Nghiên cứu huỳnh quang cưỡng bức nhiệt, cưỡng bức quang của vật liệu Al2O3 và ứng dụng trong đo liều bức xạ

Bộ giáo dục v đotạo Viện khoa học
v công nghệ việt nam

Viện Vật lý v điện tử



Bế Kim Giáp



Nghiên cứu huỳnh quang cỡng
bức nhiệt, cỡng bức quang của vật liệu Al
2
O
3

V ứng dụng trong đo liều bức xạ


Chuyên ngành: Quang học
M số: 62 44 11 01



Tóm tắt Luận án tiến sĩ vật lý

Hà Nội 2006
Công trình đợc hoàn thành tại Phòng Vật liệu Quang điện tử và
Phòng thí nghiệm Quang phổ ứng dụng và Ngọc học, Viện Khoa học
Vật liệu, Viện Khoa học và Công nghệ Việt nam.



Ngời hớng dẫn khoa học: 1. PGS.TS. Đỗ Xuân Thành
2. PGS.TS. Nguyễn Quang Liêm


Phản biện 1:
Phản biện 2:
Phản biện 3:



Luận án sẽ đợc bảo vệ trớc Hội đồng chấm luận án cấp Nhà nớc
họp tại :
vào hồi giờ , ngày tháng năm

Có thể tìm hiểu luận án tại th viện:
- Th viện Quốc gia Hà Nội.
- Th viện Viện Vật Lý và Điện tử.
- Th viện Viện Khoa học Vật Liệu

Các công trình khoa học liên quan đến luận án
1. Le Hong Khiem, Vu Xuan Quang, Phan Tien Dung, Nguyen
Trong Thanh, Tran Ngoc, Be Kim Giap

. Deconvolution of
composite thermoluminescent glow curves using the first order
kineics model. Vietnam - Italy seminar on " The role Science and
Technology to the conservation and restoration of ancient
monuments" National Museum of Vietnamese History, 29 - 30
October 2003. pp. 59-63.
2. Bế Kim Giáp,
Lê Hồng Khiêm, Nguyễn Trọng Thành, Vĩnh Hào,
Phan Tiến Dũng. Đặc trng động học nhiệt phát quang của
LiF:Mg,Ti. Những vấn đề hiện đại của Vật lý Chất rắn, Nhà xuất
bản Khoa học và Kỹ Thuật, tập III-A, trang 76 - 80 (2004)-
(Tuyển tập các báo cáo tại Hội nghị Vật lý Chất rắn toàn quốc lần
thứ IV, Núi Cốc, 5 - 7/11/2003).
3. Be Kim Giap
, Do Xuan Thanh and Nguyen Quang Liem.
Experimental set-up for the optically stimulated luminescence
measurement. Communications in Physics, Vol. 15, No.1 (2005),
pp. 48-54.
4. Be Kim Giap,
Le Hong Khiem, Phan Tien Dung, Vu Xuan
Quang, Nguyen Trong Thanh, Tran Ngoc. Determination of the
trapping parameters of glow peaks of LiF:Mg,Ti using the first
order kinetic model. Journal of Nuclear Science and Technology
(will be published- kèm theo giấy xác nhận).
5. Bế Kim Giáp
, Đỗ Xuân Thành, Nguyễn Quang Liêm, Phan Tiến
Dũng, Nguyễn Trọng Thành, Trịnh Thế Cờng, Nguyễn Xuân
Kử. Chế tạo và nghiên cứu tính chất nhiệt huỳnh quang của vật
liệu Al
2

O
3
sử dụng trong đo liều bức xạ. Báo cáo tại Hội nghị vật
lý toàn quốc lần thứ VI, Hà Nội 23-25/11/2005.

1
Mở đầu
ở nớc ta việc sử dụng phơng pháp đo liều bức xạ mới chỉ triển
khai tại Viện Năng lợng Nguyên tử Việt Nam, trên cơ sở các thiết bị
rất đắt tiền do cơ quan IAEA giúp đỡ và tài trợ. Nhng nhu cầu phổ
cập phơng pháp này trong mọi lĩnh vực: môi trờng, y học hạt nhân,
an toàn hạt nhân là rất lớn. Việc nghiên cứu và chế tạo các vật liệu
đo liều bức xạ đã và đang đợc triển khai với hai cách tiếp cận:
nghiên cứu cơ bản và định hớng ứng dụng. Có thể nói đây là một
lĩnh vực còn mới mẻ đối với các nhà khoa học Việt Nam.
Song song với việc chế tạo vật liệu, nhu cầu xây dựng và phát triển
các hệ thiết bị TL và đặc biệt là OSL cũng cần đợc chú trọng, nhằm
phục vụ tốt cho các nghiên cứu và thử nghiệm vật liệu, tiếp cận công
tác triển khai đo liều bức xạ. Thực tế, nhiều vấn đề kỹ thuật và công
nghệ liên quan đến TL và OSL còn đang đợc nghiên cứu tại một số
phòng thí nghiệm tiên tiến trên thế giới. Vì vậy, những nghiên cứu
phát triển và hoàn thiện hệ thiết bị TL và OSL còn mang tính thời sự
cao, có ý nghĩa khoa học và đặc biệt phù hợp thực tiễn Việt Nam.
Mục đích của luận án "Nghiên cứu huỳnh quang cỡng bức
nhiệt, cỡng bức quang của vật liệu Al
2
O
3
và ứng dụng trong đo
liều bức xạ" là: Chế tạo vật liệu Al

2
O
3
dạng bột và viên có chất lợng
phục vụ cho nghiên cứu cơ bản và thử nghiệm ứng dụng trong đo liều.
Xây dựng và phát triển hệ đo OSL. Xây dựng phần mềm phân tích
đờng cong TL. áp dụng phân tích các vật liệu: LiF:Mg,Ti, Al
2
O
3
:C
và Al
2
O
3
. Nghiên cứu thử nghiệm ứng dụng đo liều xạ trị trên hai loại
liều kế: LiF:Mg,Ti (thơng phẩm) và Al
2
O
3
tự chế tạo.
Đối tợng nghiên cứu của luận án là ba vật liệu đo liều bức xạ:
LiF:Mg,Ti, Al
2
O
3
:C (thơng phẩm) và Al
2
O
3

tự chế tạo.

