Nghiên cứu áp dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp nhiệt huỳnh quang trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

VŨ ANH HÙNG

NGHIÊN CỨU ÁP DỤNG KẾT HỢP
PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ VÀ PHƯƠNG PHÁP
NHIỆT HUỲNH QUANG TRONG XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI
CỔ VẬT VÀ MẪU TRẦM TÍCH

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ

HÀ NỘI - 2020


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

Vũ Anh Hùng

NGHIÊN CỨU ÁP DỤNG KẾT HỢP
PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ VÀ PHƯƠNG PHÁP
NHIỆT HUỲNH QUANG TRONG XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI
CỔ VẬT VÀ MẪU TRẦM TÍCH

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân
Mã số: 9440130.04

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
1. PGS.TS NGUYỄN QUANG MIÊN

2. PGS.TS BÙI VĂN LOÁT


LỜI CAM ĐOAN

Tên tôi là Vũ Anh Hùng, tác giả của luận án tiến sĩ "Nghiên cứu áp
dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp nhiệt
huỳnh quang trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích". Bằng danh
dự của mình, tơi xin cam đoan đây là cơng trình nghiên cứu của riêng tơi,
khơng có phần nội dung nào được sao chép một cách bất hợp pháp từ cơng
trình nghiên cứu của tác giả khác. Kết quả nghiên cứu, nguồn số liệu trích
dẫn, tài liệu tham khảo nêu trong luận án hồn tồn chính xác và trung thực.

Hà Nội, ngày ... tháng ... năm 2020
Tác giả luận án

Vũ Anh Hùng


LỜI CẢM ƠN
Lời đầu tiên, tơi xin bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc tới hai thầy hướng dẫn
của mình là: PGS.TS. Nguyễn Quang Miên (Viện Khảo cổ học, Viện Hàn lâm
KHXH Việt Nam) và PGS.TS. Bùi Văn Loát (Trường Đại học Khoa học Tự
nhiên, ĐH Quốc gia Hà Nội), các thầy đã cho tôi nguồn động lực và đam mê
với khoa học. Các Thầy luôn dành thời gian quý báu của mình để hướng dẫn,
hỗ trợ và khuyến khích tơi trong suốt q trình làm luận án tiến sĩ.
Tơi muốn gửi lời cảm ơn tới Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý,
Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội đã cho tôi điều
kiện được đăng kí và thực hiện luận án tiến sĩ này. Tôi cũng muốn gửi lời cảm
ơn tới tất cả các Thầy, Cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân, cũng như Khoa Vật

lý đã luôn động viên và tạo điều kiện tốt nhất cho tôi trong mọi công việc.
Luận án này sẽ khơng được hồn thành nếu khơng có sự giúp đỡ nhiệt
tình của các đồng nghiệp Bộ mơn Vật lý, Khoa Hóa - Lý kỹ thuật, Học viện
Kỹ thuật Quân sự. Tôi muốn gửi đến tất cả các Thầy và các đồng nghiệp lòng
biết ơn chân thành của mình.
Cuối cùng, tơi muốn cảm ơn chân thành tới gia đình của mình với lịng
tin và tình u vơ điều kiện của họ, đã luôn hiểu, cảm thông và hỗ trợ tơi
trong mọi cơng việc gia đình để tơi yên tâm và có nhiều thời gian hơn cho
luận án của mình.


MỤC LỤC
LỜI CAM ĐOAN ...........................................................................................................
LỜI CẢM ƠN .................................................................................................................
MỤC LỤC................................................................................................................. 1
MỞ ĐẦU................................................................................................................. 10
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU....................................15
1.1. MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI PHỔ BIẾN HIỆN
NAY................................................................................................................ 15
1.1.1. Giới thiệu chung về các phương pháp xác định niên đại.........................15
1.1.2. Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật và phương pháp hydrat............15
1.1.3. Các phương pháp vật lý hạt nhân xác định niên đại................................ 16
1.2. TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRÊN THẾ GIỚI VÀ TRONG NƯỚC...........27
1.2.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới................................................... 27
1.2.2. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam.................................................. 32
1.3. KẾT LUẬN CHƯƠNG 1........................................................................... 35
CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ VÀ PHƯƠNG PHÁP
NHIỆT HUỲNH QUANG TRONG XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI................................. 36
2.1. XÁC ĐỊNH TUỔI BẰNG PHƯƠNG PHÁP CARBON PHĨNG XẠ............36
2.1.1. Phương trình tính tuổi mẫu vật............................................................... 36

2.1.2. Tương tác của hạt bêta trong chất nhấp nháy lỏng.................................. 37
2.1.3. Gia công chế tạo detector nhấp nháy lỏng............................................... 38
2.1.4. Chuẩn hóa thể tích mẫu đo...................................................................... 44
2.1.5. Đo bức xạ bêta trên hệ đo Tri carb 2770TR/SL....................................... 45
2.1.6. Xử lý số liệu theo phép đo phóng xạ hoạt độ nhỏ................................... 50
2.1.7. So sánh kết quả đo hoạt độ 14C với đơn vị khác...................................... 60
2.2. PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI NHIỆT HUỲNH QUANG...........62
2.2.1. Mơ hình bài tốn đo tuổi nhiệt huỳnh quang mẫu gốm cổ......................62
2.2.2. Phương trình tính tuổi cổ vật theo liều bức xạ hạt nhân qua hiệu ứng nhiệt
huỳnh quang............................................................................................ 68
2.2.3. Gia công xử lý mẫu đo............................................................................ 69

