Nghiên cứu, áp dụng chương trình k0 IAEA trên lò phản ứng hạt nhân đà lạt

BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ
VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

BÁO CÁO TỔNG KẾT
ĐỀ TÀI KHOA HỌC CÔNG NGHỆ CẤP CƠ SỞ
NĂM 2009

Nghiên cứu, áp dụng chương trình k0-IAEA
trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt
(Mã số: CS/09/01-01)

Cơ quan chủ trì: Viện Nghiên cứu Hạt nhân
Chủ nhiệm đề tài: Ths., NCV Cao Đông Vũ

Đà Lạt, tháng 8/2010


DANH SÁCH
NHỮNG NGƯỜI THAM GIA THỰC HIỆN ĐỀ TÀI
(Sắp theo thứ tự a, b, c, …)

STT Họ và tên

Học vị,
Ngạch viên chức

Đơn vị công tác

1.

Hồ Mạnh Dũng

TS., NCVC

Trung tâm phân tích, Viện
Nghiên cứu Hạt nhân

2.

Nguyễn Thị Sỹ

CN., NCV

Trung tâm phân tích, Viện
Nghiên cứu Hạt nhân

3.

Đặng Thị Minh Tâm

ThS., NCV

Phòng Vật lý Hạt nhân, Trung
tâm Hạt nhân Tp. HCM

4.

Lê Thị Ngọc Trinh

ThS., NCVC

Trung tâm phân tích, Viện
Nghiên cứu Hạt nhân

5.

Cao Đông Vũ

ThS., NCV

Trung tâm phân tích, Viện
Nghiên cứu Hạt nhân

2/81


MỤC LỤC
DANH SÁCH NHỮNG NGƯỜI THAM GIA

Trang
2

MỤC LỤC

3

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

6

ABSTRACT

8

TÓM TẮT

9

MỞ ĐẦU

10

NHỮNG NỘI DUNG ĐÃ ĐĂNG KÝ

13

Phần 1: TỔNG QUAN

14

I.

Phân tích kích hoạt nơtrôn (NAA)

14

I.1. Giới thiệu

14

I.2. Nguyên tắc của phân tích kích hoạt nơtrôn

15

I.3. Phân tích kích hoạt nơtrôn dùng lò phản ứng

16

I.4. Các phương pháp chuẩn hóa của NAA

19

II.

I.4.1. Phương pháp tuyệt đối

19

I.4.2. Phương pháp tương đối

20

I.4.3. Phương pháp chuẩn đơn

21

I.4.4. Phương pháp k-zero (k0)

21

Chương trình k0-Dalat

22

II.1. Giới thiệu chương trình k0-Dalat

22

II.2. Sơ lược cấu trúc và cách sử dụng chương trình k0-Dalat

22

II.2.1. Cấu trúc phổ ASCII chuẩn

23

II.2.2. Lập cơ sở dữ liệu

24

II.2.3. Xử lý phổ gamma

25

II.2.4. Hiệu suất ghi

26

III. Chương trình k0-IAEA

26

III.1. Giới thiệu

26

III.2. Các phiên bản của chương trình k0-IAEA

27

III.3. Sơ lược cấu trúc và cách sử dụng chương trình k0-IAEA

28

III.3.1. Soạn thảo cơ sở dữ liệu cơ bản (Edit permanent Database)

29
3/81


III.3.2. Soạn thảo dữ liệu cho nhóm mẫu (Edit Series database)

32

III.3.3. Phân tích mẫu và báo cáo kết quả (Analyze samples and

34

Report the results)
III.3.4. Sự truyền sai số trong chương trình k0-IAEA

34

IV. So sánh chức năng của chương trình k0-Dalat và k0-IAEA

36

Phần 2: THỰC NGHIỆM

37

I.

Thiết lập, mô tả các điều kiện thí nghiệm tại PTN INAA

37

I.1. Certificates

37

I.2. Detectors

37

I.3. Facilities

38

Chuẩn hiệu suất cho detector

39

II.

III. Đặc trưng hóa thiết bị chiếu xạ

41

IV. Đánh giá qui trình phân tích k0-NAA sử dụng chương trình

42

k0-IAEA
IV.1. Phân tích mẫu chuẩn SMELS và mẫu chuẩn tham khảo

42

IV.2. Các tiêu chuẩn đánh giá sử dụng

43

Phần 3: KẾT QUẢ và BÌNH LUẬN

46

I.

Kết quả tính hiệu suất

46

I.1. Kết quả tính hiệu suất bằng chương trình k0-IAEA

46

I.2. So sánh kết quả tính hiệu suất bằng chương trình k0-IAEA và

48

phương pháp truyền thống
II.

