Xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào những bức xạ gamma năng lượng thấp và tia X

Bạn đang xem bản rút gọn của tài liệu. Xem và tải ngay bản đầy đủ của tài liệu tại đây (804.66 KB, 24 trang )

(1)<div class='page_container' data-page=1>

Xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu

hạt nhân dựa vào những bức xạ gamma năng

lượng thấp và tia X

Nguyễn Hoàng Anh

Trường Đại học Khoa học Tự nhiên

Luận văn Thạc sĩ ngành: Vật lý Nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao

Mã số: 60 44 05

Người hướng dẫn: TS. Phạm Đức Khuê

Năm bảo vệ: 2012

Abstract: Trình bày một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân: trình bày tổng quan về

urani và các phương pháp xác định thành phần, hàm lượng trong mẫu urani. Nghiên
cứu phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani: giới thiệu phương pháp
phổ gamma năng lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương đối, tính tỷ số hoạt độ
các thành phần bằng phương pháp chuẩn trong và các giải pháp nâng cao độ tin cậy
của kết quả thực nghiệm. Tiến hành thực nghiệm và kết quả: trình bày quy trình đo
đạc, phân tích số liệu và kết quả thu được trong việc xác định thành phần và hàm
lượng của một số mẫu urani.

Keywords: Bức xạ Gamma; Tia X; Vật lý hạt nhân; Nhiên liệu hạt nhân
Content

MỞ ĐẦU

Ngày nay, trong công cuộc cơng nghiệp hóa hiện đại hóa đất nước, việc phát triển

công nghiệp năng lượng luôn được đặt lên hàng đầu, tiên quyết cho các ngành nghề, lĩnh vực
khác có thể phát triển theo. Một trong các mục tiêu phát triển công nghiệp năng lượng ở một
quốc gia như Việt Nam chính là phát triển năng lượng điện hạt nhân nhằm giải quyết các vấn
đề thiếu hụt năng lượng ở thời điểm hiện tại cũng như thay thế dần các nguồn năng lượng hóa
thạch khác đang ngày càng cạn kiệt dần trong tương lai.

</div>
(2)<div class='page_container' data-page=2>

2

nhiên liệu urani bằng đo phổ tia X và gamma mềm sử dụng sử dụng các đetetơ bán dẫn như
HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li),....

Luận văn với đề tài: “Xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào

những bức xạ gamma năng lượng thấp và tia X”, trình bày mơ ̣t số kết quả nghiên cứu thực

nghiệm trong việc phân tích một số mẫu urani sử dụng phương pháp đo phổ gamma năng
lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng. Việc sử dụng đường cong hiệu
suất ghi tương đối như một kỹ thuật chuẩn trong kết hợp với đo các tia gamm ở vùng năng
lượng thấp đã được áp dụng để xác định hàm lượng các thành phần trong mẫu vật liệu urani.

Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn
được chia thành 3 chương sau:

Chương 1: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân.

Chương 2: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani.

Chương 3: Thực nghiệm và kết quả.

CHƢƠNG 1. MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN

1.1. Đặc điểm chung

Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọn năng lượng
hạt nhân là một trong số lựa chọn của nhiều quốc gia hiện nay. Dựa trên cơ sở sử dụng năng
lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình
chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho nhu cầu của con người.

Hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ cho chúng
ta. Việc hiểu biết về các đặc trưng của nguyên tố này cũng như nhiên liệu tạo ra từ Urani là
một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác chúng.

1.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên

Urani là nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mịn, trong khơng khí tạo lớp vỏ
oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong bảng tuần hồn, được kí hiệu là
U. Trong tự nhiên, urani được tìm thấy ở dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711 %), và một lượng
rất nhỏ 234

U (0.0058 %). Urani phân rã rất chậm phát ra hạt anpha. Chu kỳ bán rã của 238U là
khoảng 4.47 tỉ năm và của 235

</div>
(3)<div class='page_container' data-page=3>

1.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên

Các đồng vị 238U và 235U sinh ra các dãy phóng xạ cân bằng, tạo nên hai họ phóng xạ
cơ bản là Uranium (238

U với 18 đồng vị con) và Actinium (235U với 14 đồng vị con). Tất cả
các hạt nhân con trong các dãy này (ngoại trừ đồng vị cuối dãy) đều là các đồng vị phóng xạ.

Các họ phóng xạ tự nhiên có chung những đặc điểm như sau:

- Các đồng vị trong dãy liên hệ với nhau bằng phân rã alpha hoặc beta.

- Sau mỗi phân rã alpha hay beta, các đồng vị con đều phát ra các tia gamma để giải
phóng năng lượng dư sau mỗi phản ứng. Các tia gamma này đều mang năng lượng và bước
sóng đặc trưng cho đồng vị con đó.

- Mỗi họ có một đồng vị sống lâu (chu kỳ bản rã lớn) đứng đầu và một đồng vị bền
nằm ở vị trí cuối cùng.

