Luận văn xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia x năng lượng thấp

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
----------

NGUYỄN HOÀNG ANH

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH
NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG
BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP
VÀ TIA X

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

HÀ NỘI


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
_______________________________

NGUYỄN HOÀNG ANH

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH
NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG
BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP
VÀ TIA X
Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao
Mã số: 60 44 05

LUẬN VĂN THẠC SĨ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
TS. Phạm Đức Khuê

Hà nội
2


LỜI CẢM ƠN
Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS. Phạm Đức Khuê,
Trung tâm Vật lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp
đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành
bản luận văn này.
Em xin chân thành cảm ơn các thầy cô Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật
lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, các cán bộ Trung
tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý, đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong
suốt quá trình học tập và thực hiện bản luận văn.
Bên cạnh đó, em xin chân thành cảm ơn của ThS. Lê Tuấn Anh, CN. Đinh
Văn Thìn đã giúp đỡ, đóng góp ý kiến và chia sẻ những kinh nghiệm quý báu
trong suốt quá trình em thực hiện luận văn.
Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường
xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn
thành luận văn này.
Học viên

Nguyễn Hoàng Anh

3


MỤC LỤC

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT...............................................................5
MỞ ĐẦU...........................................................................................................................6
CHƯƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN.................8

I.1. Đặc điểm chung.........................................................................................8
I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên...................................................................9
I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên..........................................................10
I.2. Nhiên liệu Urani......................................................................................14
I.2.1. Quá trình làm giàu Urani................................................................15
I.2.2. Urani nghèo ....................................................................................16
I.2.3. Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân
..........................17
I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng..............................................18
I.3. Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U trong nhiên liệu
........................................................................................................................19
I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu...................................................19
I.3.2. Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA)...............................21
CHƯƠNG II. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG
URANI ...........................................................................................................................23

II.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn...................................................................23
II.1.1. Một số thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán dẫn
BEGe – Canberra......................................................................................24
II.1.2. Phân tích phổ gamma.....................................................................27
II.1.3. Đường chuẩn năng lượng ............................................................28
II.1.4. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi.............................................29
II.2. Xác định độ giàu urani bằng phương pháp phổ kế gamma...............32
II.2.1. Cơ sở của phương pháp phổ gamma
......................................34
II.2.2. Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong........................34

II.2.3. Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ.........................35
II.2.4. Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani . 37
II.3. Xác định sai số đóng góp trong kết quả xử lý.....................................39
II.3.1. Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên...........................................39
II.3.2. Sai số hệ thống................................................................................40
II.3.3. Công thức truyền sai số..................................................................40
II.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo.........................41
II.4.1. Hiệu ứng thời gian chết..................................................................41
II.4.2. Hiệu chỉnh chồng chập xung.........................................................41
II.4.3. Hiệu ứng cộng đỉnh .......................................................................42
CHƯƠNG III. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ.......................................................43

III.1. Mẫu vật liệu Uranium.........................................................................43
III.2. Một số phần mềm ghi nhận và phân tích số liệu thực nghiệm.........45
III.2.1. Phần mềm ghi nhận và xử lý phổ gamma....................................45
III.2.2. Phần mềm được sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu...................46

4


III.3. Phân tích số liệu và kết quả...............................................................50
III.4. Đánh giá sai số và nhận xét về kết quả thực nghiệm.........................64
KẾT LUẬN....................................................................................................................67
TÀI LIỆU THAM KHẢO.............................................................................................68
PHỤ LỤC.......................................................................................................................70

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT
HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết.
BEGe - Broad Energy Germanium
detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng.

FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi
là độ phân giải năng lượng.
EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu.
DU – Depleted Uranium, Urani nghèo.

5


Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất
phát xạ.
BWR - Boiling Water Reactors, lò phản ứng hạt nhân sử dụng công nghệ nước
sôi.
PWR – Pressurized Water Reactors, lò phản ứng sử dụng công nghệ nước áp lực.
ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng
Plasma.
NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu.
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số.
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh.
FET - Field Effect Transistor, transito trường.
AMC - Access Method Configuration, thư viện các cấu hình phương pháp tiếp
cận phổ, dữ liệu phân tích phổ theo các loại mẫu cụ thể.

MỞ ĐẦU
Ngày nay, trong công cuộc công nghiệp hóa hiện đại hóa đất nước, việc
phát triển công nghiệp năng lượng luôn được đặt lên hàng đầu, tiên quyết cho các
ngành nghề, lĩnh vực khác có thể phát triển theo. Một trong các mục tiêu phát
triển công nghiệp năng lượng ở một quốc gia như Việt Nam chính là phát triển
năng lượng điện hạt nhân nhằm giải quyết các vấn đề thiếu hụt năng lượng ở thời
điểm hiện tại cũng như thay thế dần các nguồn năng lượng hóa thạch khác đang
ngày càng cạn kiệt dần trong tương lai.

Trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân, việc phát triển nhiên liệu hạt nhân, đặc

6


biệt là công nghệ làm giàu Urani, vật liệu tạo ra các phản ứng phân chia dây
chuyền sinh ra năng lượng, là vấn đề hết sức quan trọng. Việt Nam hiện vẫn chưa
có công nghệ làm giàu nhiên liệu hạt nhân, việc phát triển điện hạt nhân vẫn dựa
vào nhập khẩu nhiên liệu. Do đó việc có được các thông tin chính xác về nhiên
liệu hạt nhân như độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, các tạp chất hóa
học, tuổi của thanh nhiên liệu... là rât cần thiết trong quá trình sử dụng nhiên liệu
hạt nhân.
Để xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu có nhiều những phương
pháp khác nhau được ứng dụng, các phương pháp phân tích có thể chia thành hai
loại chính: phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụ
nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha,... và phương
pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải
cao. Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế riêng, bổ sung
lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từng
loại mẫu mà ta có thể lựa chọn phương pháp phù hợp nhất.
Ngày nay, nhờ sự phát triển của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn
gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lượng cao, phương pháp phân tích
urani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamma phát ra từ phân rã phóng xạ tự nhiên được
sử dụng rất phổ biến, đáp ứng được các yêu cầu trong nghiên cứu cũng như ứng
dụng. Dựa vào đặc trưng của bức xạ gamma năng lượng thấp do các đồng vị
trong nhiên liệu urani phát ra, ta có thể bổ sung phương pháp phân tích nhiên
liệu urani bằng đo phổ tia X và gamma mềm sử dụng sử dụng các đetetơ bán dẫn
như HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li),....
Luận văn với đề tài: “Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa
trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp”, trình bày một số kết quả

nghiên cứu thực nghiệm trong việc phân tích một số mẫu urani sử dụng phương
pháp đo phổ gamma năng lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải
rộng. Dựa trên đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm
lượng mẫu urani được xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của hạt nhân con
cháu và hạt nhân bố mẹ. Việc sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối như
một kỹ thuật chuẩn trong kết hợp với đo các tia gamm ở vùng năng lượng thấp đã
được áp dụng để xác định hàm lượng các thành phần trong mẫu vật liệu urani.
Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục,

7


luận văn được chia thành 3 chương sau:
Chương I: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan về
urani và các phương pháp xác định thành phần, hàm lượng trong mẫu urani.
Chương II: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani, giới
thiệu phương pháp phổ gamma năng lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương
đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phương pháp chuẩn trong và các giải
pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm.
Chương III: Thực nghiệm và kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích
số liệu và kết quả thu được trong việc xác định thành phần và hàm lượng của một
số mẫu urani.

CHƯƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN
I.1. Đặc điểm chung
Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọn
năng lượng hạt nhân là một trong số lựa chọn của nhiều quốc gia hiện nay. Dựa
trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một
số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho
nhu cầu của con người.

Tuy nhiên, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm
nhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân cơ bản chính là vì cơ chế phân hạch và hàm
lượng của các nguyên tố đó [1]. Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có
cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân
hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong

8


tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí rất xử lý cao và đòi hỏi công nghệ rất phức
tạp. Vì những lý do đó, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý
tưởng để phục vụ cho chúng ta.
Việc hiểu biết về các đặc trưng của nguyên tố này cũng như nhiên liệu tạo
ra từ Urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác
chúng.
I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên
Urani là nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mòn, trong không khí
tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong bảng
tuần hoàn, được kí hiệu là U (Hình 1.1). Trong một thời gian dài, urani là nguyên
tố cuối cùng của bảng tuần hoàn. Các đồng vị phóng xạ của urani có số nơtron từ
140 đến 146 nhưng phổ biến nhất là các đồng vị urani-238 (238U) và urani-235
(235U). Tất cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani có
khối lượng nguyên tử nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên, xếp sau Plutoni.
Mật độ của urani lớn hơn mật độ của chì khoảng 70%, nhưng không đặc bằng
vàng hay wolfram. Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng vài ppm
(10-4 %) trong đất, đá và nước, và được sản xuất thương mại từ các khoáng sản
chứa urani như uraninit [1].
Trong tự nhiên§, urani được tìm thấy ở dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711
%), và một lượng rất nhỏ 234U (0.0058 %). Urani phân rã rất chậm phát ra hạt
anpha§. Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ§ năm và của 235U là 704 triệu

năm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất.

