Tìm hiểu một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân và xác định độ giàu bằng phương pháp gamma

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
------------

ĐẶNG ĐÌNH NGỌC

TÌM HIỂU MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT
NHÂN VÀ XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU BẰNG PHƢƠNG PHÁP
GAMMA

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội – 2016


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
------------

ĐẶNG ĐÌNH NGỌC

TÌM HIỂU MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT
NHÂN VÀ XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU BẰNG PHƢƠNG PHÁP
GAMMA

Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử
Mã số : 60440106

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Người hướng dẫn khoa học : PGS.TS. Bùi Văn Loát

Hà Nội - 2016


LỜI CẢM ƠN
Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS.Bùi Văn Loát là người
hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập,
nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn này.
Em xin chân thành cảm ơn các thầy cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân,
Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học
Quốc Gia Hà Nội đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong suốt quá trình học
tập và thực hiện bản luận văn.
Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên
động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành luận
văn này.
Hà nội, ngày 11 tháng 12 năm 2015
Học viên

Đặng Đình Ngọc


MỤC LỤC

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT ................................................................... 4
DANH MỤC HÌNH VẼ ....................................................................................................... 5
DANH MỤC BẢNG BIỂU .................................................................................................. 6
MỞ ĐẦU ............................................................................................................................... 1
CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐẶC TRƢNG CƠ BẢN CỦA NHIÊN LIỆU
HẠT NHÂN .......................................................................................................................... 3

1.1. Một số đặc trƣng cơ bản của Urani .........................................................3
1.2. Nhiên liệu Urani .........................................................................................9
1.3. Đặc điểm thiết kế của thanh nhiên liệu hạt nhân .................................11
1.3.2. Đặc trƣng bức xạ đối với thanh nhiên liệu .........................................14
b. Sự thay đổi cấu trúc viên gốm nhiên liệu ...................................................20
c. Quá trình mỏi và rão hóa vật liệu ...............................................................24
1.4.Các phƣơng pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani .......................25
1.4.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu ..................................................25
1.4.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) ..........................27
c. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong ..............................29
CHƢƠNG 2. PHƢƠNG PHÁP VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH
HÀM LƢỢNG URANI ...................................................................................................... 30

2.1. Phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết .................................30
2.1.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn....................................................................31
2.1.2. Phân tích phổ gamma............................................................................35
2.2. Phƣơng pháp xác định hàm lƣợng urani sử dụng phổ kế gamma ......37
2.2.1. Cơ sở của phương pháp phổ gamma ....................................................37
2.2.2. Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ ................................37
2.2.3. Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani ........40
CHƢƠNG 3. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ .............................................................. 43

3.1. Đo phổ gamma của các mẫu nhiên liệu hạt nhân đƣợc làm giàu thấp
..........................................................................................................................43
3.3. Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm ...............................................49

KẾT LUẬN ......................................................................................................................... 51
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................................. 52

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT

HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết.
BEGe - Broad Energy Germaniumdetector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh
khiết dải rộng.
FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi là
độ phân giải năng lượng.
EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu.
DU – Depleted Uranium, Urani nghèo.
Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất
phát xạ.
ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng
Plasma.
NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu.
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số.
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh.


DANH MỤC HÌNH VẼ
Hình 1.1: Chuỗi phân rã
Hình 1.2: Chuỗi phân rã

238
235

U - 206Pb.

U - 207Pb.

Hình 1.3: Thanh nhiên liệu theo thiết kế của Hoa Kỳ- Châu Âu.

