vĩ mơ

31

1.3.2. Một số vấn đề quan trọng trong hoà tách đống

33

6

1.3.2.1. Khả năng thấm

34

1.3.2.2. Dòng ưu tiên

36

1.3.2.3. Áp dụng thực tế cho hòa tách đống

36

1.3.2.3.1. Kỹ thuật kết khối

36

1.3.2.3.2. Kỹ thuật xây dựng đống

36

1.3.2.3.3. Kỹ thuật tưới dung dịch

37

1.3.2.3.4. Tốc độ tưới dung dịch

37

1.3.2.3.5. Tác nhân thấm ướt

38

1.3.2.3.6. Mức độ phân rã của vật liệu trong q trình hồ tách đống

38

1.4. Kết luận rút ra từ tổng quan tài liệu

38

Chương 2. THỰC NGHIỆM

40

2.1. Lựa chọn sơ đồ gia công mẫu quặng

40

2.2. Các phương pháp phân tích

41

2.2.1. Phân tích urani bằng phương pháp trắc quang

41

2.2.2. Chuẩn độ urani bằng K2Cr2O7 (Davis and Gray method)

42

2.2.3. Phân tích sắt bằng phương pháp chuẩn độ

43

2.2.4. Phương pháp xác định axit dư trong dung dịch UO2(NO3)2

44

2.2.5. Phương pháp phân tích phổ khối plasma cảm ứng (ICP-MS)

44

2.2.6. Phương pháp kính hiển vi điện tử quét (SEM - Scanning Electron
Microscope)

45

2.2.7. Phương pháp phân tích nhiễu xạ tia X

46

2.3. Thiết bị, dụng cụ chủ yếu

47

Chương 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN

48

3.1. Xác định thành phần khoáng vật và thành phần hoá học của mẫu quặng
nghiên cứu

48

3.1.1. Đặc điểm quặng urani vùng Pà Lừa

48

3.1.2. Thành phần khoáng vật quặng urani vùng Pà Lừa

49

3.1.3. Thành phần hóa học quặng urani vùng Pà Lừa

50

3.2. Kết quả hòa tách bằng phương pháp khuấy trộn

52

3.2.1. Khảo sát ảnh hưởng của kích thước hạt đến hiệu suất hòa tách quặng
urani urani

53

7

3.2.2. Khảo sát ảnh hưởng của chất ơxy hố đến hiệu suất hòa tách urani

54

3.2.3. Khảo sát ảnh hưởng của thời gian đến hiệu suất hòa tách urani

56

3.2.4. Khảo sát ảnh hưởng của chi phí axit đến hiệu suất thu hồi urani

56

3.3. Kết quả hòa tách bằng phương pháp thấm

58

3.3.1. Ảnh hưởng của kích thước hạt tới hiệu suất thu hồi urani

58

3.3.2. Ảnh hưởng của chi phí MnO2 tới hiệu suất thu hồi urani

61

3.3.3. Ảnh hưởng của chi phí axit tới hiệu suất thu hồi urani

62

3.3.4. Ảnh hưởng của nồng độ axit tới hiệu suất thu hồi urani

65

3.3.5. Ảnh hưởng của tốc độ tưới tới hiệu suất thu hồi urani

67

3.3.6. Ảnh hưởng chiều cao lớp quặng đến hiệu suất thu hồi urani

69

3.4. Xây dựng quy trình cơng nghệ xử lý quặng urani vùng Pà Lừa bằng kỹ
thuật hòa tách thấm quy mơ phịng thí nghiệm

71

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ

76

DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ

78

TÀI LIỆU THAM KHẢO

79

PHỤ LỤC KẾT QUẢ PHÂN TÍCH

8

MỞ ĐẦU

Mặc dù công nghệ xử lý quặng urani đã được nghiên cứu ở Việt Nam từ lâu
mà cụ thể là tại Viện Công nghệ xạ hiếm – Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam.
Tuy thế, các kết quả đã đạt được cịn nhiều giới hạn vì nhiều lí do khách quan. Do
yêu cầu mới về nhiệm vụ thăm dò đánh giá chi tiết tài nguyên cát kết Nông Sơn, các
kết quả trên phải được vận dụng vào những nghiên cứu ở quy mơ lớn hơn, đủ sức
đánh giá tồn diện các chỉ tiêu kinh tế kỹ thuật đối với một khu vực mỏ có triển
vọng cơng nghiệp.
Việc đánh giá khả năng tách và điều chế urani kỹ thuật từ mỗi đối tượng
quặng phát hiện được là một nhiệm vụ của q trình tìm kiếm thăm dị tài ngun
urani. Để có trữ lượng urani đúng với cấp giá thành đã định, bên cạnh những số liệu
về địa chất thân quặng, cần có đủ số liệu tin cậy về chi phí khai thác và xử lý quặng.
Giá trị nguồn tài nguyên phát hiện được phụ thuộc rất nhiều vào hiệu quả các giải
pháp công nghệ về khai thác và xử lý quặng đã áp dụng trong quá trình thực hiện đề
án thăm dò.
Trong “Kế hoạch tổng thể thực hiện Chiến lược Ứng dụng Năng lượng
Ngun tử vì mục đích hịa bình đến năm 2020” mà Chính phủ đã phê duyệt có
một Đề án liên quan tới công nghệ xử lý quặng urani để thu nhận urani kỹ thuật là
Đề án 15 “Thăm dò quặng urani khu Pà Lừa – Pà Rồng, huyện Nam Giang, tỉnh
Quảng Nam”, nhằm mục tiêu hoàn thành về cơ bản việc điều tra, đánh giá, thăm dò
trữ lượng và hiệu quả kinh tế xã hội của việc khai thác và chế biến tài nguyên làm
cơ sở cho hoạch định quốc gia về khai thác thương mại và với nội dung điều tra để
phát hiện các loại hình mỏ quặng urani có giá trị kinh tế, tập trung thăm dị urani
vùng bồn trũng Nơng Sơn (Quảng Nam) với mục tiêu 8.000 tấn U3O8 trữ lượng cấp
122, thăm dò các diện tích khác đã được đánh giá để gia tăng thêm trữ lượng.
Luận văn: “Nghiên cứu công nghệ xử lý quặng urani vùng Pà Lừa bằng
kỹ thuật hòa tách thấm” được thực hiện nhằm đưa ra quy trình cơng nghệ xử lý

