báo cáo nghiên cứu các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt neutron

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
KHOA VẬT LÝ – VẬT LÝ KỸ THUẬT
BỘ MÔN VẬT LÝ HẠT NHÂN
 

TP. HỒ CHÍ MINH - 2014
KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC
ĐỀ TÀI:
NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU
TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
SVTH: TRỊNH MINH TÙNG
CBHD: TS. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG
CBPB: TS. TRẦN DUY TẬP
1
LÝ DO CHỌN ĐỀ TÀI
Khó khăn
Lĩnh vực
Ứng
dụng
Đặc
điểm
Địa chất
Phân tích hàm lượng
Khảo cổ
Y học
Sinh học
Vật liệu
Nông nghiệp
Công nghiệp
Môi trường

v.v…
Độ chính xác, độ nhạy cao
Phân tích
kích hoạt
Nhiễu
Nhiễu
Mẫu nghiên cứu
Nguyên tố
quan tâm
Nguyên tố
gây nhiễu
TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
XÂY DỰNG CÔNG THỨC TÍNH TOÁN
CHO PHẢN ỨNG NHIỄU
THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG
CÁC CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
CHƯƠNG 1
CHƯƠNG 3
CHƯƠNG 2
NỘI DUNG
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
2
Hình 1. Sơ đồ minh họa một phản ứng hạt nhân với neutron.
Quá trình được biểu diễn qua phản ứng:
3
A 1 A 1 * A 1
Z 0 Z Z
X n ( X) X

    

1.1. Phân tích kích hoạt neutron
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
1.2. Các phản ứng nhiễu
1.2.1. Các phản ứng nhiễu sơ cấp
 Phản ứng (n,p):
139
La bị gây nhiễu bởi
140
Ce.
 Phản ứng (n,f):
140
Ce bị gây nhiễu bởi
235
U.
139
La(n,γ)
140
La
140
Ce(n,p)
140
La
23
Na(n,γ)
24
Na
27
Al(n,α)
24

Na
140
Ce(n,γ)
141
Ce
235
U(n,f)
141
Ce
 Phản ứng (n,α):
23
Na bị gây nhiễu bởi
27
Al.
Quan tâm
Gây nhiễu
1.2.2. Các phản ứng nhiễu thứ cấp
Các tia gamma hoặc các hạt mang điện tạo ra từ các phản ứng
(n,γ), (n,p), (n,α) tương tác với các nguyên tố matrix có trong mẫu.
Ví dụ: sự hình thành
13
N trong Polytylen bằng chiếu xạ
neutron 14MeV (n +
14
N → 2n +
13
N)
n + H → p
p +
13

C → n +
13
N
4
Quan tâm
Gây nhiễu
1.2.3. Các phản ứng nhiễu bậc 2
Xảy ra khi thành phần chính của mẫu và matrix có số
nguyên tử gần nhau.
5
176
Lu bị gây nhiễu bởi
176
Yb.
1.2.4. Hai phản ứng (n,γ)
Phản ứng làm tăng hoặc giảm sản phẩm của sản phẩm kích
hoạt.
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
2.1. Trường hợp nhiễu nghiên cứu
6
 Hỗn hợp chỉ có 2 đồng vị A và B đã biết trước cùng được
chiếu neutron trong cùng 1 điều kiện giống nhau.
 Đồng vị A (quan tâm) bắt neutron nhiệt và một phần neutron
trên nhiệt (gọi chung là neutron chậm trong khoảng từ 0 đến
0,5 MeV) tạo phản ứng A(n,γ)C.
 Đồng vị B (gây nhiễu) bắt neutron nhanh trong khoảng năng
lượng từ 4,3MeV đến 5,3MeV tạo phản ứng B(n,p)C.
 Sản phẩm tạo ra bởi 2 đồng vị A và B cùng là đồng vị C.
Đồng vị C phân rã phát gamma ghi nhận được trên phổ.
 Xác định phần trăm khối lượng của 2 đồng vị A, B trong hỗn

hợp mẫu khi biết tổng khối lượng hỗn hợp và các thông số
trong quá trình đo đạc.
Giả
thuyết
Yêu
cầu
CHƯƠNG 2: XÂY DỰNG CÔNG THỨC TÍNH TOÁN
CHO PHẢN ỨNG NHIỄU
Trường hợp điển hình
Hỗn
hợp
Phản ứng
Neutron
tương
tác
Tia gamma đặc trưng
của sản phẩm
E
γ
(KeV) I
γ
(%) T
1/2
La - Ce
139
La(n,γ)
140
La
Chậm
328,761