Hình 1.4: Bóthanh nhiên liệu theo thiết kế của Hoa Kỳ- Châu Âu.
Hình 1.5: Thanh nhiên liệu sử dụng trong lò phản ứng VVER-1000.
Hình 1.6: Các khuyết tật trong mạng lưới làm thay đổi tích chất vật liệu.
Hình 1.7: Phân bố nhiệt độ giữa nhiên liệu và chất làm mát phụ thuộc công suất
nhiệt tuyến tính.
Hình 1.8: Sự thay đổi vi cấu trúc nhiên liệu UO2 phụ thuộc nhiệt độ và độ cháy
nhiên liệu.
Hình 1.9: Sự biến đổi hình dạng viên gốm và vỏ thanh nhiên liệu trong lò phản
ứng.
Hình 1.10: Ảnh hưởng của nhiên liệu tới vỏ bọc tại các giai đoạn khác nhau trong
lò phản ứng VVER.
Hình 1.11: Thanh và bó thanh nhiên liệu có thể bị cong vênh trong lò phản ứng.
Hình 2.1.Hệ phổ kế gamma BEGE tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, khoa Vật lý.
Hình 2.2. Detetor bán dẫn HPGe model GLP-10180/07 (ORTEC) tinh thể mỏng tại
Viện Đồng vị phóng xạ Hungari.
Hình 3.1: Phổ gamma mẫu U0.7 với thời gian đo 171650,5 giây.
Hình 3.2: Phổ gamma mẫu U4.46 với thời gian đo 74281,64 giây.
Hình 3.3:Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm f(E) vào năng lượng của các tia
gamma đặc trưng phát ra từ đồng vị U235 của nguồn U0.7.
Hình 3.4: Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm f(E) vào năng lượng của các tia
gamma đặc trưng phát ra từ đồng vị U235 của nguồn U.4.


DANH MỤC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U -206Pb.
Bảng 1.2: Chuỗi phân rã

235

U-207Pb.

Bảng 2.1: Các vạch phổ được có thể sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ.
Bảng 3.1. Bảng số liệu kết quả xử lý đối với mẫu U0.7 thời gian đo 171650,5 giây.
Bảng 3.2.Bảng số liệu kết quả xử lý đối với mẫu U4.46 thời gian đo 74281,46 giây.
Bảng 3.3.Bảng kết quả xác định hàm lượng Urani trong mẫu U0.7.
Bảng 3.4.Bảng kết quả xác định hàm lượng Urani trong mẫu U.4


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

MỞ ĐẦU
Công nghiệp năng lượng nói chung và năng lượng hạt nhân nói riêng có vai
trò quan trọng trong sự phát triển của các quốc gia. Đối với Việt Nam việc phát
triển năng lượng trong giai đoạn hiện nay được ưu tiên hàng đầu, do sự cạn kiện dần
các nguồn năng lượng truyền thống như nhiệt điện, thủy điện,..năng lượng hạt nhân
trở thành giải pháp lựa chọn phù hợp hơn cả.
Urani là một loại nhiên liệu quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạt
nhân.Các thông tin đầy đủ về loại vật liệu này luôn thực sự cần thiết. Các số liệu về
thành phần, hàm lượng các đồng vị, các tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu,... có ý
nghĩa quan trọng trong quá trình sử dụng cũng như công tác quản lý, an ninh, an
toàn hạt nhân. Dựa trên đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani,
hàm lượng của vật liệu urani có thể xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của
các đồng vị phóng xạ này.
Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều phương pháp khác
nhau được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế
hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha,... và
phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân

giải năng lượng cao. Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế
riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc
điểm của từng loại
Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế
gamma bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy
trình thực nghiệm không quá phức tạp, tuy nhiên đòi hỏi kỹ năng phân tích xử lý số
liệu khá phức tạp và tinh tế.
Luận văn với đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân
và xác định độ giàu bằng phương pháp gamma”. Trình bày một số nội dung cơ
bản về nhiên liệu hạt nhân urani, các phương pháp phân tích hàm lượng urani, tập
trung nghiên cứu phương pháp phân tích urani sử dụng phổ kế gamma

1


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục,
luận văn được chia thành 3 chương sau:
Chương 1: Tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt nhân.
Chương 2: Phương pháp xác định hàm lượngUrani sử dụng phổ kế gamma.
Chương 3: Thực nghiệm và kết quả.

