Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma

Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

LỜI CẢM ƠN
Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS. Bùi Văn Loát, các thầy
cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường
Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội và các cán bộ Trung tâm
Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo
tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn
này.
Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên
động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành
luận văn này.
Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014
Học viên

Phạm Thị Nghĩa

6


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

MỤC LỤC
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT...............................................................8
DANH MỤC HÌNH VẼ...................................................................................................9

DANH MỤC BẢNG BIỂU............................................................................................10
MỞ ĐẦU....................................................................1
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG
PHÁP PHÂN TÍCH.........................................................................................................3

1.1. Một số đặc trưng cơ bản của Urani.............................................................3
1.2. Nhiên liệu uran được làm giàu và uran nghèo ........................................11
1.2.1. Quá trình làm giàu Urani........................................................................11
1.2.2.Urani nghèo ..............................................................................................12
1.3. Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani..........................13
1.3.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu.....................................................13
1.3.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA)..............................15
1.3.3. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong...........................16
CHƯƠNG 2. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM....................................................17

2.1. Xác định độ giàu của nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt độ các
đồng vị Uran......................................................................................................17
2.2. Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma...........18
2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma. ........18
2.2.2. Mẫu phân tích và thiết bị đo phổ gamma của nhiên liệu hạt nhân........19
2.3. Phương pháp chuẩn nội xác định tỷ số hoạt độ........................................20
2.3.1. Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi xác định tỷ số hoạt độ................20
2.3.2. Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi của Detector
Planar................................................................................................................. 22
2.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo................................23
Hiệu chỉnh chồng chập xung............................................................................23
CHƯƠNG 3. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ..........................................................25

3.1. Xác định độ giàu đồng vị trong nhiên liệu Urani trong mẫu làm giàu cao
dựa vào tính chất của hiệu suất ghi Planar......................................................25

3.3. Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm...................................................35
TÀI LIỆU THAM KHẢO.............................................................................................38

7


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT
HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết.
BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh
khiết dải rộng.
FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi
là độ phân giải năng lượng.
EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu.
DU – Depleted Uranium, Urani nghèo.
Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất
phát xạ.
ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng
Plasma.
NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu.
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số.
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh.

8

Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

DANH MỤC HÌNH VẼ
Hình 1.1: Chuỗi phân rã
Hình 1.2: Chuỗi phân rã

238

U - 206Pb.

235

U - 207Pb.

Hình 2.1. Sơ đồ hệ phổ kế gamma.
Hình 2.2. Đường cong hiệu suất ghi của detectorHPGep planar phụ thuộc vào
năng lượng
Hình 3.1: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu
ứng với các đỉnh năng lượng 53,20 keV;
Hình 3.2: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu
ứng với các đỉnh năng lượng 58,57 keV
Hình 3.3: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu
ứng với các đỉnh năng lượng 63,29 keV
Hình 3.4: Phổ gamma U4.46 với thời gian đo là 106921 giây
Hình 3.5. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ
gamma mẫu U4.46.
Hình 3.6. Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo trong

79932 s
Hình 3.7. Đường cong hiệu suất ghi của mẫu uran nghèo

9


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

DANH MỤC BẢNG BIỂU
Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U Bảng 1.2: Chuỗi phân rã

235

206

Pb.

U - 207Pb.

Bảng 2.1: Các vạch phổ có thể được sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ.
Bảng 3.1. Kết quả xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác nhau
Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác
nhau
Bảng 3.3. Kết quả tính toán hệ số K0 tại các vạch gamma
Bảng 3.4. Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu U4.46.
Hình 3.5. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ
gamma mẫu U4.46.

Hình 3.6. Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo trong
79932 s

10


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

11


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

MỞ ĐẦU
Nước ta đang tiến hành chuẩn bị cơ sở vật chất và nhân lực để xây dựng
nhà máy điện hạt nhân đầu tiên ở Ninh Thuận. Nhiên liệu uran được làm giàu
chính là nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân. Để có thể sử dụng có hiệu quả, an
toàn nhà máy điện hạt nhân tất cả các kiến thức liên quan tới cơ sở vật chất, cũng
như hoạt động của lò phản ứng cần phải được chuẩn bị, kỹ lưỡng bài bản, nhất là
yếu tố con người.
Một trong những mục tiêu quan trọng nhất trong việc phát triển năng
lượng hạt nhân ở một quốc gia chính là việc phát triển công nghệ nhiên liệu hạt
nhân, tập trung vào việc đánh giá các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, xa hơn
nữa là quá trình làm giàu nhiên liệu.