5


2.2.4. Đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang................................................................ 74
2.2.5. Xác định liều tích lũy trong mẫu............................................................. 79
2.2.6. Xác định suất liều chiếu hằng năm lên mẫu (D0).....................................81
2.2.7. Xác định độ ẩm môi trường, mẫu gốm.................................................... 84
2.3. ĐÁNH GIÁ CHUNG VỀ PHƯƠNG PHÁP TUỔI 14C VÀ PHƯƠNG PHÁP
ĐO TUỔI NHIỆT HUỲNH QUANG.............................................................. 87
2.3.1. Về phương pháp đo 14C bằng nhấp nháy lỏng......................................... 87
2.3.2. Về phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang từ thạch anh hạt thô...........87
2.4. KẾT LUẬN CHƯƠNG 2................................................................................ 88
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM VÀ ĐÁNH GIÁ.................................................... 89
3.1. ĐO ĐỐI SÁNH HAI PHƯƠNG PHÁP..................................................... 89
3.1.1. Lựa chọn mẫu đo.............................................................................. 89
3.1.2. Xác định tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ................................. 92
3.1.3. Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang..............................94
3.1.4. Đánh giá kết quả...................................................................................... 98

3.2. XÁC ĐỊNH TUỔI TẠI KHU DI TÍCH HỒNG THÀNH THĂNG LONG.......100
3.2.1. Xác định tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ...............................100
3.2.2. Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang............................102
3.3. XÁC ĐỊNH TUỔI TẠI KHU DI TÍCH GỊ THÁP.................................. 107
3.3.1. Xác định tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ...............................107
3.3.2. Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang............................109
3.4. XÁC ĐỊNH TUỔI Ở BẾN TRE............................................................... 113
3.4.1. Mẫu nghiên cứu.............................................................................. 113
3.4.2. Thực nghiệm, kết quả và thảo luận................................................. 115
3.5. KẾT LUẬN CHƯƠNG 3......................................................................... 117
KẾT LUẬN........................................................................................................... 119
DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN
LUẬN ÁN............................................................................................................. 122
TÀI LIỆU THAM KHẢO..................................................................................... 123

6


DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT

Ký hiệu
AMS

Tiếng Anh
Accelerator Mass
Spectrometer

Tiếng Việt
Khối phổ kế gia tốc

BGO

Bishmuth Germannate

Bảo vệ Detector

CPM

Counts per minute

Số đếm trong một phút

DPM

Decays per minute

Số phân rã trong một phút

E2/B

Efficency/ Background

GPC

Gas Proportion Counting

HTTL

Tỷ số bình phương hiệu suất trên
phơng đo

Ống đếm tỷ lệ chứa khí
Hồng Thành Thăng Long

International Atomic Energy

Cơ quan Năng lượng nguyên tử

Agency

quốc tế

LSC

Liquid Scintillation Counter

Máy đo nhấp nháy lỏng

PMT

Photo Multiplier Tubes

Ống nhân quang điện

TL

Thermoluminescence

Nhiệt huỳnh quang

Thermoluminescence Reader

Máy đo nhiệt huỳnh quang

IAEA

TL
Reader


DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ
STT

Hình

Nội dung

Trang

1

Hình 1.1

Mơ hình về hình thành và chu chuyển 14C trong mơi
trường tự nhiên

21

2

Hình 1.2

Sơ đồ mơ tả cơ chế tạo bức xạ nhiệt huỳnh quang
trong mẫu

24

3

Hình 1.3

Giới thiệu một số phương pháp đo tuổi và khoảng đo
tương ứng

26

4

Hình 1.4

Mơ tả ngun lý đo đồng vị 14C bằng ống đếm chứa khí

28

5

Hình 1.5

Sơ đồ mô tả nguyên lý đo bức xạ bêta bằng nhấp
nháy lỏng

29

6

Hình 1.6

Sơ đồ đơn giản của khối phổ gia tốc kế dùng đếm
các đồng vị 14C trong xác định niên đại carbon phóng
xạ

30

7

Hình 2.1

Phổ năng lượng bêta của đồng vị carbon phóng xạ

37

8

Hình 2.2

Sơ đồ q trình tổng hợp Benzen

40

9

Hình 2.3

Hệ thống Task Benzene Synthesis

41

10

Hình 2.4

Bình thép dùng trong q trình carbide hóa

42

11

Hình 2.5

Sơ đồ lắp đặt bộ phận BGO bảo vệ detector nhấp nháy
lỏng

45

12

Hình 2.6

Sơ đồ nguyên lý máy đo Tri carb 2770 TR/SL

46

13

Hình 2.7

Dạng xung của bức xạ β- và xung nhiễu gây ra trong
chất nhấp nháy lỏng

47

14

Hình 2.8

Sơ đồ dạng xung sáng do bức xạ α và β tạo ra trong
nhấp nháy lỏng

48

Hình 2.9

Sơ đồ thực nghiệm chọn tham số phân biệt tách tín
hiệu α khỏi kênh β trong phép đo tuổi 14C trên hệ đo
Tri-carb 2770 TR/SL

48

15

Hình 2.10

Sơ đồ chọn cửa sổ đo bức xạ bêta tối ưu từ đồng vị
14
C trên hệ đo Tri-carb 2770 TR/SL