2
ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án là một đề tài nghiên cứu
khoa học cơ bản có tính định hớng ứng dụng rõ ràng. Hớng nghiên
cứu về quá trình huỳnh quang cỡng bức (nhiệt và quang) và việc ứng
dụng hiện tợng này trong đo liều bức xạ hiện nay đang đợc tiến
hành tại nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới. ở nớc ta, việc đo liều
bức xạ trong y tế và một số ngành khoa học, kĩ thuật khác cũng đang
có yêu cầu ứng dụng các hiện tợng này là rất lớn. Hơn nữa, các nội
dung cụ thể đợc đề cập tới trong luận án nh vật liệu Al
2
O
3
, phơng
pháp OSL, nâng cao chất lợng và an toàn xạ trị,là những đối tợng
hiện nay đang đợc thế giới quan tâm. Vì vậy đề tài mang tính thời sự
cao, có ý nghĩa khoa học và ý nghĩa thực tiễn đối với nớc ta.
Bố cục của luận án gồm phần mở đầu, phần kết luận và 5 chơng.
Bản luận án dài 132 trang, có 63 hình vẽ và 104 tài liệu tham khảo.
Chơng 1. Lý thuyết cơ sở phơng pháp đo liều bức xạ bằng TL,
OSL và một số quá trình quang học liên quan
Giới thiệu, hệ thống hoá và cập nhật nội dung lý thuyết cơ sở
phơng pháp đo liều bức xạ bằng TL, OSL và một số quá trình quang
học liên quan.
Giới thiệu các đại lợng và đơn vị đo liều bức xạ.
Lý thuyết cơ sở của hiện tợng TL dựa trên lý thyết vùng năng
lợng và mô hình đơn giản một tâm một bẫy. Nội dung chính là thiết
lập các biểu thức lý thuyết mô tả quá trình động học đối với các
trờng hợp tái bắt yếu (động học bậc 1) và tái bắt mạnh (động học

bậc 2), sau đó tổng quát hoá cho trờng hợp bậc động học tổng quát.
Hệ thống đo liều bức xạ bằng TL bao gồm các thành phần: vật
liệu, thiết bị đọc tín hiệu, qui trình đo, kể cả việc lu giữ, phân tích
đánh giá các kết quả đo.

3
Các đặc trng cơ bản của hệ thống đo liều bằng TL nh: Tính
đồng đều của mẫu theo mẻ chế tạo, độ nhạy, giới hạn ghi nhận tín
hiệu TL, hiệu ứng fading, dạng vật lý và độ chính xác riêng là những
thông số quan trọng của hệ thống TLD cần đợc khảo sát.
Dựa trên tính chất cỡng bức bằng năng lợng quang mà một số
kỹ thuật cỡng bức khác nhau đợc xây dựng. Những mô hình cỡng
bức chi tiết là: cờng độ cỡng bức không đổi (CW-OSL (Continuous
wave - OSL)), điều biến cờng độ cỡng bức tăng tuyến tính
(LM-OSL (Linear-modulation OSL)) và cờng độ cỡng bức bằng
xung (POSL (Pulsed-OSL)).
Giới thiệu mang tính tổng quan một số kết quả nghiên cứu và chế
tạo vật liệu Al
2
O
3
sử dụng trong đo liều bức xạ của một số nhóm tác
giả trên thế giới công bố.
Chơng 2. Chế tạo và nghiên cứu một số tính chất TL của vật
liệu Al
2
O
3
sử dụng trong đo liều liều bức xạ
2.1. Thực nghiệm chế tạo mẫu bột

Mẫu bột Al
2
O
3
đợc chế tạo bằng phơng pháp "phân huỷ nitrat ở
nhiệt độ cao". Đây là phơng pháp đơn giản, dễ dàng thực hiện và
phù hợp với điều kiện phòng thí nghiệm ở trong nớc. Kết quả đã chế
tạo đợc một số lợng mẫu bột cỡ 40 gam (từ 8 mẻ). Cấu trúc tinh thể
của vật liệu đợc kiểm tra bằng phơng pháp nhiễu xạ tia X. Thành
phần và nồng độ các tạp chất chứa trong vật liệu Al
2
O
3
đợc xác định
bằng phép phân tích quang phổ phát xạ nguyên tử. Đã tìm đợc điều
kiện tối u cho vật liệu có cấu trúc và dạng đờng cong TL ổn định
với các dạng bức xạ ion hoá, cờng độ đỉnh TL mạnh nhất.


4
2.2. Thực nghiệm ép viên Al
2
O
3

Bột Al
2
O
3
với các cỡ hạt trung bình từ 75 ữ 150 m đợc sử dụng

ép thành các viên cùng với chất kết dính vô cơ, trên máy ép thuỷ lực
bằng một áp lực cỡ 200kg/cm
2
, thông qua cối ép thu đợc các viên
nén có hình dạng, kích thớc ổn định. Các mẫu viên sau công đoạn ép
đợc đánh ký hiệu (mã số của mẫu), sau đó đợc thiêu kết ở nhiệt độ
500
o
C trong 30 phút. Sản phẩm cuối cùng là các mẫu viên nén có
đờng kính 5mm, độ dày 1mm, khối lợng ~ 30 mg.
Tóm tắt chơng 2
1- Đã lựa chọn và chế tạo thành công mẫu bột Al
2
O
3
bằng phơng
pháp "phân huỷ nitrat ở nhiệt độ cao". Qui trình công nghệ chế tạo
không phức tạp, nhiệt độ thiêu kết mẫu tơng đối thấp (1100
o
C). Vật
liệu dạng bột có cấu trúc ổn định, đơn pha.
2- Đã chế tạo đợc một lợng mẫu bột Al
2
O
3
với khối lợng khá
nhiều (cỡ 40 gam). Đã tìm ra các thông số tối u áp dụng trong qui
trình chế tạo mẫu (tỷ lệ hoà tan là 1g/10 ml; tốc độ làm nguội mẫu
nhanh; nhiệt độ ủ 1100
o

C; thời gian ủ nhiệt 2 giờ). Hiệu suất ghi
nhận TL tốt ứng với mẫu có cỡ hạt từ 75 ữ150 m.
3- Đã tìm ra và áp dụng thành công qui trình ép viên Al
2
O
3
từ dạng
bột. Các viên Al
2
O
3
thu đợc bằng cách ép nguội với chất kết dính vô
cơ, sau đó thiêu kết ở 500
o
C trong 30 phút. Chất lợng các viên
Al
2
O
3
thiêu kết có cấu trúc ổn định, giữ nguyên cấu trúc pha của mẫu
bột ban đầu.
4- Mẫu Al
2
O
3
tự chế tạo có đờng cong TL đơn giản, đỉnh đo liều
190
o
C là thích hợp tốt cho ứng dụng trong đo liều bức xạ bằng TL.
Dạng đờng cong TL của vật liệu rất ổn định với các bức xạ ion hoá

khác nhau (tia X, gamma, UV).