Urani là một loại nhiên liệu quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạt
nhân. Các thông tin đầy đủ về loại vật liệu này luôn thực sự cần thiết. Các số liệu
về thành phần, hàm lượng các đồng vị, các tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu,... có
ý nghĩa quan trọng trong quá trình sử dụng cũng như công tác quản lý, an ninh,
an toàn hạt nhân.
Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều những phương
pháp khác nhau được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các
khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế
anpha,... và phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế
gamma độ phân giải năng lượng cao. Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế
và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện
nghiên cứu và đặc điểm của từng loại
Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế
gamma bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy
trình thực nghiệm không quá phức tạp,, tuy nhiên đòi hỏi kỹ năng phân tích xử lý
số liệu khá phức tạp và tinh tế.
Luận văn với đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt
nhân theo phương pháp phổ kế gamma”.

1


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

Mục tiêu của luận văn:
Về mặt lý thuyết tìm hiểu các đặc trưng của nhiên liệu uran và phương
pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu

suất ghi.
Về thực nghiệm tìm hiểu ưu việt của phương pháp chuẩn nội hiệu suất
ghi, áp dụng đánh giá độ giàu của nhiên liệu uran có độ giàu thấp. Bố cục luận
văn, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn
được chia thành 3 chương sau:
Chương 1 trình bày tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt
nhân và các phương pháp phân tích urani
Chương 2 trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani
sử dụng phổ kế gamma kết hợp với các kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu
suất ghi tương đối.
Chương 3 trình bày kết quả xác định độ giàu của mẫu nhiên liệu uran
được làm giàu cao dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi của detector Planar không đổi
trong vùng năng lượng từ 20 keV đến 100 keV và phương pháp chuẩn nội hiệu
suất ghi.

2


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC
PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH
1.1. Một số đặc trưng cơ bản của Urani
Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân
hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng
phục vụ cho nhu cầu của con người. Trong các nguyên tố hóa học, không phải
đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân. Có

những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược
lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng
năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi
phí xử lý rất cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp. Urani và Thori là hai nguyên
tố phóng xạ được quan tâm một cách đặc biệt. Hai nguyên tố này là những loại
nhiên liệu quan trọng của ngành công nghiệp năng lượng hạt nhân. Tuy nhiên,
hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ con
người. Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết
sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân.
Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa
trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử
là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U. Hiện nay người ta đã phát hiện
được 23 đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị

238

U và 235U. Tất

cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani tự nhiên có 3
đồng vị là:

234

U (0.0055% );

235

U (0.720% ) và

238

U ( 99.2745%). Urani có mặt

trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % trong đất, đá và nước.
Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha. Chu
kỳ bán rã của

238

U là khoảng 4.47 tỉ năm và của

235

U là 704 triệu năm, do đó nó

được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất.
Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của
nó.

235

U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một

cách tự phát.

238

U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể được chuyển

3

Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò
phản ứng hạt nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là

233

U có thể được

tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân.
Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi
nơtron nhanh, thì

235

U và đồng vị

233

U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao

hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì
một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò
phản ứng hạt nhân.
Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các

nhà máy điện hạt nhân. Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu
trong công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh.
Chuỗi phân rã Urani tự nhiên:
235

U và

238

U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ

206

Pb. Các chuỗi phân rã phóng xạ

235

U-

207

Pb,

238

U-

235

U-

207

Pb và

238

U-

206

Pb được hệ thống trong

các hình 1.1, 1.2 và bảng 1.1, 1.2.
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ

235

U có số khối được mô tả

bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58.
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ

238

U có số khối được mô tả

bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59.
Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha (α)
, beta (β) và gamma (γ). Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho

đồng vị phóng xạ. Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng
nhiều nhất vào mục đích phân tích vì:
-

Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt

được độ chính xác cao.
-

Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia α và
β.

-

Trong trường hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính được
một cách chính xác.