49

17

Hình 2.11

Minh họa về so sánh hàm phân bố thống kê gần
đúng chuẩn thực nghiệm f∋φ(n) và hàm phân bố
chuẩn thơng thường f (n)

52

18

Hình 2.12

Phổ các mẫu đối sánh với phịng thí nghiệm viện
Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân

61

19

Hình 2.13

Q trình biến tín hiệu nhiệt huỳnh quang trong mẫu
gốm cổ

62

20

Hình 2.14

Mơ hình tác động của các bức xạ α, β, γ trong hạt
thạch anh

64

Hình 2.15

Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu thạch anh với các
mức liều chiếu từ 1Gy-5Gy, đo trên máy RGD-3A với
tốc độ gia nhiệt 150C/s

65

Hình 2.16

Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu fenspat với các mức
liều chiếu từ 1Gy-5Gy, đo trên máy RGD-3A với tốc
độ gia nhiệt 150C/s

66

23

Hình 2.17

Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu canxit với các mức liều
chiếu từ 1Gy-5Gy, đo trên máy RGD-3A với tốc độ
gia nhiệt 150C/s

66

24

Hình 2.18

Đường hồi quy tuyến tính xác định độ nhạy nhiệt
huỳnh quang của các mẫu thạch anh, fenspat và canxit

67

25

Hình 2.19

Sử dụng máy mài MD3212F để loại bỏ lớp gốm
ngồi

69

26

Hình 2.20

Sử dụng kẹp cơ khí để làm nhỏ từ từ các mảnh gốm

70

27

Hình 2.21

Sơ đồ bố trí sàng tách độ hạt

70

28

Hình 2.22

Các hạt gốm và vụn thực vật tách từ mẫu gốm cổ

70

16

21

22

29

Hình 2.23

Biểu đồ phân bố độ hạt qua quá trình gia cơng xử lý
mẫu đo tuổi

72

30

Hình 2.24

Sơ đồ lắp ống chứa mẫu chiếu liều bổ sung trong đo
tuổi nhiệt huỳnh quang

73

31

Hình 2.25

Dụng cụ dùng để định lượng mẫu đo trong đo tuổi
nhiệt huỳnh quang

74

32

Hình 2.26

Thiết bị đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A, tại Phịng
thí nghiệm Viện khảo cổ học

74

33

Hình 2.27

Sơ đồ nguyên lý hệ đo bức xạ nhiệt huỳnh quang

75

34

Hình 2.28

Sơ đồ khối của hệ đo RGD-3A

76

35

Hình 2.29

Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu thạch anh đo theo kênh
đo

77

36

Hình 2.30

Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu thạch anh theo nhiệt độ

78

37

Hình 2.31

“Test plateau” mẫu hạt thạch anh trên máy RGD-3A

79

38

Hình 2.32

Đường hồi qui tuyến tính xác định liều tương đưong
“Q”

80

39

Hình 2.33

40

Hình 2.34

Mơ hình kiểm tra đánh giá kết quả phân tích xác định
tuổi

85

41

Hình 3.1

Các mẫu sử dụng thí nghiệm so sánh 2 phương pháp

91

42

Hình 3.2

Phổ bêta của mẫu carbon phóng xạ trên máy đo Tricarb 2770 TR/SL

93

43

Hình 3.3

Phổ nhiệt huỳnh quang của 5 mẫu đo đối sánh

95

44

Hình 3.4

Sơ đồ xác định giá trị liều “Q” và “I” theo phương
pháp bổ sung liều

96

45

Hình 3.5

Đồ thị đánh giá tương quan kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh
quang và tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ

99

46

Hình 3.6

Mẫu ở di tích HTTL dùng đo tuổi carbon phóng xạ

100

Đường tương quan tuyến tính xác định giá trị hiệu

chỉnh “I”

81


47

Hình 3.7

Địa tầng lấy mẫu ở HTTL

101

48

Hình 3.8

Mẫu ở di tích HTTL dùng đo tuổi nhiệt huỳnh quang

103

49

Hình 3.9

Đường cong TL thực nghiệm đối với các mẫu nghiên
cứu

104

50

Hình 3.10

Mẫu gốm đo tuổi nhiệt huỳnh quang tại Phịng Thí
nghiệm Trường Đại học Bicacco Milano (Italy)

105

51

Hình 3.11

Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu gốm

106

52

Hình 3.12

Mẫu sưu tầm tại di tích Gị Tháp dùng đo tuổi
carbon phóng xạ

108

53

Hình 3.13

Mẫu ở di tích Gị Tháp dùng đo tuổi nhiệt huỳnh quang

109

54

Hình 3.14

Đường cong TL thực nghiệm mẫu 18.GT.M03 và
18.GT.M04

110

55

Hình 3.15

Ảnh các mảnh gốm ở di tích Gị Tháp được đo tuổi
nhiệt huỳnh quang

111

56

Hình 3.16

Các loại hình đồ gốm tương ứng với các giai đoạn ở
di tích Angkor Borei, Cambodia

113

57

Hình 3.17

Sơ đồ phân bố các lỗ khoan nghiên cứu ở Bến Tre

114


DANH MỤC BẢNG
TT

Bảng

Nội dung

Trang

1

Bảng 1.1

Tỷ số các đồng vị của carbon trong tự nhiên

22

2

Bảng 2.1

Một số chất phát quang thường dùng trong
detector nhấp nháy lỏng

38

3

Bảng 2.2

Đặc tính lý-hóa của một số dung môi dùng làm
detector nhấp nháy lỏng

39

Bảng 2.3

Kết quả xác định độ nhạy phép đo hàm lượng 14C
trên hệ đo Tri-carb 2770TR/SL theo các của sổ đo
khác nhau