Bảng 1.1. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U và đặc trưng phân rã của chúng

STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

1 235U Αlpha 1.7 x 108 năm

2 231Th Βeta 225 giờ

3 231Pa Αlpha 3.25 x 104 năm

4 227Ac Βeta 2.16 năm

5 227Th Αlpha 18.2 ngày

6 223Fr Βeta 22 phút

7 223Ra Αlpha 11.44 ngày

8 219Rn Αlpha 4 giây

9 215Po Αlpha 1.78 x 10-3 giây

10 211Pb Βeta 36.1 giây

11 211Bi Αlpha 2.16 phút

12 207Pb (Bền)

Bảng 1.2. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và đặc trưng phân rã của chúng

STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

1 238U Αlpha 4.507 x 109 năm

</div>
(4)<div class='page_container' data-page=4>

4

STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

3 234Pa Βeta 1.18 phút

4 234U Αlpha 2.48 x 105 năm

5 230Th Αlpha 7.52 x, 104 năm

6 226Ra Αlpha 1600 năm

7 222Rn Αlpha 3.824 ngày

8 218Po Αlpha 3.05 phút

9 214Pb Βeta 26.8 phút

10 214Bi Βeta 19.7 phút

11 214Po Αlpha 1.85 x 10-4 giây

12 210Pb Βeta 22.3 năm

13 210Bi Βeta 5.02 ngày

14 210Po Αlpha 138.4 ngày

15 206Pb (Bền)

Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng
một dãy đều bằng nhau. Ta có phương trình cân bằng phóng xạ sau đây:

λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1)

Nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ
của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy.

1.2. Nhiên liệu Urani

Trong các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có 235U mới có khả năng tự phân
hạch hoặc phân hạch gây bởi nơtron năng lượng thấp, nơtron nhiệt [2]

Người ta đã phân loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani tự nhiên, Urani

nghèo, Urani giàu và siêu giàu, trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lượng 235

U trong tự
nhiên (0.72 %). Khái niệm giàu hay nghèo là nói đến tỉ lệ 235U trong một mẫu hỗn hợp Urani
ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự nhiên. Nếu hàm lượng 235

</div>
(5)<div class='page_container' data-page=5>

1.2.1. Q trình làm giàu Urani

Phương pháp ly tâm khí là phương pháp chủ yếu để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa 
trên sự khác nhau về lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng hơn. (xem chi tiết thêm trong
bản chính của luận văn).

1.2.2. Urani nghèo

Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm lượng đồng
vị 235U thấp. Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên (chứa 0.71 % đồng bị 
235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay 3.6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu 
(Enriched Uranium). Quá trình tạo ra Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ,
cũng có thể xem là phế liệu, là DU chỉ còn chứa 0.2 – 0.3 % 235U. Với công nghệ hiện nay từ 
8.05 tấn Urani thiên nhiên chứa 0.71 % 235

U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu
(chứa 3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U). Như vậy, khái niệm giàu 
hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên.

Ngoài ra, các DU cịn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng, hàm lượng
rất đáng kể do hầu hết các 235U đều đã phân hạch, nên trong lượng “sỉ” đưa ra khơng cịn 235

U
nữa. Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá trình thu neutron nhanh, nhưng khơng

đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo.

1.3. Các phƣơng pháp dùng để xác định hàm lƣợng 235U trong nhiên liệu

1.3.1.Các phƣơng pháp có phá hủy mẫu

Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phương pháp phổ
biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và đo bức xạ gamma
trong ống khí ly tâm UF6.

Đo bức xạ alpha:

Đây là phương pháp cơ bản nhất trong các phương pháp phân tích mẫu Uran. Phương
pháp này đo trực tiếp bức xạ Alpha để tính hoạt độ các đồng vị.

Khối phổ kế:

Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên lý phụ
thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng đồng vị Urani có trong
mẫu đo. Khối phổ kế thường được kết hợp với những phương pháp khác nhưng cơ bản và phổ
biến nhất là phương pháp Khối phổ kế cảm ứng plasma (ICPMS).

Phân tích sắc ký phân tử:

Sắc ký là một phương pháp truyền thống dùng để xác định thành phần có trong hợp
chất. Phương pháp này có độ chính xác cao nhưng thời gian phân tích lại rất lớn và đồng thời
mẫu bắt buộc phải phá hủy mới phân tích được.

</div>
(6)<div class='page_container' data-page=6>

6

Một phương pháp xác định độ giàu khác được thực hiện ngay trong giai đoạn làm giàu
khí từ UF6 để xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân ngay trong khâu sản xuất. Đây không phải
phương pháp thông dụng, phổ biến.

1.3.2. Các phƣơng pháp không phá hủy mẫu (NDA)

Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế gamma
HPGe, đây là phương pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính chất đặc
trưng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đưa ra kết quả đánh giá độ giàu của mẫu
nhiên liệu.

Đo đỉnh gamma 186 keV:

Đồng vị phóng xạ 235U trực tiếp phát ra tia gamma có năng lượng 185.72 keV nên về 
nguyên tắc có thể sử dụng để phân tích urani.

Phân tích kích hoạt:

Đây là phương pháp truyền thống nhưng có độ tin cậy khá cao, thời gian đo ngắn,
phân giải tốt, ứng dụng rất rộng rãi và đa dạng tuy nhiên là phương pháp địi hỏi cơng nghệ rất
cao và khó thực hiện.

Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong:

Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào đặc điểm
dãy phóng xạ Uran để xác định các đặc trưng của nhiên liệu Uran nói riêng và của các dạng
vật liệu hạt nhân nói chung. Tới năm 2009 TS. Nguyễn Cơng Tâm, Viện Khoa học Đồng vị
phóng xạ Hungary, đề xuất thêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm
tuổi của thanh nhiên liệu hạt nhân [16]. Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại 
học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo đạc với

độ chính xác cao.

