Xác Định Hoạt Độ Mẫu Môi Trường Bằng Phương Pháp Trực Tiếp

1

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH
KHOA VẬT LÝ

PHẠM THỊ THÙY DƯƠNG

KHĨA LUẬN TỐT NGHIỆP

XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ MẪU MÔI TRƯỜNG
BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRỰC TIẾP

Chuyên ngành: VẬT LÍ HẠT NHÂN

NĂM 2019


2
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH
KHOA VẬT LÝ

XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ MẪU MÔI TRƯỜNG
BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRỰC TIẾP

Người thực hiện: PHẠM THỊ THÙY DƯƠNG
Người hướng dẫn khoa học:ThS. LÊ QUANG VƯƠNG


1

LỜI CẢM ƠN
Trong suốt quá trình học tập và thực hiện khóa luận này, sinh viên đã nhận được
nhiều sự giúp đỡ từ q Thầy/Cơ, Giờ đây, khi khóa luận đã hoàn thành, sinh viên xin
được gửi lời cảm ơn chân thành đến:
 ThS. Lê Quang Vương – người hướng dẫn khoa học, đã tận tình chỉ bảo và tạo
điều kiện thuận lợi để sinh viên có thể hồn thành khóa luận
 Q Thầy-Cơ trong Bộ mơn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư
Phạm Tp. HCM đã giảng dạy trong suốt những năm qua. Những kiến thức mà
sinh viên thu nhận được qua từng bài giảng, từng môn học của các Thầy-Cô là
nền tảng để sinh viên có thể tiếp thu và giải quyết các vấn đề trong khóa luận
Hơn nữa, những kiến thức đó cịn là hành trang cho sinh viên đi tiếp trong công
việc sau này.
 Q Thầy-Cơ trong Hội đồng bảo vệ khóa luận đã đóng góp các ý kiến để khóa
luận được hồn thiện hơn.
 Phịng thí nghiệm Vật lý hạt nhân Trường Đại học Sư Phạm Tp.HCM đã đáp ứng
các điều kiện cơ sở vật chất, trang thiết bị cần thiết để học viên thực hiện khóa
luận này.
 Viện y tế cơng cộng Thành phố Hồ Chí Minh đã hỗ trợ các đo đạc mẫu phân tích
trên hệ phổ kế gamma.
 Các thành viên trong gia đình đã ln ở bên động viên và chia sẻ những lúc khó
khăn để con có thể an tâm và có thêm động lực thực hiện khóa luận.
TP. Hồ Chí Minh, ngày 07 tháng 05 năm 2019
Sinh viên

Phạm Thị Thùy Dương


2

Mục lục
LỜI CẢM ƠN ........................................................................................................................... 1
DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT .............................................................. 3
DANH MỤC CÁC BẢNG........................................................................................................ 4
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ ............................................................................ 5
MỞ ĐẦU.................................................................................................................................... 6
CHƯƠNG I-TỔNG QUAN ..................................................................................................... 8
1.1

. Tình hình nghiên cứu về các vấn đề liên quan đến khóa luận ............................. 8

1.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới ........................................................................... 8
1.1.2. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam ........................................................................ 10
1.1.3. Mục tiêu và nội dung của khóa luận ...................................................................... 13
1.2. Cơ sở lí thuyết .............................................................................................................. 13
1.2.1. Chuỗi phóng xạ trong tự nhiên ............................................................................... 13
1.2.2. Qui luật phân rã phóng xạ....................................................................................... 16
1.2.3. Cân bằng phóng xạ ................................................................................................. 17
1.2.4. Tương tác của bức xạ gamma với vật chất ............................................................. 18
1.2.5. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần ..................................................................... 20
1.2.6. Hệ số tự hấp thụ ...................................................................................................... 21
1.3. Kết luận chương 1........................................................................................................ 23
CHƯƠNG II-ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU .................................. 24
2.1. Đối tượng nghiên cứu .................................................................................................. 24
2.1.1. Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe ............................................................... 24
2.1.2. Mẫu chuẩn và mẫu phân tích .................................................................................. 24
2.2. Phương pháp nghiên cứu ............................................................................................ 26
2.2.1. Các phương pháp xác định hoạt độ ........................................................................ 26
2.2.2. Công thức xác định hoạt độ .................................................................................... 27
2.3. Kết luận chương 2........................................................................................................ 28

CHƯƠNG III-KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN....................................................................... 29
3.1. Xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần ................................ 29
3.2. Xác định hoạt độ của các mẫu phân tích ................................................................... 32
3.3. Kết luận chương 3........................................................................................................ 37
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ................................................................................................ 38
PHỤ LỤC ................................................................................................................................ 42


3

DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT
 Các ký hiệu:
Ký hiệu

Ý nghĩa

λ

Hằng số phân rã của nguồn đồng vị phóng xạ (1/giây)

ρ

Mật độ khối lượng (g/cm3)

ε

Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần

I

Xác suất phát bức xạ gamma của nguồn đồng vị phóng xạ

A

Hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ trong mẫu (Bq/kg)

