Nghiên cứu phép phân tích kích hoạt neutron nhanh trên nguồn neutron am be

ĐẠI HỌC QUỐ
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

LÊ QUANG THÀNH

NGHIÊN CỨU PHÉP PHÂN TÍCH KÍCH
HOẠT NEUTRON NHANH TRÊN NGUỒN
NEUTRON Am-Be

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

5


ĐẠI HỌC QUỐC
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

LÊ QUANG THÀNH

NGHIÊN CỨU PHÉP PHÂN TÍCH KÍCH
HOẠT NEUTRON NHANH TRÊN NGUỒN
NEUTRON Am-Be

, Ạ
44 05

LU

Ạ SĨ

T LÝ

Ọ
TS. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG


MỤC LỤC
LỜI CẢM ƠN
DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT ............................................. 1
DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU ............................................................................. 3
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ................................................................................... 4
MỞ ĐẦU .................................................................................................................... 5
CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN CƠ SỞ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON .. 7
1.1. Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron ........................................... 7
1.2. Neutron ........................................................................................................... 12
1.2.1. Nguồn neutron ........................................................................................ 12
1.2.1.1. Nguồn neutron đồng vị ................................................................... 12
1.2.1.2. Nguồn neutron từ máy gia tốc......................................................... 13
1.2.1.3. Nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân ......................................... 14
1.2.2. Phổ neutron ............................................................................................. 15
1.2.2.1. Neutron nhiệt................................................................................... 15
1.2.2.2. Neutron trên nhiệt ........................................................................... 16
1.2.2.3. Neutron nhanh ................................................................................. 17
1.3. Phương trình cơ bản trong phép phân tích kích hoạt neutron ........................ 18
1.3.1. Giới thiệu ................................................................................................ 18
1.3.2. Nguyên lý cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron .......... 19
1.3.3. Phương trình cơ bản của phép phân tích kích hoạt ................................ 20
CHƢƠNG 2. KHẢO SÁT CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA HỆ PHÂN
TÍCH KÍCH HOẠT ........................................................................ 24
2.1. Giới thiệu hệ phân tích kích hoạt neutron ...................................................... 24
2.1.1. Nguồn neutron đồng vị Am-Be .............................................................. 24

2.1.2. Hệ phổ kế gamma ................................................................................... 25
2.2. Khảo sát các đặc trưng của phổ neutron nguồn Am-Be ................................. 26
2.2.1. Phép đo thông lượng neutron nhanh ...................................................... 26


2.2.1.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định thông lượng neutron
nhanh ............................................................................................... 26
2.2.1.2. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhanh ........................ 27
2.2.2. Phép đo thông lượng neutron nhiệt ........................................................ 29
2.2.2.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định thông lượng neutron
nhiệt ................................................................................................. 29
2.2.2.2. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhiệt .......................... 31
2.2.3. Phép đo hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt α và tỉ số thông lượng
neutron nhiệt và trên nhiệt ..................................................................... 32
2.2.3.1. Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định hệ số lệch phổ
neutron trên nhiệt ............................................................................ 33
2.2.3.2. Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt ............... 34
2.3. Kết luận ........................................................................................................... 37
CHƢƠNG 3. ÁP DỤNG PHÂN TÍCH HÀM LƢỢNG MỘT SỐ NGUYÊN
TỐ TRONG MẪU ĐỊA CHẤT ...................................................... 38
3.1. Phân tích mẫu với hàm lượng biết trước ........................................................ 38
3.1.1. Đặt vấn đề ............................................................................................... 38
3.1.2. Chuẩn bị mẫu chuẩn ............................................................................... 38
3.1.3. Chiếu và đo mẫu ..................................................................................... 39
3.1.4. Kết quả.................................................................................................... 39
3.2. Phân tích hàm lượng Fe và Al trong một số mẫu địa chất ............................. 40
3.2.1. Chuẩn bị mẫu phân tích .......................................................................... 40
3.2.2. Chiếu và đo mẫu ..................................................................................... 43
3.2.3. Kết quả phân tích hàm lượng nguyên tố ................................................ 45
3.3. Kết luận ........................................................................................................... 46

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ................................................................................ 47
TÀI LIỆU THAM KHẢO ...................................................................................... 49


LỜI CẢM ƠN
Để hoàn thành luận v n này l i đ u tiên em xin bày t l ng biết ơn chân
thành và sâu s c nhất tới th y:

. u nh r c Phương đ luôn động viên và khích

lệ tinh th n gi p em hiểu sâu về kiến thức hạt nhân c n hạn chế và h y đ tận tình
chỉ dẫn em tạo điều kiện gi p em hoàn thành luận v n này.
Em xin gửi l i cảm ơn Quý Th y Cô trong hội đồng đ dành nhiều th i gian
đọc và có những ý kiến đóng góp quý báu vào luận v n này.
m xin gửi l i cảm ơn đến
ạt Nhân – rư ng Đại học

uý h y

ô đang công tác tại ộ môn

ật lý

hoa học ự nhiên đ trang bị cho em những kiến

thức và kính nghiệm quý giá trong quá trình học tập và nhiệt tình gi p đ em hoàn
thành luận v n này.
m xin gửi l i cảm ơn đến th y: P

-

. Nguy n

n

ng luôn động

viên gi p đ cho em trong quá trình thực hiện luận v n.
Tôi xin cảm ơn đến toàn thể các anh chị và các bạn trong lớp Cao học K21
đ gi p đ tôi rất nhiều trong suốt th i gian qua.
Mặc d em đ có nhiều cố g ng hoàn thiện luận v n nhưng do trình độ k
n ng của bản thân c n nhiều hạn chế nên ch c ch n luận v n này không thể tránh
kh i những thiếu sót, rất mong nhận được những đóng góp chỉ bảo bổ sung thêm
của Quý Th y Cô và các bạn.
Em xin chân thành cảm ơn.
Tp. Hồ Chí Minh, tháng 3 năm 2015
L Qu n T

n


DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT
Asp

Hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã.s-1.g-1)

