Đề tài vật lý xác định nồng độ phóng xạ trong đá grant

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH

Khoa Vật Lý


Lê Thò Lụa
Đề tài:

Người hướng dẫn:
TS. TRẦN VĂN LUYẾN


Thành phố Hồ Chí Minh, tháng 5 năm 2008


LỜI CẢM ƠN
Trong quá trình thực hiện và hoàn thành luận văn này, ngoài những
nỗ lực của bản thân, em đã nhận được rất nhiều sự quan tâm, hướng dẫn,
giúp đỡ và động viên của quý thầy cô, gia đình và bè bạn.
Xin cho phép em được bày tỏ lòng biết ơn chân thành của mình tới : TS.
Trần Văn Luyến –Người thầy đã truyền cho em nhiệt tình nghiên cứu khoa
học, kiến thức chuyên môn, đóng góp những ý kiến và kinh
nghiệm quý báu, những động viên và chỉ bảo tận tình.
TS. Thái Khắc Định, người thầy đã định hướng, chỉ bảo và tạo cho
em lòng tự tin trong thời gian thực hiện luận văn.
Quý thầy, cô khoa Vật Lý trường ĐH Sư phạm TP HCM đã truyền
đạt cho em những kiến thức bổ ích, để mai đây em vững bước vào đời.
Các thầy và các anh chị phòng An toàn bức xạ và môi trường –
Trung tâm hạt nhân TP HCM đã chỉ bảo và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho
em trong quá trình thực nghiệm tại Trung tâm.

Các bạn lớp Lý K30, đặc biệt là bạn Nguyễn Thị Yến Duyên, Lê Bá
Mạnh Hùng, Dương Thế Cường đã tận tình giúp đỡ, động viên mình trong
suốt thời gian thực hiện luận văn.
Xin gửi lời tri ân đến bố mẹ và gia đình vì tình yêu thương và những
hi sinh mà mọi người đã dành cho con.
Lê Thị Lụa


PHẦN NỘI DUNG
Chương 1
TỔNG QUAN VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU
1.1. Vài nét về hiện tượng phóng xạ
Phóng xạ là một hiện tượng tự nhiên xuất hiện từ thuở khai thiên lập địa,
nhưng đã bị bỏ quên cho đến năm 1896 khi Henri Becquerel tình cờ phát hiện
các bức xạ từ muối của uranium. Sau đó, năm 1899 Pierre và Marrie Curie tìm ra
hai chất phóng xạ mới là polonium và radium. Năm 1934, Frederic Jiolot và Iren
Curie tạo ra các đồng vị phóng xạ nhân tạo của phospho và nitrogen. Phát minh
này đã mở ra một kỷ nguyên của phóng xạ nhân tạo.
Theo định nghĩa [2], phóng xạ là biến đổi tự xảy ra của hạt nhân nguyên tử,
đưa đến sự thay đổi trạng thái hoặc bậc số nguyên tử hoặc số khối của hạt nhân.
Khi chỉ có sự thay đổi trạng thái xảy ra, hạt nhân sẽ phát ra tia gamma mà không
biến đổi thành hạt nhân khác, khi bậc số nguyên tử thay đổi sẽ biến hạt nhân này
thành hạt nhân của nguyên tử khác, khi chỉ có số khối thay đổi hạt nhân sẽ biến
thành đồng vị khác của nó.
Các công trình nghiên cứu thực nghiệm về hiện tượng phóng xạ đã xác nhận
sản phẩm phân rã phóng xạ của hạt nhân gồm:
+ Tia alpha: là chùm các hạt tích điện dương, bị lệch trong điện trường và từ
trường, dễ bị các lớp vật chất mỏng hấp thụ. Về bản chất, tia alpha là chùm các
hạt nhân của nguyên tử Helium ( 42 He ).
+ Tia beta: cũng bị lệch trong điện trường và từ trường, có khả năng xuyên

sâu hơn tia alpha. Về bản chất, tia beta là các electron ( ) hoặc các positron ( ).
+ Tia gamma: không chịu tác dụng của điện trường và từ trường, có khả
năng xuyên sâu vào vật chất. Về bản chất, tia gamma là các photon có năng
lượng cao.
1.2. Nguồn gốc phóng xạ
Phóng xạ có ở khắp mọi nơi: trong đất, nước, không khí, thực phẩm, vật liệu
xây dựng, kể cả con người - một sản phẩm của môi trường. Nguồn phóng xạ
được chia làm hai loại: nguồn phóng xạ tự nhiên và nguồn phóng xạ nhân tạo.
3


Nguồn phóng xạ tự nhiên là các chất đồng vị phóng xạ có mặt trên trái đất, trong
nước hay trong bầu khí quyển. Nguồn phóng xạ nhân tạo do con người chế tạo
bằng cách chiếu các chất trong lò phản ứng hạt nhân hay máy gia tốc.

206 Pb


Hình 1 [23]: Nền phóng xạ
1.2.1 Các nguồn phóng xạ tự nhiên
Các nguồn phóng xạ tự nhiên gồm hai nhóm: nhóm các đồng vị phóng xạ
nguyên thủy - có từ khi tạo thành trái đất và vũ trụ - nhóm các đồng vị phóng xạ
có nguồn gốc từ vũ trụ - được tia vũ trụ tạo ra.
1.2.1.1 Nhóm đồng vị phóng xạ nguyên thủy
Phông phóng xạ trên trái đất gồm các nhân phóng xạ tồn tại cả trước và khi
trái đất được hình thành. Chúng có chu kỳ bán rã ít nhất khoảng vài triệu năm,
gồm có uranium, thorium và con cháu của chúng, cùng với một số nguyên tố
phóng xạ khác tạo thành bốn họ phóng xạ cơ bản: họ Thorium
Uranium

238

U (4n+2); họ Actinium

235

232

Th (4n); họ

U (4n+3) và họ phóng xạ nhân tạo

Neptunium 241Pu (4n+1).
Các đặc điểm của 3 họ phóng xạ tự nhiên:
+ Thành viên thứ nhất là đồng vị phóng xạ sống lâu với thời gian bán rã
được dùng để tính tuổi mẫu vật địa chất.
+ Mỗi họ đều có một thành viên dưới dạng khí phóng xạ, chúng là các
đồng vị khác nhau của nguyên tố Radon: trong họ Uranium là 22286 Ra (radon); trong
họ Thorium là 22086 Rn (thoron); trong họ Actinium là 21986 Rn (actinon). Trong

họ phóng xạ nhân tạo Neptunium không có thành viên khí phóng xạ.
+ Sản phẩm cuối cùng trong mỗi họ phóng xạ tự nhiên đều là chì:
trong họ Uranium, 207 Pb trong họ Actinium và 208 Pb trong họ Thorium. Trong
4