49

5

Bảng 2.4

Đánh giá khoảng phân biệt tuổi 14C trên hệ đo Tricarb 2770 TR/SL

57

6

Bảng 2.5

Dự tính khoảng thời gian tối ưu đo tuổi 14C trên hệ
đo Tri-carb 2770 TR/SL

58

7

Bảng 2.6

Dự tính khối lượng mẫu cần cho đo tuổi 14C trên
hệ đo Tri-carb 2770 TR/SL

59

8

Bảng 2.7

Kết quả đo đối sánh họat độ 14C

61

9

Bảng 2.8

Kết quả đo bức xạ nhiệt huỳnh quang trên thạch
anh, fenspat và canxit

67

10

Bảng 2.9

Khảo sát lượng mẫu tách theo độ hạt (g)

72

11

Bảng 2.10

Hàm lượng các nguyên tố U, Th, K trong mẫu đất

82

12

Bảng 2.11

Liều chiếu gây bởi các nguyên tố U, Th, K

82

13

Bảng 2.12

Suất liều hằng năm tác động lên mẫu gốm

83

14

Bảng 3.1

Danh sách mẫu đo đối sánh hai phương pháp

90

15

Bảng 3.2

92

16

Bảng 3.3

Lượng hữu cơ trong mẫu gốm đo tuổi carbon phóng
xạ
Kết quả đo tuổi carbon phóng xạ của mẫu gốm
nghiên cứu

17

Bảng 3.4

Kết quả xác định liều tích lũy trong mẫu gốm

96

18

Bảng 3.5

Kết quả xác định hàm lượng các nguyên tố phóng
xạ (U, Th, K) trong đất đá vây quanh và suất liều
chiếu hằng năm trên các mẫu

97

19

Bảng 3.6

Kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang mẫu đối sánh

98

4

94

20

Bảng 3.7

Kết quả đo kiểm tra đối sánh với phương pháp
carbon phóng xạ

98

21

Bảng 3.8

Mẫu đo tuổi carbon phóng xạ ở khu di tích HTTL

101

22

Bảng 3.9

Kết quả đo tuổi carbon phóng xạ khu di tích HTTL

101

23

Bảng 3.10

Kết quả đo tuổi trước đây của các tác giả khác

102

24

Bảng 3.11

Mẫu đo tuổi nhiệt huỳnh quang tại di tích HTTL

103

25

Bảng 3.12

Kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang di tích HTTL

104

26

Bảng 3.13

Kết quả đo tuổi mẫu gốm từ phịng thí nghiệm
Bicocca, Trường Đại học Milano (Italy)

106

27

Bảng 3.14

So sánh kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang giữa
phịng thí nghiệm Hà Nội và phịng thí nghiệm
Milano

107

28

Bảng 3.15

29

Bảng 3.16

30

Bảng 3.17

31

Mẫu đo tuổi carbon phóng xạ ở khu di tích Gị
Tháp
Kết quả đo tuổi carbon phóng xạ khu di tích Gị
Tháp
Kết quả đo tuổi carbon phóng xạ trước đây của các
tác giả khác

108

Bảng 3.18

Mẫu đo tuổi nhiệt huỳnh quang tại di tích Gị Tháp

110

32

Bảng 3.19

Kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang di tích Gị Tháp

111

33

Bảng 3.20

Kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang tại di chỉ Gò
Tháp của các tác giả khác

112

34

Bảng 3.21

Độ sâu và đặc điểm vật liệu các mẫu được chọn để
nghiên cứu

114

35

Bảng 3.22

Kết quả đo và tính tuổi của các mẫu nghiên cứu

115

36

Bảng 3.23

Kết quả đo tuổi 14C trong lỗ khoan BT2 của phịng
thí nghiệm Nagoya (Nhật Bản) thực hiện

116

108
109


MỞ ĐẦU
Lý do chọn đề tài
Niên đại luôn là một tiêu chí khoa học quan trọng trong nghiên cứu địa chất và
khảo cổ học, đặc biệt khoảng thời gian từ cuối Pleistocene trở lại đây. Đó là thời kỳ

đã diễn ra nhiều biến cố có ảnh hưởng mạnh mẽ đến quá trình hình thành và phát
triển sự sống của con người trên trái đất [25]. Mọi nghiên cứu và đánh giá về quá
trình phát triển của tự nhiên hay xã hội cũng chỉ thực sự có ý nghĩa khi được đặt
trong một khung niên đại đúng đắn [25, 30].
Kể từ sau những công bố đầu tiên về tuổi của Trái đất được xác định theo tỷ số
đồng vị của nguyên tố