487,022
815,781
1596,203
20,8
46,1
23,72
95,40
1,6785
ngày
140
Ce(n,p)
140
La
Nhanh
Mn - Fe
55
Mn(n,γ)
56
Mn
Chậm
846,7638
1810,726
2113,092
98,85
26,9
14,2
2,57878
giờ
56
Fe(n,p)

56
Mn
Nhanh
7
Bảng 1. Các trường hợp điển hình.
CHƯƠNG 2: XÂY DỰNG CÔNG THỨC TÍNH TOÁN CHO PHẢN ỨNG NHIỄU
Hỗn hợp có khối lượng m
0
. Giả sử phần trăm khối lượng chất A
chiếm trong hỗn hợp là (x). Phần trăm khối lượng B chiếm trong
hỗn hợp là (1 – x). Hạt nhân A và B ban đầu có:
2.2.1. Trường hợp 1: A và B ở dạng đơn chất
(2.1)
(2.2)
(2.3)
(2.4)
8
Số hạt nhân phóng xạ C tạo ra từ A, B còn lại sau quá trình
kích hoạt neutron trong thời gian chiếu t
i
:
2.2. Xây dựng công thức tính toán
CHƯƠNG 2: XÂY DỰNG CÔNG THỨC TÍNH TOÁN CHO PHẢN ỨNG NHIỄU
(2.5)
(2.6)
Đặt:
Công thức (2.5) và (2.6) trở thành:
(2.7)
(2.8)
(2.9)

Sau thời gian chiếu t
i
, rã t
d
, đo t
m
, số hạt nhân nguyên tố A, B
ban đầu sẽ phát gamma là:
Ta có:
(2.10)
9
CHƯƠNG 2: XÂY DỰNG CÔNG THỨC TÍNH TOÁN CHO PHẢN ỨNG NHIỄU
Áp dụng công thức (2.8) và (2.9), công thức (2.10) trở thành:
Thế N
0A
và N
0B
từ công thức (2.1), (2.2) vào (2.11),
(2.11)
(2.12)
2.2.2. Trường hợp 2: A, B ở dạng oxit A
a1
O
a2
, B
b1
O
b2
(2.13)
10

biến đổi ta được:
CHƯƠNG 2: XÂY DỰNG CÔNG THỨC TÍNH TOÁN CHO PHẢN ỨNG NHIỄU
2.2.3. Trường hợp 3: A ở dạng đơn chất, B ở dạng oxit B
b1
O
b2
2.2.4. Trường hợp 4: A ở dạng oxit A
a1
O
a2
, B ở dạng đơn chất
(2.14)
(2.15)
11
CHƯƠNG 2: XÂY DỰNG CÔNG THỨC TÍNH TOÁN CHO PHẢN ỨNG NHIỄU
12
3.1. Các thiết bị dùng trong thực nghiệm
Hình 3.1. Cân đo mẫu
Hình 3.2. Nguồn
241
Am - Be
Hình 3.3. Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527
Hình 3.4. Hệ phổ kế gamma
Cường độ neutron:
1,5.10
7
n.s
-1
Năng lượng trung bình:
5,7MeV

CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG
CÁC CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
13
3.2. Xác định một số thông số liên quan đến thực nghiệm
3.2.1. Hiệu suất hệ đo tại bề mặt DET
Sử dụng nguồn chuẩn
154
Eu có hoạt độ ngày đo là 35108 Bq,
T1/2 = 3138,8 ngày
Ln(Ɛp) = - 0,061(Ln(E))
4
+ 1,5638(Ln(E))
3
- 14,931(Ln(E))
2
+ 61,689(Ln(E)) - 94,716
Hình 3.5. Đồ thị đường cong hiệu suất tại bề mặt DET
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÁC CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
14
3.2.2. Thông lượng neutron tại kênh nhanh
3.2.2.1. Thông lượng neutron chậm tại kênh nhanh
 Φ
e
= (1,14 ± 0,03).10
3
cm
-2
.s
-1
Hình 3.6. Mẫu vàng 99.99%

Lần
chiếu
Khối lượng
W (gam)
t
i
(giây)
t
d
(giây)
t
m
(giây)
Np
(số đếm)
Φ
s
(cm
-2
.s
-1
)
1
0,2218
80880 90 4775 21626
(5,20 ± 0,04).10
3
5580 90 5400
1913
(5,28 ± 0,12).10

3
2
Trung bình: Φ
s
= (5,24 ± 0,13).10
3
cm
-2
.s
-1
Bảng 3.1. Thông lượng neutron nhanh tại kênh nhanh
(3.1)
(3.2)
(3.3)
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÁC CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
 Φ
th
= (4,10 ± 0,10).10
3
cm
-2
.s
-1
Hình 3.7. Mẫu nhôm tròn
3.2.2.2. Thông lượng neutron nhanh tại kênh nhanh
Lần
chiếu
Khối lượng
W (gam)
t

i
(giây)
t
d
(giây)
t
m
(giây)
Np
(số đếm)
Φ
s
(cm
-2
.s
-1
)
1
1,0385 3600 90 3600 2976
(2,29 ± 0,05).10
6
2
1,0559 6120 420 5400 2136
(2,27 ± 0,06).10
6
3
1,0637 7680 240 5400 2476
(2,20 ± 0,05).10
6
Trung bình: Φ

f
= (2,28 ± 0,09).10
6
cm
-2
.s
-1
Bảng 3.2. Thông lượng neutron nhanh tại kênh nhanh
15
(3.4)
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÁC CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
3.3.1. Các chất dùng làm thực nghiệm
Sử dụng 4 chất: Mn, Fe, MnO
2
, Fe
2
O
3
có độ tinh khiết như bảng 3.3.
16
Tên mẫu Chỉ tiêu Đơn vị Kết quả Phương pháp
Mn Mn % 92,18 AAS
MnO
2
MnO
2
% 94,35 AAS
Fe
2
O

3
Fe
2
O
3
% 95,14 Trắc quang
Fe Fe % 80,32 AAS
Bảng 3.3. Kết quả kiểm định của các mẫu bột tại phòng Thí nghiệm
Phân tích Trung tâm, khoa Hóa trường đại học Khoa học Tự nhiên
Phản ứng quan tâm
55
Mn(n,γ)
56
Mn
56
Fe(n,p)
56
Mn
Tiết diện bắt neutron
σ
Mn
(n,γ) = 13,3b
σ
Fe
(n,p) = 0,93mb
3.3. Thực nghiệm kiểm chứng các công thức đã xây dựng
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÁC CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
Trường
hợp
Chất Mẫu

Khối lượng (g) x*
(g/g)
A B
1
A: Fe
B: Mn
1.1
0,1067 0,1932 0,3558
1.2
0,1045 0,2034 0,3395
1.3
0,1007 0,2038 0,3307
2
A: MnO
2
B: Fe
2
O
3
2.1
0,1355 0,2411 0,3597
2.2
0,1490 0,2434 0,3798
2.3
0,1477 0,2383 0,3827
3
A: Mn
B: Fe
2
O

3
3.1
0,1002 0,1875 0,3483
3.2
0,0957 0,1828 0,3436
3.3
0,0909 0,1854 0,3289
4
A: MnO
2
B: Fe
4.1
0,0941 0,2067 0,3128
4.2
0,1026 0,2067 0,3482
4.3
0,0992 0,2041 0,3270
17
3.3.2. Điều chế mẫu
Bảng 3.4. Thông tin mẫu
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÁC CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
18
3.2.3. Chiếu và đo mẫu
Các mẫu được chiếu tại kênh
neutron nhanh
Hình 3.9. Xử lý mẫu và mẫu sau khi xử lý xong
Hình 3.8. Container chứa mẫu
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÁC CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
Trường
hợp

