Nghiên cứu ứng dụng một số phản ứng hạt nhân gây bởi chùm hạt tích điện trên máy gia tốc tĩnh điện trong phân tích

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
---------------***---------------

NGUYỄN THẾ NGHĨA

NGHIÊN CỨU ỨNG DỤNG MỘT SỐ PHẢN ỨNG
HẠT NHÂN GÂY BỞI CHÙM HẠT TÍCH ĐIỆN TRÊN
MÁY GIA TỐC TĨNH ĐIỆN TRONG PHÂN TÍCH

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ

HÀ NỘI - 2016


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
---------------***---------------

NGUYỄN THẾ NGHĨA

NGHIÊN CỨU ỨNG DỤNG MỘT SỐ PHẢN ỨNG
HẠT NHÂN GÂY BỞI CHÙM HẠT TÍCH ĐIỆN TRÊN
MÁY GIA TỐC TĨNH ĐIỆN TRONG PHÂN TÍCH

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử
Mã số:
62440106

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

1. GS.TS. Lê Hồng Khiêm
2. PGS.TS. Bùi Văn Loát

HÀ NỘI - 2016


LỜI CAM ĐOAN
Tơi xin cam đoan đây là cơng trình nghiên cứu của riêng tôi, được thực
hiện trong thời gian làm tiến sĩ trên máy gia tốc 5SDH-2 Pelletron của Trường
Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội. Các số liệu, kết quả
mới mà tôi công bố trong luận án là trung thực và chưa từng được ai cơng bố
trong bất kỳ cơng trình nào khác.
Hà Nội, ngày 20 tháng 6 năm 2016
Tác giả

Nguyễn Thế Nghĩa

i


LỜI CẢM ƠN
Để hồn thành Luận án này, tơi đã nhận được sự giúp đỡ rất nhiệt tình
của hai thầy hướng dẫn, đó là GS.TS. Lê Hồng Khiêm, Viện trưởng Viện Vật
lý, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam, và PGS.TS. Bùi Văn
Loát, cán bộ giảng dạy tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Đại
học Khoa học Tự nhên, ĐHQGHN. Tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đối với
hai thầy.
Trong quá trình làm NCS, tơi cũng nhận được sự giúp đỡ, động viên
chân tình của các cán bộ thuộc Bộ mơn Vật lý Hạt nhân cũng như các cán bộ
thuộc Khoa Vật lý, Trường Đại học Khoa học Tự nhên, ĐHQGHN. Tôi xin

chân thành cảm ơn sự giúp đỡ, động viên chân tình này.
Tơi cũng xin chân thành cảm ơn các Lãnh đạo Bộ mơn, Khoa Vật lý,
các Phịng chức năng và Lãnh đạo Nhà trường đã giúp đỡ và tạo điều kiện cho
tơi hồn thành Luận án này.
Đặc biệt là các cán bộ trong nhóm máy gia tốc đã giúp đỡ tơi rất nhiều
trong suốt q trình tơi làm NCS. Đây là những sự giúp đỡ rất cụ thể và
thường xun, tơi xin cảm ơn sự giúp đỡ q giá này.
Cuối cùng là những tình cảm của những người thân trong gia đình đã
giúp cho tơi rất nhiều trong q trình tơi thực hiện Luận án này.
Tác giả luận án

ii


MỤC LỤC
MỞ ĐẦU ................................................................................................................... 1
CHƢƠNG I. TỔNG QUAN CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH SỬ DỤNG
CHÙM ION TRÊN MÁY GIA TỐC TĨNH ĐIỆN ............................................... 3
1.1. Giới thiệu chung .................................................................................................. 3
1.2. Phương pháp phân tích sử dụng chùm ion .......................................................... 3
1.2.1. Phương pháp PIXE........................................................................................... 3
1.2.2. So sánh PIXE với các kỹ thuật phân tích tia X khác ....................................... 6
1.2.3. So sánh phân tích PIXE và XRF ...................................................................... 7
1.3. Phân tích tán xạ ngược Rutherford (RBS) ......................................................... 9
1.3.1. Hệ số động học của quá trình tán xạ đàn hồi ................................................... 9
1.3.2. Tiết diện tán xạ Rutherford ............................................................................ 11
1.4. Phân tích phản ứng hạt nhân (NRA) ................................................................ 13
1.5. Phân tích tán xạ đàn hồi giật lùi (EDRA) ........................................................ 15
1.5.1. Giới thiệu ........................................................................................................ 15
1.5.2. Nguyên lý phân tích tán xạ đàn hồi giật lùi ................................................... 15

1.5.3. Hệ số động học ............................................................................................... 16
1.5.4. Các yêu cầu trong phân tích tán xạ đàn hồi giật lùi ....................................... 19
CHƢƠNG II. MÁY GIA TỐC TĨNH ĐIỆN 5SDH-2 PELLETRON VÀ CÁC
HỆ DETECTOR TRÊN MÁY GIA TỐC............................................................ 20
2.1. Máy gia tốc tĩnh điện 5SDH-2 Pelletron ........................................................... 20
2.1.1. Nguồn ion ....................................................................................................... 20
2.1.2. Buồng gia tốc chính ....................................................................................... 23
2.1.3. Hệ chân khơng................................................................................................ 25
2.1.4. Bộ hội tụ điều chỉnh và lái chùm tia .............................................................. 27
2.1.4.1. Phần hội tụ điều chỉnh chùm tia năng lượng thấp ...................................... 28
2.1.4.2. Phần hội tụ điều chỉnh chùm tia năng lượng cao ....................................... 29
2.1.5. Các kênh ra của chùm ion .............................................................................. 32