 Các chữ viết tắt:
Chữ viết tắt

Tiếng Anh

Tiếng Việt

ETNA

Efficiency Transfer for Nuclide

Chương trình chuyển hiệu suất

Activity measurements

cho phép đo phóng xạ

FWHM

Full Width at Half Maximum

Bề rộng ở một nửa giá trị cực đại

HPGe

High Purity Germanium

Đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh khiết

IAEA

International Atomic Energy

Cơ quan năng lượng ngun tử

Agency

quốc tế

Monte Carlo N Particles

Chương trình mơ phỏng Monte

MCNP

Carlo
MDA

Minimum Detectable Activity

Hoạt độ phát hiện tối thiểu

WDXRF

Wavelength Dispersive X-Ray

Phương pháp tán sắc bước sóng

Fluorescence

huỳnh quang tia X


4

DANH MỤC CÁC BẢNG

STT

Chỉ số bảng

Nội dung

Trang

1

2.1

Thông số mẫu chuẩn RGU-1 và các mẫu

25

phân tích

2

3.1

Kết quả xác định hiệu suất ghi đỉnh năng

28

lượng toàn phần của mẫu RGU-1
4

3.2

Độ sai biệt hiệu suất ghi đỉnh năng lượng

30

toàn phần của mẫu chuẩn RGU.
5

3.3

Thành phần nguyên tố hóa học có trong

32

mẫu chuẩn và mẫu phân tích.
6

3.4

Hệ số tự hấp thụ của các mẫu

33

7

3.5

So sánh hoạt độ trực tiếp và hoạt độ cân

34

bằng của mẫu 1
8

3.6

Độ sai biệt của đồng vị 226Ra đối với các

35

đồng vị còn lại khi đo trực tiếp của mẫu
1
9

3.7

Độ sai biệt của đồng vị 226Ra đối với các

35

đồng vị còn lại khi đo cân bằng của mẫu
1
12

3.8

So sánh hoạt độ của 226Ra xác định bằng
phương pháp trực tiếp và phương pháp
đo cân bằng hoạt độ.

35


5

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ

STT

Chỉ số hình

Nội dung

Trang

1

1.1

Chuỗi phóng xạ tự nhiên Uranium-238

14

2

1.2

Chuỗi phóng xạ tự nhiên Uranium-235

15

3

1.3

Hiệu ứng quang điện

18

4

1.4

Tán xạ Compton

19

5

1.5

Sự tạo cặp

19

6

1.6

Quá trình hấp thụ bức xạ khi đi qua vật

21

liệu
7

2.1

Hệ phổ kế gamma phông thấp tại Viện y

24

tế công cộng Tp. HCM
8

2.2

Mẫu chuẩn RGU-1 (a) và mẫu đá phân

25

tích (b)
9

3.1

Phổ mẫu chuẩn RGU-1 được ghi nhận

28

bởi đầu dò HPGe
10

3.2

Đường chuẩn hiệu suất ghi đỉnh năng

30

lượng toàn phần của mẫu chuẩn RGU-1
11

3.3

Phổ mẫu phân tích M1 được ghi nhận bởi

31

đầu dị HPGe GEM P4-83 bằng phương
pháp trực tiếp
12

3.4

Phổ mẫu phân tích M1 được ghi nhận bởi

32

đầu dò HPGe GEM P4-83 bằng phương
pháp do cân bằng hoạt độ
14

3.5

Đồ thị so sánh hoạt độ đo trực tiếp và

34

hoạt độ đo cân bằng của mẫu số 1
15

3.6

So sánh hoạt độ của đồng vị 226Ra của 5
mẫu phân tích.