Mẫu t
i
(giây)
t
d
(giây)
t
m
(giây)
N
p
(số đếm)
Sai số
(%)
1
1.1 11940 180 7200 5143 1,43
1.2 61200 240 7200 8103 1,63
1.3 76320 240 7200 8052 1,16
2
2.1 8580 150 7200 3575 1,77
2.2 9540 300 7200 4245 1,64
2.3 7200 720 7200 3268 1,68
3
3.1 8880 660 7200 4198 1,62
3.2 8580 300 7200 3849 1,68
3.3 7980 240 7200 3656 1,71
4
4.1 8100 600 7200 2600 2,03
4.2 8460 600 7200 2737 1,98
4.3 7680 240 7200 2681 1,98

19
Bảng 3.5. Thông tin ghi nhận từ mẫu tại đỉnh năng lượng 846,7638 KeV
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÁC CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
Hình 3.10. Phổ ghi nhận
Hình 3.10 Phổ ghi nhận từ hệ phổ kế tại đỉnh năng lượng 846,7638KeV
Công
thức
Trường
hợp
Mẫu x
(g/g)
Độ sai lệch của
x so với x* (%)
Độ sai lệch
trung bình (%)
2.12
1
(Đơn chất)
1.1 0,2341 ± 0,0068 34,2122 ± 0,0191
35,8463 ± 0,0323
1.2 0,2125 ± 0,0065 37,4055 ± 0,0192
1.3 0,2119 ± 0,0059 35,9213 ± 0,0177
2.13
2
(Oxit)
2.1 0,2553 ± 0,0080 29,0213 ± 0,0223
28,4188 ± 0,0383
2.2 0,2757 ± 0,0084 27,4092 ± 0,0220
2.3 0,2742 ± 0,0084 28,8260 ± 0,0219
2.14

3
(Đơn chất,
oxit)
3.1 0,2608 ± 0,0077 25,1375 ± 0,0221
26,3046 ± 0,0381
3.2 0,2451 ± 0,0073 28,6668 ± 0,0214
3.3 0,2463 ± 0,0074
25,1095 ± 0,0226
2.15
4
(Oxit, đơn
chất)
4.1 0,2383 ± 0,0084
23,8076 ± 0,0268
25,1852 ± 0,0450
4.2 0,2515 ± 0,0087
27,7555 ± 0,0249
4.3 0,2485 ± 0,0086
23,9926 ± 0,0263
Bảng 3.6. Kiểm chứng độ chính xác của các công thức trong từng trường hợp
20
Tên mẫu Chỉ tiêu Đơn vị Kết quả Phương pháp
Mn Mn % 92,18 AAS
MnO
2
MnO
2
% 94,35 AAS
Fe
2

O
3
Fe
2
O
3
% 95,14 Trắc quang
Fe Fe % 80,32 AAS
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÁC CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
21
3.2.4. Trường hợp giả định
Mẫu bột Độ tinh khiết (%) Oxi hóa (%) Tạp chất (%)
Fe 80,32 14,68 (Fe
2
O
3
) 5
Mn 92,18 2,82 (MnO
2
) 5
MnO
2
94,35 0 5,65
Fe
2
O
3
95,14 0 4,86
Bảng 3.7. Độ tinh khiết các mẫu chất trong trường hợp giả định
Bảng 3.8. Kết quả sai lệch mới trong trường hợp giả định

