Xác định thành phần và khối lượng của plutonium trong mẫu pube bằng phương pháp gamma

1
Xác định thành phần và khối lượng của
Plutonium trong mẫu Pube bằng phương pháp
Gamma

Nguyễn Văn Quân

Trường Đại học Khoa học Tự nhiên
Khoa Vật lý
Luận văn Thạc sĩ ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao;
Mã số: 60 44 05
Người hướng dẫn: PGS.TS. Bùi Văn Loát
Năm bảo vệ: 2012


Abstract. Trình bày tổng quan về Plutoni: khái quát về Plutoni bao gồm lịch sử
khám phá của các đồng vị, ứng dụng và tác hại của Plutoni. Ghi nhận gamma phát ra
từ nguồn PuBe và các vùng năng lượng: giới thiệu về nguồn PuBe, sơ đồ thí nghiệm
và các vùng năng lượng được sử dụng trong tính toán hàm lượng Plutoni. Nghiên
cứu phương pháp xác định hàm lượng và khối lượng của Plutoni: phương pháp xác
định hàm lượng và khối lượng Plutoni trong mẫu PuBe. Tìm hiểu kết quả và thảo
luận: trình bày kết quả xác định hàm lượng và khối lượng của Plutoni trong nguồn
PuBe và đưa ra một số nhận xét về kết quả thu được. Đưa ra một số kết luận về
phương pháp và hướng phát triển của các nghiên cứu tiếp theo.

Keywords. Vật lý nguyên tử; Vật liệu hạt nhân; Chất đồng vị phóng xạ; Plutoni

Content
MỞ ĐẦU
Nguồn PuBe là hỗn hợp của Plutoni và Berili theo tỷ lệ Pu/Be = 1/13 và phát xạ

neutron và gamma rất mạnh. Thông thường nguồn PuBe chứa các đồng vị siêu Urani bao
gồm
237
U,
238
Pu,
239
Pu,
240
Pu,
241
Pu,
242
Pu và
241
Am. Việc xác định khối lượng chính xác của
các nguồn PuBe mất nhãn mác là rất khó khăn vì các thông số hình học bên trong của nguồn
chúng ta thường không biết. Mặt khác có nhiều phương pháp cũng như các chương trình tính
toán hàm lượng các đồng vị đã được phát triển và xây dựng cho trường hợp hàm lượng của
239
Pu lớn hơn 75%. Đối với trường hợp hàm lượng nhỏ hơn 75% các chương trình hiện nay
thường không thể tính toán được. Vì vậy mục đích của luận văn là xây dựng phương pháp
tính toán hàm lượng và khối lượng của các nguồn PuBe này.

2
CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ PLUTONI
Plutoni là một nguyên tố hóa học hiếm, có tính phóng xạ cao với ký hiệu hóa học Pu và
số nguyên tử 94. Plutoni là nguyên tố nguyên thủy nặng nhất, có các đồng vị sau
238
Pu,

239
Pu,
240
Pu,
241
Pu,
242
Pu,
243
Pu,
245
Pu,
246
Pu,
247
Pu.
1.1. Lịch sử khám phá
Vào mùa đông năm 1941 E.M. McMillan và Glenn Seaborg bắn phá UO
2
bằng deutron
được gia tốc tới năng lượng 16MeV bằng máy gia tốc cylotron và họ đã lần đầu tiên phát hiện
ra đồng vị
238
Pu của Plutoni.
Cuối mùa xuân năm 1941, đồng vị khác của Plutoni là
239
Pu, đã được tạo ra bằng cách
bắn chùm neutron vào bia chứa hỗn hợp Urani được bao quanh bởi paraffin.
1.2. Ứng dụng của Plutoni
1.2.1. Chế tạo bom nguyên tử