5
5- Các đặc trng TL chủ yếu của vật liệu Al
2
O
3
sử dụng trong đo
liều bức xạ đã đợc khảo sát:
Độ nhạy TL tơng đối của vật liệu Al
2
O
3
tự chế tạo với bức xạ
gamma và tia X cao hơn cỡ 5 ữ 7 lần so sánh với vật liệu
LiF:Mg,Ti. Vật liệu Al
2
O
3
tự chế tạo rất nhạy với bức xạ UV.
Đáp ứng TL tuyến tính tốt trong dải liều quan tâm (dải liều chiếu
thờng sử dụng trong xạ trị từ 50 ữ 400 cGy).
Đối với bức xạ UV, đáp ứng TL tuyến tính với khoảng thời gian
chiếu từ 5 ữ 1200 giây; các thời gian chiếu dài hơn đáp ứng là phi
tuyến và tiến tới bão hoà.
Giới hạn ghi nhận mức liều thấp với bức xạ gamma cỡ 5cGy, và
với thời gian chiếu UV cỡ 5 giây vật liệu Al
2
O
3

tự chế tạo có khả
năng ghi nhận tốt.
Độ ổn định tín hiệu TL sau chiếu xạ là tốt, tín hiệu giảm sau 24
giờ cỡ 6%, sau đó tín hiệu giảm không đáng kể.
Mẫu Al
2
O
3
tự chế tạo có độ chính xác riêng ổn định, lặp lại và
đạt độ chính xác cao, có sai số thấp hơn 2%, giá trị này nằm
trong mức cho phép của hệ thống đo liều TL.

Chơng 3. xây dựng hệ đo OSL và áp dụng khảo sát một số tính
chất OSL của vật liệu -Al
2
O
3
:C
Thực tế ở nớc ta hiện nay việc nghiên cứu hiện tợng OSL còn ở
trong giai đoạn mới bắt đầu nên việc xây dựng hệ thống phơng pháp
nghiên cứu thực nghiệm là rất quan trọng và mang ý nghĩa quyết
định. Dựa trên các điều kiện hiện có, chúng tôi tiến hành xây dựng
một hệ đo OSL tại Phòng Vật liệu Quang điện tử, Viện Khoa học và
Công nghệ Việt Nam. Hệ đo hoạt động theo kỹ thuật cỡng bức
quang bằng xung (POSL).

6
3.1. Nghiên cứu xây dựng hệ đo OSL
Trong quá trình nghiên cứu, chúng tôi từng bớc xây dựng và phát
triển hệ đo từ đơn giản đến phức tạp. Phơng án ban đầu là lắp đặt hệ

đo OSL dựa trên hai cấu hình kích thích quang khác nhau. Đó là cấu
cấu hình 45
o
và tán xạ ngợc (backscattering configuration) ứng với
xung lade kích thích trực tiếp 45
o
hoặc 0
o
theo hớng pháp tuyến của
bề mặt mẫu. Tiến hành đo khảo sát khả năng ghi nhận tín hiệu OSL
trên từng hệ đo ứng với hai cấu hình nói trên.
3.1.1. Thiết bị và mẫu
3.1.2. Khảo sát khả năng thu nhận tín hiệu OSL
Bắt đầu từ hệ đo sử dụng cấu hình kích thích quang 45
o
nh sơ đồ
trình bày trên hình 3.1. Trong đó bức xạ OSL từ mẫu đợc thu thập
bằng hệ thấu kính CL và hội tụ trực tiếp đi vào PMT. Đây là cấu hình
lắp đặt phổ biến trong các phép đo huỳnh quang kể cả quang huỳnh
quang, trong đó chùm ánh sáng kích thích lên mẫu một góc 45
o
với
pháp tuyến của mặt mẫu. Bố trí theo cách này là đơn giản nhng hiệu
suất thu gom tín hiệu huỳnh quang từ mẫu là không cao vì góc khối
của của hệ thấu kính chuẩn trực là hẹp, thờng nhỏ hơn 60
o
, giá trị
này ớc lợng đợc từ tiêu cự và đờng kính của thấu kính. Tín hiệu
OSL đợc ghi nhận bằng PMT, rồi chuyển đến Oscilloscope số, sau
S CL F

PMT
LD
OSC
PC
H
ình 3.1. Sơ đồ hệ đo OSL sử dụng cấu hình khích thích quang 45
o
.
LD: Lade điôt; S: Mẫu; CL: Thấu kính hội tụ; F: Kính lọc quang;
PMT: Nhân quang điện; OSC: Oscilloscope; PC: Máy tính. LD và
OSL đợc trigger đồng bộ.