Trường hợp 1 2 3 4
Sai lệch cũ (%)
35,8463 28,4188 26,3046 25,1852
Sai lệch mới (%)
29,3459 24,0087 17,1279 21,7353
Độ giảm (%) 6,5004 4,4101 9,1767 3,4499
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÁC CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
22
3.2.5. Các nguyên nhân gây sai số
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÁC CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
1
• Độ chuẩn xác của khối lượng mẫu.
2
• Hiệu ứng tự hấp thụ.
3
• Thời gian đo đạc.
4
• Nhiễm tạp chất, oxi hóa, độ ẩm.
5
• Sự khác nhau của cấu hình mẫu thí nghiệm
và mẫu đo thông lượng.
6
• Hiệu suất hệ đo.
7
• Tiết diện bắt neutron, nguồn phát neutron.
23
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
Xác định
thông lượng neutron
tại kênh nhanh

nguồn
241
Am - Be
Φ
s
= (5,24 ± 0,13).10
3
cm
-2
.s
-1
Φ
e
= (1,14 ± 0,03).10
3
cm
-2
.s
-1
Φ
th
= (4,10 ± 0,10).10
3
cm
-2
.s
-1
Φ
f
= (2,28 ± 0,09).10

6
cm
-2
.s
-1
Xây dựng
4 công thức
tính toán
Thực nghiệm
kiểm chứng
Sai số khoảng
25% – 36%.
Kết luận
Kiến nghị
1
2
 Cần sự chuẩn xác cao hơn trong quá trình làm thực nghiệm.
 Lựa chọn các nguyên tố làm thực nghiệm phù hợp hơn.
1
2
24
TIẾNG VIỆT
[1] Nguyễn Thị Yến Duyên (2012), Nghiên cứu phép phân tích kích hoạt neutron với nguồn
Ra-Be, Luận văn Thạc sỹ, ĐHKHTN Tp.HCM.
[2] Trương Thị Hồng Loan (2013), Giáo trình Xử lý thống kê số liệu thực nghiệm hạt nhân,
ĐHKHTN Tp.HCM.
[3] Lê Thị Quỳnh Như (2006), Phân tích các nguyên tố vi lượng trong các vị thuốc chữa bệnh
thần kinh, mất ngủ bằng phương pháp phân tích kích hoạt neutron, Khóa luận tốt nghiệp,
ĐHKHTN Tp.HCM.
[4] Huỳnh Trúc Phương (2009), Nghiên cứu và phát triển phương pháp chuẩn hóa K

0
cho
vùng tia gamma năng lượng thấp, Luận án Tiến sĩ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Hồ
Chí Minh.
[5] Huỳnh Trúc Phương, Trần Phong Dũng và Châu Văn Tạo (2009), Giáo trình Các phương
pháp phân tích hạt nhân nguyên tử, ĐHKHTN Tp.HCM.
[6] Trịnh Quang Thanh (2013), Phân tích hàm lượng vài nguyên tố trong mẫu địa chất bằng
phương pháp phân tích kích hoạt neutron và huỳnh quang tia X, Khóa luận tốt nghiệp,
ĐHKHTN Tp.HCM.
[7] Nguyễn Văn Thành (2010), Thực nghiệm xác định hệ số k
0
của một số đồng vị bằng nguồn
neutron Am – Be, Khóa luận tốt nghiệp, ĐHKHTN Tp.HCM.
[8] Lê Thị Thanh Tuyền (2012), Khảo sát các đặc trưng phổ neutron tại kênh nhanh nguồn
Am – Be, Luận văn Thạc sỹ, ĐHKHTN Tp.HCM.
[9] Văn Thị Thu Trang (2008), Xác định hằng số k
0
trong phương pháp k
0
–INAA bằng kích
hoạt neutron nguồn đồng vị Am – Be, Khóa luận tốt nghiệp, ĐHKHTN Tp.HCM.
[10] Lê Văn Sơn (2007), Phân tích một số nguyên tố dinh dưỡng và kim loại nặng độc trong
mẫu gạo bằng phương pháp kích hoạt neutron, Khóa luận tốt nghiệp, ĐHKHTN Tp.HCM.
TÀI LIỆU THAM KHẢO
TIẾNG ANH
[11] S.F. Mughabghab (2003), Thermal neutron capture cross sections resonance integrals
and g-factors, Brookhaven National Laboratory Upton, NY 11973-5000 U.S.A.
WEBSITE
[12] />[13] />[14] Sắt(III)_ôxít
[15] />25