1.2.2. Chế tạo nhiên liệu ô xít hỗn hợp MOX
1.2.3. Làm nguồn phát nhiệt
1.3. Tác hại của Plutoni
Các đồng vị và các hợp chất của Plutoni là các chất phóng xạ và tích lũy trong tủy
xương các cơ thể sống. Plutoni giải phóng ra môi trường chúng sẽ gây ra các tác động tai hại
cho môi trường sống đặc biệt là con người. Plutoni có thể đi vào cơ thể con người chủ yếu
thông qua hai con đường là: ăn uống và hít thở.
CHƢƠNG 2. GHI NHẬN GAMMA PHÁT RA TỪ NGUỒN PUBE VÀ CÁC VÙNG
NĂNG LƢỢNG
2.1. Ghi nhận gamma phát ra từ nguồn PuBe
Nguồn PuBe là nguồn hỗn hợp của Plutoni và Berili với tỷ lệ hàm lượng Pu/Be = 1/13
và là nguồn phát neutron và gamma rất mạnh.

Hình 2.1. Sơ đồ cấu tạo của nguồn PuBe và lớp vỏ chứa

Hình 2.2. Sơ đồ thí nghiệm đo phổ gamma của nguồn PuBe bằng detector HPGe
L
L


Detector HPGe
Nguồn PuBe
Vỏ chứa
Nguồn PuBe
H
H


d
d

c
c




D
D





3
Detector được sử dụng trong các thí nghiệm đo đạc là detector HPGe kiểu planar có
diện tích khối tinh thể Ge là 2000 mm
2
mã hiệu GL2020R do hãng Canberra sản xuất (hình
2.3). Nguồn PuBe được đặt cách detector một khoảng L thích hợp cỡ 20 – 200 cm tùy vào độ
mạnh yếu của các nguồn để bảo vệ detector khỏi sự phá hủy của neutron (hình 2.2). MCA
được đặt ở chế độ 8196 kênh có giá trị 0.075keV/kênh để có thể sử dụng chương trình MGA
tính toán. Phổ gamma năng lượng từ 0-600 keV ghi nhận bởi detector GL2020R của nguồn
PuBe có dạng như hình 2.4.






Hình 2.3. Detector HPGe GL2020R kiểu Planar có diện tích khối tinh thể Ge là 2000

mm
2



Hình 2.4. Dạng phổ gamma từ 0-600keV của nguồn PuBe được đo bằng detector Planar
HPGe GL2020R.
2.2. Các vùng năng lƣợng hữu ích sử dụng để xác định hàm lƣợng Pu
2.2.1. Vùng năng lượng 40 keV
Một số thí nghiệm đã sử dụng vùng năng lượng này trong xác định thành phần của
các dung dịch như: Gunnink [18] đã đo đạc các dung dịch được tách chiết loại bỏ sạch
241
Am
và
237
U của nhà máy tái sản xuất nhiên liệu hạt nhân, Umezawa [6] và Bubernak [7] đã áp
dụng vào xác định các mẫu được chuẩn bị ở trong một phòng thí nghiệm phân tích, và Li [21]
đã đo đạc các mẫu rắn có khối lượng dưới miligam chứa lượng
241
Am thích hợp.
2.2.2. Vùng năng lượng 100 keV
Vùng năng lượng này có thể sử dụng để xác định phân bố các đồng vị cho trường hợp
các dung dịch mẫu có độ cháy thấp [19]. Do tính phức tạp của vùng năng lượng này nên để
có thể phân tích được các đỉnh năng lượng ta cần dùng phương pháp khớp hàm [18,19].

4
Phương pháp này đã được sử dụng trong xác định mẫu PuO
2
có độ cháy thấp. Đối với mẫu
PuO

2
có độ cháy lớn thì phương pháp phân tích này vẫn dùng được nhưng sẽ khó khăn hơn
[18].
2.2.3. Vùng năng lượng 125 keV
Đối với mẫu chứa
241
Am với hàm lượng 500 μg/g Pu thì đồng vị
239
Pu đóng góp trên
50% tổng diện tích đỉnh 125.3 keV, đối với mẫu chứa
241
Am với tỷ lệ 5000 μg/g Pu, thì trên
90% diện tích của đỉnh 125.3 keV là của
241
Am. Thành phần của
239
Pu gây nhiễu này có thể
loại bỏ bằng phương pháp khớp hàm [8].
2.2.4. Vùng năng lượng 148 keV
Hai đỉnh năng lượng quan trọng nhất trong vùng năng lượng 148 keV là đỉnh 148.57
keV của
241
Pu và 152.68 keV của
238
Pu. Đỉnh 148.57 keV là đỉnh duy nhất có thể sử dụng của
241
Pu ngoài vùng năng lượng 100 keV. Đỉnh năng lượng 152.68 keV mặc dù số đếm nhỏ
nhưng là đỉnh năng lượng duy nhất có thể sử dụng được của
238
Pu.