4


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

Ngày nay sự phát triển của kỹ thuật đetectơ bán dẫn (kể cả đetectơ tia X
và đêtectơ gamma) và kỹ thuật điện tử hạt nhân hiện đại đã góp phần quan trọng
vào việc nâng cao chất lượng của phương pháp phân tích urani không phá mẫu
dựa trên kỹ thuật đo bức xạ gamma tự nhiên.[1]

5


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

Hình 1.1: Chuỗi phân rã

6

238

U - 206Pb.


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

Hình 1.2: Chuỗi phân rã

7

235

U - 207Pb.

Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U Đồng

Ký hiệu

206

Pb.

Kiểu phân rã

Cường độ(%) và

vị

Chu kỳ bán rã

Năng lượng (MeV)
của bức xạ

238

234

U

U1

α

4,2

4,47 x 109 năm

UX1

β

56% 0,2

24,1 ngày

Th

234

44% 0,1

Pa
UX2

234

230

90% 0,5

β

1,18 phút

10%1,2

U
U11

α

4,8

2,44 x 105 năm

Io

α

75% 4,7

7,7 x 104 năm

Th
25%4,6

226

Ra
-

93% 4,8

α

7%4,6

222

Rn
Em

218

214

2,3824 ngày

α

6,0

3,05 phút

β

0,7

26,8 phút

23% 3,2

19,8 phút

Bi
RaC

β

77% 1,7

Po
RaC'

210

5,5

Pb
RaB

214

α

Po
RaA

214

1600 năm

Pb

α

RaD
210

Bi

β

8

7,7

1,64 x 104 giây

0,03

22,3 năm


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

210

206

Phạm Thị

RaE

β

1,2

5,01 ngày

RaF

α

5,3

138,4 ngày

RaG

Trạng thái

-

-

Cường độ(%) và

Chu kỳ bán rã

Po
Pb

bền

Bảng 1.2: Chuỗi phân rã
Đồng

Ký hiệu

235

U - 207Pb.

Kiểu phân rã

vị

Năng lượng (MeV)
của bức xạ

235

231

AcU

α

4,5

7,04 x 108 năm

UY

β

0,2

25,6 giờ

-

α

83% 5,0

3,25 x 104 năm

Th

231

231

U

Pa
16% 4,7

Ac
-

β

0,02

21,8 năm

RdAc

α

46% 6,1

18,72 ngày

227

Th
54% 5,8

223

Ra
AcX

76% 5,7

α

24% 5,5

219

Rn
An

215

211

84% 6,7

α

3,96 giây

16% 6,3

Po
AcA

11,4 ngày

α

7,4

1,78 x 10 -3 giây

20% 0,5

36,1 phút

Pb
AcB

9


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

β
211

Bi

80% 6,6

AcC

84% 6,6
16% 6,3

α
207

Tl

2,13 phút

AcC"

1,5

4,76 phút

-

-

β
207

Pb

AcD
Trạng thái
bền

Có thể nhận thấy rằng, các dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân
rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy.
Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều

chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy
ra hiện tượng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt
độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phương
trình cân bằng phóng xạ sau đây:
λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk

(1.1)

trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy
phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có
trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ.[1]
Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân
nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và
do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa
với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có
thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thường thì đồng vị
được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ
gamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn. Các đồng vị phát ra gamma năng
lượng cao thường là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ. Đối với các bức xạ
gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm

10


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

lượng của đồng vị mẹ. Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng

xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bản
hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy
phát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ.
1.2. Nhiên liệu uran được làm giàu và uran nghèo
1.2.1. Quá trình làm giàu Urani
Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là
các dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Urani.
Trong đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nước,
tương đối bền trong nhiều điều kiện môi trường, đó là Triuran Octaoxit (U 3O8) và
Urani Điôxit (UO2). U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Urani, khi đưa vào lò nung sẽ
tạo ra các trạng thái oxi hóa cao hơn của Urani, còn UO 2 chính là nguyên liệu để
làm giàu Urani.
Có nhiều phương pháp để làm giàu Urani như: tách đồng vị điện từ ,
khuyếch tán nhiệt, khuyến tán khí, khí động học, tách đồng vị Lade (Laser
Isotope Separation), trao đổi ion và hoá học, tách Plasma và khí ly tâm. Trong đó
Ly tâm khí là phương pháp phổ biến hiện nay.
Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khác
nhau về khối lượng của

