Xác định thành phần và khối lượng của Plutionium trong mẫu Pube bằng phương pháp Gamma

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN




NGUYỄN VĂN QUÂN



XÁC ĐỊNH THÀNH PHẦN VÀ KHỐI LƯỢNG CỦA PLUTONIUM
TRONG NGUỒN PUBE BẰNG PHƯƠNG PHÁP GAMMA





LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC




Hà Nội – 2012
ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN




NGUYỄN VĂN QUÂN

XÁC ĐỊNH THÀNH PHẦN VÀ KHỐI LƯỢNG CỦA PLUTONIUM TRONG
MẪU PUBE BẰNG PHƯƠNG PHÁP GAMMA
Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao
Mã số: 604405


LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

PGS.TS. BÙI VĂN LOÁT

Hà Nội – 2012
MỤC LỤC
DANH MỤC CÁC BẢNG SỐ LIỆU VÀ KẾT QUẢ
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT VÀ TỪ KHÓA
MỞ ĐẦU 1
CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ PLUTONI 2
1.1. Lịch sử khám phá 3
1.2. Ứng dụng của Plutoni 5
1.2.1. Chế tạo bom nguyên tử 5
1.2.2. Chế tạo nhiên liệu ô xít hỗn hợp MOX 5
1.2.3. Làm nguồn phát nhiệt 7
1.3. Tác hại của Plutoni 8
CHƢƠNG 2. GHI NHẬN GAMMA PHÁT RA TỪ NGUỒN PUBE VÀ CÁC
VÙNG NĂNG LƢỢNG 9
2.1. Ghi nhận gamma phát ra từ nguồn PuBe 9

2.2. Các vùng năng lƣợng hữu ích sử dụng để xác định hàm lƣợng Pu 11
2.2.1. Vùng năng lượng 40 keV 11
2.2.2. Vùng năng lượng 100 keV 13
2.2.3. Vùng năng lượng 125 keV 15
2.2.4. Vùng năng lượng 148 keV 17
2.2.5. Vùng năng lượng 160 keV 19
2.2.6. Vùng năng lượng 208 keV 21
2.2.7. Vùng năng lượng 332 keV 23
2.2.8. Vùng năng lượng 375 keV 25
CHƢƠNG 3. PHƢƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH HÀM LƢỢNG VÀ KHỐI LƢỢNG
CỦA PLUTONI 27
3.1. Phƣơng pháp xác định hàm lƣợng 27
3.1.1. Phương pháp xác định sử dụng chương trình MGA
++
27
3.1.2. Phương pháp xác định sử dụng chương trình Gamma Vision 29
3.2. Phƣơng pháp tính toán khối lƣợng 33
3.2.1. Phương pháp 33
3.2.2. Giảm sai số hệ thống của giá trị F
1E
35
3.2.3. Sử dụng đỉnh 129 keV để ước lượng giá trị R 36
3.2.4. Ước lượng khối lượng M
Pu
của các nguồn không biết thông tin về hình
dạng 37
CHƢƠNG 4. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 38
4.1. Kiểm tra phƣơng pháp cho nguồn PuBe đo năm 2002 38
4.2. Ứng dụng phƣơng pháp xác định hàm lƣợng dùng Gamma Vision cho
trƣờng hợp nguồn PuBe đo năm 2009 39

KẾT LUẬN 50
Tài liệu tham khảo 51










DANH MỤC CÁC BẢNG SỐ LIỆU VÀ KẾT QUẢ
Bảng 2.1. Các thông số của các mẫu chuẩn nguồn PuBe trên giấy chứng nhận 9
Bảng 2.2. Các đỉnh năng lượng và cường độ của chúng trong vùng 40 keV 12
Bảng 2.3. Các đỉnh năng lượng và cường độ của chúng trong vùng 100 keV 14
Bảng 2.4. Các đỉnh năng lượng và cường độ của chúng trong vùng 125 keV 16
Bảng 2.5. Các đỉnh năng lượng và cường độ của chúng trong vùng 148 keV 18
Bảng 2.6. Các đỉnh năng lượng và cường độ của chúng trong vùng 160 keV 19
Bảng 2.7. Thành phần của các đồng vị trong đỉnh tổng 160 keV 21
Bảng 2.8. Các đỉnh năng lượng và cường độ của chúng trong vùng 208 keV 22
Bảng 2.9. Các đỉnh năng lượng và cường độ của chúng trong vùng 332 keV 23
Bảng 2.10. Thành phần đóng góp của các đồng vị tại đỉnh 332 và 336 keV 24
Bảng 2.11. Các đỉnh năng lượng và cường độ của chúng trong vùng 375 keV 25
Bảng 3.1. Các đỉnh năng lượng được sử dụng trong tính toán hàm lượng đồng vị Pu
bằng phương pháp dùng Gamma Vision 30
Bảng 4.1. Kết quả tính toán sử dụng chương trình Gamma Vision dùng đỉnh 104.24
keV cho các nguồn PuBe đo năm 2009 39
Bảng 4.2. Kết quả tính toán sử dụng chương trình Gamma Vision dùng đỉnh 160.0 keV
cho các nguồn PuBe đo năm 2009 43

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
Hình 1.1 Sơ đồ chuyển hóa giữa
238
U và
244
Cm trong nhiên liệu đã cháy của lò phản
ứng LWR 2
Hình 1.2. E. M. McMillan (trái) và Glenn Seaborg (phải) 3
Hình 1.3. Sơ đồ nguyên lý hai kiểu thiết kế cơ bản của bom nguyên tử 5
Hình 1.4. Sơ đồ mô tả thành phần các đồng vị của thanh nhiên liệu Urani chưa cháy,
đã cháy, và nhiên liệu MOX 7
Hình 2.1. Sơ đồ cấu tạo của nguồn PuBe và lớp vỏ chứa 9
Hình 2.2. Sơ đồ thí nghiệm đo phổ gamma của nguồn PuBe bằng detector HPGe 10
Hình 2.3. Detector HPGe GL2020R kiểu Planar có diện tích khối tinh thể Ge là 2000
mm
2
10
Hình 2.4. Dạng phổ gamma từ 0-600keV của nguồn PuBe được đo bằng detector
Planar HPGe GL2020R 11
Hình 2.5. Phổ gamma trong vùng 40 keV của dung dịch Plutoni với axit
nitric 12
Hình 2.6. Phổ gamma của vùng 100 keV đo bởi detector HPGe có độ phân giải 490
eV tại 122 keV 15
Hình 2.7. Phổ gamma vùng 125 keV của nguồn PuO
2

