Xác định hằng số k0 trong phương pháp k0 INAA bằng kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
KHOA VẬT LÝ
BỘ MÔN VẬT LÝ HẠT NHÂN

-------- -------

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC

Đề tài:
XÁC ĐỊNH HẰNG SỐ k0 TRONG PHƯƠNG
PHÁP k0–INAA BẰNG KÍCH HOẠT NEUTRON
NGUỒN ĐỒNG VỊ Am - Be

SVTH : VĂN THỊ THU TRANG
CBHD : ThS. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG
CBPB : PGS.TS CHÂU VĂN TẠO

------------------TP. HỒ CHÍ MINH - 2008


LỜI CẢM ƠN
Trong suốt quá trình học tập cũng như thực hiện khóa luận này, em đã nhận
được rất nhiều sự giúp đỡ tận tình của các thầy cô, anh chị và các bạn bè trong Bộ
môn Vật lý Hạt nhân. Em xin được bày tỏ lòng tri ân sâu sắc nhất đến :
ThS. Huỳnh Trúc Phương, người thầy đã tận tình hướng dẫn, giúp đỡ,
cung cấp các tài liệu và truyền đạt những kinh nghiệm quý báu nhất cho em
hoàn thành tốt khóa luận.
PGS. TS Châu Văn Tạo, người thầy đã giành thời gian đọc và góp ý
chân thành cho khóa luận của em được hoàn thiện hơn, người thầy luôn động
viên và khích lệ em học tập và phấn đấu nhiều hơn.

ThS. Trần Thiện Thanh, CN Đặng Nguyên Phương đã nhiệt tình giúp
đỡ, động viên, cung cấp các tài liệu và đóng góp ý kiến cho em.
Các thầy cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân đã giảng dạy, truyền đạt
những kiến thức và kinh nghiệm trong lĩnh vực hạt nhân.
Các bạn trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân đã giúp tôi giải quyết các vấn đề
về ngôn ngữ lập trình và luôn động viên, giúp đỡ tôi.
Cuối cùng, con xin cảm ơn ba mẹ, anh chị đã sinh thành, dưỡng dạy động
viên, khích lệ và tạo điều kiện thuận lợi nhất cho con được học tập.
Tp. Hồ Chí Minh, tháng 7 năm 2008
Văn Thị Thu Trang.


iv

DANH MỤC CÁC BẢNG

Trang
Bảng 1.1 : Những nguồn neutron đồng vị. ................................................................. 5
Bảng 1.2 : Sai số ước lượng của phương pháp k0 – INAA ...................................... 19
Bảng 2.1 : Hệ số tự hấp thụ gamma của lá nhôm .................................................... 27
Bảng 2.2 : Hệ số tự hấp thụ gamma của tấm tungsten ............................................. 29
Bảng 2.3 : Hệ số tự hấp thụ gamma của dây tungsten ............................................. 31
Bảng 2.4 : Hệ số tự hấp thụ gamma của các dây monitor thông lượng Au, Ag, Co 33
Bảng 2.5 : Hệ số tự hấp thụ gamma của dây molybden........................................... 34
Bảng 2.6 : Hệ số tự che chắn neutron nhiệt Gth của 98Mo........................................ 36
Bảng 2.7 : So sánh kết quả của hệ số Ge của 197Au.................................................. 42
Bảng 2.8 : Kết quả tính hệ số Ge của 98Mo .............................................................. 43
Bảng 3.1 : Giá trị  p đối với 152Eu tại 2,4cm so với mặt đầu dò ............................. 45
Bảng 3.2 : Khối lượng của các mẫu cho việc xác định  và f. ................................ 47
Bảng 3.3 : Hệ số Gth và Ge của các mẫu ................................................................... 49

Bảng 3.4 : Hệ số fa của các mẫu ............................................................................... 49
Bảng 3.5 : Các thông số hạt nhân của các mẫu ........................................................ 49
Bảng 3.6 : Các số liệu thực nghiệm của các mẫu..................................................... 50
Bảng 3.7 : Các số liệu tính toán của các mẫu .......................................................... 50
Bảng 3.8 : Khối lượng của các mẫu cho việc xác định hằng số k0 .......................... 51
Bảng 3.9 : Các thông số hạt nhân của vàng và các đồng vị ..................................... 53
Bảng 3.10 : Các số liệu thực nghiệm của vàng và các đồng vị ................................ 53
Bảng 3.11 : Các số liệu tính toán của vàng và các đồng vị ...................................... 54
Bảng 3.12 : Giá trị k0,Au của các nguyên tố .............................................................. 54
Bảng 3.13 : So sánh kết quả hằng số k0,Au của các nguyên tố ................................. 55


v

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Trang
Hình 1.1 : Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron ...................................................... 4
Hình 1.2 : Thông lượng neutron biểu biễn theo năng lượng neutron ....................... 9
Hình 2.1 : Hiệu ứng quang điện .............................................................................. 20
Hình 2.2 : Tán xạ Compton .................................................................................... 23
Hình 2.3 : Hiệu ứng tạo cặp .................................................................................... 24
Hình 2.4 : Dạng hình học tấm một chiều cho sự tự hấp thụ gamma ...................... 27
Hình 2.5 : Dạng hình học dây cho việc tính hệ số tự hấp thụ ................................. 30
Hình 2.6 : Đường cong biểu diễn hệ số Gth của lá Mo theo bề dày t ...................... 37
Hình 2.7 : Đường cong biểu diễn hệ số Gth của dây Mo theo bán kính r................ 37
Hình 2.8 : Đường cong biểu diễn hệ số Ge của lá Mo theo bề dày t....................... 44
Hình 2.9 : Đường cong biểu diễn hệ số Ge của dây Mo theo bán kính r ................ 44
Hình 3.1 : Đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của detector HPGe . 46

i

MỤC LỤC

Trang
MỤC LỤC ..............................................................................................................................i
DANH MỤC CÁC BẢNG ...................................................................................................iv
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ .............................................................................................. v
MỞ ĐẦU...................................................................................................................... 1