235

U và 238U. Lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng

hơn. Sự tách riêng bằng phương pháp ly tâm được thực hiện trong các xy lanh
quay. Những phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và
chuyển động xuống dưới dọc theo thành ngoài, còn cũng những phân tử ấy
nhưng nhẹ hơn thì bị đẩy vào phần trung tâm hướng lên trên dọc theo trục của
máy ly tâm. Trong thực nghiệm 238U và 235U chỉ đạt được sự tách riêng hoàn toàn
khi cho hỗn hợp khí đi qua máy liên tục hàng nghìn lần.
Công đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu bằng quá trình

Hydroflorua hóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua (UF 4) theo
phương trình phản ứng sau:
UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt)

11

(1.2)


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra các
Uranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):
UF4 + F2 → UF6

(350°C, thu nhiệt)

(1.3)

UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàng
bay hơi ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất của
Urani. Hỗn hợp này sau đó sẽ được đưa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao
để chia tách và làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau.
1.2.2.Urani nghèo
Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm
lượng đồng vị 235U thấp. Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên
(chứa 0.71 % đồng bị

235

U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay 3.6% ,

được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium). Quá trình tạo ra Urani
làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu, là DU
chỉ còn chứa 0.2 - 0.3 %

235

U. Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani thiên

nhiên chứa 0.72 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3.6 %
235

U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 %

235

U). Như vậy, khái niệm giàu

hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên.
Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng,
hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các

235

U đều đã phân hạch, nên trong lượng

“sỉ” đưa ra không còn 235U nữa. Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá
trình thu neutron nhanh, nhưng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò
phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo .
Như vậy đối với các nước công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử
lý rác thải càng có nhiều khó khăn. Vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào các
mục đích khác, đặc biệt là trong quân sự. Do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ
70%, đồng thời lại là nguyên tố có khối lượng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự
nhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao, đồng thời tính phóng xạ của Urani lại rất
yếu, vậy nên sử dụng DU để che chắn rất hiệu quả (có thể dùng thay thế cho Pb).
Tuy nhiên đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau quá trình làm giàu

12


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

chứ không phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt nhân. Do
các đặc thù như mật độ, trọng lượng lớn, độ cứng cao, động năng di chuyển lớn
và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU,…
Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vượt quá 80 năm, tức là vẫn
quá nhỏ so với chu kỳ bán rã của

238

U(4,47 x 109 năm), cho nên trong thời gian

sống của thanh nhiên liệu, ta coi số hạt nhân

238

U phân rã thành

234

U là không

đáng kể so với lượng 234U có sẵn trong thanh nhiên liệu. Do đó trong thanh nhiên
liệu, ta chỉ coi các đồng vị phóng xạ đứng sau

234

U đều do

234

U làm giàu phân rã

về. Vì vậy, đối với thanh nhiên liệu chưa qua sử dụng, ta coi trong thanh nhiên
liệu có 3 dãy phóng xạ, là các dãy:

234

U,

235

U và

238

U. Dãy 238U được coi gồm có

4 đồng vị phóng xạ ban đầu trong bảng 1.1. Dãy 234U bao gồm các đồng vị còn lại
trong bảng 1.1 bắt đầu từ 234U. Dãy phóng xạ 235U đã được đưa ra trong bảng 1.2 .
Ngoài ra, đối với thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lượng
nơtron sinh ra

236

U. Sau đó 236U phân rã α tạo ra

232

235

U hấp thụ 1

Th. 232Th chuyển về

232

U theo

chuỗi phương trình sau:
−

−

233
β
233
β
233
232
n+ 232
90Th → 90Th → 91 Pa → 92 U + n→ 92 U + 2 n

(1.4)

1.3. Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani
1.3.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu
Phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và độ tin cậy khá cao,
tuy nhiên việc xử lý mẫu bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn mẫu đo thì mới có
thể áp dụng được. Các công đoạn trong quá trình đo đạc xác định thường phức
tạp dẫn đến các chi phí phát sinh khá lớn.
Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phương
pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và
đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.[5]
Đo bức xạ alpha:
Trong tất cả các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân có phá hủy
mẫu thì phương pháp do bức xạ alpha là cơ bản nhất . Ta đã biết rằng các đồng vị
Urani đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng xạ thấp và đều phát ra tia alpha