đo bởi detector HPGe có độ
phân giải 490 eV tại 122 keV 16
Hình 2.8. Phổ gamma vùng 148 keV của nguồn PuO
2
đo bởi detector HPGe có độ
phân giải 490 eV tại 122 keV 18
Hình 2.9. Phổ gamma vùng 160 keV của nguồn PuO
2
đo bởi detector HPGe có độ
phân giải 490 eV tại 122 keV 20
Hình 2.10. Phổ gamma vùng 208 keV của nguồn PuO
2
đo bởi detector HPGe có độ
phân giải 490 eV tại 122 keV 22
Hình 2.11. Phổ gamma vùng 332 keV của nguồn PuO
2
đo bởi detector HPGe có độ
phân giải 490 eV tại 122 keV 24
Hình 2.12. Phổ gamma vùng 375 keV của nguồn PuO
2
đo bởi detector HPGe có độ
phân giải 490 eV tại 122 keV 26


Hình 3.1. Đường hiệu suất ghi tương đối của vùng năng lượng lớn hơn 110 keV 31
Hình 3.2. Đường hiệu suất ghi tương đối của vùng năng lượng nhỏ hơn 110 keV 32
Hình 3.3. Sự phụ thuộc của tỷ số M
γ
/M
cal

theo M
cal
35
Hình 3.4. Sự phụ thuộc của tỷ số M
γ
/M
cal
theo

lE
D 36
Hình 4.1. Tỷ số hàm lượng
239
Pu tính theo phương pháp dùng đỉnh 160 keV (a) và
104.24 keV (b) so với bằng chương trình MGA
++
theo hàm lượng
239
Pu 38
Hình 4.2. Tỷ số hàm lượng
240
Pu tính theo phương pháp dùng đỉnh 160 keV (a) và
104.24 keV (b) so với bằng chương trình MGA
++
theo hàm lượng
239
Pu 38
Hình 4.3. Tỷ số hàm lượng
239
Pu được tính theo hai trường hợp dùng đỉnh 160 và

104.24 keV của phương pháp Gamma Vision 48
Hình 4.4. Phổ gamma từ 0-15000 keV của PuBe, AmBe, Pu nguyên chất và phông
được đo bằng detector Ortec HPGe có thể tích khối tinh thể Ge là 150 cm
3
49













DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT VÀ TỪ KHÓA
IAEA International Atomic Energy Agency
PuBe Plutonium Berrilyum
Pu Plutonium
LWR Light Water Reactor
MOX Mixed Oxide Fuel
HPGe High Purity Germanium
MGA Multigroup Gamma Analysis
MCA Multichannel Analysis
Hàm lượng Isotopic composition
Độ cháy Burnup
Nhiệt lượng kế Calorimeter

Hệ số phân nhánh Branching ratio
Hệ số truyền qua Transmission Factor
Hoạt độ riêng Specific Radioactive
Phương pháp năng lượng vô hạn Infinite Energy Method















Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
1
M U
Ngy nay cỏc k thut cng nh cỏc vt liu ht nhõn c ng dng rng rói
trong cỏc lnh vc ca cuc sng. Plutoni l mt ng v phúng x rt nguy him i
vi con ngi cng nh cỏc c th sng khỏc. Nú l mt thnh phn quan trng ch
to bom nguyờn t cng nh bom bn v s rt nguy him khi ri vo tay cỏc t chc
khng b. Vỡ vy kim soỏt vic qun lý cng nh vn chuyn trỏi phộp cỏc vt liu cú

cha Pu ó c IAEA kim soỏt gt gao. Hungari cú tng cng 152 ngun PuBe do
ú vic tớnh toỏn hm lng v khi lng ca cỏc ngun ny l rt cn thit.
Ngun PuBe l hn hp ca Plutoni v Berili theo t l Pu/Be = 1/13 v phỏt x
neutron v gamma rt mnh. Thụng thng ngun PuBe cha cỏc ng v siờu Urani
bao gm
237
U,
238
Pu,
239
Pu,
240
Pu,
241
Pu,
242
Pu v
241
Am. Vic xỏc nh khi lng
chớnh xỏc ca cỏc ngun PuBe mt nhón mỏc l rt khú khn vỡ cỏc thụng s hỡnh hc
bờn trong ca ngun chỳng ta thng khụng bit. Mt khỏc cú nhiu phng phỏp
cng nh cỏc chng trỡnh tớnh toỏn hm lng cỏc ng v ó c phỏt trin v xõy
dng cho trng hp hm lng ca
239
Pu ln hn 75%. i vi trng hp hm
lng nh hn 75% cỏc chng trỡnh hin nay thng khụng th tớnh toỏn c. Vỡ
vy mc ớch ca lun vn l xõy dng phng phỏp tớnh toỏn hm lng v khi
lng ca cỏc ngun PuBe ny.
Lun vn bao gm 5 phn chớnh:
- Tng quan v Plutoni: Trỡnh by khỏi quỏt v Plutoni bao gm lch s khỏm

phỏ ca cỏc ng v, ng dng v tỏc hi ca Plutoni.
- Ghi nhn gamma phỏt ra t ngun PuBe v cỏc vựng nng lng: Gii
thiu v ngun PuBe, s thớ nghim v cỏc vựng nng lng c s dng
trong tớnh toỏn hm lng Plutoni.
- Phng phỏp xỏc nh hm lng v khi lng ca Plutoni: Trỡnh by
phng phỏp xỏc nh hm lng v khi lng Plutoni trong mu PuBe.
- Kt qu v tho lun: Trỡnh by kt qu xỏc nh hm lng v khi lng
ca Plutoni trong ngun PuBe v a ra mt s nhn xột v kt qu thu c.
- Kt lun: Trỡnh by mt s kt lun v phng phỏp v hng phỏt trin ca
cỏc nghiờn cu tip theo.
Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
2