209

Bi

Ngoài các đồng vị phóng xạ trong 4 họ phóng xạ cơ bản trên, trong tự
nhiên còn tồn tại một số đồng vị phóng xạ với số nguyên tử thấp. Một trong các
đồng vị phóng xạ tự nhiên là

40

K , rất phổ biến trong môi trường (hàm lượng K

trong đất đá là 27 g/kg và trong đại dương ~380 mg/lít), trong thực vật, động vật
và cơ thể người (hàm lượng K trung bình trong cơ thể người khoảng 1,7 g/kg).
90

89

88

87

86

85

84

83

82

81

232

230

228

226

224

222

220

218

216

214

212

210

208

Hình 2: Họ Thorium (4n)
Ký hiệu:

Phân rã Beta

Phân rã Alpha
5


92

91

90

89

88

87

86

85

84

83

82

81

235

233

231

229

227

225

223

221

219

217

215

213

211

209

207

Hình 3: Họ Actinium (4n+3)

6


92

91

90

89

88

87

86

85

84

83

82

238

236

234

232

230

228

226

224

222

220

218

216

214

212

210

208

206

Hình 4: Họ Uranium (4n+2)

Một đồng vị phóng xạ tự nhiên quan trọng khác là

14

C với chu kỳ bán rã

14

5600 năm. C là kết quả của biến đổi hạt nhân do các tia vũ trụ bắn phá hạt nhân
14

N . Trước khi xuất hiện bom hạt nhân, hàm lượng tổng cộng của

quyển khoảng 1,5.10

11

14

C trong khí

MBq (4MCi), trong thực vật khoảng 4,8.10

(13MCi), trong đại dương khoảng 9.10

12

11

MBq

MBq (240 MCi). Việc thử nghiệm vũ

khí hạt nhân làm tăng đáng kể hàm lượng 14C . Cho đến năm 1960, tất cả các vụ
thử nghiệm vũ khí hạt nhân đã thải ra khí quyển khoảng 1,1.10

11

MBq (3MCi).

Cacbon phóng xạ tồn tại trong khí quyển dưới dạng khí CO2 , đi vào cơ thể động
7


vật qua quá trình hô hấp và vào thực vật qua quá trình quang hợp nên được sử
dụng để đánh giá tuổi các mẫu khảo cổ vật liệu hữu cơ thông qua các số liệu hoạt
độ riêng 14C của chúng.
Các đồng vị phóng xạ có nguồn gốc tự nhiên quan trọng nhất được dẫn ra
trong bảng dưới đây.
Bảng 1: Đặc trưng của

40

K và các nhân chính của 3 họ phóng xạ.[1]

Nhân Chu kỳ bán hủy Hàm lượng/ Hoạt độ tự nhiên
8

0,72% uran tự nhiên

9

99,2745% uran tự nhiên, 0,5-0,7 ppm uran trong đá

U

7,04.10 năm

U

4,47.10 năm

235

238

10
Th 1,41.10 năm
3
226Ra 1,6.10 năm
3,82 ngày
222Rn
232

40

K

1,28.10

10

năm

1,6-20 ppm trong đá vôi, trung bình 10,7 ppm
16 Bq/kg trong đá vôi, 48 Bq/kg trong đá nóng chảy
3

0,6-28 Bq/m trong không khí
37-1000 Bq/kg trong đất

1.2.1.2 Nhóm các đồng vị phóng xạ có nguồn gốc từ vũ trụ


Các đồng vị

phóng xạ được tạo thành từ

tia vũ

trụ:

Bức xạ vũ trụ lan khắp không gian, chúng tồn tại chủ yếu ngoài hệ Mặt
trời của chúng ta. Bức xạ có nhiều dạng, từ những hạt nặng có vận tốc rất lớn đến
các photon năng lượng cao và các hạt muyon. Tầng trên của khí quyển trái đất
tác dụng với nhiều loại tia vũ trụ và làm sinh ra các nhân phóng xạ. Phần lớn các
nhân phóng xạ này có th ời gian bán rã ngắn hơn các nhân phóng xạ tự nhiên có
trên trái đất. Bảng 2 trình bày các nhân phóng xạ chính có nguồn gốc từ vũ trụ.
Bảng 2: Các đồng vị phóng xạ có nguồn gốc vũ trụ[1]
Nhân T1/2

14

Hoạt độ
14

C

5730 năm

H

Ttvt N và O Li(n, ) H
53,28 ngày Ttvt với N và O

14

3

Nguồn

7

Be

Ttvt

12,3 năm

220 Bq/kg trong vật liệu hữu cơ

N(n,p) C
6

3

-3

1,2.10 Bq/kg
0,01 Bq/kg

Ttvt: tương tác vũ trụ
Các nhân phóng xạ có nguồn gốc vũ trụ khác là 10 Be , 26 Al , 26Cl , 80 Kr ,
C , 32 Si , 39 Ar , 22 Na , 35 S , 37 Ar , 32 P , 33 P , 38 Mg , 24 Na , 38 S , 18 F , 38Cl , 34mCl .