36

6

MỞ ĐẦU
Xác định hoạt độ bằng phương pháp đo cân bằng là phương pháp được sử dụng phổ
biến. Tuy nhiên, với phương pháp này cần phải xử lí mẫu cẩn thận và có thời gian nhốt
mẫu là khoảng 20 đến 30 ngày để quá trình cân bằng xảy ra. Dẫn đến nhiều nhược điểm
như đối với các mẫu sinh học sẽ rất dễ hư hỏng, còn đối với các mẫu đá sẽ xảy ra hiện
tượng thốt khí Rn khi mẫu khơng được đóng kín dẫn đến sai số trong q trình phân
tích. Từ những nhược điểm trên phương pháp xác định trực tiếp hoạt độ được đề xuất
với khả năng khắc phục được các nhược điểm của phương pháp đo cân bằng. Cùng với
đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh khiết (HPGe) với ưu điểm là độ phân giải năng lượng cao
đang được sử dụng phổ biến trong phép phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ phát
gamma. Khóa luận được thực hiện với mục tiêu là xác định hoạt độ một số mẫu môi
trường bằng phổ gamma ghi nhận bởi đầu dò HPGe bằng phương pháp trực tiếp. Để xác
định hoạt độ của đồng vị phóng xạ bằng hệ phổ kế gamma bằng phương pháp đo trực
tiếp, có hai vấn đề chủ yếu cần phải được giải quyết là: (1) chuẩn hiệu suất ghi nhận tại
đỉnh năng lượng tồn phần, (2) tính tốn hệ số hấp thụ của vật liệu. Hiệu suất đỉnh phụ
thuộc vào nhiều yếu tố như: đặc trưng phân rã của đồng vị phóng xạ hiện diện trong
mẫu, năng lượng của bức xạ gamma tới, hình học của đầu dị, khoảng cách từ mẫu đến
đầu dị, kích thước và thành phần hóa học của mẫu. Hệ số hấp thụ phụ thuộc vào thành
phần hóa học của mẫu. Do đó, việc hiệu chỉnh cho vấn đề này cần phải được thực hiện
đối với từng phép đo cụ thể, và nó là khó khăn gặp phải khi tiến hành bằng phương pháp
trực tiếp.
Khóa luận tập trung trình bày phương pháp xác định hoạt độ một số mẫu môi trường
(ở đây là các mẫu đá đã qua xử lí) bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dị HPGe. Trong
q trình xác định, nhận thấy có sự đóng góp tỷ lệ của 226 Ra trong hệ gamma. Sử dụng
kết quả từ các nghiên cứu khác thì trong tổng số đếm của đỉnh 186,21 keV có 57,2% là
của

226

Ra với sự tồn tại của trạng thái cân bằng [9],[11]. Các tính tốn đã sử dụng để

xác định hoạt độ của

226

Ra cho phép đo trực tiếp và nhanh chóng bằng cách sử dụng

đỉnh 186 keV. Nội dung của khóa luận bao gồm:
 Trình bày tổng quan tình hình nghiên cứu về các chủ đề liên quan đến khóa luận;
mục tiêu và các nội dung nghiên cứu; các cơ sở lý thuyết được sử dụng trong
khóa luận.


7

 Mô tả đối tượng nghiên cứu và các phương pháp sử dụng trong khóa luận.
 Trình bày các kết quả xác định hoạt độ của các mẫu phân tích sau khi đã tính tốn
hệ số hấp thụ vật liệu, so sánh giữa các phương pháp và đánh giá độ sai biệt.


8

CHƯƠNG I
TỔNG QUAN
1.1 . Tình hình nghiên cứu về các vấn đề liên quan đến khóa luận
1.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới
Hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần là đại lượng quan trọng, ảnh hưởng đến

kết quả phân tích hoạt độ của đồng vị phóng xạ bằng hệ phổ kế gamma. Trong phép đo
mẫu môi trường, do hàm lượng của các đồng vị phóng xạ hiện diện trong mẫu thường
rất thấp, nên nó yêu cầu mẫu đo phải được chuẩn bị ở dạng thể tích với kích thước lớn.
Khi đó, hiệu suất đỉnh của phép đo sẽ bị ảnh hưởng bởi hiệu ứng tự hấp thụ trong mẫu.
Trong cùng một điều kiện hình học đo, hiệu ứng tự hấp thụ phụ thuộc vào thành phần
nguyên tố và mật độ khối lượng của mẫu, mà nó là khác biệt giữa các mẫu đo khác nhau.
Do đó, việc tính toán hiệu suất đỉnh và hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ cần phải được thực
hiện đối với từng mẫu đo. Đường chuẩn hiệu suất đỉnh cho phép đo quan tâm có thể
được xác định bằng thực nghiệm như trong một nghiên cứu của Vukanac và cộng sự
[19]. Phương pháp này địi hỏi phải có các mẫu tham khảo với hình học, thành phần
nguyên tố và mật độ khối lượng tương tự mẫu phân tích. Khi đó, hoạt độ của các đồng
vị phóng xạ trong mẫu phân tích có thể được xác định dựa trên đường chuẩn hiệu suất
thực nghiệm. Tuy nhiên, phương pháp thực nghiệm như vậy khó có thể được ứng dụng
đối với nhiều phịng thí nghiệm, bởi vì khơng đủ điều kiện để chế tạo các mẫu tham
khảo cũng như sự tốn kém về thời gian và tiền bạc. Do đó, các phương pháp tính tốn
đã được phát triển để giải quyết các vấn đề này. Một số chương trình mơ phỏng đxa
được phát triển và sử dụng rộng rãi như MCNP, GEANT, EGS hoặc các chương trình
tính tốn như ETNA, EFTRAN, TRUECOIN. Độ tin cậy của các chương trình tính tốn
đã được đánh giá bởi nhiều cơng trình nghiên cứu. Trong đó một số nghiên cứu tiêu biểu
như sau:
Radu và cộng sự [18] đã đánh giá khả năng của phương pháp chuyển hiệu suất, sử
dụng chương trình ETNA, để tính tốn hiệu suất đỉnh cho một vài hình học đo khác
nhau dựa trên đường chuẩn hiệu suất đỉnh thu được từ hình học đo tham khảo của nguồn
dạng điểm. Trong nghiên cứu này, một hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe đồng
trục loại n được sử dụng để ghi nhận các phổ thực nghiệm. Các nguồn phóng xạ chuẩn