iii


2.2. Detector trong buồng phân tích ......................................................................... 33
2.2.1. Các detector trong buồng phân tích ............................................................... 33
2.2.2. Các detector khác ........................................................................................... 34
CHƢƠNG III. PHẢN ỨNG HẠT NHÂN TRÊN MÁY GIA TỐC .................. 35
3.1. Một số phản ứng hạt nhân gây bởi proton trên máy gia tốc tĩnh điện .............. 35
3.1.1. Các đặc trưng chính của các phản ứng gây bởi proton .................................. 35
3.1.2. Các phản ứng hạt nhân cộng hưởng gây bởi proton ...................................... 38
3.2. Ứng dụng để nghiên cứu đặc tính theo độ sâu (depth profile) ......................... 39
3.2.1. Ứng dụng để nghiên cứu sự phồng dộp của thanh nhiên liệu ........................ 39
3.2.2. Ứng dụng để nghiên cứu chế tạo mẫu chuẩn hydro ....................................... 41
3.3. Phản ứng hạt nhân cộng hưởng của nhôm trên máy gia tốc ............................. 44
3.3.1. Phản ứng bắt proton ....................................................................................... 44
3.3.2. Đặc trưng của phản ứng hạt nhân cộng hưởng 27Al(p,γ)28Si ......................... 47
3.4. Ứng dụng để chuẩn hóa năng lượng chùm ion của máy gia tốc ....................... 51

3.4.1. Cơ sở lựa chọn phản ứng hạt nhân 27Al(p,γ)28Si ............................................ 52
3.4.2. Chuẩn bị thí nghiệm ....................................................................................... 53
3.4.3. Các bước chiếu mẫu làm thí nghiệm .............................................................. 56
3.4.4. Kết quả thí nghiệm ......................................................................................... 57
CHƢƠNG IV. PHÂN TÍCH RBS, PIXE VÀ KẾT QUẢ ................................... 63
4.1. Kết quả phân tích RBS ...................................................................................... 63
4.1.1. Mẫu mạ nano Crom trên nền Zn .................................................................... 63
4.1.1.1. Quá trình xử lý mẫu .................................................................................... 64
4.1.1.2. Kết quả phân tích ........................................................................................ 64
4.1.2. Mẫu mạ nano vàng trên huy chương .............................................................. 66
4.2. Kết quả phân tích PIXE..................................................................................... 67
4.2.1. Mẫu phân tích PIXE loại mẫu mỏng .............................................................. 68
4.2.1.1. Chuẩn bị và đo mẫu mỏng ......................................................................... 69
4.2.1.2. Kết quả phân tích PIXE với mẫu mỏng ....................................................... 70
4.2.2. Phân tích PIXE với mẫu dày .......................................................................... 76

iv


4.2.2.1. Mẫu dày đã biết ma trận mẫu ..................................................................... 76
4.2.2.2. Mẫu dày chưa biết ma trận mẫu ................................................................. 81
4.2.3. Phân tích PIXE bằng phương pháp chuẩn nội ............................................... 85
4.2.3.1. Quá trình chuẩn bị ...................................................................................... 86
4.2.3.2. Quá trình chiếu mẫu.................................................................................... 87
4.2.3.3. Kết quả phân tích ........................................................................................ 87
KẾT LUẬN ............................................................................................................. 91
TÀI LIỆU THAM KHẢO ..................................................................................... 92
DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN
ĐẾN LUẬN ÁN ..................................................................................................... 100
Phụ lục 1 ................................................................................................................. 101

Phụ lục 2 ................................................................................................................. 113
Phụ lục 3 ................................................................................................................. 131

v


BẢNG KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT

Chữ viết
tắt

Tiếng Anh

Nghĩa Tiếng Việt

ADC

Analog to Digital Converter

Bộ biến đổi tín hiệu tương tự
sang tín hiệu số

ANSTO

Australian Nuclear Science and
Technology Organisation

Cơ quan Khoa học và Cơng
nghệ Hạt nhân Úc

ERDA

Elastic Recoil Detection Analysis

Phân tích tán xạ đàn hồi giật
lùi

FWHM

Full Width at Half Maximum

Độ rộng nửa chiều cao

GUPIX

is a versatile software package for
fitting PIXE

Một phần mềm đa năng phù
hợp cho phân tích PIXE

IBA

Ion Beam Analysis

Phương pháp phân tích bằng
chùm ion

LOD

Limit of Detection

Giới hạn phát hiện

MCA

Multi-Channel Analyzer

Bộ phân tích đa kênh

MeV

Mega Electron Volt

Năng lượng của electron khi
đi qua hiệu thế một triệu vơn

NAA

Neutron Activation Analysis

Phân tích kích hoạt Neutron

NEC

National Electrostatics Corporation

Công ty Tĩnh điện Quốc gia
(Hoa Kỳ)

NIST

The National Institute of Standards
and Technology of the U.S.

Viện Công nghệ và Tiêu
chuẩn Quốc gia, Hoa Kỳ

NRA

Nuclear Reaction Analysis

Phương pháp phân tích dựa
vào phản ứng hạt nhân

PIGE

Proton Induced Gamma-ray
Emission

Phát xạ gamma cảm ứng bằng
proton

PIXE

Particle-Induced X-ray Emission

Phân tích phát xạ tia X tạo bởi
chùm hạt

vi


ppm

Part Per Million

Một phần triệu

RBS

Rutherford Backscattering
Spectrometry

Phương pháp phổ tán xạ
ngược Rutherford

RF

Radio Frequency

Dao động vô tuyến cao tần

RF Source

Charge Exchange Ion Source

Nguồn ion trao đổi điện tích
RF

RNRA

Resonant Nuclear Reaction
Analysis

Phân tích phản ứng cộng
hưởng hạt nhân

SDD

Silicon Drift Detector

Detector tia X trường cuốn

SNICS

Source of Negative Ions by Cesium
Sputtering

Nguồn ion âm phún xạ ca tốt
bởi Xêsi (Cs)