14

8




Bức xạ

vũ

trụ:

Cùng với các nhân phóng xạ tạo nên khi tia vũ trụ tương tác với lớp khí
quyển, bản thân các tia vũ trụ cũng góp phần vào tổng liều hấp thụ của con

người. Bức xạ vũ trụ được chia làm hai loại là bức xạ sơ cấp và bức xạ thứ cấp.
Bức xạ vũ trụ sơ cấp được tạo nên bởi các hạt có năng lượng cực kỳ cao
8

(lên đến 10 eV), đa phần là proton cùng với một số hạt khác nặng hơn. Phần lớn
các tia vũ trụ sơ cấp đến từ bên ngoài hệ mặt trời của chúng ta và chúng cũng đã
được tìm thấy trong không gian vũ trụ. Một số ít bắt nguồn từ mặt trời do quá
trình cháy sáng của mặt trời.
Một số nhỏ bức xạ vũ trụ sơ cấp xuyên xuống bề mặt trái đất còn phần lớn
chúng tương tác với khí quyển. Khi tương tác với khí quyển, chúng sinh ra các
bức xạ vũ trụ thứ cấp hoặc ánh sáng mà ta có thể nhìn thấy trên mặt đất. Những
phản ứng này làm sinh ra các bức xạ có năng lượng thấp hơn, bao gồm việc hình
thành các photon ánh sáng, các electron, các neutron và các hạt muyon rơi xuống
mặt đất.
Lớp khí quyển và từ trường trái đất có tác dụng như một lớp vỏ bọc che
chắn các tia vũ trụ, làm giảm số lượng của chúng có thể đến được bề mặt của trái
đất. Như vậy, liều bức xạ con người nhận được sẽ phụ thuộc vào độ cao mà
người ấy đang ở: từ bức xạ vũ trụ, hàng năm con người có thể nhận một liều cỡ
0,27mSv và sẽ tăng lên gấp đôi nếu độ cao tăng 2000 m.
Lượng bức xạ vũ trụ trên mặt biển chỉ giảm 10% từ vùng cực tới xích đạo
nhưng tại độ cao khoảng 20000 m thì mức giảm này là 75%. Rõ ràng là có sự ảnh
hưởng của địa từ trường của trái đất và từ trường của mặt trời lên các bức xạ vũ
trụ sơ cấp.
1.2.2 Các nguồn phóng xạ nhân tạo
Loài người đã sử dụng phóng xạ trong 100 năm trở lại đây và qua đó bổ sung
vào nguồn phóng xạ tự nhiên những sản phẩm của con người. Chúng chỉ là một
lượng rất nhỏ so với lượng phóng xạ có sẵn trong tự nhiên, và vì chu kỳ bán rã
của chúng ngắn nên hoạt độ của chúng đã giảm đáng kể từ khi ngừng thử vũ khí
hạt nhân trên trái đất.

9


1.2.2.1 Vũ khí hạt nhân
Rơi lắng từ các vụ thử vũ khí hạt nhân là nguồn phóng xạ nhân tạo lớn
nhất trong môi trường. Dấu hiệu của bom hạt nhân là các sản phẩm phân hạch
của 235U và 239 Pu . Dấu hiệu của phản ứng nhiệt hạch là Triti đi kèm các phản ứng
phân hạch thứ cấp khi neutron nhanh tương tác với

238

U ở lớp vỏ bọc ngoài. Các

đồng vị phóng xạ khác cũng được tạo ra do kết quả của việc bắt neutron với các
vật liệu làm bom và không khí xung quanh. Một trong những sản phẩm quan
trọng nhất là 14C được tạo ra do phản ứng sau 14 N (n,p)14C làm cho hàm lượng 14C
trong khí quyển tăng gấp đôi vào giữa những năm 1960.
Từ khí quyển, các đồng vị phóng xạ sẽ lắng đọng trên địa cầu dưới dạng rơi
lắng tại chỗ (12%), nằm trên tầng đối lưu (10%) và tầng bình lưu (78%). Rơi
lắng ở tầng bình lưu là rơi lắng toàn cầu và sẽ gây nhiễm bẩn toàn cầu với hoạt
độ thấp. Trong khi hầu hết các đồng vị phóng xạ nằm trên bề mặt trái đất thì 3 H
và 14C đi vào các chu trình khí quyển, thủy quyển và sinh quyển toàn cầu. Tổng
lượng phóng xạ đã đưa vào khí quyển qua các vụ thử vũ khí hạt nhân là 3.10

7

Sv/người với 70% là 14C ; các đồng vị khác như 137Cs , 90 Sr , 95 Zr và 106 Ru chiếm
phần còn lại.
1.2.2.2 Điện hạt nhân
Chương trình hạt nhân dân sự bắt đầu từ lò phản ứng Calder Hall ở tây bắc

nước Anh năm 1956. Số các lò phản ứng hạt nhân tăng nhanh, cho đến cuối năm
2002, theo thống kê của IAEA, điện hạt nhân đã chiếm 16% sản lượng điện toàn
thế giới và đang có chiều hướng gia tăng. Các đồng vị phóng xạ thải vào môi
trường đều từ các chu trình nhiên liệu hạt nhân như khai thác mỏ, nghiền Uran,
sản xuất và tái chế các thanh nhiên liệu. Việc thải các chất phóng xạ từ các nhà
máy điện có thể lên đến cỡ TBq/năm hoặc nhỏ hơn.
1.2.2.3 Tai nạn hạt nhân
Khoảng 150 tai nạn lớn nhỏ của ngành hạt nhân đã xảy ra, lớn nhất là tai
nạn Chernobyl xảy ra ở Ucraina 1986 gây nên sự nhiễm bẩn phóng xạ bởi các
chất thải rắn và lỏng - là hỗn hợp các hợp chất hóa học và các đồng vị phóng xạ.
Ngoài ra, một số nhân phóng xạ nhân tạo còn được tạo thành từ các khu
chứa chất thải phóng xạ, các chất thải rắn hay đồng vị phóng xạ nhân tạo đánh
dấu.
10


1.3 Radon- đồng vị phóng xạ dạng khí trơ, rất nguy hiểm

Hình 5: Radon phát ra tia
phóng xạ [22]