9

dạng điểm và dạng trụ được đo tại các khoảng cách khác nhau từ cửa sổ của đầu dò. Hệ

số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho các hình học đo này được tính tốn bằng chương
trình GESPECOR. Đường chuẩn hiệu suất đỉnh (đã hiệu chỉnh trùng phùng thực) cho
phép đo nguồn điểm tại khoảng cách 100 mm được sử dụng làm dữ liệu tham khảo để
tính tốn hiệu suất đỉnh cho các hình học đo khác bằng chương trình ETNA. Giá trị của
các thơng số hình học đầu dị cung cấp từ nhà sản xuất được sử dụng trong các tính tốn
hiệu chỉnh trùng phùng thực và chuyển hiệu suất. Sau đó, các giá trị hiệu suất đỉnh tương
ứng thu được từ thực nghiệm (đã hiệu chỉnh trùng phùng thực) và tính tốn bằng ETNA
được so sánh với nhau. Các kết quả đạt được cho thấy rằng chương trình ETNA là cơng
cụ hiệu quả và đáng tin cậy để tính hiệu suất đỉnh cho các phép đo sử dụng hệ phổ kế
gamma.
Yasser và cộng sự [7] đã ứng dụng phương pháp chuyển hiệu suất Monte Carlo để
tính tốn hiệu suất đỉnh của đầu dò HPGe đồng trục loại n cho phép đo mẫu mơi trường.
Trong nghiên cứu này, chương trình MCNPX được sử dụng để thực hiện các mô phỏng
Monte Carlo ứng với các hình học đo quan tâm. Hiệu suất đỉnh thực nghiệm của phép
đo nguồn 152Eu dạng trụ tại khoảng cách 320 mm từ cửa sổ đầu dò được sử dụng làm dữ
liệu tham khảo để xác định đường cong hiệu suất đỉnh của phép đo ba mẫu tham khảo
gồm DL-1a, IAEA-375 và IAEA-RGU. Sau đó, hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong
những mẫu này được xác định dựa trên các đường cong hiệu suất đỉnh đạt được. Kết
quả cho thấy độ sai biệt giữa giá trị hoạt độ đo được và giá trị tham khảo là nhỏ hơn 5%.
Điều này chứng minh rằng, phương pháp chuyển hiệu suất Monte Carlo là đủ tin cậy để
ứng dụng cho việc phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu mơi trường.
Y.Y. Ebaid và các cộng sự [15] đã phát triển công thức thực nghiệm đơn giản và
đáng tin cậy để xác định tỉ lệ đóng góp số đếm của 235U và 226Ra tại đỉnh 186 keV. Trong
nghiên cứu này, những tính tốn đã thể hiện rằng 226Ra đóng góp khoảng 58,3% và 235U
là 41,7% trong tổng số đếm tại đỉnh 186 keV khi có sự cân bằng thế kỉ. Ngồi ra, các
tính tốn cịn được áp dụng để tính hoạt độ

226

Ra trong mẫu mà không cần xảy ra cân

bằng thế kỉ giữa 226Ra và các sản phẩm con cháu. Phương pháp này có thể dùng để ước
tính uranium tổng cộng trong các mẫu mà không cần điều kiện cân bằng giữa
các sản phẩm phân rã.

238

U và


10

De Corte và các cộng sự [13] đã xác định tuổi của các mẫu trầm tích theo phương
pháp phân tích phổ gamma, điều quan trọng là phải biết trạng thái cân bằng thế kỉ trong
chuỗi phân rã Th và U trong suốt q trình tích lũy liều bức xạ mơi trường trong mẫu
địa chất. Khó khăn ở đây là trong phổ có sự đóng góp của 235U (185,7 keV) tại đỉnh 186
keV, những thông số hiệu chỉnh khác nhau được đề cập và đã được kiểm tra thông qua
việc phân tích và so sánh với các tài liệu tham khảo.
Péter Völgyesi và các cộng sư [17] Tỷ lệ hoạt động 238U và sự hiện diện của trạng
thái cân bằng thế kỉ

