XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP VÀ TIA X LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
----------

NGUYỄN HOÀNG ANH

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH
NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG
BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP
VÀ TIA X

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

HÀ NỘI - 2012


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
_______________________________

NGUYỄN HOÀNG ANH

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH
NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG
BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP
VÀ TIA X
Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao
Mã số: 60 44 05

LUẬN VĂN THẠC SĨ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
TS. Phạm Đức Khuê

Hà nội - 2012

1


LỜI CẢM ƠN

Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS. Phạm Đức Khuê,
Trung tâm Vật lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp
đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong q trình học tập, nghiên cứu và hồn thành
bản luận văn này.
Em xin chân thành cảm ơn các thầy cô Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật
lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, các cán bộ Trung
tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý, đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong
suốt quá trình học tập và thực hiện bản luận văn.
Bên cạnh đó, em xin chân thành cảm ơn của ThS. Lê Tuấn Anh, CN. Đinh
Văn Thìn đã giúp đỡ, đóng góp ý kiến và chia sẻ những kinh nghiệm quý báu
trong suốt quá trình em thực hiện luận văn.
Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường
xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn
thành luận văn này.
Hà nội, ngày 05 tháng 12 năm 2012
Học viên

Nguyễn Hoàng Anh

2

MỤC LỤC
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT .................................................................... 5
MỞ ĐẦU ........................................................................................................................... 6
CHƯƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN .......................... 8

I.1. Đặc điểm chung ............................................................................................ 8
I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên ........................................................................ 8
I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên ................................................................10
I.2. Nhiên liệu Urani...........................................................................................13
I.2.1. Quá trình làm giàu Urani......................................................................14
I.2.2. Urani nghèo ..........................................................................................15
I.2.3. Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân........................................16
I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng ....................................................17
I.3. Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U trong nhiên liệu ...........19
I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu .........................................................19
I.3.2. Các phương pháp khơng phá hủy mẫu (NDA) .......................................21
CHƯƠNG II. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG URANI .. 24

II.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn ..........................................................................24
II.1.1. Một số thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán dẫn
BEGe – Canberra ..........................................................................................25
II.1.2. Phân tích phổ gamma ..........................................................................27
II.1.3. Đường chuẩn năng lượng ...................................................................28
II.1.4. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi ....................................................30
II.2. Xác định độ giàu urani bằng phương pháp phổ kế gamma ..........................32
II.2.1. Cơ sở của phương pháp phổ gamma ....................................................33
II.2.2. Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong ...............................34
II.2.3. Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ................................35

II.2.4. Các vạch phổ gamma dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani36
II.3. Xác định sai số đóng góp trong kết quả xử lý ..............................................38
II.3.1. Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên ..................................................38
II.3.2. Sai số hệ thống.....................................................................................39
II.3.3. Công thức truyền sai số .......................................................................40
II.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo ...................................40
II.4.1. Hiệu ứng thời gian chết .......................................................................40
II.4.2. Hiệu chỉnh chồng chập xung ................................................................41

3


II.4.3. Hiệu ứng cộng đỉnh .............................................................................41
CHƯƠNG III. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ .............................................................. 43

III.1. Mẫu vật liệu Uranium ................................................................................43
III.2. Một số phần mềm ghi nhận và phân tích số liệu thực nghiệm ....................44
III.2.1. Phần mềm ghi nhận và xử lý phổ gamma ............................................44
III.2.2. Phần mềm được sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu ...........................45
III.3. Phân tích số liệu và kết quả.......................................................................47
III.3.1. Xử lý kết quả đo mẫu chuẩn urani dạng bột........................................47
III.3.2. Xử lý kết quả đo mẫu vật liệu Uran1 và Uran2 chưa biết độ giàu .......53
III.4. Đánh giá sai số và nhận xét về kết quả thực nghiệm ..................................59
III.4.1. Đánh giá về các sai số đóng góp ........................................................60
III.4.2. Nhận xét về kết quả thực nghiệm ........................................................61
KẾT LUẬN...................................................................................................................... 62
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................................ 63
PHỤ LỤC ........................................................................................................................ 65