quặng cát kết urani vùng Pà Lừa, huyện Nam Giang, tỉnh Quảng Nam bằng kỹ thuật

9


hịa tách thấm trong quy mơ phịng thí nghiệm, với đối tượng quặng có hàm lượng
urani là 0,072% U
Để đạt được những mục tiêu đã đặt ra, luận văn đã tập trung nghiên cứu
các vấn đề sau:
1. Tổng quan tình hình hướng nghiên cứu xử lý quặng urani trên thế giới và
Việt Nam;
2. Cơ sở lý thuyết chung quá trình hịa tách quặng urani: Hồ tách axit, hồ tách
cacbonat, hồ tách khuấy trộn, hịa tách đống. Đặc biệt tìm hiểu sâu về kỹ
thuật hòa tách đống (hòa tách thấm);
3. Xác định thành phần khoáng vật và thành phần hoá học của mẫu quặng
nghiên cứu;
4. Ảnh hưởng của kích thước hạt, chi phí MnO2, chi phí axit, nồng độ axit, tốc
độ tưới, chiều cao lớp quặng tới hiệu suất thu hồi urani;
5. Xây dựng quy trình cơng nghệ xử lý quặng urani vùng Pà Lừa bằng kỹ thuật
hòa tách thấm quy mơ phịng thí nghiệm.

Các nội dung của luận văn được thực hiện tại phịng thí nghiệm của Trung
tâm Cơng nghệ Chế biến Quặng phóng xạ - Viện Cơng nghệ xạ hiếm

10


Chương 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU

1.1. Tình hình nghiên cứu xử lý quặng urani trên thế giới và ở Việt Nam

1.1.1. Trên thế giới
1.1.1.1. Tình hình nghiên cứu xử lý quặng urani trên thế giới [2,4,17,22,23]
Công nghệ xử lý quặng urani kỹ thuật bao gồm nhiều công đoạn. Các công
đoạn chính trong chu trình xử lý quặng để thu nhận urani kỹ thuật là chuẩn bị
quặng, đập, nghiền (trừ hoà tách ngầm), nghiền và phân loại, tuyển, hoà tách quặng,
tách rắn lỏng, thu chọn lọc urani từ dung dịch hoà tách với độ sạch cần thiết; kết tủa
urani kỹ thuật, sấy và đóng gói lưu giữ sản phẩm.
Trong một số trường hợp tiếp sau quá trình chuẩn bị quặng là công đoạn xử
lý sơ bộ quặng (nung quặng ở nhiệt độ cao, chẳng hạn trong trường hợp xử lý quặng
vanađi chứa urani). Tuy nhiên, không phải đối với loại quặng nào cũng phải trải qua
các công đoạn như đã nêu, các công đoạn phụ thuộc từng loại quặng cụ thể.
Sơ đồ công nghệ tổng quát xử lý quặng urani bao gồm các công đoạn sau:
- Đập và nghiền: Quặng được đập và nghiền đến kích thước thích hợp đảm
bảo cho việc hồ tách có hiệu quả và làm cho quặng có thể tạo bùn và có thể bơm
được trong quá trình cơng nghệ.
- Làm giàu quặng: Trong một số trường hợp, quặng được làm giàu bằng các
phương pháp tuyển nhằm mục đích thu nhận tinh quặng có hàm lượng urani cao
hơn và loại bỏ một phần đất đá.
- Xử lý sơ bộ: Đối với một số loại quặng như quặng urani - vanađi, trước khi
hoà tách, quặng được xử lý sơ bộ bằng phương pháp nung nhằm mục đích tạo điều
kiện để tách phần lớn vanađi ra khỏi quặng ở những cơng đoạn sau, đồng thời tăng
cường một số tính chất vật lý của quặng.
- Hoà tách: Quặng urani đã được nghiền đem hồ tách bằng axit hoặc
Na2CO3, có thể gia nhiệt và sử dụng chất oxi hoá như O2, NaClO3, MnO2, H2O2,….
Có thể hồ tách khuấy trộn, hồ tách đống (thấm, ngâm ủ) và hoà tách tại chỗ.