238

U,

226

Ra trong các mẫu xỉ than đã được nghiên cứu trong cơng

trình này để quyết định xem có thể sử dụng đỉnh 186 keV của 226Ra để xác định hoạt độ

mặc dù có nhiễu với 235U hay khơng. Ngun cứu cho phép đo trực tiếp hoạt độ 226Ra
bằng cách sử dụng đỉnh của chính nó. Sau đó, tác giả đã chứng minh rằng phương pháp
này có thể được sử dụng thành công trên các mẫu cân bằng tỉ lệ uranium và cân bằng
thế kỉ của chuỗi 238U. Theo cách này, có thể rút ngắn đáng kể thời gian chuẩn bị mẫu,
tức là có thể đo đạc ngay sau khi chế tạo mẫu mà không cần thời gian chờ đợi sự cân
bằng thế kỉ.
Y.Y. Ebaid và các cộng sự [14] đã sử dụng phương pháp phân tích phổ gamma như
một kỹ thuật không phá hủy và tương đối đơn giản để đánh giá các tỷ lệ đồng vị uranium
trong các mẫu mơi trường để điều tra tình trạng của chúng về việc bình thường, được
làm giàu hoặc cạn kiệt. Kỹ thuật này được khuyến khích thực hiện phân tích bảo vệ mơi
trường cho tất cả các loại mẫu mơi trường
1.1.2. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam
Ngơ Quang Huy và các cộng sự [4] đã trình bày phương pháp đo hoạt độ 238U trong
các mẫu đất bằng hệ phổ kế HPGe phông thấp ở đỉnh năng lượng 63,3 keV. Hoạt độ
238

U thấp nên địi hỏi một mẫu đất có kích thước lớn với khối lượng khoảng 100 g. Các

hiệu ứng hình học và tự hấp thụ cũng như sự phụ thuộc mật độ của các mẫu đất sau đó
đã được nghiên cứu. Một quy trình phân tích các mẫu đất được thiết lập với sai số tương
đối khoảng 10%. Hai mẫu đất có hoạt độ đã biết được dùng làm mẫu chuẩn và 106 mẫu
đất được thu thập từ phía Nam của Việt Nam đã được phân tích, sau đó những kết quả
này được so sánh bằng phương pháp phân tích kích hoạt neutron.
Trần Thiện Thanh và các cộng sự [11] đã nghiên cứu trình bày một quy định để ước
tính kết quả trùng phùng ngẫu nhiên để đo mẫu môi trường. Thứ nhất, các yếu tố hiệu


11

chỉnh trùng phùng tổng được xác định bằng chương trình ETNA. Thứ hai, các mẫu được

kiểm tra bằng cách sử dụng hoạt độ phân tích của các đồng vị phóng xạ trong mẫu với
hiệu chỉnh tổng hợp ngẫu nhiên được sử dụng đúng bằng mã MCNP-CP. Cuối cùng, kết
quả đo hoạt độ phóng xạ của cả hai đầu dị được trình bày, các đánh giá theo tiêu chuẩn
IAEA thể hiện sự phù hợp cho tất các kết quả. Điều này chứng minh rằng quy trình được
trình bày là một phương pháp đơn giản, hữu ích và có độ chính xác cao cho các phịng
thí nghiệm phân tích sử dụng phép đo phổ gamma, được áp dụng cho các mẫu môi
trường.
Lê Quang Vương và các cộng sự [12] đã trình này sự đóng góp tỷ lệ của 226Ra và
235

U trong phổ gamma với dữ liệu hạt nhân cập nhật mới nhất. Kết quả cho thấy, trong

tổng tốc độ đếm của đỉnh 186 keV bao gồm 57,2% của 226Ra (186,2 keV) và 42,8% của
235

U (185,7 keV) với sự tồn tại của trạng thái cân bằng. Các tính tốn này đã được sử

dụng để xác định hoạt độ của 238U cho phép đo trực tiếp và nhanh chóng chỉ bằng cách
sử dụng đỉnh 186 keV và xác minh trạng thái cân bằng thế kỉ 238U, 226Ra. Một phương
pháp cân bằng được đo cân bằng thế kỉ của chuỗi phân rã 238U thông qua sản phẩm phân
rã

214

Bi, năng lượng 609.3 keV được sử dụng cho nghiên cứu này. Độ lệch tương đối

nhỏ hơn 4,0% giữa cả hai phương pháp đã chứng minh phương pháp trực tiếp là đáng
tin cậy và có thể được áp dụng để xác định hoạt độ của

238

U trong các mẫu cân bằng

phóng xạ.
Ngơ Quang Huy và cộng sự [4,7] đã đề xuất phương pháp bán thực nghiệm để xác
định hoạt độ của đồng vị phóng xạ trong mẫu mơi trường dạng trụ bằng hệ phổ kế gamma
sử dụng đầu dò HPGe. Các nghiên cứu này chỉ ra rằng hiệu suất ghi nhận của đầu dị.
Trong phép đo mẫu mơi trường bị ảnh hưởng bởi các hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự
hấp thụ. Trong đó, hiệu ứng tự hấp thụ phụ thuộc vào mật độ khối lượng và thành phần
hóa học của mẫu. Các đường chuẩn bán thực nghiệm được xây dựng theo chiều cao và
mật độ khối lượng của mẫu đo để hiệu chỉnh cho hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp
thụ. Từ đó, hiệu suất đỉnh của đầu dò đối với phép đo quan tâm được xác định dựa trên
các đường chuẩn bán thực nghiệm đạt được. Phương pháp này đã được ứng dụng để
phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ bên trong các mẫu tham khảo cung cấp bởi