4

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT
HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết.
BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh
khiết dải rộng.
FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi
là độ phân giải năng lượng.
EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu.
DU – Depleted Uranium, Urani nghèo.
Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất
phát xạ.
BWR - Boiling Water Reactors, lị phản ứng hạt nhân sử dụng cơng nghệ nước
sơi.
PWR – Pressurized Water Reactors, lị phản ứng sử dụng cơng nghệ nước áp lực.
ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng
Plasma.
NDA – Non Destructive Analysis, phân tích khơng phá hủy mẫu.
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số.
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh.
FET - Field Effect Transistor, transito trường.
AMC - Access Method Configuration, thư viện các cấu hình phương pháp tiếp
cận phổ, dữ liệu phân tích phổ theo các loại mẫu cụ thể.

5


MỞ ĐẦU
Ngày nay, trong cơng cuộc cơng nghiệp hóa hiện đại hóa đất nước, việc
phát triển cơng nghiệp năng lượng luôn được đặt lên hàng đầu, tiên quyết cho các

ngành nghề, lĩnh vực khác có thể phát triển theo. Một trong các mục tiêu phát
triển công nghiệp năng lượng ở một quốc gia như Việt Nam chính là phát triển
năng lượng điện hạt nhân nhằm giải quyết các vấn đề thiếu hụt năng lượng ở thời
điểm hiện tại cũng như thay thế dần các nguồn năng lượng hóa thạch khác đang
ngày càng cạn kiệt dần trong tương lai.
Trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân, việc phát triển nhiên liệu hạt nhân, đặc
biệt là công nghệ làm giàu Urani, vật liệu tạo ra các phản ứng phân chia dây
chuyền sinh ra năng lượng, là vấn đề hết sức quan trọng. Việt Nam hiện vẫn chưa
có cơng nghệ làm giàu nhiên liệu hạt nhân, việc phát triển điện hạt nhân vẫn dựa
vào nhập khẩu nhiên liệu. Do đó việc có được các thơng tin chính xác về nhiên
liệu hạt nhân như độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, các tạp chất hóa
học, tuổi của thanh nhiên liệu... là rât cần thiết trong quá trình sử dụng nhiên liệu
hạt nhân.
Để xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu có nhiều những phương
pháp khác nhau được ứng dụng, các phương pháp phân tích có thể chia thành hai
loại chính: phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụ
nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha,... và phương
pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải
cao. Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế riêng, bổ sung
lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từng
loại mẫu mà ta có thể lựa chọn phương pháp phù hợp nhất.
Ngày nay, nhờ sự phát triển của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn
gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lượng cao, phương pháp phân tích
urani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamma phát ra từ phân rã phóng xạ tự nhiên được
sử dụng rất phổ biến, đáp ứng được các yêu cầu trong nghiên cứu cũng như ứng
dụng. Dựa vào đặc trưng của bức xạ gamma năng lượng thấp do các đồng vị
trong nhiên liệu urani phát ra, ta có thể bổ sung phương pháp phân tích nhiên
liệu urani bằng đo phổ tia X và gamma mềm sử dụng sử dụng các đetetơ bán dẫn
như HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li),....

6


Luận văn với đề tài: “Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa
trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp”, trình bày một số kết quả
nghiên cứu thực nghiệm trong việc phân tích một số mẫu urani sử dụng phương
pháp đo phổ gamma năng lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải
rộng. Dựa trên đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm
lượng mẫu urani được xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của hạt nhân con
cháu và hạt nhân bố mẹ. Việc sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối như
một kỹ thuật chuẩn trong kết hợp với đo các tia gamm ở vùng năng lượng thấp đã
được áp dụng để xác định hàm lượng các thành phần trong mẫu vật liệu urani.
Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục,
luận văn được chia thành 3 chương sau:
Chương I: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan về
urani và các phương pháp xác định thành phần, hàm lượng trong mẫu urani.
Chương II: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani, giới
thiệu phương pháp phổ gamma năng lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương
đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phương pháp chuẩn trong và các giải
pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm.
Chương III: Thực nghiệm và kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích
số liệu và kết quả thu được trong việc xác định thành phần và hàm lượng của một
số mẫu urani.