2


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐẶC TRƢNG CƠ BẢN CỦA NHIÊN
LIỆU HẠT NHÂN
1.1. Một số đặc trƣng cơ bản của Urani
Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân
hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục
vụ cho nhu cầu của con người. Trong các nguyên tố hóa học, không phải đồng vị
nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân. Có những nguyên tố
rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những
nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất
lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí xử lý rất cao và
đòi hỏi công nghệ rất phức tạp. Urani và Thori là hai nguyên tố phóng xạ được quan
tâm một cách đặc biệt.Hai nguyên tố này là những loại nhiên liệu quan trọng của
ngành công nghiệp năng lượng hạt nhân. Tuy nhiên, hiện nay Urani được lựa chọn
là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ con người.Việc tìm hiểu, nghiên cứu,
phân tích về nguyên tố urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và
khai thác nhiên liệu hạt nhân.
Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa
trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là
92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U. Hiện nay người ta đã phát hiện được 23
đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U. Tất cả đồng vị
của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani tự nhiên có 3 đồng vị là:
234

U (0,0055% );

235

U (0,720% ) và

238

U ( 99,2745%). Urani có mặt trong tự nhiên

với nồng độ thấp khoảng 10-4 % trong đất, đá và nước.
Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha. Chu kỳ
bán rã của

238

U là khoảng 4,47 tỉ năm và của

235

U là 704 triệu năm, do đó nó được

sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất.
Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của
nó.235U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách

3


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

tự phát.238U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể được chuyển đổi thành
Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phản ứng hạt

nhân.Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là

233

U có thể được tạo ra từ Thori tự

nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân. Trong khi

238

U có

khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi nơtron nhanh, thì
235

U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các

neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt
nhân ổn định.Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân.
Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các
nhà máy điện hạt nhân.Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu trong
công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh.
Chuỗi phân rã Urani tự nhiên:
235

U và 238U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb và 238U - 206Pb.

Các chuỗi phân rã phóng xạ

235

U - 207Pb,

238

U - 206Pb được hệ thống trong các hình

1.1, 1.2 và bảng 1.1, 1.2.
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bằng
biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58.
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ

238

U có số khối được mô tả bằng

biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59.
Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha () ,
beta () và gamma (). Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng
vị phóng xạ. Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng nhiều nhất
vào mục đích phân tích vì:
-

Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt
được độ chính xác cao.

-

Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia và .

4


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

Hình 1.1: Chuỗi phân rã

238

Hình 1.2: Chuỗi phân rã

235

5

U - 206Pb.

U - 207Pb.


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U -206Pb.
Đồng

Ký hiệu

Kiểu phân rã

Cường độ(%) và

Chu kỳ bán rã

Năng lượng (MeV)

vị

của bức xạ
238

234

U

U1



4,2

4,47 x 109 năm

Th

UX1



56% 0,2

24,1 ngày

44% 0,1
234

Pa

UX2

90% 0,5



1,18 phút

10%1,2
234

230

U

U11

Th

Io



222

Ra

-

75% 4,7

7,7 x 104 năm

93% 4,8

Em

5,5

2,3824 ngày

6,0

3,05 phút

0,7

26,8 phút

23% 3,2

19,8 phút



218

Po

RaA

214

Pb

RaB

214

Bi

RaC

214

Po

RaC'

210

Pb

RaD

1600 năm

7%4,6


Rn

2,44 x 105 năm

25%4,6


226

4,8




77% 1,7




6

7,7

1,64 x 104 giây

0,03

22,3 năm


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc


210

Bi

RaE

1,2

5,01 ngày

5,3

138,4 ngày

-

-

Cường độ(%) và

Chu kỳ bán rã


210

Po

RaF


206

Pb

RaG
Trạng thái
bền

Bảng 1.2: Chuỗi phân rã
Đồng

Ký hiệu

235

U - 207Pb.

Kiểu phân rã

Năng lượng (MeV)

vị

của bức xạ
235

231

U

AcU



4,5

7,04 x 108 năm

Th

UY



0,2

25,6 giờ

-



83% 5,0

3,25 x 104 năm

231

Pa

16% 4,7
231

Ac

227

Th

-



0,02

21,8 năm

RdAc



46% 6,1

18,72 ngày

54% 5,8
223

Ra

AcX

76% 5,7



11,4 ngày

24% 5,5
219

Rn

An

84% 6,7



16% 6,3

7

3,96 giây


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

215

Po

AcA



7,4

1,78 x 10 -3 giây

211

Pb

AcB



20% 0,5

36,1 phút

80% 6,6
211

Bi

AcC

84% 6,6



2,13 phút

16% 6,3
207

207

Tl

AcC"



1,5

4,76 phút

Pb

AcD

Trạng thái

-

-

bền

Có thể nhận thấy rằng, các dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã
α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy. Tuổi
của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ
bãn rã của các hạt nhân con, nên cả hai dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện
tượng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng
xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phương trình cân bằng
phóng xạ sau đây:λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk

(1.1)

trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy
phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong
mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ .
Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào
đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó
biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa với việc đo
được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra
hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thường thì đồng vị được chọn
để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng
lượng thích hợp, cường độ lớn.Các đồng vị phát ra gamma năng lượng cao thường

8


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ.Đối với các bức xạ gamma năng lượng
thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm lượng của đồng vị
mẹ. Trong cả hai dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng xạ ở đầu dãy khi
phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái kích
thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy phát ra thường có năng
lượng thấp và cường độ nhỏ.
1.2. Nhiên liệu Urani
Trong tự nhiên tồn tại ba đồng vị của Urani là

238

U,

235

U và

234

U với hàm

lượng khá thấp, cỡ vài ppm (10-4 %) trong đất đá dưới dạng hỗn hợp muối Uraninit.
Trong đó chủ yếu là
235

238

U, chiếm cỡ 99,2745 % trên tổng số các đồng vị Uranium,

U chiếm 0,720 % và 234U (con cháu của 238U) chỉ chiếm khoảng 0,0055 %. Trong

các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có

235

U mới có khả năng tự phân hạch

hoặc phân hạch gây bởi nơtron năng lượng thấp, nơtron nhiệt. Quá trình sản xuất
nhiên liệu hạt nhân bắt đầu từ công đoạn sàng lọc tách chiết từ các mẫu đất, đá,
quặng Uraninit để có được hỗn hợp Urani hàm lượng cao.
Tuy nhiên đây chưa phải nhiên liệu hạt nhân.Urani khi được sử dụng làm nhiên liệu
hạt nhân phải đạt được một tiêu chí quan trọng, đó là hàm lượng 235U phải đủ lớn để

duy trì được phản ứng phân hạch dây chuyền của các hạt nhân. Chính vì vậy mà
người ta đã phân loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani tự nhiên, Urani
nghèo, Urani giàu và siêu giàu, trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lượng 235U
trong tự nhiên (0,72 %). Khái niệm giàu hay nghèo là nói đến tỉ lệ

235

U trong một

mẫu hỗn hợp Urani ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự nhiên.Nếu hàm lượng 235U
trong mẫu trên mức 0,72 % thì được coi là đã làm giàu. Tuy nhiên trong các vật liệu
Urani đã làm giàu có thể chia làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm nhiêu
liệu cho các lò phản ứng hạt nhân và độ giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân
Quá trình làm giàu Urani

9


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là các
dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Urani. Trong
đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nước, tương đối
bền trong nhiều điều kiện môi trường, đó là Triuran Octaoxit (U3O8) và Urani
Điôxit (UO2). U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Urani, khi đưa vào lò nung sẽ tạo ra
các trạng thái oxi hóa cao hơn của Urani, còn UO2 chính là nguyên liệu để làm giàu
Urani. Có nhiều phương pháp để làm giàu Urani như: tách đồng vị điện từ ,
khuyếch tán nhiệt, khuyến tán khí, khí động học, tách đồng vị Lade (Laser Isotope

Separation), trao đổi iôn và hoá học, tách Plasma và khí ly tâm. Trong đó Ly tâm
khí là phương pháp phổ biến hiện nay.
Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị
nhau về khối lượng của

235

U và

238

235

U ra khỏi

238

U dựa trên sự khác

U.Lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng

hơn.Sự tách riêng bằng phương pháp ly tâm được thực hiện trong các xy lanh quay.
Những phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và chuyển động
xuống dưới dọc theo thành ngoài, còn cũng những phân tử ấy nhưng nhẹ hơn thì bị
đẩy vào phần trung tâm hướng lên trên dọc theo trục của máy ly tâm. Trong thực
nghiệm

238

U và

235

U chỉ đạt được sự tách riêng hoàn toàn khi cho hỗn hợp khí đi

qua máy liên tục hàng nghìn lần. Công đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu
bằng quá trình Hydroflorua hóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua
(UF4) theo phương trình phản ứng sau:
UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt)

(1.2)

Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra các Uranium
Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):
UF4 + F2 → UF6

(350°C, thu nhiệt)

(1.3)

UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàng bay hơi
ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất của Urani. Hỗn
hợp này sau đó sẽ được đưa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao để chia tách và
làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau.