12

IAEA. Kết quả cho thấy có sự phù hợp giữa kết quả phân tích với giá trị hoạt độ tham
khảo.
Trương Thị Hồng Loan và cộng sự [8] đã đánh giá ảnh hưởng của thành phần hóa
học và mật độ khối lượng của mẫu đo lên đường cong hiệu suất đỉnh của hệ phổ kế
gamma bằng chương trình MCNP4C2. Trong nghiên cứu này, mơ hình hệ phổ kế gamma
phơng thấp sử dụng đầu dò HPGe GC2018 và mẫu đo dạng Marinelli đặt trên đầu dị.
Các mơ phỏng Monte Carlo bằng chương trình MCNP4C2 được thực hiện để tính tốn
hiệu suất đỉnh của các phép đo cho trường hợp có sự tự hấp thụ trong mẫu. Đồng thời,
hiệu suất đỉnh của phép đo khơng có ảnh hưởng của hiệu ứng tự hấp thụ cũng được tính
tốn bằng cách mơ phỏng Monte Carlo cho mẫu đo có thành phần là khơng khí. Sự so
sánh giữa hiệu suất đỉnh của các phép đo có và khơng có tự hấp thụ trong mẫu sẽ đánh
giá được ảnh hưởng của thành phần hóa học và mật độ khối lượng. Kết quả đạt được

cho thấy, sự khác biệt của hiệu suất đỉnh do ảnh hưởng của thành phần hóa học và mật
độ khối lượng ở vùng năng lượng dưới 100 keV là lớn hơn đáng kể so với vùng năng
lượng trên 100 keV. Sự khác biệt này gia tăng khi mật độ khối lượng của mẫu tăng lên.
Trong cùng một mật độ khối lượng và điều kiện đo thì ảnh hưởng của thành phần hóa
học của mẫu là khơng đáng kể. Bên cạnh đó, nghiên cứu cũng đưa ra một phương pháp
để hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu. Phương pháp này được thực hiện bằng cách làm
khớp các dữ liệu mô phỏng để xây dựng một hàm biểu diễn hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ
theo mật độ khối lượng mẫu và năng lượng của bức xạ gamma. Kết quả đo hoạt độ của
các đồng vị phóng xạ trong mẫu IAEA-375 ứng dụng phương pháp hiệu chỉnh có sự phù
hợp với giá trị hoạt độ tham khảo.
Trần Thiện Thanh và cộng sự [9] đã xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ
trong mẫu trầm tích biển bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe. Để cải tiến giới
hạn phát hiện của hệ đo, các phương pháp thụ động và chủ động được thực hiện để làm
giảm phông bức xạ. Cụ thể, đầu dò HPGe được đặt bên trong một buồng chắn phông để
che chắn bức xạ môi trường. Không gian bên trong buồng chắn phơng được lấp đầy bởi
khí nitơ để loại bỏ sự hiện diện của radon (tồn tại trong khơng khí). Năm đầu dị nhấp
nháy plastic, được bố trí ở phía trên và các mặt bên của đầu dị HPGe, hoạt động ở chế
độ phản trùng phùng để loại bỏ các tín hiệu đóng góp từ bức xạ vũ trụ. Toàn bộ hệ thống


13

này được thiết lập trong một phịng thí nghiệm nằm dưới mặt đất 1m với tường bê tông
dày 1,5m. Mẫu trầm tích biển được cung cấp bởi IAEA ở dạng bột, đồng nhất và được
đóng gói trong một hộp ―SG50 (mẫu trụ). Đường cong hiệu suất đỉnh đạt được từ mẫu
dung dịch chuẩn với hình học tương tự mẫu đo. Hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ của mẫu
trầm tích so với mẫu dung dịch chuẩn được tính tốn bằng công thức đơn giản dựa trên
các hệ số suy giảm tuyến tính của từng mẫu. Trong đó, hệ số suy giảm tuyến tính của
mẫu dung dịch chuẩn được tính bằng chương trình XCOM [2]do đã biết thành phần hóa
học. Hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu trầm tích được xác định bằng phép đo gamma

truyền qua. Kết quả xác định hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ được tính tốn bằng cơng thức
có sự phù hợp tốt với các giá trị tương ứng tính tốn bằng chương trình GESPECOR và
ETNA cho vùng năng lượng lớn hơn 100 keV.
1.1.3. Mục tiêu và nội dung của khóa luận
Mục tiêu nghiên cứu của khóa luận là sử dụng phương pháp xác định hoạt độ trực
tiếp bằng hệ phổ kế gamma ghi nhận bởi đầu dị HPGe đối với một số mẫu mơi trường
sau đó so sánh với kết quả đo được từ phương pháp xác định cân bằng hoạt độ. Từ đó
giải thích được rằng có thể xác định hoạt độ của một số mẫu môi trường bằng phương
pháp trực tiếp thông qua tỷ lệ của 226Ra và 235U trong chuỗi phân rã.
Nội dung của khóa luận bao gồm xây dựng đường chuẩn hiệu suất bằng mẫu RGU1. Dựa vào đường cong đã xây dựng tiến hành xác định hoạt độ của các đồng vị có
trong mẫu phân tích với phương pháp đo trực tiếp. Đồng thời xác định hệ số tự hấp thụ
đối với từng mẫu nhất định và xử lí kết quả hoạt độ với hệ số tự hấp thụ đã xác định.
So sánh kết quả với hoạt độ xác định bằng phương pháp đo cân bằng hoạt độ. Đánh giá
kết quả thu được.
1.2. Cơ sở lí thuyết
1.2.1. Chuỗi phóng xạ trong tự nhiên