Kết quả tính toán các thông số phổ nơtrôn lò phản ứng

49

II.1. Kết quả tính các thông số phổ nơtrôn từ bộ lá dò Au, Lu, Ni và

49

Zr
II.2. Kết quả tính các thông số phổ nơtrôn từ các mẫu SMELS

50

II.3. Kết quả khảo sát sự biến thiên của các thông số phổ nơtrôn

51

trong container chiếu mẫu 7-1

III. Kết quả tính hàm lượng các mẫu SMELS và mẫu chuẩn

53

III.1. Kết quả tính bằng chương trình k0-IAEA

53

III.2. Kết quả tính bằng chương trình k0-Dalat

57

IV. Kết quả đánh giá qui trình trên các mẫu SMELS

63
4/81


IV.1. Kết quả đánh giá qui trình k0-IAEA

63

IV.2. Kết quả đánh giá qui trình k0-Dalat

64

KẾT LUẬN

67

GIẢI TRÌNH KINH PHÍ

68

TÀI LIỆU THAM KHẢO

69

LỜI CẢM ƠN

71

PHỤ LỤC

72

5/81


DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
Chữ viết tắt

Tiếng Anh

Tiếng Việt

CRM

Certified
Materials

Reference Chất chuẩn được chứng nhận

DGNAA

Delayed Gamma Neutron Phân tích kích hoạt nơtrôn gamma
trễ
Activation Analysis

DSM

Dutch State Mines

FNCA

Forum
for
Nuclear Diễn đàn hợp tác hạt nhân Châu Á
Cooperation in Asia

HPGe

High Purity Germanium

IAEA

International Atomic Energy Cơ quan Năng lượng Nguyên tử
Quốc tế
Agency

INAA

Instrumental
Neutron Phân tích kích hoạt nơtrôn dụng cụ
Activation Analysis

IRMM

Institute
for
Materials
Measurements

k0-NAA

k-zero
Standardization Phương pháp chuẩn hóa k-zero trong
Method
of
Neutron phân tích kích hoạt nơtrôn
Activation Analysis

LOD

Limit of Detection

Giới hạn phát hiện (định tính)

LOQ

Limit of Quantitation

Giới hạn phát hiện (định lượng)

LPƯ

(Reactor)

Lò Phản Ứng

NAA

Neutron Activation Analysis

Phân tích kích hoạt nơtrôn

NCHN

(Nuclear Research)

Nghiên Cứu Hạt Nhân

NIST

National
Institute
of Viện Chuẩn và Công nghệ Quốc
gia (Hoa Kỳ)
Standards and Technology

PGNAA

Prompt Gamma Neutron Phân tích kích hoạt nơtrôn bằng
gamma tức thời
Activation Analysis

PTN

(Laboratory)

Phòng Thí Nghiệm

QA

Quality Assurance

Bảo đảm chất lượng

QC

Quality Control

Kiểm soát chất lượng

RNAA

Radiochemical
Neutron Phân tích kích hoạt nơtrôn có xử lý
hóa
Activation Analysis

RSD

Relative Standard Deviation

Độ lệch chuẩn tương đối

SD

Standard Deviation

Độ lệch chuẩn

Tập đoàn DSM, Hà Lan

Đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh khiết

Reference Viện vật liệu chuẩn và đo lường,
and thuộc Trung tâm nghiên cứu Hội
đồng Châu Âu

6/81


Chữ viết tắt

Tiếng Anh

SRM

Standard
Materials

XRFA

X-Ray
Analysis

TU-Delft

Delft
University
Technology

Tiếng Việt

Reference Chất chuẩn tham khảo
Fluorescence Phân tích huỳnh quang tia X
of Trường đại học công nghệ Delft

7/81


ABSTRACT
Since 2005, the first version of k0-IAEA has been released by IAEA to all
member countries to encourage the using of k-zero standardization in k0-NAA.
k0-IAEA is the first unit program which is freely distributed to all NAA labs on
the world.
The main purpose of this work is study and application of k0-IAEA program
at INAA lab, Centre for Analytical Techniques, the Nuclear Research Institute.

The Pneumatic 7-1 and rotary rack are two main irradiation channels for
neutron activation analysis at Dalat nuclear reactor. The experiments for
characterizing these two channels at March, May, June, July and August, 2010
using Au, Lu, Ni and Zr monitors have been done. The spectrum parameters
include: (1) Thermal neutron flux (φth); (2) The ratio between thermal neutron
flux and epi-thermal neutron flux (f); (3) The factor α describing the neutron flux
distribution 1/E1+α, and (4) The neutron temperature (Tn).
The gamma spectrometer system at INAA lab is calibrated by Cs-137 and
Eu-152 standard sources.
Analyzing of the SMELS I, II, III and the reference standard samples such
as NIST-679 (Brick clay), NIST-1633b (Coal fly ash) and NIST-278 (Osidian
rock) has been done in order to evaluate the validation of k0-NAA using k0-IAEA
program. Besides, the results of k0-IAEA program and those of k0-Dalat are
compared and evaluated.

8/81


TÓM TẮT
Năm 2005, phiên bản đầu tiên của chương trình k0-IAEA được Cơ quan
Năng lượng Nguyên tử quốc tế IAEA phát hành rộng rãi trong các nước thành
viên nhằm khuyến khích việc sử dụng phương pháp chuẩn hóa k-zero trong phân
tích kích hoạt nơtrôn (k0-NAA). Chương trình k0-IAEA được xem là công cụ
phần mềm thống nhất đầu tiên cho phương pháp k0-NAA được phát miễn phí cho
các phòng thí nghiệm phân tích kích hoạt nơtrôn trên toàn thế giới.
Đề tài này tập trung vào việc tìm hiểu và triển khai áp dụng chương trình k0IAEA tại phòng thí nghiệm phân tích kích hoạt nơtrôn dụng cụ (INAA), Trung
tâm phân tích, Viện nghiên cứu hạt nhân.
Kênh chiếu mẫu khí nén (7-1) và mâm quay lò phản ứng, là hai vị trí chiếu
mẫu chính dùng cho phân tích kích hoạt nơtrôn trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt.
Các thí nghiệm mô tả đặc trưng cho hai kênh chiếu này trong năm đợt chạy lò