TTPIXE

Thick Target Proton Induced X-ray
Emission

Mẫu dày cho phân tích PIXE

XRD

X-ray Diffraction

Nhiễu xạ tia X

XRF

X-ray Fluorescence

Phân tích huỳnh quang tia X

vii


DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH, HÌNH VẼ
Hình 1.1. Sơ đồ phát tia X đặc trưng ................................................................. 4
Hình 1.2. Quá trình tán xạ đàn hồi trong hệ quy chiếu phịng thí nghiệm ...... 10
Hình 1.3. Tiết diện ghi nhận các ion tán xạ ngược .......................................... 11
Hình 1.4. Sơ đồ của quá trình phản ứng hạt nhân ............................................ 14
Hình 1.5. Sơ đồ tán xạ đàn hồi. Kí hiệu i là của ion tới, r là của hạt nhân bia ..... 16
Hình 1.6. Các hệ số động học cho các ion tán xạ (Ks) và các hạt nhân .......... 17
Hình 1.7. Năng lượng tán xạ đàn hồi và tiết diện của các hạt nhân giật lùi khi
các ion tới là nhẹ hơn (a) hoặc nặng hơn (b) so với hạt nhân bia .................... 17
Hình 2.1. Hình ảnh tổng thể của máy gia tốc 5SDH-2 Pelletron ..................... 20
Hình 2.2. Sơ đồ cấu tạo của nguồn ion RF ...................................................... 21
Hình 2.3. Sơ đồ cấu tạo của nguồn ion SNICS ................................................ 22
Hình 2.4. Hình ảnh bên trong của buồng gia tốc ............................................. 23
Hình 2.5. Cấu tạo và hoạt động của bộ tạo cao thế bên trong ......................... 23
Hình 2.6. Sơ đồ thấu kính tĩnh điện Einzel ...................................................... 29
Hình 2.7. Sơ đồ nguyên lý nam châm tứ cực từ kép ........................................ 30

Hình 2.8. Quĩ đạo của ion đi qua nam châm .................................................... 32
Hình 3.1. Mơ hình hàng rào thế Coulomb của hạt nhân .................................. 44
Hình 3.2. Tiết diện tương tác của phản ứng 27Al(p,y)28Si cho các năng lượng
proton khác nhau. ............................................................................................. 46
Hình 3.3. Chu trình Mg-Al trong các lõi ngôi sao được đốt cháy bởi Hydro. ..... 47
Hình 3.4. Các đỉnh phản ứng hạt nhân cộng hưởng 27Al(p,γ)28Si.................... 48
Hình 3.5. Phổ phân rã gamma thu được tại các đỉnh cộng hưởng 27Al(p,γ)28Si48
Hình 3.6. Vị trí các đỉnh cộng hưởng trên mẫu dày và mỏng của nhôm ......... 49
Hình 3.7. Sơ đồ các mức kích thích của

28

Si cho đỉnh cộng hưởng Ep =

2517,7 keV của phản ứng 27Al(p,γ)28Si............................................................ 50
Hình 3.8. Các trạng thái phân rã của 27Al(p,y)28Si tại 4 đỉnh cộng hưởng có Ep
là 767 keV, 742 keV, 760,4 keV và 773,6 keV ............................................... 51
viii


Hình 3.9. Lá nhơm mỏng dùng để làm bia tạo phản ứng................................. 54
Hình 3.10. Giá đỡ bố trí thí nghiệm ................................................................. 54
Hình 3.11. Sau khi hồn thành gắn lá nhơm trên giá đỡ .................................. 55
Hình 3.12. Sơ đồ hình học và quá trình chiếu chùm ion ................................. 55
Hình 3.13. Phổ gamma tương ứng với cộng hưởng 991.86 keV ..................... 59
Hình 3.14. Phổ gamma ở ngoài đỉnh cộng hưởng 991.86 keV ....................... 59
Hình 3.15. Đường cong cộng hưởng tại 3 đỉnh đã thu được ........................... 60
Hình 3.16. Kết quả thu được của Đại học Florida ........................................... 60
Hình 3.17. Đường chuẩn năng lượng cho máy gia tốc tĩnh điện 5SDH-262
Hình 4.1. Mẫu ốc vít mạ nano crom ............................................................... 64

Hình 4.2. Phổ RBS đã khớp của mẫu mạ crom ............................................... 65
Hình 4.3. Phổ RBS của mẫu mạ nano vàng trên huy chương.......................... 66
Hình 4.4. Mẫu chuẩn mỏng và mẫu phân tích gắn trên giá ............................. 70
Hình 4.5. Phổ của mẫu chuẩn Ni ..................................................................... 71
Hình 4.6. Phổ của mẫu blank ........................................................................... 72
Hình 4.7. Phổ PIXE của mẫu mỏng số 5 ......................................................... 73
Hình 4.8. Các mẫu dày hợp kim chuẩn bị phân tích ........................................ 77
Hình 4.9. Phổ của dây đồng gần như nguyên chất ........................................... 78
Hình 4.10. Phổ sau khi khớp của mẫu Cu ........................................................ 78
Hình 4.11. Phổ PIXE của vật liệu làm tiếp điểm trong Atomat ...................... 79
Hình 4.12. Phổ đã khớp của vật liệu làm tiếp điểm trong Atomat .................. 80
Hình 4.13. Quá trình chuẩn bị mẫu dạng bột ................................................... 82
Hình 4.14. Phổ PIXE của một mẫu đất sét....................................................... 84
Hình 4.15. Mẫu địa chất chuẩn nội đã được chuẩn bị xong ............................ 87
Hình 4.16. Phổ của mẫu BD 525 chưa có CuSO4 ........................................... 88
Hình 4.17. Phổ của mẫu BD 525 đã có CuSO4 ............................................... 88

ix


DANH MỤC CÁC BẢNG SỐ LIỆU
Bảng 2.1. So sánh các phương pháp phân tích ................................................ 34
Bảng 3.1. Phản ứng hạt nhân gây bởi đồng vị Hydro (p,d) ............................ 37
Bảng 3.2. Phản ứng hạt nhân gây bởi đồng vị Helium .................................... 38
Bảng 3.3. Một số phản ứng hạt nhân cộng hưởng gây bởi proton .................. 39
Bảng 3.4. Một số phản ứng hạt nhân cộng hưởng mạnh ................................. 53
Bảng 3.5. Số đếm gamma tại 3 đỉnh 991,86; 1381,3 và 1388,4 keV .............. 58
Bảng 3.6. Năng lượng được hiển thị và năng lượng thực của proton .............. 61
Bảng 4.1. Kết quả thành phần phần trăm của các nguyên tố trong các lớp độ
sâu khác nhau ................................................................................................... 65