10


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

Urani nghèo
Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm
lượng đồng vị

235

U thấp. Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên

(chứa 0,71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3,2% hay 3,6% , được
gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium). Quá trình tạo ra Urani làm giàu
đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu, là DU chỉ còn
chứa 0,2 – 0,3 %
0,72 %

235

235

U.Với công nghệ hiện nay từ 8,05 tấn Urani thiên nhiên chứa

U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3,6 %

thời tạo ra 7,05 tấn DU (chứa 0,3 %

235

235

U) đồng

U). Như vậy, khái niệm giàu hay nghèo ở

đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên.
Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng,
hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các
đưa ra không còn

235

235

U đều đã phân hạch, nên trong lượng “sỉ”

U nữa. Một phần nhỏ các

238

U cũng phân hạch trong quá trình

thu neutron nhanh, nhưng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò phản
ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo .
Như vậy đối với các nước công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử lý
rác thải càng có nhiều khó khăn.Vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào các mục đích
khác, đặc biệt là trong quân sự. Do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%, đồng thời
lại là nguyên tố có khối lượng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt
phóng xạ rất cao, đồng thời tính phóng xạ của Urani lại rất yếu, vậy nên sử dụng
DU để che chắn rất hiệu quả (có thể dùng thay thế cho Pb). Tuy nhiên đây chỉ là
ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau quá trình làm giàu chứ không phải ứng dụng

của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt nhân.
1.3. Đặc điểm thiết kế của thanh nhiên liệu hạt nhân
1.3.1. Đặc điểm của thanh nhiên liệu hạt nhân
Dựa trên thiết kế nguyên mẫu ban đầu của thanh nhiên liệu hạt nhân sử dụng
trong lò phản ứng nước áp lực của nhà máy điện hạt nhân đầu tiên, khối các nước

11


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

Hoa Kỳ, Pháp, Bỉ, Đức, Nga,… và sau đó là các nước Nhật Bản, Hàn Quốc đã phát
triển các thiết kế của mình với những đặc điểm riêng đáp ứng theo các yêu cầu cụ
thể trong vận hành. Về cơ bản thì hình dạng, thành phần cấu trúc của thanh nhiên
liệu sử dụng trong lò phản ứng nước áp lực của các thiết kế là như nhau. Trong đó,
thanh nhiên liệu có dạng hình trụ, các viên gốm nhiên liệu UO2/UO2-Gd2O3 được
làm giàu đồng vị (235U) ở mức thấp và nạp vào trong ống vỏ bọc bằng hợp kim
zirconi, sau khi khí heli được nạp vào thì hai đầu ống được hàn kín. Bên trong thanh
có bộ phận lò xo bằng thép không gỉ giúp ổn định cột nhiên liệu trong quá trình vận
chuyển hoặc nạp tải vào vùng hoạt. Tuy nhiên, theo hình dạng bó thanh nhiên liệu
được lắp ráp và cấu trúc nạp tải ô lưới nhiên liệu trong vùng hoạt, có thể tạm chia
thiết kế của thanh nhiên liệu hạt nhân thành 2 xu hướng đó là: Thanh nhiên liệu theo
thiết kế của Hoa Kỳ-Châu Âu (PWR) bao gồm các nước Hoa Kỳ, Pháp, Bỉ, Đức,
Nhật Bản, Hàn Quốc và thanh nhiên liệu theo thiết kế của Liên Bang Nga (VVER).
Đối với hệ thống nhiên liệu theo thiết kế của Hoa Kỳ-Châu Âu thì điểm chung
của khối các nước này đó là các thanh nhiên liệu được lắp ráp thành bó thanh có
dạng hộp vuông kích thước 14x14, 15x15, 16x16 hoặc 17x17 thanh và cấu trúc nạp
tải ô lưới nhiên liệu trong vùng hoạt theo dạng kênh vuông. Sự khác biệt chủ yếu

trong các thiết kế đó là các thay đổi về kích thước của từng bộ phận cấu tạo và vật
liệu sử dụng làm vỏ bọc nhiên liệu như hợp kim M5 (Pháp), Zirlo (Hàn Quốc),
Zircaloy-4 (Pháp, Nhật Bản),…