Asp

Hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã.s-1.g-1)

C

Hệ số Hiệu chỉnh th i gian đo

D

Hệ số Hiệu chỉnh th i gian rã

S

Hệ số Hiệu chỉnh th i gian chiếu

E

N ng lựợng neutron, (eV)

ECd

N ng lượng ngư ng Cadmi, (ECd = 0,55 eV)

Er

N ng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình, (eV)

Eγ

N ng lượng tia gamma

f

Tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt

FCd

Hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron trên nhiệt

Ge

Hệ số hiệu chỉnh tự che ch n neutron trên nhiệt

Gth

Hệ số hiệu chỉnh tự che ch n neutron nhiệt

HPGe

Detector germanium siêu tinh khiết

I0

Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên
nhiệt trong trư ng hợp lý tưởng 1/E, (cm2)

I0()

Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên
nhiệt không tuân theo quy luật 1/E, (cm2)

M

Khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia, (g.mol–1)

Np

Số đếm trong v ng đỉnh n ng lượng toàn ph n

Np/tm

Tốc độ xung đo được của đỉnh tia  quan tâm đ hiệu chỉnh cho th i
gian chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như tr ng ph ng thật, (s–1)

n(v)

Mật độ neutron ở vận tốc neutron v

1


Q0

Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện neutron ở vận tốc
2200 m.s–1

Q0(α)

Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện neutron nhiệt đối với
phổ neutron trên nhiệt không tuân theo luật 1/E

td

Th i gian rã (ch ), (s)

ti

Th i gian chiếu, (s)

tm

Th i gian đo, (s)

T1/2

Chu k bán rã, (s)

w

Khối lượng mẫu

W

Khối lượng nguyên tố quan tâm



Hệ số độ lệch phổ neutron trên nhiệt



Xác suất phát tia gamma c n đo, (%)

p

Hiệu suất ghi tại đỉnh n ng lượng tia gamma



Độ phổ cập đồng vị, (%)



Hằng số phân rã, (s-1)

0

Tiết diện phản ứng (n, ) của neutron vận tốc 2200 m.s–1, (cm2)

(v)

Tiết diện phản ứng (n, ) của neutron ở vận tốc v, (cm2)

(E)

Tiết diện phản ứng (n, ) của neutron có n ng lượng E, (cm2)

e

Thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm–2.s–1)

(E)

hông lượng neutron tại n ng lượng E, (n.cm–2. s–1.eV-1)

f

Thông luợng neutron nhanh, (n.cm–2.s–1)

th

hông lượng neutron nhiệt, (n.cm–2.s–1)

(v)

hông lượng neutron ở vận tốc v, (n.cm–2s–1); (v) = n(v).v

2


DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1.

Những nguồn neutron đồng vị .............................................................13

Bảng 1.2.

Các nguyên tố tạo phản ứng với neutron nhanh ..................................14

Bảng 2.1.

Khối lượng mẫu và các phản ứng hạt nhân quan tâm ..........................27

Bảng 2.2.

Dữ liệu phản ứng hạt nhân và diện tích đỉnh n ng lượng ....................28

Bảng 2.3.

Thông số hạt nhân của các đồng vị quan tâm ......................................29

Bảng 2.4.

hông lượng neutron nhanh .................................................................29

Bảng 2.5.

Dữ liệu phản ứng hạt nhân xảy ra và diện tích đỉnh n ng lượng..........31

Bảng 2.6.

Thông số hạt nhân của đồng vị quan tâm .............................................31

Bảng 2.7.

hông lượng neutron nhiệt tại kênh nhanh của nguồn Am-Be ............32

Bảng 2.8.

Khối lượng các mẫu dùng cho thực nghiệm .........................................35

Bảng 2.9.

Phản ứng hạt nhân và các đặc trưng quan tâm .....................................35

Bảng 2.10. Các số liệu thực nghiệm của các monitor .............................................35
Bảng 2.11. Hoạt độ riêng và tỉ số Cadmi của các monitor .....................................36
Bảng 2.12. Thông số cộng hưởng của các monitor ................................................36
Bảng 2.13. Thông số phổ neutron nhiệt tại kênh nhanh của nguồn Am-Be ...........36
Bảng 3.1.

àm lượng các nguyên tố trong mẫu chuẩn .........................................38

Bảng 3.2.

Thông số hạt nhân của các đồng vị quan tâm .......................................39

Bảng 3.3.

Diện tích đỉnh n ng lượng thu được của mẫu chuẩn ............................39

Bảng 3.4.

Kết quả xác định hàm lượng .................................................................40

Bảng 3.5.

Khối lượng các mẫu phân tích ..............................................................43

Bảng 3.6.

Diện tích đỉnh n ng lượng thu được .....................................................44

Bảng 3.7.

Kết quả tính hàm lượng các nguyên tố trong mẫu địa chất ..................45

Bảng 3.8.

Kết quả tính hàm lượng trung bình của mỗi loại mẫu ..........................46

3


DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 1.1.

Phổ neutron trong lò phản ứng. .............................................................15

Hình 1.2.

ơ đồ minh họa quá trình b t neutron của hạt nhân bia ........................20

Hình 2.1.

Cấu hình nguồn neutron Am-Be tại bộ môn Vật lý hạt nhân. ...............24

Hình 2.2.

Hệ chuyển mẫu MTA-1527 nh bơm áp lực ........................................25

Hình 2.3.

Hệ phổ kế gamma với detector HPGe. ..................................................26

Hình 2.4.

Phổ n ng lượng tia gamma của mẫu Al-N1. .........................................28

Hình 2.5.

Phổ n ng lượng tia gamma của mẫu Al-N4 ..........................................31

Hình 3.1.