của tháng 3, 5, 6, 7 và 8 năm 2010 đã được tiến hành bằng các lá dò:Au, Lu, Ni
và Zr. Các thông số phổ nơtrôn khảo sát bao gồm: (1) Thông lượng nơtrôn nhiệt
(φth); (2) tỉ số thông lượng nhiệt trên thông lượng nơtrôn trên nhiệt (f); (3) hệ số
α, biểu diễn độ lệch phân bố phổ nơtrôn trên nhiệt dạng 1/E1+α và (4) nhiệt độ
nơtrôn (Tn).
Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma tại PTN INAA đã được thực hiện bằng hai
nguồn chuẩn Cs-137 và Eu-152.
Tiến hành đánh giá xác định hiệu lực của thủ tục phân tích k0-NAA dùng
chương trình k0-IAEA bằng ba mẫu chuẩn tổng hợp SMELS I, II, III và ba mẫu
chuẩn tham khảo NIST-679 (Brick clay), NIST-1633b (Coal fly ash) và NIST278 (Obsidian rock). Ngoài ra, việc so sánh, đánh giá kết quả của hai chương
trình k0-IAEA và chương trình k0-Dalat cũng đã được thực hiện trong đề tài này.

9/81


MỞ ĐẦU
Phương pháp luận k-zero trong phân tích kích hoạt nơtrôn được giới thiệu
lần đầu tiên vào năm 1974 bởi hai tác giả là F. De Corte và A. Simonits. Từ đó
cho đến nay, k0-NAA luôn được quan tâm phát triển tại nhiều phòng thí nghiệm
NAA và đã được hiệp hội phân tích hạt nhân (Nuclear Analytical Community)
công nhận như một phương pháp phân tích chuẩn hóa [1, 2].
Ngày nay, k0-NAA trở nên thân thiện và phổ biến tại hầu hết các PTN NAA
trên thế giới. Theo một số thống kê không chính thức của IAEA, tính đến năm
2007, hơn một nửa số PTN NAA trên thế giới đang nghiên cứu, phát triển hoặc
sử dụng phương pháp k0-NAA

[1, 2]

. Theo đó, các phần mềm k0-NAA cũng đã

được quan tâm phát triển tại nhiều quốc gia như phần mềm KAYZERO/SOLCOI
(Hà lan), Quantu-MCA (Brazil), DEIMOS32 (Cộng hòa Séc), Code HypermetPC (Hungari), k0-CIAE (Trung Quốc), k0-DSM (Nhật bản) và k0-Dalat (Việt
Nam), v.v... Trong số đó phần mềm KAYZEO/SOLCOI (1992) là phần mềm
thương mại đầu tiên về phương pháp k0-NAA và được cho là khá đắt tiền đối với
các PTN nghiên cứu và bản thân nó cũng còn tồn tại một số hạn chế.
Trước thực tế đó, vào năm 2003, ý tưởng xây dựng một công cụ phần mềm
mang tính đồng bộ được khởi xướng và bảo trợ bởi IAEA. Đến năm 2005,
chương trình k0-IAEA chính thức được ra đời. k0-IAEA là một phần mềm được
thiết kế với các đặc tính: Thân thiện với người sử dụng, có tính linh hoạt và
chuyên nghiệp cao, nhằm giúp cho các PTN NAA có 1 công cụ đồng bộ và tin
cậy trong nghiên cứu và ứng dụng phương pháp k0-NAA, đồng thời chương trình
này được IAEA cấp miễn phí cho các quốc gia thành viên và đã nhận được sự
hưởng ứng nhiệt tình từ phía các PTN NAA trên toàn cầu [2].
Phần mềm k0-IAEA được thiết kế và phát triển bởi 2 tác giả chính được đề
nghị bởi IAEA là Marcio Bacchi và Menno Blaauw (k0-news-www.k0naa.org).
k0-IAEA có hai đặc trưng mới (so với các phần mềm k0-NAA khác tại cùng thời
điểm): (1) Cách tiếp cận Holistic được sử dụng trong thuật toán xử lý phổ
gamma, Holistic là 1 thuật toán ma trận khá mới mẻ được chính tác giả Menno
Blaauw phát triển và công bố năm 1994[3]; (2) Việc chuẩn hiệu suất detector
10/81


trong chương trình k0-IAEA sử dụng giải thuật Monte Carlo, phương pháp này
cho phép biến đổi đường cong hiệu suất từ hình học đo này sang hình học đo
khác mà không cần phải đo đạt thực nghiệm trên nhiều khoảng cách khác nhau.
Cho đến nay một số lượng lớn các báo cáo khoa học liên quan đến phương
pháp k0-NAA và chương trình k0-IAEA đã được đăng tải trên các tạp chí uy tín
trong lĩnh vực hạt nhân nguyên tử[2]. Điều đó cho thấy rằng trên thế giới, k0-NAA
được xem là một phương pháp chuẩn hóa hiện đại và chương trình k0-IAEA là
một công cụ không thể thiếu trong qui trình phân tích k0-NAA.