12


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

Hình 1.3. Thanh nhiên liệu theo thiết kế của Hoa Kỳ-Châu Âu (KSPNHàn Quốc)

Hình 1.4. Bó thanh nhiên liệu theo thiết kế của Hoa Kỳ-Châu Âu
(Westinghouse)
Tương tự như thanh nhiên liệu hạt nhân PWR theo các thiết kế của Hoa KỳChâu Âu thì hình dạng, thành phần của thanh nhiên liệu trong các loại lò phản ứng
VVER (VVER/440, VVER-1000, VVER-1200) của Liên Bang Nga là như nhau.
Trong đó, các khác biệt chủ yếu là sự thay đổi về kích thước trong cấu trúc bó thanh
dạng lục lăng và cấu trúc nạp tải ô lưới nhiên liệu trong vùng hoạt theo dạng kênh
tam giác. Tùy thuộc vào yêu cầu cụ thể của thiết kế lò phản ứng (mức công suất,
chu kỳ nhiên liệu,…) mà các thông số cụ thể của thanh nhiên liệu trong các lò phản
ứng VVER có thể khác nhau.
Trong các thiết kế cải tiến nhiên liệu, để tăng cường khả năng an toàn vận
hành, các nhà thiết kế đã đưa vào sử dụng các thanh nhiên liệu có thành phần nhiên

13


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

liệu là hỗn hợp UO2-Gd2O3. Do độ làm giàu nhiên liệu tăng đến ~5% dẫn đến độ
phản ứng trong vùng hoạt cao làm cho việc điều khiển lò phản ứng trong các chu kỳ
đầu thường rất khó khăn và phức tạp. Gadolini (Gd155, Gd157) là chất hấp thụ nơtron
mạnh, có khả năng cháy và phân hủy ngay trong vùng hoạt, vì vậy các thanh nhiên
liệu UO2-Gd2O3 có vai trò giữ độ phản ứng dự trữ ban đầu ổn định trong quá trình
khởi động của lò phản ứng, đồng thời cải thiện phân bố mật độ công suất của vùng
hoạt.
Ngoại trừ bộ phận đệm lò xo được làm bằng thép 08X18H10T, các đầu nắp và
ống vỏ bọc nhiên liệu đều được làm bằng hợp kim zirconi E110 (Zr-1%Nb). Hợp
kim zirconi E110 là loại vật liệu có các đặc tính cơ học bền vững, tiết diện hấp thụ
nơtron nhiệt rất thấp và khả năng ít bị ăn mòn trong các điều kiện chiếu xạ của môi
trường lò phản ứng.Hình 1.5 mô tả đặc điểm của thanh nhiên liệu hạt nhân tiêu
chuẩn sử dụng trong lò phản ứng VVER-1000

.Hình 1.5. Thanh nhiên liệu tiêu chuẩn sử dụng trong lò phản ứng VVER-1000
1.3.2. Đặc trƣng bức xạ đối với thanh nhiên liệu
Có thể thấy rằng, lò phản ứng hạt nhân là một nguồn rất mạnh các loại bức xạ
năng lượng cao. Thành phần bức xạ rất đa dạng: bao gồm bức xạ notron, gamma,
beta, neutrino. Khi tương tác với nhiên liệu và vỏ bọc thanh nhiên liệu, bức xạ làm
thay đổi các tính chất vật lý, hóa học và cơ học của nhiên vật liệu, ảnh hưởng rất lớn
đến độ bền vững và chức năng nguồn nhiệt của nhiên liệu. Ảnh hưởng bức xạ tới
zirconi và hợp kim của nó xảy ra trên bình diện vĩ mô là sự thay đổi các đặc trưng