Bảng 4.2. Kết quả phân tích RBS của mẫu mạ vàng trên huy chương ............ 66
Bảng 4.3. Điều kiện thí nghiệm đối với các phép đo ....................................... 70
Bảng 4.4. Hàm lượng các nguyên tố phông nền cần quan tâm của mẫu blank
và tấm nền graphite (đơn vị tính là ng/cm2) .................................................... 72
Bảng 4.5. Kết quả so sánh của 20 mẫu mỏng .................................................. 74
Bảng 4.6. Kết quả phân tích với mẫu dây dẫn đồng (Cu) nguyên chất ........... 79
Bảng 4.7. Kết quả phân tích của vật liệu làm tiếp điểm trong atomat ............. 80
Bảng 4.8. Kết quả của 6 mẫu đất sét ............................................................... 84
Bảng 4.9. Kết quả hàm lượng của mẫu BD 525 ............................................. 89

x


MỞ ĐẦU
Trong cuốn sách “Các máy gia tốc tĩnh điện - cơ sở và các ứng dụng”
của Ragnar Hellborg được Springer xuất bản trực tuyến năm 2005, đã tổng
kết [28]: “Máy gia tốc tĩnh điện là một phân nhóm quan trọng và phổ biến
rộng rãi trong các nghiên cứu hiện đại về phân tích phổ dải rộng, có mặt trong
các thiết bị gia tốc lớn. Chúng được thiết kế đặc biệt cho các ứng dụng đòi hỏi
các chùm ion ổn định năng lượng cao trong dải năng lượng một vài MeV.
Khả năng tăng tốc hầu như bất kỳ loại ion nào trên một phạm vi rộng của sự
điều chỉnh liên tục năng lượng của chùm ion làm cho chúng trở thành một
công cụ linh hoạt để được đầu tư cho nhiều lĩnh vực nghiên cứu bao gồm,
nhưng không giới hạn, như nghiên cứu phổ của nguyên tử và hạt nhân, các
phản ứng ion nặng, khối phổ kế gia tốc cũng như phân tích chùm ion và biến
tính vật liệu”.
Sự đa dạng cũng như hữu dụng của các máy gia tốc tĩnh điện có thể
được thấy rõ ở 91 Link của các phịng thí nghiệm, các trường Đại học và các
Viện nghiên cứu khác nhau trên thế giới [29]. Đây cũng chỉ là một phần thể
hiện sự phổ biến của loại máy gia tốc tĩnh điện này, bởi vì đã hàng trăm hệ

máy gia tốc tĩnh khác nhau được lắp đặt trên thế giới.
G.A. Norton [67] đã tổng kết rằng “Máy gia tốc tĩnh điện đã cung cấp
những đóng góp quan trọng và duy nhất cho lĩnh vực cấu trúc hạt nhân. Các
kỹ thuật phát triển các máy gia tốc trong lĩnh vực này đã được thực hiện và
tiếp tục có những đóng góp độc đáo về các nghiên cứu cơ bản của khoa học
hiện đại. Các nhu cầu được đặt ra trên hệ thống máy gia tốc tĩnh điện đã dẫn
đến những cải tiến đáng kể để dễ sử dụng, độ tin cậy cao và có cấu trúc hồn
chỉnh. Máy gia tốc tĩnh điện có một sản phẩm duy nhất là cung cấp ion cỡ vài
MeV đến vài chục MeV đi qua trực tiếp một hiệu điện thế một chiều ổn định.
Kết quả là một chùm ion DC thực sự với một năng lượng đơn năng, có thể

1


thay đổi năng lượng liên tục và kiểm soát các thuộc tính của chùm ion tại các
bia (mẫu đo) hơn bởi bất kỳ hệ gia tốc nào khác. Điều này cho phép tạo ra
chùm ion với đường kính của chùm ion cỡ nanomet và can nhiễu rất nhỏ”.
Năm 2011, lần đầu tiên tại Việt Nam đã lắp đặt một máy gia tốc tĩnh
điện 5SDH-2 Pelletron, tại Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc
gia Hà Nội [64]. Đây là máy gia tốc tĩnh điện hiện đại do hãng National
Electrostatics Corporation (NEC) - Mỹ sản xuất. Máy có khả năng ứng dụng
cho nhiều lĩnh vực nghiên cứu khác nhau, từ vật lý hạt nhân, khoa học vật
liệu, môi trường, sinh học, địa chất… Đây chính là cơ sở để đề tài “Nghiên
cứu ứng dụng một số phản ứng hạt nhân gây bởi chùm hạt tích điện trên máy
gia tốc tĩnh điện trong phân tích” được thực hiện.
Mục đích của đề tài là :
Nghiên cứu ứng dụng một số phản ứng hạt nhân gây bởi chùm hạt tích
điện trên máy gia tốc, đó là các phản ứng hạt nhân của nguyên tố nhẹ gây bởi
proton và ứng dụng để chuẩn hóa năng lượng của máy gia tốc.
Nghiên cứu ứng dụng chùm hạt tích điện trong phân tích, mà cụ thể là

trong phân tích PIXE và RBS.
Như vậy, nội dung chủ yếu của đề tài bao gồm hai phần rõ rệt. Đây là
các nghiên cứu đầu tiên được thực hiện tại Việt Nam trên lĩnh vực này.
Luận án được chia làm 4 chương. Chương 1 là “Tổng quan các phương
pháp phân tích sử dụng chùm ion trên máy gia tốc tĩnh điện”; Chương 2 là
“Máy gia tốc tĩnh điện 5SDH-2 Pelletron và các hệ detector trên máy gia tốc”;
Chương 3 là “Phản ứng hạt nhân trên máy gia tốc” và Chương 4 là “Kết quả
phân tích RBS và PIXE”. Ý nghĩa khoa học của luận án là lần đầu tiên các
phương pháp nghiên cứu được thực hiện trên máy gia tốc tĩnh điện tại Việt
Nam, cho ra các số liệu mới khi phân tích các mẫu của Việt Nam. Các nghiên
cứu này có ý nghĩa thực tiễn cao vì có tiềm năng ứng dụng lớn.