11


- Công đoạn phân chia rắn lỏng và rửa: Bùn hoà tách được lọc và rửa để

thu urani đã hoà tan trong dung dịch hồ tách cịn bã quặng đã tách urani được đưa
sang công đoạn xử lý thải trước khi thải chúng ra ngoài. Một số kỹ thuật thường
được dùng trong cơng đoạn phân chia rắn-lỏng, đó là: kỹ thuật lắng gạn hoặc kỹ
thuật lọc.

Quặng

Chuẩn bị quặng

Hoà tách

Phân chia rắn-lỏng

Tiền xử lý

Bã quặng

Xử lý thải

Làm giàu, làm sạch dung dịch

Kết tủa

Thải lỏng

Urani kỹ thuật (yellowcake)
Hình 1. Sơ đồ tổng quát quá trình thuỷ luyện quặng urani

- Làm sạch và làm giàu urani: Dung dịch urani thu được sau công đoạn
tách rắn lỏng thường có nồng độ rất thấp (thường dưới 1g/l U) và chứa một số tạp

chất. Vì vậy dung dịch urani được làm sạch và nâng cao nồng độ urani bằng phương
pháp trao đổi ion hoặc phương pháp chiết hoặc kết hợp cả hai phương pháp này.
- Kết tủa sản phẩm: Dung dịch chứa urrani có nồng độ cao được kết tủa
trong một hoặc hai giai đoạn để thu nhận urani kỹ thuật. Các tác nhân kết tủa có thể

12


là: NH4OH, MgO, H2O2, NaOH, tuỳ theo mục đích loại sản phẩm urani kỹ thuật
theo yêu cầu công nghệ.

Đập, Nghiền, Sàng
Làm giàu, xử lý sơ bộ
Chất oxi hố

Bã quặng

Hồ tách

H2SO4

Tách rắn lỏng
Dung dịch urani

Trao đổi ion

Rửa giải

Chiết

Kết tủa tạp chất

Giải chiết

Kết tủa urani kỹ thuật

Ca(OH)2

Lọc

MgO

Lọc, rửa

Sấy

Sản phẩm diuranat magie

Hình 2. Sơ đồ quá trình sản xuất diuranat magie truyền thống

13


- Cơng đoạn hồn thiện sản phẩm: Lọc, rửa, sấy, đóng gói và bảo quản sản
phẩm. Urani kỹ thuật được sấy khơ và đóng gói (Điuranat amơni được sấy khơ ở
nhiệt độ 1000C, còn điuranat kiềm được sấy ở nhiệt độ gần 4000C trên các thiết bị
sấy chuyên dụng).
- Công đoạn xử lý và chôn cất bã thải: Dung dịch thải từ các cơng đoạn
cịn chứa một lượng urani và các tạp chất có hoạt độ phóng xạ cùng với bã thải rắn
được xử lý để tách hết các tạp chất độc hại và phóng xạ như: Pb, Ra, Th, vết urani

còn lại và các nguyên tố kim loại nặng khác. Các tạp chất này được tách ra ở dạng
bã rắn và sẽ được thải chung cùng phần bã quặng, dung dịch sạch sẽ được hoặc là
tuần hoàn lại chu trình hoặc là thải ra mơi trường.
Trong các cơng đoạn của sơ đồ xử lý quặng urani như đã nêu ở trên thì cơng
đoạn hịa tách là cơng đoạn quan trọng nhất, công đoạn này ảnh hưởng chủ yếu đến
hiệu suất thu hồi urani từ quặng.
1.1.1.2. Kết quả xử lý quặng cát kết hàm lượng thấp trên thế giới [4,11,16,26]
Hiện nay có nhiều phương pháp hịa tách được tiến hành ở các nhà máy sản
xuất urani trên thế giới như hòa tách khấy trộn, hòa tách đống, hòa tách tại chỗ. Đối
với loại quặng cát kết hàm lượng thấp thường sử dụng phương pháp hòa tách đống
và hòa tách tại chỗ.
Một số ví dụ về xử lý quặng urani trên thế giới:
a. Mỏ Sierra Pintada (Argentina)
Quặng ở mỏ này là cát kết (hàm lượng cacbonat 6%). Khu mỏ này được khai
thác trong khoảng thời gian 1976 – 1997. Hàm lượng urani trung bình trong quặng
là 0,076% U. Các khống chứa urani chủ yếu là uraninite, brannerite và coffinite.
Công nghệ xử lý quặng gồm các bước:
- Sau khi tuyển phóng xạ, quặng được qua cơng đoạn làm giảm kích thước;
- Cơng đoạn đập được thực hiện qua 2 giai đoạn: giai đoạn thứ nhất sử dụng
máy đập hàm để giảm kích thước từ 30 cm xuống 10 cm; sau đó sử dụng máy đập
nón để đưa về kích thước < 2,5 cm. Năng suất đập 100 – 120 tấn quặng/ngày; tại
công đoạn này có hệ thống thu bụi;

14


- Sử dụng hịa tách đống, có 6 ngăn, mỗi ngăn chứa 9.000 tấn quặng (tổng
diện tích là 20.000 m2). Có hệ thống ống dẫn để thu dung dịch hịa tách ở đáy ngăn.
Chiều cao đống trung bình là 2,5 m. Khối quặng được ngâm ngập bằng dung dịch
axit sunfuric. Trong điều kiện thực tế, nhà máy xử lý 80.000 tấn quặng/năm và thu