7


CHƯƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN
I.1. Đặc điểm chung
Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọn

năng lượng hạt nhân là một trong số lựa chọn của nhiều quốc gia hiện nay. Dựa
trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một
số đồng vị nặng, qua q trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho
nhu cầu của con người.
Tuy nhiên, khơng phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm
nhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân cơ bản chính là vì cơ chế phân hạch và hàm
lượng của các nguyên tố đó [1]. Có những ngun tố rất nặng nhưng lại khơng có
cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân
hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong
tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí rất xử lý cao và địi hỏi cơng nghệ rất phức
tạp. Vì những lý do đó, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý
tưởng để phục vụ cho chúng ta.
Việc hiểu biết về các đặc trưng của nguyên tố này cũng như nhiên liệu tạo
ra từ Urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác
chúng.
I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên
Urani là nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mịn, trong khơng khí
tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số ngun tử là 92 trong bảng
tuần hồn, được kí hiệu là U (Hình 1.1). Trong một thời gian dài, urani là nguyên
tố cuối cùng của bảng tuần hồn. Các đồng vị phóng xạ của urani có số nơtron từ
140 đến 146 nhưng phổ biến nhất là các đồng vị urani-238 (238U) và urani-235
(235U). Tất cả đồng vị của urani đều khơng bền và có tính phóng xạ yếu. Urani có
khối lượng nguyên tử nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên, xếp sau Plutoni.
Mật độ của urani lớn hơn mật độ của chì khoảng 70%, nhưng khơng đặc bằng
vàng hay wolfram. Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng vài ppm
(10-4 %) trong đất, đá và nước, và được sản xuất thương mại từ các khoáng sản
chứa urani như uraninit [1].
Trong tự nhiên, urani được tìm thấy ở dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711
%), và một lượng rất nhỏ 234U (0.0058 %). Urani phân rã rất chậm phát ra hạt

8


anpha. Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của
năm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất.

235

U là 704 triệu

Hình 1.1. Urani màu xám bạc, với lớp vỏ oxit do bị ăn mịn trong khơng khí
Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó.
U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách
tự phát. 238U có thể phân hạch bằng neutron nhanh, và có thể được chuyển đổi
thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phản
ứng hạt nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là Urani-233 (233U) có thể
235

được tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt
nhân. Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân
hạch bởi neutron nhanh, thì 235U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân
hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị
này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong
các lị phản ứng hạt nhân. Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm
nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân. Ngồi ra, urani cịn được dùng làm
chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani. Nó cũng
được dùng làm thuốc nhuộm màu và sắc bóng trong phim ảnh.
Martin Heinrich Klaproth được công nhận là người đã phát hiện ra urani
trong khống vật Pitchblend năm 1789. Ơng đã đặt tên nguyên tố mới theo tên
hành tinh Uranus (sao Thiên Vương). Trong khi đó, Eugène-Melchior Péligot là

9


người đầu tiên chiết tách thành công kim loại này và các tính chất phóng xạ của
nó đã được Antoine Becquerel phát hiện năm 1896. Nghiên cứu của Enrico
Fermi và các tác giả khác bắt đầu thực hiện năm 1934 đã đưa urani vào ứng dụng
trong công nghiệp năng lượng hạt nhân.
I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên
Trong tự nhiên, đồng vị 238U và 235U sinh ra các dãy phóng xạ cân bằng, tạo
nên hai họ phóng xạ cơ bản là Uranium (238U với 18 đồng vị con) và Actinium
(235U với 14 đồng vị con). Tất cả các hạt nhân con trong các dãy này (ngoại trừ
đồng vị cuối dãy) đều là các đồng vị phóng xạ. Việc nghiên cứu hai họ phóng xạ
tự nhiên này, dựa trên quang phổ kế gamma với độ phân giải cao, cho ra sơ đồ
phân rã cân bằng như hình 1.2 [7].
Các họ phóng xạ tự nhiên có chung những đặc điểm như sau [7]:
- Các đồng vị trong mỗi dãy có sự liên hệ với nhau bằng phân rã alpha hoặc
beta.
- Sau mỗi phân rã alpha hay beta, các đồng vị con đều phát ra các tia
gamma để giải phóng năng lượng dư sau mỗi phản ứng. Các tia gamma này đều
mang năng lượng và bước sóng đặc trưng cho đồng vị con đó.
- Mỗi họ có một đồng vị sống lâu (chu kỳ bản rã lớn) đứng đầu họ đó (đứng
đầu họ Uranium là 238U92 và đứng đầu họ Actinium là 235U92) và một đồng vị bền
nằm ở vị trí cuối cùng (Cuối dãy Uranium là 206Pb82 và cuối dãy Actinium là
207
Pb82).
- Mỗi họ đều có 1 thành viên tồn tại dưới dạng khí phóng xạ, là đồng vị của
ngun tố Radon (Rn).
Dãy phóng xạ 235U và 238U trong tự nhiên.
Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và dãy 235U cùng các đặc trưng phân