7
đó gửi đến máy tính. Chúng tôi đã sử dụng phần mềm ứng dụng cho
phép ghi nhận tín hiệu OSL thích hợp các chế độ kích thích khác
nhau, và lu giữ tín hiệu đo đợc trên máy tính.
Hệ đo OSL lắp đặt theo cấu hình tán xạ ngợc, về cơ bản chỉ có
cách kích thích và thu gom tín hiệu quang là thay đổi so với cấu hình
45
o
. Sơ đồ hệ đo OSL sử dụng cấu hình tán xạ ngợc đợc chỉ ra trên
hình 3.2. Trên cấu hình này, nguồn ánh sáng kích thích của LD trực
tiếp đi qua lỗ thủng (quang tâm) của gơng cầu. Với cách bố trí này
nếu vị trí đặt mẫu nằm trong mặt phản xạ của gơng thì góc gom nhặt
tín hiệu huỳnh quang từ mẫu có thể lớn hơn 180
o
, hơn nữa, việc gom
nhặt tín hiệu OSL từ mẫu
trong cấu hình tán xạ
ngợc chỉ thông qua

gơng cầu phản xạ và hội
tụ mà không có thấu kính.
Tất nhiên, để tập trung tín
hiệu OSL của mẫu đi vào
PMT thì vị trí đặt mẫu
phải nằm ở ngoài tiêu cự
LD
PMT
OSC
PC

M S F
H
ình 3.2. Sơ đồ hệ đo OSL sử dụng cấu hình khích thích
quang backscattering. LD: Lade điôt; M: Gơng cầu; S:
Mẫu; CL: Thấu kính hội tụ; F: Kính lọc quang;
PMT: Nhân quang điện; OSC: Oscilloscope; PC: Máy tính.
H
ình 3.5. Hệ đo OSL chúng tôi lắp đặ
t


8
của gơng cầu. Thực tế trong khi thiết kế việc này đã đợc tính toán
chọn vị trí mẫu để xác định đúng vị trí đặt PMT.
Hình 3.5 trình bày hệ đo OSL hoàn chỉnh ứng với cấu hình kích
thích quang tán xạ ngợc. Những kết quả thu đợc sau khi hệ đo OSL
hoạt động cho thấy hệ đo chạy tốt, ổn định, đã đáp ứng cho việc
nghiên cứu và thực nghiệm tiếp theo. Các kết quả khảo sát cho thấy
tín hiệu huỳnh quang của mẫu -Al

2
O
3
:C có dạng giống nh các kết
quả nghiên cứu và đã công bố trên các tập chí thế giới, với nguồn
xung kích thích bằng ánh sáng màu xanh (green). Hình 3.6 trình bày
cụ thể hai dạng tín hiệu:
đờng 1 là ánh sáng kích
thích có dạng xung hình
vuông, đờng 2 là tín hiệu
OSL. Điều này khẳng định
rằng dùng LD-IR làm nguồn
kích thích quang vào mẫu
-Al
2
O
3
:C đã chiếu xạ, cho
phép chúng ta thu đợc tín
hiệu OSL.
3.2. Các phép đo khảo sát một số tính chất OSL của -Al
2
O
3
:C
Chúng tôi chủ định dành nhiều sự tập trung để khảo sát các đặc
trng OSL phân giải thời gian theo độ rộng xung kích thích, cờng độ
phát LD (công suất) và tính chất đáp ứng OSL theo thời gian chiếu
UV của mẫu -Al
2

O
3
:C.
3.2.1. Độ rộng xung kích thích quang
3.2.2. Đáp ứng tín hiệu OSL theo liều chiếu xạ
0 500 1000 1500 2000
0
1000
2000
3000
4000
Tín hiệu OSL
Xung laser
2
1

Cờng độ huỳnh quang (đvtđ)
Thời gian (ms)
H
ình 3.6. Dạng tín hiệu OSL thu đợc
với dạng xung kích thích vuông
.

9
Hình 3.10 trình bày
kết quả khảo sát sự
phụ thuộc tín hiệu
OSL của mẫu
-Al
2

O
3
:C vào thời
gian chiếu UV. Kết
quả cho thấy tín hiệu
OSL thay đổi theo thời
gian chiếu UV, cờng
độ tăng với thời gian
chiếu trong khoảng từ
5 đến 60 giây thu đợc hàm phụ thuộc liều là tuyến tính. Với những
thời gian chiếu UV lâu hơn (> 60 giây), cờng độ OSL tiến tới trang
thái bão hoà (các bẫy trong vật liệu đợc điền đầy). Các mức liều thấp
hơn ứng với thời gian chiếu UV ngắn hơn chúng tôi cha khảo sát,
tuy nhiên với cách tiến hành thí nghiệm nh trên thì với mức liều ứng
với thời gian chiếu UV cỡ 5 giây là dễ dàng đo đợc.
3.2.3. ảnh hởng của độ rộng xung kích thích đến tín hiệu OSL
3.2.4. ảnh hởng của công suất kích thích đến tín hiệu OSL
Tóm tắt chơng 3
Để thực hiện một trong các mục tiêu của luận án đó là xây dựng
một hệ đo OSL hoàn chỉnh. Chúng tôi đã tổ chức, thực hiện các công
việc liên quan nh sau:
1- Xây dựng ý tởng lắp đặt hệ đo dựa trên hai cấu hình kích thích
quang 45
o
và tán xạ ngợc.
2- Trên cơ sở điều kiện trang thiết bị và các nguồn lực hiện có,
chúng tôi đã áp dụng nhiều giải pháp kỹ thuật để thiết kế cách bố trí
0 1500 3000 4500 6000
0
3000

6000
9000

Cờng độ OSL (đvtđ)
Thời gian (s)
10 20 30 40 50 60
3000
4000
5000
6000
7000
8000
9000

Cờng độ OSL (đvtđ)
Thời gian (s)

Hình 3.10. Tín hiệu OSL của mẫu

-Al
2
O
3
:C
phụ thuộc liều chiếu xạ ứng với các thời gian
chiếu UV khác nhau.Hình lồng biểu diễn tín
hi
ệ
u ứn
g

với các thời
g
ian chiếu từ 5- 60 s.

10
hệ quang, gia công các chi tiết, bộ phận trên hệ đo. Nhiều sản phẩm
gia công đã đạt đợc các tiêu chí: chất lợng đáp ứng tốt cho hệ đo,
hình thức đẹp, đơn giản, gọn nhẹ, tiện lợi và giá thành sản phẩm thấp.
Trong quá trình nghiên cứu và thực hiện khảo sát khả năng ghi nhận
tín hiệu OSL ứng với hai cấu hình nêu trên, chúng tôi khẳng định
rằng hệ đo OSL sử dụng cấu hình kích thích quang tán xạ ngợc hiệu
quả hơn cấu hình 45
o
. Chính vì vậy, chúng tôi đã đợc lựa chọn hệ đo
OSL ứng với cấu hình kích thích quang tán xạ ngợc để sử dụng trong
các nghiên cứu và thực nghiệm.
3- Chúng tôi đã áp dụng kỹ thuật kích thích bằng nguồn xung
quang (POSL) để khảo sát một số tính chất đo liều OSL của vật liệu
-Al
2
O
3
:C (thơng phẩm). Cờng độ OSL thu đợc phụ thuộc tuyến
tính vào độ rộng xung, cờng độ (công suất) kích thích quang. Đáp
ứng OSL của vật liệu -Al
2
O
3
:C theo thời gian chiếu UV tuyến tính
trong khoảng thời gian chiếu từ 5 đến 60 giây, với các thời gian chiếu

lâu hơn 60 giây đáp ứng OSL tiến tới trạng thái bão hoà. Cờng độ
OSL liên quan trực tiếp đến số hạt tại bị bắt, xác suất giải phóng
quang ra khỏi bẫy và tốc độ tái hợp.