Ở Việt Nam, phương pháp chuẩn hóa k0-NAA đã được bắt đầu nghiên cứu
tại Viện Nghiên cứu Hạt nhân (NCHN) từ những năm 80 của thế kỷ trước. Đến
năm 2002, chương trình k0-Dalat chính thức ra đời và được áp dụng tại Viện
NCHN.
Qua thời gian hơn 5 năm từ khi phương pháp k0-NAA và chương trình k0Dalat được đưa vào sử dụng tại Đà Lạt cùng với phương pháp tương đối truyền
thống, phương pháp k0-NAA tỏ ra có nhiều ưu thế như: (i) Thuận lợi khi phân
tích một số lượng mẫu lớn, không cần sử dụng mẫu chuẩn; (ii) Khi phân tích
nghiên cứu trên các đối tượng mẫu cụ thể như mẫu dầu khí, mẫu khảo cổ, mẫu
địa chất, v.v.. kết quả phân tích luôn giữ được mối tương quan đặc thù của đối
tượng; (iii) Qui trình phân tích chặt chẽ, nhiều khâu được tự động hóa thích hợp
cho xu hướng phát triển QA/QC cho phòng thí nghiệm INAA.
Chương trình k0-Dalat, là chương trình đang được sử dụng tại PTN INAA,
viện NCHN, do TS. Hồ Mạnh Dũng thiết kế và phát triển, qua thời gian sử dụng
có thể nhận xét tóm lược như sau: Ưu điểm: (i) Cấu trúc chương trình đơn giản,
dễ học tập và sử dụng, phù hợp cho công tác đào tạo sinh viên, học viên thực tập;
(ii) Đơn giản trong thực nghiệm, có thể nhập trực tiếp các thông số phổ nơtrôn (f,
α, φth, v.v..) mà không cần phải chiếu kèm các lá dò thông lượng (Au, Zr, v.v..);
(iii) Chương trình k0-Dalat ra đời sớm hơn chương trình k0-IAEA; Nhược điểm:
(i) Chương trình được thiết kế khá đơn giản nên một số hiệu chỉnh trong qui trình
k0-NAA chưa được đề cập như: Hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng thực, hiệu ứng
tự hấp thụ gamma, hiệu ứng hình học mẫu, v.v...; (ii) Thuật toán xử lý phổ

11/81


gamma trong một số trường hợp chưa thật sự tối ưu, đặc biệt khi phổ đo có thời
gian chết lớn (deadtime>10%), độ phân giải tồi (FWHM >2,5 keV tại 1332 keV
của Co-60), chương trình cho kết quả không chính xác mà phải can thiệp bằng
tay; (iii) Là chương trình tự thiết kế và chưa được đánh giá hay phê chuẩn bởi bất
cứ một tổ chức nào một cách chính thống, do đó khó được chấp nhận khi PTN

INAA được công nhận trong hệ thống quản lý chất lượng QA/QC. Tuy nhiên,
cho đến thời điểm viết báo cáo này, chương trình k0-Dalat vẫn là chương trình k0NAA duy nhất đuợc sử dụng tại PTN INAA, Viện NCHN.
Đề tài “Nghiên cứu, áp dụng chương trình k0-IAEA trên lò phản ứng Hạt
nhân Đà Lạt” được đặt ra nhằm:
-

Để triển khai ứng dụng một chương trình k0-NAA mang tính chuyên
nghiệp và có độ tin cậy cao cho phòng thí nghiệm INAA, Viện NCHN.

-

Tiến tới chuẩn hóa phần mềm sử dụng trong phân tích kích hoạt nơtrôn
trong xu hướng triển khai QA/QC cho PTN INAA.

-

Tạo cơ sở hội nhập, hợp tác Quốc tế và góp phần đào tạo nhân lực về lĩnh
vực phân tích hạt nhân.

Với những mục tiêu như trên, đề tài được Viện Năng lượng Nguyên tử Việt
Nam cho phép thực hiện trong thời gian 1 năm từ tháng 1-2009 đến tháng 1-2010
với tổng kinh phí là 60 triệu đồng.

12/81


NHỮNG NỘI DUNG ĐÃ ĐĂNG KÝ
1. Tạo lập cơ sở dữ liệu cho chương trình k0-IAEA.
2. Chuẩn hóa hệ phổ kế gamma bằng chương trình k0-IAEA.
3. Tiến hành các thí nghiệm vật lý, tính toán các thông số phổ nơtrôn gồm:

Φth, Φf, α , f và Tn và đặc trưng hóa 2 kênh chiếu mẫu trên lò phản ứng
hạt nhân Đà Lạt (kênh khí nén 7-1 và mâm quay lò phản ứng).
4. Thiết lập qui trình k0-NAA sử dụng chương trình k0-IAEA.
5. Đánh giá qui trình trên 3 loại mẫu chuẩn đại diện: Đất nung (gạch), tro
bụi than, và Địa chất cho tất cả các nguyên tố khả dĩ. Đồng thời tiến hành
đánh giá nội bộ về thủ tục đã được thiết lập qua nhiệm vụ cấp bộ về
QA/QC.
6. Đánh giá so sánh kết quả thu được từ 02 chương trình k0-Dalat và k0IAEA.

13/81


Phần 1
TỔNG QUAN
I. Phân tích kích hoạt nơtrôn (NAA)
I.1. Giới thiệu
Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis-NAA) là một kỹ
thuật phân tích có độ nhạy cao đáp ứng được cả hai yêu cầu định tính
(qualitative) và định lượng (quantitative) của phân tích đa nguyên tố trong nhiều
loại mẫu khác nhau. NAA được giới thiệu bởi Georg von Hevesy và Hilde Levi
từ năm 1936, là phương pháp để định lượng nguyên tố trong đó neutron được
dùng để kích hoạt hạt nhân trong mẫu[4].
Mẫu được chiếu bằng neutron, thường là neutron từ lò phản ứng nghiên
cứu. Mỗi hạt nhân trong mẫu đều có một xác suất bắt neutron xác định. Xác suất
này có thứ nguyên và được mô tả bằng đơn vị diện tích và được gọi là tiết diện
bắt neutron (σ). Thông lượng neutron được biểu diễn như là số neutron đi qua
một đơn vị diện tích trong một đơn vị thời gian (n.cm-2.s-1). Các hạt nhân có cùng
số proton nhưng khác số neutron là đồng vị của nhau, có nghĩa là thuộc cùng một
nguyên tố. Tỉ số hạt nhân giữa các đồng vị của một nguyên tố nào đó có số
neutron cụ thể là độ phổ cập đồng vị (θ). Khi neutron có năng lượng thấp tương

tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi, một hạt nhân hợp phần
trung gian ở trạng thái kích thích được tạo ra. Năng lượng kích thích của hạt nhân
hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân. Hầu hết các hạt
nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng hơn bằng cách
phát ra tia gamma tức thời đặc trưng. Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân
bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát một hoặc
nhiều gamma trễ đặc trưng, nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình
phát tia gamma tức thời ở trên. Tia gamma phát ra với một xác suất riêng được
gọi là cường độ gamma tuyệt đối (γ). Các tia gamma có thể được phát hiện bằng
detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao. Trong phổ gamma nhận được,