rã phóng xạ của nó như chu kỳ bán rã, loại phân rã và năng lượng của bức xạ
alpha, gamma, năng lượng cực đại của bức xạ beta được đưa trong bảng số liệu
1.1 và 1.2 tương ứng [2].
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mơ tả bằng
biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58.
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mơ tả bằng
biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59.

10


Hình 1.2. Những đồng vị đầu dãy của hai họ phóng xạ 235U và 238U.
Bảng 1.1. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U và đặc trưng phân rã của chúng
STT
1

Đồng vị phóng xạ

Loại phân rã

Chu kỳ bán rã

U

α

1.7 x 108 năm

Th

Β

225 giờ

235

2

231

3

231

Pa

α

3.25 x 104 năm

4

227

Ac

Β

2.16 năm

5

227

α

18.2 ngày

6

223

Fr

Β

22 phút

7

223

Ra

α

11.44 ngày

Th

11


STT

Đồng vị phóng xạ

Loại phân rã

Chu kỳ bán rã

α

4 giây

8

219

9

215

α

1.78 x 10-3 giây

10

211

Β

36.1 giây

11

211

Bi

α

2.16 phút

12

207

Pb

0

(Bền)

Rn
Po
Pb

Bảng 1.2. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và đặc trưng phân rã của chúng

STT
1

Đồng vị phóng xạ

Loại phân rã

Chu kỳ bán rã

U

α

4.507 x 109 năm

Th

β

24.1 ngày

β

1.18 phút

U

α

2.48 x 105 năm

238

2

234

3

234

4

234

Pa

5

230

Th

α

7.52 x, 104 năm

6

226

Ra

α

1600 năm

7

222

Rn

α

3.824 ngày

8

218

α

3.05 phút

9

214

β

26.8 phút

10

214

Bi

β

19.7 phút

11

214

Po

α

1.85 x 10-4 giây

12

210

β

22.3 năm

13

210

Bi

β

5.02 ngày

14

210

Po

α

138.4 ngày

15

206

0

(Bền)

Po

Pb

Pb

Pb

12


Trong tự nhiên, ngồi hai dãy phóng xạ của Uran, cịn có dãy phóng xạ của
Thori, bắt đầu là 232Th và kết thúc là đồng vị chì bền 208Pb. Dãy này trải qua 6
phân rã α và 4 phân rã β-. Chu kỳ bán rã của hạt nhân 232Th cỡ 1.4 x1010 năm.
Có thể nhận thấy rằng, cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân
rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy.
Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều
chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy
ra hiện tượng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt
độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phương
trình cân bằng phóng xạ sau đây:
λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk
(1.1)
trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy
phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có
trong mẫu; cịn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ [2].
Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân
nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và
do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa
với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có
thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thơng thường thì đồng vị
được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ

gamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn. Các đồng vị phát ra gamma năng
lượng cao thường là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ. Đối với các bức xạ
gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm
lượng của đồng vị mẹ. Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng
xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bản
hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy
phát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ [2].
I.2. Nhiên liệu Urani
Ta đã biết rằng, trong tự nhiên tồn tại ba đồng vị của Uranium là 238U, 235U
và 234U với hàm lượng khá thấp, cỡ vài ppm (10-4 %) trong đất đá dưới dạng hỗn
hợp muối Uraninit. Trong đó chủ yếu là 238U, chiếm cỡ 99.284 % trên tổng số
các đồng vị Uranium, 235U chiếm 0.711 % và 234U (con cháu của 238U) chỉ chiếm
khoảng 0.0058 %. Trong các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có