được 120 tấn U/năm.
- Chu trình hịa tách kéo dài 3 tháng, trong đó 2 tháng xử lý axit, 1 tháng còn
lại là chuẩn bị, lấy mẫu và tháo dỡ.
- Ở đây, họ đã so sánh 2 kỹ thuật hịa tách đống và ngâm và thấy rằng:
Thơng số

Hòa tách đống
(5,08 cm)

Hòa tách ngâm

Độ hạt

2 inch

1 inch (2,54 cm)

Chiều cao đống

3-4 m

2,5 m

Thời gian

12 tháng

3 tháng

Hiệu suất thu U

80%

90%

b. Mỏ urani ở Caetité, bang Bahia (Brazil)
Brazil hiện tại có hai nhà máy điện hạt nhân đang hoạt động. Nguồn urani
cung cấp cho các nhà máy được sản xuất từ mỏ duy nhất ở Caetité, bang Bahia.
Hàm lượng trung bình của quặng là 0,252% U3O8 (urani chủ yếu ở dạng oxit).
Quặng được đập thông qua 4 giai đoạn để đưa về cỡ hạt < 13 mm. Nước được tưới
vào quặng với lưu lượng 5% (khối lượng so với quặng) trên hệ thống băng tải tới
máy trộn. Thùng quay của máy trộn có đường kính 1,2 m và dài 6 m. Axit đặc (15
kg/tấn quặng) được trộn với quặng để tạo hạt và ủ sơ bộ, sau đó quặng được chuyển
vào đống trên lớp lót HDPE. Mỗi đống chứa 35000 tấn quặng (cao khơng q 5,5 m
và chiếm diện tích 45 x 80 m).
Hòa tách đống tiếp theo được tiến hành bằng cách tưới dung dịch axit
sunfuric vào đống với tốc độ 30 lít/m2giờ bằng hệ thống phân phối nhỏ giọt (khoảng
cách lỗ là 45 x 45 cm). Lần rửa đầu tiên (hòa tách), sử dụng dung dịch 25 g axit/l
với thể tích 0,6 m3/tấn quặng và lần rửa thứ hai sử dụng dung dịch 5g axit/l với thể
tích 0,3 m3/tấn quặng và lần rửa thứ ba sử dụng nước thường với thể tích 0,3 m3/tấn

15


quặng. Dung dịch hòa tách được thu vào bồn chứa có lót HDPE và sau đó bơm về
nhà máy xử lý. Ở đó dung dịch hịa tách được xử lý bằng phương pháp chiết, sản
phẩm urani kỹ thuật được kết tủa ở dạng amon diuranat (ADU). Năng suất xử lý của
nhà máy đạt 180.000 tấn quặng/năm và thu được 400 tấn U3O8 dạng ADU/năm. Từ
cuối năm 2001 đến tháng 10/2008, nhà máy đã xử lý khoảng 1.120.000 tấn quặng
và thu được khoảng 2.000 tấn U3O8 đạt hiệu suất thu hồi urani 76% với chi phí axit

khoảng 40 kg/tấn quặng. Điều quan trọng là, trước đây cơ sở này đã sử dụng hòa
tách thấm, nhưng sau một thời gian, hiệu suất thu hồi urani đã giảm từ 80 xuống
còn 65% nên chuyển sang kỹ thuật sử dụng trộn quặng với axit sau đó tiến hành hịa
tách thấm (tương tự với mỏ tại Somair ở Niger hiện nay).
c. Hòa tách đống ở Somair - AREVA NC -BU Mines
Theo báo cáo trình bày tại “Technical Meeting on Uranium Small -Scale and
Special mining and Processing Technologies), được tổ chức từ 19-22/6/2007 ở
Vienna, tổ chức AREVA NC -BU Mines đang triển khai một dự án thực hiện từ
2005-2008 xử lý quặng urani hàm lượng thấp (<0,1% U3O8) bằng hoà tách đống ở
Somair. Dự án được tiến hành theo 4 bước: nghiên cứu phịng thí nghiệm, thử
nghiệm trên cột mẫu quặng đại diện của cả khu mỏ, thử nghiệm trên cột các mẫu
của từng khu vực riêng biệt và thử nghiệm quy mô pilôt. Công nghệ mà họ đang
nghiên cứu bao gồm các công đoạn: đập quặng, tạo hạt (trong đó có axit, chất kết
dính), tạo đống và hoà tách, dung dịch thu được chuyển tới nhà máy xử lý bằng
chiết dung môi. Hiệu suất thu hồi urani trong cơng đoạn hịa tách đạt 68 - 70%, chi
phí axit trung bình 20 - 30 kg/tấn quặng. Đây là cơ sở đầu tiên sử dụng hoà tách
đống ở Niger và là lớn nhất thế giới trong thời điểm này.
1.1.1.3. Xử lý bã thải của quá trình thủy luyện urani [4,9,11,14]
Trong quá trình xử lý quặng để thu sản phẩm urani tuỳ theo thành phần
quặng và phương pháp hồ tách bằng axit hay kiềm mà chất thải có những đặc điểm
khác nhau. Lượng chất thải rắn và lỏng từ q trình xử lý quặng urani có đặc điểm
chung là hoạt độ phóng xạ thấp và khối lượng lớn. Lượng thải lỏng bằng 1-3 tấn
thải/tấn quặng đầu tuỳ thuộc vào sơ đồ cơng nghệ được áp dụng (hồ tách bằng axit