14

Hình 1.1. Chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U


15

Hình 1.2. Chuỗi phóng xạ tự nhiên 235U


16

1.2.2. Qui luật phân rã phóng xạ
Đồng vị hạt nhân trải qua một lần phân rã (phóng xạ đơn)[3]:

N  t   N0e  t

(1.1)

Trong đó:
λ là hằng số phân rã hay xác suất phân rã
N0 là số hạt ban đầu
N(t) là số hạt tại thời gian t
Đồng vị hạt nhân trải qua nhiều lần phân rã liên tục (phóng xạ chuỗi):


N0



N1

N2

Tốc độ tích luỹ N2 là hiệu giữa tốc độ hình thành đồng vị này do sự phân rã của
N1 và tốc độ phân rã của con:

dN 2
dN1

 2 N 2  1N1  2 N 2
dt

dt

(1.2)

Thay vào (1.2) biểu thức của N1 rút ra từ (1.1) ta có:

dN 2
 2 N 2  1 N1 e 1t  0
dt
(1.3)

Giải phương trình vi phân tuyến tính (1.3) thu được:

N2 

1

2  1





N10 e1t  e2 t  N02e2 t
(1.4)

Giả định rằng ở thời điểm t=0 hạt nhân con đã được tách hoàn toàn khỏi nuclit
mẹ, tức là N02  0 thì (1.4) trở thành:
N2 

1

2  1



N10 e 1t  e 2 t


(1.5)


17

Rút ra:

Hay:

N2 

1

2  1

N2 

1



N10 e 1t 1  e 2 1  t

2  1



N1 1  e 2 1  t



(1.6)



(1.7)

1.2.3. Cân bằng phóng xạ
Sau một thời gian t đủ lớn ta thấy: e

 2 1  t

N2 

 0 và phương trình (1.6) trở thành:
1

2  1

N1

(1.8)

Nghĩa là:
N2
1

= const
N1 2  1

(1.9)

Trạng thái lúc này tỷ số phân tử của hạt nhân mẹ và hạt nhân con trung gian không
thay đổi theo thời gian gọi là trạng thái cân bằng phóng xạ.
Khi 2

1 ta có 2  1  2 và phương trình (1.9) trở thành:
N 2 1

N1 2

(1.10)

1N1  2 N2

(1.11)

A1  A2

(1.12)

Từ đó suy ra:

hay

Từ công thức (1.11), (1.12) cho thấy khi đạt đến cân bằng phóng xạ, tỷ số giữa số
nguyên tử của hạt nhân con và hạt nhân mẹ luôn luôn là hằng số và hoạt độ phóng xạ
của hạt nhân mẹ và hạt nhân con luôn luôn bằng nhau. Trạng thái cân bằng phóng xạ
như vậy được gọi là cân bằng thế kỷ.


18

1.2.4. Tương tác của bức xạ gamma với vật chất
1.2.4.1. Hiệu ứng quang điện
Khi gamma va chạm với electron quỹ đạo của nguyên tử, gamma bị hấp thụ và năng
lượng gamma được truyền cho electron quỹ đạo. Electron này được gọi là quang electron
(photoelectron). Quang electron nhận được động năng Ee bằng hiệu số giữa năng lượng
gamma tới E và năng lượng liên kết EB của electron trên lớp vỏ trước khi bị bứt ra.

Hình 1.3. Hiệu ứng quang điện
Khi electron được bức ra từ một lớp vỏ nguyên tử, chẳng hạn từ lớp vỏ trong cùng
K, thì tại đó một lỗ trống được sinh ra. Sau đó lỗ trống này được một electron từ lớp vỏ
ngoài chuyển xuống chiếm lấy. Quá trình này dẫn tới bức xạ ra tia X đặc trưng.
1.2.4.2. Tán xạ Compton
Tán xạ Compton là quá trình gamma năng lượng cao tán xạ khơng đàn hồi lên
electron ở quỹ đạo ngoài. Gamma thay đổi phương bay và bị mất một phần năng lượng
còn electron được giải phóng ra khỏi nguyên tử.


19

Hình 1.4. Tán xạ Compton
1.2.4.3. Sự tạo cặp
Sự tạo cặp là quá trình biến đổi của gamma thành hai hạt cơ bản là electron và
positron. Quá trình này chỉ xảy ra khi năng lượng của gamma tới vượt quá hai lần khối
lượng nghỉ của một electron.

