ẢNH HƯỞNG của THẾ hấp THỤ lên QUÁ TRÌNH TÍNH PHÁT xạ SÓNG điều hòa bậc CAO

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
KHOA VẬT LÝ

TRẦN VĂN TIẾN

ẢNH HƯỞNG CỦA THẾ HẤP THỤ
LÊN QUÁ TRÌNH TÍNH PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC

Thành phố Hồ Chí Minh - 2015


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
KHOA VẬT LÝ

TRẦN VĂN TIẾN

ẢNH HƯỞNG CỦA THẾ HẤP THỤ
LÊN QUÁ TRÌNH TÍNH PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO
Ngành: SƯ PHẠM VẬT LÝ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC
ThS. HOÀNG VĂN HƯNG

Thành phố Hồ Chí Minh - 2015


LỜI CẢM ƠN

Để hoàn thành tốt luận văn tốt nghiệp này, tôi đã nhận được sự động viên,
giúp đỡ từ gia đình, thầy cô và bạn bè. Do đó, thông qua luận văn này, tôi xin gửi
lời cảm ơn chân thành đến tất cả mọi người.
Tôi xin gửi lời tri ân sâu sắc đến thầy hướng dẫn ThS. Hoàng Văn Hưng đã tận
tình hướng dẫn, khuyến khích, động viên và luôn giúp đỡ tôi trong suốt quá trình
làm luận văn tốt nghiệp.
Tôi xin gửi lời cảm ơn đến các thầy cô trong tổ Vật lý lý thuyết đã giúp đỡ và
tạo điều kiện để tôi hoàn thành luận văn.
Với lòng biết ơn sâu sắc, tôi xin cảm ơn thầy, cô ở Khoa Vật lý, Trường Đại
học Sư phạm TP. Hồ Chí Minh đã truyền thụ kiến thức khoa học cho tôi trong suốt
thời gian học tập tại trường.
Cuối cùng, tôi xin gửi lời biết ơn sâu sắc đến cha mẹ tôi, đã luôn quan tâm,
động viên và là nguồn sức mạnh to lớn cả về tinh thần lẫn vật chất để tôi an tâm học
tập.
Xin cảm ơn!


MỤC LỤC
DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT........................................................................... ii
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ ..................................................................... iii
LỜI MỞ ĐẦU ................................................................................................................ 1
CHƯƠNG 1: LÝ THUYẾT TỔNG QUAN VỀ PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HÒA
BẬC CAO....................................................................................................................... 5
1.1 Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao ....................................................................... 5
1.2 Mô hình ba bước Lewenstein .............................................................................. 6
CHƯƠNG 2: PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO BẰNG PHƯƠNG PHÁP
TDSE .............................................................................................................................. 9
2.1 Giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian TDSE ............................ 9
2.2 Tính phát xạ sóng điều hòa bậc cao từ hàm sóng phụ thuộc thời gian ......... 10
2.3 Mô hình bài toán ................................................................................................ 12

2.4 Thế hấp thụ ......................................................................................................... 13
CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ KHẢO SÁT ....................................................................... 16
3.1 Ảnh hưởng của thế hấp thụ............................................................................... 16
3.2 Khảo sát sự phụ thuộc của HHG vào góc định phương của phân tử Z1 Z 2 .. 22
3.3 Khảo sát HHG với các cường độ khác nhau của laser ................................... 24
3.4 Khảo sát HHG với các bước sóng khác nhau của laser ................................. 25
KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN ................................................................. 28
TÀI LIỆU THAM KHẢO .......................................................................................... 29

i


DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
HHG: Sóng điều hòa bậc cao (High-order Harmonic Generation)
Laser: Khuếch đại ánh sáng bằng bức xạ cưỡng bức (Light Amplification by
Stimulated Emission of Radiation)
TDSE: Phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (Time-Dependent
Schrödinger Equation)

ii


DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ
Hình 1.1: Mô hình ba bước Lewenstein: (a) laser chiếu vào làm lệch rào thế của phân
tử, đồng thời điện tử sẽ bị ion hóa theo quy chế xuyên hầm và tiếp đó điện tử chuyển
động như một hạt tự do trong miền phẳng; (b) laser đổi chiều sau nửa chu kỳ, điện tử
lúc này sẽ dừng lại và sau đó quay ngược lại về phía ion mẹ; (c) điện tử quay về tái va
chạm với ion mẹ và phát ra một sóng thứ cấp (HHG). ................................................... 7
Hình 2.1: Mô tả thí nghiệm khảo sát. Chiếu chùm laser vào phân tử Z 1 Z 2 với góc định
phương θ ....................................................................................................................... 12