2.2.5. Vùng năng lượng 160 keV
Đối với các detector không ghi nhận tốt các tia gamma phát ra trong vùng 40 keV và
100 keV thì để xác định hàm lượng
240
Pu ta phải dùng vùng năng lượng 160 keVViệc tách
thành phần của
240
Pu từ đỉnh tổng của ba tia gamma trên là rất phức tạp. Độ chính xác thống
kê trong ghi nhận số đếm của đồng vị
240
Pu hiếm khi nhỏ hơn 2%. Các đỉnh chồng chập này
có thể loại bỏ bằng cách sử dụng các tấm lọc để hấp thụ các tia gamma và tia X trong vùng
60 và 100 keV trước khi chúng tương tác với detector [9].
2.2.6. Vùng năng lượng 208 keV
Đỉnh tổng 208.00 keV của
241
Pu và
237
U chi phối cả vùng năng lượng 208 keV. Thông
thường nó là đỉnh mạnh nhất trong vùng này. Vì đỉnh này rất mạnh và không bị ảnh hưởng
nhiều bởi các đỉnh khác nên nó rất hĩu ích cho cho chuẩn năng lượng và chuẩn dạng đỉnh đối
với phương pháp phân tích sử dụng khớp đỉnh. Đối với các mẫu MOX, các đỉnh 202.1 keV
và 205.3 keV của
235
U bị nhiễu do ảnh hưởng của đỉnh 203.54 keV của
239
Pu.
2.2.7. Vùng năng lượng 332 keV
Vùng năng lượng 332 keV gồm các đỉnh năng lượng phát ra từ các hạt nhân
241

Pu,
237
U,
241
Am và
239
Pu được mô tả trong bảng 2.9 và hình 2.11. Đối với vật liệu có độ cháy lớn
thì tỷ số hai đỉnh 345.01 keV của
239
Pu và 332.35 keV của
241
Pu-
237
U rất hữu ích khi tính toán
tỷ số
239
Pu/
241
Pu. Cả hai đỉnh 332.35 và 335.40 keV của hạt nhân
241
Pu-
237
U đều chồng chập
với các đỉnh của
239
Pu. Sau khi loại bỏ được thành phần của
239
Pu, hai đỉnh 332.35 và 335.40
keV này được sử dụng để phân tích thành phần của
241

Pu-
237
U và
241
Am từ đó ta thu được tỷ
số
241
Pu/
241
Am [10].
2.2.8. Vùng năng lượng 375 keV
Ngoại trừ
239
Pu tất cả các đồng vị còn lại thì hệ số phân nhánh của các đỉnh trong
vùng này nhỏ hơn trong vùng 332 keV, do đó độ chính xác của phép đo sẽ kém chính xác
hơn. Đỉnh năng lượng 375.04 keV của
239
Pu thường được dùng để xác định hiệu suất ghi
tương đối.

5
CHƢƠNG 3. PHƢƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH HÀM LƢỢNG VÀ KHỐI LƢỢNG CỦA
PLUTONI
3.1. Phương pháp xác định hàm lượng
3.1.1. Phương pháp xác định sử dụng chương trình MGA
++

MGA (Multi-Group Analysis) là một chương trình tính toán được phòng thí nghiệm
quốc gia Lawrence Livermore xây dựng nhằm mục đích nâng cao độ chính xác của các tính
toán hàm lượng các đồng vị của các mẫu Urani và Plutoni.