CHNG 1. TNG QUAN V PLUTONI

Plutoni l mt nguyờn t húa hc him, cú tớnh phúng x cao vi ký hiu húa hc
Pu v s nguyờn t 94. Nú l mt kim loi thuc nhúm actini vi b ngoi mu trng
bc v b xn khi tip xỳc vi khụng khớ, to thnh mt lp ph m khi b ụxi húa.
Nguyờn t ny thụng thng biu hin 6 dng thự hỡnh. Khi tip xỳc vi khụng khớ m,
nú to thnh cỏc ụxớt v hirua lm th tớch cỏc mu gión n tng thờm n 70 ln. Nú
cng l mt cht c phúng x m tớch t trong ty xng ca cỏc c th sng. Nhng
c tớnh ny v cỏc tớnh cht khỏc khin cho vic vic x lý Plutoni nguy him.
Plutoni l nguyờn t nguyờn thy nng nht, cú cỏc ng v sau
238
Pu,
239
Pu,

240
Pu,
241
Pu,
242
Pu,
243
Pu,
245
Pu,
246
Pu,
247
Pu. Trong ú
244
Pu cú chu k bỏn ró ln nht
khong 80 triu nm, nờn nguyờn t ny cú th c tỡm thy dng vt trong t
nhiờn.
238
Pu cú chu k bỏn ró 88 nm v phỏt ra cỏc ht anpha. Nú l mt ngun cung
cp nhit trong cỏc mỏy phỏt in ht nhõn cung cp in cho tu khụng gian.
240
Pu cú
kh nng t phõn hch cao, lm tng thụng lng neutron ca bt k mu no.
ng v quan trng nht ca Plutoni l
239
Pu, vi chu k bỏn ró 24.100 nm.
Trong bom ht nhõn thỡ ng v
239
Pu úng vai trũ quan trng nht.

239
Pu v
241
Pu cú
kh nng phõn hch khi b bn phỏ bi neutron nhit v gii phúng nng lng, tia
gamma v vi neutron. Cỏc neutron ny sau ú cú th duy trỡ phn ng ht nhõn dõy
chuyn, c ng dng trong cỏc v khớ ht nhõn v lũ phn ng ht nhõn. Plutoni ch
yu c to ra t cỏc lũ phn ng. Quỏ trỡnh to thnh cỏc ng v siờu Urani trong
cỏc thanh nhiờn liu ó chỏy c mụ t trờn hỡnh 1.1.

Hỡnh 1.1 S chuyn húa gia
238
U v
244
Cm trong nhiờn liu ó chỏy ca lũ
phn ng LWR.
Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
3
1.1. Lch s khỏm phỏ
Sau khi khỏm phỏ ra Urani v cỏc tia bc x nhiu nh khoa hc ó cú ý ngh
liu cú th dựng chỳng to thnh cỏc nguyờn t nng hn khụng. Khụng cú nguyờn
t no nng hn Urani c tỡm thy trong t nhiờn, nhng cỏc nh khoa hc ngh
rng cú th to ra chỳng trong phũng thớ nghim.
Enrico Fermi v nhúm nh khoa hc ca i hc Rome ó thụng bỏo rng h
phỏt hin ra nguyờn t th 94 nm 1934. Fermi gi nguyờn t ny l Hesperium v ó
cp n nú trong bi thuyt trỡnh ti l trao gii Nobel nm 1938. Nhng trờn thc
t mu ca Fermi cha Ba, Kr v mt s nguyờn t khỏc l sn phm phõn hch

(nhng ti thi im ny hin tng phõn hch cha c phỏt hin).



Hỡnh 1.2. E. M. McMillan (trỏi) v Glenn Seaborg (phi)
Nm 1940, Dr. Glenn T. Seaborg, Edwin M. McMillan, J. W. Kennedy, and A.
C. Wahl dựng neutron cú nng lng 12 MeV (c sinh ra bng cỏch gia tc ht
deutron trong mỏy gia tc cyclotron cú ng kớnh 150 cm i hc California,
Berkeley ri bn vo bia Be) bn phỏ vo bia Uranium t nhiờn. McMillan v Abelson
ó phỏt hin ra nguyờn t siờu Urani u tiờn cú s th t 93, theo phng trỡnh sau:

UnU
239
92
1
0
238
92
(1)



NpU
239
93
min5.23
239
92
(2)
Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng

ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
4
McMillan v Abelson ó phỏt hin ra nguyờn t siờu Urani u tiờn cú s th t
93. Nguyờn t ny c t tờn l Neptuni (Np) theo tờn ca sao Hi Vng (Neptune).
Dự vy mói ti nm 1944 ngi ta mi tỏch chit ra c Np.
Mựa hố nm 1940 mt nhúm cỏc nh húa hc bao gm Glen Seaborg, Arthur
Wahl, and Joseph Kennedy ó tin hnh tỡm kim nguyờn t siờu Urani cú s th t 94,
m h ngh l sn phm phõn ró ca
239
Np.



