Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma

Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

LỜI CẢM ƠN
Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS. Bùi Văn Loát, các thầy
cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường
Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội và các cán bộ Trung tâm
Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo
tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn
này.
Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên
động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành
luận văn này.

Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014
Học viên

Phạm Thị Nghĩa

6


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

MỤC LỤC
MỞ ĐẦU .......................................................................................................................... 1
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG
PHÁP PHÂN TÍCH ......................................................................................................... 3

1.1. Một số đặc trưng cơ bản của Urani................................................................3
1.2. Nhiên liệu uran được làm giàu và uran nghèo.............................................10
1.2.1. Quá trình làm giàu Urani ........................................................................... 10
1.2.2.Urani nghèo ................................................................................................. 11
1.3. Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani ..............................12
1.3.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu......................................................... 12
1.3.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) .................................. 14
1.3.3. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong ............................... 15
CHƯƠNG 2. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM....................................................... 17

2.1. Xác định độ giàu của nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt độ các
đồng vị Uran.........................................................................................................17
2.2. Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma. ..............18
2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma. ............. 18
2.2.2. Mẫu phân tích và thiết bị đo phổ gamma của nhiên liệu hạt nhân. ........... 19
2.3. Phương pháp chuẩn nội xác định tỷ số hoạt độ. ..........................................21
2.3.1. Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi xác định tỷ số hoạt độ. ................... 21
2.3.2. Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi của Detector
Planar. .................................................................................................................. 22
2.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo.................................... 24
Hiệu chỉnh chồng chập xung. .............................................................................. 24
CHƯƠNG 3. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ ............................................................ 25

3.1. Xác định độ giàu đồng vị trong nhiên liệu Urani trong mẫu làm giàu cao
dựa vào tính chất của hiệu suất ghi Planar. .......................................................25
3.2. Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm ......................................................36
TÀI LIỆU THAM KHẢO ............................................................................................. 38

7

Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT
HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết.
BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh
khiết dải rộng.
FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi
là độ phân giải năng lượng.
EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu.
DU – Depleted Uranium, Urani nghèo.
Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất
phát xạ.
ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng
Plasma.
NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu.
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số.
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh.

8


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

DANH MỤC HÌNH VẼ

Hình 1.1: Chuỗi phân rã
Hình 1.2: Chuỗi phân rã

238
235

U - 206Pb.

U - 207Pb.

Hình 2.1. Sơ đồ hệ phổ kế gamma.
Hình 2.2. Đường cong hiệu suất ghi của detectorHPGep planar phụ thuộc vào
năng lượng
Hình 3.1: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu
ứng với các đỉnh năng lượng 53,20 keV;
Hình 3.2: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu
ứng với các đỉnh năng lượng 58,57 keV
Hình 3.3: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu
ứng với các đỉnh năng lượng 63,29 keV
Hình 3.4: Phổ gamma U4.46 với thời gian đo là 106921 giây
Hình 3.5. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ
gamma mẫu U4.46.
Hình 3.6. Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo trong
79932 s
Hình 3.7. Đường cong hiệu suất ghi của mẫu uran nghèo

9


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

DANH MỤC BẢNG BIỂU
Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U Bảng 1.2: Chuỗi phân rã

235

206

Pb.

U - 207Pb.

Bảng 2.1: Các vạch phổ có thể được sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ.
Bảng 3.1. Kết quả xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác nhau
Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác
nhau
Bảng 3.3. Kết quả tính toán hệ số K0 tại các vạch gamma
Bảng 3.4. Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu U4.46.
Hình 3.5. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ
gamma mẫu U4.46.
Hình 3.6. Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo trong
79932 s