CHƢƠNG 2. PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƢỢNG URANI 
2.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn

Luận văn sử dụng hệ phổ kế gamma bán dẫn gecmani siêu tinh khiết giải năng lượng
rộng (BEGe) của hãng Canberra, Mỹ, baogồm: đetectơ bán dẫn BEGe, buồng chì phơng thấp,
các hệ điện tử như tiền khuếch đại, khuếch đại phổ, bộ biến đổi tương tự số (ADC), máy phân
tích biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn ni cao áp…

Hình 2.1. Sơ đồ khối điện tử trong hệ thống đo bán dẫn.

Đầu dò Tiền khuếch

đ ại

Khuếch

đ ại

ADC

MCA

Máy phát

xung Cao thế Chống chồng

chập

</div>
(7)<div class='page_container' data-page=7>

2.1.1. Các thông số kỹ thuật đặc trƣng của hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra 
(xem trong bản chính của luận văn).

2.1.2. Phân tích phổ gamma

Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện tích các
đỉnh phổ làm cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xạ. Phổ gamma
ghi nhận bao gồm một số đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma nằm trên một nền
Compton liên tục. Đỉnh này là kết quả tương tác của bức xạ gamma với vật liệu đêtectơ. Diện
tích đỉnh phổ gamma thường xác định bằng việc làm khớp các số liệu đo được với một hàm
giải tích thích hợp và tích phân hàm đó để tính diện tích.

2.1.3. Đƣờng chuẩn năng lƣợng

Đường chuẩn năng lượng là đồ thị mô tả sự phụ thuộc của vị trí cực đại đỉnh hấp thụ
tồn phần vào năng lượng của vạch bức xạ gamma tương ứng.

0 4000 8000 12000 16000

0
1000
2000
3000
4000

so lieu do
duong khop

N

a

n

g

l

u

o

n

g

g

a

m

a

E

(k

e

V

)

So kênh

Hình 2.2. Đường chuẩn năng lượng của hệ phổ kế BEGe – Canberra.

2.1.4. Xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi

Để xác định hàm lượng của các nguyên tố phóng xạ trong mẫu phân tích, theo phương
pháp phổ gamma, cần biết hiệu suất ghi của đetectơ ứng với vạch hấp thụ toàn phần của bức
xạ gamma đặc trưng. Đường cong hiệu suất ghi là đường cong mô tả sự phụ thuộc của hiệu
suất ghi vào năng lượng bức xạ gamma. Có thể xác định hiệu suất ghi của detectơ bằng tính
tốn lý thuyết hoặc đo đạc thực nghiệm. Việc tính tốn hiệu suất ghi thường được sử dụng
phương pháp Monte - Carlo dựa trên việc mơ hình hóa lịch sử của các photon.

</div>
(8)<div class='page_container' data-page=8>

8

100 1000

0.1
1
10

8.35 cm
 19.35 cm
 khop

H

ie

u

s

u

a

t

g

h

i

(%

)

Nang luong tia gamma, E (keV)

Hình 2.3. Đồ thị đường cong hiệu suất ghi của hệ phổ kế gamma bán dẫn Canberra ở 2 
khoảng cách cách nguồn là 8.35 cm và 19.35 cm.

Luận văn này còn sử dụng một phương pháp khác để xác định đường cong hiệu suất
ghi mà không nhất định phải sử dụng nguồn gamma chuẩn đơn năng thơng thường, sẽ được
trình bày cụ thể ở mục 2.2.

2.2. Xác định độ giàu urani bằng phƣơng pháp phổ kế gamma

Áp dụng phương pháp phổ gamma trong vùng năng lượng thấp (dưới 300 keV) thì
việc mất mát các bức xạ được hạn chế dẫn tới số đếm của các kênh đo là rất lớn, hiệu suất ghi
của detector rất cao mà khơng địi hỏi các điều kiện cầu kỳ, thời gian đo sẽ được giảm thiểu
và quan trọng là ta chỉ cần sử dụng một phổ đo duy nhất cho mỗi mẫu cũng vẫn khả thi. Tuy
nhiên với vùng này thì phơng nền cũng sẽ rất lớn, hầu hết các bức xạ đều có nền Compton
trong vùng năng lượng thấp, phổ các tia X cũng tập chung chủ yếu ở đây, dẫn tới khả năng
can nhiễu cũng như sự chồng chập đỉnh là rất lớn, địi hỏi q trình xử lý phổ hay tách các
đỉnh phải rất tỉ mỉ, thận trọng, lựa chọn những vạch có hệ số phân nhánh cao để tính tốn mới
cho ra kết quả đáng tin cậy được.

2.2.1. Cơ sở của phƣơng pháp phổ gamma

Với mỗi đồng vị phóng xạ xác định, số tia gamma phát ra từ mẫu tỉ lệ thuận với khối
lượng của đồng vị phóng xạ có trong mẫu.











  

 A

2
/

I

.

m

.

N

T

693 ,

0 N

.

m

.

I

.

A

N

(2.2)

trong đó: A: là hoạt độ đồng vị quan tâm.

NA = 6,023.1023 là số Avogadro.

</div>
(9)<div class='page_container' data-page=9>

2.2.2. Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong

Việc tính tỉ lệ hoạt độ được thể hiện qua biểu thức sau:

1
1
1
2
2
2
2
2
1
2
1

.
















I

n

I

n

A

(2.3)

trong đó A1, A2 là các hoạt độ của hai đồng vị 1 và 2 tương ứng; n1, n2 là số đếm tại các đỉnh
tương ứng với các tia gamma γ1 và γ2 với một năng lượng cụ thể E1 và E2 từ đồng vị 1 và 2
tương ứng; I1 và I2 là cường độ của tia γ1 và γ2, các giá trị Ω1, Ω2 là góc khối chiếu tới

detector của γ1 và γ2, hai giá trị này thực chất là hoàn toàn giống vì được đo trên cùng 1 mẫu
và cùng 1 phép đo, ε1, ε2 là hiệu suất ghi đo ứng với các mức năng lượng E1 và E2 của tia γ1,
γ2 từ hai đồng vị tương ứng; τ1 và τ2 là hệ số truyền dẫn gamma đến detector tương ứng với
γ1 và γ2.