235

U/ 238U đến nay, trong mục tiêu xác định tuổi cho các mẫu

vật, các phương pháp vật lý hạt nhân luôn được coi là một trong những giải pháp
tiên phong bởi có độ tin cậy và tính ứng dụng cao [28, 29, 30]. Cho đến nay, số
lượng các phương pháp hạt nhân ứng dụng để xác định tuổi có thể đã lên đến vài
chục và còn tiếp tục tăng thêm nhờ những tiến bộ mới về khoa học và công nghệ.
Mỗi phương pháp đo tuổi này đều có những yêu cầu riêng về kỹ thuật thực hiện
cũng như khả năng đo được trong một khoảng niên đại thích hợp nào đó. Trong đó,
với khoảng niên đại từ cuối Pleistocen trở lại đây các phương pháp đo tuổi nhiệt
huỳnh quang (Thermoluminescence dating) và carbon phóng xạ (14C dating) đang
được xem là những phương pháp có khả năng ứng dụng hiệu quả, bởi chúng có độ
chính xác (precision) và độ đúng (accuracy) cao [84, 86, 87]. Ngồi ra, khả năng có
thể triển khai ứng dụng phổ biến cũng là một ưu thế đáng kể của các phương pháp
này [35, 83, 85].
Ở nước ta, nhìn chung các nghiên cứu trước đây đã cho thấy khả năng ứng
dụng hữu hiệu của các phương pháp trong nghiên cứu khảo cổ học và địa chất học,
song cũng đã cho thấy có những vấn đề chưa hồn toàn rõ ràng và thống nhất và để
phát huy hiệu quả của phương pháp, cần phải có những nghiên cứu tìm kiếm giải
pháp liên kết thích hợp giữa các phương pháp này.

Hiện nay, Đảng và Nhà nước đang chủ trương đẩy mạnh công tác nghiên cứu
đánh giá tài nguyên thiên nhiên và tài nguyên văn hóa, nhằm khai thác và phát huy
trong công cuộc xây dựng mới của đất nước. Do đó, yêu cầu nghiên cứu xác định
niên đại trong nghiên cứu địa chất và khảo cổ học trên toàn quốc rất lớn. Việc gửi
mẫu ra nước ngoài gặp rất nhiều khó khăn, khơng những về kinh phí, thủ tục ngoại
thương, mà cịn đặc biệt là khơng chủ động được thời gian làm ảnh hưởng tới tiến
độ thực hiện và không đáp ứng được tính thời sự của nghiên cứu.
Mặt khác, nhu cầu hội nhập quốc tế trong nghiên cứu khảo cổ học ở nước ta
đang được quan tâm đến, mà một trong những địi hỏi quan trọng đó là cần phải có
các kết quả đo tuổi bằng các phương pháp vật lý học. Do vậy, thành công của luận
án sẽ trực tiếp góp phần cung cấp các số liệu niên đại cho các di tích khảo cổ học.
Tác giả luận án cơng tác tại Bộ mơn Vật lý, Khoa Hóa - Lý kỹ thuật, học
viện Kỹ thuật Quân sự, Bộ Quốc phòng, do vậy việc triển khai thực hiện đề tài
là đáp ứng nhu cầu và mục tiêu của công tác nghiên cứu ứng dụng cơng nghệ hạt
nhân vì mục đích hịa bình phục vụ phát triển kinh tế và xã hội của đất nước trong
thời kỳ mới, trực tiếp góp phần nâng cao chất lượng và hiệu quả của cơng tác phân
tích xác định niên đại cho các nền văn hóa khảo cổ học trong nước, cũng như xác
lập khung niên đại tuổi tuyệt đối cho các thành hệ địa chất tại Việt Nam.
Với những yêu cầu khoa học và thực tiễn đã nói trên, tác giả chọn đề tài
“Nghiên cứu áp dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp
nhiệt huỳnh quang trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích” làm đề tài
bảo vệ luận án tiến sĩ của mình.

Mục tiêu nghiên cứu của luận án
Tìm hiểu và nghiên cứu phương pháp đo tuổi carbon phóng xạ cho các mẫu
hữu cơ (có chứa carbon) trên hệ đo nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770 TR/SL.
Tìm hiểu và nghiên cứu phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang cho các mẫu
gốm cổ (có chứa thạch anh) trên hệ đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A.

Đề xuất giải pháp lựa chọn kết hợp phương pháp đo tuổi carbon phóng xạ và
phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang trong giải quyết nhiệm vụ phân tích xác
định niên đại cổ vật ở Việt Nam
Sử dụng các phương pháp đã nghiên cứu, phân tích xác định niên đại một số
mẫu vật khảo cổ học, từ đó đánh giá khả năng sử dụng của phương pháp cũng như
thang niên đại tuyệt đối của khu di tích đó.

Các nội dung nghiên cứu chính của luận án
Nghiên cứu tổng quan về các phương pháp đo tuổi carbon phóng xạ và đo tuổi
nhiệt huỳnh quang trong nước và quốc tế. Từ đó, đề xuất giải pháp lựa chọn và thực
hành ứng dụng kết hợp hai phương pháp này trong giải quyết nhiệm vụ xác định
niên đại cổ vật ở Việt Nam.
Nghiên cứu các giải pháp kỹ thuật trong thực hành đo tuổi carbon phóng xạ
các mẫu hữu cơ (có chứa carbon) trên hệ đo nhấp nháy lỏng, Tri-Carb 2770 TR/SL,
bao gồm: gia cơng làm giàu mẫu, phân tích xác định hoạt độ phóng xạ của đồng vị
14