Mẫu đá A

Hình 3.2.

Mẫu D ....................................................................................................41

Hình 3.3.

Quy trình xử lý mẫu. .............................................................................41

Hình 3.4.

Chày, cối và ray kích c 0 25μm ...........................................................41

Hình 3.5.

Đèn hồng ngoại và cân điện tử ..............................................................42

Hình 3.6.

Ống đựng mẫu dùng trong kích hoạt neutron........................................42

......................................................................................40

4


MỞ ĐẦU
K thuật phân tích kích hoạt neutron trên lò phản ứng hạt nhân ra đ i từ
những n m 1940. Ngày nay hơn 90% l phản ứng trên thế giới đều dùng k thuật
phân tích kích hoạt neutron để xác định hàm lượng nguyên tố trong vật liệu, vì k
thuật phân tích này có tính vượt trội so với các phương pháp khác như không hủy
mẫu phân tích nhanh độ chính xác cao đơn giản trong thực nghiệm. K thuật phân
tích này dựa trên phản ứng hạt nhân bia với neutron từ lò phản ứng, máy gia tốc hay
nguồn neutron đồng vị.
ào n m 1994 bộ môn Vật lý hạt nhân - rư ng Đại học Khoa học tự nhiên
p.

M đ xây dựng và hoàn thiện hệ thống phân tích kích hoạt neutron MTA-

1527 với nguồn neutron đồng vị Am-Be (7Ci) và hoạt độ của mẫu sau khi chiếu
neutron được đo trên detector NaI(Tl) hoặc ống đếm Geiger-Muller [6]. Cùng với
sự phát triển của bộ môn Vật lý hạt nhân, hệ phân tích kích hoạt này đ được phát
triển kết hợp với việc đo hoạt độ phóng xạ của mẫu bằng detector Germanium siêu
tinh khiết (HPGe) từ n m 2004 [3].
Hệ thống phân tích kích hoạt neutron của bộ môn Vật lý hạt nhân có hai

kênh là: kênh neutron nhiệt và kênh neutron nhanh. rong đó kênh neutron nhiệt đ
được khai thác nhiều n m nay [3], [6] và đ đạt được những kết quả nhất định,
chẳng hạn như phân tích hàm lượng Al Na và Mn trong xi m ng [2]. G n đây
phương pháp chuẩn hóa k0 cho hệ phân tích kích hoạt này đ được phát triển [12].
Tuy nhiên, tất cả các công trình nghiên cứu trước đây đều dựa trên kích hoạt mẫu
với neutron nhiệt tại kênh chiếu neutron nhiệt, còn kênh neutron nhanh vẫn chưa
được nghiên cứu sử dụng. Vì vậy để đưa vào khai thác sử dụng kênh nhanh dùng
cho kích hoạt neutron thì việc nghiên cứu phát triển k thuật phân tích kích hoạt
neutron trên kênh nhanh này là c n thiết và có ý nghĩa. Nếu nghiên cứu thành công
các thông số phổ neutron tại kênh nhanh này thì việc phân tích hàm lượng các
nguyên tố như Al, Fe

i Zn …trong các mẫu đất đá d dàng xác định được.

5


Mục tiêu của đề tài là nghiên cứu phép phân tích kích hoạt neutron nhanh
trên nguồn Am-Be dựa vào phản ứng hạt nhân (n, p) và ứng dụng phân tích hàm
lượng nguyên tố Fe, Al trong mẫu địa chất.
Nội dung luận v n chia thành 3 chương:
-

hương 1. Tổng quan cơ sở phân tích kích hoạt neutron.

-

hương 2. Khảo sát các đặc trưng của hệ phân tích kích hoạt bao gồm đặc

trưng của hệ phổ kế gamma với detector

P e và đặc trưng của phổ neutron của

nguồn Am-Be.
-

hương 3. Áp dụng phân tích hàm lượng nguyên tố Fe, Al trong mẫu địa

chất bằng kích hoạt neutron nhanh.
ết luận và kiến nghị

6


CHƢƠNG 1
TỔNG QUAN CƠ SỞ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

1.1. Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron
Từ khi được Georg von Hevesy và Hilde Levi l n đ u tiên khám phá ra vào
n m 1936 cho đến nay phương pháp phân tích kích hoạt đ có một bề dày lịch sử,
và có đóng góp vào sự phát triển và ứng dụng trong khoa học và đ i sống của chúng
ta. Mục đích của ph n này là tóm t t các giai đoạn chính của sự phát triển và ứng
dụng phương pháp phân tích kích hoạt neutron từ n m 1936 đến nay. hêm vào đó
phương hướng của sự phát triển phương pháp phân tích kích hoạt neutron (NAA)
trong tương lai cũng được đề cập đến.
rước tiên phương pháp phân tích kích hoạt neutron cuốn hút sự quan tâm
của các nhà vật lý hạt nhân và hóa phóng xạ có lẽ là do tính khác thư ng của
phương pháp này tức là nó chỉ dựa vào tính chất của hạt nhân đồng vị (hơn là dựa
vào phản ứng hóa học hoặc phát xạ hay hấp thụ nguyên tử), hạt cơ bản (neutron) và
sự phân rã hạt nhân phóng xạ. Phương pháp này cũng khác với các phương pháp

phân tích nguyên tố khác là th i gian phân tích mẫu, bởi vì mỗi sản phẩm hạt nhân
sau khi chiếu xạ neutron sẽ phân rã với chu k bán hủy đặc trưng của chúng. Ban
đ u, phương pháp đ được khảo sát bởi các nhà hóa phân tích chỉ là tính t m hơn
là sự hữu dụng thực sự của nó.
Phân tích kích hoạt là gì? Phân tích kích hoạt là một phương pháp phân tích
định lượng các nguyên tố dựa vào sự kích hoạt các nguyên tố hiện diện trong mẫu
phân tích bằng chùm hạt nhân tới như neutron nhiệt, neutron nhanh, các hạt tích
điện hoặc photon n ng lượng cao. rong đó kích hoạt với neutron nhiệt được dùng
rộng rãi nhất do thông lượng lớn và các hạt nhân có tiết diện lớn trong vùng neutron
nhiệt.