Từ biểu thức 2.2, qua giản ước và biến đổi, ta có được:

)

(

/

.

1 1

2
2
1

1
1
2
2
1
2
1

E

f

I

n

I

n

I

n

I

n

I

n

A











(2.4)

trong đó hàm

)
E
(
I
)
E
(
n
)
E
(
f i
2
i
2

 là hàm của các giá trị E2i có được từ các tia γi của đồng vị thứ 2.
Hàm này được gọi là hàm hiệu suất ghi, đường cong mô tả hàm f(E) được gọi là đường cong
hiệu suất ghi vì nó thể hiện hiệu suất ghi đo của thiết bị theo các mức năng lượng trong 1
vùng phổ. Phương pháp tính tỉ số hoạt độ dựa trên đường cong hiệu suất ghi này được gọi là
kỹ thuật chuẩn trong hay hiệu chỉnh nội.

2.2.3. Mối liên hệ giữa tỉ số khối lƣợng và tỉ số hoạt độ

Hoạt độ A của một đồng vị phóng xạ được biểu diễn qua biểu thức sau:

N

.

m

.

N

.

A











(2.5)

trong đó: N là số hạt nhân phóng xạ

m: khối lượng đồng vị có trong mẫu đo.
λ: Hằng số phân rã của đồng vị.

: Số khối của đồng vị.

NA: Số Avogadro.

Kết hợp hai biểu thức 2.4 và 2.5 ta sẽ có được biểu thức tính tỉ số khối lượng giữa hai
đồng vị như sau [4]

</div>
(10)<div class='page_container' data-page=10>

10 )

(

/

.

1
1
1
2
2
1
2
1
2
1
i

E

f

I

n

m

A











(2.6)
suy ra:

)

(

.

)

(

.

2
1
1
2
2
/
1
1
2
/
1
2
1
2
1
1
1
2
2
1
2
1
i
i

E

f

I

n

T

E

f

I

n

m














(2.7)

trong đó: n1: là tốc độ đếm tại vạch năng lượng đặc trưng của đồng vị 1.
Iγ1: cường độ tia gamma đặc trưng của đồng vị 1.

)
(E2i

f : Hàm biểu diễn đường cong hiệu suất ghi, được xây dựng dựa trên các mức năng
lượng đặc trưng cho đồng vị 2.

Hàm lượng (hay còn gọi là độ giàu) các đồng vị Urani có thể tính thơng qua tỉ số khối
lượng hay tỉ số hoạt độ bằng các biểu thức sau:

238
234
238
235
238
234
234
1
m
m
m
m
m
m
q



 . 100% ;

238
235
238
234
238
235

235
1
m
m
m
m
m
m
q



 . 100%

238
234
238
235
238
1
1
m
m
m
m
q



 . 100% (2.8)

Hoặc có thể tính trực tiếp từ tỉ số hoạt độ theo biểu thức như sau:
235

4 234 238

235 235

1 3.479.10 . U 6.43. U

U U
q
A A
A A



  .100% (2.9)

Trên thực tế các công thức 2.8 hay 2.9 đều có thể sử dụng tương đương nhau, có thể
tùy chọn cách tính nào thuận tiện hơn thì áp dụng.

2.2.4. Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani

Trong vùng năng lượng thấp, việc tính tốn hoạt độ của các đồng vị Urani có thể sử
dụng những đỉnh năng lượng thống kê trong bảng 2.1 [15]

Bảng 2.1: Các vạch phổ được sử dụng để tính tốn tỉ lệ hoạt độ.

Đồng vị

mẹ Năng lượng (keV) Dạng

Cường độ tia γ 
(%)

Đồng vị

phát

Chu kỳ

bán rã

238

</div>
(11)<div class='page_container' data-page=11>

Đồng vị

mẹ Năng lượng (keV) Dạng

Cường độ tia γ 
(%)

Đồng vị

phát

Chu kỳ

bán rã

năm

63.29 ± 0.02 γ 3.70 ± 0.40 234Th 24.1 ngày

83.30 ± 0.05 γ 0.060 ± 0.006 234Th 24.1 ngày

92.38 ± 0.01 γ 2.13 ± 0.20 234Th 24.1 ngày

92.80 ± 0.02 γ 2.10 ± 0.21 234Th 24.1 ngày

258.227 ± 0.003 γ 0.0764 ± 0.0024 234Pa-m 6.7 giờ
235

U 58.5700 ± 0.0024 γ 0.462 ± 0.025 231Th 25.52 giờ

84.214 ± 0.001 γ 6.6 ± 0.4 231Th 25.52 giờ

93.356 ± 0.012 X 5.22 ± 0.14

231

Th chiếm

Kα 25.52 giờ

143.76 ± 0.02 γ 10.96 ± 0.140 235U 7.04x10
8
năm

163.33 ± 0.02 γ 5.08 ± 0.06 235U 7.04x10

8
năm
185.715 ± 0.005 γ 57.2 ± 0.80 235U 7.04x10

8
năm
205.311 ± 0.010 γ 5.01 ± 0.07 235U 7.04x10

8
năm
275.129 ± 0.035 γ 0.052 ± 0.005 235U 7.04x10

8
năm
234

U 53.20 ± 0.02 γ 0.123 ± 0.002 234U 2.46x10

5
năm
120.90 ± 0.02 γ 0.035 ± 0.005 234U 2.46x10

5
năm

Lý do lựa chọn các đỉnh trên để khảo sát phổ gamma:

</div>
(12)<div class='page_container' data-page=12>

12

2.3. Xác định sai số đóng góp trong kết quả xử lý

2.3.1. Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên

Đây là những sai số được đóng góp bởi những thăng giáng phát sinh trong quá trình
ghi nhận bức xạ. Các thăng giáng này thực tế rất đa dạng và hầu hết đều mang tính hồn tồn
là những phân bố ngẫu nhiên. Các thăng giáng này có thể tính bằng biểu thức tổng hợp như
sau:

2 2 2 2 2

I P E C



















(2.10)
trong đó: η : Tổng thăng giáng thống kê của phổ kế.

ηI : Thăng giáng độ rộng mức năng lượng.

2.355 /

P F E

   : Thăng giáng tạo cặp trong đetectơ.

ηE : Thăng giáng do nhiễu điện tử.

ηC : Thăng giáng do ghi nhận điện tích trong đetectơ.

2.3.2. Sai số hệ thống

Sai số hệ thống nói chung là những sai số gắn với cấu trúc, thiết kế của thiết bị, cách bố
trí thí nghiệm, hệ điện tử đồng thời cũng là sai số đến từ năng lực của người làm thực nghiệm
trong quá trình tiến hành quan sát, đo đạc và tính tốn.

2.3.3. Cơng thức truyền sai số

Để tính tốn sai số tổng hợp của một đại lượng là hàm số của các đại lượng thành phần,
ta có thể áp dụng cơng thức truyền sai số. Cụ thể như sau:

2
2

i
n

i i

a

F























(2.12)

trong đó: ΓF2: sai số tồn phương trung bình của đại lượng F.
ΓF: độ lệch chuẩn của đại lượng F.

Γai: là sai số của đại lượng ai.

a

F



là đạo hàm riêng của hàm F theo giá trị ai.

Giá trị của đại lượng F sẽ là:

F



F





F

(2.13)

2.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo

</div>
(13)<div class='page_container' data-page=13>

2.4.1. Hiệu ứng thời gian chết

2.4.2. Hiệu chỉnh chồng chập xung

2.4.3. Hiệu ứng cộng đỉnh

CHƢƠNG 3. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 
3.1. Mẫu vật liệu Uranium

Phần thực nghiệm của luận văn này được thực hiện trên ba mẫu đo, hai mẫu trong số đó là các
khối vật liệu Urani, do Viện Kỹ thuật Hạt nhân Việt Nam cung cấp, chưa biết được độ giàu,
mẫu còn lại là mẫu bột chuẩn do IAEA cung cấp, đã biết trược độ giàu. Thực nghiệm được
tiến hành tại phịng thí nghiệm Bộ mơn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Khoa học Tự
nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội.

3.2. Một số phần mềm ghi nhận và phân tích số liệu thực nghiệm

3.2.1. Phần mềm ghi nhận và xử lý phổ gamma

Hệ thống thiết bị đo đặt tại phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân được bố trí để ghi đo
đồng bộ với phần mềm Genie2000M, được cài đặt theo gói Gamma Analysis Software bản
quyền. Hình 3.3 hình ảnh giao diện và phổ gamma của mẫu urani được ghi nhận và xử lý với
phần mềm Genie2000M.

3.2.2. Phần mềm đƣợc sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu

Trong luận văn này đã xử dụng một số phần mềm hỗ trợ cho quá trình phân tích, trích
dẫn số liệu, chọn lọc, khớp hàm và tách đỉnh phổ để có được các thơng tin chính xác hơn.
Điển hình như các phần mềm sau:

GammaVision 6.03.

FitzPeaks Gamma Analysis 3.66. 
OriginPro 8.5

Ngoài các phần mềm chuyên dụng trên trong luận văn còn sử dụng các cơng cụ tính
tốn khác như Mathematica, các phần mềm tra cứu số liệu hạt nhân trên các website có uy tín
như: Thư viện LBNL Isotopes Project của phịng thí nghiệm Beckerley, Mỹ và Đại học Lund,
Thụy Điển; Trung tâm số liệu hạt nhân quốc gia, NUDAT2, Brookhaven, Mỹ [11] [15]

,...

3.3. Phân tích số liệu và kết quả

3.3.1. Xử lý kết quả đo mẫu chuẩn urani dạng bột

</div>
(14)<div class='page_container' data-page=14>

14

Hàm lượng các đồng vị được áp dụng các biểu thức 2.8 để tính tốn.

Hình 3.7. Phổ gamma mẫu chuẩn ở dạng bột. 
Bảng 3.1. Các bức xạ sử dụng để tính tốn cho mẫu bột, vùng < 100 keV.