2


CHƢƠNG I. TỔNG QUAN CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH SỬ
DỤNG CHÙM ION TRÊN MÁY GIA TỐC TĨNH ĐIỆN
1.1. Giới thiệu chung
Phương pháp phân tích sử dụng chùm ion (Ion Beam Analysis - IBA)
dựa vào sự tương tác của các hạt nặng mang điện (chùm ion) với vật chất của
mẫu cần phân tích [55]. Khi một mẫu được bắn phá với một chùm ion năng
lượng trong phạm vi một vài MeV, chúng tương tác với nguyên tử và hạt
nhân bằng các quá trình tương tác khác nhau để dẫn đến sự phát xạ ra tia X,
các hạt tích điện, neutron và tia gamma. Phát hiện các sự kiện phát ra như vậy
để có được thơng tin về các thành phần ngun tố của bia (mẫu đo) và chiều
sâu cũng như phân bố của các nguyên tố trong mẫu cần phân tích. Để có kết
quả này người ta thường sử dụng một chùm ion tới đơn năng, hoặc một chùm
microbeam quét trên một diện tích nào đó của mẫu.
IBA là một thuật ngữ chung có liên quan đến một số kỹ thuật như phân
tích phổ tán xạ ngược Rutherford (Rutherford Backscattering SpectrometryRBS), phân tích phản ứng hạt nhân (Nuclear Reaction Analysis-NRA) và

phân tích phát xạ tia X gây bởi hạt tích điện (Particle Induced X-ray
Emission-PIXE). Chúng có thể được sử dụng riêng biệt hoặc kết hợp các
phương pháp để có thêm thơng tin về mẫu đo đang được nghiên cứu. Ngoài ra
chúng có thể được sử dụng với cả một chùm đơn năng, chiếu cố định trên một
diện tích, hoặc một microbeam qt theo từng điểm trên diện tích đó.
IBA kết hợp ưu điểm là không phá hủy và định lượng. Chúng có thể
được áp dụng cho các bài tốn phân tích thành phần nguyên tố và thông tin
phân bố các nguyên tố theo chiều sâu tính từ bề mặt mẫu đo [53].
1.2. Phƣơng pháp phân tích sử dụng chùm ion
1.2.1. Phƣơng pháp PIXE

3


Khi một electron từ một lớp trong của vỏ điện tử của một nguyên tử
được loại bỏ để lại một chỗ trống, một electron từ lớp vỏ ngoài sẽ lấp đầy chỗ
trống này và giải phóng một lượng tử năng lượng phát xạ ra bên ngoài, năng
lượng này bằng chênh lệch năng lượng giữa hai lớp vỏ. Lượng tử năng lượng
này, được gọi là X-quang, là đặc trưng của các nguyên tử và có thể được sử
dụng để xác định nguyên tử đó. Các điện tử ở bên trong có thể được loại bỏ
bằng cách va chạm của một hạt tích điện năng lượng cỡ MeV, như sơ đồ ở
Hình 1.1, tạo ra tia X đặc trưng được gọi là phát xạ tia X gây bởi hạt tích điện
(PIXE) và lần đầu tiên được phát hiện bởi Johansson et al. năm 1970 [37]. Kỹ
thuật này được giới thiệu đầy đủ trong tài liệu [35].
Như đã đề cập ở trên, việc tạo ra các tia X đặc trưng là do các electron
di chuyển từ một lớp vỏ điện tử cao hơn xuống lớp vỏ thấp hơn. Các dịch
chuyển về lớp vỏ K tạo thành các tia X của nhóm K, cũng vậy các dịch
chuyển về lớp vỏ L tạo thành các tia X của nhóm L…Mỗi nhóm lại bao gồm
các tia tương ứng như (Kα, Kβ ) hoặc (Lα, Lβ, Lγ) như minh họa ở Hình 1.1.
L

M

N

K

Kβ

Kα

Electron bật ra

Lα

Lβ

Hạt proton

Tia X đặc trưng

Hình 1.1. Sơ đồ phát tia X đặc trưng
PIXE xác định các nguyên tố bởi sự phát xạ tia X đặc trưng của nó và
nó có thể được sử dụng để phân tích định lượng bằng cách đo số lượng tia X
phát ra ở một góc khối nào đó. Công thức cơ bản được sử dụng trong phân

4


tích định lượng PIXE cho mẫu mỏng là một cơng thức đơn giản được cho bởi

phương trình (1.1) [36]:

N  nI p T

(1.1)