14


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

cơ học của vật liệu này dưới ảnh hưởng của nơtron nhanh và bởi sự giòn hóa vật
liệu, có liên quan với sự hấp thụ hydro và kết tủa zirconi hydrua.
Các bức xạ có phổ năng lượng rất rộng, trong đó bao gồm:
- Hầu hết nơtron phát ra từ quá trình phân hạch có năng lượng từ 0,5 - 2
MeV. Các nơtron nhiệt có năng lượng khoảng 0,03 MeV. Thông lượng nơtron đạt
tới 1015 n/cm2.s;
- Năng lượng của bức xạ γ khoảng 1 MeV. Cường độ bức xạ có thể đạt tới
1013 photon/cm2.s.
Tương tác của bức xạ với vật chất rất phức tạp. Mỗi loại bức xạ (nơtron
nhanh và nơtron nhiệt, bức xạ α, β, γ, các mảnh phân hạch) có đặc điểm riêng và
mỗi loại vật liệu sẽ biến đổi khác nhau dưới tác dụng của bức xạ.
Cơ chế dẫn tới sự thay đổi các tính chất vật liệu dưới tác dụng bức xạ trong
lò phản ứng là:
a. Các mảnh phân hạch tương tác với vật liệu nhiên liệu. Do kích thước và
khối lượng lớn, nên quãng chạy của các ion mảnh vỡ trong nhiên liệu ngắn (khoảng
6 - 10 μm trong UO2), ảnh hưởng của các ion sản phẩm phân hạch diễn ra chủ yếu
trong khối nhiên liệu rắn, thể hiện ở:
- Va chạm với các nguyên tử nút mạng làm ion hóa và xô dịch mạng lưới
tinh thể UO2.
- Động năng lớn của các mảnh phân hạch nhanh chóng chuyển thành dạng
nhiệt (trong khoảng 10-9 s).
Do độ dẫn nhiệt thấp của UO2 dẫn tới sự phân bố nhiệt độ không đồng đều,
gây ra hiện tượng tái cấu trúc, thay đổi mật độ nhiên liệu (do thay đổi kích thước
hoặc làm mất các lỗ xốp), thay đổi hình dạng và kích thước hạt, xuất hiện các vết
nứt, thoát khí phân hạch, gia tăng tương tác hóa học và cơ học giữa nhiên liệu - vỏ
bọc. Những diễn biến này đặc biệt quan trọng đối với nhiên liệu độ cháy cao.

15

Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

b. Nơtron va chạm với các nguyên tử mạng lưới tinh thể. Tương tác này xảy
ra tại khoảng cách lớn hơn từ vị trí nơtron sinh ra, ảnh hưởng quan trọng tới chất
lượng vật liệu vỏ thanh nhiên liệu, vật liệu cấu trúc vùng hoạt và tới cả vật liệu
thùng lò phản ứng.
c. Quá trình ion hóa xảy ra do tác dụng của các mảnh phân hạch, bức xạ α, β,
γ. Những tác động này gây ra hiện tượng rão mỏi vật liệu rắn và hiện tượng phân
hủy phóng xạ nước với vai trò là chất làm chậm và làm mát lò phản ứng, dẫn tới
những ảnh hưởng gián tiếp thông qua quá trình ăn mòn, hấp thụ hydro và kết tủa
lớp tạp chất ăn mòn (Chalk River Unidentified Deposits - CRUD) đối với kim loại
vỏ bọc.
Vì phản ứng phân hạch là nguồn gốc của mọi diễn biến trong lò phản ứng hạt
nhân, nên tác động của bức xạ tới vật liệu là ảnh hưởng bao trùm, là nguyên nhân
trực tiếp hoặc gián tiếp của các mối quan hệ khác (nhiệt độ, áp suất, hóa học, cơ
học) làm ảnh hưởng tới chức năng nhiên liệu hạt nhân.
Nhìn chung, dưới tác dụng của bức xạ năng lượng cao, trong vỏ bọc hợp kim
có tạo thành hai dạng hư hại bức xạ chính đó là hư hại do thiếu hụt (các vùng trống,
các lỗ trống, lệch mạng thiếu hụt, cụm lệch mạng dạng lỗ trống) hoặc hư hại do dư
thừa nguyên tử mạng lưới tinh thể (các nguyên tử vật liệu xen mạng, cụm lệch
mạng kiểu chèn) (Hình 1.6)
- Các lỗ trống, nguyên tử xen mạng, nguyên tử tạp chất tạo ra trong quá trình
chuyển hóa hạt nhân;
- Các hố nhiệt là khu vực có chứa các nguyên tử có trạng thái năng lượng
cao;
- Các hố chuyển dịch nguyên tử: Khu vực chứa các nguyên tử dịch chuyển,

lỗ trống - nguyên tử xen mạng (cặp Frenkel), tạo thành bởi các nguyên tử dịch
chuyển sơ cấp hoặc thứ cấp;
- Khu vực thiếu hụt (nguyên tử): Vùng tập trung các lỗ trống;