àm lượng của các bức xạ gamma phát ra (hoặc tức th i hoặc tr ) phụ thuộc

vào số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt. Số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỉ lệ với
số nguyên tử trong mẫu, vì vậy hàm lượng nguyên tố trong mẫu sẽ định lượng
được. Đây là một trong những phương pháp phân tích có độ nhạy cao nhất.

7


Để phát triển thành một phương pháp phân tích thực sự hữu dụng, phân tích
kích hoạt neutron phải đợi đến khi khám phá ra nguồn neutron thông lượng cao
hơn tức là lò phản ứng hạt nhân và khám phá khả n ng thực hiện phép phân tích
kích hoạt thu n túy bởi dụng cụ mà ta gọi là phân tích kích hoạt neutron dụng cụ
(INAA) – và trước hết là khám phá ra detector nhấp nháy NaI( l) và sau đó là
detector bán dẫn HPGe.
Gi i đoạn 1936 - 1944
iai đoạn này, phân tích kích hoạt neutron mang tính chất giới thiệu tổng
quan là chủ yếu, b t đ u từ n m 1936 do

evesy và Levi giới thiệu. Sự phát triển

của phương pháp trong suốt giai đoạn này rất chậm chạp do chỉ có nguồn neutron
thông lượng thấp, các detectơ ghi bức xạ và các thiết bị điện tử khá thô sơ. Nguồn
neutron đồng vị (h u hết là loại nguồn (, n)) hoặc máy gia tốc hạt đ được sử dụng
cho mục đích phân tích kích hoạt. Với các loại nguồn này thông lượng neutron
nhiệt chỉ khoảng 5.105 n.cm-2s-1. hưa có hệ phổ kế gamma tại th i k này, vì thế
việc tách hóa sau khi chiếu xạ và đếm hạt bêta với ống đếm Geiger-Muller hoặc ống
đếm tỉ lệ là c n thiết. Vì vậy phương pháp NAA có độ nhạy kém và chỉ có thể phân
tích được vài nguyên tố có tiết diện b t neutron lớn hàm lượng nguyên tố cao trong
mẫu là chủ yếu.
Gi i đoạn 1944 - 1950
ào n m 1944 một sự kiện quan trọng là l n đ u tiên trên thế giới lò phản
ứng hạt nhân đ được xây dựng và hoạt động ổn định đó là l phản ứng hạt nhân
X-10 tại phòng thí nghiệm Quốc gia Oak Ridge (M ). Lò phản ứng hạt nhân đóng
vai trò quan trọng trong nhiều lĩnh vực khoa học k thuật và đ mở ra bước phát
triển nhảy vọt trong lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron. Lò phản ứng tạo ra thông
lượng 5.1011n.cm-2s-1 gấp 106 l n nguồn neutron đồng vị và máy phát hạt trước đây.
Như vậy hoạt độ riêng của hạt nhân sau khi chiếu xạ neutron cao gấp 106 l n hoạt
độ thu được từ chiếu xạ bởi nguồn neutron đồng vị. rong lĩnh vực phân tích kích
hoạt neutron điều này có ý nghĩa đối với một số lớn các nguyên tố có thể phát hiện
được với hàm lượng microgram (g), nanogram (ng) và thậm chí là picogram (pg).

8


Đặc biệt tại Oak Ridge, các nguyên tố vết đ được nghiên cứu một cách khá
chi tiết. Tuy nhiên, các nghiên cứu này vẫn không d dàng do không có hệ phổ kế
gamma, vì vậy c n phải được tách hóa và sau đó hoạt độ được đo với ống đếm
Geiger-Muller hoặc ống đếm tỉ lệ. rong giai đoạn này, các lò phản ứng hạt nhân

khác cũng được xây dựng và đi vào hoạt động, không chỉ ở M mà còn ở nhiều
quốc gia khác. Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng hạt nhân
đ được công nhận rộng r i như là một phương pháp phân tích nguyên tố có độ
nhạy và độ chính xác cao. Vào cuối giai đoạn này số lượng báo cáo cũng như xuất
bản về lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron đ t ng lên hàng chục l n.
Gi i đoạn 1950 - 1960
Sự tiến triển lớn mạnh của phân tích kích hoạt neutron là vào n m 1950 nh
việc ứng dụng detector nhấp nháy NaI( l) để đo tia gamma của các hạt nhân bức
xạ. Với detector này một dãy rộng n ng lượng tia gamma từ 100 ke đến 3000 keV
được ghi nhận với hiệu suất cao. ong song đó các máy phân tích biên độ xung đơn
kênh (SCA) rồi đa kênh (M A) l n lượt ra đ i và đ đóng góp rất lớn vào sự phát
triển của phương pháp phân tích kích hoạt neutron. Tuy nhiên, với detector NaI(Tl)
có độ phân giải n ng lượng thấp thư ng vào khoảng 50 ke

đối với tia gamma

n ng lượng 1000 keV, dẫn đến vài hạn chế cho việc phân tích đa nguyên tố trong
mẫu. Vì vậy chương trình máy tính khớp bình phương tối thiểu đ được phát triển
để giải quyết một số lớn các đỉnh chồng chập trong phổ. Do các ưu điểm cũng như
các mặt hạn chế về thiết bị trong giai đoạn này mà số lượng các ứng dụng của
INAA đạt con số hàng tr m.
Gi i đoạn 1960 - 1970
Vấn đề độ phân giải n ng lượng detector đ được giải quyết vào n m 1960
bằng việc chế tạo thành công detector bán dẫn Ge(Li). Với detector ghi bức xạ
gamma loại mới này độ phân giải n ng lượng tốt hơn 10 đến 20 l n so với detector
NaI( l) nghĩa là độ phân giải n ng lượng 13 keV, vì vậy vấn đề chồng chập các
đỉnh n ng lượng trong phổ gamma đ được giải quyết. L c đ u do khó kh n trong
việc sản suất tinh thể của detector Ge(Li) mà detector Ge(Li) chỉ có thể tích vùng