Hình 2.2: Mô hình bài toán khi có mặt thế hấp thụ. ..................................................... 14
Hình 2.3: Đồ thị của hàm thế hấp thụ theo phần phức và chỉ xét phần dương của biến
số x. ............................................................................................................................... 15
Hình 3.1: Đồ thị của một xung laser có hàm bao là hàm sin bình phương, bước sóng
800 nm, cường độ I = 2x1014 W/cm 2 và độ dài xung là 27 fs (1100a.u.). ................. 16
Hình 3.2: Gia tốc của điện tử theo hai trục Ox (trục của hai hạt nhân Z 1 , Z 2 ), Oy được
chiếu theo phương song song và vuông góc so với phương truyền của laser. Gia tốc
chiếu theo phương song song
a// ax cosθ + a y sin θ . Gia tốc chiếu theo phương
=
vuông góc
=
a⊥ ax sin θ − a y cosθ . .............................................................................. 18
Hình 3.3: Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc thời gian của gia tốc theo phương song song
với laser ứng với góc định phương 00, bước sóng của lase là 800 nm, cường độ ánh
sáng tới là 2x1014 W/cm2............................................................................................... 19
Hình 3.4: Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc thời gian của gia tốc theo phương vuông góc
với laser ứng với góc định phương 900, bước sóng của laser là 800 nm, cường độ ánh
sáng tới là 2x1014 W/cm2............................................................................................... 19
Hình 3.5: Đồ thị biểu diễn HHG (đã lấy log10 ) theo bậc HHG. Đường màu đỏ ứng với
lúc chưa đưa thế hấp thụ, đường màu đen ứng với lúc đã thêm vào thế hấp thụ. ......... 21

iii


Hình 3.6: Sự phụ thuộc của cường độ HHG lấy theo phương song song với phương
truyền của laser vào góc định phương ở bậc thứ 19, 23, 27, 31 của HHG. .................. 23
Hình 3.7: Sự phụ thuộc của cường độ HHG lấy theo phương vuông góc với phương
truyền của laser vào góc định phương ở bậc thứ 19, 23, 27, 31 của HHG. .................. 23
Hình 3.8: Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của HHG vào cường độ đỉnh của ánh sáng tới

ứng với góc định phương là 500, ánh sáng có bước sóng 800 nm và độ dài xung là 27
fs. ................................................................................................................................... 25
Hình 3.9: Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của HHG vào bước sóng ánh sáng tới của
laser ở góc định phương 400, cường độ đỉnh là 2x1014 W/cm2, độ dài xung 27 fs. ...... 26

iv


LỜI MỞ ĐẦU
Laser là tên viết tắt của cụm từ Light Ampliffication by Stimulated Emission
of Radiation trong tiếng anh, và có nghĩa là “khuếch đại ánh sáng bằng phát xạ kích
thích”, là một trong những phát minh quan trọng trong thế kỷ XX. Vào năm 1960,
khi laser được phát minh, chúng được xem là “giải pháp để tìm kiếm các ứng
dụng”, từ đó chúng trở nên phổ biến và càng có nhiều lĩnh vực nghiên cứu mới liên
quan đến laser trong đó quan trọng nhất là nghiên cứu các hiệu ứng quang học trong
môi trường khác nhau (rắn, lỏng, khí) theo cường độ. Trong luận văn này chúng tôi
sẽ tập trung tìm hiểu một hiện tượng nằm trong những hiệu ứng quang học của laser
gây ra, ở đó đặc trưng của hiệu ứng phụ thuộc vào cường độ bức xạ, được gọi là
hiệu ứng phi tuyến [2].
Ở giới hạn đề tài này tôi chỉ đề cập đến cường độ trường laser vào cỡ 1014 1015 W/cm2. Khi chiếu nguồn laser ở cường độ cao và xung cực ngắn thì sẽ có nhiều
hiệu ứng phi tuyến xảy ra trong nguyên tử, phân tử. Một trong những hiệu ứng phi
tuyến đó là sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao (gọi tắt là HHG – High-order
Harmonic Generation). Kể từ khi được phát hiện vào năm 1987 [1], HHG đã trở
thành đối tượng nghiên cứu rất sôi động cả về lý thuyết và thực nghiệm, đặc biệt là
nghiên cứu trích xuất thông tin cấu trúc động phân tử.
Việc tính phát xạ HHG có thể chia thành hai hướng cơ bản. Một là xây dựng
các mô hình với các gần đúng thích hợp để đơn giản hóa bài toán và tính phát xạ
HHG. Hai là sử dụng phương pháp số ab inito giải trực tiếp phương trình
Schrödinger phụ thuộc thời gian khi nguyên tử hay phân tử trong trường laser [1].
Đối với hướng tiếp cận bằng mô hình thì một trong những mô hình được công

nhận và sử dụng rộng rãi trong những năm gần đây là mô hình ba bước Lewenstein
[1], [19]. Theo mô hình này, quá trình phát xạ HHG có thể được mô tả dựa trên ba
bước sau: đầu tiên điện tử sẽ được ion hóa xuyên hầm ra miền liên tục, sau đó dưới
tác dụng của trường laser điện tử được xem như tự do và chuyển động trong trường