Hình 1.5. Sự tạo cặp


20

1.2.5. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần
Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (hay thường được gọi tắt là hiệu suất đỉnh)
được định nghĩa là xác suất của một photon phát ra từ nguồn mất toàn bộ hoặc một phần
năng lượng của nó trong thể tích hoạt động của đầu dò. Hiệu suất đỉnh năng lượng sẽ
phụ thuộc vào khoảng cách, năng lượng và dạng hình học của đầu dò.
Trong thực nghiệm, hiệu suất đỉnh của một phép đo được xác định bởi công thức
như sau [8]:

 (E) 

N(E)
A.I (E).ms .t

(1.13)

Trong đó:
(E): hiệu suất đỉnh của đầu dị ứng với năng lượng E
N(E): là số đếm tại đỉnh năng lượng toàn phần ứng với mức năng lượng E trên phổ

gamma đã trừ phơng
A(Bq.kg-1): là hoạt độ của nguồn phóng xạ tại thời điểm tham khảo
Iγ(E): là xác suất phát bức xạ gamma có năng lượng E của đồng vị phóng xạ.
t(giây): là thời gian thực hiện phép đo
ms(kg): khối lượng mẫu phân tích
Sai số của hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần được xác định dựa trên cơng
thức [2]:
2
  (E) 
  A    N(E)    I

 
 
 
 A   N(E)   I
  (E) 
2

2

2

   t  2   ms 
     

  t   ms 

2

(1.14)

Ở đây sai số của cân điện tử là 0,001g và đo trong khoảng thời gian rất lớn nên
2

  ms 
t 
  0.
   0;
 t 
 ms 
2

Từ đó ta có sai số hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần:


21
2
  A    N(E)    I 
 (E)   (E). 

 
 
 A   N(E)   I 
2

2

(1.15)

Trong đó:

 (E) : sai số hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần
 N(E) : sai số diện tích đỉnh năng lượng
 I : sai số hiệu suất phát Gamma

A

: sai số hoạt độ

1.2.6. Hệ số tự hấp thụ
Khi một chùm bức xạ tia X hoặc tia gamma đi qua vật chất thì có một số tia được
truyền qua, một số tia bị hấp thụ và một số tia bị tán xạ theo nhiều hướng khác nhau. Sự
hiểu biết về những hiện tượng này là rất quan trọng đối với kết quả hoạt độ xác định
được.
1.2.6.1. Hiện tượng hấp thụ
Một chùm bức xạ gamma khi đi qua vật chất thì cường độ của chúng bị suy giảm.
Hiện tượng này được gọi là sự hấp thụ bức xạ gamma trong vật chất. Lượng bức xạ bị
suy giảm phụ thuộc vào chất lượng của chùm bức xạ, vật liệu, mật độ của mẫu vật và bề
dày của mẫu vật mà chùm tia bức xạ đi qua.




x

Hình 1.6: Quá trình hấp thụ bức xạ khi đi qua vật liệu


22

1.2.6.2. Hệ số hấp thụ
Hệ số suy giảm tuyến tính là phần cường độ bức xạ bị suy giảm trên một đơn vị bề
dày của vật hấp thụ.
Hệ số suy giảm khối là hệ số suy giảm tuyến tính chia cho mật độ vật liệu. Tỷ số
này có giá trị không đổi đối với một vật liệu hoặc hợp chất cụ thể.
Quy luật suy giảm được mô tả theo công thức [1]:

I  I0e  x

(1.16)

Trong đó
I: cường độ chùm tia gamma sau khi đi qua lớp vật chất có bề dày x,
I0: cường độ chùm tia gamma phát ban đầu
: hệ số suy giảm khối
: mật độ khối của vật chất gây suy giảm.
Hệ số tự hấp thụ của vật liệu là khả năng tự hấp thụ bức xạ gamma tới của vật liệu
và được tính bằng cơng thức [9]:

  (E)sol  1  e  (E)mar .x
Cabs (E)  
.
  (E)sol .x

(E)
mar  1  e


(1.17)

Trong đó:
Cabs : hệ số tự hấp thụ của vật liệu tại đỉnh năng lượng E

 (E)sol : hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu chuẩn tại đỉnh năng lượng E

 (E)mar : hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu phân tích tại đỉnh năng lượng E
x: bề dày mẫu


23

1.3. Kết luận chương 1
Trong chương 1 của khóa luận sinh viên đã trình bày: một số nghiên cứu tiêu biểu
ở trong và ngồi nước có liên quan đến các vấn đề cần giải quyết của khóa luận. Đồng
thời, nêu rõ mục tiêu, nội dung nghiên cứu của khóa luận. Trình bày một số cơ sở lý
thuyết được sử dụng trong khóa luận gồm: các chuổi phóng xạ tự nhiên, qui luật phân
rã phóng xạ, tương tác gamma với vật chất định nghĩa về hiệu suất đỉnh năng lượng toàn
phần và hệ số tự hấp thụ.