?
239
94
3.2
239
93
d
Np
(3)
Tip tc tỡm kim nguyờn t 94, vo mựa ụng nm 1941 h bn phỏ UO
2
bng
deutron c gia tc ti nng lng 16MeV bng mỏy gia tc cylotron sinh ra mt
ng v khỏc ca Np ú l
238

Np.
238
Np phõn ró beta vi chu k bỏn ró 2.12 ngy sinh
ra nguyờn t 94, nguyờn t ny cú chu k phõn ró alpha 90 nm. H ó ln u tiờn
phỏt hin ra ng v
238
Pu ca Plutoni.

nNpHU
1
0
238
93
2
1
238
92
2
(4)




PuNp
d
238
94
12.2
238
93

(5)

HeUPu
years
4
2
234
92
90
238
94

(6)
Cui mựa xuõn nm 1941, ng v khỏc ca Plutoni l
239
Pu, ó c to ra bng
cỏch bn chựm neutron vo bia cha hn hp Urani c bao quanh bi paraffin.
Ging nh nhúm ca Fermi ó khỏm phỏ, lp paraffin lm gim nng lng ca cỏc
neutron v do ú lm tng kh nng tng tỏc vi bia. ng v mi ca Pu, cng l
mt ht nhõn phõn ró alpha, nhng chu k bỏn ró tng i ln khong 24,000 nm
lm gim hot nờn chỳng khú phỏt hin hn
238
Pu.


UnU
239
92
1
0

238
92
(7)




NpU
d
239
93
12.2
239
92
(8)




PuNp
d
234
94
35.2
239
93
(9)

HeUPu
years

4
2
235
92
11.24
239
94

(10)

Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
5
1.2. ng dng ca Plutoni
1.2.1. Ch to bom nguyờn t
ng v
239
Pu l mt trong cỏc ng v phõn hch quan trng trong vic ch to
bom nguyờn t, bi vỡ kh nng d dng phõn hch v sn cú ca nú. gim khi
lng ti hn ngi ta lm thờm lp v bao quanh lừi Plutoni phn x neutron. Nh
cú v phn x neutron ny m khi lng ti hn i vi Plutoni gim t 16 kg xung
10 kg vi hỡnh cu ng kớnh khong 10 cm [13]. Khi lng ti hn ca Plutoni ch
bng c 1/3 so vi ca Urani.
Bom nguyờn t cú bit danh Fat Man b M nộm xung Nagasaki ca Nht l
mt dng bom nguyờn t dựng Plutoni. Plutoni b nộn cht li hn bỡnh thng vi
mt ngun neutron lm mi cho phn ng. Hỡnh 1.3 mụ t s nguyờn lý hai kiu
thit k c bn ca bom nguyờn t. c tỡnh ch 6.2 kg Plutoni khi xy ra v ni ht
nhõn cú sc cụng phỏ tng ng vi 20,000 tn thuc n TNT [5,12]. Cú th thy

c kh nng phỏ hoi vt ln con ngi vụ cựng khng khip ca bom nguyờn t.
Do vy vic kim soỏt chng ph bin v khớ ht nhõn l cc k cn thit trỏnh
nhng thm kch ó xy ra Hirosima v Nagasaki s lp li trong tng lai.

Hỡnh 1.3. S nguyờn lý hai kiu thit k c bn ca bom nguyờn t
1.2.2. Ch to nhiờn liu ụ xớt hn hp MOX
Nhiờn liu ht nhõn ó s dng t cỏc lũ phn ng nc nh cha Plutoni
dng hn hp gm
242
Pu,
240
Pu,
239
Pu v
238
Pu. Hn hp ny khụng c lm giu mt
Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
6
cỏch y dựng cho cỏc v khớ ht nhõn, nhng nú cú th c s dng lm nhiờn
liu MOX. Bt gi neutron ngu nhiờn lm cho mt lng
242
Pu v
240
Pu tng theo
thi gian Plutoni b chiu x trong lũ phn ng bi cỏc neutron "nhit" tc chm, vỡ
th sau chu k th 2, Plutoni ch cú th c tiờu th bi cỏc lũ phn ng neutron
nhanh. Nu cỏc lũ phn ng neutron nhanh khụng cú, lng Plutoni d thng s b

loi b, v tr thnh mt loi cht thi ht nhõn cú thnh t tn ti lõu trong mụi
trng. Vic mong mun tiờu th loi Plutoni ny v cỏc nhiờu liu siờu Urani khỏc v
lm gim lng phúng x trong cht thi l mt trong nhng lý do khin ngi ta phỏt
trin cỏc lũ phn ng neutron nhanh.
Cụng ngh húa hc ph bin nht dựng tỏi x lý nhiờn liu ht nhõn ó qua
s dng tỏch Plutoni v Urani cú th c s dng to ra mt ụxit hn hp l
"nhiờn liu MOX" cho mt s lũ phn ng ht nhõn. Plutoni cp v khớ cú th cn
c cho thờm vo hn hp nhiờu liu ny. Nhiờn liu MOX c dựng trong cỏc lũ
phn ng nc nh v chim khong 60 kg Plutoni trờn 1 tn nhiờn liu; sau 4 nm,
3/4 lng Plutoni b tiờu th (chuyn thnh cỏc nguyờn t khỏc) [4].Cỏc lũ phn ng
tỏi sinh c thit k c bit to ra vt liu phõn hch nhiu hn lng chỳng tiờu
th.
Nhiờn liu MOX ó c s dng t thp niờn 1980 v hin nay c s dng
rng khp chõu u.Thỏng 9 nm 2000, Hoa K v Nga kớ kt mt tha thun v loi
b v qun lý Plutoni, theo ú, mi bờn ng ý loi b 34 tn Plutoni cp v khớ [15].
B Nng lng Hoa K lờn k hoch loi b 34 tn Plutoni cp v khớ Hoa K vo
cui nm 2019 bng cỏch chuyn Plutoni thnh nhiờn liu MOX dựng cho cỏc lũ phn
ng ht nhõn thng mi [15].
Nhiờn liu MOX nõng cao tng lng t chỏy. Mt thanh nhiờn liu sau 3 nm
s dng c tỏi x lý loi b cỏc sn phm thi, chỳng chim khong 3% tng
khi lng cỏc thanh nhiờn liu [4]. Bt k ng v Urani hay Plutoni c to ra
trong thi gian 3 nm ny u c loi b v thanh nhiờn liu c a tr li lũ
phn ng. Khi galli chim 1% v khi lng trong cỏc hp kim Plutoni cp v khớ thỡ
nú cú kh nng gõy cn tr vic vn hnh lõu di cỏc lũ phn ng nc nh [23].
Plutoni c thu hi t cỏc nhiờn liu lũ phn ng ht nhõn ó qua s dng t
ra mt mi nguy him ph bin v khớ ht nhõn mc ớt hn, vỡ s ụ nhim nhiu hn
vi cỏc ng v khụng phõn hch nh
240
Pu v
242