1


này, cuối cùng khi trường laser đổi chiều điện tử được kéo ngược trở lại và tái va
chạm với ion mẹ và phát ra một sóng thứ cấp đó chính là HHG [1].
Theo hướng tiếp cận bằng phương pháp số ab initio, trong cộng đồng các nhà
nghiên cứu chỉ mới có được những chương trình tính phát xạ HHG cho các trường
hợp đơn giản là các bài toán một điện tử chẳng hạn như nguyên tử H, phân tử H 2 +
hay phân tử H 3 2+ [12], [17,18]. Nguyên nhân là phương pháp số ab initio yêu cầu
một lượng tài nguyên tính toán của máy tính rất lớn và đi kèm với nó là thời gian
tính toán cũng rất lớn. Ở công trình [7] Ebadi và Sabzyan đã đề cập đến việc đưa
thêm một hàm thế, gọi là thế hấp thụ để cải thiện tốc độ tính toán của phương pháp
giải số ab initio đối với bài toán ion hóa. Tuy nhiên công trình không đề cập đến
việc tính HHG. Vì vậy như một ứng dụng của công trình [7] chúng tôi sẽ tìm hiểu
xem việc đưa vào thế hấp thụ để tính HHG có hiệu quả như việc sử dụng nó cho bài
toán tính xác suất ion hóa hay không.
Do đó tôi thực hiện đề tài “ẢNH HƯỞNG CỦA THẾ HẤP THỤ LÊN QUÁ
TRÌNH TÍNH PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO” để trả lời cho câu hỏi
trên.
Mục tiêu của luận văn là khảo sát ảnh hưởng của thế hấp thụ lên quá trình tính
phát xạ sóng điều hòa bậc cao từ đó giúp nâng cao tốc độ tính toán trong phương
pháp TDSE. Sau đó, như một ứng dụng của đề tài tôi sẽ khảo sát phát xạ sóng điều
hòa bậc cao cho mô hình phân tử Z 1 Z 2 . Để thực hiện những nội dung trên, chúng tôi
sử dụng phương pháp lập trình mô phỏng và những công việc cụ thể cần thực hiện
trong luận văn này là:

1. Tìm hiểu và bổ sung kiến thức về HHG, Fortran, mô hình phân tử Z 1 Z 2 và
thế hấp thụ.
2. Tính HHG của phân tử Z 1 Z 2 khi chưa có mặt của thế hấp thụ.
3. Tính HHG của phân tử Z 1 Z 2 khi có mặt của thế hấp thụ.

2


4. Khảo sát HHG phụ thuộc vào góc định phương, và các thông số của laser
như cường độ, bước sóng.
Nội dung của luận văn ngoài phần mở đầu và kết luận còn có ba chương.
Trong chương đầu tiên, chúng tôi sẽ trình bày tổng quan về phát xạ sóng điều hòa
bậc cao, mô hình lý thuyết ba bước Lewenstein và cách tính phát xạ HHG từ hàm
sóng phụ thuộc thời gian. Trong chương hai, chúng tôi sẽ trình bày phương pháp để
giải bài toán cụ thể và giới thiệu sự ảnh hưởng của thế hấp thụ lên phương trình
Schrödinger. Ở chương cuối của luận văn, chúng tôi trình bày các kết quả thu được
của luận văn sau khi khảo sát các bài toán cụ thể.
Trong chương 1, “Lý thuyết tổng quan về phát xạ sóng điều hòa bậc cao”,
chúng tôi sẽ giới thiệu sơ lược về sóng điều hòa bậc cao, mô hình ba bước
Lewenstein để mô tả bức tranh vật lý cũng như cách tính toán sóng điều hòa bậc cao
bằng lý thuyết.
Trong chương 2, “Phát xạ sóng điều hòa bằng phương pháp TDSE”, chúng tôi
sẽ trình bày cách tính phát xạ HHG bằng phương pháp ab anitio, cụ thể là: giải
phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian trong không gian hai chiều, cách tính
gia tốc lưỡng cực của điện tử và cường độ HHG. Đồng thời miêu tả mô hình bài
toán cụ thể để áp dụng trong luận văn và sự ảnh hưởng của thế hấp thụ trong việc
giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian.
Trong chương 3, “Kết quả khảo sát”, bằng cách sử dụng chương trình có được
chúng tôi tính phát xạ HHG khi phân tử Z 1 Z 2 tương tác với chùm laser cường độ
mạnh, xung cực ngắn và phân tích các kết quả thu được gồm có: ảnh hưởng của thế

hấp thụ lên quá trình tính toán, khảo sát HHG với các góc định phương khác nhau,
khảo sát HHG với các cường độ khác nhau của laser, khảo sát HHG với các bước
sóng khác nhau của laser.

3


Kết luận và hướng phát triển là phần cuối cùng của luận văn. Trong phần này
chúng tôi sẽ trình bày tóm tắt các kết quả thu được khi thực hiện luận văn cũng như
đề ra hướng phát triển cho đề tài này.