14/81


năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố trong mẫu (định tính), và
diện tích của đỉnh cho phép xác định hàm lượng của nguyên tố đó (định lượng).
Có hai cách phân tích kích hoạt neutron[4]: (i) Phân tích kích hoạt có xử lý
hoá hay phân tích hủy mẫu (Radiochemical Neutron Activation Analysis_
RNAA), (ii) Phân tích kích hoạt dụng cụ hay phân tích kích hoạt không phá mẫu
(Instrumental Neutron Activation Analysis - INAA). INAA có các ưu điểm:
INAA không phá mẫu (không bị biến thành dạng lỏng, ít bị thất thoát và nhiễm
bẩn); INAA thuần túy hạt nhân (phương pháp này không phụ thuộc vào trạng
thái vật lý và hóa học); INAA nhạy với nguyên tố có số Z nhỏ (các nguyên tố
trong matrix có số Z nhỏ được xác định với độ nhạy cao).
I.2. Nguyên tắc của phân tích kích hoạt nơtrôn
Cơ sở của phân tích kích hoạt neutron là phản ứng của các neutron với hạt
nhân nguyên tử. Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng bắt neutron (Hình 1)
hay còn gọi là phản ứng (n,γ), trong đó hạt nhân X (hạt nhân bia) hấp thụ một
neutron, sản phẩm tạo ra là một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z
nhưng có khối lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc

trưng, quá trình này được biểu diễn bởi phản ứng.
Tia gamma
tức thời

Hạt nhân bia

Tia Beta

Hạt nhân
phóng xạ

Hạt nhân
sản phẩm

Neutron
Hạt nhân hợp
phần

Tia gamma
trễ

Hình 1 – Sơ đồ biểu diễn quá trình phản ứng bắt neutron tiêu biểu của NAA
A
Z

X + 01n → ( A+Z1X ) * →

X +γ

A+1

Z

A: số khối của nguyên tố bia.
Z: số điện tích nhân bia.

15/81


Ký hiệu

(*)

trong quá trình trên biểu diễn hạt nhân hợp phần ở giai đoạn

trung gian.
I.3. Phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng
Về thiết bị chiếu xạ, mặc dù có một số loại nguồn neutron (lò phản ứng,
máy gia tốc và nguồn đồng vị) ứng dụng cho NAA, nhưng các lò phản ứng hạt
nhân với dòng neutron có thông lượng cao từ sự phân hạch của uranium cho độ
nhạy có thể cao nhất cho hầu hết các nguyên tố. Các loại lò phản ứng khác nhau
và những vị trí khác nhau trong một lò phản ứng có thể thay đổi đáng kể phân bố
năng lượng và thông lượng neutron do các vật liệu được dùng để làm chậm
neutron (hay làm giảm năng lượng) từ neutron phân hạch ban đầu.
Tuy nhiên, phân bố thông lượng neutron lò phản ứng có thể chia thành 3
vùng dựa vào năng lượng của neutron, bao gồm vùng neutron nhiệt, vùng
neutron trên nhiệt và vùng neutron nhanh hay phân hạch[4] (Hình 2).
− Neutron nhiệt: có năng lượng từ 0 < En < 0,5 eV, tuân theo phân bố Maxwell∞

2πn
e − E / kT E , trong đó n = ∫ n( E )dE là mật độ

Boltzmann n( E ) =
3/ 2
( πkT )
0

neutron toàn phần, k = 8,61 × 10-5 eV/K là hằng số Boltzmann và T là nhiệt
độ môi trường. Ở nhiệt độ phòng thí nghiệm T = 293,60K, thì v = 2200 m/s và
năng lượng neutron nhiệt ET = 0,0253 eV.
− Neutron trên nhiệt: có năng lượng từ 0,5eV
neutron trên nhiệt tương tác với vật chất có dạng cộng hưởng. Do đó, vùng
này còn được gọi là vùng cộng hưởng. Phân bố thông lượng neutron trên
nhiệt được mô tả một cách lý tưởng theo quy luật 1/E. Nhưng trong thực tế,
dạng 1/E được thay bởi 1/E1+α, với α là hệ số không phụ thuộc năng lượng,
biểu diễn độ lệch phổ khỏi quy luật 1/E, có giá trị nằm trong khoảng [-1,+1].
− Neutron nhanh: có năng lượng trong vùng En > 0,5MeV, cực đại ở 0,7 MeV;

được mô tả bởi phân bố Watt. Sau quá trình làm chậm, neutron nhanh chuyển
thành neutron trên nhiệt và neutron nhiệt. Tuy nhiên, quá trình phân hạch vẫn
tiếp diễn nên vẫn tồn tại một số neutron nhanh đồng thời với hai loại kia.