Đồng vị phát 
bức xạ

Năng lượng 
(keV)

Cường độ bức xạ 
gamma, Iγ (%)

Tốc độ đếm / 
giây

Đồng vị mẹ

238

U 49.55 0.064 ± 0.008 0.023 ± 0.008 238U

234

Th 63.29 3.700 ± 0.400 3.905 ± 0.012 238U

234

Th 83.30 0.060 ± 0.006 0.149 ± 0.003 238U

234

Th 92.37 2.130 ± 0.200 6.735 ± 0.108 238U

234

Th 92.79 2.100 ± 0.210 5.757 ± 0.128 238U

231

Th 84.21 6.710 ± 0.400 0.299 ± 0.003 235U
231Th chiếm

Kα1 93.36 5.220 ± 0.140 0.789 ± 0.077
235

234

U 53.20 0.123 ± 0.002 0.044 ± 0.009 234U

</div>
(15)<div class='page_container' data-page=15>

45 50 55 60 65 70 75 80 85 90 95 100
0

50
100
150
200
250
300
350

So lieu thuc nghiem
 Ham khop

Equation y = A*x^2 + B*x +C

R^2 = 0.9825

A = 0.03168 ± 0.0448
B = 0.27056 ± 0.148302
C = -55.12969 ± 12.28994

S

o

d

e

m

(

/s

/I



)

Nang luong tia gamma, E (keV)

Hình 3.9. Đường cong hiệu suất ghi tại vùng năng lương thấp đôi với phổ gamma của mẫu 
bột. Độ khớp đạt 98.25%

Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.03168×E2 + 0.27056×E - 55.12969

Đỉnh được chọn để tính tỉ số khối lượng của 234U đối với 238U là đỉnh 53.2 keV vì đỉnh 
này có cường độ bức xạ gamma tương đối cao và ít bị chồng chập với các đỉnh khác. Áp
dụng biểu thức 2.7, kết quả được đưa ra tại bảng 3.2.

Hàm lượng của các đồng vị có trong mẫu có thể lần lượt tính ra bằng cách áp dụng các
biểu thức 2.8, kết quả được đưa ra trong bảng 3.2 và hình 3.10.

Bảng 3.2. Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu chuẩn dạng bột.

Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%)

234

U 3.93 10-5 0.0039 ± 0.00028

235

U 3.6110-3 0.3596 ± 0.020

238

U 1.0 99.636 ± 6.04

Trong trường hợp khác, nếu sử dụng đồng vị 235

</div>
(16)<div class='page_container' data-page=16>

16

Hình 3.10. Các đỉnh gamma trong vùng 100 keV – 300 keV của phổ mẫu bột. 
Bảng 3.3. Các đỉnh gamma sử dụng trong phổ mẫu bột, vùng 100 ÷ 300 keV.

Năng lượng

(keV) Cường độ tia γ(%) Tốc độ đếm / giây

Hiệu suất ghi tương 
đối

120.9 0.0342 ± 0.0050 0.006 ± 0.002 18.014 ± 1.875
143.76 10.96 ± 0.140 0.206 ± 0.003 1.879 ± 0.034
163.33 5.08 ± 0.06 0.133 ± 0.003 2.620 ± 0.054
185.715 57.2 ± 0.80 2.024 ± 0.005 3.540 ± 0.050
205.311 5.01 ± 0.07 0.203 ± 0.003 4.042 ± 0.080
258.227 0.0764 ± 0.0024 0.172 ± 0.003 225.04 ± 7.26
275.129 0.052 ± 0.005 0.003 ± 0.0001 5.046 ± 0.530

Đường cong hiệu suất ghi, kết quả được biểu diễn trên hình 3.11.

100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300

0
1
2
3
4
5

6
7

So lieu thuc nghiem
Ham khop

Equation: y = A*x^2 + B*x + C

R^2 = 0.99868

A -0.00013 ± 0.00004

B 0.08204 ± 0.01436

C -7.14166 ± 1.23181

S

o

d

e

m

(

/s

/I



)

</div>
(17)<div class='page_container' data-page=17>

Hình 3.11. Đường cong hiệu suất ghi của mẫu bột khi chọn 235U làm chuẩn trong, độ khớp 
đạt 99.25 %.

Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00013×E2 + 0.08204×E – 7.14166

Kết quả đo được đưa ra trong bảng 3.4. Từ tỉ số khối lượng, hàm lượng các đồng vị
cũng được áp dụng các biểu thức 2.8 để tính, kết quả được liệt kê tại bảng 3.4.

Bảng 3.4. Kết quả xử lý lần 2 cho mẫu chuẩn dạng bột.

Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%)

234

U 7.95 10-3 0.00287 ± 0.00032

235

U 1.0 0.370 ± 0.022

238

U 2.76  102 99.627 ± 5.977

Từ kết quả thống kê trong bảng 3.2 và bảng 3.4, ta thấy rằng việc lựa chọn đồng vị
chuẩn trong dù khác nhau nhưng kết quả tính tốn vẫn đạt xấp xỉ như nhau, sai khác không
đáng kể. Những sai khác này sinh ra chủ yếu từ kết quả tính tốn nội suy và ngoại suy.

3.3.2. Xử lý kết quả đo mẫu vật liệu Uran1 và Uran2 chƣa biết độ giàu

Xử lý với FitzPeaks 3.66, ta có được đánh giá ban đầu về thành phần đồng vị có trong
mẫu Uran 1 gồm có: 238

U, 235U, 234Th, 234Pa, 226Ra, 206Pb là những đồng vị có hoạt độ bức xạ
gamma đáng kể, trong đó chủ yếu vẫn là 238U và con cháu của nó, ngồi ra trong mẫu cịn có 
một số đồng vị hàm lượng rất nhỏ và các tạp chất, được thống kê thêm trong phần phụ lục.
Tương tự như vậy, thành phần chính trong mẫu Uran 2 được xác định gồm có các đồng vị:
238

U, 235U, 234Th, 228Th, 234Pa, 226Ra, 215Po, 208Tl và 206Pb.