Chƣơng 1 - TỔNG QUAN PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON .......................... 3
1.1. Giới thiệu ....................................................................................................... 3
1.2. Nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt .......................................... 3
1.2.1. Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt neutron ................. 4
1.2.1.1. Nguồn neutron đồng vị ................................................................. 5
1.2.1.2. Máy phát neutron .......................................................................... 5
1.2.1.3. Lò phản ứng hạt nhân ................................................................... 6
1.2.2. Tốc độ phản ứng.................................................................................... 6
1.2.3. Hàm tiết diện phản ứng ......................................................................... 7
1.2.4. Thông lượng neutron............................................................................. 7
1.2.4.1. Đặc điểm của neutron nhanh hay là neutron phân hạch ............... 7
1.2.4.2. Đặc điểm của neutron trung gian hay neutron trên nhiệt ............ 8
1.2.4.3. Đặc điểm của neutron nhiệt .......................................................... 8
1.3. Phương trình kích hoạt ................................................................................ 10
1.4. Những phương pháp chuẩn hóa ................................................................... 11
1.4.1. Phương pháp tuyệt đối ........................................................................ 11
1.4.2. Phương pháp tương đối ....................................................................... 12
1.4.3. Phương pháp so sánh đơn ................................................................... 12
1.4.4. Phương pháp chuẩn hóa k0 .................................................................. 13

1.5. Phương pháp chuẩn hóa k0 ......................................................................... 13
1.5.1. Phương trình cơ bản của k0 – INAA .................................................... 14
1.5.2. Các hệ số trong phương trình cơ bản của phương pháp k0 – INAA

14


ii

1.5.2.1. Hệ số k0 ........................................................................................ 14
1.5.2.2. Hệ số f ........................................................................................ 15
1.5.2.3. Hệ số Q0 () ................................................................................ 15
1.5.2.4. Thông số E r ............................................................................... 16
1.5.2.5. Hệ số  ........................................................................................ 17
1.5.2.6. Hiệu suất ghi của hệ phổ kế p................................................... 17
1.5.2.7. Hệ số tự che chắn neutron nhiệt Gth và trên nhiệt Ge ................. 17
1.5.3. Độ chính xác của phương pháp k0 – INAA ........................................ 18
Chƣơng 2 - HIỆU CHỈNH CÁC HỆ SỐ TRONG PHƢƠNG PHÁP
CHUẨN HÓA k0 .................................................................................... 20

2.1. Giới thiệu ..................................................................................................... 20
2.2. Hiệu chỉnh sự tự suy giảm tia gamma qua mẫu .......................................... 20
2.2.1. Sự tương tác của gamma với vật chất ................................................. 21
2.2.1.1. Hiệu ứng quang điện .................................................................. 21
2.2.1.2. Tán xạ Compton ......................................................................... 22
2.2.1.3. Hiệu ứng tạo cặp ......................................................................... 24
2.2.2. Sự suy giảm tuyến tính........................................................................ 24
2.2.3. Mẫu có dạng lá .................................................................................... 26
2.2.4. Mẫu có dạng tấm ................................................................................. 27
2.2.5. Mẫu có dạng hình trụ hoặc hình dây ngắn .......................................... 29

2.3. Hiệu chỉnh hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt ........................... 35
2.3.1. Hiệu chỉnh hệ số tự che chắn neutron nhiệt ........................................ 35
2.3.2. Hiệu chỉnh hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt ................................. 37
Chƣơng 3 - THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HỆ SỐ , TỈ SỐ f, VÀ HẰNG SỐ k0. ... 45
3.1. Xác định đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng tòan phần của detector.... 45
3.2. Thực nghiệm xác định hệ số  và tỉ số f ..................................................... 46
3.2.1. Thiết bị ................................................................................................ 46
3.2.2. Chuẩn bị mẫu ...................................................................................... 47
3.2.3. Tính toán lý thuyết cho việc xác định hệ số  và tỉ số f ..................... 47


iii

3.2.4. Thực nghiệm xác định hệ số  và tỉ số f ............................................. 49
3.3. Thực nghiệm xác định hằng số k0 ............................................................... 51
3.3.1. Chuẩn bị mẫu ...................................................................................... 51
3.3.2. Tính toán lý thuyết cho việc xác định hằng số k0 ............................... 52
3.3.3. Thực nghiệm xác định hằng số k0 của một số nguyên tố .................. 52
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ .................................................................................... 57
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................................. 59
PHỤ LỤC .................................................................................................................. 61


1

MỞ ĐẦU
Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một trong những kỹ thuật của vật lý hạt
nhân được dùng để phân tích hàm lượng nguyên tố trong vật chất. Trong kỹ thuật
này mẫu được chiếu bằng các neutron để chuyển các hạt nhân bền thành hạt nhân
phóng xạ, sau đó hoạt độ phóng xạ của hạt nhân này được đo bằng các detector ghi

bức xạ. NAA thích hợp cho cả hai yêu cầu định tính và định lượng của phân tích đa
nguyên tố trong nhiều mẫu khác nhau.
Phương pháp phân tích kích hoạt dụng cụ (INAA) là một phướng pháp rất hiệu
quả trong việc phân tích vết các nguyên tố trong mẫu vì :
-

INAA không hủy mẫu do mẫu không bị hòa tan và khả năng nhiễm bẩn của
mẫu rất thấp. Trong một số trường hợp, hoạt độ phóng xạ còn lại trong mẫu
rất thấp. Vì vậy, chúng ta có thể lấy lại mẫu mà không bị nhiễm phóng xạ.

-

INAA là một phương pháp phân tích hàm lượng nguyên tố trong mẫu hoàn
toàn độc lập đối với tính chất vật lý và hóa học của mẫu.

-

INAA rất nhạy đối với các nguyên tố vết (những nguyên tố có Z thấp).