13

235

U mới


có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch gây
bởi nơtron năng lượng thấp, nơtron nhiệt [1].
Quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân bắt
đầu từ công đoạn sàng lọc tách chiết từ các mẫu
đất, đá, quặng Uraninit để có được hỗn hợp
Urani hàm lượng cao. Tuy nhiên đây chưa phải
nhiên liệu hạt nhân. Urani khi được sử dụng làm
nhiên liệu hạt nhân phải đạt được một tiêu chí
quan trọng, đó là hàm lượng 235U phải đủ lớn để

duy trì được phản ứng phân hạch dây chuyền của
các hạt nhân. Chính vì vậy mà người ta đã phân
loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani
tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu,
trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lượng
235
U trong tự nhiên (0.72 %). Khái niệm giàu hay
nghèo là nói đến tỉ lệ 235U trong một mẫu hỗn
hợp Urani ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự
nhiên. Nếu hàm lượng 235U trong mẫu trên mức
0.72 % thì được coi là đã làm giàu. Tuy nhiên
trong các vật liệu Urani đã làm giàu có thể chia
làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm
nhiêu liệu cho các lò phản ứng hạt nhân và độ
giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân.

Hình 1.3: Độ giàu Urani

I.2.1. Quá trình làm giàu Urani
Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là các
dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Uran. Trong
đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hịa tan trong nước, tương đối
bền trong nhiều điều kiện mơi trường, đó là Triuran Octaoxit (U3O8) và Urani
Điôxit (UO2). U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Uran, khi đưa vào lò nung sẽ tạo ra
các trạng thái oxi hóa cao hơn của Uran, cịn UO2 chính là nguyên liệu để làm
giàu Urani.
Có nhiều phương pháp để làm giàu Uran như: tách đồng vị điện từ
(Electromagnetic Isotope Separation), khuyếch tán nhiệt (Thermal Diffusion),
khuyến tán khí (Gaseous Diffusion), khí động học (Aerodynamic Processes), tách

14


đồng vị La-de (Laser Isotope Separation), trao đổi iôn và hoá học (Chemical and
Ion Exchange), tách Plasma (Plasma Separation) và khí ly tâm (Gas
Centrifuge). Trong đó Ly tâm khí là phương pháp phổ biến hiện nay.
Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khác
nhau về lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng hơn. Sự tách riêng bằng
phương pháp ly tâm được thực hiện trong các xy lanh quay. Hỗn hợp các phân tử
các loại khác nhau khi đi vào các xy lanh quay được tách thành hai dòng. Những
phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và chuyển động
xuống dưới dọc theo thành ngồi, cịn cũng những phân tử ấy nhưng nhẹ hơn thì
bị đẩy vào phần trung tâm hướng lên trên dọc theo trục của máy ly tâm. Trong
phương pháp này, 238U và 235U chỉ đạt được sự tách riêng hoàn tồn khi cho hỗn
hợp khí đi qua máy liên tục hàng nghìn lần.
Cơng đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu bằng q trình Hydroflorua
hóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua (UF4) theo phương trình phản
ứng sau:
UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt)
(1.2)
Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra các
Uranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):
UF4 + F2 → UF6 (350°C, thu nhiệt)
(1.3)
UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàng
bay hơi ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất của
Urani. Hỗn hợp này sau đó sẽ được đưa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao
để chia tách và làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau.
I.2.2. Urani nghèo
Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm

lượng đồng vị 235U thấp. Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên
nhiên (chứa 0.71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay
3.6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium). Quá trình tạo ra
Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu,
là DU chỉ cịn chứa 0.2 – 0.3 % 235U. Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani
thiên nhiên chứa 0.71 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa
3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U). Như vậy, khái niệm
giàu hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên.