3.1.2. Phương pháp xác định sử dụng chương trình Gamma Vision.
Phương pháp tính toán hàm lượng của Plutoni trong nguồn PuBe được tiến hành theo
các bước như sau:
- Đo phổ gamma từ các nguồn PuBe bằng detector Planar HPGe có độ phân giải cao.
Lưu lại phổ đã đo được. Chú ý chuẩn năng lượng của detector trước khi đo đạc.
- Sử dụng chương trình Gamma Vision xác định số đếm của các đỉnh năng lượng và
của nền phông tương ứng tại các đỉnh.
- Sử dụng các đỉnh năng lượng của
239
Pu xây dựng đường cong hiệu suất ghi tương
đối. Sau đó ngoại suy các giá trị hiệu suất ghi tương đối từ đường cong trên cho các
đỉnh 125.29, 146.55, 148.54, 152.68, 160.31 và 208 keV.
y = 2E-12x
5
- 3E-09x
4
+ 2E-06x
3
- 0.0005x
2
+ 0.0826x - 4.3561
0.000
0.100
0.200
0.300
0.400
0.500
0.600
0.700
0.800

0.900
100 150 200 250 300 350 400 450
E (keV)
Hệ suất ghi

Hình 3.1. Đường hiệu suất ghi tương đối của vùng năng lượng lớn hơn 110 keV.
- Sau đó ta tính hiệu suất ghi tương đối tại các đỉnh 97.07, 98.95, và 102.95 keV. Xây
dựng đường cong hiệu suất ghi bằng 3 đỉnh trên sau đó ngoại suy thu được hiệu suất
ghi tại hai đỉnh 103.68 và 104.24 keV.
y = -2E-07x
3
+ 9E-05x
2
- 0.0105x + 0.4302
0.035
0.037
0.039
0.041
0.043
0.045
0.047
0.049
0.051
0.053
95 97 99 101 103 105
E (keV)
Hiệu suất ghi

Hình 3.2. Đường hiệu suất ghi tương đối của vùng năng lượng nhỏ hơn 110 keV.

6
- Xác định tỷ số các hàm lượng
238
Pu/
239
Pu,
240
Pu/
239
Pu,
241
Pu/
239
Pu và
241
Am/
239
Pu.
- Cuối cùng ta suy ra được tỷ lệ phần trăm hàm lượng của các đồng vị được tính như
sau:
1
241241240238
238
238


Am
ffff
f
m

(18)
1
1
241241240238
239


Am
ffff
m
(19)
1
241241240238
240
240


Am
ffff
f
m
(20)
1
241241240238
241
241


Am
ffff

f
m
(21)
1
241241240238
241
241


Am
Am
Am
ffff
f
m
(22)
- Riêng trường hợp hàm lượng của
242
Pu chúng ta không tính trực tiếp từ phổ gamma
ghi nhận được mà tính qua công thức thực nghiệm sau:
2
239
240241
242
53
m
mm
m



(23)
3.2. Phƣơng pháp tính toán khối lƣợng
Mối liên hệ giữa tốc độ đếm của tia gamma có năng lượng E, C
E
và tổng khối lượng
của Plutoni, M
Pu
có thể diễn tả thông qua công thức sau:
E
EEPuPuE
F
OGmMMC
1
)(
239

(24)
Với m
239
là hàm lượng của
239
Pu trong mẫu PuBe, G
E
là hoạt độ riêng (gs)
-1
[2], O
E
là
hiệu suất ghi của detector được đo bằng các nguồn chuẩn và F
E

là hệ số truyền qua.
F
E
là tích của hai thành phần F
1E
và F
2E
, trong đó F
1E
là thừa số hiệu chỉnh của sự tự
hấp thụ trong mẫu và F
2E
là thừa số hiệu chỉnh sự hấp thụ của vỏ thép bao bọc nguồn PuBe.
F
1E
có thể được tính toán bằng cách sử dụng phương pháp xấp xỉ cho trường hợp mẫu hình
trụ tròn như sau:
)()(2
1
11
1
DLDI
D
F
lElE
lE
E





(25)
))(exp(
12 clCEE
dIF


(26)
Hơn nữa, μ
lE
và D có thể biểu diễn thông qua các thông số của nguồn như sau:











BeEPuEElE
n
n
n 9239
9
9239
239
(27)

7
 
3
239
9239
*
4
,,,
n
R
M
MnRD
Pu
Pu




(28)
Như vậy ta có thể thấy rằng F
E
là hàm phụ thuộc vào các biến là F
E
(n, ρ, d
C
, R). Để
ước lượng được khối lượng M
E
ta cần biết sự phụ thuộc này. Các giá trị của n, ρ, và d

C
ta có
thể biết (n=13, ρ=3.7g/cm
3
, d
C
được cho bởi nhà sản xuất). Tuy nhiên hầu hết đối với các
nguồn PuBe thì giá trị R là không biết. Ở trong tài liệu tham khảo [16] giả sử rằng dạng của
nguồn PuBe có dạng hình hình trụ tròn và vỏ bọc bằng thép cũng như vậy. Do đó ta có thể
thu được giá trị R chính là tỷ số giữa chiều cao và đường kính phần vỏ bên trong của nguồn.
Giả thiết này không kéo theo sai số lớn so với kết quả cuối cùng [16]. Bằng cách này, F
E
(n, ρ,
d
C
, R) trở thành giá trị đã biết và khối lượng của Plutoni có thể thu được thông qua phương
trình (24). Giá trị cuối cùng của Pu, M
Pu
, được xem như là giá trị trung bình của 2 kết quả
khối lượng tính toán tại đỉnh 375 và 413 keV.
 )();(
413375
CMCMM
EEPu
(29)
CHƢƠNG 4. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
4.1. Kiểm tra phƣơng pháp cho nguồn PuBe đo năm 2002.
- Đối với các kết quả tính toán hàm lượng
239
Pu sử dụng phương pháp Gamma Vision

và MGA
++
khá là phù hợp. Sai lệch giữa hai phương pháp nhỏ hơn 10%.
- Đối với các kết quả tính toán hàm lượng
240
Pu sử dụng phương pháp Gamma Vision
và MGA
++
cho trường hợp hàm lượng
239
Pu nhỏ hơn 85% sai lệch nhau dưới 40%.
Còn trường hợp hàm lượng
239
Pu lớn hơn 85% thì kết quả của hai phương pháp sai
lệch nhau khá nhiều có thể lên tới 200% đối với hàm lượng
239
Pu lớn hơn 95%.
4.2. Ứng dụng phƣơng pháp tính toán dùng Gamma Vision cho trƣờng hợp nguồn
PuBe đo năm 2009.
Theo phương pháp này hầu hết các mẫu đo năm 2009 có giá trị hàm lượng
239
Pu nằm
trong khoảng từ 60-70% với sai số từ 7-15%. Kết quả tính toán dùng phương pháp Gamma
Vision cho hai trường hợp dùng đỉnh 160 và 104.24 keV được so sánh như trên hình 4.3.
Như chúng ta đã biết MGA
++
được sử dụng để tính toán các phổ gamma của các
nguồn chứa các đồng vị Pu và MGA
++
chỉ dùng tốt cho trường hợp hàm lượng

239
Pu lớn hơn
75%. Trong trường hợp các nguồn PuBe đo vào năm 2009, MGA
++
không thể tính toán được.
Bằng cách sử dụng phương pháp dùng Gamma Vision và kết hợp một số thuật toán đơn giản
ta có thể xây dựng phương pháp tính toán khá hiệu quả cho trường hợp hàm lượng
239
Pu nhỏ
hơn 75%. Trong ứng dụng nếu không cần độ chính xác quá cao thì phương pháp dùng đỉnh
160 keV tỏ ra đơn giản và hiệu quả.






8





Hình 4.3. Tỷ số hàm lượng
239
Pu được tính theo hai trường hợp dùng đỉnh 160 và 104.24
keV của phương pháp Gamma Vision .