16/81


Neutron nhiệt theo phân bố
Mazwell-Boltxmann

Neutron nhanh
theo phân bố Watt
Neutron trên nhiệt

Hình 2 - Phân bố thông lượng neutron lò phản ứng
Khi kết hợp việc kích hoạt trên lò phản ứng với việc đo phổ gamma sau khi
chiếu bằng hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn, ta có mối quan hệ giữa tốc
độ phản ứng (R) và số đếm ghi được (Np) của đỉnh gamma quan tâm như sau:
R=

N p / tc

(1.1)

S .D.C.N .γ .ε p

Trong đó, số hạt nhân N =

θ .w
M

⋅ NA

NA: số Avogadro ( ≈ 6.023 × 1023 mol-1).
Np: diện tích đỉnh (số đếm).
tc: thời gian đo.
S: hệ số bão hòa, với ti – thời gian chiếu. S = 1 − e − λt
T1/2 – chu kỳ bán huỷ, và λ =

i

ln 2
.

T1 / 2

D: hệ số rã, với td – thời gian rã. D = e −λt d
C: hệ số hiệu chỉnh thời gian đo, với tc–thời gian đo.
C = (1 − e − λtc ) / λt c hiệu chỉnh sự phân rã trong quá trình đo.

w: khối lượng nguyên tố (g); w = ρ.W, với ρ – hàm lượng nguyên
tố quan tâm trong mẫu (g/g) và W – khối lượng mẫu (g).
θ: độ phổ cập đồng vị (%).
εp: hiệu suất ghi đỉnh (%).
17/81


γ: cường độ gamma tuyệt đối.
M: khối lượng nguyên tử (g.mol-1)
Thay N vào phương trình (1.1) ta có:
N p / tc
R=

SDCw
N Aθ ε p γ / M

(1.2)

Trong điều kiện nhân phóng xạ được hình thành trực tiếp bởi phản ứng
(n,γ), và giả sử không có hiệu ứng đốt cháy.
Tốc độ phản ứng R, theo qui ước Hogdahl, được mô tả gồm hai thành phần
được kích hoạt bởi các neutron nhiệt và trên nhiệt tương ứng. Trong đó Tích
phân thứ nhất biểu diễn cho phần dưới Cadmi (SubCadmium) và tích phân thứ
hai biểu diễn cho phần trên nhiệt.

ECd
∞
R = ∫ σ ( E )φ ( E )dE + ∫ σ ( E )φ ( E )dE
0
ECd

(1.3)

σ(E): tiết diện phản ứng gây bởi neutron ở năng lượng E.
φ(E): thông lượng neutron ở năng lượng E.
ECd: năng lượng cắt Cd (ECd = 0,55 eV), cho các hạt nhân có dạng hàm tiết diện
lên đến ~ 1,5 eV được chiếu ở tâm của một hộp Cd (Cadmium) chuẩn có bề dày
1 mm với tỉ số độ cao/ đường kính = 2.
Việc thay thế tích phân

∞
∫ σ ( E )φ ( E )dE bằng một biểu thức đơn giản có
ECd

dạng φe I 0 (α ) , trong đó I 0 (α ) là tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng
neutron trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E. Một cách gần đúng,
φe ( E ) ~ 1 / E 1+α , nghĩa là φe ( E ) = (1eV )α / E 1+α , ở đây 1eV biểu diễn cho năng

lượng tham khảo. Hệ số α độc lập với năng lượng neutron – được xem như một
thông số phổ neutron – biểu diễn cho độ lệch phân bố neutron trên nhiệt khỏi qui
luật 1/E. I 0 (α ) được viết:
∞ σ ( E )dE
(1eV )α
I 0 (α ) = ∫
1+α

ECd E

(1.4)

18/81


Từ (1.3) và (1.4), tốc độ phản ứng R có thể được viết lại như sau:
R = Gth .φth .σ 0 + Ge .φe . I 0 (α )

(1.5)

φth và φe: thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt.
σ0 và I0: tiết diện neutron nhiệt và tích phân cộng hưởng.
Gth và Ge: hệ số hiệu chính tự che chắn của neutron nhiệt và neutron trên
nhiệt.
Kết hợp phương trình (1.2) và (1.5) ta có:
N p / tc
SDCw

=

N Aθ γ
[Gthφthσ 0 + Geφe I 0 (α )]ε p
M

(1.6)

Tốc độ đếm riêng (hay hoạt độ riêng) được định nghĩa (s-1g-1)[1]:
N p / tc

Asp =
SDCw

(1.7)

Từ phương trình (1.6) và (1.7) ta nhận được phương trình kích hoạt theo tốc
độ đếm riêng:
Asp =

N Aθγ
[Gthφthσ 0 + Geφ e I 0 (α )]ε p
M

(1.8)

Hay là phương trình kích hoạt cho một lượng nguyên tố (g) như sau:
w=(

N p / tc
SDC

).

1
M
1
.
.
θ γ N A [Gthφthσ 0 + Geφe I 0 (α )] ε p

(1.9)

I.4. Các phương pháp chuẩn hóa của NAA
Chuẩn hóa NAA là làm cho quy trình thực nghiệm phù hợp với phương
thức tính toán đã chọn của NAA. Có 4 phương pháp chuẩn hoá của NAA: tuyệt
đối, tương đối, chuẩn đơn và k-zero.
I.4.1. Phương pháp tuyệt đối
Chiếu mẫu phân tích cùng với monitor thông lượng (ký hiệu *), hàm lượng
nguyên tố trong mẫu ρ (g/g) được tính từ phương trình (1.9) với w = ρ.W:
(

N p / tc

*
)
Mθ *γ * [G * .φ .σ * + Ge* .φe .I 0* (α )] ε p
ρ = SDCW* ⋅ * ⋅ th th 0
⋅
( Asp )
M θ γ [Gthφthσ 0 + Geφe I 0 (α )] ε p