Pu. Vic tỏch cỏc ng v ny l
khụng kh thi. Mt lũ phn ng chuyờn dng vn hnh da trờn vic t nhiờn liu
Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
7
mc rt thp nhỡn chung cn phi to ra vt liu thớch hp cho vic s dng chỳng cú
hiu qu trong cỏc v khớ ht nhõn. Trong khi Plutoni cp v khớ c nh ngha l cú
cha ớt nht 92%
239
Pu, thỡ Hoa K ó qun lý lm thit b n di 20Kt (nghỡn tn)
dựng putoni c tin l ch cha khong 85%
240
Pu, cũn c gi l Plutoni 'cp nhiờn
liu' [24]. Plutoni 'cp lũ phn ng' c to ra t chu trỡnh t trong lũ phn ng nc
nh thụng thng cha lng
239
Pu ớt hn 60%, vi 10-15%
241
Pu cú kh nng phõn
hch [24]. Ngi ra khụng rừ liu mt thit b s dng Plutoni c to ra t cỏc cht
thi ht nhõn dõn dng c tỏi x lý cú th n c khụng, tuy nhiờn, cỏc thit b ny
cú th to ra cỏc ting xốo xốo theo gi thuyt v phỏt tỏn cỏc vt liu phúng x trờn
phm vi rng. IAEA phõn loi mt cỏch thn trng Plutoni ca tt c ng v nh vt
liu "s dng trc tip", ú l, "vt liu ht nhõn cú th c s dng cho vic ch to
cỏc cht n ht nhõn khụng bao gm cỏc thnh phn bin t hay lm giu sau ú" [24].

Hỡnh 1.4. S mụ t thnh phn cỏc ng v ca thanh nhiờn liu Urani cha
chỏy, ó chỏy, v nhiờn liu MOX.

241
Am gn õy ó c ngh dựng lm cht bin tớnh trong cỏc thanh nhiờn
liu ht nhõn dựng Plutoni nhm hn ch kh nng phỏt tỏn ht nhõn ca nú [14].
1.2.3. Lm ngun phỏt nhit
ng v
238
Pu cú chu k bỏn ró 87.74 nm. Nú phỏt ra mt lng ln nng
lng nhit di hai dng tia gamma v chựm neutron. Mt khỏc nú cũn phỏt ra ht
alpha cú nng lng cao nhng kh nng õm xuyờn kộm v do ú che chn s d
dng i. Ch cn mt t giy l cú th che chn c cỏc ht alpha sinh ra bi
238
Pu v
1 kg ng v Plutoni cú th sinh ra cụng sut nhit khong 570 W.
Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
8
Nhng c tớnh ny ca nú khin nú tr nờn rt thớch hp ch to cỏc ngun
in cho cỏc thit b nh cỏc mỏy sinh in t nhit to ra t ng v phúng x v cỏc
n v sinh nhit trong cỏc v tinh thm dũ Cassina, Voyager, v New Hozirons. V
tinh Voyager c phúng vo nm 1977 s dng ngun phỏt in t Plutoni vi cụng
sut 500 W. Hn 30 nm sau ngun ny vn sinh ra khong 300 W cho phộp v tinh
hot ng trng thỏi gii hn.
Ngoi ra
238
Pu cng c s dng thnh cụng lm ngun phỏt in cho cỏc mỏy
tr tim nhõn to gim ri ro khi phi m li. V sau nú c thay bng cỏc ngun
s dng Li, nhng cho n nm 2003 vn c khong 50 n 100 ngi vn s dng
loi mỏy tr tim s dng ngun Plutoti.

1.3. Tỏc hi ca Plutoni
Cỏc ng v v cỏc hp cht ca Plutoni l cỏc cht phúng x v tớch ly trong
ty xng cỏc c th sng. Trong quỏ trỡnh phõn ró ca Plutoni thỡ phỏt ra c ba loi
tia alpha, beta v gamma. Cỏc tia alpha cú quóng ng t do trung bỡnh rt ngn nờn
nú hu nh khụng xuyờn qua ni cỏc lp da cht ca con ngi. Tia beta cú th xuyờn
qua lp da ca con ngi nhng khụng th xuyờn qua c c th con ngi. Ngc li
thỡ tia gamma li cú kh nng xuyờn qua c th con ngi.
Mt trong nhng tớnh cht ca Plutoni khụng liờn quan ti vic nú c s
dng trong ch to bom nguyờn t ú l c tớnh ca nú. Trong cỏc v th ht nhõn
mt lng ln Plutoni c gii phúng ra t nhiờn v lng ng li trong t, nc v
c bit mt phn Plutoni b gii phúng ra trong khụng khớ. Plutoni gii phúng ra mụi
trng chỳng s gõy ra cỏc tỏc ng tai hi cho mụi trng sng c bit l con ngi.
Plutoni cú th i vo c th con ngi ch yu thụng qua hai con ng l: n ung v
hớt th.
Khi Pu c s dng trong cỏc nh mỏy ht nhõn di dng bi ụ xớt PuO
2

c hớt vo c th con ngi thỡ: 25% s b ng li ti phi, 38% s ng li ti cỏc
c quan hụ hp trờn (mi, hng, ) v phn cũn li s th ra ngoi [23]. Ch mt vi
gi sau thỡ hu ht Plutoni cỏc c quan hụ hp phớa trờn s b o thi, nhng ch cú
40% Plutoni phi l b o thi ra ngoi cũn li 60% (15% tng lng Plutoni hớt
vo) phn Plutoni ng trong phi b gi li trong phi mt thi gian di c 2 nm.
Khi plutoni b gi li cỏc c quan bờn trong c th nú s tip tc phỏt cỏc tia bc x
gõy nh hng ti cỏc mụ xung quanh v cú th gõy ung th.
Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
9