10


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

11


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

MỞ ĐẦU
Nước ta đang tiến hành chuẩn bị cơ sở vật chất và nhân lực để xây dựng
nhà máy điện hạt nhân đầu tiên ở Ninh Thuận. Nhiên liệu uran được làm giàu
chính là nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân. Để có thể sử dụng có hiệu quả, an
toàn nhà máy điện hạt nhân tất cả các kiến thức liên quan tới cơ sở vật chất, cũng
như hoạt động của lò phản ứng cần phải được chuẩn bị, kỹ lưỡng bài bản, nhất là
yếu tố con người.
Một trong những mục tiêu quan trọng nhất trong việc phát triển năng
lượng hạt nhân ở một quốc gia chính là việc phát triển công nghệ nhiên liệu hạt
nhân, tập trung vào việc đánh giá các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, xa hơn
nữa là quá trình làm giàu nhiên liệu.
Urani là một loại nhiên liệu quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạt
nhân. Các thông tin đầy đủ về loại vật liệu này luôn thực sự cần thiết. Các số liệu
về thành phần, hàm lượng các đồng vị, các tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu,... có
ý nghĩa quan trọng trong quá trình sử dụng cũng như công tác quản lý, an ninh,
an toàn hạt nhân.
Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều những phương
pháp khác nhau được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các
khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế
anpha,... và phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế
gamma độ phân giải năng lượng cao. Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế

và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện
nghiên cứu và đặc điểm của từng loại
Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế
gamma bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy
trình thực nghiệm không quá phức tạp,, tuy nhiên đòi hỏi kỹ năng phân tích xử lý
số liệu khá phức tạp và tinh tế.
Luận văn với đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân
theo phương pháp phổ kế gamma”.

1


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

Mục tiêu của luận văn:
Về mặt lý thuyết tìm hiểu các đặc trưng của nhiên liệu uran và phương
pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu
suất ghi.
Về thực nghiệm tìm hiểu ưu việt của phương pháp chuẩn nội hiệu suất
ghi, áp dụng đánh giá độ giàu của nhiên liệu uran có độ giàu thấp. Bố cục luận
văn, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn
được chia thành 3 chương sau:
Chương 1 trình bày tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt
nhân và các phương pháp phân tích urani
Chương 2 trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani
sử dụng phổ kế gamma kết hợp với các kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu
suất ghi tương đối.
Chương 3 trình bày kết quả xác định độ giàu của mẫu nhiên liệu uran

được làm giàu cao dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi của detector Planar không đổi
trong vùng năng lượng từ 20 keV đến 100 keV và phương pháp chuẩn nội hiệu
suất ghi.

2


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC
PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH
1.1. Một số đặc trưng cơ bản của Urani
Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân
hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng
phục vụ cho nhu cầu của con người. Trong các nguyên tố hóa học, không phải
đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân. Có
những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược
lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng
năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi
phí xử lý rất cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp. Urani và Thori là hai nguyên
tố phóng xạ được quan tâm một cách đặc biệt. Hai nguyên tố này là những loại
nhiên liệu quan trọng của ngành công nghiệp năng lượng hạt nhân. Tuy nhiên,
hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ con
người. Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết
sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân.
Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa
trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử
là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U. Hiện nay người ta đã phát hiện

được 23 đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U. Tất
cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani tự nhiên có 3
đồng vị là:

234

U (0.0055% );

235

U (0.720% ) và

238

U ( 99.2745%). Urani có mặt

trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % trong đất, đá và nước.
Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha. Chu
kỳ bán rã của

238

U là khoảng 4.47 tỉ năm và của

235

U là 704 triệu năm, do đó nó

được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất.
Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của

nó.

235

U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một

cách tự phát.

238

U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể được chuyển

3


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò
phản ứng hạt nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là

233

U có thể được

tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân.
Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi
nơtron nhanh, thì

235

U và đồng vị

233

U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao

hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì
một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò
phản ứng hạt nhân.
Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các
nhà máy điện hạt nhân. Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu
trong công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh.
Chuỗi phân rã Urani tự nhiên:
235

U và

238

U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ

206

Pb. Các chuỗi phân rã phóng xạ

235

U-

207

Pb,

238

U-

235

U-

207

Pb và

238

U-

206

Pb được hệ thống trong

các hình 1.1, 1.2 và bảng 1.1, 1.2.
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ

235

U có số khối được mô tả

bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58.
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ

238

U có số khối được mô tả

bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59.
Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha ()
, beta () và gamma (). Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho
đồng vị phóng xạ. Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng
nhiều nhất vào mục đích phân tích vì:
-

Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt

được độ chính xác cao.
-

Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia  và
.

-

Trong trường hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính được
một cách chính xác.

4