-

INAA cung cấp dữ liệu đa nguyên tố cùng lúc.
Trong INAA thì phương pháp chuẩn hóa k0 ( k0 – INAA) được xem là phương

pháp mang tính tối ưu trong việc chuẩn hóa có so sánh mẫu đơn. Phương pháp k 0 INAA mang lại sự đánh giá các mẫu một cách độc lập và được xác định bằng thực
nghiệm. Đặc biệt, sai số phân tích khi dùng k0 – INAA mang tính hệ thống khá ổn
định. Chính vì vậy mà các phòng thí nghiệm NAA của cơ quan năng lượng nguyên
tử quốc tế (IAEA) và Tổ chức Châu Âu (EEC) đã khuyến cáo dùng k0 – INAA như
một phương pháp chuẩn trong nhiều đối tượng nghiên cứu. Với vai trò này, phương
pháp k0 – INAA ngày càng được nghiên cứu, phát triển và hoàn thiện.

Trong phương pháp k0 – INAA, các hằng số k0 được xác định bằng thực
nghiệm bằng kích hoạt neutron trong lò phản ứng. Thư viện các hằng số k 0 đối với
vàng (k0,Au) và các số liệu hạt nhân liên quan được xác định gần đây nhất bởi De
Corte và cộng sự [8]. Mục đích của khóa luận là xác định các hằng số k0 trong

Khóa luận tốt nghiệp


2

phương pháp k0 –INAA bằng kích hoạt neutron nguồn đồng vị Am – Be để so sánh
với kết quả của De Corte và cộng sự [8]. Để xác định hệ số anpha () và tỉ số f của
nguồn đồng vị Am – Be cho việc xác định các hằng số k0, khóa luận đã thực hiện
việc hiệu chỉnh các hệ số trong phương trình cơ bản của k0 – INAA như : hiệu chỉnh
hệ số tự suy giảm tia gamma trong mẫu, hiệu chỉnh các hệ số tự che chắn neutron
nhiệt và trên nhiệt. Việc hiệu chỉnh các hệ số này đã được nhiều tác giả quan tâm và
nghiên cứu. Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ gamma trong mẫu đã được F.De Corte [7] tính
cho mẫu có dạng dây. Tuy nhiên, phương pháp hiệu chỉnh này không còn đúng
trong vùng năng lượng thấp. Hiệu chỉnh hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên
nhiệt đã được M.C. Frettas [12] xác định bằng thực nghiệm và đã được J. Salgado
[10] tính lại bằng phương pháp mô phỏng Monte Carlo. Tuy nhiên các phương pháp
hiệu chỉnh này tốn nhiều thời gian và công sức. Vì vậy, trên cơ sở kế thừa các
phương pháp hiệu chỉnh của các tác giả này, chúng tôi đã phát triển thành các
phương pháp tính toán đơn giản và chính xác hơn.
Với mục đích trên khóa luận chia làm 3 chương:
Chương 1 : Tổng quan phân tích kích hoạt neutron : trình bày các nguyên lý
cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt, các phương pháp chuẩn hóa, các hệ số
trong phương trình cơ bản của phương pháp chuẩn hóa k0.
Chương 2 : Hiệu chỉnh một số hệ số trong phương pháp k0 -INAA bao gồm:
hiệu chỉnh hệ số tự suy giảm tia gamma trong mẫu có dạng lá, dạng tấm và dạng

dây, hiệu chỉnh các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt có tính đến hiệu
ứng Doppler cho các mẫu có dạng lá và dạng dây.
Chương 3 : Thực nghiệm xác định hệ số α , tỉ số f và hằng số k0 : trình bày
các số liệu thực nghiệm, so sánh và nhận xét kết quả.
Cuối cùng là phần kết luận và kiến nghị.

Khóa luận tốt nghiệp


3

Chƣơng 1
TỔNG QUAN PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.1. Giới thiệu
Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một phương pháp định tính và định
lượng có hiệu quả cao trong việc xác định nguyên tố thành phần và các nguyên tố
vết trong các loại mẫu khác nhau.
Trong NAA, những mẫu được kích hoạt bởi neutron. Trong quá trình chiếu xạ,
các đồng vị bền ở dạng tự nhiên của các nguyên tố được chuyển thành những đồng
vị phóng xạ bởi sự bắt neutron. Sau đó hạt nhân phóng xạ theo những chu kì khác
nhau. Khi neutron tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi,
một hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích được tạo ra. Năng lượng kích thích
của hạt nhân hợp phần chính là năng luợng liên kết của neutron với hạt nhân. Hầu
hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng bằng
cách phát tia gamma tức thời đặc trưng. Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân
bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một hoặc
nhiều tia gamma trễ đặc trưng, nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình
phát tia gamma tức thời ở trên. Các tia gamma có thể được phát hiện bằng detector
bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao. Trong phổ gamma, năng lượng của đỉnh
xác định sự có mặt của nguyên tố có trong mẫu hay còn gọi là phép định tính, và

diện tích của đỉnh cho phép ta định lượng nguyên tố đó.
1.2. Nguyên lý của phƣơng pháp phân tích kích hoạt
Trong phân tích kích hoạt, những mẫu được kích hoạt bởi neutron. Trong quá
trình chiếu xạ, các đồng vị bền ở dạng tự nhiên của các nguyên tố được chuyển
thành những đồng vị phóng xạ bởi sự bắt neutron. Các đồng vị phóng xạ này được
phân biệt dựa trên những tính chất bức xạ khác nhau hay dựa vào các hoạt tính
phóng xạ đặc trưng của chúng như loại bức xạ, năng lượng bức xạ, thời gian bán rã.
Đây là cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố (định tính) và xác định hàm lượng

Khóa luận tốt nghiệp


4

nguyên tố dựa trên việc đo lường cường độ của các bức xạ gamma phát ra từ các
sản phẩm kích hoạt (định lượng).
Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng (n,) trong đó hạt nhân X (hạt nhân
bia) hấp thụ một neutron tạo ra một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z
nhưng có khối lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc trưng,
quá trình này được biểu diễn bởi phản ứng:
A
Z

X  01 n  ( AZ1 X)*  AZ1 X  

với:
A : số khối nguyên tố bia
Z : số hiệu nguyên tử của hạt nhân bia

Hình 1.1: Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron.