15


Ngồi ra, các DU cịn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng,
hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các 235U đều đã phân hạch, nên trong lượng
“sỉ” đưa ra khơng cịn 235U nữa. Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá
trình thu neutron nhanh, nhưng khơng đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò
phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo [8].
Urani nghèo khơng cịn nhiều tác dụng với quá trình tạo nhiên liệu hạt nhân
nữa, chúng dần trở thành vấn đề nan giải cho các quá trình xử lý hay lưu giữ lại.
Đối với các nước có nền cơng nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử lý rác
thải hạt nhân lại càng khó khăn hơn, vì thế họ ln tìm cách ứng dụng vào các
mục đích khác, đặc biệt là trong quân sự.
Ứng dụng đầu tiên của DU là việc sử dụng để che chắn phóng xạ thay cho
chì, do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%, đồng thời lại là ngun tố có khối
lượng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao,
đồng thời tính phóng xạ của Uran lại rất yếu, vậy nên sử dụng DU để che chắn
rất hiệu quả. Tuy nhiên đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau q trình
làm giàu chứ khơng phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt
nhân. Do các đặc thù như mật độ, trọng lượng lớn, độ cứng cao, động năng di
chuyển lớn và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU,... Urani nghèo còn

được ứng dụng vào lĩnh vực quân sự, như sử dụng làm áo giáp chống đạn cho
các loại pháo, máy bay, xe tăng, bọc thép, làm đối trọng quán tính trong các thiết
kế của máy bay hay tên lửa hành trình, và là thành phần quan trọng trong cơ cấu
định vị của các thiết bị này,... DU còn được nhồi vào các đầu đạn pháo hay tên
lửa như một giải pháp nhằm gia tăng sức công phá của các loại vũ khí này [8].
I.2.3. Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân
Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vượt quá 80 năm, tức là vẫn quá
nhỏ so với chu kỳ bán rã của 238U, cho nên trong thời gian sống của thanh nhiên
liệu, ta coi số hạt nhân 238U phân rã thành 234U là không đáng kể so với lượng
234
U có sẵn trong thanh nhiên liệu. Do đó trong thanh nhiên liệu, ta chỉ coi các
đồng vị phóng xạ đứng sau 234U đều do 234U làm giàu phân rã về. Vì vậy, đối với
thanh nhiên liệu chưa qua sử dụng, ta coi trong thanh nhiên liệu có 3 dãy phóng
xạ, là các dãy: 234U, 235U và 238U. Dãy 238U được coi gồm có 4 đồng vị phóng xạ
ban đầu trong bảng 1.1. Dãy 234U bao gồm các đồng vị còn lại trong bảng 1.1 bắt
đầu từ 234U. Dãy phóng xạ 235U đã được đưa ra trong bảng 1.2 [2].

16


Ngoài ra, đối với thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lượng 235U hấp thụ 1
neutron sinh ra

236

236

U. Sau đó

U phân rã tạo ra

232

Th.

232

Th chuyển về

232

U

theo chuỗi phương trình sau:




233

233

233
232
n 232
90Th 90Th  91 Pa  92 U  n 92 U  2n (1.4)

Sự có mặt của 232U và các con cháu của nó sẽ cho biết thông tin rất quan
trọng để xác định rằng thanh nhiên liệu này là mới sản xuất hay là đã qua sử
dụng và được tái chế lại.

Bảng 1.3. Các đồng vị và loại phân rã của dãy phóng xạ 232U.
TT

Đồng vị phóng xạ
232

01

Loại phân rã

Chu kỳ bán rã (T1/2)

U

α

68.9 năm

02

228

Th

α

1.91 giờ

03

224

Ra

α

3.66 ngày

04

220

Rn

α

55.6 giây

05

216

α

0.15 giây

06

212

β-

10.64 giờ

07

212

β- , α

1.009 giờ

Po
Pb

212

08
09

Bi
208

Po
(64%)

Tl
(35.9%)

α

β-

(212Po)

(208Tl)

208

Pb

Bền

3.053
phút
208
( Tl)