C, xử lý số liệu và tính tốn tuổi cho mẫu vật.
Nghiên cứu các giải pháp kỹ thuật trong thực hành đo tuổi nhiệt huỳnh quang

các mẫu gốm cổ (có chứa thạch anh) trên hệ đo nhiệt huỳnh quang, RGD-3A, bao
gồm: gia công làm giàu mẫu, phân tích xác định liều phóng xạ tích lũy (P), phân
tích xác định suất liều chiếu xạ hằng năm (Do), xử lý số liệu và tính tốn tuổi cho
mẫu vật.
Áp dụng các giải pháp kỹ thuật đã nghiên cứu phân tích xác định niên đại tuyệt
đối cho một số mẫu gốm có chứa chất hữu cơ nhằm so sánh tương quan kết quả đo
giữa hai phương pháp và đề xuất giải pháp lựa chọn phép đo phù hợp.
Theo phương pháp đã lựa chọn phân tích xác định niên đại cho một số mẫu
vật tại một số địa điểm: Khu di tích Hồng Thành Thăng Long; Khu di tích quốc
gia đặc biệt Gò Tháp; Các lỗ khoan địa chất ven biển ở Bến Tre. So sánh kết quả đo

được với các phịng thí nghiệm khác, từ đó đánh giá độ tin cậy của kết quả đo và
góp phần cung cấp số liệu vào đánh giá niên đại chung của khu di tích.


Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án
Đã xác định được những giải pháp kỹ thuật thích hợp và đã được sử dụng hiệu
quả để đo tuổi mẫu vật hữu cơ (chứa carbon) bằng phương pháp carbon phóng xạ
trên hệ đo nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770 TR/SL và đo tuổi mẫu vật vô cơ (chứa hạt
thạch anh) bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang trên hệ đo nhiệt huỳnh quang
RGD-3A tại phịng thí nghiệm ở Việt Nam.
Các số liệu đo tuổi của luận án có độ chính xác tương ứng với phân tích của
các phịng thí nghiệm khác, đã góp phần đánh giá và khẳng định niên đại các giai
đoạn phát triển văn hóa của các khu tích khảo cổ học, cũng như q trình biến động
mơi trường trầm tích khu vực Bến Tre và ranh giới Pleistocene - Holocen ở vùng hạ
lưu sơng Mê Kơng.

Tính mới của luận án
Luận án đã xác định được các giải pháp gia cơng và xử lý mẫu thích hợp trong
phân tích xác định niên đại cổ vật bằng phương pháp carbon phóng xạ cho các mẫu
vật hữu cơ (gỗ, than cháy, vải, vỏ sò ốc...) trên hệ thống tổng hợp benzen TASK
BEZENE SYNTHESISER và máy đo nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770 TR/SL tại Phịng
thí nghiệm, Viện Khảo cổ học Việt Nam.
Luận án đã xác định được các giải pháp gia công và xử lý mẫu thích hợp trong
phân tích xác định niên đại cổ vật bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang hạt thạch
anh thô (Quartz Coasre Grain Technique) cho các mẫu vật vơ cơ (gạch, ngói, gốm
cổ, đồ đất nung...) trên hệ đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A tại Phịng thí nghiệm,
Viện Khảo cổ học Việt Nam.
Luận án đã phân tích xác định niên đại cho một số mẫu vật và các kết quả đo
được đã có giá trị tương ứng với kết quả đo của các phịng thí nghiệm khác. Những
kết quả này đã trực tiếp góp phần đánh giá và khẳng định niên đại các giai đoạn văn

hóa của các khu di tích Gị Tháp, khu di tích Hồng Thành Thăng Long, cũng như


q trình biến động mơi trường trầm tích khu vực Bến Tre và ranh giới Pleistocene Holocen ở vùng châu thổ hạ lưu sơng Mê Kơng.

Kết cấu của luận án
Ngồi mở đầu và kết luận, luận án gồm 3 chương:
- Chương 1: Tổng quan tình hình nghiên cứu
- Chương 2: Xác định niên đại bằng phương pháp carbon phóng
xạ và phương pháp nhiệt huỳnh quang
- Chương 3: Thực nghiệm và đánh giá


CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU

1.1. MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI PHỔ BIẾN HIỆN NAY
1.1.1. Giới thiệu chung về các phương pháp xác định niên đại
Xác định niên đại di tích, di vật bao giờ cũng là một trong những yêu cầu quan
trọng hàng đầu đối với nghiên cứu khảo cổ học. Như GS. Hà Văn Tấn đã từng nhận
định “Có di vật, song nếu khơng biết rõ niên đại, thì người làm khảo cổ học cũng
chẳng biết dùng vào việc gì” [25]. Đến nay, phương pháp thường được sử dụng là
xác định niên đại một cách tương đối, nghĩa là dựa trên những so sánh về loại hình,
màu sắc, hoa văn và trình độ chế tác,... Chẳng hạn như, “Các mẫu trơng giống nhau
thì cùng niên đại”, “mẫu đẹp hơn, hồn hảo hơn” thì muộn hơn “mẫu chưa đẹp,
chưa hoàn hảo”… Tuy nhiên, các niên đại xác định bằng phương pháp này cho thấy
còn rất nhiều điều “thiếu thuyết phục” và không thể áp dụng với những hiện vật
mới. Chính vì vậy, cần phải có các phương pháp xác định niên đại có tính khách
quan và tin cậy hơn.
Với mục tiêu xác định niên đại cổ vật, cho đến nay các phương pháp vật lý hạt
nhân ln đóng vai trị quan trọng bởi độ tin cậy và khả năng ứng dụng hiệu quả.