Radon là một đồng vị phóng xạ thuộc các chuỗi phóng xạ tự nhiên.
Radon-222 của chuỗi uranium-238, radon-220 của chuỗi thorium-232 và radon119 của chuỗi uranium-235, thường được gọi là các radon và các thoron. Radon
và thoron là các khí trơ, chúng không tham gia bất kỳ hợp chất hóa học nào. So
với radon-220 và radon-119, độ nguy hiểm phóng xạ của radon-222 rất cao do
chu kỳ bán hủy bởi phân rã phóng xạ là 3,5 ngày trong khi chu trình bán hủy của
thoron là 55 giây và của radon-119 là 4 giây. Radon là
tác nhân gây nguy cơ ung thư hàng đầu trong các chất
gây ung thư phổi. Trong không khí, radon và thoron ở
dạng nguyên tử tự do, sau khi thoát ra từ vật liệu xây

dựng, đất, đá và những khoáng vật khác, chúng phân rã
thành chuỗi các đồng vị phóng xạ con cháu mà nguy
hiểm nhất là polonium-218. Polonium-218 phân rã
alpha với chu kỳ bán hủy 3,05 phút, đủ cho một vài chu trình thở trong hệ thống
hô hấp của con người. Polonium-218 bay trà trộn cùng với các hạt bụi có kích cỡ
nanomet và micromet tạo thành các sol khí phóng xạ. Các sol khí phóng xạ này
có kích thước khoảng vài chục micromet nên có thể được hít vào qua đường thở
và tai hại hơn, chúng có thể bị lưu giữ tại phế nang. Tại phế nang, polonium-218
-

phân rã alpha phát ra các hạt nhân heli - hạt alpha có điện tích 2e , khối lượng


nguyên tử là 4. Các hạt alpha có năng lượng rất cao sẽ bắn phá nhân tế bào phế
nang gây ra các sai hỏng nhiễm sắc thể, tác động tiêu cực đến cơ chế phân chia tế
bào. Một phần năng lượng phân rã hạt nhân truyền cho hạt nhân phân rã, làm các
hạt nhân này bị giật lùi. Năng lượng giật lùi của các hạt nhân radon có thể đủ để
phá vỡ các phân tử protein trong tế bào phế nang. Kết quả là xác suất gây ung thư
do radon khá cao. Như vậy việc xác định hàm lượng sol khí phóng xạ gây ra bởi
radon - tức xác định radon rất quan trọng với mục đích giám sát cảnh báo nguy
cơ ung thư phổi trong đời sống cộng đồng, trong các khu hầm mỏ, trong nhà ở và
đặc biệt trong phòng ngủ và phòng làm việc. Theo luật môi trường Mỹ, mức cho
phép khí radon trong nhà ở là < 4pCi/l/năm tương đương 0,148 Bq/l/năm hay 148
3

Bq/m /năm. Theo tiêu chuẩn an toàn bức xạ của cơ quan năng lượng nguyên tử

11

quốc tế (IAEA) nồng độ khí radon trong nhà ở của dân chúng không được vượt
3

3

quá dải từ 200 đến 600 Bq/m /năm nghĩa là từ 0,6 đến 1,7 Bq/m /ngày.


Radon trong vật liệu xây dựng

Tất cả các loại vật liệu xây dựng đều chứa một lượng lớn các nhân phóng
xạ tự nhiên, chủ yếu là urani, thori và các đồng vị phóng xạ của kali. Sự chiếu xạ
từ vật liệu xây dựng có thể chia làm 2 loại: chiếu ngoài và chiếu trong. Nguyên
nhân của sự chiếu ngoài là do các tia gamma trực tiếp. Sự chiếu trong là kết quả
của việc hít thở khí radon (

222

Rn), thoron (

220

Rn) và những sản phẩm phân rã có

thời gian sống ngắn của chúng.
222

Rn là một phần của chuỗi phân rã của uranium- nhân phóng xạ có trong

các loại vật liệu xây dựng. Vì là một khí trơ nên radon có thể dễ dàng di chuyển

trong khoảng không gian rất nhỏ hẹp giữa những phân tử của đất, đá…đi đến bề
mặt và thâm nhập vào không khí, gây đến 50% liều hấp thụ hàng năm của chúng
ta.[10]
Mặc dù hầu như tất cả các loại đất, đá đều chứa một lượng uranium nhất
định nhưng lượng trung bình cao hơn cả được tìm thấy trong các mẫu đất, đá có
nguồn gốc granite, phốt phát và những loại đá phiến sét. Vì thế hàm lượng radon
phụ thuộc rất mạnh vào vật liệu: những vật liệu xây dựng có nguồn gốc granite sẽ
cho hàm lượng radon cao nhất, các vật liệu gốm sét, gạch xỉ than cũng là vật liệu
chứa nhiều radon. Các loại khoáng sản có nguồn gốc trầm tích như ilmenhite,
rutile, zircon, monazite rất giàu phóng xạ và cũng là các nguồn phát radon.
Đối với các phần nhà ở tiếp xúc trực tiếp với mặt đất, một lượng lớn khí
radon trong nhà có nguồn gốc từ lớp đất nằm bên dưới ngôi nhà bên cạnh lượng
radon phát ra từ vật liệu xây dựng. Đối với những căn hộ ở tầng cao thì lượng khí
radon trong nhà có nguồn gốc chủ yếu từ vật liệu xây dựng.
Vật liệu xây dựng cũng là nguồn quan trọng nhất của khí thoron (

220

Rn)

trong nhà. Tuy nhiên, do thời gian bán huỷ ngắn (55 giây) nên chúng không quan
trọng bằng Rn-222 về mặt an toàn phóng xạ. Khí thoron trong nhà có thể là một
nguồn quan trọng của sự chiếu trong trong một vài điều kiện hiếm hoi khi mà có
một lượng lớn thorium tập trung trong vật liệu xây dựng.

12


Vì những lí do này mà trên thế giới đã có nhiều công trình nghiên cứu về
phóng xạ trong vật liệu xây dựng:

- A.F. Hafez, A.S. Hussein và N.M. Rasheed (Ai Cập) [16] đo tốc độ xạ khí
radon và thoron, hoạt độ riêng của Ra-226, Ra-224, các thuộc tính vật lý: hệ số
phát xạ, hệ số khuếch tán khí radon của một số mẫu vật liệu xây dựng bằng các
đầu dò vết hạt nhân bằng polime LR-115, CR-39. Và xác định hàm lượng Ra thu
được bởi phương pháp tự chụp bằng tia phóng xạ alpha.
- M.I.Al-Jarallah, F.Abu-Jarad và Fazal-ur-Rehman (Ả rập Xê Út) [17], đo
tốc độ xả khí radon bằng phương pháp chủ động và thụ động, trong những mẫu
granit, marble, gạch men. Trong phương pháp chủ động, dùng một máy tính nối
với một máy phân tích nguồn phóng xạ chứa trong bình kín. Còn trong phương
pháp thụ động dùng một detecter vết hạt nhân PM-355 với kỹ thuật hàn kín
container nhốt mẫu trong 180 ngày. So sánh tốc độ xạ khí đo bằng hai phương
pháp trên thấy có một mối liên quan tuyến tính với hệ số là 0,7. Vận tốc xạ khí
-2 -1

radon trong mẫu granit là 0,7 Bqm h cao hơn gấp đôi so với marble và gạch
men.
- Lubomir Zikovsky (Canada) [18] đã đo tốc độ xạ khí radon trong 11 loại
vật liệu xây dựng (55 mẫu khác nhau) phổ biến, thu được kết quả như sau: tốc độ
-1 -1