9

hoạt khá nh . Vì vậy độ phân giải tốt nhưng hiệu suất ghi của nó kém hơn so với
detector NaI( l). uy nhiên trong giai đoạn này, detector Ge(Li) thể tích lớn hơn
cũng được sản xuất và kết nối với máy phân tích đa kênh 4096 kênh hiệu suất đạt
được khoảng 530%.
Với sự thuận lợi về độ phân giải n ng lượng mà các ứng dụng của INAA
trong nhiều lĩnh vực khoa học k thuật, y học, công nghiệp t ng lên đáng kể. Vào
cuối giai đoạn này các báo cáo liên quan đ lên con số hàng ngàn.
Gi i đoạn 1970 - 1991
iai đoạn này có lẽ được xem như là giai đoạn triển khai và ứng dụng
phương pháp INAA mạnh nhất.

ũng trong th i gian này, một phương pháp mới

được phát triển vào n m 1975 bởi A. imonits: phương pháp chuẩn hóa k0 và sau
này n m 1987 F. De
detector

orte đ hoàn thiện phương pháp k0 với việc đo mẫu bằng

e(Li). ho đến th i điểm này phương pháp INAA đ có một số đóng góp

đáng kể cho khoa học và đ i sống. Đóng góp quan trọng cho khoa học bao gồm:
Phát triển phương pháp INAA đo thông lượng neutron lò phản ứng hạt nhân, phát
triển một phương pháp cho việc phân tích các nguyên tố vết mà trước đây không có
phương pháp phân tích nào mà có thể phát hiện và đo định lượng một số lớn các
nguyên tố hiện diện trong mẫu với hàm lượng cực thấp. ác đóng góp quan trọng
của INAA gồm:
- Mở ra lĩnh vực phân tích nguyên tố vết và t m quan trọng của chúng.

- Phân tích nguyên tố vết trong mẫu sinh học.
- Hỗ trợ sự phát triển công nghiệp bán dẫn.
- Cung cấp một phương pháp phân tích đa nguyên tố dùng trong nghiên cứu
môi trư ng.
- Cung cấp một phương pháp phân tích đa nguyên tố dùng trong nghiên cứu
m thuật.
- Hỗ trợ trong phân tích nguyên tố trong thiên thể.
- Cung cấp một phương pháp có giá trị cho việc chứng nhận các vật liệu
chuẩn.

10


- Trong công việc pháp lý, giúp phân tích các nguyên tố vết quan trọng để
xác định sự bình thư ng hay khác thư ng nguồn gốc của các mẫu dùng làm chứng
cứ để nhận diện tội phạm.
- Địa chất: nghiên cứu quá trình hình thành các loại đất đá th m dò và khai
thác d u m .
- Nông nghiệp: phân tích các nguyên tố vi lượng trong đất và cây trồng.
-

óa sinh dinh dư ng và dịch t học.
rong giai đoạn này, hàng loạt các phương pháp phân tích kích hoạt dùng

neutron hoặc các hạt khác song song phát triển như: phân tích kích hoạt với neutron
trên nhiệt, phân tích kích hoạt với gamma tức th i, phân tích kích hoạt với neutron
14 MeV, phân tích kích hoạt với nguồn

252

Cf(Californi), phân tích kích hoạt với lò

phản ứng xung, phân tích kích hoạt cho phép đo U(Urani) và Th(Thori) qua phân rã
neutron phương pháp chuẩn đơn và chuẩn hóa k0 trong phân tích kích hoạt neutron.
ai phương pháp kích hoạt không dùng nguồn neutron gồm: phân tích kích hoạt với
hạt tích điện, phân tích kích hoạt photon. Mặc d có vài phương pháp trên ra đ i
sớm hơn 1960 nhưng h u hết chúng phát triển mạnh vào 1960 đến 1970, thậm chí
cả những n m 1980.
Gi i đoạn 1991 - 2009
rong giai đoạn này, h u như tất cả các lò phản ứng trên thế giới đều dùng
phương pháp INAA để phân tích các nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau đặc
biệt là phát triển và áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0. Phương pháp mới và hiện
đại này cho phép ta phân tích được đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu mà không
d ng đến mẫu chuẩn như các phương pháp thư ng d ng trước đây. Một tổ chức
Quốc tế cho ngư i sử dụng phương pháp k0 đ ra đ i và Hội nghị Quốc tế đ u tiên
được tổ chức vào n m 1992 tại trư ng Đại học GENT (Bỉ). ho đến nay, hội nghị
Quốc tế cho ngư i sử dụng phương pháp k0 đ được tổ chức 5 l n với hàng tr m
báo cáo về sự phát triển và ứng dụng của phương pháp này.
Điểm nổi bật nhất trong các báo cáo ở các hội nghị này là đề ra phương hướng
cho sự phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 trong giai đoạn hiện nay như sau:

11


- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 cho phân tích tia gamma tức th i.
- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 cho phân tích tia gamma v ng n ng
lượng thấp.
- Phát triển và ứng dụng các ph n mềm k0-IAEA, k0-Dalat …
1.2. Neutron
rước khi tìm ra neutron ngư i ta chỉ biết sử dụng các hạt mang điện (như

alpha, proton, deuteri) trong việc thực hiện các phản ứng hạt nhân. Các hạt này
mang điện nên chịu lực đẩy oulomb khi đi g n hạt nhân do đó hạn chế khả n ng
xuyên sâu vào bên trong hạt nhân nên làm giảm tiết diện phản ứng. Với neutron,
nhược điểm này đ được kh c phục một cách d dàng. Sự b t neutron có thể xảy
ra khi neutron có n ng lượng h u như bất k , va chạm với hạt nhân tùy ý. Chính vì
thế sau khi phát hiện ra neutron, hàng loạt phản ứng hạt nhân mới đ được thực
hiện, làm xuất hiện vô số đồng vị phóng xạ mới và mở ra những hướng nghiên
cứu thực nghiệm.
1.2.1. Nguồn neutron
Nguồn neutron rất quan trọng trong phân tích kích hoạt neutron. Trong thực
tế, có nhiều loại nguồn neutron, vì vậy tùy theo yêu c u và phương pháp phân tích
để lựa chọn loại nguồn phù hợp. Đặc trưng quan trọng nhất của một nguồn neutron
là n ng lượng neutron và thông lượng neutron do nó phát ra.
1.2.1.1. Nguồn neutron đồng vị
Ph n lớn nguồn neutron đồng vị thư ng sử dụng là những hạt nhân phóng xạ
phát alpha như radi poloni, plutoni…trộn với beryli và neutron được sinh ra theo
phản ứng (, n). rong đó nguồn

9

e(α n)12C tiện lợi, có tiết diện hiệu dụng lớn,

công suất lớn và ổn định theo th i gian (1,2.107 - 1,7.107 neutron/s) nên được dùng
tạo ra các nguồn neutron nh dùng trong phòng thí nghiệm hoặc để th m d và phân
tích địa chất. Phổ n ng lượng neutron tạo bởi nguồn trên là phổ liên tục có giá trị 1 13 MeV, n ng lượng trung bình của neutron sinh ra là 4 - 5 MeV.
Ngoài ra nguồn phát neutron từ phản ứng (γ n):
A
Z

X    AZ1 X  01 n  Q

12


Chiếu lượng tử γ (từ các nhân phóng xạ tự nhiên hoặc nhân tạo) vào nhân bia
beryli hoặc deuteri thu được neutron đơn n ng theo phương trình
2

9

e(γ n)8Be hay

D(γ n)1H. Với loại nguồn này có thể nhận được 107 neutron/s trên 1 curi phóng xạ

gamma (có n ng lượng 1,692 MeV) với bia là Sb(Stibi).
- Một số nguồn phân hạch tự phát như nguồn 252Cf (chu k 2 6 n m).qua quá
trình phân hạch, nguồn

252

Cf tạo ra 3 76 neutron có n ng lượng 1,5 MeV trên mỗi

phản ứng. Một miligam 252Cf phát ra 2,28.109 neutron/s.
Một số nguồn neutron đồng vị thư ng sử dụng được cho trong bảng 1.1.
Bảng 1.1. Những nguồn neutron đồng vị [8]
Chu kỳ bán rã

Cƣờn độ neutron
(n.s-1)

Năn lƣợng neutron
trung bình (MeV)

Ac(Actini)

22 n m

1,5.107

4,0

Am(Amexiri)

432 n m

1,5.107

5,7

2,4.104 n m

1,4.107

4,5

138 ngày

2,5.107

4,3

1620 n m

1,3.107

3,6

Nguồn phát
227
241

239

Pu(Plutoni)

210

Po(Poloni)

226

Ra(Rađi)

1.2.1.2. Nguồn neutron từ máy gia tốc
Neutron cũng có thể được tạo từ các phản ứng b n phá các hạt nhân bia khác
nhau bằng các hạt mang điện như proton hay deuteri được t ng tốc bằng các máy
gia tốc mạnh:
A
Z

X  21 H 

A 1
Z1

A
Z

X  11 H 

A
Z1

X  01 n  Q

X  01 n  Q

Các phản ứng như vậy đặc biệt có lợi khi dùng làm nguồn neutron, vì
neutron trong trư ng hợp này là đơn n ng với n ng lượng và cư ng độ rất lớn. Một
phản ứng điển hình là dùng hạt deuteri t ng tốc b n vào bia triti:
3
1

H  21 H  42 He  01 n  Q

13


Phản ứng trên sinh ra neutron đơn n ng với n ng lượng 14 Me

cư ng độ

neutron sinh ra khoảng 1011 - 1012 n.s-1 tương đương với thông thượng neutron
nhanh khoảng 109 - 1010 n.cm-2.s-1. Đây là phản ứng được dùng trong máy phát
neutron hiện đại.
Máy phát neutron thư ng d ng để xác định một số nguyên tố có tiết diện hấp
thụ lớn đối với neutron nhanh, các nguyên tố được phân tích kích hoạt theo neutron
loại này cho trong bảng 1.2.
Bảng 1.2. Các nguyên tố tạo phản ứng với neutron nhanh [8]
Phản ứng

Nguyên tố
Al(Nhôm)

27

Mg(Magie)

26

Si(Silic)

Chu kỳ bán rã

Al(n, p)27Mg

9,5 phút

Mg(n α)23Ne

37,6 giây

28

Si(n, p)28Al

2,3 phút

Fe(n, p) 56Mn

2,58 gi

Fe(S t)

56

Zr(Zirconi)

90

Ni(Niken)

60

Zr(n, 2n)89Zr

4,2 phút

Ni(n, p)60Co

10,5 phút

1.2.1.3. Nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân
Các lò phản ứng có khả n ng kích hoạt mạnh nhất, tùy theo cách cấu tạo,
chúng có thể cung cấp các neutron với thông lượng không đổi. Các lò phản ứng lớn
cho ra neutron với thông lượng khoảng 1015 n.cm-2.s-1, c n đối các lò phản ứng
thông thư ng thì con số này vào khoảng từ 1011 - 1012 n.cm-2.s-1[8].
Vật liệu hạt nhân chủ yếu là

233

U,

235

U và

239

Pu. Trung bình mỗi sự v hạt

nhân có 2 5 neutron nhanh phát ra các neutron này được làm chậm trở thành các
neutron nhiệt và tiếp tục gây ra các phản ứng phân chia khác. Ngoài neutron nhiệt,
neutron trên nhiệt thì neutron nhanh cũng được dùng trong phân tích kích hoạt.
Lò phản ứng hạt nhân thực nghiệm hoạt động trong v ng n ng lượng nhiệt
lớn (100 kW - 10MW) với thông lượng neutron nhiệt khoảng 1012 - 1014 n.cm-2.s-1.