</div>
(18)<div class='page_container' data-page=18>

18

Hình 3.13. Phổ gamma của mẫu Uran2 tại vùng năng lượng 100 keV ÷ 300 keV.

Trong mẫu Uran1, nguyên tố được chọn làm chuẩn nội là 235

U, các đỉnh được chọn để xây
dựng đường cong hiệu suất ghi và các thông số như bảng 3.5:

Bảng 3.5. Các đỉnh phổ sử dụng trong mẫu Uran 1, đo trong 23 giờ.

Năng lượng

(keV) Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây

Hiệu suất ghi 
tương đối

143.76 10.96 ± 0.140 0.500 ± 0.012 4.560 ± 0.126

163.33 5.08 ± 0.06 0.309 ± 0.013 6.075 ± 0.252

185.715 57.2 ± 0.80 4.314 ± 0.018 7.543 ± 0.109

205.311 5.01 ± 0.07 0.425 ± 0.014 8.490 ± 0.301
258.227 0.076 ± 0.0024 0.646 ± 0.011 845.61 ± 27.37
275.129 0.052 ± 0.005 0.0056 ± 0.0006 10.691 ± 1.036

Đường cong hiệu suất ghi ứng với thí nghiệm đo mẫu Uran1

100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300

0
2
4
6
8
10
12
14

Equation y = A*x^2 + B*x + C
R^2 = 0.99971

A -0.00028 ± 0.00002
B 0.16234 ± 0.00786
C -13.02198 ± 0.68353

So lieu thuc nghiem
 Ham khop

S

o

d

e

m

(

/s

/I



)

Nang luong tia gamma, E (keV)

Hình 3.14. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ gamma mẫu 
Uran 1, độ khớp phổ đạt 99.99 %.

</div>
(19)<div class='page_container' data-page=19>

Áp dụng biểu thức 2.7 kết quả tính được đưa ra trong bảng 3.6. (Sai số trong toàn bộ
quá trình xử lý mẫu Uran1 là 13.4%).

Bảng 3.6. Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu Uran 1.

Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%)

234

U 0.0 0.0

235

U 1.0 0.188 ± 0.024

238

U 5.7 102 99.81 ± 12.93

Tương tự như vậy, trong mẫu Uran2, nguyên tố được chọn làm chuẩn nội cũng là 235

U, các
đỉnh được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi và các thông số như bảng 3.7.

Bảng 3.7. Các đỉnh phổ sử dụng trong mẫu Uran2, đo trong 43 giờ 30 phút.

Năng lượng

(keV) Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây

Hiệu suất ghi tương 
đối

120.9 0.034 ± 0.005 0.0296 ± 0.004 86.516 ± 10.459
143.76 10.96 ± 0.140 0.826 ± 0.009 7.537 ± 0.127
163.33 5.08 ± 0.06 0.489 ± 0.011 9.626 ± 0.235
185.715 57.2 ± 0.80 7.009 ± 0.013 12.253 ± 0.173
205.311 5.01 ± 0.07 0.706 ± 0.010 14.088 ± 0.267
258.227 0.076 ± 0.0024 0.674 ± 0.010 882.548 ± 27.510
275.129 0.052 ± 0.005 0.009 ± 0.0008 17.927 ± 1.731

Đường cong hiệu suất ghi :

100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300

2
4
6
8
10
12
14
16
18
20
22

Equation y = A*x^2 + B*x + C
R^2 = 0.99902

A -0.00032 ± 0.00007
B 0.21536 ± 0.02786
C -16.2120 ± 2.43891

So lieu thuc nghiem
 Ham khop

S

o

d

e

m

(

/s

/I



)

Nang luong tia gamma, E (keV)

Hình 3.15. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ gamma mẫu 
Uran 2, độ khớp đạt 99.89 %.

</div>
(20)<div class='page_container' data-page=20>

20

Tỉ số khối lượng của 238

U/235U và 234U/235U trong mẫu Uran 2 được tính bằng cách áp
dụng công thức 2.7 và đồng thời hàm lượng các đồng vị được áp dụng các biểu thức 2.8, kết
quả được trình bày trong bảng 3.8 (Sai số trong tồn bộ q trình xử lý mẫu Uran 2 là 7.9 %).

Bảng 3.8. Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu Uran 2.

Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%)

234

U 1.61 10-3 0.0023 ± 0.00016
235

U 1.0 0.317 ± 0.025

238

U 3.04  102 99.68 ± 7.87

3.4. Đánh giá sai số và nhận xét về kết quả thực nghiệm

Tổng hợp kết quả xác định hàm lượng đồng vị urani trong các mẫu từ các bảng 3.4,
3.6 và 3.8 được thống kê trong bảng 3.9 và hình 3.16.

Bảng 3.9. Tổng hợp kết quả xác định hàm lượng urani trong các mẫu.

Mẫu vật liệu hạt nhân Thành phần đồng vị Uranium Hàm lượng (%)

Mẫu bột (chuẩn)

234

U 0.00287 ± 0.00032

235

U 0.370 ± 0.022

238

U 99.627 ± 5.977

Mẫu vật liệu Uran 1

234

U (không ghi nhận được)

235

U 0.188 ± 0.024

238

U 99.81 ± 12.93

Mẫu vật liệu Uran 2

234

U 0.0023 ± 0.00016

235

U 0.317 ± 0.025

238

U 99.681 ± 7.872

3.4.1. Đánh giá về các sai số đóng góp

</div>
(21)<div class='page_container' data-page=21>

hành phép đo nhiều lần theo các điều kiện và thời gian khác nhau, đảm bảo thống kê số đếm,
giảm thời gian chết, chuẩn năng lượng chính xác cho hệ đo, v..v… Việc xác định sai số của
kết quả thực nghiệm bằng phương pháp truyền sai số sử dụng các biểu thức 2.11 và 2.12:























n

i

i
i

a

F

2
2

























n

i

i
i

a

F

Các sai số được đánh giá cụ thể như sau:

Thống kê số đếm các đỉnh gamma đã trừ phông, sai số 1 ÷ 7 %.
Q trình nội suy và ngoại suy qua hàm f(E), sai số 1 ÷ 3 %.