Ký hiệu () trong quá trình biểu diễn cho hạt nhân hợp phần ở giai đoạn trung gian.
1.2.1. Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt neutron
Nguồn neutron đóng vai trò rất quan trọng trong phân tích kích hoạt neutron.
Tùy theo yêu cầu và phương pháp phân tích, người ta dùng các nguồn khác nhau.
Đặc trưng quan trọng nhất cho nguồn neutron là thông lượng neutron và năng lượng
neutron do nó phát ra.

Khóa luận tốt nghiệp


5

1.2.1.1. Nguồn neutron đồng vị
Phần lớn nguồn neutron đồng vị thường sử dụng là những vật liệu phóng xạ phát
anpha (nguồn phát) trộn với berylli và neutron được sinh ra theo phản ứng (,n).
Bảng 1.1: Những nguồn neutron đồng vị [6]
Nguồn phát
227

Ac

226

Cường độ neutron

Năng lượng neutron

(s-1Ci-1)

trung bình (MeV)

22 năm

1,5107

4

1620 năm

1,3107

3,6

Chu kì bán rã

Ra

239

Pu

2,4104 năm

1,4107

4,5

210

Po

138 ngày

2,5107

4,3

Am

141 năm

1,5x107

5,7

241

Ngoài ra, nguồn neutron đồng vị còn có một số nguồn phân hạch tự phát như
nguồn

252

Cf (chu kì 2,6 năm). Qua quá trình phân hạch, nguồn

252

Cf tạo ra 3,76

neutron có năng lượng 1,5 MeV trên mỗi phản ứng. Một miligam

252

Cf phát ra

2,28109 neutron/s.
Ưu điểm : dễ vận chuyển, phát ra thông lượng neutron ổn định, tiện lợi, rẻ tiền.
Nhược điểm : thông lượng neutron phát ra khá thấp (khoảng 106 neutron.cm-2s-1)
so với hạt nhân dùng trong kích hoạt. Vì vậy, nguồn neutron đồng vị chỉ có giới hạn
xác định cao đối với những nguyên tố có nồng độ cao.
1.2.1.2. Máy phát neutron [6]
Nguồn neutron được phát ra từ máy gia tốc. Máy gia tốc làm việc dựa trên
nguyên tắc: các vật liệu bia bị bắn phá bởi những hạt tích điện được gia tốc và các
hạt neutron được sinh ra từ các phản ứng hạt nhân. Máy gia tốc thường dùng và có
giá trị thương mại thì các hạt deuteron được gia tốc và vật liệu bia là Triti. Neutron
sinh ra từ phản ứng 3H(d,n)4He. Năng lượng của những neutron đơn năng tạo ra là
14 MeV và thông lượng của chúng xấp xỉ 109 neutron.cm-2.s-1.

Khóa luận tốt nghiệp


6

Ưu điểm : tạo ra những neutron đơn năng có năng lượng cao và dòng neutron
có thể điều chỉnh được.
Nhược điểm : không tạo được neutron nhiệt, thông lượng neutron không ổn
định, phụ thuộc mạnh vào khoảng cách từ máy phát đến bia và dao động theo thời
gian do đó ảnh hưởng rất lớn đến các phương pháp phân tích phụ thuộc vào thông
lượng neutron. Ngoài ra, tuổi thọ bia ngắn và chế tạo máy gia tốc khá đắt tiền.
1.2.1.3. Lò phản ứng hạt nhân [2]
Các neutron lò phản ứng được tạo thành từ phản ứng phân hạch. Thông lượng

của chúng rất cao 1011 -1012 neutron.cm-2s-1 đối với lò phản ứng bé, 1015- 1012
neutron.cm-2s-1 đối với lò phản ứng lớn. Ban đầu là các neutron nhanh hay còn gọi là
neutron phân hạch, sau đó chúng mất dần năng lượng do va chạm với các vật liệu
xung quanh và cuối cùng bị nhiệt hóa. Nói chung, năng lượng của neutron từ 0 đến
20 MeV. Trong khoảng năng lượng này tính chất tương tác của neutron với vật chất
khác nhau trong các miền năng lượng khác nhau. Vì vậy, người ta chia phổ neutron
lò phản ứng làm ba vùng năng lượng sau :
-

Các neutron nhiệt có năng lượng En trong miền 0 < En  0,1 eV, tuân theo
phân bố Maxwell – Boltzmann.

-

Các neutron trên nhiệt hay neutron cộng hưởng có năng lượng En trong miền
0,1 eV < En  100 KeV.

-

Các neutron nhanh hay phân hạch có năng lượng En trong miền 100 KeV <
En  20 MeV, tuân theo phân bố Watt.

1.2.2. Tốc độ phản ứng
Khi đặt hạt nhân trong trường neutron số phản ứng xảy ra trong một giây gọi là
tốc độ phản ứng R và được cho bởi [2]:




0

0

R   (v)(v)dv   (E)(E)dE

(1.1)

Ở đây:
2
(v) : tiết diện phản ứng (n,) ở vận tốc neutron v, (cm );

(E) : tiết diện phản ứng (n,) ở năng lượng neutron E, (cm );
2

Khóa luận tốt nghiệp


7

(v) : thông lượng neutron ở vận tốc v; (v)  n(v).v ;

với n(v) : mật độ neutron ở vận tốc neutron v ;
(E) : thông lượng neutron ở năng lượng E.