4


CHƯƠNG 1: LÝ THUYẾT TỔNG QUAN VỀ PHÁT XẠ
SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO
1.1

Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao

Sóng điều hòa bậc cao HHG (High-order Harmonics Generation) là những
photon phát ra khi các nguyên tử hay phân tử tương tác với laser cường độ cao.
Những photon phát ra có đặc điểm là có tần số bằng bội số nguyên lần tần số laser
chiếu vào nên được gọi là sóng điều hào bậc cao. Sóng điều hòa bậc cao có các đặc
điểm chính: là sóng thứ cấp có tần số gấp nhiều lần tần số laser ban đầu, là bức xạ
gồm các photon năng lượng cao hơn năng lượng kích thích, HHG chỉ phát ra ở tần
số là bội số lẽ của laser ban đầu.
Năm 1961, khi phân tích chùm tia ló ra khỏi tinh thể thạch anh được chiếu bởi
xung laser có độ dài xung 1 ms và bước sóng 694.3 nm, nhóm của P.A. Frankken ở
đại học Michigan (Ann Arbor, Michigan, Mỹ) đã lần đầu tiên phát hiện được sóng

điều hòa với tần số gấp hai lần tần số laser chiếu vào [9]. Sau nhiều năm, chúng ta
vẫn chỉ quan sát được sóng điều hòa bậc thấp phát ra khi chiếu laser cường độ cao
vào vật liệu phi tuyến hoặc vào những luồng khí. Đến những năm cuối thập niên 80,
các nghiên cứu thực nghiệm về sự phát xạ sóng điều hòa được đẩy mạnh nhờ các
cải tiến kỹ thuật, trong đó sự ra đời của laser xung cực ngắn (độ dài xung từ khoảng
10 pico giây đến khoảng femto giây) và cường độ đỉnh cực cao (cường độ tập trung
có thể lên tới cỡ 1015 đến 1016 W/cm2) đóng vai trò chủ đạo và mở ra các hướng
nghiên cứu mới về trích xuất thông tin của phân tử. Đến năm 1987, McPherson và
cộng sự ở Đại học Illinois (Chicago, Illinois, Mỹ) đã lần đầu tiên phát hiện sóng
điều hòa bậc cao, đến bậc 17 khi cho laser xung cực ngắn (cỡ femto giây) và cường
độ đỉnh cao (cỡ 1014 W/cm2) tương tác với khí neon [3], sau đó Ferray cũng phát
hiện sóng điều hòa bậc cao vào năm 1988. Ban đầu các lý thuyết đưa ra chỉ tập
trung giải thích đặc điểm phổ sóng điều bậc cao của nguyên tử vì cho rằng phổ sóng
điều hòa bậc cao phát ra từ phân tử phức tạp hơn nhiều so với trường hợp nguyên

5


tử. Tuy nhiên phổ sóng điều hòa bậc cao của nguyên tử và phân tử đều có những
đặc điểm chung, điều này sẽ được trình bày ở phần mô hình ba bước Lewenstein.
Việc giải thích cũng như tìm hiểu bản chất của HHG là vấn đề khó khăn được
đặt ra đối với thời điểm hiện tại, và một trong những mô hình đơn giản được cộng
đồng khoa học công nhận để giải thích các quá trình tương tác giữa vật chất và
trường laser mạnh, bên cạnh đó còn dự đoán được những đặc điểm chung của sóng
điều hòa bậc cao đó chính là mô hình ba bước Lewenstein (the three-step
Lewenstein model). Ở mô hình này, Lewenstein và các cộng sự đã đưa ra công thức
bán cổ điển để tính toán lưỡng cực của một nguyên tử trong trường quang học
mạnh, làm cho mô hình ba bước mô tả sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao chính xác
hơn về cả định tính lẫn định lượng.

1.2

Mô hình ba bước Lewenstein

Những đặc điểm đặc trưng trong phát xạ HHG ở cả nguyên tử và phân tử là ở
một vài bậc ban đầu, cường độ HHG rất mạnh và giảm nhanh; sau đó, một miền
phẳng (plateau region) xuất hiện với HHG có cường độ gần như giống nhau; cuối
cùng, miền phẳng kết thúc ở điểm dừng (cutoff), là điểm mà từ đó cường độ HHG
giảm rất nhanh [3], [6], [14,15,16], [19].
Khi sử dụng mô hình ba bước giải thích sự hình thành phát xạ HHG thì kèm
theo các điều kiện sau: mô hình này dựa trên các mô tả lượng tử; sử dụng xấp xỉ
trường mạnh (Strong Field Approximation). Các giả thuyết trong lý thuyết trường
mạnh được áp dụng để giải phương trình Schrödinger của nguyên tử trong trường
laser gồm có: trong quá trình tương tác với laser, chỉ có trạng thái cơ bản của
nguyên tử đóng góp, còn đóng góp của các trạng thái liên kết khác có thể bỏ qua;
trạng thái cơ bản không bị thay đổi theo thời gian; trong miền liên tục, điện tử được
coi như một hạt tự do chuyển động trong trường điện không chịu tác dụng của thế
Coulomb [4].