-1 -1

-2 -1

xạ khí từ < 0,1 nBqg s tới 19 nBq g s (hay từ < 0,1 nBq cm s tới 22 nBq
-2 -1

cm s ).
- Xinwei Lu và Xiaolan Zhang (Trung Quốc) [19] đã xác định hoạt độ
phóng xạ của Ra-226, K-40, Th-232 của 7 loại vật liệu xây dựng phổ biến và

những sản phẩm của nhà máy nhiệt điện từ Baoji, phía tây Trung Quốc bằng hệ
phổ kế gamma với detector NaI(Tl). Giá trị hoạt độ riêng thay đổi từ 23,0 tới
112,2; 20,2 tới 147,5; từ 113,2 tới 890,8 Bq/kg đối với Ra-226, Th-232, K-40.
- Phóng xạ tự nhiên mà nguyên nhân do sự có mặt của Ra-226, Th-232, K40 trong vật liệu xây dựng ở Jordan được J.Al-Jundi, W.Salah,M.S.Bawa’aneh
và F. Afaneh[20] đo bằng hệ phổ kế gamma với detector gemani siêu tinh khiết.
Hoạt độ trung bình của trong các mẫu vật liệu khác nhau thay đổi từ 27,7 ±7,5 tới
70,4±2,8; 5,9±0,67 tới 32,9±3,9 và 30,8 ±0,87 tới 58,5±1,5 của Ra-226, Th-232,
K-40. Hoạt độ Ra tương đương nhỏ hơn giới hạn tiêu chuẩn 370 Bq/kg [14].

13


- Lu X (Lu, Xinwei) (Trung Quốc)[21] phân tích phóng xạ trong đá marble
bằng hệ phổ kế gamma với detector NaI(TI) thu được hoạt độ của Ra-226, Th232, K-40 tương ứng là 8,4 tới 157,4; từ 5,6 tới 165,5 và 44,1 tới 1352,7 Bq/kg.
Hàm lượng nhân phóng xạ còn thay đổi theo màu sắc và vị trí của marble: hoạt
độ của Ra-226, Th-232, K-40 trong đá marble màu trắng, xám, đen, xanh và vàng
nhỏ hơn trong đá marble nâu và đỏ. Hoạt độ Ra tương đương, liều chiếu trong và
liều chiếu ngoài trung bình hằng năm cũng được tính toán và so sánh với giá trị
quốc tế.
Tuy Việt Nam chưa thực hiện nghiên cứu một cách có hệ thống để xác
định hàm lượng của các nhân phóng xạ trong vật liệu xây dựng và đánh giá
những ảnh hưởng của chúng đến sức khỏe của con người nhưng đã có một số
công trình nghiên cứu xác định hàm lượng phóng xạ lấy đối tượng là các loại đất,
đá… [5], [1], [6], [7].
Đến năm 2006, một nghiên cứu đầu tiên mở đầu cho việc nghiên cứu phóng
xạ trong vật liệu xây dựng là luận án tốt nghiệp của Phùng Thị Cẩm Tú [4], đã
xác định hoạt độ phóng xạ trong một số vật liệu xây dựng thông dụng. Tuy những
phát hiện ban đầu có tính cảnh báo nhưng đó mới chỉ là những số liệu sơ bộ cho
nhiều loại vật liệu xây dựng khác nhau. Để nghiên cứu một cách bài bản và chi
tiết hơn cần có những dự án và đề tài khoa học nghiêm túc. Sau một loạt bài báo

tranh luận về vấn đề này, bộ Khoa Học và Công Nghệ cùng bộ xây dựng bắt tay
vào nghiên cứu dự thảo tiêu chuẩn Việt Nam: TCVN397/2007 về độ phóng xạ
trong vật liệu xây dựng ban hành ngày 06/07/2007 đúng một năm sau khi công
bố bài báo “Trong gạch có phóng xạ” trên Việt Nam net (04/06/2006). Cũng
trong năm 2007, viện năng lượng nguyên tử Việt Nam đã có đề tài nghiên cứu
vấn đề này: đánh giá độ phóng xạ trong vật liệu xây dựng trên địa bàn Tp HCM
theo tiêu chuẩn Việt Nam (TCXDVN 397/2007). Luận văn này thực hiện một
phần nhỏ công việc của đề tài: “ Xác định độ phóng xạ trong đá granit”

14


Chương 2
ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
Đối tượng của luận văn là đá ốp lát granit, sử dụng phương pháp đo bằng
hệ phổ kế gamma phông thấp của trung tâm hạt nhân Tp. HCM
2.1. Đá granit
granit là loại đá lửa xâm nhập (được kết tinh ở sâu dưới mặt đất), với thành
phần đá felsic (giàu silica và chứa hơn 10% khoáng chất felsic) và phanerit, kết
cấu subeuhedral (khoáng chất mà tinh thể có thể nhìn thấy bằng mắt thường và
một trong số chúng vẫn giữ nguyên được hình dáng tinh thể nguyên thủy). Granit
là loại đá xâm nhập phổ biến nhất có thể tìm thấy ở các châu lục.
Đá granit là loại đá đa công dụng vì nó có thể dùng để lát tường phía ngoài
của căn nhà, làm bậc tam cấp, cầu thang, mặt kệ bếp, phòng tắm…thậm chí xây
tường tạo sự sang trọng cho ngôi nhà.
Đá granit có thành phần chủ yếu là thạch anh, fenfat và một ít mica, khối
3