Theo quy ước Hogdahl tốc độ phản ứng R có thể được viết như sau[2]:
R  G th .th 0  Gee I0 ()

(1.2)

Trong đó:

-2 -1
th : thông lượng neutron nhiệt, (n.cm .s );
-2 -1
e : thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm .s );

 0 : tiết diện phản ứng (n,) ở vận tốc neutron 2200 m/s, (cm2);
I 0 () : tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên

nhiệt không tuân theo quy luật 1/E, (cm2).
G th và G e lần lượt là hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt.

1.2.3. Hàm tiết diện phản ứng
Sự phụ thuộc của tiết diện của phản ứng gây bởi neutron vào vận tốc v ( hay
năng lượng E) gọi là hàm tiết diện ( hay (E) ). Hàm tiết diện tỉ lệ nghịch với vận
tốc (v)  1/ v hay tỉ lệ nghịch với căn bậc hai của năng lượng (E)  1/ E1/ 2 . Nếu
biểu diễn trên thang logarit với trục tung là log (E) và trục hoành là logE, hàm tiết
diện sẽ có dạng tuyến tính với độ dốc bằng -1/2. Ở vùng năng lượng trên một vài eV
có một số đỉnh cộng hưởng xuất hiện. Những đỉnh cộng hưởng này được mô tả
bằng công thức Breit – Wigner. Chỉ có một ít phản ứng (n,) quan tâm trong INAA
ở vùng dưới 1,5eV có hàm tiết diện lệch khỏi quy luật 1/v.
1.2.4. Thông lƣợng neutron
Tiết diện bắt và thông lượng neutron phụ thuộc vào năng lượng neutron. Trong
nghiên cứu hạt nhân thì những phản ứng có thông lượng nguồn neutron lớn bao
gồm ba loại neutron có thể phân loại như sau:
1.2.4.1. Đặc điểm của neutron nhanh hay là neutron phân hạch
Các neutron nhanh được phát ra trong phản ứng phân hạch của

235

U. Chúng có

năng lượng cỡ 20 MeV. Phân bố neutron có cực đại ở 0,7MeV và được mô tả bởi

Khóa luận tốt nghiệp


8

phân bố Watt. Các neutron nhanh trong lò phản ứng sau quá trình làm chậm trở
thành neutron trên nhiệt và neutron nhiệt. Tuy nhiên, vì quá trình phân hạch vẫn tiếp
diễn nên tồn tại một số neutron nhanh đồng thời với hai loại kia.
Biểu thức bán thực nghiệm mô tả phổ neutron nhanh thường có dạng [2].
f (E)  0, 484f e E sinh 2E

(1.3)

Trong đó: E là năng lượng neutron, f và f (E) là thông lượng neutron nhanh
và thông lượng neutron nhanh ở năng lượng E.
1.2.4.2. Đặc điểm của neutron trung gian hay neutron trên nhiệt
Tiết diện tương tác của neutron trung gian với vật chất có dạng cộng hưởng.
Do đó, các neutron trung gian còn được gọi là các neutron cộng hưởng. Một cách lý
tưởng, phân bố thông lượng neutron trên nhiệt tỉ lệ nghịch với năng lượng neutron :
e (E) 

e
E

(1.4)

Trong đó:

e (E) là thông lượng neutron trên nhiệt ở năng lượng E;

e là thông lượng neutron trên nhiệt quy ước.

Nhưng trong thực tế sự phụ thuộc này thường được biểu diễn gần đúng theo
dạng [2]:
e (E) 

e
(1eV)
E1

(1.5)

Ở đây,  là hệ số không phụ thuộc vào năng lượng, biểu diễn độ lệch khỏi quy
luật 1/E, có giá trị nằm trong khoảng [-1,1] tùy theo nguồn neutron, vị trí chiếu và
vật liệu xung quanh.
1.2.4.3. Đặc điểm của neutron nhiệt
Các neutron nhiệt chuyển động trong trạng thái cân bằng nhiệt với các phân tử
môi trường. Mật độ neutron nhiệt phụ thuộc vào năng lượng neutron theo quy luật
Maxwell – Boltzmann [2]:
n(E) 

2n
e E / kT E
3/ 2
(kT)

(1.6)

Khóa luận tốt nghiệp


9

Trong đó:


n   n(E)dE là mật độ neutron toàn phần.
0

k = 8,6110-5 eV/K là hằng số Boltzmann và T là nhiệt độ môi trường. Ở nhiệt
độ phòng thí nghiệm T = 293,6 oK thì v = 2200 ms-1 và năng lượng neutron nhiệt
bằng ET = 0,025eV.

Hình 1.2: Thông lượng neutron biểu biễn theo năng lượng neutron
Thông lượng neutron nhiệt trong một phản ứng hạt nhân thường từ 1016 – 1018
m-2s-1. Thông lượng neutron nhiệt cao nhất (xem hình 1.2). Thông lượng neutron
nhiệt và neutron nhanh phụ thuộc vào đặc điểm của phản ứng, đặc biệt phụ thuộc
vào sự lựa chọn chất làm chậm. Những điều kiện thuận lợi cho việc chiếu xạ của
nước nhẹ trong phản ứng làm chậm như với phản ứng Hoger Onderwijs (HOR) tại
IRI, thông lượng neutron trên nhiệt điển hình là một nhân tố thấp hơn 40 - 50 lần so
với thông lượng neutron nhiệt
Đối với lò phản ứng hạt nhân tích phân (1.1) thường được thay thế bởi tổng
của hai tích phân thành phần trong vùng nhiệt và trên nhiệt [2]
R  N(th th  e I0 )

(1.7)

Khóa luận tốt nghiệp

10

Trong đó:
th : thông lượng neutron nhiệt;

e : thông lượng neutron trên nhiệt;
I 0 : tích phân cộng hưởng đối với phổ trên nhiệt 1/E;
 th : tiết diện hấp thụ neutron nhiệt.