6


Ngoài ra ở mô hình ba bước Lewenstein, nguyên tử còn được xét trong xấp xỉ
một điện tử, có nghĩa là chỉ có một điện tử chịu tác dụng của trường laser phân cực
thẳng. Từ những điều kiện và cách lập luận trên phát xạ HHG được giải thích dựa
trên ba bước sau: điện tử ion hóa xuyên hầm từ trạng thái cơ bản ra miền liên tục,
sau đó điện tử được gia tốc trong trường điện của laser và sau nửa chu kỳ laser điện
tử bị kéo ngược về tái kết hợp với ion mẹ và phát ra HHG [4]. Mô hình ba bước
được mô tả bằng hình vẽ sau

Hình 1.1: Mô hình ba bước Lewenstein: (a) laser chiếu vào làm lệch rào thế của
phân tử, đồng thời điện tử sẽ bị ion hóa theo quy chế xuyên hầm và tiếp đó điện tử
chuyển động như một hạt tự do trong miền phẳng; (b) laser đổi chiều sau nửa chu
kỳ, điện tử lúc này sẽ dừng lại và sau đó quay ngược lại về phía ion mẹ; (c) điện tử
quay về tái va chạm với ion mẹ và phát ra một sóng thứ cấp (HHG).

Đầu tiên, do laser bắn (cường độ cao 1013 – 1014 W/m2, tần số thấp) vào làm
lệch rào thế Coulomb nên nguyên tử, phân tử bị ion hóa. Sự ion hóa sẽ xảy ra theo
cơ chế ion hóa xuyên hầm là chủ yếu.
Sau đó, điện tử chuyển động trong miền liên tục gây ra bởi trường laser và
trường Coulomb gây bởi hạt nhân. Tuy nhiên, với điều kiện trường laser cường độ
cao, sử dụng gần đúng trường mạnh nên vai trò của thế Coulomb không đáng kể

7


nên có thể bỏ qua. Do đó trong quá trình chuyển động, điện tử được gia tốc trong
trường laser và thu được vận tốc lớn.
Khi trường laser đổi chiều sau nửa chu kỳ quang học, điện tử có động năng
lớn bị kéo ngược trở về với hạt nhân. Tại điểm quay trở về, nó có thể có vận tốc nhỏ
nhưng điểm này rất xa hạt nhân. Khi điện tử quay về ion mẹ, nó có thể tán xạ không
đàn hồi, tán xạ đàn hồi hoặc dịch chuyển bức xạ về trạng thái cơ bản. Sự tán xạ
không đàn hồi được gọi là sự ion hóa không liên tiếp, trong đó điện tử trở lại va
chạm thêm vào một điện tử từ nguyên tử làm nguyên tử mất bớt đi một điện tử nữa.
Sự tán xạ đàn hồi thu được với các điện tử năng lượng rất cao trong phổ ion hóa
ngưỡng trên. Nếu điện tử có thể kết hợp về trạng thái cơ bản thì sự chuyển trạng
thái này sẽ chuyển động năng điện tử thành năng lượng photon và phát xạ HHG có
tần số ω ứng với các quỹ đạo khác nhau của điện tử. Nếu giả sử vận tốc ban đầu của
điện tử bứt ra bằng không thì động năng cực đại của điện tử quay trở về bằng
3.17U p (với U p là năng lượng trung bình mà điện tử nhận được trong một chu kỳ

của laser). Do điện tử tái kết hợp trở về trạng thái ban đầu nên động năng của điện
tử quay về tại thời điểm va chạm và năng lượng ion hóa I p sẽ chuyển thành năng
lượng của photon phát ra. Năng lượng photon lớn nhất sẽ ứng với động năng cực
đại của điện tử quay về và tần số photon phát ra trong trường hợp này chính là tần
số của điểm dừng (cut-off) [4], [6], [19].

=
f cutout 3.17U p + I p

8

(1.1)


CHƯƠNG 2: PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO BẰNG
PHƯƠNG PHÁP TDSE
2.1

Giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian TDSE

Phương trình Schrödinger cho một điện tử chuyển động trong trường thế
Coulomb của phân tử Z 1 Z 2 hai chiều và trường laser xung cực ngắn trong hệ đơn vị
nguyên tử (toàn bộ luận văn này chúng tôi sẽ dùng hệ đơn vị nguyên tử - các đại
lượng như e, m e , ћ, k đều bằng 1) là

i


  
ˆ2

p
∂
Ψ (r , t ) = + V ( r , t )  Ψ ( r , t )
∂t
 2


(2.1)



với V (r , t ) là tổng thế năng của điện tử đối với phân tử và laser




V (=
r , t ) VC (r ) + VL (r , t )

(2.2)


VC (r ) là thế tương tác Coulomb giữa điện tử với hai hạt nhân Z 1 , Z 2 có biểu thức

Z Z
Z1
Z2
VC (r ) =
− 1− 2 =
−

−
(2.3)
r1 r2
( x − x1 ) 2 + ( y − y1 ) 2 + ε
( x − x2 ) 2 + ( y − y2 ) 2 + ε
trong đó x1 , y1 là tọa độ của hạt nhân thứ nhất, x2 , y2 là tọa độ của hạt nhân thứ hai,

x, y là tọa độ của điện tử, ε là hằng số được thêm vào để tránh điểm phân kỳ (khi

r = 0 ), và VL (r , t ) là thế năng tương tác lưỡng cực với điện trường do laser gây ra
được xác định bởi
 

VL (r , t ) = rE (t )

(2.4)

biểu thức cường độ điện trường của laser là



=
E (t ) eL E0 f (t )cos(ωLt + ϕ )



(2.5)

với eL là vec-tơ chỉ phương của laser, E0 là cường độ điện trường đỉnh của trường
laser, f (t ) là hàm bao, ωL là tần số của laser, và ϕ là pha ban đầu của laser.