Chu kỳ bán rã các đồng vị, sai số nằm trong phạm vi từ 0.07 ÷ 0.24 %.

Số khối các đồng vị, sai số nằm trong phạm vi 0.01 ÷ 0.02 %.

Cường độ bức xạ gamma có phạm vi sai số rất lớn, 1.1÷ 12%.
Hiệu ứng cộng đỉnh đã hiệu chỉnh, sai số < 1 %.

Hiệu ứng chồng chập đã sau hiệu chỉnh và tách đỉnh, sai số 1 ÷ 3 %.
Các sai số khác, đánh giá ở vào cỡ nhỏ hơn 2 %.

Sai số tồn phần được tính theo cơng thức truyền sai số và được xác định nằm trong phạm vi
3 ÷ 15 %.

</div>
(22)<div class='page_container' data-page=22>

22

KẾT LUẬN

Luận văn đã tập trung tìm hiểu và sử dụng phương pháp đo phổ gamma năng lượng
thấp và tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn trong bằng cách chọn ra một đồng vị ở trong vật liệu
làm chuẩn để xác định thành phần và hàm lượng uran.

Các kết quả chính của luận văn bao gồm:

- Nghiên cứu tổng quan về nhiên liệu hạt nhân nói riêng và vật liệu Urani. nói chung.
- Tìm hiểu các phương pháp và kỹ thuật thực nghiệm xác định hàm lượng urani. Tập
trung vào phương pháp đo phổ gamma năng lượng thấp sử dụng đetectơ bán dẫn siêu tinh
khiến HPGe kết hợp với kỹ thuật chuẩn trong.

- Xây dựng cơng thức tính tốn tỉ số hoạt độ, tỉ số khối lượng của các đồng vị, và xác
định hàm lượng các đồng vị urani có trong các mẫu vật liệu urani.

- Đã nhận diện được các đồng vị urani (234U, 235U, 238U) và các đồng vị con cháu trong

các mẫu nghiên cứu dựa trên năng lượng của các tia gamma ghi nhận được trong vùng năng
lượng thấp.

- Đã xác định được hàm lượng của 03 mẫu urani, trong đó có 01 mẫu đã biết trước
hàm lượng và 02 mẫu chưa có thơng tin.

Các kết quả nghiên cứu có độ tin cậy cao, và cho thấy khả năng có thể sử dụng các tia
gamma năng lượng thấp và tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn trong để xác định các đặc trưng
của vật liệu urani.

References

Tài liệu tiếng Việt.

1. PGS.TS. Ngô Quang Huy, “Cơ sở Vật lý Hạt nhân”, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt
Nam, NXB Khoa học và Kỹ thuật, 2006.

2. PGS.TS Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, Đại học Khoa Học Tự Nhiên, NXB Khoa
học và Kỹ thuật , Hà Nội – 2009, (15 – 17).

</div>
(23)<div class='page_container' data-page=23>

4. PGS.TS. Bùi Văn Loát, “Thống kê và xử lý số liệu thực nghiệm hạt nhân”, Hà Nội
2010.

5. GS.TS. Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học Quốc Gia
Hà Nội – 2005.

6. Lê Hồng Khiêm, “Phân tích số liệu trong ghi nhận bức xạ”, NXB ĐH QG Hà Nội,
2008.

Tài liệu tiếng Anh.

7. DeLynn Clark, “U235: A Gamma Ray Analysis Code for Uranium Isotopic

Determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, California University,

USA, 12/1996.

8. Chris Busby, “What is depleted Uranium”, Institute of Plant Nutrition and Soil

Science (IPNSS), Braunschweig, Germany – 2008.

9. Hastings A. Smith, Jr., “The Measurement of Uranium Enrichment”, Energy Citations

Database, Update date 6/2/2008.

10. Tam. Ng.C and et al., "Characterization of uranium-bearing malerial by passive non-

destructive gamma spectrometry", Procce. of the 7th Confere. On Nucl. And Part. Phys.

11-15 Nov. 2009, Sham El- Sheikh, Egypt, 413-423.

11. C.T.Nguyen, J.Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium-bearing malerial by passive
non-destructive gamma spectrometry”. Procce. of the 7th Confere. On Nucl. And Part.
Phys. 11-15 Nov. 2009, Sham El-Sheikh, Egypt, 413-423.

12. H. Yucel, H.Dikmen, "Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of

self- fluresence X- ray-92* keV gamma ray in UXKα spectral region", Talanta 78

(2009) pp 410-417.

13. Y.Nir- El. "Isotopic analysis of uranium in U2O3 by passive gamma-ray spectrometry".

Applied radiation and Isotopes 52 (2000) 753-757.

14. A Luca, "Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio", Rom. Jour.
Phys, Vol 53, Nos. 1- 2,P35 -39, Bucharest, 2008.

15. Table of Radioactive Isotopes - Ernest Orlando Lawrence Berkeley National Laboratory,

website:

16. NUDAT2, National Nuclear Data Center, USA, website:

</div>
(24)<div class='page_container' data-page=24>