Thông thường đối với các tính toán hàm lượng của các đồng vị hầu hết các phương
pháp đều gặp phải sai số rất lớn. Nguyên nhân chủ yếu không phải phương pháp mà là do bản

chất của nguồn PuBe gây ra sai số lớn đối với số đếm các đỉnh của các đồng vị Pu.
Hình 4.4 mô tả dạng phổ gamma từ 0-15000 keV của PuBe, AmBe, Pu nguyên chất
và phông được đo bằng detector Ortec HPGe có thể tích khối tinh thể Ge là 150 cm
3
. Có thể
nhận thấy nguyên nhân gây ra nền phông rất lớn của phổ gamma của các nguồn PuBe gồm
các quá trình sau:
- Nền phông Compton của các đỉnh năng lượng các đồng vị Pu.
- Nền Compton gây bởi đỉnh gamma 4439 keV phát ra do phản ứng
9
Be(α,n)
12
C*.
- Ảnh hưởng bởi phản ứng (n,γ) của các hạt nhân.


Hình 4.4. Phổ gamma từ 0-15000 keV của PuBe, AmBe, Pu nguyên chất và phông được đo
bằng detector Ortec HPGe có thể tích khối tinh thể Ge là 150 cm
3
.

KẾT LUẬN
Luận văn đã trình bày một cách khái quát về Plutoni và tầm quan trọng cần phải kiểm
soát nó. Đối với trường hợp nguồn PuBe việc tính toán hàm lượng cho trường hợp hàm lượng
239
Pu lớn hơn 75% bằng phương pháp MGA
++
cho kết quả rất tốt. Riêng trường hợp hàm
0
0.2

0.4
0.6
0.8
1
1.2
50.00 60.00 70.00 80.00 90.00 100.00
239
Pu abundance (%)
m
239
Pu
(160) / m
239
Pu
(104)

9
lượng
239
Pu nhỏ hơn 75% thì phương pháp MGA
++
không thể tính toán được do nền phông
của phổ gamma dải năng lượng 0-600 keV là quá lớn. Do đó phương pháp tính toán bằng
Gamma Vision được sử dụng. Mặc dù kết quả tính toán sai số vẫn còn lớn nhưng bước đầu là
khá tốt. Việc tiếp theo là ta cần tách được nền phông này và phương pháp mô phỏng Monte
Carlo có thể là một giải pháp hữu hiệu.
Riêng tính toán khối lượng của các nguồn PuBe thì rất khó khăn vì hầu hết nhiều nguồn
không có nhãn mác cũng như giấy chứng nhận. Nên hầu hết các thông tin bên trong như cấu
tạo thành phần tỷ lệ của Pu và Be ta đều không biết. Do đó dựa trên một số nguồn chuẩn đã
biết thì có thể giả thiết rằng các nguồn có hình dạng tương tự như vậy và có thể tính toán

được với kết quả khá chính xác. Việc tiếp theo là cần thay đổi hình dạng các nguồn và so
sánh kết quả thu được.
Tóm lại dựa vào phương pháp gamma chúng ta có thể xác định được hàm lượng và
khối lượng của tất cả các nguồn Pu nói chung và PuBe nói riêng với kết quả chính xác khá
cao mà không cần phải phá hủy mẫu.
References
1. BAGI (2005), J., et al, “Characterisation of PuBe sources by non-destructive assay”,
Proc 26th Annual Meeting of ESARDA. Symp. on safeguards and nuclear materials
management, London, 8-14 May, CD-ROM.
2. D. Reilly, N. Ensslin and H. Smith (1991), Passive Nondestructive Assay of Nuclear
Materials, U. S. Nuclear Regulatory Commission, Nureg/CR-5550, LA-UR-90-732
Washington DC, USA.
3. DOE contributors (1996). Plutonium: The First 50 Years. U.S. Department of Energy.
DOE/DP-1037.
4. Eagleson, Mary (1994). Concise Encyclopedia Chemistry. Walter de Gruyter. p. 840.
5. FAS contributors (1998). "Nuclear Weapon Design". Federation of American
Scientists.
6. H. Umezawa, T. Suzuki, and S. Ichikawwa (1976),”Gamma-Ray Spectrometric
Determination of Isotopic Ratios of Plutonium”, Journal of Nuclear Science and
Technology 13, pp. 327-332.
7. J. Buberrnak (1978), “Calibration of Use of a High-Resolution Low-Energy Photon
Detector for Measuring Plutonium Isotopic Abundances”, Analutica Chimica Acta 96,
279-284.
8. J. G. Fleissner (1981), “GRPAUT: A Program for Pu Isotopic Analysis”, Mound
Facility report MLM-2799.
9. J. G. Fleissner, J. F. Lemming, and J. Y. Jarvis (1979), “Study of a Two-Detector
Method for Measuring Plutonium Isotopics”, Measurement Technology for
Safeguards and Materials Control Proceedings of American Nuclear Society Topical
Meeting, Kiawah Island, South Carolina, November 26-30, pp.555-567.
10. J. L. Paker and T. D. Reilly (1974), “Plutonium Isotopic Determination by Gamma-