CHNG 2. GHI NHN GAMMA PHT RA T NGUN PUBE V
CC VNG NNG LNG
2.1. Ghi nhn gamma phỏt ra t ngun PuBe
Ngun PuBe l ngun hn hp ca Plutoni v Berili vi t l hm lng Pu/Be
= 1/13 v l ngun phỏt neutron v gamma rt mnh. S cu to ca ngun PuBe v
lp v cha c mụ t nh hỡnh 2.1. Thụng thng v v ngun PuBe cú dng hỡnh
tr trũn vi cỏc kớch thc ca mt s mu chun c mụ t trong bng 2.1.


Hỡnh 2.1. S cu to ca ngun PuBe v lp v cha
Bng 2.1 Cỏc thụng s ca cỏc mu chun ngun PuBe trờn giy chng nhn
Mó hiu
ngun
Khi lng
(g)
Kớch thc bờn ngoi ca
v (cm)
Kớch thc bờn trong ca
v (cm)
ng kớnh
Chiu cao
ng kớnh
Chiu cao
480
0.2
1.0 0.02
1.9 0.05


479

2
1.5 0.02
2.4 0.02


611
a
1.9
2.0
3.0
1.3
1.95
555
a

4.7
2.0
3.0
1.3
1.95
407
4
2.0
3.0
1.3
1.95
425
37
2.4 0.02
3.0

1.6
1.6
461
178
3.5
4.5
2.7
2.7
V cha
Ngun PuBe
H
H


d
d
c
c




D
D




Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
10
701
85
3.5
4.2
2.9
3.15
a
Ngun c t trong mt hp cha bng nhụm

Hỡnh 2.2. S thớ nghim o ph gamma ca ngun PuBe bng detector HPGe
Detector c s dng trong cỏc thớ nghim o c l detector HPGe kiu
planar cú din tớch khi tinh th Ge l 2000 mm
2
mó hiu GL2020R do hóng Canberra
sn xut (hỡnh 2.3). Ngun PuBe c t cỏch detector mt khong L thớch hp c 20
200 cm tựy vo mnh yu ca cỏc ngun bo v detector khi s phỏ hy ca
neutron (hỡnh 2.2). MCA c t ch 8196 kờnh cú giỏ tr 0.075keV/kờnh cú
th s dng chng trỡnh MGA tớnh toỏn. Ph gamma nng lng t 0-600 keV ghi
nhn bi detector GL2020R ca ngun PuBe cú dng nh hỡnh 2.4.

Hỡnh 2.3. Detector HPGe GL2020R kiu Planar cú din tớch khi tinh th Ge l
2000 mm
2


L
L


Detector HPGe
Ngun PuBe
Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
11

Hỡnh 2.4. Dng ph gamma t 0-600keV ca ngun PuBe c o bng detector
Planar HPGe GL2020R.
2.2. Cỏc vựng nng lng hu ớch s dng xỏc nh hm lng Pu
2.2.1. Vựng nng lng 40 keV
Vựng nng lng 40 keV c s dng trong cỏc dung dch cha mu Plutoni
ó c tỏch b ht
241
Am v
237
U. Nu trong dung dch cú quỏ nhiu
241

Am thỡ nh
nng lng 60 keV ca
241
Am s ln ỏt tt c cỏc nh khỏc gn xung quanh nú. Thụng
thng cỏc nh thuc vựng nng lng 40 keV c s dng cho cỏc trng hp sau
khong 15 n 30 ngy tỏch b
241
Am v
237
U khi dung dch. Dng ph ca dung
dch Plutoni cú t l phn trm khi lng cỏc ng v:
238
Pu: 0.649%,
239
Pu:
67.01%,
240
Pu: 21.80%,
241
Pu: 8.11% c mụ t trong hỡnh 2.5. Bng 2.2 lit kờ cỏc
nh nng lng cng nh cng ca chỳng trong vựng 40 keV. Khi cỏc nh
gamma cú th ghi nhn c, vựng nng lng 40 keV l vựng tt nht dựng xỏc
nh
238
Pu,
239
Pu, v
240
Pu. Trong vựng ny do cỏc nh ca
241

Pu cú h s phõn nhỏnh
quỏ nh nờn khụng th ghi nhn c. Do ú xỏc nh hm lng ca ng v
241
Pu
ngi ta thng dựng nh 148.6 keV ca nú.
Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
12

Hỡnh 2.5. Ph gamma trong vựng 40 keV ca dung dch Plutoni vi axit nitric.
Mt s thớ nghim ó s dng vựng nng lng ny trong xỏc nh thnh phn
ca cỏc dung dch nh: Gunnink [18] ó o c cỏc dung dch c tỏch chit loi b
sch
241
Am v
237
U ca nh mỏy tỏi sn xut nhiờn liu ht nhõn, Umezawa [6] v
Bubernak [7] ó ỏp dng vo xỏc nh cỏc mu c chun b trong mt phũng thớ
nghim phõn tớch, v Li [21] ó o c cỏc mu rn cú khi lng di miligam cha
lng
241
Am thớch hp. Gunnink s dng cỏc phng phỏp tớnh tuyt i v so sỏnh
vi cỏc dung dch chun ó bit, Umezawa s dng phng phỏp tớnh toỏn tuyt i
vi mt detector ó c chun, Bubernak dựng phng phỏp so sỏnh vi cỏc mu
chun ó bit hm lng cỏc ng v, Russo v Li xỏc nh t s cỏc ng v mt cỏch
c lp m khụng cn dựng cỏc mu chun.
Bng 2.2 Cỏc nh nng lng v cng ca chỳng trong vựng 40 keV [20].
ng v