Hình 1.1. Urani màu
xám bạc, với lớp vỏ oxit
do bị ăn mòn trong
không khí
Hiện tại, các ứng
dụng của urani chỉ dựa
trên các tính chất hạt nhân§ của nó. 235U là đồng vị§ duy nhất, tồn tại trong tự
nhiên, có khả năng phân hạch một cách tự phát. 238U có thể phân hạch bằng
neutron nhanh, và có thể được chuyển đổi thành Plutoni-239§ (239Pu), một sản

9


phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phản ứng hạt nhân§. Đồng vị có khả
năng tự phân hạch khác là Urani-233§ (233U) có thể được tạo ra từ Thori§ tự
nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân. Trong khi 238U có
khả năng phân hạch tự phát§ thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi neutron nhanh,
thì 235U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với
các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản
ứng hạt nhân§ ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân.
Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các nhà
máy điện hạt nhân§. Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu có sắc
đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani§. Nó cũng được dùng làm thuốc
nhuộm màu và sắc bóng trong phim ảnh§.
Martin Heinrich Klaproth được công nhận là người đã phát hiện ra urani
trong khoáng vật Pitchblend§ năm 1789. Ông đã đặt tên nguyên tố mới theo tên
hành tinh Uranus (sao Thiên Vương§). Trong khi đó, Eugène-Melchior Péligot§
là người đầu tiên chiết tách thành công kim loại này và các tính chất phóng xạ

của nó đã được Antoine Becquerel§ phát hiện năm 1896. Nghiên cứu của Enrico
Fermi§ và các tác giả khác bắt đầu thực hiện năm 1934 đã đưa urani vào ứng
dụng trong công nghiệp năng lượng hạt nhân.
I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên
Trong tự nhiên, đồng vị 238U và 235U sinh ra các dãy phóng xạ cân bằng, tạo
nên hai họ phóng xạ cơ bản là Uranium ( 238U với 18 đồng vị con) và Actinium
(235U với 14 đồng vị con). Tất cả các hạt nhân con trong các dãy này (ngoại trừ
đồng vị cuối dãy) đều là các đồng vị phóng xạ. Việc nghiên cứu hai họ phóng xạ
tự nhiên này, dựa trên quang phổ kế gamma với độ phân giải cao, cho ra sơ đồ
phân rã cân bằng như hình 1.2 [7].
Các họ phóng xạ tự nhiên có chung những đặc điểm như sau [7]:
- Các đồng vị trong mỗi dãy có sự liên hệ với nhau bằng phân rã alpha hoặc
beta.
- Sau mỗi phân rã alpha hay beta, các đồng vị con đều phát ra các tia
gamma để giải phóng năng lượng dư sau mỗi phản ứng. Các tia gamma này đều
mang năng lượng và bước sóng đặc trưng cho đồng vị con đó.
- Mỗi họ có một đồng vị sống lâu (chu kỳ bản rã lớn) đứng đầu họ đó (đứng
đầu họ Uranium là 238U92 và đứng đầu họ Actinium là 235U92) và một đồng vị bền
nằm ở vị trí cuối cùng (Cuối dãy Uranium là 206Pb82 và cuối dãy Actinium là

10


207Pb82).

- Mỗi họ đều có 1 thành viên tồn tại dưới dạng khí phóng xạ, là đồng vị của
nguyên tố Radon (Rn).
Dãy phóng xạ 235U và 238U trong tự nhiên.
Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và dãy 235U cùng các đặc trưng phân rã
phóng xạ của nó như chu kỳ bán rã, loại phân rã và năng lượng của bức xạ alpha,

gamma, năng lượng cực đại của bức xạ beta được đưa trong bảng số liệu 1.1 và 1.2
tương ứng [2].
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bằng biểu
thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58.

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mô tả bằng
biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59.