16


thì lượng thải này trung bình là 3 tấn, hồ tách bằng sơ đa trung bình là 1 tấn). Thải
lỏng của các cơ sở thuỷ luyện có thể gây ảnh hưởng độc hại nghiêm trọng tới môi
trường, dung dịch thải có độ dư axit hoặc kiềm và cịn chứa nhiều loại muối hoà tan

(muối sulfat, cacbonat, clorua và nitrat) của các nguyên tố phóng xạ và kim loại
khác nhau (Fe, Cu, V, Mo, As, Pb). Ngoài ra chất thải lỏng cũng bao gồm các dung
môi hữu cơ, chất hoạt động bề mặt,...có tác động xấu đến mơi trường. Trong nhà
máy công suất 3000 tấn quặng/ngày với đối tượng quặng đầu có hàm lượng 0,1%
U3O8 sử dụng sơ đồ chiết dung môi đã tạo thành 3300 m3 thải lỏng mỗi ngày, dung
dịch thải có nồng độ amin 35 mg/l (trong khi với nồng độ > 10 mg/l chất hữu cơ
này có thể giết chết 50% các loại sinh vật sống trong đó).
Lượng thải rắn nói chung bằng lượng quặng đầu đưa vào xử lý, song có cỡ
hạt mịn và ngậm một lượng axit hoặc kiềm dư. Sau q trình hồ tách bằng axit
H2SO4, phần chủ yếu urani (80-95%) đã được tách ra, song tới 98- 99 % radi và
20% thori còn nằm lại trong bã rắn. Trong các quá trình kết tủa tiếp theo, một lượng
lớn thori từ dung dịch lại được đưa về dạng thải rắn. Nói chung sau quá trình xử lý
quặng để thu sản phẩm urani kỹ thuật, khoảng 70% các chất phóng xạ (bao gồm hầu
như tồn bộ Ra226 và Th230) chuyển vào thải rắn. Cho tới nay trên thế giới đã tích tụ
một lượng lớn bã thải rắn sau quá trình xử lý quặng urani, trên lãnh thổ 22 bang của
nước Mỹ lượng thải rắn đạt tới 100 triệu tấn vào năm 1974, con số này ước khoảng
1 tỷ tấn vào năm 2000. Diện tích khu vực chứa thải dao động từ 20 nghìn đến nhiều
triệu m2, trong đó chứa hàng chục nghìn curi Ra226 và Th230. Khi quyết định ngừng
khai thác và sản xuất urani vào năm 1990, nước Đức thống nhất cũng đồng thời
gánh trách nhiệm thực hiện quá trình phục hồi cảnh quan và mơi trường sinh thái
trên một diện tích nhiễm bẩn phóng xạ rộng lớn 240 km2 tại vùng Sachsen và
Thuringen với 37 km2 trực tiếp diễn ra hoạt động khai thác và chế biến urani của
cơng ty Wismut (trong đó khoảng 23 km2 là những đống lớn quặng đuôi thải và các
bãi chứa thải sau q trình xử lý hố học). Để thực hiện nhiệm vụ phục hồi môi
trường sinh thái sau khai thác và xử lý quặng urani, năm 1991 công ty liên doanh
nhà nước Xô Đức SDAG Wismut đã chuyển thành Công ty trách nhiệm hữu hạn

17

thuộc Bộ Kinh tế và Công nghệ CHLB Đức và cấu trúc lại để thực hiện chức năng
hoàn thổ cho toàn bộ khu vực mỏ và xử lý quặng urani thuộc vùng kể trên. Một Dự
án được xây dựng và thực hiện trong 25 năm với tổng kinh phí là 13 tỷ DM (6,2 tỷ
DM chi cho giai đoạn 1991-1999, 2,4 tỷ DM chi cho giai đoạn 2000-2004 và 4,4 tỷ
chi cho các năm 2005-2015).
Về mặt phóng xạ trong cả thải rắn và lỏng đều có chứa một lượng đồng vị
phóng xạ cao hơn bình thường, lại ở trạng thái hoạt động về mặt hoá học khác hẳn
so với khi còn nằm dưới dạng quặng thiên nhiên. Dưới tác động của các điều kiện
môi trường (nắng, mưa, vi sinh vật), chất phóng xạ nằm trong một lượng lớn bã thải
rắn sẽ còn tiếp tục xâm nhập và gây ảnh hưởng nếu khơng có các biện pháp ổn
định, theo dõi và quản lý cần thiết.
Quá trình xử lý thải rắn và lỏng thuộc trách nhiệm của cơ sở khai thác chế
biến quặng urani. Các biện pháp an toàn và xử lý thải phải được tính tốn từ khi
thiết kế lựa chọn công nghệ khai thác xử lý quặng, chọn địa điểm xây dựng nhà máy
và khu vực thải (tính đến các yếu tố khí hậu, khí tượng thuỷ văn, địa hình, địa chất,
quy hoạch chung về sử dụng đất và khả năng dễ tẩy xạ cũng như chôn cất lâu dài
của bã thải).
Nhiều cải tiến công nghệ đã được nghiên cứu triển khai nhằm giảm diện tích
khu vực phải làm việc với chất phóng xạ, giảm lượng quặng phải xử lý bằng tác
nhân hoá học dẫn tới làm giảm lượng chất thải phóng xạ gây nguy cơ ơ nhiễm mơi
trường. Để giảm lượng chất thải lỏng, việc tái sử dụng nước trong một chu trình sử
dụng nước khép kín được nhiều cơ sở sản xuất áp dụng.
Các chất thải lỏng và rắn nói chung phải qua giai đoạn xử lý để thu hồi và
giảm nồng độ các đồng vị phóng xạ tới giới hạn cho phép.
Xử lý thải lỏng bao gồm 2 giai đoạn chính:
- Trung hồ dung dịch đến pH =10 bằng sữa vơi. Q trình trung hồ dung
dịch thải có tác dụng khử axit hoặc kiềm dư. Trong sơ đồ hoà tách dùng axit nhiều
kim loại chuyển vào kết tủa: Fe, Pb, As, Mn, Ra....