14

Đây là nguồn neutron hiệu quả nhất cho phân tích kích hoạt do tiết diện hấp thụ
neutron cao trong vùng nhiệt, đối với đa số các nguyên tố.
1.2.2. Phổ neutron
Tiết diện b t và thông lượng neutron phụ thuộc vào n ng lượng neutron. Phổ
neutron lò phản ứng theo n ng lượng được chia làm ba miền chính như trong hình

T ôn lƣợng neutron (n.cm-2.s-1)

1.1 dưới đây [4].
Neutron nhiệt
Neutron trên nhiệt

Neutron nhanh

Năn lƣợng neutron (eV)
Hình 1.1. Phổ neutron trong lò phản ứng.
Trong hình 1.1 ta thấy thông lượng neutron nhiệt là lớn nhất thông lượng
neutron trên nhiệt và neutron nhanh bé hơn và phụ thuộc vào đặc điểm của phản
ứng đặc biệt là phụ thuộc vào sự lựa chọn chất làm chậm.
1.2.2.1. Neutron nhiệt
Như đ biết, các neutron sinh ra từ các loại nguồn neutron đều là các neutron
nhanh sau đó các neutron này mất d n n ng lượng do tương tác với môi trư ng chất
làm chậm và cuối cùng bị nhiệt hóa. Vậy, neutron nhiệt là những neutron ở trạng thái
cân bằng nhiệt với môi trư ng chất làm chậm ch ng có n ng lượng trong khoảng từ
0 - 0,5 eV.

15


Phổ neutron nhiệt tuân theo phân bố Maxwell - Boltzmann [4].

E

1

dn
2
k .Tn

.e
.E 2 .dE
3
n
 .k.Tn  2

(1.1)

Trong đó:
n: là số neutron tổng cộng trong hệ.
dn: là số neutron có n ng lượng trong khoảng

đến E + dE.

k: là hệ số Boltzmann.
Tn: là nhiệt độ của neutron.
Phân bố thông lượng neutron tại nhiệt độ Tn như sau:



'
m

 E   m .



E

 k.Tn 

2

.e

E
k.Tn

(1.2)

Trong đó:

m : là thông lượng neutron toàn ph n.
1.2.2.2. Neutron trên nhiệt
Đây là các neutron đang trong quá trình làm chậm, chúng có n ng lượng
trong khoảng từ 0,5eV - 0,5Me .

ng này được gọi là vùng trung gian hay vùng

cộng hưởng. Một cách lí tưởng, sự phân bố neutron trên nhiệt tỉ lệ nghịch với n ng
lượng neutron, hay nói cách khác phổ neutron trên nhiệt được mô tả bởi quy luật

'e 

e
E

1
E

(1.3)

Trong đó:

e : là thông lượng neutron trên nhiệt.
 'e : là thông lượng neutron trên nhiệt thực sự cho mỗi khoảng logarit

n ng lượng.

16


Do cấu tr c môi trư ng vật chất trong lò phản ứng, neutron sẽ bị hấp thụ làm
cho phổ neutron trên nhiệt bị lệch kh i quy luật

1
. Trên thực tế, ta có thể biểu di n
E

theo công thức g n đ ng:

'e 

e

. 1eV 
1 
E

(1.4)

Trong đó:
α: là hằng số đặc trưng cho sự lệch phổ so với phổ lí tưởng, hay còn
gọi là độ lệch phổ neutron trên nhiệt, không phụ thuộc vào n ng lượng có giá trị
trong đoạn [-1, 1].
1.2.2.3. Neutron nhanh
Neutron nhanh hay neutron phân hạch là những neutron có n ng lượng lớn
hơn 0 5 MeV. Một số công thức bán thực nghiệm biểu di n phổ neutron nhanh
thư ng dùng [4]:
 Phổ phân hạch của Watt
'f  0, 484.f .e E .sinh 2.E

(1.5)

 Phổ phân hạch của Cranberg

  0, 453.f .e
'
f

E
0,965

.sinh 2, 29.E

(1.6)

 Phổ phân hạch của Grundl và Usner
'f  0,77.f .e0,776.E .sinh 2, 29.E

Trong các công thức trên:
E: là n ng lượng neutron (MeV).

f (E) : là thông lượng toàn ph n của neutron.
'f (E) : là thông lượng neutron cho mỗi khoảng đơn vị n ng lượng.