(1.10)

19/81


Trong thực tế, người ta dùng thông số Q0 = I0/σ0 để tính hàm lượng vì Qo
được xác định bằng thực nghiệm chính xác hơn I0 và σ0. Thế Q0 vào (1.10) và
biến đổi ta có phương trình cơ bản của phương pháp tuyệt đối :
(

N p / tc

*
)
*
Mθ *γ *σ 0* [Gth
. f + Ge* .Q0* (α )] ε p
SDCW
.
ρ=
⋅
⋅
( Asp )* M *θ γ σ 0 [Gth . f + Ge .Q0 (α )] ε p

(1.11)

Với f – tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron
trên nhiệt, f = φth/φe , Q0 (α ) =

Q0 − 0.429
α

Er

+

I
0.429
, với Q0 = 0

σ0
ECd (2α + 1)
α

I0 – tích phân cộng hưởng;
ECd – năng lượng cắt Cd (ECd = 0.55eV);
E r – năng lượng cộng hưởng hiệu dụng (eV);

α – độ lệch phổ khỏi qui luật 1/E của neutron trên nhiệt, phân bố gần
đúng theo 1/E1+α.
Mặc dù thực nghiệm đơn giản và không cần chuẩn nhưng phương pháp này
cho kết quả ít chính xác do sai số lớn xuất phát từ dữ liệu hạt nhân.
I.4.2. Phương pháp tương đối
Chiếu mẫu phân tích cùng với mẫu chuẩn hoặc mẫu tham khảo chứa một
lượng đã biết của nguyên tố quan tâm. Do đó, các giá trị như: tiết diện bắt
neutron, thông lượng, hiệu suất ghi, thời gian chiếu, … bị triệt tiêu. Dựa vào tỉ số
giữa hai phương trình kích hoạt của mẫu và chuẩn theo phương trình (1.9), hàm
lượng được tính bằng phương pháp tương đối như sau:
⎛ N p / tc ⎞

⎟
ρ = ⎜⎜
⎟
DCW
⎝
⎠x

⎛ N p / tc ⎞
⎜
⎟

⎜ DCWρ ⎟
⎝
⎠s

(1.12)

“x” chỉ nguyên tố cần phân tích.
“s” chỉ nguyên tố chuẩn.
Đây là phương pháp cho kết quả chính xác trong các phương pháp chuẩn
hóa của NAA. Nhưng phương pháp này có một số nhược điểm sau: khó tạo được
chuẩn có cùng hàm lượng, cùng loại và cùng matrix với mẫu phân tích.

20/81


I.4.3. Phương pháp chuẩn đơn
Chiếu mẫu cùng lúc với một monitor dùng làm chuẩn. Trong phương pháp
chuẩn đơn, các thông số trong phương pháp tuyệt đối (1.11) bao gồm thông số
hạt nhân, điều kiện chiếu và đo được gộp thành hệ số k:
*
* *
ε*
Mθ *γ * [Gth . f + Ge .Qo (α )] p
⋅
k=
⋅
*
[(
.
.

(
)]
α
ε
G
f
G
Q
+
M θγ
th
e o
p

(1.13)

Hệ số k của từng nguyên tố được đo bằng thực nghiệm và được lập thành
bảng. Từ đó, hàm lượng nguyên tố quan tâm được tính theo công thức:
N p / tc
1
ρ = SDCW ⋅
*
Asp

k

(1.14)

Ưu điểm của phương pháp này là thuận tiện cho việc phân tích đa nguyên
tố. Tuy nhiên vì hệ số k phụ thuộc vào các thông số của thiết bị chiếu và hệ đo,

nên phương pháp này không có tính linh hoạt khi thay đổi điều kiện chiếu và đo.
I.4.4. Phương pháp chuẩn hóa k-zero (k0)
Để làm cho phương pháp chuẩn đơn linh hoạt hơn khi thay đổi điều kiện
chiếu và đo, và làm cho phương pháp tuyệt đối chính xác hơn, Simonits đã đề
nghị sử dụng hệ số k0 được xác định từ thực nghiệm như hệ số k trong phương
pháp chuẩn đơn, nhưng không bao gồm các thông số của thiết bị chiếu và hệ đo.
Từ đó, một phương pháp chuẩn hóa mới là phương pháp chuẩn hoá k0 trong
NAA (k0-NAA), một trong những phát triển đáng kể của NAA, đã xuất hiện vào
những năm giữa thập kỷ 70, để khắc phục một số nhược điểm của các phương
pháp chuẩn hóa đã trình bày ở trên, phương pháp này thỏa các yêu cầu sau: (i)
đơn giản thực nghiệm; (ii) độ chính xác cao; (iii) linh hoạt khi thay đổi điều kiện
chiếu và đo; và (iv) thích hợp với việc máy tính hoá (tự động hoá). Phương pháp
này được phát triển như là phương pháp chuẩn hoá tuyệt đối, trong đó dữ liệu hạt
nhân không tin cậy được thay bởi hằng số hạt nhân tổ hợp được xác định chính
xác bằng thực nghiệm, được gọi là hệ số k-zero (k0), hay như là phương pháp
chuẩn đơn được làm cho linh hoạt khi thay đổi vị trí chiếu và hệ đo.
21/81


Xuất phát từ hệ số k của phương pháp chuẩn đơn, người ta định nghĩa k0 sao
cho độc lập với điều kiện chiếu và đo:
k 0, m ( a ) =

M mγ aθ aσ 0, a
M aθ mγ mσ 0, m

(1.15)