18

- Để tách triệt để radi khỏi dung dịch, thực hiện quá trình cộng kết bằng cách
thêm một lượng BaCl2 (0,05- 0,3 g/l), nhờ đó lượng Ra226 trong dung dịch thải giảm
90-97%%, cho phép nhiều trường hợp thải lỏng trực tiếp vào nguồn nước hở.
Bãi chứa thải rắn và lỏng là một bộ phận của nhà máy xử lý quặng để sản
xuất urani kỹ thuật. Tồn bộ đi thải từ q trình hồ tách sau khi trung hồ bằng
sữa vơi cùng bã kết tủa khi xử lý thải lỏng (dưới dạng bùn nhão chứa 45% chất rắn)
được tập trung về khu chứa thải ở khoảng cách nhất định (3km) từ nhà máy. Khu
chứa thải được bao quanh bằng các đê chắn làm từ vật liệu tại chỗ (đất đá từ khu
vực khai thác), chiều cao nâng dần bằng chính bã thải rắn từ q trình xử lý quặng.
Diện tích khu chứa thải phù hợp với nhà máy công suất 1000 tấn quặng/ngày là 16
ha. Trong nhà máy công suất lớn hơn cần diện tích bãi chứa thải > 40 ha.
Khi kết thúc hoạt động của nhà máy, cần xúc tiến những hoạt động lưu giữ dài hạn
và tái tạo môi trường tại khu vực bãi thải. Để giảm lượng radon trong khu vực này,
bãi thải cần được phủ lớp đất đá dày. Sau đó phủ xanh bằng cây xanh hoặc thảm cỏ.
Các đống lớn đi quặng thải có thể tích hàng triệu m3 kể trên phải được di
dời xa khu dân cư hoặc xử lý tại chỗ để vĩnh viễn không tiếp tục di chuyển phát tán
chất bụi bẩn chứa phóng xạ alpha gây tác động lâu dài, đặc biệt tránh xuất hiện
radon và các đồng vị phóng xạ con cháu vào mơi trường khí.
Việc xử lý các đống lớn đuôi quặng thải bao gồm xác định các thông số về
phóng xạ, hố học và địa chất, thực hiện cơng nghệ ép nén sườn đống thải tạo độ
dốc thích hợp và sau đó che phủ bằng các lớp đất khác nhau với chiều dày 1,9 m
(0,4 m lớp đất khoáng và 1,5 m đất trồng trọt), đồng thời tạo thảm thực vật và định
hướng dòng chảy lâu dài cho nước bề mặt.
Đối với các ao chứa bùn thải từ quá trình xử lý quặng urani, cơng việc hồn
thổ bao gồm: tách và xử lý nước tự do từ ao, che phủ bề mặt lớp bùn lắng bằng các
vật liệu nhân tạo thích hợp, tạo bờ ngăn và che phủ bằng đất đá từ quá trình khai
thác, lấp đất trồng trọt và tạo thảm thực vật, đồng thời tiếp tục theo dõi xử lý nước
từ khu vực.

1.1.2. Ở Việt Nam [3,4,7,10,11]

19


Trong những năm qua, Viện Công nghệ xạ hiếm thuộc Viện Năng lượng
Nguyên tử Việt Nam là đơn vị duy nhất nghiên cứu công nghệ xử lý các mẫu quặng
urani cát kết thuộc các khu vực ở vùng bồn trũng Nơng Sơn – Quảng Nam.
Dưới đây là tóm tắt kết quả nghiên cứu của các đề tài nghiên cứu về cơng
nghệ xử lý quặng cát kết Nơng Sơn có liên quan đến hướng nghiên cứu:
+, Đề tài: “Xử lý quặng urani khu vực Pà Lừa bằng kỹ thuật trộn ủ ở quy mô 500
kg/mẻ để thu urani kỹ thuật”. Trong đề tài này, nhóm tác giả đã nghiên cứu thử
nghiệm áp dụng kỹ thuật trộn ủ để hòa tách urani từ quặng cát kết khu vực Pà Lừa
(bao gồm cả 3 loại hình và có hàm lượng urani trung bình 0,043% U). Sau khi
nghiên cứu khảo sát các yếu tố ảnh hưởng tới hiệu suất hòa tách urani ở quy mơ
phịng thí nghiệm và thử nghiệm hịa tách ở quy mơ 500 kg quặng /mẻ đã đưa ra
một quy trình hòa tách bằng trộn ủ với mẫu quặng này. Đề tài đã có một số kết luận
sau:
1. Việc tái tạo hạt phần quặng mịn tạo ra các hạt tương đối bền trong axit sẽ có
khả năng chống tắc cột khi rửa nhưng nó sẽ làm tăng chi phí axit và giảm
một phần hiệu suất thu hồi urani, đặc biệt với quặng BPH và PH. Mức độ
thay đổi này càng lớn khi cỡ hạt quặng ban đầu càng lớn. Chỉ nên áp dụng
cơng đoạn này với phần quặng phong hóa mịn <0,3 mm ở quy mô mà độ cao
của cột rửa lớn.
2. Trong quá trình trộn ủ thì quặng bị vỡ vụn nhiều, đặc biệt quặng CPH. Tuy
nhiên, phần bã mịn (<0,3 mm) hầu như tăng không đáng kể nên không gây
khó khăn cho q trình rửa thu hồi urani tiếp theo. Chế độ thích hợp cho
cơng đoạn này là axit 30-55 kg/tấn quặng; độ ẩm 10 -13%, chất ơxy hố 2-3
kg/tấn quặng, thời gian ủ 3 ngày. Sau khi trộn axit, quặng phải được ủ trước
khi nạp vào cột rửa.