13


Luận văn Thạc sĩ

Nghĩa

Phạm Thị

(α) nhưng có các mức năng lượng đặc trưng khác nhau. Việc nghiền nhỏ hỗn hợp
Urani và đưa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số
khối lượng sẽ xác định được hàm lượng và độ giàu của mẫu nhiên liệu cần đo.
Phương pháp này không đòi hỏi công nghệ cao, việc che chắn giảm phông
cũng đơn giản, dễ dàng , tính toán và xử lý số liệu không phức tạp nhưng bắt
buộc phải nghiền mẫu mới có thể cho ra số liệu chính xác được. Về nguyên tắc
thì có thể đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số liệu sẽ rất ít và thiếu chính xác (do
chính vỏ bên ngoài đã đóng vai trò lớp che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần
phải hiệu chỉnh hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng như hệ số phân bố cho phù hợp với
thực tế mẫu đo. Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thực
tế.
Khối phổ kế:
Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trên
nguyên lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm
lượng đồng vị Urani có trong mẫu đo. Khối phổ kế thường được kết hợp với
những phương pháp khác nhưng cơ bản và phổ biến nhất là phương pháp Khối
phổ kế cảm ứng plasma (ICPMS). Về cấu tạo khối phổ kế thông thường có 3 bộ
phận chính là: nguồn ion, phân tích khối lượng và bộ phận đo đạc. Hỗn hợp Uran
được đưa vào buồng đốt áp suất cao, bị bắn phá bởi luồng electron gia tốc qua
điện áp lớn tạo trạng thái plasma trong buồng ion. Sau đó các ion được gia tốc
tiếp và đưa qua ống chuẩn trực, đi vào bộ phận phân tích khối lượng. Bộ phận
này là một từ trường đều, có nhiệm vụ bẻ cong đường đi của các ion. Ứng với
mỗi khối lượng của ion (khối lượng đồng vị) sẽ có 1 quỹ đạo riêng. Sau khi đi
qua bộ phận phân tích sẽ đến với các kênh đo (các điện cực cảm ứng) của bộ
phận đo, tạo ra 1 xung điện tương ứng, từ đây số các ion với mỗi khối lượng khác
nhau sẽ được đếm trên mỗi kênh ra. Biết được số đếm ứng với mỗi mức khối

lượng trên khối phổ kế, ta sẽ tính được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố
trong mẫu đo.

14


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

1.3.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA)
Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế gamma
HPGe, đây phương pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính
chất đặc trưng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đưa ra kết quả đánh
giá độ giàu của mẫu nhiên liệu. Trong các phương pháp đo không phá hủy mẫu,
có ba kỹ thuật được ứng dụng rộng rãi, đó là: đo đỉnh gamma 186 keV, phân tích
kích hoạt nơtron và phương pháp tỉ lệ chuẩn trong .
Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha ( α), beta
(β) và gamma (γ). Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng vị
phóng xạ. Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng nhiều nhất
vào mục đích phân tích vì:
-

Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt
được độ chính xác cao.

-

Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia α và β.

-

Trong trường hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính được một
cách chính xác.
Ngày nay sự phát triển của kỹ thuật đetectơ bán dẫn và kỹ thuật điện tử

hạt nhân hiện đại đã góp phần quan trọng vào việc nâng cao chất lượng của
phương pháp phân tích urani, thori dựa trên kỹ thuật đo bức xạ gamma tự nhiên.
Do đặc thù của urani và thori là có thể cân bằng hoặc không cân bằng với
các sản phẩm phân rã phóng xạ, nên trong phân tích thường đề cập tới cả hai
trường hợp này.
Nếu có sự cân bằng phóng xạ giữa urani và các sản phẩm phân rã ở trong
cùng một chuỗi thì hàm lượng của urani có thể xác định thông qua cường độ của
những tia gamma có thể ghi đo được một cách chính xác, ví dụ như tia 1,76 MeV
của 214Bi.
Đối với urani không cân bằng phóng xạ có thể xác định hàm lượng dựa
trên các tia gamma 63 keV của
phân rã phóng xạ trực tiếp của