trong đó:
N: Tổng số xung đếm được trong đỉnh phổ năng lượng được tạo ra bởi các
tương tác tia X với detector trong mỗi đơn vị thời gian.
n: Tổng số nguyên tử của nguyên tố đang được nghiên cứu trên một đơn vị
diện tích mẫu.
I: Tổng số hạt mang điện trong chùm ion chiếu trong mỗi đơn vị thời gian.
σp: Tiết diện vi phân phát xạ tia X.
Ω: Góc khối tương ứng với detector.
T: Hệ số truyền qua của tia X qua bộ lọc giữa mẫu và detector.
ε: Hiệu suất của detector tại đỉnh phổ năng lượng của tia X.
Đối với bia dày thì các phân tích phức tạp hơn do sự thay đổi năng
lượng của các hạt trong khi chúng thâm nhập vào các mẫu và do đó làm thay
đổi tiết diện phát xạ tia X, và nó là một hàm của năng lượng hạt tới. Hơn nữa,
tia X được tạo ra ở độ sâu có khả năng bị hấp thụ trong mẫu hơn là được phát
hiện bởi detector tia X. Hai yếu tố này phải được đưa vào trong các tính tốn
khi phân tích PIXE với các bia dày (TT-PIXE) [41] bằng cách xác định các
nguyên tố có hàm lượng lớn nhất trong mẫu (xác định ma trận mẫu - matrix
elements).
Phương pháp tương đối của việc tính tốn hàm lượng của một ngun
tố trong mẫu khi sử dụng PIXE là so sánh với một mẫu chuẩn có chứa các
nguyên tố tương tự với nồng độ đã biết trước. Phương pháp tuyệt đối không
dùng mẫu chuẩn. GUPIX là một trong những phần mềm chuyên dụng [68]
của phương pháp tuyệt đối.

5


Nguồn gốc chính của nền phơng trong phổ PIXE là do bức xạ hãm
được phát ra khi các ion tới hoặc các điện tử thứ cấp bị chậm lại trong trường
Coulomb của hạt nhân. Bức xạ hãm do các điện tử thứ cấp có đóng góp nhiều
hơn trong nền phơng. Cách tốt nhất để giảm thiểu bức xạ này là bằng cách đặt
một bộ lọc phù hợp ở phía trước cửa sổ của detector tia X.
Một nguồn bức xạ phông khác phát sinh vì sự tích tụ điện tích trên các
mẫu cách điện dày, tức là những vị trí chùm điện tích đến tạo một điện áp cao.
Điều này làm cho các electron được gia tốc về phía khu vực này và đưa đến
một nền bức xạ hãm. Bao phủ mẫu cách điện bằng một lớp dẫn điện mỏng
carbon hoặc vàng có thể giảm thiểu hiệu ứng này.
PIXE có ưu điểm rất lớn [61] vì nó là phân tích đa ngun tố, độ nhạy
cao, có khả năng phân tích các mẫu rất nhỏ, nếu dùng phương pháp tuyệt đối
thì khơng cần mẫu chuẩn, nhanh chóng, khơng phá hủy và kinh tế. Nó đã
được sử dụng và áp dụng trong nhiều ứng dụng của phân tích nguyên tố trong
các lĩnh vực như y học, sinh học, địa chất, ơ nhiễm khí quyển, khảo cổ học…
1.2.2. So sánh PIXE với các kỹ thuật phân tích tia X khác
Các phương pháp phân tích tia X khác, dựa trên cùng nguyên tắc như PIXE
nhưng khác nhau về cơ chế ion hóa. Chúng là phân tích bằng chùm micro
electron (Electron Probe Microanalysis - EPMA) [26] và chùm tia X (X-ray
Fluorescence Spectroscopy - XRF) [45]. Kỹ thuật EPMA có ưu điểm là rẻ
hơn so với PIXE. Các chùm tia electron có thể được tập trung vào kích thước
cỡ 50A. Nhược điểm của EPMA là tạo ra một nền phông cao trong phổ tia X
do bức xạ hãm của chính electron. Độ đâm xuyên của các electron trong mẫu
là rất nhỏ so với các chùm hạt tích điện làm phương pháp này chỉ thích hợp
cho các mẫu mỏng. Ngoài ra, đối với các mẫu dày chùm electron được mở
rộng (tòe ra) mạnh do sự phân tán của các electron.
EPMA có ưu điểm là giá thành phân tích rẻ hơn so với PIXE.

6


1.2.3. So sánh phân tích PIXE và XRF
Phương pháp XRF được sử dụng rộng rãi cho các phân tích nguyên tố định
lượng của môi trường, địa chất, sinh học, công nghiệp và các ứng dụng khác.
XRF cũng có ưu điểm là khơng phá hủy, đa ngun tố, nhanh chóng và chi
phí thấp. Hơn nữa, nó cung cấp một giới hạn phân tích khá đồng đều đối với
phần lớn các nguyên tố của bảng tuần hoàn.
Nguyên tắc phát xạ tia X là tương tự như của PIXE. Một electron lớp
vỏ bên trong được kích thích bởi một photon trong chùm tia X (mà khơng
phải là một hạt tích điện nặng như trong trường hợp PIXE). Trong q trình bị
kích thích, một electron di chuyển từ một mức năng lượng cao hơn để lấp lỗ
trống. Sự khác biệt năng lượng giữa hai vỏ tạo ra một tia X, phát ra bởi
nguyên tử.
Thời kỳ đầu, người ta gặp khó khăn để hội tụ và quét trên mẫu. Việc
tạo ra chùm tia X mảnh đạt được hiện nay bằng cách cho tia X từ máy phát đi
qua một khe nhỏ kích thước khoảng một vài milimet trở xuống vài chục
micromet. Những phát triển trong kỹ thuật tia X đã dẫn đến việc tạo ra các
chùm tia X mạnh có kích thước từ 1 mm đến 10 micro mét.
Trong kỹ thuật XRF hiện đại mẫu được chuyển động nhanh (tức là
quét) và phổ tia X phát xạ được ghi liên tục từ detector và tương ứng với vị trí
cụ thể trên mẫu.
Nhiều nhà nghiên cứu đã quan tâm đến việc so sánh PIXE và XRF. Ưu
điểm của cả hai phương pháp là đều có ưu điểm là khơng phá hủy, đa ngun
tố và có khả năng giới hạn phát hiện tới cỡ ppm, không cần mẫu chuẩn nếu
dùng phương pháp tuyệt đối. Những lợi thế của cả hai kỹ thuật này được liệt
kê dưới đây.
Những lợi thế của XRF là:

7


• Chi phí vận hành máy XRF là rẻ hơn nhiều so với PIXE. Hệ thống XRF có
kích thước nhỏ hơn và vận hành dễ dàng hơn.
• XRF có độ nhạy hơn PIXE đối với ngun tố nặng vì có tiết diện phát xạ tia
X cao hơn đối với các ngun tố nặng. Hiệu ứng tích cực này có thể đi kèm
với sự tự hấp thụ năng lượng thấp của tia X phát xạ năng lượng cao do đó
làm kỹ thuật này thậm chí cịn tốt hơn cho ngun tố nặng.
• XRF phù hợp hơn so với PIXE để nghiên cứu các mẫu dày.
• Diện tích qt lớn có thể được thực hiện.
Cịn những ưu điểm của PIXE là:
• Kỹ thuật PIXE có thể đi kèm với các kỹ thuật IBA khác để cung cấp thêm
thông tin về các mẫu được phân tích. Tiết diện phát xạ tia X cho các nguyên
tố nhẹ trong PIXE cao hơn trong XRF. Điều này bù trừ với sự tự suy giảm
của tia X mềm của các nguyên tố nhẹ. PIXE sử dụng chùm proton chiếu vào
mẫu để kích thích phát tia X đặc trưng nên có phơng nền nhỏ hơn XRF vì
XRF sử dụng chùm electron nên bức xạ hãm don chùm electron này sinh ra
lớn hơn, vì thế PIXE có độ nhạy cao hơn XRF.
• PIXE là lý tưởng cho việc phân tích mẫu mỏng (hoặc để có được thơng tin
về những lớp đầu tiên vài micron của bề mặt mẫu). Quãng chạy của các hạt
tích điện thường chỉ cỡ micron là lý do tạo nên ưu điểm này.
• PIXE linh hoạt hơn trong việc chuẩn bị mẫu. Đặc biệt là khi sử dụng chùm
tia bên ngồi buồng chân khơng, trong đó mẫu có thể được đặt trong khơng
khí, ngay đối diện cửa sổ thốt ra chùm tia, do đó khơng phụ thuộc vào kích
thước và hình dạng của mẫu.
• Các dữ liệu được sưu tập có thể được thực hiện để tạo ra dữ liệu thực phân
tích off line để tạo bản đồ phân bố nguyên tố và phổ tương ứng của chúng.
Trong thực tế, cả hai kỹ thuật bổ sung cho nhau. Sự sử dụng chúng phụ

thuộc vào các mẫu và các ứng dụng cụ thể được nghiên cứu.

8


1.3. Phân tích tán xạ ngƣợc Rutherford (RBS)
Năm 1908 Ernest Rutherford, cùng với Geiger và Marsden lần đầu tiên
nghiên cứu tán xạ hạt alpha. Tên Rutherford Backscattering (RBS) bắt nguồn
từ tên của người phát hiện ra hiện tượng tán xạ ngược này. RBS được dựa
trên sự tán xạ đàn hồi của tia năng lượng cao của các ion từ các hạt nhân trong
một mẫu do tương tác hoàn toàn Coulomb. Những hạt tán xạ ngược có thể
được phát hiện bằng cách sử dụng một detector hàng rào mặt silicon.
RBS là phương pháp phân tích chùm ion được sử dụng rộng rãi đối với
các phép phân tích lớp bề mặt của vật liệu. Trong đó mẫu được chiếu bằng
các ion có năng lượng cỡ MeV (0,5 - 4MeV), và năng lượng của các ion bị
tán xạ ngược được ghi nhận bởi các detector nhạy năng lượng, điển hình như
detector bán dẫn hàng rào mặt. RBS cho phép xác định thành phần nguyên tố
của vật chất và sự phân bố của các nguyên tố theo độ sâu của vật liệu.
RBS phân tích định lượng và khơng phá hủy mẫu, độ chính xác theo
chiều sâu rất tốt (nm) và rất nhạy với các ngun tố nặng. Độ sâu có thể phân
tích vào khoảng 2µm đối với chùm ion chiếu lên mẫu bằng ion helium và
20µm đối với chùm ion chiếu lên mẫu là proton. Các góc tán xạ tốt nhất là
150o-180o.
Hạn chế của RBS là độ nhạy thấp với các nguyên tố nhẹ và thường phải
có sự kết hợp với các phương pháp phân tích hạt nhân khác.
1.3.1. Hệ số động học của quá trình tán xạ đàn hồi
Quá trình tán xạ đàn hồi trong hệ quy chiếu phịng thí nghiệm được
biểu diễn trong Hình 1.2, với các hệ số trong hình được đưa ra như sau:
* m1, m2 lần lượt là khối lượng của ion đến và hạt nhân bia.
* E10, E1s lần lượt là năng lượng của ion đến trước và sau khi tán xạ.

* v10, v1s lần lượt là vận tốc của ion đến trước và sau khi tán xạ.
* E2s, v2s lần lượt là năng lượng và vận tốc của hạt nhân bia sau tán xạ.
9


E1S, V1S

m1

m1

θ

m2
E10, V10

ϕ

E2S, V2S

m2

Hình 1.2. Quá trình tán xạ đàn hồi trong hệ quy chiếu phịng thí nghiệm.
Theo định luật bảo tồn năng lượng ta có:
m1  v102 m1  v12s m2  v22s


2
2
2

(1.2)

Định luật bảo toàn động lượng:
- Theo OX:

m1  v10  m1  v1s  cos  m2  v2 s  cos 

(1.3)

0  m1  v1s  sin   m2  v2 s  sin 

- Theo OY:

(1.4)

Gọi K là hệ số động học, sau khi biến đổi từ (1.2), (1.3) và (1.4) ta có:
 m  cos   m2  m2  sin 2  1/2 
E1s m1  v
1
2
1

K




E10 m1  v
m1  m2




2

2
1s
2
10

(1.5)

Vậy hệ số động học K là tỷ số giữa năng lượng trước và sau tán xạ của hạt tới,
và được tính tốn theo cơng thức (1.5). Khối lượng của ngun tử bia được
tính dựa vào cơng thức (1.5) như sau:
m2 

m1 



K  cos    K  K  cos 2    2 K  cos    1
K 1



(1.6)