298 ns
(212Po)
0

I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lị phản ứng
Giải thích (theo cơ chế mẫu giọt): Đầu tiên, một neutron chậm (năng lượng
cỡ eV) va chạm nguyên tử 235U, sau đó sẽ tạo nên 236U. Hạt nhân 236U không bền
vững, tồn tại dưới dạng hạt nhân hợp phần, và sẽ dao động như hình 1.5. Hạt
nhân biến đổi dần dần thành dạng quả lê với hai đầu phình ra. Đến khi năng
lượng kích thích (E*) lớn hơn năng lượng ngưỡng (Eng), tức là lớn hơn độ cao bờ
thế năng phân chia, điểm nối giữa sẽ bị đứt gãy, hạt nhân bị phân chia tạo thành
hai hạt nhân con (Ví dụ như 144Ba56 và 89Kr36), đồng thời có ba nơtron được giải

17


phóng ra. Mảnh vỡ phân hạch có khối lượng trung bình, tổng năng lượng giải
phóng cỡ 215MeV). Phương trình phản ứng phân hạch nhìn chung có dạng sau:
92U

236



144
56Ba

+ 36Kr89 + 3n + 177 MeV

(1.5)

Hình 1.4. Ví dụ phản ứng dây chuyền phân hạch 235U
Tuy nhiên, 235U có thể hấp thụ neutron nhiệt bằng một trong hai con đường:
Khoảng 82 % sẽ xảy ra sự phân hạch, 18 % còn lại không phân hạch mà thay thế
bởi phát xạ gamma tạo nên 236U. Ngoài ra sau khi hấp thụ neutron nhiệt, 236U có
thể khơng qua phân hạch mà trở thành 237U, và phân rã beta nhanh chóng để trở
thành 237Np. Tuy nhiên, tiết diện bắt nơtron của 236U là thấp, và q trình này
khơng xảy ra trong nơtron nhiệt. Một thanh nhiên liệu tái sử dụng điển hình có
chứa khoảng 0.4 % 236U. Với tiết diện hấp thụ lớn hơn, 237Np có thể hấp thụ được
nhiều nơtron hơn, trở thành 238Np, phân rã beta nhanh chóng thành 238Pu.
236
U phân rã alpha với T1/2 = 2.348 x 107 năm, sau đó trở thành 232Th. Nó

có thời gian sống lâu hơn bất cứ đồng vị actinit nhân tạo hoặc sản phẩm phân
hạch sau chu trình nhiên liệu hạt nhân nào.

18


I.3. Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U trong nhiên liệu
I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu
Đây là các phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và độ tin cậy
khá cao, tuy nhiên nhược điểm lớn lại là việc bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn
mẫu đo thì mới có thể áp dụng được. Các cơng đoạn trong q trình đo đạc xác
định thường phức tạp và có chi phí khá lớn.
Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phương
pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và
đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.
1. Đo bức xạ alpha:
Đây là phương pháp cơ bản nhất trong các phương pháp phân tích mẫu
Uran. Ta đã biết rằng các đồng vị Urani đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng
xạ thấp và đều phát ra tia alpha (α) nhưng có các mức năng lượng đặc trưng khác
nhau. Việc nghiền nhỏ hỗn hợp Urani và đưa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm
và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số khối lượng sẽ xác định được hàm lượng và độ giàu
của mẫu nhiên liệu cần đo.
Các vạch phổ bức xạ alpha được sử dụng để xác định thành phần mẫu đo [3]:
- Đồng vị 234U, sử dụng vạch 4.76 MeV.
- Đồng vị 235U, sử dụng vạch 4.39 MeV.
- Đồng vị 238U, sử dụng vạch 4.18 MeV.
Phương pháp này khơng địi hỏi cơng nghệ cao, việc che chắn giảm phơng
cũng đơn giản, dễ dàng, tính tốn và xử lý số liệu không phức tạp nhưng bắt buộc
phải nghiền mẫu mới có thể cho ra số liệu chính xác được. Về ngun tắc thì có
thể đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số liệu sẽ rất ít và thiếu chính xác (do chính

vỏ bên ngồi đã đóng vai trị lớp che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần phải
hiệu chỉnh hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng như hệ số phân bố cho phù hợp với thực
tế mẫu đo. Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thực tế.
2. Khối phổ kế:
Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên
lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng
đồng vị Urani có trong mẫu đo. Khối phổ kế thường được kết hợp với những
phương pháp khác nhưng cơ bản và phổ biến nhất là phương pháp Khối phổ kế
cảm ứng plasma (ICPMS). rong một khối phổ kế thông thường có 3 bộ phận

19