234

238

Th và 1001,2 keV của

234

Pa là các sản phẩm

U sử dụng phổ kế gamma bán dẫn. Hai đồng vị

15


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

phóng xạ 234Th và 234Pa luôn luôn được coi là cân bằng phóng xạ với

238

U. Ngoài

ra còn có thể lựa chọn tia gamma 185,72 keV của 235U để phân tích urani.
1.3.3. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong
Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào
đặc điểm dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoa
học Đồng vị phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng dụng và phát triển lý thuyết về
phương pháp dựa vào phổ kế gamma để xác định các đặc trưng của nhiên liệu
Uran nói riêng và của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung [7,8]. Tới năm 2009
TS. Nguyễn Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất
thêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh
nhiên liệu hạt nhân. Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học
Khoa Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo
đạc với độ chính xác cao.
Nguyên lý chủ yếu của phương pháp này chính là dựa vào đặc điểm về sự
cân bằng phóng xạ trong các dãy các đồng vị phóng xạ tự nhiên của các họ Uran,

lập nên đường cong hiệu suất ghi của thiết bị cho từng vùng năng lượng cụ thể,
lựa chọn ra các đỉnh năng lượng đặc trưng, thông qua diện tích các đỉnh năng
lượng đó tính toán ra tỉ số hoạt độ cũng như tỉ lệ về khối lượng của các đồng vị
có trong mẫu đo. Kết quả cho ra sẽ là các đặc trưng về thanh nhiên liệu như
thành phần đồng vị, cấu trúc hóa học, độ giàu

235

U,.. với độ chính xác tương

đương với các phương pháp đo phổ alpha hay khối phổ kế.
Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, trường Đại học Khoa Học Tự
nhiên Hà Nội đã có một số khóa luận tốt nghiệp và luận văn cao học xác định các
đặc trưng của thanh nhiên liệu bằng phương pháp phổ gamma,..Trong bài luận
văn này tiến hành đánh giá bằng thực nghiệm ưu điểm của phương pháp chuẩn
nội và ứng dụng để xác định hàm lượng
nhân.

16

235

U trong một số mẫu nhiên liệu hạt


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

CHƯƠNG 2. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM
2.1. Xác định độ giàu của nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt độ
các đồng vị Uran.
Độ giàu uran được định nghĩa là tỉ số giữa số khối lượng 235U và khối lượng uran.
Trong thanh nhiên liệu chưa được chiếu xạ nơtron cũng như nhiên liệu đã cháy
chủ yếu chứa 3 đồng vị chính 234U,235U và 238U.
Cụ thể, hàm lượng (hay còn gọi là độ giàu) Urani có thể tính thông qua tỉ số khối
lượng bằng biểu thức sau:

q235 =

N 235
N 238

N 235
100% =
100%
N 234 N 235
N 234 + N 238 + N 235
1+
+
N 238 N 238

(2.1)

Trong đó N234,N235 và N238 là số hạt nhân của các đồng vị
ứng có trong nhiên liệu. Vì các đồng vị

234

234

U,235U và

238

tương

U,235U và 238 đều phân rã phóng xạ, nên

biểu thức (2.1) có thể được biểu diễn qua hoạt độ phóng xạ của chúng. Xuất phát
từ mối liên hệ số hạt nhân phóng xạ N và hoạt độ A theo biểu thức sau:

Với các đồng vị 234U,235U và 238 ta có:

Ở đây A234, A235 và A238 là hoạt độ của các đồng vị của
ứng. T1/2,234,T1/2,235 và T1/2,238 chu kỳ bán rã của

234

234

U,235U and 238U tương

U, 235U và 238U tương ứng. T1/2,234

= 2,46.105 năm; T1/2, 235 = 7,04.108 năm và T1/2,238 = 4,47.109 năm [9]. Từ các công

17

Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

thức trên tính được số hạt nhân N 234, N238 và N235 theo hoạt độ A234, A238 và A235
và thay vào công thức (2.1) ta có công thức sau:

q235 =

1
A
A
1 + 3.479.10− 4. U 234 + 6.43. U 238 .100%
AU 235
AU 235

(2.2)

Để xác định độ giàu cần phải xác định tỷ số hoạt độ của các đồng vị uran.
2.2. Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma.
2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma.
Các đồng vị 234U, 235U và 238U hoặc sản phẩm con cháu của chúng khi phân
rã đều phát ra các bức xạ gamma đặc trưng. Số bức xạ gamma đặc trưng của mỗi
đồng vị phát ra từ mẫu tỷ lệ thuận với hoạt độ phóng xạ của chúng.Trong bảng
2.1 đưa ra các bức xạ đặc trưng có năng lượng thấp của