2

lượng riêng 2600 – 2700 kg/m , cường độ nén 1200 – 2500 kg/cm . Đá granit
được xẻ trên dây chuyền hiện đại, qua nhiều công đoạn cắt gọt và mài dũa nhiều
lần để lộ vân đá và độ bóng của sản phẩm, độ dày chuẩn của granit ốp lát từ 2~3
cm. [26]
2.1.1. Giả thuyết về sự thành tạo granit
Tất cả các giả thuyết về nguồn gốc đá granit có thể nhóm thành hai hướng
sau:
2.1.1.1. Nguồn gốc macma của granit:
+ Macma granit nguyên sinh
+ Macma granit là kết quả phân dị macma bazơ
+ Macma granit tái nóng chảy [9]
2.1.1.2. Sự thành tạo granit bằng con đường trao đổi biến chất
Thuyết biến chất (học thuyết Transformist), tức thuyết thành tạo granit bằng
con đường trao đổi biến chất rất phổ biến ở Tây Âu cũng như ở Nga.
Granit hóa là quá trình mà trong đó những đá ở trạng thái cứng biến thành
đá granit mà không trải qua giai đoạn macma. Những người thuộc trường phái
này cho rằng granit có thể được thành tạo từ các đá nguyên thủy khác do các quá
trình trao đổi biến chất. Trong quá trình granit hóa nó thu nhận oxit K2O, Na2O
15


và SiO2 và thải CaO, MgO và FeO để biến những đá ban đầu không phải granit
thành granit. Người ta phân biệt hai phương thức granit hóa:
+ Khuếch tán vật chất qua màng mỏng giữa các hạt
+ Khuếch tán vào môi trường cứng.
Hiện nay đa số cho rằng granit được thành tạo do khuếch tán vật chất qua
màng mỏng, ở đó không có mối liên kết ion đồng nhất. Granit hóa xảy ra ban đầu
do sự phá hủy khoáng vật màu của đá nguyên thủy và thành tạo plagiocla bị thay
thế bởi fenfat kali tạo kiến trúc gậm mòn. Cuối cùng nó thu nhận SiO 2 làm cho
các đá giàu thạch anh

Nói tóm lại đa số các nhà nghiên cứu đều thừa nhận có hai cách thành tạo
các đá có thành phần granit: Do kết tinh từ macma granit và do trao đổi biến chất.
Hiện nay một số nhà nghiên cứu cho rằng granit hóa liên quan tới macma granit,
một số khác lại coi granit hóa xảy ra dưới ảnh hưởng của dòng xuyên macma và
dần dần làm nóng chảy thành macma [9].
2.1.2. Thành phần khoáng vật
Thành phần khoáng vật của granit được trình bày ở bảng 3. Hàm lượng
khoáng vật trong nhóm như sau: plagiocla axit - 30%, fenfat kali – 30%, thạch
anh – 30%, 10% là biotit và khoáng vật phụ. Vì vậy chỉ số màu của granit bằng
10%. Granit có chỉ số màu thấp hoặc cao ứng với granit sáng màu và granit sẫm
màu.
0

Plagiocla trong granit là anbit-oligocla N 10-25, đôi khi chúng có cấu tạo
đối với nhân có thành phần andezin. Khoáng vật thứ sinh phát triển theo
plagiocla axit là serixit, còn phần nhân có andezin sẽ bị tập hợp xuotxuarit thay
thế.
Fenfat kali-natri trong graniotit có thể khác nhau, thành phần của chúng phụ
thuộc vào điều kiện thành tạo và tuổi của khối đá xâm nhập, thường gặp là
octocla và microclin có độ trật tự cao, mạng song tinh. Trong các đá có tuổi trẻ
hơn (granit kainozoi) thì fenfat thường là kiểu nhiệt độ cao – sanidin và
anoctocla.
Trong granit thường gặp sự phân hủy pectit, chỉ trừ những đá trẻ vẫn bảo
tồn sanidin và anoctocla cấu trúc đồng nhất.

16


Biotit là loại chứa nhiều sắt, màu nâu, đa sắc rõ, bị thay thế bởi clorit, đôi
khi mutcovit.

Hocblen trong granit có màu lục hoặc nâu bị clorit và actinolit thay thế.
Pyroxen trong granit là hypecten sắt, hiếm hơn có pyroxen một xiên – ogit.
Điểm đặc trưng của granit là lượng khoáng vật phụ nhiều và thành phần của nó
cao (bảng 3)
Bảng 3: Khoáng vật tạo đá của granit.[3]
Nhóm khoáng vật

Khoáng vật
Nguyên sinh

Chính

Plagiocla axit
Fenfat kali

Thứ sinh
Serixit
Kaolinit

Thạch anh

Thứ yếu

Biotit

Clorit

Hocblen
Py roxen thoi

Actinolit, clorit
Secpentin

Pyroxen một xiên

Actinolit,clorit

Mutcovit
Apatit
Ziacon
Phụ

Titanit
Octit
Rutin
Manhetit

Theo nghiên cứu [8] độ phóng xạ tiềm tàng trong granit được chứa trong
các khoáng vật phụ sau: Titanite, Ziacon, Apatite, Fluorite, Allanite, Monazite,
Pyrite, Hematite, Ilmenite.
Granit có thành phần khoáng vật như đã mô tả ở trên, được chia ra các thể
tùy theo thành phần khoáng vật màu. Phổ biến nhất là granit biotit. Đó là đá có
hạt kết tinh hoàn toàn có màu xám sáng. Khi bị biến đổi hoặc bị phong hóa thì có
màu phớt hồng, vì fenfat kali bị nhuốm màu khi biến đổi và thành phớt hồng do
phân tán mịn của oxyt sắt, có trong thành phần của đá dưới dạng tạp chất. Đôi
17


khi granit biến đổi có màu phớt lục hoặc phớt nâu do có xuất hiện epidot và
hydroxit sắt trong đá. Hiếm hơn còn gặp granit mutcovit. Nếu trong granit có cả

hai loại mica thì gọi là granit hai mica. Cuối cùng còn gặp granit hocblen và
granit hocblen-biotit.
Rapakivi là granit hocblen-biotit được phân biệt bởi kiến trúc ovoit – tinh
thể fenfat kali kích thước lớn (đến vài centimet) màu hồng bị bao quanh bởi riềm
oligocla màu lục.
Sacnokit – là granit hypecten, thường gặp trong granit tuổi tiền cambri
2.1.3. Thành phần hóa học
Hàm lượng oxyt kim loại kiềm trong granit chiếm gần 8% trong đó kali trội
hơn natri.
Bảng 4: Thành phần hóa học của granit.[3]
Oxyt

Thành phần %

SiO2

69,21

TiO2

0,41

Al2O3

14,41

Fe2O3
FeO
MnO

1,98

MgO

1,15

CaO

2,19

Na2O

3,48

K2 O

4,23

P2O5

0,30

H2 O

0,85

Tổng

100,00

1,67
0,12

Granit là một nguồn bức xạ của môi trường tự nhiên thông thường nhất,
granit chứa 10 ~ 20 ppm U (tương đương 120~ 240 Bq/kg). Do vậy khi granit
được sử dụng trong xây dựng thì cần phải đánh giá độ an toàn về mặt phóng xạ
của chúng.