Bởi các phương pháp xác định tuổi theo phương pháp hạt nhân đều chủ yếu dựa vào
quy luật suy giảm của số hạt nhân phóng xạ hoặc những biến đổi bên trong của mẫu
vật theo thời gian.
1.1.2. Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật và phương pháp hydrat
Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật (Dendrochronology) được 2 nhà khoa
học A. E. Douglas và A. S. Astrnomer (Phịng thí nghiệm Tree-ring, Đại học
Arizona) đề xuất năm 1937 [23]. Đến năm 1963, Bryant Bannister đã xây dựng và
tạo ra dãy vòng hàng năm chuẩn của cây và mẫu hình vịng của gỗ cây (cùng loại)
được so sánh với dãy vịng hàng năm chuẩn đó để tìm vị trí (tương ứng với nó là
thời điểm) mà chúng khớp nhau [22, 23]. Đến nay, sau nhiều cơng trình nghiên cứu,
phương pháp này vẫn được sử dụng để xác định niên đại trong khảo cổ, đặc biệt
là với nhu cầu


chuyển đổi các kết quả đo tuổi 14C sang Công lịch [15, 34]. Ngồi ra, phương pháp
này cũng có thể được sử dụng để xác định niên đại của các cấu trúc gỗ hiện thời và
xác định niên đại các đồ mỹ thuật, kiến trúc và dùng trong hiệu chỉnh đo tuổi của
một số phương pháp khác. Khoảng niên đại xác định hiệu quả của phương pháp này
khoảng 11 000 năm trở lại đây [30, 34].
Phương pháp hydrat là cách xác định niên đại theo lớp hydrat hóa (hydration)
được tạo thành trên bề mặt đá obsidian. Phương pháp này đã được các nhà khoa học
Irving Friedma, Robert L. Smith và Donovan Clark (Đại học Standford, Mỹ) đề xuất
và nghiên cứu từ những năm 1960-1970 [34, 46]. Obsidian là một dạng thủy tinh
được tạo ra trong quá trình núi lửa phun trào. Sau đó, trong q trình tồn tại đá này
sẽ hấp thụ nước từ môi trường tự nhiên xung quanh để dần dần tạo thành một lớp
hydrat hóa ở trên bề mặt và có thể đo được. Lớp này khơng thể nhìn thấy bằng mắt
thường nên khơng thể nhầm với lớp gỉ được tạo thành do vật liệu thay đổi hoặc
phong hóa. Người xưa lấy đá này để chế tác cơng cụ và q trình tách đá sẽ tạo ra
các mặt tiếp xúc mới. Do đó, đo độ dày của lớp hydrat hóa này, chúng ta có thể xác
định được khoảng thời gian từ khi công cụ đã được sử dụng đến nay. Phương pháp

này có khả năng xác định tuổi từ khoảng 15 000 năm trở lại đây [46].
1.1.3. Các phương pháp vật lý hạt nhân xác định niên đại
1.1.3.1. Phương pháp phân rã hạt nhân
a) Nguyên lý chung:
Khi phân rã, số lượng các hạt nhân phóng xạ sẽ suy giảm theo quy luật:
N(t1) =N(t0) e-λt

(1.1)

Trong đó: N(t0) là số hạt nhân tại thời điểm t0
N(t1) là số hạt nhân tại thời điểm t1
λ là hằng số phân rã
Theo đó, khoảng thời gian từ thời điểm t0 đến t1 sẽ được tính, theo cơng thức:

∆t = t1 - t0 = 1
λ

(

𝑙𝑙 [

(

0)
1)

]

(1.2)

Trong một số trường hợp, do không thể xác định được số hạt nhân tại thời
điểm (t0), thì có thể sử dụng phương pháp tỷ số hạt nhân. Nội dung như sau: Giả
thiết ban đầu khơng có hạt nhân con, số hạt nhân con chỉ do hạt nhân mẹ sinh ra, cả
hạt nhân mẹ lẫn hạt nhân con đều không có sự thất thốt ra khỏi mẫu, khơng có hạt
nhân mẹ mới được thêm vào và khơng có hạt nhân con được sinh bởi phản ứng hạt
nhân gây bởi tia vũ trụ.
Gọi Np là số hạt nhân mẹ, ND là số hạt nhân con. Từ hệ phương trình:
NP (t0) = NP (t1) + ND(t1)

(1.3)

NP (t1) = NP (t0) exp[ − λ(t1 – t0)]
ta thu được phương trình xác định tuổi như sau:

∆t=t –t
1

=
0

1
λ

��(�0)
ln𝑙𝑙 (1)

=

ln [1 +��(�1)

]

(1.4)

𝑙𝑙(1)

λ
Phương trình (1.4) cho thấy khi xác định được tỷ số hạt nhân mẹ và hạt nhân
con có thể tính được tuổi của mẫu vật. Khoảng tuổi đo được của phương pháp phụ
thuộc vào chu kỳ bán rã của hạt nhân được sử dụng, thay đổi từ vài chục năm tới
hàng tỷ năm. Do vậy, dựa vào chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ, người ta phân phương
pháp xác định tuổi phóng xạ thành hai nhóm phương pháp như sau:
 Xác định tuổi của các mẫu già theo phương pháp Uran - Chì, Argon - Kali, tỷ
số đồng vị Uran (238U/235U), Thori - Chì, Rubidi - Strontri,.
 Xác định tuổi của các mẫu trẻ theo phương pháp Triti ( 3H), Carbon phóng xạ,
Nhiệt huỳnh quang, Chì 210, Radi - Radon (226Ra - 222Rn).
b) Các phương pháp phân rã hạt nhân xác định niên đại đối tượng “già”
i) Phương pháp Rubidi - Strontri.
Rubidi có hai đồng vị tự nhiên là 85Rb và 87Rb, trong đó 87Rb chiếm (87,835
± 0,013)% và là đồng vị phóng xạ β- có chu kỳ bán rã T1/2 = (5,0 ± 0,2).1010 năm.
Strontri trong tự nhiên có bốn đồng vị 84Sr - 0,55%; 86Sr - 9,9%; 87Sr - 7,0% và