Nng lng
(keV)
H s phõn nhỏnh
(s gamma/ phõn ró)
Sai s
(%)
Hot riờng
(Bq/g)
239
Pu
38.664
1.050 x 10
-4

1.00
2.4089 x 10
5

239
Pu
40.410
1.620 x 10
-6

10.00
3.7165 x 10
3

239
Pu

42.060
1.650 x 10
-6

3.00
3.7854 x 10
3

Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
13
237
U
43.430
5.904 x 10
-9

7.00
2.2579 x 10
4

238
Pu
43.477
3.930 x 10
-4

0.30

2.4889 x 10
8

241
Pu
44.200

4.180 x 10
-8


1.5986 x 10
5

241
Pu
44.860
45
8.360 x 10
-9


3.1972 x 10
4

240
Pu
45.232
4.530 x 10
-4

0.20
3.8039 x 10
6

239
Pu
46.210
7.370 x 10
-6

10.00
1.6908 x 10
4

239
Pu
46.690
5.800 x 10
-7

6.00
1.3306 x 10
3

237
U
51.005
8.364 x 10
-8

2.00
3.1987 x 10
5

239
Pu
51.629
2.700 x 10
-4

0.20
6.1942 x 10
5

239
Pu
54.040
2.000 x 10
-6

1.40
4.5883 x 10
3

241
Pu

56.320
2.500 x 10

-8


9.5610 x 10
4

239
Pu
56.760
9.750 x 10
-9


3.7288 x 10
4

239
Pu
56.838
1.130 x 10
-5

1.00
2.5924 x 10
4

237
U

59.536

8.487 x 10
-6

0.20
3.2458 x 10
7

241
Pu

59.536
3.590 x 10
-1


4.5432 x 10
10

237
U

64.832
3.198 x 10
-7

0.50
1.2230 x 10
6

2.2.2. Vựng nng lng 100 keV

Vựng nng lng 100 keV l vựng phc tp nht ca ph gamma ca cỏc
ngun Pu. Bng 2.3 lit kờ 14 tia gamma v tia X trong vựng ny. Tia X ca U xut
hin do phõn ró ca Pu v c s dng xỏc nh cỏc ng v ca Pu. Tia X ca Np
c to ra do phõn ró ca
241
Am v
237
U, v tia X ca Pu xut hin trong cỏc mu ln
hoc mt ln do cỏc tia gamma v cỏc ht alpha gõy ra. Vựng nng lng 100 keV
l vựng duy nht m trong ú cú mt cỏc nh gamma ca tt c cỏc ng v.
Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
14
Bng 2.3. Cỏc nh nng lng v cng ca chỳng trong vựng 100 keV [20]
ng v
Nng lng
(keV)
H s phõn nhỏnh
(s gamma/ phõn ró)
Sai s
(%)
Hot riờng
(Bq/g)
Tia X
238
Pu
94.658
1.050 x 10

-6

1.40
6.6497 x 10
5

U K
2
239
Pu
94.658
4.220 x 10
-5

0.25
9.6813 x 10
4

U K
2
240
Pu
94.658
6.360 x 10
-7

5.00
5.3406 x 10
3

U K
2
241
Pu
94.658
3.030 x 10
-6

0.50
1.1588 x 10
7

U K
2
239
Pu
96.130
2.230 x 10
-7

20.00
5.1160 x 10
2


237
U
97.071
3.887 x 10
-6

0.40
1.4865 x 10
7

Np K
2
1
241
Am
97.072
1.180 x 10
-5

2.00
1.4933 x 10
6

Np K
2
238
Pu
98.441
1.690 x 10
-6

1.00
1.0703 x 10
6

U K
1
239
Pu
98.441
6.760 x 10
-5

0.30
1.5508 x 10
5

U K
1
240
Pu
98.441
1.020 x 10
-6

5.00
8.5651 x 10
3

U K
1
241
Pu
98.441
4.850 x 10

-6

0.50
1.8548 x 10
7

U K
1
239
Pu
98.780
1.220 x 10
-6

3.00
2.7989 x 10
4


241
Am
98.951
2.030 x 10
-4

0.50
2.5690 x 10
7

Pu
2

99.530



Pu K
2

238
Pu





237
U
99.864
7.240 x 10
-5

0.20
4.5851 x 10
7


241
Am

101.066
6.199 x 10
-6

0.30
2.3708 x 10
7

Np K
1
1
241
Am
101.066
1.990 x 10
-5

1.40
2.4045 x 10
6

Np K
1

239
Pu
102.966
1.950 x 10
-4

050
2.4677 x 10
7


241
Pu
103.020
2.170 x 10
-6

1.60
4.9783 x 10
3


Pu
2

103.748



Pu K
1

Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân

15
240
Pu
104.244
6.980 x 10
-5

0.40
5.8612 x 10
5


Hỡnh 8.6 mụ t s chng chp phc tp ca cỏc nh nng lng trong vựng 100
keV. Vựng nng lng ny cú th s dng xỏc nh phõn b cỏc ng v cho trng
hp cỏc dung dch mu cú chỏy thp [19], ph ca mu ny cú dng ng chm
chm trong hỡnh 2.6. Hỡnh ny biu din dng ph ca ngun PuO
2
cú khi lng 530
g cú t l phn trm khi lng cỏc ng v:
238
Pu: 0.302%,
239
Pu: 82.49%,
240
Pu:
13.75%,
241
Pu: 2.69%,
241
Am: 0.76% (ng lin) v ph ca 10ml dung dch Pu pha

bi dung dch axit HNO
3
vi t l 20g/l trong ú t l phn trm khi lng cỏc ng
v:
238
Pu: 0.027%,
239
Pu: 91.65%,
240
Pu: 7.68%,
241
Pu: 0.532%,
241
Am: 0.76%, 0.315%
(ng nột t). Do tớnh phc tp ca vựng nng lng ny nờn cú th phõn tớch
c cỏc nh nng lng ta cn dựng phng phỏp khp hm [18,19]. Phng phỏp
ny ó c s dng trong xỏc nh mu PuO
2
cú chỏy thp. i vi mu PuO
2
cú
chỏy ln thỡ phng phỏp phõn tớch ny vn dựng c nhng s khú khn hn [18].