Chơng 4. Phơng pháp phân tích đờng cong TL và một số kết
quả áp dụng
Hiện nay, ở nớc ta hoạt động nghiên cứu TL nói chung, phơng
pháp đo liều bức xạ bằng TL nói riêng còn ở trong giai đoạn mới bắt
đầu, nên việc xây dựng hệ thống phơng pháp nghiên cứu thực
nghiệm, đặc biệt phơng pháp phân tích, xử lý số liệu thực nghiệm là
cần thiết, quan trọng và có ý nghĩa rất thiết thực.
4.1. Mục đích và ý nghĩa của phơng pháp
4.2. Các phơng pháp phân tích đờng cong TL thực nghiệm

11
4.2.1. Các phơng pháp phân tích động học thông dụng
Đờng cong TL thực nghiệm thờng có dạng phức tạp bao gồm
nhiều đỉnh chồng chập và rất hiếm khi xuất hiện các đỉnh đơn. Tuy
nhiên, việc phân tích động học của một đỉnh đơn có ý nghĩa rất quan
trọng và là một sự dẫn dắt thích hợp cho các trờng hợp phức tạp hơn.
Đa số các trờng hợp trong thực tế, đờng cong TL thờng bao
gồm một số đỉnh chồng chập do sự hoạt động đồng thời của nhiều
loại bẫy khác nhau. Phổ bức xạ thờng biểu hiện một số dải phổ mà
chúng chỉ ra sự tồn tại của nhiều qúa trình tái hợp khác nhau.
4.2.2. Phơng pháp giải chập
Để có số liệu thu đợc thích hợp cho việc làm khớp thì chúng ta
cần phải chọn phơng trình động học thích hợp để khớp với đờng
cong thực nghiệm.
4.3. áp dụng phần mềm phân tích đờng cong TL
4.3.1. Các phơng trình động học

Đối với mô hình động học bậc phơng trình sử dụng để mô tả các
đỉnh đơn trong trờng hợp gia nhiệt tuyến tính:

























=

T

T
'
'
dT
kT
E
exp
s
exp
kT
E
expsn)T(I
0
0
(4.12)
Trờng hợp bậc động học lớn hơn 1, cờng độ TL đợc mô tả bởi
phơng trình theo mô hình động học bậc tổng quát:

)1b(
b
T
T
0
0
'dT
kT
E
exp
s
)1b(1

kT
E
expsn)T(I


















+






=

(4.13)
với b là bậc động học (1 b 2).
4.3.2. Xác định các tham số động học của các đỉnh TL
Chúng tôi sử dụng hàm gần đúng của G.Kitis và cộng sự.
Hàm gần đúng động học bậc một:

12

m
m
m
m
m
m
m
)(
T
TT
kT
E
exp
T
T
T
TT
kT
E
expI)T(I ì

ì










+= 11
2
2
(4.18)
Hàm gần đúng bậc động học tổng quát:

1
2
2
1
11

+









ì









=
b
b

m
m
m
m
m
m
b
b
m
Z
T
TT
kT
E
exp
T
T
))(b(
T
TT
kT
E
expbI)T(I
(4.19)
Đờng cong đầy đủ gồm M đỉnh riêng biệt đợc gần đúng bởi tổ
hợp tuyến tính của cờng độ các đỉnh, ta có:

++=

=
b
T
exp.ac)T(I)T(I
M
1i
icomp
4.20)
Chúng tôi đã sử dụng thuật toán lặp Levenberg-Marquard để làm
khớp với hàm mục tiêu cần phải tối thiểu hoá có dạng:

2
1
2







=
=j
M
i

jijexp
)T(I)T(I
(4.21)
Chất lợng của việc làm khớp đợc kiểm tra bằng đại lợng FOM:



=
j
fit
jfitjexp
Area
)T(I)T(I
FOM
(4.22)
4.3.3. Các kết quả phân tích đờng cong TL
4.3.3.1. Đờng cong TL mô phỏng
Việc áp dụng các thuật toán để xác định các thông số động học đã
đợc kiểm tra bằng cách phân tích đờng cong TL thực nghiệm và
đờng cong giả định đợc mô phỏng theo mô hình động học bậc tổng
quát. Đờng cong TL bao gồm 3 đỉnh chồng chập lên nhau đã đợc
mô phỏng số dựa vào phơng trình (4.20). Mỗi đỉnh đợc tính toán
phù hợp với phơng trình (4.19). Tốc độ gia nhiệt không đổi
= 1
o
C.s
-1
. Hình 4.6 trình bày kết qủa phân tích đờng TL mô phỏng
này. Đờng cong mô phỏng đợc biểu diễn bằng các chấm đặc còn
các đỉnh thành phần đợc biểu diễn bằng các chấm nhỏ. Đờng cong

13
làm khớp đợc biểu diễn
bằng đờng liền nét. Sự
phù hợp giữa đờng làm
khớp với đờng mô
phỏng có thể nhận thấy
rất rõ. Giá trị của hệ số
FOM ở đây cỡ 10
-4
. Cần
phải nhấn mạnh rằng
trong đa số các công
trình đã công bố trên các
tạp chí quốc tế, giá trị của FOM < 10
-2
có thể xem là chấp nhận đợc.
4.3.3.2. Các đờng cong TL thực nghiệm
(a) -Mẫu

-Al
2
O
3
:C (thơng phẩm)
Để kiểm tra tính chính xác của đờng cong TL đợc vi tính hóa
trong điều kiện thực, chúng tôi đã sử dụng phần mềm để phân tích
đỉnh chính tại 180
0
C của đờng TL thực nghiệm thu đợc từ mẫu

-Al
2
O
3
:C. Trong hình 4.7 các điểm hình tròn là số liệu thực nghiệm,
đờng liền nét là đỉnh đã đợc làm khớp. Có thể thấy rằng có sự trùng
khớp toàn bộ đờng cong
thực nghiệm và đờng làm
khớp trong toàn dải nhiệt
độ đo. Các thông số động
học thu đợc trình bày trên
hình 4.7 phù hợp với những
giá trị đã công bố [45]. Giá
trị FOM cỡ 0,0371 là chấp
nhận đợc.