Ray Spectroscopy”, Nuclear Analysis Research and Development Program Status
Report.

10
11. M. Abramowitz and I. A. Stegun (1970), Handbook of Mathematical Functions With
Formulas, Graphs, and Mathematical Tables, National Bureau of Standards, Applied
Mathematics Series 55.
12. Malik, John (1985). The Yields of the Hiroshima and Nagasaki Explosions. Los
Alamos. p. Table VI. LA-8819.
13. Martin, James E. (2000). Physics for Radiation Protection (1st edition). Wiley-
Interscience. p. 532. ISBN 0-471-35373-6.
14. Martin, James E. (2000). Physics for Radiation Protection (1st edition). Wiley-
Interscience. p. 345.
15. Moss, William; Eckhardt, Roger (1995). "The Human Plutonium Injection
Experiments". Los Alamos Science (Los Alamos National Laboratory) 23: 188, 205,
208, 214.
16. Nguyen, C. T (2006), “Verification of
239
Pu content, isotopic composition, and age of
Plutonium in PuBe neutron sources by gamma-spectrometry”, Nucl. Instr. Meth. B
251, 227-236.
17. R. Gunnink, “Gamma Spectrometric Methods for Measuring Plutonium”,
Proceedings of the American Nuclear Society National Topical Meeting on Analytical
Methods for Safeguards and Accountability Measurements of Special Nuclear
Material, Williamburg, Virginia, May 15 – 17.
18. R. Gunnink, A. L. Prindle, Y. Asakura, J. Masui, N. Ishiguro, A. Kawasaki, and S.
Kataoka (1981), “Evaluation of TASTEX Task H: Measurement of Plutonium
Isotopic Abundaces by Gamma-Ray Spectrometry”, Lawrence Livermore National
Laboratory report UCRL-52950.
19. R. Gunnink, J. B. Niday, and P. D. Siemens (1974), “A System for Plutonium

Analysis by Gamma-Ray Spectrometry. Part 1: Techniques for Analysis of
Solutions”, Lawrence Livermore Laboratory report UCRL-51577.
20. R.Gunnink, J. E. EVans, and A. L. Prindle (1976), “A Reevaluation of the Gamma-
ray Energies and Absolute Branching Intensities of
237
U,
238, 239, 240, 241
Pu, and
241
Am”
Lawrence Livermore Laboratory report UCRL-52139.
21. T. K. Li, T. E. Sampson, and S. Johnson, “Plutonium Isotopic Measurement for Small
Product Samples”, Proceedings of Fifth Annual ESARDA Symposium on Safeguards
and Nuclear Material Management, Versailles, France, April 19-21, pp. 423.
22. Veigele, W. M. J (1973), Atomic Data Tables, 5, 51-111.
23. Voelz, George L. (2000). "Plutonium and Health: How great is the risk?". Los Alamos
Science (Los Alamos (NM): Los Alamos National Laboratory) (26): 78–79.
24. Yesley, Michael S. (1995). "'Ethical Harm' and the Plutonium Injection Experiments".
Los Alamos Science 23: 280–28.
25. MOREL (1989), J., et al, Programme de mesure des quantites de Plutonium par
spectrometrie gamma Logiciel PuMa, Rapport CEA R-5484, Avril.