9


Nghiệm của phương trình (1.2) được viết dưới dạng

 t  pˆ 2
 
ddd
Ψ (r , t ) = exp  −i ∫ 
+ V (r , t ) dt  Ψ (r , t0 )
t
 
 0  2m
dd
=Uˆ (r , t , t0 )Ψ (r , t0 )

(2.6)

 t  pˆ 2
 
dd
ˆ
exp  −i ∫ 
+ V (r , t ) dt  là toán tử tiến hóa theo thời
Trong đó, U ( r , t , t0 ) =
t
 
 0  2m





† 
gian. Dễ thấy Uˆ=
( r , t , t0 )Uˆ † ( r , t , t0 ) Uˆ=
( r , t , t0 )Uˆ ( r , t , t0 ) 1, nên Uˆ ( r , t , t0 ) là toán
tử unita nên xác suất tìm thấy điện tử sẽ được bảo toàn.


Hàm sóng phụ thuộc thời gian Ψ (r , t ) sẽ thu được bằng cách tác dụng toán tử

tiến hóa theo thời gian lên hàm sóng ban đầu Ψ (r , t0 ) . Hàm sóng ban đầu chính là
hàm sóng khi chưa có tác dụng của trường laser, thu được từ việc giải phương trình
Schrödinger dừng
 pˆ 2
  

+ VC (r )  Ψ (r ) =E Ψ (r )

 2


(2.7)

bằng phương pháp thời gian ảo [1], [13]. Từ hàm sóng ban đầu sử dụng dụng




phương pháp tách toán tử để tính Uˆ ( r , t , t0 ) Ψ (r , t0 ) ta sẽ thu được hàm sóng phụ





thuộc thời gian Ψ (r , t ) [1], [8], [10]. Dựa vào hàm sóng phụ thuộc thời gian Ψ (r , t )
ta có thể tính phát xạ HHG.

2.2

Tính phát xạ sóng điều hòa bậc cao từ hàm sóng phụ thuộc

thời gian
Với sự cải tiến trong kỹ thuật của laser có thể tạo được các xung cực ngắn (cỡ
fecmi giây) và cường độ đỉnh lớn (1014 đến 1015 W/cm2) thì việc tìm ra phát xạ
HHG cũng phát triển theo, từ đó việc tìm hiểu cấu trúc phân tử cũng được đẩy mạnh
nghiên cứu và phát triển mạnh. Năm 1989 các nhà nghiên cứu đã chỉ ra rằng phát xạ
HHG có thể thu được từ mô-men lưỡng cực (dipole moment) d (t ) = r , chính là
10


trị trung bình của toán tử tọa độ theo thời gian. Tiếp đó, biến đổi mô-men lưỡng cực

d (t ) vào không gian tần số d (ω ) thông qua phép biến đổi Fourier, cuối cùng nhân
với hằng số ω 4 chúng ta sẽ có được phổ HHG [1], [5].
Tuy nhiên, đến năm 1990 các nhà nghiên cứu lại chỉ ra rằng phát xạ HHG có
liên quan đến gia tốc lưỡng cực (acceleration dipole). Tiếp đó, vào năm 1992
Burnett và các cộng sự đã chỉ ra cách tính phát xạ HHG tường minh thông qua gia
tốc lưỡng cực a (t ) = d(t ) . Sử dụng định lý Ehrenfest ta viết lại gia tốc lưỡng cực

dưới dạng sau

d
a (t ) = d(t )
d2 d
= 2 r
dt
ddd
=− Ψ (r , t ) ∇V (r , t ) Ψ (r , t )
ddd
=− Ψ (r , t ) ∇VC (r ) + E (t ) Ψ (r , t )

(2.8)

Biên độ phức mô tả HHG tại một tần số ω , có vec-tơ phân cực eˆ chính là
phép biến đổi Fourier từ không gian thời gian vào không gian tần số của gia tốc
lưỡng cực a (t )

ddd
Aeˆ (ω ) =
− ∫ Ψ (r , t ) eˆ[∇VC (r ) + E (t )] Ψ (r , t ) eiωt dt

(2.9)

từ đó ta dễ dàng tính được cường độ HHG

Seˆ (ω ) = Aeˆ (ω )

2

(2.10)

và pha của HHG là arg( Aeˆ (ω )) [1].
Như vậy chúng tôi đã trình bày lý thuyết tính phát xạ HHG bằng các biểu
thức giải tích. Trong phần tiếp theo, chúng tôi sẽ xét đến ảnh hưởng của việc đưa
thế hấp thụ vào để tính phát xạ HHG.