Trong đó “a” chỉ nguyên tố cần phân tích và “m” chỉ monitor (tối ưu là Au).
Hệ số k0 được đo bằng thực nghiệm và lập thành bảng. Chiếu mẫu cùng lúc

với lá dò (monitor), ta thu được hàm lượng nguyên tố cần phân tích:
⎛ N p / tc
⎜⎜
SDCW
ρ=⎝
Asp , m

⎞
⎟⎟
⎠a

⋅

[G . f + Ge, m .Q0, m (α )] ε p , m
1
.
⋅ th , m
k0, m (a) [Gth , a . f + Ge , a .Q0, a (α )] ε p , a

(1.16)

II. Chương trình k0-Dalat
II.1. Giới thiệu chương trình k0-Dalat
Chương trình k0-Dalat là phần mềm máy tính xử lý số liệu của phương pháp
k0-NAA bằng việc xử lý phổ gamma của mẫu kích hoạt trên LPƯ được TS. Hồ
Mạnh Dũng nghiên cứu áp dụng riêng cho LPƯ hạt nhân Đà Lạt (mở rộng cho
LPƯ HANARO – Hàn Quốc và MINT – Malaysia). Về nguyên tắc, chương trình
k0-Dalat cho kết quả hàm lượng, sai số và giới hạn phát hiện (LOD) của tất cả
các nguyên tố có thể đo được trong mẫu sau khi nhập (input) số liệu của mẫu, các
thông số chiếu và điều kiện đo.

Chương trình k0-Dalat chạy trong môi trường DOS, có thể xử lý các phổ
gamma thu nhận bởi một số phần mềm thu nhận phổ chẳng hạn như: APTEC
V5.3 (của hãng Aptec), Genie-2K (của hãng Canberra) và GammaVision (của
hãng Ortec) với số kênh trong phổ là 4K hoặc 8K.
II.2. Sơ lược cấu trúc và cách sử dụng chương trình k0-Dalat
Hệ chương trình k0-Dalat bao gồm các module thực hiện công việc như sau:
- Đổi dạng phổ máy sang dạng ASCII chuẩn đã được định nghĩa trước dành
riêng cho k0-Dalat; hiện nay một số dạng phổ máy có thể đổi là Aptec V5.3(.S0),
Genie-2K(.CNF) và GammaVision(.CHN);

22/81


- Thiết lập cơ sở dữ liệu (database) bao gồm các hệ số k-zero và số liệu hạt
nhân liên quan, kết nối cơ sở dữ liệu này với chương trình chính để nhận diện hạt
nhân và tính toán;
- Xử lý phổ gamma tự động;
- Tính toán các thông số phổ nơtrôn, hiệu suất ghi và các hiệu chính liên quan;
- Tính hàm lượng nguyên tố, sai số và giới hạn phát hiện;
- Quản lý, xem, in hoặc lưu trữ kết quả trên đĩa dưới dạng file văn bản.

Hình 3 - Cửa sổ thực đơn chính của hệ chương trình k0-Dalat
II.2.1. Cấu trúc phổ ASCII chuẩn
Cấu trúc phổ ASCII chuẩn định nghĩa trước bao gồm phần “header” có 21
dòng và phần “số liệu” từ dòng 22 trở đi. Phần “header” với các thông số như
sau:
Dòng 1: Thời gian sống (Live time in seconds)
Dòng 2: Thời gian thực (Real time in seconds)
Dòng 3: Ngày kết thúc chiếu (mm/dd/yyyy)
Dòng 4: Thời điểm kết thúc chiếu (hh:mm: ss)

hoặc “hh:mm: ss XX” với XX = “AM”/ “PM”
Dòng 5: Ngày bắt đầu đo (mm/dd/yyyy)
23/81


Dòng 6: Thời điểm bắt đầu đo (hh:mm:ss)
Dòng 7, 8: FWHM ở đầu và cuối phổ (keV)
Dòng 9: Khối lượng mẫu
Dòng 10: Đơn vị khối lượng
Dòng 11, 12,13: Các hệ số chuẩn năng lượng (A, B, C) .Với phương trình
bậc hai: E = A × ch2 + B × ch +C (ch: số kênh; E:năng lượng)
Dòng 14: File hiệu suất (*.EFI)
Dòng 15: Số sigma đánh giá sai số (1σ, 2σ, 3σ)
Dòng 16: Cửa sổ năng lượng để nhận diện hạt nhân (keV)
Dòng 17: Hệ số nhạy cho tìm đỉnh (20..70)
Dòng 18: Số kênh của phổ (4096, 8192, 16384)
Dòng 19: Tên detector đo
Dòng 20, 21: Các giá trị bắt đầu và kết thúc (keV) của vùng năng lượng
quan tâm.
Từ dòng 22 trở đi đến cuối phổ là số đếm của các kênh tương ứng trong
dạng số nguyên.
II.2.2. Lập cơ sở dữ liệu
Các số liệu hạt nhân bao gồm một danh sách các hạt nhân quan tâm, nếu
chọn một trong số các hạt nhân trong danh sách này, một cửa sổ con xuất hiện
bao gồm: tên nhân phóng xạ sau khi kích hoạt, tên nhân bia ban đầu, chu kỳ bán
hủy, tỉ số tích phân cộng hưởng trên tiết diện nhiệt (Q0), năng lượng cộng hưởng
hiệu dụng ( E r ), kiểu kích hoạt nhánh và phân rã mẹ - con).

24/81

Hình 4a - Cửa sổ quản lý cơ sở dữ liệu

Hình 4b - Cửa sổ hiển thị thông số
được chọn

II.2.3. Xử lý phổ gamma

Hình 5 - Lưu đồ các bước thực hiện của chương trình “SPEDALAT”
25/81