Hỡnh 2.6. Ph gamma ca vựng 100 keV o bi detector HPGe cú phõn gii 490
eV ti 122 keV.
2.2.3. Vựng nng lng 125 keV
Vựng nng lng 125 keV c s dng xỏc nh
241
Am v
239

Pu thụng qua
cỏc nh nng lng ca chỳng l 125.21 v 124.51 keV. Rt khú tớnh toỏn din
tớch nh ca
241
Am i vi mu Pu cha hm lng di mt vi trm g
241
Am trờn
Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
16
1 g Pu. i vi mu cha
241
Am vi hm lng 500 g/g Pu thỡ ng v
239
Pu úng
gúp trờn 50% tng din tớch nh 125.3 keV, i vi mu cha
241
Am vi t l 5000
g/g Pu, thỡ trờn 90% din tớch ca nh 125.3 keV l ca
241
Am. Thnh phn ca
239
Pu
gõy nhiu ny cú th loi b bng phng phỏp khp hm [8]. Rt nhiu cỏc phộp o
c s dng cỏc tm hp th hoc tm lc gim tc m ca cỏc tia gamma cú
nng lng thp. Nhng tm hp th ny nh hng ti tc m ca cỏc nh trong
vựng 125 keV. Cỏc tia gamma cú nng lng 125 keV truyn qua mt tm lc Cd dy
0.15 cm thỡ h s truyn qua ch l 35%.

Hỡnh 2.7. Ph gamma vựng 125 keV ca ngun PuO
2
o bi detector HPGe cú
phõn gii 490 eV ti 122 keV.
Bng 2.4. Cỏc nh nng lng v cng ca chỳng trong vựng 125 keV [20]
ng v
Nng lng
(keV)
H s phõn nhỏnh
(s gamma/ phõn ró)
Sai s
(%)
Hot riờng
(Bq/g)
239
Pu
119.708
3.000 x 10
-7

2.00
6.8825 x 10
2

241
Pu
121.200
6.850 x 10
-9

2.6197 x 10
4

Xác định thành phần và khối l-ợng của Plutonium trong nguồn PuBe bằng
ph-ơng pháp gamma

Luận văn cao học Nguyễn Văn Quân
17
241
Am
122.994
1.000 x 10
-5

0.80
1.2655 x 10
6

239
Pu
123.620
1.970 x 10
-7

6.00
4.5195 x 10
2

239
Pu
124.510
6.130 x 10
-7

3.00
1.4063 x 10
3

239
Pu
125.210
7.110 x 10
-7

2.00
1.6311 x 10
3

241
Am
125.292
4.080 x 10
-5

0.50
5.1633 x 10
6

239
Pu

129.294
6.260 x 10
-5

0.20
1.4361 x 10
5

Bng 2.4 lit kờ cỏc nh nng lng v cng phỏt x ca chỳng trong vựng
125 keV. Hỡnh 2.7 mụ t dng ph ca vựng nng lng ny trong hai trng hp: t
l phn trm khi lng cỏc ng v:
238
Pu: 0.378%,
239
Pu: 78.89%,
240
Pu: 15.28%,
241
Pu: 4.42%,
242
Pu: 1.04%,
241
Am: 14.30% (ng lin) v trng hp t l phn trm
khi lng cỏc ng v:
238
Pu: 0.016%,
239

Pu: 93.51%,
240
Pu: 6.15%,
241
Pu: 0.28%,
242
Pu: 0.039%,
241
Am: 0.76%,
241
Am: 0.48% (ng nột t), tia X (K

) ca Plutoni
gm 116.3, 117.3, 120.6 keV b b qua trong bng 8.5 l do s phc tp trong phõn
tớch vựng nng lng ny chỳng b ln vo phụng. Hỡnh 2.7 mụ t dng ph ca cỏc
vt liu cú chỏy cao (ng lin) v ca cỏc vt liu cú chỏy thp (ng nột
t). So sỏnh hai ph ta thy rng i vi cỏc vt liu cú chỏy cao thỡ nh ca
241
Am cao hn v nh ca
239
Pu thp hn so vi trng hp chỏy thp. Nh vy ta
cú th thy rng i vi cỏc vt liu cú chỏy cao thỡ nh 129.29 keV ca
239
Pu ti
hn vỡ hm lng ca
239
Pu trong mu ớt v bi vỡ nn phụng liờn tc di nh ny
thụng thng cao hn do nh hng ca cỏc nh nng lng cao hn ca
241
Pu v

237
U.
2.2.4. Vựng nng lng 148 keV
Hai nh nng lng quan trng nht trong vựng nng lng 148 keV l nh
148.57 keV ca
241
Pu v 152.68 keV ca
238
Pu. nh 148.57 keV l nh duy nht cú
th s dng ca
241
Pu ngoi vựng nng lng 100 keV. nh nng lng 152.68 keV
mc dự s m nh nhng l nh nng lng duy nht cú th s dng c ca
238
Pu
(trong mt s mu cú chỏy ln nh 766.4 keV cú th c s dng xỏc nh
238
Pu). nh nng lng 144.21 v 143.35 ca
239
Pu thng c s dng trong xỏc
nh hm lng, tuy nhiờn trong cỏc mu MOX thỡ nh nng lng ca
235
U cú th b
chng chp.