11


2.3

Mô hình bài toán

Chiếu chùm laser cường độ cao, xung cực ngắn vào phân tử Z 1 Z 2 theo góc
định phương θ , mô hình bài toán được biểu diễn ở hình 2.1, với Z 1 , Z 2 là độ lớn
của điện tích hạt nhân một và hai, θ là góc hợp giữa vec-tơ chỉ phương của laser và
trục của phân tử.

y
er1
Z1

Vec-tơ phân cực
của laser

θ

r2
O

x
Z2

Hình 2.1: Mô tả thí nghiệm khảo sát. Chiếu chùm laser vào phân tử Z 1 Z 2 với góc
định phương θ .

Lúc này phương trình Schrödinger của một điện tử trong trường thế Coulomb
của phân tử Z 1 Z 2 hai chiều và trường laser xung cực ngăn là


  

 pˆ 2
∂
+ VC (r ) + VL (r , t )  Ψ (r , t ) =i Ψ (r , t )

∂t
 2


(2.11)

Trong luận văn chúng tôi chỉ dùng Z 1 = 0.3, Z 2 = 0.7. Thì lúc này thế
Coulomb của điện tử với 2 hạt nhân Z 1 , Z 2 là

12


Z Z

0.3
0.7
(2.12)
VC (r ) =
− 1− 2 =
−
−
r1 r2
( x − x1 ) 2 + ( y − y1 ) 2 + ε
( x − x2 ) 2 + ( y − y2 ) 2 + ε

Đồng thời khoảng cách liên hạt nhân là R = 2 a.u. được giữ cố định trong
luận văn.

2.4

Thế hấp thụ

Như đã trình bày ở trên thì thời gian tính toán phát xạ HHG bằng phương pháp
số ab initio là rất lớn vì vậy để rút ngắn không gian tính toán phát xạ HHG thì
chúng tôi đưa thêm vào một thế ảo [7] nằm trong biểu thức thế năng của điện tử để
rút ngắn không gian tính toán từ đó giúp cải thiện tốc độ tính toán. Thế ảo đó được
gọi là thế hấp thụ. Thế hấp thụ đưa vào có tác dụng giới hạn vùng không gian tính
toán của việc giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian, cụ thể khi điện tử
chuyển động hết vùng phẳng đến điểm dừng (cut-off) thì lúc này cường độ HHG sẽ
giảm nhanh về mức gần bằng không.
Biểu thức của thế hấp thụ [7] như sau:

VI ( x, y ) =

∑ b V (q)

q= x, y

(2.13)

q I

 q − q1 
VI (q ) = −iVoq 

 q2 − q1 

α

(2.14)

Trong đó giá trị của bq được quy ước: bq = 1 khi q1 ≤ q ≤ q2 và bq = 0 với các
trường hợp còn lại nghĩa là tại vị trí q1 thì sẽ bắt đầu quá trình hấp thụ và hàm sóng
sẽ đạt giá trị gần bằng không tại vị trí của q2 , không gian tính toán HHG lúc này
được giới hạn đến giá trị q2 . Vì vậy giá trị của q1 , q2 quyết định vùng không gian
mà thế hấp thụ được dùng trong bài toán. Các giá trị α , Voq được điều chỉnh thích
hợp với vai trò của thế hấp thụ trong bài toán, các giá trị đó lần lượt là 2.0, 5.0, 5.0
[7].

13


Sau khi đưa thế hấp thụ vào thì biểu thức của toán tử Halminton đối với một
điện tử trong trường thế Coulomb của phân tử Z 1 Z 2 hai chiều và trường laser xung

cực ngắn là


pˆ 2



Hˆ (r , t ) = + VC (r ) + VL (r , t ) + VI (r )
2

(2.15)

Mô hình bài toán sau khi đưa thế hấp thụ vào được mô tả ở hình 2.2.

y
y2
y1
Vec-tơ phân cực
của laser

-

e
r1
-x2

-x1

O Z2

Z1

x1

-y1
-y2

Hình 2.2: Mô hình bài toán khi có mặt thế hấp thụ.

14

x2

x


Khi đưa thế hấp thụ vào để tính phát xạ HHG, chúng tôi xác định vị trí điểm
dừng sau đó chọn số bậc tính toán cho thích hợp rồi bắt đầu khảo sát các vùng

( x1 , x2 ), ( y1 , y2 ) để lựa chọn vùng thích hợp nhất khi đưa thế hấp thụ vào bài toán
từ đó so sánh với HHG khi không sử dụng thế hấp thụ về thời gian tính toán cũng
như độ tương đồng của phát xạ HHG.
Hàm thế năng sẽ có giá trị xác định trong khoảng không gian ( x1 , x2 ), ( y1 , y2 )
còn các khoảng (0, x1 ), (0, y1 ) và ( x2 , +∞), ( y2 , +∞) thì hàm thế có giá trị bằng
không (đang xét phần dương của hai biến x, y), hình 2.3 biểu diễn sự phụ thuộc của
thế hấp thụ vào phần dương của biến số x (chỉ vẽ theo phần phức của hàm thế). Một
cách tương tự khi ta xét ở phần âm của các biến số x, y, thế hấp thụ sẽ có giá trị
trong vùng (− x2 , − x1 ), (− y2 , − y1 ) và bằng không ở các vùng còn lại.