17

(1.7)


1.3. P ƣơn trìn cơ bản trong phép phân tích kích hoạt neutron
1.3.1. Giới thiệu
Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis - NAA) là một k
thuật phân tích có độ nhạy cao đáp ứng được cả hai yêu c u định tính và định lượng
của phân tích đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau. NAA được giới thiệu
bởi Georg von Hevesy và Hilde Levi từ n m 1936 là phương pháp để định lượng
nguyên tố trong đó neutron được d ng để kích hoạt hạt nhân trong mẫu [8].
Mẫu được chiếu bằng neutron thư ng là neutron từ lò phản ứng nghiên cứu.
Mỗi hạt nhân trong mẫu đều có xác suất b t neutron xác định. Xác suất này có thứ
nguyên và được mô tả bằng đơn vị diện tích và được gọi là tiết diện b t neutron.
hông lượng neutron được biểu di n như là số neutron đi qua một đơn vị diện tích

trong một đơn vị th i gian (n.cm-2.s-1). Tỉ số hạt nhân giữa các đồng vị của một
nguyên tố nào đó là độ phổ cập đồng vị.

hi neutron có n ng lượng thấp tương tác

với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi sẽ tạo ra một hạt nhân hợp ph n
ở trạng thái kích thích. N ng lượng kích thích của hạt nhân hợp ph n chính là n ng
lượng liên kết của neutron với hạt nhân. H u hết các hạt nhân hợp ph n đều có
khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng hơn bằng cách phát ra tia gamma tức th i
đặc trưng. rong nhiều trư ng hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt
nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một hoặc nhiều gamma tr đặc trưng
nhưng có tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát gamma tức th i ở trên. Tia
gamma phát ra với một xác suất riêng được gọi là cư ng độ gamma tuyệt đối. Các
tia gamma có thể được phát hiện bởi các detector bán dẫn có độ phân giải n ng
lượng cao. Trong phổ gamma thu được n ng lượng của đỉnh xác định sự có mặt
của nguyên tố trong mẫu (định tính) và diện tích của đỉnh cho phép xác định hàm
lượng của nguyên tố đó (định lượng).
ó hai cách để phân tích kích hoạt neutron [4], [6]. Thứ nhất, phân tích kích
hoạt có xử lý hóa hay phân tích hủy mẫu (Radiochemical Neutron Activation
Analysis - RNAA). Thứ hai, phân tích kích hoạt dụng cụ hay phân tích kích hoạt

18


không hủy mẫu (Instrumental Neutron Activation Analysis - INAA). Trong hai
phương pháp trên thì INAA được sử dụng rộng r i hơn với các ưu điểm. INAA
không phá mẫu (không bị biến dạng thành dạng l ng, ít bị thoái hóa và nhi m bẩn),
INAA thu n túy hạt nhân (phương pháp này không phụ thuộc vào các trạng thái vật
lý và hóa học) INAA nhạy với các nguyên tố có số Z nh . Trong luận v n này sử
dụng phương pháp phân tích kích hoạt dụng cụ - INAA.

1.3.2. N uy n lý cơ bản củ p ƣơn p áp p ân tíc kíc

oạt neutron

Trong NAA, mẫu sẽ được kích hoạt bởi neutron. Trong quá trình chiếu xạ,
các đồng vị bền ở dạng tự nhiên của các nguyên tố được chuyển thành những đồng
vị phóng xạ bởi sự b t neutron. au đó hạt nhân phóng xạ theo những chu kì khác
nhau.

hi neutron tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi,

một hạt nhân hợp ph n ở trạng thái kích thích được tạo ra. N ng lượng kích thích
của hạt nhân hợp ph n chính là n ng luợng liên kết của neutron với hạt nhân. H u
hết các hạt nhân hợp ph n đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng, bằng
cách phát tia gamma tức th i đặc trưng.

rong nhiều trư ng hợp, trạng thái cân

bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một hoặc
nhiều tia gamma tr đặc trưng nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình
phát tia gamma tức th i ở trên. Các tia gamma có thể được phát hiện bằng detector
bán dẫn có độ phân giải n ng lượng cao. Trong phổ gamma n ng lượng của đỉnh
xác định sự có mặt của nguyên tố có trong mẫu (định tính), và diện tích của đỉnh
cho phép ta xác định hàm lượng nguyên tố đó (định lượng). Đây chính là nguyên lý
cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron [4].
Hình 1.5 mô tả quá trình b t neutron của hạt nhân bia, khi một neutron tương
tác với một nhân bia
hợp ph n



A+1
Z

 X  thông qua va chạm không đàn hồi, tạo thành hạt nhân
A
Z

X  ở trạng thái kích thích. Nhân hợp ph n này sẽ phát ra tia γ tức th i

có chu k bán rã rất ng n để tạo thành nhân phóng xạ. Cuối c ng để tạo ra nhân sản
phẩm, nhân phóng xạ sẽ phát ra hạt bêta và tia gamma tr . Phản ứng hạt nhân xảy ra
là:

19


A
Z

Hạt nhân bia

X  01 n  AZ1 X  AZ1 X  

Tia gamma
tức th i

Hạt nhân
phóng xạ

Neutron
Tia gamma
tr

Hạt nhân
hợp ph n

Hạt Bêta

Hạt nhân
sản phẩm

Hình 1.2. ơ đồ minh họa quá trình b t neutron của hạt nhân bia
Phản ứng phổ biến nhất trong NAA là phản ứng (n γ) nhưng cũng có những
phản ứng quan trọng khác như (n p), (n, n’) (n 2n). Ngoài ra còn có vài hạt nhân
có khả n ng phân hạch khi b t neutron nhiệt ví dụ

235

U, thì xảy ra phản ứng phân

hạch hạt nhân (n, f) tạo ra sản phẩm phân hạch và những neutron nhanh. Do phản
ứng hạt nhân được tạo bởi neutron do đó hoạt độ phóng xạ của đồng vị được khảo
sát phụ thuộc vào thông lượng neutron và tiết diện phản ứng của neutron với đồng
vị đó.
1.3.3. P ƣơn trìn cơ bản của phép phân tích kích hoạt
Chiếu mẫu có N hạt nhân bằng ch m neutron có thông lượng  (n.cm-2s-1),
mỗi nhân bia có tiết diện phản ứng  (cm2), thì tốc độ phản ứng được xác định bởi:


R  N0  (E).(E).dE
0

Trong đó:
 (E): tiết diện hấp thụ neutron tại n ng lượng E, (cm2)
( ): thông lượng neutron trên mỗi khoảng n ng lượng, (n.cm-2.s-1.eV-1)

20

(1.8)