H
ình 4.6. Kết quả phân tích một đờng
cong tổng hợp giả định gồm ba đỉnh theo
môhình động học bậc tổng quát. Các
tham số giả định để mô phỏng đợc lấy
từ bảng 4.4 của tài liệu [49].
H
ình 4.7. Kết quả phân tích động học
của đỉnh đo liều trong đờng cong TL
của mẫu Al
2
O
3
:C, sau khi chiếu xạ tia

X, tốc độ gia nhiệt

= 2
o
C.s
-1
.

14
(b) - Mẫu Al
2
O
3
(tự chế tạo)
Trên hình 4.8 biểu diễn
các đờng cong TL của viên
Al
2
O
3
thu đợc sau khi đợc
chiếu xạ từ ba nguồn bức xạ
khác nhau: 1- Tia X; 2- Đèn
D
2
; 3-
241
Am, cùng chế độ
thực nghiệm. Đờng cong
TL chứa 2 đỉnh ở các khoảng

nhiệt độ 190

và 320
o
C.
Các đờng cong TL này
sau đó đã đợc phân tích
bằng chơng trình máy tính của chúng tôi theo mô hình động học bậc
tổng quát. Thí dụ trên hình 4.9 trình bày kết quả phân tích mẫu chiếu
xạ tia X. Các tham số động học nhận đợc thể hiện ngay trên hình
này. Từ các kết quả phân tích hai loại mẫu Al
2
O
3
tự chế tạo và mẫu
thơng phẩm có thể đa đến một đánh giá chung là phần mềm phân
tích dựa trên mô hình động học tổng quát rất phù hợp cho hai loại
mẫu này. Xét riêng
đỉnh đo liều 190
o
C
( = 2
o
C.s
-1
) của hai
loại mẫu thì giá trị độ
sâu bẫy TL tơng ứng
với E ~ 1.22 (eV) và
bậc động học có giá trị

1 < b < 1.5. Ngoài ra,
kết quả phân tích cũng
chỉ ra đỉnh nhiệt độ cao
50 100 150 200 250 300 350 400 450
0.0
5.0x10
7
1.0x10
8
1.5x10
8
2.0x10
8
2.5x10
8
320
190

1 TiaX
2
D2
3
Am
Cờng độ TL (đvtđ)
Nhiệt độ (
o
C)
H
ình 4.8. Các đờng cong TL của
mẫu Al

2
O
3
ứng với các nguồn bức
xạ: 1- Tia X; 2- Đèn D
2
; 3-
241
Am.
H
ình 4.9. Kết quả phân tích động học của 2
đỉnh TL của mẫu Al
2
O
3
sau khi chiếu xạ tia X.

15
(320
o
C) của mẫu Al
2
O
3
có độ sâu bẫy tơng ứng với E ~ 1.5 (eV) và
bậc động học b ~ 1.9. Giá trị FOM trong các trờng hợp này thu
đợc là ~10
-4
.
(c)- Mẫu LiF:Mg,Ti (thơng phẩm)

Để khẳng định thêm khả năng ứng dụng phần mềm trong việc
phân tích các đờng cong TL thực nghiệm, chúng tôi đã áp dụng phần
mền để phân tích đờng cong TL của LiF:Mg,Ti (TLD-100).
Trong hình 4.12
đờng cong mô phỏng
đợc biểu diễn bằng
các hình tròn rỗng còn
đờng cong làm khớp
đợc biểu diễn bằng
đờng liền nét. Các
đỉnh thành phần đợc
phân tích (các đờng
bằng các chấm nhỏ)
đợc trình bày trên
cùng hình 4.12. Giá trị FOM trong trờng hợp này thu đợc cỡ 10
-5
.
Tiếp theo chúng tôi áp dụng phần mềm phân tích đờng cong TL thực
nghiệm theo mô hình động học bậc một.
Hình 4.13 biểu diễn đờng
cong TL thực nghiệm (đờng biểu diễn bằng các hình tròn) đo đợc
với LiF:Mg,Ti. Mẫu này đợc đo khoảng vài giờ sau khi chiếu xạ mà
không qua xử lý nhiệt. Vì vậy trên đờng cong trong khoảng nhiệt độ
từ nhiệt độ phòng đến 250
o
C thấy xuất hiện 4 đỉnh tơng ứng với các
đỉnh số 2, 3, 4 và 5. Tốc độ gia nhiệt khi đo là 2
o
C.s
-1

. Trên hình 4.13
đờng cong TL thực nghiệm đã đợc tách riêng ra thành các đỉnh
(đờng chấm chấm). Đờng liền nét biểu diễn tổng của các đỉnh. Có
H
ình 4.12. Kết quả phân tích động học
đờng cong TL giả định gồm 4 đỉnh.