88

Sr - 88% [8, 21]. Đối với một mẫu xác định, tỷ số

theo thời gian. Phương trình xác định tuổi như sau:

87

S

tăng còn tỷ số

Rb

r
86

giảm

87

86

Sr

S

r
87

Sr

(1.5)

 87 Sr


87

λ
86

 +
=
 86 Sr 

Sr



Rb

t
(e −1)

86

Sr

0

 87
 Sr

87
trong đó 86Sr là tỷ số hai đồng vị Strontri tại thời điểm hiện tại t,  86  là tỷ số hai

Sr
Sr
87



0

Rb
đồng vị Strontri tại thời điểm ban đầu; còn

87
86
Sr là tỷ số giữa hạt nhân Rb và Sr

86

tại thời điểm hiện tại [28]. Do chu kỳ bán rã của 87Rb rất lớn (cỡ 5.1010 năm), nên
phương pháp này chỉ áp dụng cho các mẫu có tuổi hàng tỷ năm.
ii) Phương pháp Argon - Kali
Phương pháp Argon - Kali là một trong các phương pháp để xác định tuổi của
các đối tượng già. Trong các mẫu đất đá luôn chứa Kali tự nhiên ( 39K, 40K và 41K),
trong đó 40K là hạt nhân phân rã β- có chu kỳ bán rã T 1/2 = 1,4.109 năm [8, 21].
Năm 1973, Wezsacker đưa ra giả thiết về sự hình thành các đồng vị này trong mẫu
vật với 2 khả năng biến đổi trạng thái là:
K→

40

Ca + β- + γ

40

(88%)

(1.6)

K + ek → 40Ar + γ (12%)

40

Do đồng vị 40Ca khá phổ biến trong tự nhiên, nên tuổi của mẫu vật sẽ được xác
định dựa vào tỷ số 40Ar/40K và được gọi là phương pháp Argon - Kali. Phương trình
tính tuổi như sau:


40 Ar 


t = 1885ln1 +
8,33



40



(1.7)

K

Nhược điểm chính của phương pháp này là khi các mẫu tồn tại ở nhiệt độ cao
thường dẫn tới sự khuếch tán của 40Ar, do đó tỷ số

40
40

Ar sai số với giá trị thực. Xác

K
định tuổi theo phương pháp Argon - Kali đối với loại mẫu này sẽ mắc phải sai số lớn.
Khoảng tuổi đo được từ vài trăm nghìn năm đến hàng chục triệu năm.


iii) Phương pháp Chì - Uran (210Pb)
Phương pháp Chì - Uran được sử dụng sớm nhất để xác định tuổi tuyệt đối của
các mẫu đất đá [8, 28]. Trong tự nhiên Chì có các đồng vị sau:

204

Pb (chiếm 15%);

206

Pb (chiếm 23,6%); 207Pb (chiếm 22,6%); 208Pb (chiếm 52,3%).
Các đồng vị 206Pb; 207Pb, 208Pb là các sản phẩm phân rã phóng xạ tương ứng của

238

U; 235U; 232Th, các dãy phóng xạ như sau:
238
92

235
−

U →206 Pb +84He + 6β −
T =4,53.109

2

U →207 Pb +7 4He + 4β

92

232

82

T =7,13.109

82

(1.8)

2

U →208 Pb +6 4He + 6β −

92

T =18,89.109

82

2

Phân tích hàm lượng của U, Th và Pb trên cùng một đối tượng sẽ thu được ba
tỷ số
sau:

206

207

Pb ;
238
U

208

Pb ;
235
U

Pb ;
Th

232

Căn cứ vào giá trị của một trong ba tỷ số trên suy ra tuổi của đối tượng nghiên
cứu. Do chu kỳ bán rã của Thori rất lớn so với chu kỳ bán rã của 235U và 238U, nên tỷ
208

số 232 Pb nhỏ hơn nhiều so với hai tỷ số kia. Vì vậy việc xác định tuổi theo tỷ
Th
số

208

Pb

232

Th

có độ nhạy kém, khơng chính xác, hầu như khơng sử dụng [8]. Do đó, tuổi của các
đối tượng “già” thường được xác định theo hai tỷ
số

206

Pb và
238
U

207

Pb .

U

235

Phương pháp xác định tuổi tương ứng được gọi là phương pháp Chì – Uran, và
tuổi được xác định theo các phương trình sau:

1

206

Pb
9
t = ln(1+ 238 ) = 6,5.10 ln(1
U
λ
+
1

207

Pb

206

Pb
)
U

238

207
9

Pb

(1.9)


t=

λ

ln(1+

235

U

) = 1,03.10 ln(1+

235

U

)

(1.10)