18


2.2. Phương pháp nghiên cứu
Có nhiều phương pháp phân tích phóng xạ như phương pháp hóa phóng
xạ, phương pháp đo phổ alpha, nhấp nháy lỏng, và khối phổ kế, phương pháp
phân tích kích hoạt neutron, phương pháp đo phổ gamma phông thấp.
Các phương pháp đo hóa phóng xạ được dùng để xác định cho các nguồn phát
3

alpha, beta và các đồng vị phóng xạ tự nhiên mức dưới 10 pg/g.
Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng để phân tích các đồng vị
phóng xạ tự nhiên nhưng không thuận lợi vì cần phải có nguồn neutron (lò phản
ứng hạt nhân, máy phát neutron, nguồn neutron đồng vị). Hơn nữa, phương pháp
này lại không thể xác định được Cs

137

và Ra

226

.

Phương pháp đo tổng alpha và beta chỉ cho phép xác định hoạt độ tổng
cộng mà không cho phép xác định hoạt độ các nhân phóng xạ quan tâm trong
mẫu cần đo.
Phương pháp đo phổ alpha cũng cho phép xác định hoạt độ của các hạt nhân
đồng vị trong dãy uranium và thorium nhưng quá trình xử lý mẫu rất phức tạp.
Phương pháp đo phổ gamma có khả năng đo trực tiếp các tia gamma do
các nhân phóng xạ trong mẫu phát ra mà không cần tách các nhân phóng xạ ra
khỏi chất nền của mẫu, giúp ta xác định một cách định tính và định lượng các
nhân phóng xạ trong mẫu. Trong điều kiện phòng thí nghiệm và mức hàm lượng
nguyên tố trong mẫu cỡ g/g, phương pháp phổ kế gamma phông thấp được sử
dụng để phân tích các đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trong các mẫu vật
liệu xây dựng.
Phương pháp đo hàm lượng các nhân phóng xạ bằng hệ phổ kế gamma
phông thấp dựa trên cơ sở lý thuyết về tương tác của tia gamma với vật chất.
Bức xạ hạt nhân bao gồm các loại hạt mang điện như tia alpha, beta hay
các bức xạ điện từ như tia gamma, tia X có cường độ và năng lượng xác định.
Quá trình phân rã alpha và beta thường kèm theo phân rã gamma vì sau khi phân
rã alpha và beta, hạt nhân phóng xạ mẹ biến thành hạt nhân con thường nằm ở
trạng thái kích thích. Khi hạt nhân con chuyển từ trạng thái kích thích về trạng
thái cơ bản nó có thể phát ra một số tia gamma. Tia gamma là một dạng của sóng
điện từ song có tần số hay năng lượng rất lớn. Khi phân rã gamma hạt nhân ZA

X

không thay đổi các giá trị Z và A.
19

Khi bức xạ đi vào môi trường vật chất bên trong của một detector ghi bức
xạ, các tương tác vật lý xuất hiện, nó sinh ra một tín hiệu điện. Đây là cơ sở vật
lý của việc ghi nhận bức xạ. Tín hiệu điện ban đầu rất bé, sau một loạt các quá
trình biến đổi và khuếch đại trong các thiết bị điện tử, tín hiệu thu được thể hiện
lên trên màn hình dạng xung (số đếm). Các máy phân tích phóng xạ đều sử dụng
nguyên lý này để đo ghi phóng xạ. Hệ pgổ kế gamma là thiết bị ghi nhận và và
phân tích phóng xạ hiện đại nhất.
2.2.1. Hệ phổ kế gamma
2.2.1.1. Cấu tạo
Hình 7 mô tả sơ đồ cấu tạo của hệ phổ kế gamma phông thấp.
Hệ phổ kế gamma phông thấp bao gồm Detector Germanium siêu tinh khiết
để thu nhận các bức xạ gamma phát ra từ mẫu vật cần đo rồi chuyển chúng thành
các tín hiệu điện để có thể xử lý được bằng các thiết bị điện tử đi kèm. Detector
3

có đường kính 5,34 cm; chiều cao 3,20 cm; thể tích 71,1 cm . Detector được nuôi
0

bằng nitơ lỏng (- 196 C) và được đặt trong buồng chì giảm phông.

Hình 6: Hệ phổ kế gamma phông thấp
+ Buồng chì được thiết kế theo kích thước buồng chì của hãng Canberra
USA và Ortec USA. Chì được dùng là chì thỏi của Liên Xô. Các phép đo hoạt độ
phóng xạ riêng của mẫu chì này tại trung tâm phân tích và môi trường thuộc Viện
nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt cho thấy hoạt độ các đồng vị

238

U,

232

Th,

40

K của

mẫu chì này giống các mẫu chì tốt, có thể tạo nên buồng chì phông thấp. Buồng
chì có dạng hình trụ với đường kính trong Din= 30 cm, đường kính ngoài
20


Dout = 50 cm, chiều cao trong hin = 30 cm, chiều cao ngoài hout= 50 cm. Chì có
bề dày d = 10 cm. Buồng chì được cấu tạo bởi 17 tấm chì, mỗi tấm dày cỡ 3 cm
đặt chồng khít lên nhau và tựa vào nhau không cần khung sắt chịu lực. Các mặt
trên và dưới của mỗi tấm được gia công thành 2 bậc và hai tấm liền nhau được
đặt khít lên nhau để tránh các bức xạ phông vào buồng chì theo phương nằm
ngang. Dưới đáy buồng chì có một nút chì di động có dạng hình trụ, nửa trên có
đường