16
thể thấy rõ trên hình vẽ
rằng đờng tính toán
khá phù hợp với đờng
thực nghiệm ngoại trừ
vùng lân cận xung
quanh đỉnh số 5. Theo
một số công trình mới
công bố gần đây, bản
thân đỉnh số 5 của
LiF:Mg,Ti cũng có cấu
trúc khá phức tạp bao gồm thêm 2 đỉnh phụ: 5a nằm ở phía nhiệt độ
thấp và 5b ở phía nhiệt độ cao và cờng độ của chúng thì thấp hơn
nhiều so với cờng độ của đỉnh chính.
Chơng 5. Thử nghiệm ứng dụng phơng pháp đo liều xạ trị
5.1. Các vật liệu và thiết bị riêng
Hai loại vật liệu LiF:Mg,Ti thơng phẩm và Al
2
O
3
tự chế tạo đợc
sử dụng làm các liều kế để triển khai thử nghiệm ứng dụng.
Hai loại máy phát tia xạ Cobalt-60 PICKER/C9 và máy gia tốc

SIEMENS-PRIMUS có tại Bệnh viện K Hà Nội đợc sử dụng trong
nghiên cứu triển khai thử nghiệm ứng dụng.
Các phép đọc liều đợc thực hiện trên máy Harshaw TLD-3500
.
5.2. Qui trình đo liều trên máy Harshaw
Qui trình đo liều trên máy Harshaw TLD - 3500 đợc tiến hành
với các thủ tục chuẩn nh sau:
Tạo nhóm liều kế chuẩn (Generate Calibration Dosimeters)
Chuẩn máy đo (Calibrate Reader)
Chuẩn các liều kế (Calibrate Dosimeters)
H
ình 4.13. Kết quả phân tích đờng
cong TL thực nghiệm của LiF:Mg,Ti.


17
5.3. Kết qủa thử nghiệm ứng dụng trên vật liệu Al
2
O
3

5.3.1. Thực hiện qui trình đo
Sau khi thực hiện đầy đủ ba bớc định chuẩn, trên máy đo đã lu
hai hệ số: RCF của máy và ECC của mỗi phần tử liều kế. Bắt đầu từ
đây ta triển khai đo liều tại hiện trờng theo từng mục đích cụ thể.
5.3.2. Kết quả đọc liều hiện trờng
Để tiếp cận phơng pháp đo liều bằng TL, tiến tới xây dựng đợc
qui trình đo, chúng tôi đã tiến hành từng bớc, từ đơn giản đến phức
tạp và mỗi bớc chia thành nhiều đợt thí nghiệm khác nhau.
5.3.2.1. Kiểm tra liều chiếu so sánh

Phép kiểm tra liều so sánh đợc khảo sát qua hai đợt. Các kết quả
thu đợc cho thấy: đối chiếu giữa kết quả đọc liều kiểm tra từ các liều
kế so với các liều chiếu thực (liều chỉ định) có vớng sai số > 2% chủ
yếu tập trung vào các mức liều < 50 cGy. Đặc biệt với các mức liều
thấp 5 - 10 cGy có giá trị sai số > 8%. Kết quả này đã đợc dự báo
trớc từ phía các nhà chuyên môn phụ trách các loại máy phát tia xạ
này, với các mức liều thấp < 10 cGy là thông số ngoài giới hạn hoạt
động của máy, do đó bắt đầu có sai số lớn. Nh vậy, một vài giá trị
sai số thu đợc từ phép kiểm tra liều so sánh nêu trên là có cơ sở.
5.3.2.2. Kiểm tra liều chiếu bí mật
Kết quả đọc liều bí mật cho thấy các liều kế Al
2
O
3
do chúng tôi
chế tạo có thể đáp ứng tốt việc đo liều hiện trờng. Tuy còn xuất hiện
ở một số liều đọc có sai số > 2% so với liều chiếu thực nhng các kết
quả này là rất khả quan.
5.3.2.3. Kiểm tra liều chiếu trên bệnh nhân ung th vú
Công tác triển khai thử nghiệm ứng dụng các liều kế Al
2
O
3
tự chế
tạo trong đo liều trên xạ trị ung th vú đợc tiến hành trong hai đợt.
Tổng số 12 bệnh nhân ung th vú (nữ) điều trị bằng tia xạ đã đợc

18
kiểm tra. Các liều kế đợc
gắn trực tiếp trên cơ thể

bệnh nhân trong quá trình
chiếu xạ tại vùng có khối u
và vùng mô lành lân cận.
Sau đó đo kiểm tra liều
lợng nhận đợc và đánh
giá sơ bộ tỉ lệ liều chiếu
giữa 2 vùng đó. Cụ thể hai
vị trí gắn liều kế đã đợc áp
dụng trên bệnh nhân đó là
tại vùng có khối u (cần điều trị) và vùng thợng đòn (cần đợc hạn
chế tia xạ). Hình 5.7 là hình ảnh áp dụng liều kế để kiểm tra liều
lợng bức xạ trong điều trị bệnh nhân ung th vú. Kết quả kiểm tra
liều chiếu trên bệnh nhân ung th vú nh trong bảng 5.3.
5.3.2.4. Kiểm tra liều chiếu trên bệnh nhân ung th vòm họng
Tổng số 10 bệnh nhân ung th vòm họng (cả nữ và nam) đợc
kiểm tra liều chiếu xạ. Hai vị
trí gắn các liều kế đợc áp
dụng trên bệnh nhân đó là:
trực tiếp tại vùng mang tai
(cần điều trị) và vùng chứa
hạch cổ (hạn chế tia xạ). Hình
5.9 là hình ảnh áp dụng liều
kế để kiểm tra liều trong điều
trị bệnh ung th vòm họng.
Kết quả kiểm tra đợc tổng
hợp trong bảng 5.4.
Hình 5.7. ứng dụng liều kế trong xạ
trị ung th vú tại Bệnh viện K Hà Nội.
Hình 5.9. ứng dụng liều kế trong xạ
trị ung th vòm họng tại bệnh viện K.

19
5.4. Kết quả thử nghiệm ứng dụng trên vật liệu LiF:Mg,Ti
Trong quá trình triển khai thử nghiệm ứng dụng trong đo liều xạ
trị, các liều kế LiF:Mg,Ti thơng phẩm đợc sử dụng nghiên cứu
song song cùng với các liều kế Al
2
O
3
tự chế tạo. Quá trình triển khai
thử nghiệm đợc tổ chức qua các bớc nh đã áp dụng cho Al
2
O
3
ở
trên. Bắt đầu bằng phép kiểm tra liều bí mật, sau đó tiến hành kiểm
tra liều lợng chiếu xạ trên điều trị hai loại ung th vú và vòm họng.
Đợt 1 Đợt 2
Liều trên
vùng lành
(cGy)
Liều trên vùng
có khối u
(cGy)
Liều trên
vùng lành
(cGy)
Liều trên vùng
có khối u
(cGy)

48.61
47.43
50.26
48.05
132.81
128.37
124.24
121.79
114.51
106.37
119.80
105.22
145.36
146.78
150.53
147.86
71.35
59.42
65.90
157.13
155.91
150.46
151.64
19.27
21.15
23.71
33.16
107.15
107.80
103.97