Hình 2.3: Đồ thị của hàm thế hấp thụ theo phần phức và chỉ xét phần dương của

biến số x.

15


CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ KHẢO SÁT
3.1

Ảnh hưởng của thế hấp thụ

Ở phần này chúng tôi sẽ tính toán hai bài toán. Bài toán thứ nhất là tính phát
xạ HHG khi chiếu laser tương tác với phân tử Z 1 Z 2 khi chưa có mặt thế hấp thụ, bài
toán thứ hai là tính phát xạ HHG khi chiếu laser tương tác với phân tử Z 1 Z 2 khi có
mặt thế hấp thụ với lưu ý là các thông tin của laser ở hai bài toán này thì hoàn toàn
giống nhau, sau đó tôi sẽ tiến hành so sánh phát xạ HHG được tính ở hai bài toán,
thời gian tính toán giữa hai bài toán. Cụ thể ở hai bài toán này chúng tôi sử dụng
laser có bước sóng 800 nm ứng với năng lượng 1.551 a.u., cường độ đỉnh của ánh
sáng được dùng là 2x1014 W/cm2, 10 chu kỳ quang học (27 fs), góc định phương
(góc hợp bởi trục của phân tử và vec-tơ chỉ phương của laser) có giá trị là 00. Đồ thị
của cường độ điện trường của 1 xung laser được mô tả ở hình 3.1.

Hình 3.1: Đồ thị của một xung laser có hàm bao là hàm sin bình phương, bước sóng
800 nm, cường độ I = 2x1014 W/cm 2 và độ dài xung là 27 fs (1100a.u.).

16


Bằng việc giải phương trình Schrödinger dừng chúng tôi thu được năng lượng
ion hóa của phân tử Z 1 Z 2 , laser được dùng có thế trọng động U p cũng được xác
định trong bài toán. Và từ công thức ở (1.1) ta có thể xác định được bậc của điểm

dừng (cut-off).
Khi tính phát xạ HHG ở bài toán thứ nhất chưa có mặt thế hấp thụ tôi dùng
thông số bước nhảy của thời gian là ∆t ≈ 0.1 a.u. , vùng không gian tính toán lúc
này là q=
q=
263 a.u. . Khi tính phát xạ HHG ở bài toán thứ hai có sử dụng
min
max
thế hấp thụ tôi dùng thông số bước nhảy của thời gian là ∆t ≈ 0.1 a.u. vùng không
gian tính toán lúc này là qmin= qmax= q=
95 a.u. và thế hấp thụ được đưa vào
2
trong khoảng giá trị q1 = 85 a.u. đến q 2 , tức vùng không gian được rút ngắn đi 2.8
lần so với bài toán thứ nhất. Các thông số của hai bài toán không sử dụng thế hấp
thụ và sử dụng thế hấp thụ đã được chúng tôi khảo sát và nhận thấy rằng phát xạ
HHG ứng với các bộ số giá trị trên là phù hợp để tính toán và khảo sát.
Như đã nói ở phần lý thuyết thì việc tính phát xạ HHG sẽ thông qua gia tốc
lưỡng cực nên đầu tiên chúng tôi sẽ tính toán gia tốc lưỡng cực theo hai phương
song song và vuông góc với phương truyền của laser. Ở mô hình này chúng tôi lấy
theo hai phương song song và vuông góc với phương truyền của laser chứ không
lấy theo các trục Ox, Oy của tọa độ Descartes vì khi chiếu laser vào để tương tác
với phân tử thì electron sẽ được gia tốc lớn nhất theo phương song song của laser
nên việc chọn như vậy sẽ giúp ta thấy rõ hơn sự ảnh hưởng của laser, đồng thởi
thuận lợi cho việc khảo sát HHG. Mô hình gia tốc theo hai phương song song và
vuông góc với phương truyền của laser được biễu diễn ở hình vẽ 3.2.

17


y

laser

ay
θ
ax

O

x

Hình 3.2: Gia tốc của điện tử theo hai trục Ox (trục của hai hạt nhân Z 1 , Z 2 ), Oy
được chiếu theo phương song song và vuông góc so với phương truyền của laser.
Gia tốc chiếu theo phương song song
=
a// ax cosθ + a y sin θ . Gia tốc chiếu theo
phương vuông góc
=
a⊥ ax sin θ − a y cosθ .

Trước khi đi vào tính toán bài toán so sánh sự có mặt của thế hấp thụ, chúng
tôi sẽ so sánh tầm ảnh hưởng của gia tốc theo các phương song song (ứng với góc
định phương 00) và vuông góc (ứng với góc định phương 900) với phương truyền
của laser lên cường độ của HHG.

18