Hình 7: Sơ đồ cấu tạo hệ phổ kế gamma phông thấp
kính ngoài 14 cm và nửa dưới có đường kính ngoài 10 cm. Phía trong nút chì là
một hình trụ rỗng có đường kính bằng đường kính ngoài của Detector (khoảng 7
cm). Như vậy nút chì giúp thao tác dễ dàng khi lắp Detector và đảm bảo độ khít.
Dưới đáy Dewar chứa nitơ lỏng có lót 6 cm chì để giảm phông gamma từ mặt đất
hướng lên. Buồng chì được mở từ nắp bằng cách đẩy nắp này chuyển động trên
một hệ bánh xe. Trong buồng chì có lót một lớp thiếc sạch phóng xạ dày 10 mm,
ba lớp đồng lá dày 2 mm dọc theo thành và các mặt dưới, mặt trên.
+ Bình nitơ lỏng gồm những bộ phận chính như: nơi chứa detector, nắp

chụp, vòng kim loại, đường hút chân không, đầu nối thiết bị điện tử, vòng đệm,
ống bơm nitơ, ống miệng, dewar, lớp cách nhiệt, ống đỡ, thanh làm lạnh, phần
cách nhiệt. Bình nitơ lỏng có tác dụng làm lạnh detector nhằm hạn chế tối đa dao
động nhiệt của các tâm dao động trong tinh thể chất bán dẫn, làm tăng điện trở
suất của chất bán dẫn; từ đó hạn chế được các tác động gây nhiễu, giảm tiếng ồn
và tạo ra khả năng làm việc tốt nhất cho detector.
21


+ Dây đất: đây là một yếu tố quan trọng làm giảm nhiễu điện từ của bên
ngoài vào hệ phổ kế. Dây đất tốt có điện trở dưới 0,25 Ohm.
2.2.1.2. Phông ngoài buồng chì
Sơ đồ phòng thí nghiệm và các vị trí khảo sát phông ngoài buồng chì được
thể hiện trong hình 8.

Hình 8: Các vị trí khảo sát phông ngoài buồng chì
Phòng thí nghiệm có kích thước khoảng 4 m x 4 m có hai tường gạch và hai
tường gỗ. Dùng hệ phổ kế ổn định xác định phông ngoài buồng chì đối với hai
điểm đo (vị trí 1: cạnh hai tường gạch, vị trí 2: cạnh hai tường gỗ).
Bảng 5: So sánh các giá trị phông ngoài buồng chì trong phòng phổ kế gamma.
Hạt nhân

E (keV)

U238

Th232
U238
U238

Annhilation

Th232
Cs137
Th232

K40

185
238

N1/h (vị trí 1)
408,8 32,5
2700,1 32,4

N2/h (vị trí 2)
282,5
9,7
1870,4 20,6

296

846,5 21,1

594,1 13,7

0,70

352

1525,1 18,3

1063,8

0,70

511
583

770,6 20,8
1274,4 17,8

486,4 2,6
586,9 12,0

661

667,1 26,7

393,4

9,0

0,59

911

940,11 15,0

634,6

9,5

0,68

1461

4340,2 30,4

2960,6

20,7

0,68

14,9

Trung bình

N2/N 1
0,69
0,69

0,63
0,67

0,69

Kết quả đo được trình bày trên bảng 7 đối với các đỉnh năng lượng của các
nhân

238

keV),

40

U (185 keV, 352 keV, 609 keV),

232

Th (238 keV, 583 keV),

137

Cs (661

K (1461 keV) và đỉnh 511 keV. Các đỉnh nêu trên thường được sử dụng

trong các phép đo đạc năng lượng sau này.
22


Bảng 5 trình bày các diện tích đỉnh trong thời gian một giờ (các số đếm). Ta
nhận thấy rằng số đếm của các đỉnh ở vị trí 2 đều nhỏ hơn vị trí 1 với hệ số
N2/N1 trùng nhau trong phạm vi sai số đối với các đỉnh của

238

U,

232

Th,

238

K. Giá

137

trị trung bình của chúng là 0,69 0,01 keV. Các đỉnh 661 keV của
511 keV cho các hệ số không trùng với giá trị nêu trên do

40

Cs và đỉnh

U,

232

Th,

40

K có

137

cùng nguồn phông thiên nhiên còn

Cs có nguồn phông thiên nhiên và nguồn

phông từ phòng thí nghiệm khác nhau.
Ta nhận thấy phông ở vị trí 2 bằng 69% phông ở vị trí 1 do Detector đứng
xa tường gạch, do đó việc chọn vị trí 2 để đặt buồng chì và Detector là hợp lý.
2.2.1.3. Phông trong buồng chì
Phông trong buồng chì là một đặc trưng quan trọng của hệ phổ kế gamma
phông thấp và được đo định kỳ để đánh giá độ sạch phóng xạ và sự ổn định của
phổ phông gamma bên trong buồng chì. Bảng 6 trình bày kết quả đo phông trong
buồng chì theo các lần khác nhau.
Bảng 6: So sánh các giá trị phông trong buồng chì theo các lần đo khác nhau
Ngày đo

4/96

12/96

8/97

1/98

5/98

2/99

5/99

5/2003

Tỷ số
N0/Ntb

TGđo(h)
E(keV)

8,03
N/h

70
N/h

71
N/h

99
N/h

88,6
N/h

99
N/h

99
N/h

99
N/h

185

27,61 29,31 33,22 28,81 29,71

26,9

26,91

26,61

9,61

238

21,91 13,42 13,91 13,02 13,42

9,35

9,22

9,21

139,11

296

2,23

1,31

1,78

1,35

1,63

1,31

1,30

1,31

364,21

352

3,97

2,11

2,84

4,03

3,06

2,84

2,82

2,81

394,11

511

39,01 39,21 39,32 38,31 39,12

36,3

22,13

22,11

12,44

583

4,51

4,12

3,72

4,03

4,39

3,14

3,72

3,72

195,81

609

4,97

2,12

3,13

2,94

3,24

1,67

2,01

2,01

316,21

661

0

0

0

0

0

0

0

0

911

0

0,61

0,92

1,16

0,73

0,93

0,91

0,91

1001

2,93

1,68

1,38

2,63

2,18

2,15

1,01

1,01

12,31

1461

6,49

7,10

6,08

6,65

6,57

4,11

4,11

4,11

452,7

Tổng/sec 0,952 0,985 0,963 0,970 0,961 0,919 0,909

0,909

165

23