1.3. Phƣơng trình kích hoạt
Theo quy ước Hogdahl, phương trình cơ bản cho việc xác định tốc độ xung đo
được của đỉnh tia gamma quan tâm của một nguyên tố dùng phản ứng (n,) và phổ
kế  là:
Np
tm



N A .w.
[G th .th 0  G e e I()].S.D.C.. p
M

(1.8)

Trong đó:
Np
tm

: là tốc độ xung đo được của đỉnh tia  quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời

gian chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật;
Np : số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần;
tm : thời gian đo;
ti : thời gian chiếu;
td : thời gian rã;
NA : hằng số Avogadro;
w : khối lượng nguyên tử được chiếu xạ;
 : đổ phổ cập đồng vị;
M : khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia;
Gth : hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron nhiệt;
Ge : hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron trên nhiệt;
S =1-exp(-ti) : hệ số bão hòa, hiệu chỉnh thời gian chiếu;
D = exp(-td) : hệ số phân rã, hiệu chỉnh thời gian phân rã;
C = [1-exp(-tm)]/(tm) : hệ số đo, hiệu chỉnh thời gian đo;

Khóa luận tốt nghiệp


11

 : xác suất phát tia gamma cần đo.
Khi đó, hàm lượng (g) của nguyên tố thu được :
w

Np / t m

M
1

.
S.D.C N A ... p G th .th 0  G e .e I()

(1.9)

.

1.4. Những phƣơng pháp chuẩn hóa
Chuẩn hóa NAA là làm cho quy trình thực nghiệm phù hợp với phương trình
tính toán đã chọn của NAA.
Hai đặc điểm của phản ứng với neutron là : bức xạ gamma và neutron có độ
xuyên sâu cao nên bảo đảm việc chuẩn hóa là chính xác và dễ dàng. Vì tỉ lệ nồng độ
gần như độc lập với matrix nên việc chuẩn bị mẫu dễ dàng hơn, do đó nguy cơ sai
số ngẫu nhiên và sai số hệ thống sẽ giảm. Sự phân tích có thể được tiến hành nhanh
hơn, tiết kiệm hơn nhờ việc đơn giản của phương pháp chuẩn hóa.
1.4.1. Phƣơng pháp tuyệt đối
Nồng độ nguyên tố  (g/g) có thể thu được bằng việc chiếu kèm mẫu với một
monitor chuẩn ( kí hiệu ) và áp dụng phương trình:
Asp M.* .0* . * G*th f  G*eQ*0 () *p
(g / g)  *
.
. .106
Asp M* ..0 . G th f  GeQ 0 ()  p

(1.10)

Trong đó:
Asp 
A*sp 

Np / w
t m .S.D.C

: hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã/giây/gam); (1.11)

(N p / W)*
(t m .S.D.C)*

: hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã/gam/giây); (1.12)

w: khối lượng mẫu phân tích, (g);
W: khối lượng mẫu chuẩn, (g);
f

th
: tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt;(1.13)
e

Q 0 ( ) 

I 0 ( )
0

(1.14)

Khóa luận tốt nghiệp


12



0, 429.0 
: tích phân cộng hưởng của phân bố
I()  (I0  0, 429.0 ).E r 
(2.  1)0,55 


thông lượng neutron trên nhiệt không tuân theo quy luật 1/E, (cm2).

(1.15)

 : hệ số lệch phổ;
E r : năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình (eV).

Công thức cơ bản của phương pháp tuyệt đối (1.10) dùng các số liệu hạt nhân
(M,0,,) được lấy từ tài liệu tra cứu. Đối với nhiều phản ứng quan tâm (n,) các
thông số này không được biết một cách chính xác. Bởi vì chúng được xác định bằng
các phương pháp độc lập – độ chính xác của các thông số này sẽ đóng góp vào khi
tính hàm lượng bằng công thức tuyệt đối. Điều này dẫn đến sai số tính toán lớn.
Đây chính là nhược điểm cơ bản của phương pháp tuyệt đối.
1.4.2. Phƣơng pháp tƣơng đối
Trong phương pháp tương đối, mẫu cần phân tích được chiếu cùng với mẫu
chuẩn mà đã biết trước hàm lượng của nguyên tố quan tâm. Mẫu chuẩn và mẫu
phân tích phải được đo cùng một điều kiện.
Khi đó, hàm lượng của nguyên tố là:
(g / g) 

(N p / t m ) /(w.S.D.C)

(1.16)

(N p / t m )* /(W.S.D.C)*

Vì mẫu phân tích và mẫu chuẩn được đo cùng dạng hình học nên không cần
hiệu chỉnh tự che chắn neutron (Ge, Gth) và sự tự suy giảm gamma (fa).
Nhược điểm của phương pháp này là không thể phân tích đa nguyên tố, bởi vì
tạo ra một mẫu chuẩn mà có đầy đủ các nguyên tố mà chúng ta quan tâm là rất khó.
1.4.3. Phƣơng pháp so sánh đơn
Phương pháp này được đưa ra bởi Giraadi. Phương pháp này dựa trên việc gộp
các thông số hạt nhân , điều kiện chiếu và đo vào một hệ số k như sau:
*
M.* .*0 .* G*th f  G*eQ*0 () p
k *
.
.
M ..0 . G th f  G eQ0 ()  p

(1.17)

Người ta xác định bằng thực nghiệm các hệ số k của nguyên tố chuẩn đối với
từng nguyên tố quan tâm, sau đó lập thành bảng. Khi phân tích, người ta chỉ cần

Khóa luận tốt nghiệp


13

chiếu kèm mẫu với một nguyên tố chuẩn đã chọn (do đó gọi là phương pháp chuẩn
đơn) và dùng các hệ số k để tính hàm lượng nguyên tố quan tâm theo công thức sau:

(g / g) 

(N p / t m ) /(w.S.D.C)  1  6
.   .10
(N p / t m )* /(W.S.D.C)*  k 

(1.18)