3. Trong công đoạn rửa, nên tiến hành tưới gián đoạn và một số lần rửa đầu sử
dụng dung dịch có pH =1 để có thể tăng thêm hiệu suất thu hồi urani và giảm
lượng nước rửa. Sau quá trình trộn ủ, tốc độ tưới trong giai đoạn rửa có thể
điều khiển được và ổn định trong suốt quá trình, tránh được hiện tượng tắc

20


cột. Tốc độ tưới thích hợp là khoảng 220 lít /m2giờ, tuy nhiên với quặng có
chứa loại PH thì tốc độ giảm đi đáng kể. Việc tuần hoàn dung dịch (2 bậc)
làm tăng nồng độ urani trong dung dịch và giảm lượng nước sử dụng.
4. Khi thử nghiệm xử lý quặng bằng trộn ủ sau đó rửa ở quy mơ 500 kg quặng
/mẻ đã thu được dung dịch chứa 1,2 g U/l, lượng nước tiêu tốn bằng khoảng
1/3 khối lượng quặng. Thời gian xử lý quặng chỉ cần 12 ngày. Hiệu suất thu
hồi urani đạt tới 85-90%.
+, Đề tài cấp Bộ: “Hồn thiện quy trình thử nghiệm cơng nghệ và thiết bị thu nhận
urani kỹ thuật từ quặng cát kết Pà Lừa bằng kỹ thuật trộn ủ và trao đổi ion”. Đề tài
đã đưa ra một số kết luận sau:
1. Giai đoạn trộn ủ quặng với axit mạnh đã được điều chỉnh và hồn thiện:
 Giảm kích thước hạt (xuống - 1cm) và giảm độ ẩm (còn 6,6%) khi trộn giúp
cho khối quặng tơi xốp tránh bị “nhão” có thể chuyển ngay vào đống mà
không bị nén chặt;
 Để đảm bảo đủ axit và độ ẩm trong quá trình ủ, sau khi ủ 1 ngày đêm thì bổ
sung thêm dung dịch axit;
 Việc sử dụng MnO2 làm tác nhân ôxy hóa đảm bảo hiệu suất hịa tách vì
được trộn (khơ) đều với quặng và thân thiện với môi trường. Không nên sử
dụng KClO3 trong hòa tách bằng trộn ủ với axit mạnh do nó sinh ra lượng
lớn khí clo có hại trực tiếp người lao động và môi trường.
2. Đã hồn thiện được quy trình cơng nghệ hịa tách bằng kỹ thuật trộn ủ đối
với mẫu quặng chứa một lượng tới 1/3 loại hình phong hóa có hàm lượng

thấp và 1/3 loại hình chưa phong hóa quặng thơ được đập 2 cấp xuống cỡ hạt
- 1 cm, tỷ lệ nước/quặng khi trộn 6,6% đảm bảo khối quặng đủ xốp để khi
tạo đống tránh được sự nén chặt làm giảm tính thấm của khối quặng. Hiệu
suất hịa tách có thể đạt xấp xỉ 78%.
+, Đề tài cấp Bộ: “Nghiên cứu lựa chọn giải pháp công nghệ xử lý quặng urani
vùng Thành Mỹ” đã thực hiện năm 2009-2010. Đề tài đã đưa ra một số kết luận sau:

21


1. Đã khảo sát ảnh hưởng của các yếu tố như kích thước hạt, thời gian, nồng độ
axit, thế ơxy hố khử,... đến hiệu suất hồ tách quặng urani có hàm lượng
thấp bằng 3 phương pháp khác nhau: hoà tách khuấy trộn, hoà tách đống, hoà
tách trộn ủ. Từ kết quả nghiên cứu cho thấy đối với quặng cát kết có hàm
lượng urani thấp nên lựa chọn giải pháp hồ tách đống để xử lý vì với giải
pháp này cho hiệu suất cao mà không cần phải đầu tư máy móc thiết bị
nhiều, chi phí năng lượng, nhân cơng ít và có tính khả thi trong thực tế.
2. Đã đưa ra quy trình hịa tách quặng theo phương pháp hịa tách đống và xác
định được các thơng số thích hợp để xử lý quặng urani nghèo theo phương
pháp hoà tách đống, đó là: xử lý bằng tác nhân H2SO4, quặng cần gia cơng tới
kích thước ≤ 1cm, tiêu hao axit 40-45 kg/tấn quặng, tiêu hao chất oxy hoá
MnO2: 4-4,5 kg/tấn quặng, thời gian hoà tách 20-25 ngày,...
+, Nhiệm vụ: “Xử lý mẫu công nghệ thu nhận urani” thuộc Đề án “Thăm dò quặng
urani khu vực Pà Lừa - Pà Rồng, huyện Nam Giang, tỉnh Quảng Nam”, đã thực hiện
tại Viện Công nghệ xạ hiếm trong năm 2012. Nhiệm vụ này tập trung nghiên cứu
xử lý 100 tấn mẫu công nghệ ở khu A vùng Pà Lừa –Pà Rồng. Phương pháp hòa
tách đống đã được lựa chọn để xử lý với quy mô lên đến 20 tấn/mẻ. Cho đến nay
Nhiệm vụ đã hồn thành và đã đưa ra được quy trình công nghệ xử lý 100 tấn mẫu
công nghệ. Nhiệm vụ đã đưa ra một số kết luận chính sau:
1. Đã nghiên cứu việc thu hồi urani từ mẫu công nghệ theo các phương

pháp hòa tách khác nhau: hòa tách khuấy trộn, hòa tách trộn ủ, hòa tách đống
(thấm). Ở mỗi một phương pháp đã tiến hành khảo sát ảnh hưởng của các yếu tố
như kích thước hạt, thời gian, nồng độ axit, thế ơxy hố khử,... đến hiệu suất thu hồi
urani. Từ kết quả nghiên cứu cho thấy đối với 3 cấp hàm lượng của mẫu công nghệ
(cấp I, cấp II, cấp III), sử dụng các phương pháp hòa tách ở những điều kiện thích
hợp đều cho hiệu suất thu hồi urani lớn hơn 76% và hàm lượng urani trong bã thải
rắn của q trình hịa tách đều thấp hơn 0,01%.
2. Đã đánh giá, so sánh các phương pháp hòa tách và căn cứ vào các tiêu chí
như hiệu suất thu hồi, hàm lượng urani trong bã thải cần đạt, tính khả thi, tính kinh

22


tế, bảo vệ môi trường, kinh nghiệm của thế giới trong việc xử lý quặng urani có
hàm lượng tương đương, đã lựa chọn được phương pháp hòa tách đống để xử lý
mẫu công nghệ. Phương pháp này cho hiệu suất thu hồi urani cao, khơng phải đầu
tư máy móc thiết bị nhiều, chi phí năng lượng thấp, nhân cơng ít, phù hợp để xử lý
quặng urani nghèo vùng Pà Lừa - Pà Rồng.
3. Đã đưa ra quy trình cơng nghệ xử lý quặng urani nghèo theo phương pháp
hòa tách đống với các thông số cơ bản là: gia công quặng tới kích thước < 1cm, hịa
tách bằng tác nhân H2SO4, chi phí axit 35 đến 45 kg/tấn quặng, chi phí chất oxy hoá
MnO2 (pyroluzit) 4 kg/tấn quặng, nồng độ tác nhân hòa tách H2SO4 trong khoảng 50
-75 g/l, tốc độ tưới dung dịch 10-30 l/m2.h, thời gian hoà tách phụ thuộc vào quy
mô đống quặng dao động trong khoảng từ 20 đến 65 ngày.
4. Đã tiến hành xử lý 100 tấn mẫu công nghệ tại mỏ với các cấp hàm lượng
khác nhau cấp 1, cấp 2, cấp 3, cấp hỗn hợp và các thể loại quặng khác nhau: quặng
đá tươi, quặng bán phong hóa trên các quy mơ 90 kg/mẻ; 500 kg/mẻ; 3.000 kg/mẻ;
20.000 kg/mẻ theo quy trình hịa tách đống. Đối với tất cả các cấp hàm lượng và thể
loại quặng đều cho hiệu suất thu hồi cao (lớn hơn 76%) và hàm lượng urani còn lại
trong bã thải hòa tách < 0,01%. Từ kết quả xử lý mẫu công nghệ tại mỏ đã xử lý

100 tấn mẫu và thu được hơn 130 kg urani kỹ thuật đạt tiêu chuẩn thương phẩm: >
60% U3O8.
1.2. Cơ sở lý thuyết quá trình hịa tách quặng urani [4,5,9,17,22,27,30]
Hồ tách là cơng đoạn khó khăn, tốn kém và chiếm nhiều chi phí, thời gian
nhất. Do đó nói đến lựa chọn giải pháp cơng nghệ trước hết cần phải nói đến việc
lựa chọn phương pháp nào cho cơng đoạn hịa tách để đạt hiệu quả nhất. Như vậy,
hồ tách là cơng đoạn quan trọng của quá trình xử lý quặng urani. Mục tiêu chủ yếu
của q trình hồ tách trong cơng nghệ xử lý quặng urani là tách chọn lọc và triệt để
urani ra khỏi quặng. Để lựa chọn được phương pháp hòa tách thích hợp cho từng
loại quặng cụ thể cần căn cứ vào các yếu tố chính như sau:
- Tỉ lệ lượng urani được hồ tách từ quặng (hiệu suất hịa tách).

23