Trong công thức (1.6), ta thấy m2 là khối lượng nguyên tố trong mẫu ta cần
tìm, m1 là khối lượng của hạt tới đã biết (thường là hạt nhân của He), θ là góc

tán xạ ngược của hạt tới, thường cố định ở 170 0, do đó để tìm m2 chỉ việc tìm
K. Hệ số này được xác định bằng tỷ số năng lượng trước và sau tán xạ của hạt

10


tới. Năng lượng trước tán xạ chính là năng lượng của chùm ion được gia tốc,
năng lượng sau tán xạ được xác định bằng detector hàng rào mặt.
Độ phân giải khối lượng được tính theo cơng thức [87]:
E

 m2 

 E 


 m2 



E

   K  E0  


 m2




 E  K 

1



E0  m2 

(1.7)

 E là độ phân giải năng lượng toàn phần bao gồm độ phân giải năng lượng
của detector và sự phân tán năng lượng.
Ta có độ phân giải năng lượng giữa các nguyên tử khác nhau trong mẫu:
E1  E0 

K
 m2
 m2

(1.8)

Với m2 là sự khác biệt về khối lượng.
1.3.2. Tiết diện tán xạ Rutherford
Số lượng các ion tán xạ ngược được ghi nhận phụ thuộc vào nhiều yếu
tố như: Số hạt đến, góc đặc detector, số các hạt tán xạ và tiết diện tán xạ, xem
sơ đồ Hình 1.3.
Ion tán xạ

Bia

Chùm Ion tới

θ

Ω
Detector

Hình 1.3. Tiết diện ghi nhận các ion tán xạ ngược
Các lý thuyết về tiết diện tán xạ đã được khá nhiều nhà khoa học đưa ra, cụ
thể như sau: Tiết diện Rutherford đối với tán xạ ngược được đưa ra trong hệ
tọa độ phịng thí nghiệm là [59]:

11






 m2  m sin    m2cos
 Z1  Z 2 


1/ 2
m2 sin 4    m22  m12 sin 2  
 E  keV  
2

 R  mb / sr   5.1837436  106  

2

2
1

2

1/ 2

2

(1.9)

trong đó:  R là tiết diện tán xạ vi phân trong hệ tọa độ phòng thí nghiệm. Các
kết quả thực nghiệm chỉ ra rằng các tiết diện Rutherford bị sai lệch ở cả hai
vùng năng lượng thấp và năng lượng cao đối với tất cả các cặp hạt bắn phá và
bia. Độ lệch vùng năng lượng thấp được gây ra bởi sự che chắn một phần điện
tích hạt nhân bởi các lớp vỏ electron xung quanh cả hai hạt nhân. Sự che chắn
này được đưa vào trong tính tốn bằng hệ số hiệu chỉnh F.

  F  R

(1.10)

Đối với   900 hệ số hiệu chỉnh bởi L’Ecuyer được sử dụng như sau:
FL ' Ecuyer

0.04873  Z1  Z 24/3
1
ECM

(1.11)

ECM là năng lượng trong hệ tọa độ khối tâm có đơn vị là keV.
ECM

2
m1  m2  vCM

E

vCM 

với :

2

(1.12)

m1v10
m1  m2

(1.13)

Với   900 Sự xấp xỉ chính xác hơn là góc và năng lượng phụ thuộc vào hệ
số hiệu chỉnh bởi Andersen [59]:

FAndersen 

 1 E1 

1  

 2 ECM 

2




E1 
E1

1 

 ECM  2  ECM  sin CM

2


Trong đó CM là góc tán xạ trong hệ khối tâm:

12

(1.14)






2







2





M1
 
 M 2  sin  

CM    arcsin 

(1.15)

E1 là động năng tính theo cơng thức:
E1  keV   0.04873  Z1  Z 2   Z12/3  Z 22/3 

1/2

(1.16)

Để phân tích theo độ sâu bề mặt, người ta dựa vào sự mất mát năng

lượng của chùm hạt tán xạ ngược. Do xác suất tán xạ ngược là rất nhỏ, phần
lớn các ion tới sẽ đi sâu vào bề mặt vật liệu, sau đó tán xạ ngược, ở một độ
sâu nhất định hoặc bị dừng hồn tồn trong mẫu. Khả năng phân tích theo độ
sâu của RBS dựa trên mối liên hệ với năng lượng của hạt tán xạ ngược tương
ứng với mỗi điểm tại đó sự kiện tán xạ xảy ra. Mối liên hệ này phụ thuộc vào
năng lượng mất mát khi chùm đi vào trong mẫu và đi ra khỏi mẫu, hệ số động
học tán xạ ngược và hình học đo (góc tán xạ).
1.4. Phân tích phản ứng hạt nhân (NRA)
Khi một hạt tương tác với hạt nhân nguyên tử trong mẫu do năng lượng
của nó đủ để vượt qua hàng rào Coulomb (hoặc do hiệu ứng đường hầm),
hoặc một tương tác đàn hồi (nhưng không phải là tán xạ Rutherford) hay một
sự tương tác không đàn hồi xảy ra. Khi một ion trải qua một phản ứng không
đàn hồi với các hạt nhân bia và diễn ra sự sắp xếp lại các thành phần nucleon,
dẫn đến tạo ra các hạt nhân sản phẩm khác nhau và các hạt bức xạ. Những hạt
bức xạ này có thể là hạt tích điện, neutron và tia gamma. Thu nhận và phân
tích các hạt phát ra này cung cấp thơng tin định tính và định lượng cực kỳ
quan trọng về bia, đây chính là kỹ thuật phân tích phản ứng hạt nhân (NRA)
[26]. NRA được sử dụng cho phân tích các nguyên tố nhẹ (mà thường khơng
thể phân tích được bằng các kỹ thuật đã nêu ở phần trên), như vậy NRA là
một kỹ thuật bổ sung cho các kỹ thuật trên.

13