Với phương pháp so sánh đơn việc phân tích đa nguyên tố trở nên dễ dàng
hơn. Tuy nhiên, các hệ số k phụ thuộc vào các thông số của thiết bị chiếu và hệ đo.
Do đó, phương pháp này không có tính linh hoạt cho việc chiếu và đo bức xạ.
1.4.4. Phƣơng pháp chuẩn hóa k0
Để làm cho phương pháp chuẩn đơn có thể áp dụng linh hoạt hơn khi thay đổi
điều kiện chiếu và hệ đo và để làm cho phương pháp tuyệt đối chính xác hơn,
Simonits và các tác giả khác đã đề nghị sử dụng các hệ số k0 được xác định bằng
thực nghiệm giống như hệ số k trong phương pháp chuẩn đơn [2], nhưng khác ở chỗ
là các hệ số k0 chỉ bao gồm các thông số chiếu và điều kiện đo. Như vậy, hệ số k 0 là
tổ hợp của các thông số hạt nhân và độc lập với thiết bị chiếu và hệ đo.
1.5. Phƣơng pháp chuẩn hóa k0
Phương pháp chuẩn hóa k0 là một trong những phát triển đáng kể nhất của NAA
đã xuất hiện vào những năm 70 của thế kỷ trước [2]. So với những phương pháp
chuẩn hóa khác, phương pháp chuẩn hóa k0 có những ưu điểm sau:
-

Đơn giản thực nghiệm so với phương pháp tương đối.

-

Độ chính xác cao so với phương pháp tuyệt đối.

-

Linh hoạt khi thay đổi điều kiện chiếu và đo so với phương pháp chuẩn đơn.

-

Phù hợp cho việc máy tính hóa.
Trong phương pháp này các số liệu hạt nhân từ các tài liệu tra cứu được thay

bằng một tổ hợp các hằng số hạt nhân được xác định một cách chính xác bằng thực
nghiệm được gọi là các hằng số k-zero (k0). Hằng số k0 xuất phát từ hệ số k của
phương pháp chuẩn đơn nhưng làm độc lập với thành phần liên quan đến điều kiện
chiếu và đo, k0 có dạng:
k 0,Au (a) 

M Au a 0,a  a
M a Au 0,Au  Au

(1.19)

Khóa luận tốt nghiệp


14

Chỉ số Au biểu diễn cho nguyên tố so sánh hay monitor Au và chỉ số a biểu
diễn cho nguyên tố phân tích a.
Trong đó:
M : khối lượng nguyên tử;
 : độ phổ cập của đồng vị;

0 : tiết diện của neutron 2200m/s;
 : xác suất phát tia gamma cần đo.
1.5.1. Phƣơng trình cơ bản của k0-INAA
Thay hệ số k0,Au(a) theo công thức (1.19) vào phương trình cơ bản của phương
pháp tuyệt đối (1.10), ta thu được phương trình cơ bản của phương pháp k0-INAA
như sau:
*
G *th f  G *eQ *0 ()  p
  g / g   * .
.
. .10 6
A sp k 0,Au G th f  G eQ 0 ()  p

A sp

1

(1.20)

Hằng số k0,Au(a) vì vậy trở thành thông số hạt nhân đối với phổ neutron nhiệt.
Trong sự chuyển đổi k0,Au, Au là một nguyên tố so sánh, với phản ứng
197

Au(n,)198Au và các số liệu hạt nhân của nó là:
0 = 98,56  0,90 (barn) ; Q0 = 15,71  0,28 ; I0 = 1550  28 (barn).
Những tham số thông lượng neutron f và  không còn được thực hiện trong

tính toán nồng độ và phải được đo trong mỗi điều kiện chiếu xạ, tốt nhất là đối với
mỗi mẫu và mỗi lần chiếu xạ. Ít nhất ba đồng vị phải được kích hoạt và đo để xác
định hai tham số này. Trong một phép đo đơn lẻ thì những hoạt độ được quy vào

của 198Au, 95Zr, 97Zr có thể được ước lượng.
1.5.2. Các hệ số trong phƣơng trình cơ bản của phƣơng pháp k0 – INAA
1.5.2.1. Hệ số k0
Hệ số k0 trong phương trình cơ bản của phương pháp chuẩn hóa k0 được định
nghĩa như là một hằng số hạt nhân tổ hợp:
k 0,Au (a) 

M Au a 0,a  a
M a Au 0,Au  Au

(1.21)

Khóa luận tốt nghiệp


15

Hệ số k0 được xác định bằng thực nghiệm theo công thức sau:
k 0,Au (a) 

(N p / t m w a .S.D.C) G*th f  G*e Q*0 () *p
.
. .106
*
(N p / t m W.S.D.C) G th f  G eQ0 () p

(1.22)

Với : wa là khối lượng của nguyên tố a.
Các hệ số k0 được xác định bằng thực nghiệm và các giá trị đuợc cho bảo đảm

chúng đồng thời được xác định ở hai lò phản ứng khác nhau và có sai số không quá
2%. Thư viện các hệ số k0 đối với vàng (k0,Au) và các số liệu hạt nhân liên quan
được xác định gần đây nhất bởi De Corte và cộng sự [8]. Các hệ số k 0,Au đối với các
đỉnh gamma tương ứng của hạt nhân phóng xạ quan tâm được tạo bởi phản ứng
(n,) được lập thành bảng để tra cứu. Trong thực tế, mẫu được chiếu với monitor m,
bằng cách đổi k 0,m (a) 

k 0,Au (a)
k 0,Au (m)

trong đó a ký hiệu cho nguyên tố phân tích và m ký

hiệu cho nguyên tố dùng làm monitor .
1.5.2.2. Hệ số f
Hệ số f được định nghĩa bằng thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng
neutron trên nhiệt : f 

th
e

với:
th : thông lượng neutron nhiệt (hay là dưới cadmi);
e : thông lượng neutron trên nhiệt.