16


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

- Vùng trống: Vùng rộng lớn không có mặt nguyên tử mạng lưới;
- Vùng trống được ổn định hóa: Các vùng trống được ổn định bằng khí lấp
đầy như He tạo thành từ các phản ứng (n,α), (n,γ) của B, Ni, Fe …
10
58

B + 1n → 7Li + 4He

Ni(n,γ)59Ni; 59Ni(n,α)56Ni

Hình 1.6. Các khuyết tật trong mạng lưới làm thay đổi tính chất vật liệu
1.3.3. Đặc trƣng cơ nhiệt đối với thanh nhiên liệu
a. Sự phân bố nhiệt độ trong thanh nhiên liệu
Trong quá trình vận hành một lượng lớn năng lượng phát ra trong nhiên liệu
và truyền cho chất tải nhiệt. Giả thiết năng lượng phát ra trong một đơn vị thể tích
nhiên liệu là hằng số và thanh nhiên liệu dài tới mức độ dẫn nhiệt theo chiều dài
được bỏ qua, phân bố nhiệt độ có thể tính được từ công suất (p, W/m3) theo phương
trình sau:
T(r) = T(rf) + p.(rf2 – r2).(4.kf)-1

17


Luận văn Thạc sĩ

Đặng Đình Ngọc

Trong đó, T(r) là nhiệt độ (oC) tại bán kính r (m) bên trong thanh nhiên liệu,
T(rf) là nhiệt độ tại bề mặt viên, rf là bán kính ngoài viên gốm (m) và kf là độ dẫn
nhiệt bên trong viên nhiên liệu (W.m-1K-1).
Chênh lệch nhiệt độ qua khe hở giữa viên nhiên liệu và vỏ thanh:
ΔTgap = p.rf.(ri – rf).(2.kg)-1 – p.rf.(2.αg)-1
Trong đó ΔTgap là chênh lệch nhiệt độ qua khe hở nhiên liệu - vỏ bọc, ri là
bán kính trong của vỏ thanh (m), kg là độ dẫn nhiệt khe hở (W.m-1K-1) và αg là hệ số
truyền nhiệt qua khe (W.m-2K-1).
Trường hợp vỏ thanh mỏng:
ΔTcan = p.rf2(rc-ri).(2.ri.kc)-1
Trong đó ΔTcan là chênh lệch nhiệt độ qua chiều dày vỏ bọc (oC), rc là bán
kính ngoài của vỏ thanh (m), và kc là độ dẫn nhiệt trong vật liệu vỏ bọc (W.m-1K-1).
Giữa bề mặt thanh và chất tải nhiệt:
ΔTo = p.rf2(2.rch)-1
Trong đó, ΔTo là chênh lệch nhiệt độ giữa bề mặt ngoài của vỏ bọc và chất tải
nhiệt (oC) và h là hệ số truyền nhiệt của màng bề mặt giữa vỏ và chất tải nhiệt (Wm2

K-1). Hệ số màng phụ thuộc vào tốc độ dòng chảy qua bề mặt, gradien nhiệt độ và

phụ thuộc vào quá trình dời khỏi sự sôi nhân (DNB) trong lò phản ứng.
Đối với thanh nhiên liệu VVER 1000: Khi phản ứng phân hạch urani xảy ra
thì nhiệt năng tỏa ra trong toàn bộ thể tích của viên gốm nhiên liệu và truyền đến bề

mặt của thanh nhiên liệu, tại tâm của viên gốm sẽ có nhiệt độ cực đại. Khi vận hành
với công suất danh định (100% Pnormal) thì nhiệt độ trung bình trong tâm viên gốm
nhiên liệu vào khoảng 1.500 oC - 1.600 oC, còn trên bề mặt của viên gốm khoảng
gần 470 oC. Có thể thấy được sự chênh lệch nhiệt độ rất lớn – khoảng 1.200 oC
trong khoảng cách bán kính viên gốm nhiên liệu (3,8 mm). Do đó, cần tính toán tới

18