234

U,

235

U,

238

U và sản

phẩm con cháu của chúng.
Bảng 2.1: Các vạch phổ được có thể sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ.
Đồng

Năng lượng

vị mẹ

(keV)

238

235

U

U

49,55 ± 0,06

Dạng
Γ

Cường độ tia

Đồng vị

Chu kỳ bán

γ (%)

phát

rã
4,47x109

0,064 ± 0,008

238

3,70 ± 0,40
0,060 ± 0,006
2,13 ± 0,20
2,10 ± 0,21
0,0764 ±

234Th

63,29 ± 0,02
83,30 ± 0,05

92,38 ± 0,01
92,80 ± 0,02

Γ
Γ
Γ
Γ

258,227 ± 0,003

Γ

58,5700 ± 0,0024
84,214 ± 0,001

Γ
Γ

0,0024
0,462 ± 0,025
6,6 ± 0,4

93,356 ± 0,012

X

5,22 ± 0,14

234Th
234Th

234Th
234

Pa-m

231

Th
Th
231
Th
231

chiếm Kα

143,76 ± 0,02

Γ

10,96 ± 0,140

235

163,33 ± 0,02

Γ

5,08 ± 0,06

235

18

U

U
U

năm
24,1 ngày
24,1 ngày
24,1 ngày
24,1 ngày
6,7 giờ
25,52 giờ
25,52 giờ
25,52 giờ
7,04x108
năm
7,04x108
năm


Luận văn Thạc sĩ
Nghĩa

Phạm Thị

Đồng

Năng lượng

vị mẹ

(keV)

234

Dạng

Cường độ tia

Đồng vị

Chu kỳ bán

γ (%)

phát

rã
7,04x108

185,715 ± 0,005

Γ

57,2 ± 0,80

235

205,311 ± 0,010

Γ

5,01 ± 0,07

235

275,129 ± 0,035

Γ

0,02 ± 0,005

235

53,20 ± 0,02

Γ

0,123 ± 0,002

234

120,90 ± 0,02

Γ

0,035 ± 0,005

234

U

Trên thực tế hoạt độ của

234

U

năm
7,04x108

U

năm
7,04x108

U

năm
2,46x105

U

năm
2,46x105

U

năm
U được xác định trực tiếp dựa vào các vạch gamma

53,20 KeV hoặc 120,90 keV do chính 234U phát ra.
Với

238

U do sản phẩm con cháu của nó là

234

Th và

234

Pa có chu kỳ bán rã

rất nhỏ 24,1 ngày nên chỉ sau 5 tháng chúng cân bằng phóng xạ với
hoạt độ của

238

238

U, Vì vậy

U có thể xác định dựa vào các vạch 49,55 keV của chính nó hoặc

dựa vào các vạch 63,29 keV hoặc 92,38 keV và 92,80 keV do

234

Th phát ra, hoặc

vạch 258,227 keVdo 234mPa phát ra.
Tương tự

231

Th cân bằng với

235

U do đó hoạt độ phóng xạ của

235

U có thể

được xác định dựa vào các vạch gamma do 235U hoặc của 231Th phát ra.
2.2.2. Mẫu phân tích và thiết bị đo phổ gamma của nhiên liệu hạt nhân.
Trong luận văn này sẽ trình bày thực nghiệm tính tuổi của thanh nhiên
liệu Uran từ khi nó được làm giàu thông qua mẫu bột U 3O8 có thành phần đồng
vị 235U được làm giàu cao. Mẫu phân tích có khối lượng có các khối lượng khác
(0,55g, 2,23g; 5,55 g và 10,49g) được đựng trong xi lanh bằng nhựa mỏng, hình
trụ đóng kín nắp với đường kính bên trong là 2,9cm. Độ dày của lớp bột U 3O8 ở
đáy của các xi lanh là khoảng 0,6 cm. Phổ gamma của mẫu được ghi nhận và gửi
về thông qua chương trình hợp tác giữa Viện Khoa Học Đồng vị phóng xạ

Hungary và trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên – ĐHQG Hà Nội. Trên Hình

19