Ở đây, khái niệm “dưới cadmi” là các neutron với năng lượng lên đến 0,55
eV (ECd).
1.5.2.3. Hệ số Q0 ()
Q0 () được định nghĩa : Q0 () 

I 0 ( )

0

với :
 0 là tiết diện neutron ở vận tốc neutron 2200 m/s;
I 0 () là tích phân cộng hưởng với phân bố thông lượng neutron nhiệt,

được định nghĩa như sau:

Khóa luận tốt nghiệp


16



I 0 ( ) 

(E)dE
E1
ECd



(1.23)

E Cd là năng lượng ngưỡng Cd ( = 0,55eV). Dựa trên khái niệm năng lượng
cộng hưởng hiệu dụng E r , ta có mối quan hệ sau :
I 0 ( ) 

I0  0, 4290

Er





0, 4290
(0,55) (2  1)

(1.24)

Ở đây, I 0 là tích phân cộng hưởng với phân bố neutron nhiệt lý tưởng ( =0),
được định nghĩa bởi :
I0 



(E)dE
E
0,55



(1.25)

Trong việc phát triển k0-INAA, người ta đã bỏ ra nhiều công sức để xác định
chính xác các giá trị Q 0 , dựa trên các phép đo tỉ số Cd. Đến nay ta đã có một bộ các
số liệu tin cậy của 114 phản ứng (n,).
1.5.2.4. Thông số Er
Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng E r trong phương pháp k0-INAA như một

thông số biểu diễn cho vùng năng lượng cộng hưởng bao gồm các đỉnh nhọn rời
nhau được lấy trung bình từ công thức Breit-Witgner:

 w ln E

w
i

Er

r,i

i

(1.26)

i

i

Trong đó :
i là cộng hưởng thứ i;
w

(g n   / )

(1.27)

Er 2

g là trọng số thống kê ( g 

2J  1
);
2(2I  1)

J là spin của trạng thái cộng hưởng;
I là spin của hạt nhân bia;

Khóa luận tốt nghiệp


17

 n là độ rộng cộng hưởng bắt neutron;
  là độ rộng cộng hưởng bức xạ gamma;

 là độ rộng cộng hưởng toàn phần.

Giá trị thông số E r dùng để đổi I0  I0 () hay là Q0  Q0 () áp dụng cho
các công thức tính , f và hàm lượng.
1.5.2.5. Hệ số 
Hệ số  biểu diễn cho độ lệch phổ neutron trên nhiệt khỏi quy luật 1/E được
mô tả bằng dạng gần đúng 1/E1+, có giá trị âm hoặc dương [-1,1] phụ thuộc vào
nguồn neutron và cấu hình xung quanh, vị trí chiếu. Giá trị  được dùng để tính
Q0  Q0 () trong phương trình cơ bản. Các phương pháp xác định  có thể dựa

trên các phép đo tỉ số Cd, các phép chiếu bọc Cd hoặc chiếu trần. Trong trường hợp
sau cùng, phương pháp “3 lá dò chiếu trần” có thể được dùng tiện lợi nhất bằng
cách chiếu đồng thời các monitor

94

197

Au,

94

Zr cho các phản ứng

197

Au(n,)198Au,

Zr(n,)95Zr và 96Zr(n,)97mNb/Zr.

1.5.2.6. Hiệu suất ghi của hệ phổ kế p
Việc xác định hiệu suất ghi trong phương pháp k0-INAA như sau : đầu tiên
xây dựng một đường cong hiệu suất tham khảo (log  p,ref theo log E r ) bằng cách đo
các nguồn điểm ở khoảng cách 10 – 20 cm từ detector để tránh các hiệu ứng trùng
phùng thực. Sau đó, đổi  p,ref thành  p,geo hiệu suất ghi cho hình học đếm thực thông
qua góc đặc hiệu dụng (  ). Việc đổi p có tính đến các điều kiện liên quan đến bố
trí hình học giữa nguồn và detector và thành phần của tất cả các lớp vật chất nằm
giữa nguồn và detector [2].
1.2.5.7. Hệ số tự che chắn neutron nhiệt Gth và trên nhiệt Ge
Các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt (Gth và Ge) được xem như là
các hệ số hiệu chỉnh được nhân với th .0 và e .I0 () tương ứng để nhận được tốc
độ phản ứng [2].

Khóa luận tốt nghiệp

18

 Hệ số che chắn neutron nhiệt
Thông lượng neutron nhiệt th bị suy giảm bên trong mẫu do sự hấp thụ
neutron nhiệt thông qua những phản ứng hạt nhân. Hiệu ứng này được gọi là sự tự
che chắn neutron nhiệt. Hệ số tự che chắn neutron nhiệt được xác định như sau[15]:
G th 

th,sample

(1.28)

th,

Trong đó :
th,sample : thông lượng neutron trung bình trong mẫu.
th, : thông lượng neutron không bị xáo trộn.

Giá trị của G th phụ thuộc vào chất liệu và kích thước của mẫu. Gth có thể tách
ra làm hai thành phần:
G th 

th,sample  th,surface
.
th,surface th,

(1.29)

Với  th,surface là thông lượng neutron trên bề mặt mẫu. Đối với thể tích mẫu
không quá lớn thì thành phần thứ hai trong công thức (1.29) tiến tới 1.
Khi đó, hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt trở thành :
G th 

th,sample
th,surface

(1.30)

 Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt Ge
Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt tính đến sự suy giảm thông lượng neutron
trên nhiệt bên trong mẫu chiếu xạ do sự hấp thụ của neutron thông qua những phản
ứng hạt nhân.
1.5.3. Độ chính xác của phƣơng pháp k0 – INAA [2]
Độ chính xác của phương pháp k0 – INAA phụ thuộc vào các thông số như :
độ lớn của Q0,  và f , hình học đo và hiệu ứng trùng phùng thực. Việc đánh giá độ
chính xác trung bình dựa trên những đánh giá về sai số tạo bởi nhiều bước trong
quy trình và các thông số khác nhau. Điều này đã được thực hiện dưới những điều
kiện “trung bình” của việc chiếu và đo, và đối với những phản ứng (n,) có giá trị

Khóa luận tốt nghiệp