100.13
134.36
133.32
136.83
138.01
120.15
124.44
130.74
127.53
154.72
154.46
132.09
126.49
130.26
138.34
169.25
175.90
174.10
175.88
25.31
23.19
28.81

119.34
111.22
105.16
117.09
101.25
119.23
199.79

200.16
198.64
197.90
192.71
192.70

B
ảng 5.3. Kết quả kiểm tra liều trên bệnh nhân ung th vú

20
Kết quả đã kiểm tra trên 10 bệnh nhân, trong đó có 05 bệnh nhân ung
th vú (nữ) và 05 bệnh nhân ung th vòm họng (nam). Các kết quả đo
đợc tổng hợp trong bảng 5.6.
5.5. Nhận xét các kết quả thử nghiệm ứng dụng
Các kết quả kiểm tra liều so sánh, kiểm tra liều bí mật cho thấy
qui trình đo liều áp dụng trên hai loại liều kế khảo sát là rất khả quan.
Theo dõi trên các số liệu thu đợc (của cả hai loại vật liệu), với phép
đối chiếu kết quả giữa giá trị liều đọc đợc so với giá trị liều chiếu
Đợt 1 Đợt 2
Liều trên
vùng lành
(cGy)
Liều trên vùng
có khối u
(cGy)
Liều trên
vùng lành
(cGy)
Liều trên vùng
có khối u

(cGy)
95.50
99.46
95.85
90.35
161.16
164.66
164.33
163.68
128.35
130.00
125.28
45.86
38.18
46.33
39.84
125.30
134.51
137.36
131.84
88.25
91.15
83.73
87.37
139.83
177.29
136.80
140.75
98.68
101.43

169.49
166.94
172.57
164.93
94.15
100.44
115.74
98.53
186.97
184.75
190.43
110.95
115.05
118.39
117.06
160.30
155.09
160.74

38.41
31.52
34.18
37.34
123.75
119.40
127.38
128.52
132.18
131.17
140.90

144.77
142.95
141.66
155.96
150.42
159.99

144.32
145.55
143.66
B
ảng 5.4. Kết quả kiểm tra liều trên bệnh nhân ung th vòm họng

21
chỉ định cho thấy xuất hiện một số giá trị vớng sai số > 2%. Tuy
nhiên, sự sai số này tập trung chủ yếu ở những mức liều thấp, điển
hình ở mức liều chiếu 5 cGy có giá trị sai số cỡ (7- 9)%. Thực tế các
mức liều quan tâm và sử dụng trong xạ trị thờng nằm trong khoảng
liều từ 50 - 400 cGy. Do đó, các kết quả kiểm tra liều của chúng tôi là
chấp nhận đợc.
Từ kết quả đo kiểm tra và đánh giá liều lợng chiếu xạ ở vùng có
Kiểm tra liều trên bệnh
nhân ung th vòm họng
Kiểm tra liều trên bệnh
nhân ung th vú
Liều trên
vùng lành
(cGy)
Liều trên vùng
có khối u

(cGy)
Liều trên
vùng lành
(cGy)
Liều trên vùng
có khối u
(cGy)
138.35
141.00
127.26
157.05
140.44
149.00
147.63
155.00
153.28
81.00
95.38
246.56
254.08
163.28
174.77
182.60
183.00
145.30
144.51
137.31
131.08
18.25
21.15

23.71
38.37
46.60
47.43
48.26
48.00
145.04
141.68
135.72
138.00
168.00
168.50
180.25
130.15
144.44
134.74
140.53
369.00
350.36
196.00
184.11
186.82
180.66
135.07
148.31
143.91
142.38
85.31
84.19
82.81

61.35
58.44
56.93
147.37
144.00
133.65
125.12
167.34
174.28
176.00
186.19

B
ảng 5.6. Kết quả đo và đánh giá liều chiếu xạ bằng các liều kế
LiF:Mg,Ti

22
khối u và vùng mô lành lân cận cần bảo vệ cho phép chúng tôi có một
số đánh giá ban đầu về độ tin cậy của qui trình chiếu xạ trên bệnh
nhân. Thí dụ trong các bảng 5.4 và 5.6 cho ta thấy xuất hiện kết quả
bất thờng, ở đây liều chiếu ở vùng cần bảo vệ lại cao hơn ở vùng có
khối u. Trong những giá trị chênh lệch này phần lớn nguyên nhân có
thể nằm ở phía chúng tôi song cũng không loại trừ một số lý do khác
xuất hiện trong quá trình điều trị. Ví dụ nh thiết bị điều trị: sai số về
chuyển động cơ khí, về chuẩn máy hay bố trí các dụng cụ che chắn
Trờng hợp ngoài dự đoán nêu trên cần đợc xử lý trong công việc
của chúng tôi. Trong thời gian tới việc tiếp tục và tăng cờng thêm
các thử nghiệm trên bệnh nhân là cần thiết. Với những kinh nghiệm
thu đợc từ thực tế, chúng tôi sẽ cố gắng hiện thực hoá bằng các thử

nghiệm tiếp theo.
Kết luận
Luận án Nghiên cứu huỳnh quang cỡng bức nhiệt, cỡng
bức quang của vật liệu Al
2
O
2
và ứng dụng trong đo liều bức xạ
tiếp cận phơng pháp đo liều bức xạ tích lũy theo cơ chế sử dụng
nhiệt (TL) hoặc quang (OSL) để cỡng bức phát huỳnh quang, nhằm
định hớng ứng dụng trong đo liều xạ trị. Luận án đã trình bày các
kết quả nghiên cứu hoàn chỉnh từ khâu chế tạo vật liệu; đến khâu xử
lý ép viên theo tiêu chuẩn nhằm sử dụng đợc trong ứng dụng thực tế;
và cuối cùng là những thử nghiệm trong đo liều xạ trị thực ở bệnh
viện. ở từng khâu kể trên, các nghiên cứu đợc thực hiện khá chi tiết,
cho kết quả phản hồi tốt cho công nghệ. Hơn nữa, một số kỹ thuật
thực nghiệm nh xây dựng/phát triển hệ đo và kỹ thuật xử lý/phân