11


Hình 1.2. Những đồng vị đầu dãy của hai họ phóng xạ 235U và 238U.
Bảng 1.1. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U và đặc trưng phân rã của chúng
STT

Đồng vị phóng xạ

Loại phân rã

Chu kỳ bán rã

1

235U

α

1.7 x 108 năm

2

231Th

Β

225 giờ

3

231Pa

α

3.25 x 104 năm

4

227Ac

Β

2.16 năm

5

227Th

α

18.2 ngày

6

223Fr

Β

22 phút

7

223Ra

α

11.44 ngày

8

219Rn

α

4 giây

9

215Po

α

1.78 x 10-3 giây

10

211Pb

Β

36.1 giây

11

211Bi

α

2.16 phút

12

207Pb

0

(Bền)

Bảng 1.2. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và đặc trưng phân rã của chúng

STT

1

Đồng vị phóng xạ

Loại phân rã

Chu kỳ bán rã

U

α

4.507 x 109 năm

Th

β

24.1 ngày

β

1.18 phút

U

α

2.48 x 105 năm

Th

α

7.52 x, 104 năm

238

2

234

3

234

4

234

Pa

5

230

6

226

Ra

α

1600 năm

7

222

Rn

α

3.824 ngày

12


STT

Đồng vị phóng xạ

Loại phân rã

Chu kỳ bán rã

8

218

Po

α

3.05 phút

9

214

Pb

β

26.8 phút

10

214

Bi

β

19.7 phút

11

214

Po

α

1.85 x 10-4 giây

12

210

Pb

β

22.3 năm

13

210

Bi

β

5.02 ngày

14

210

Po

α

138.4 ngày

15

206

Pb

0

(Bền)

Trong tự nhiên, ngoài hai dãy phóng xạ của Uran, còn có dãy phóng xạ của
Thori, bắt đầu là 232Th và kết thúc là đồng vị chì bền 208Pb. Dãy này trải qua 6
phân rã α và 4 phân rã β-. Chu kỳ bán rã của hạt nhân 232Th cỡ 1.4 x1010 năm.
Có thể nhận thấy rằng, cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân
rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy.
Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều
chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy
ra hiện tượng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt
độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phương
trình cân bằng phóng xạ sau đây:
λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk
(1.1)
trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy

phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có
trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ [2].
Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân
nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và
do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa
với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có
thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thường thì đồng vị
được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ

13


gamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn. Các đồng vị phát ra gamma năng
lượng cao thường là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ. Đối với các bức xạ
gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm
lượng của đồng vị mẹ. Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng
xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bản
hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy
phát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ [2].
I.2. Nhiên liệu Urani
Ta đã biết rằng, trong tự nhiên tồn tại ba đồng vị của Uranium là 238U, 235U
và 234U với hàm lượng khá thấp, cỡ vài ppm (10 -4 %) trong đất đá dưới dạng hỗn
hợp muối Uraninit. Trong đó chủ yếu là 238U,
chiếm cỡ 99.284 % trên tổng số các đồng vị
Uranium, 235U chiếm 0.711 % và 234U (con cháu
của 238U) chỉ chiếm khoảng 0.0058 %. Trong các
đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có 235U
mới có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch
gây bởi nơtron năng lượng thấp, nơtron nhiệt [1].
Quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân bắt

đầu từ công đoạn sàng lọc tách chiết từ các mẫu
đất, đá, quặng Uraninit để có được hỗn hợp
Urani hàm lượng cao. Tuy nhiên đây chưa phải
nhiên liệu hạt nhân. Urani khi được sử dụng làm
nhiên liệu hạt nhân phải đạt được một tiêu chí
quan trọng, đó là hàm lượng 235U phải đủ lớn để
duy trì được phản ứng phân hạch dây chuyền của
các hạt nhân. Chính vì vậy mà người ta đã phân
loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani
tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu,
trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lượng
235
U trong tự nhiên (0.72 %). Khái niệm giàu hay
nghèo là nói đến tỉ lệ 235U trong một mẫu hỗn
hợp Urani ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự
nhiên. Nếu hàm lượng 235U trong mẫu trên mức

14
Hình 1.3: Độ giàu Urani


0.72 % thì được coi là đã làm giàu. Tuy nhiên trong các vật liệu Urani đã làm
giàu có thể chia làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm nhiêu liệu cho
các lò phản ứng hạt nhân và độ giàu cao (≥ 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân.
I.2.1. Quá trình làm giàu Urani
Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là các
dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Uran. Trong
đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nước, tương đối
bền trong nhiều điều kiện môi trường, đó là Triuran Octaoxit (U 3O8) và Urani
Điôxit (UO2). U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Uran, khi đưa vào lò nung sẽ tạo ra

các trạng thái oxi hóa cao hơn của Uran, còn UO 2 chính là nguyên liệu để làm
giàu Urani.
Có nhiều phương pháp để làm giàu Uran như: tách đồng vị điện từ
(Electromagnetic Isotope Separation), khuyếch tán nhiệt (Thermal Diffusion), khuyến
tán khí (Gaseous Diffusion), khí động học (Aerodynamic Processes), tách đồng vị La-de
(Laser Isotope Separation), trao đổi iôn và hoá học (Chemical and Ion Exchange), tách
Plasma (Plasma Separation) và khí ly tâm (Gas Centrifuge). Trong đó Ly tâm khí là
phương pháp phổ biến hiện nay.

Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khác
nhau về lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng hơn. Sự tách riêng bằng
phương pháp ly tâm được thực hiện trong các xy lanh quay. Hỗn hợp các phân tử
các loại khác nhau khi đi vào các xy lanh quay được tách thành hai dòng. Những
phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và chuyển động
xuống dưới dọc theo thành ngoài, còn cũng những phân tử ấy nhưng nhẹ hơn thì
bị đẩy vào phần trung tâm hướng lên trên dọc theo trục của máy ly tâm. Trong
phương pháp này, 238U và 235U chỉ đạt được sự tách riêng hoàn toàn khi cho hỗn
hợp khí đi qua máy liên tục hàng nghìn lần.
Công đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu bằng quá trình Hydroflorua
hóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua (UF 4) theo phương trình phản
ứng sau:
UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt)

(1.2)

Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra các Uranium
Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):
UF4 + F2 → UF6 (350°C, thu nhiệt)
(1.3)
UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàng bay hơi

ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất của Urani. Hỗn hợp

15


này sau đó sẽ được đưa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao để chia tách và làm
giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau.

I.2.2. Urani nghèo
Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm
lượng đồng vị 235U thấp. Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên
(chứa 0.71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay 3.6% ,
được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium). Quá trình tạo ra Urani
làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu, là DU
chỉ còn chứa 0.2 – 0.3 % 235U. Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani thiên
nhiên chứa 0.71 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3.6 %
235
U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U). Như vậy, khái niệm giàu
hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên.
Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng,
hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các 235U đều đã phân hạch, nên trong lượng
“sỉ” đưa ra không còn 235U nữa. Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá
trình thu neutron nhanh, nhưng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò
phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo [8].
Urani nghèo không còn nhiều tác dụng với quá trình tạo nhiên liệu hạt nhân
nữa, chúng dần trở thành vấn đề nan giải cho các quá trình xử lý hay lưu giữ lại.
Đối với các nước có nền công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử lý rác
thải hạt nhân lại càng khó khăn hơn, vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào các
mục đích khác, đặc biệt là trong quân sự.
Ứng dụng đầu tiên của DU là việc sử dụng để che chắn phóng xạ thay cho

chì, do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%, đồng thời lại là nguyên tố có khối
lượng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao,
đồng thời tính phóng xạ của Uran lại rất yếu, vậy nên sử dụng DU để che chắn
rất hiệu quả. Tuy nhiên đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau quá
trình làm giàu chứ không phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong
lò hạt nhân. Do các đặc thù như mật độ, trọng lượng lớn, độ cứng cao, động năng
di chuyển lớn và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU,... Urani nghèo còn
được ứng dụng vào lĩnh vực quân sự, như sử dụng làm áo giáp chống đạn cho
các loại pháo, máy bay, xe tăng, bọc thép, làm đối trọng quán tính trong các thiết
kế của máy bay hay tên lửa hành trình, và là thành phần quan trọng trong cơ cấu
định vị của các thiết bị này,... DU còn được nhồi vào các đầu đạn pháo hay tên

16


lửa như một giải pháp nhằm gia tăng sức công phá của các loại vũ khí này [8].
I.2.3. Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân
Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vượt quá 80 năm, tức là vẫn quá nhỏ
so với chu kỳ bán rã của 238U, cho nên trong thời gian sống của thanh nhiên liệu, ta coi
số hạt nhân 238U phân rã thành 234U là không đáng kể so với lượng 234U có sẵn trong
thanh nhiên liệu. Do đó trong thanh nhiên liệu, ta chỉ coi các đồng vị phóng xạ đứng sau
234U đều do 234U làm giàu phân rã về. Vì vậy, đối với thanh nhiên liệu chưa qua sử
dụng, ta coi trong thanh nhiên liệu có 3 dãy phóng xạ, là các dãy: 234U, 235U và
238U. Dãy 238U được coi gồm có 4 đồng vị phóng xạ ban đầu trong bảng 1.1. Dãy
234U bao gồm các đồng vị còn lại trong bảng 1.1 bắt đầu từ 234U. Dãy phóng xạ 235U
đã được đưa ra trong bảng 1.2 [2].
Ngoài ra, đối với thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lượng 235U hấp thụ 1
neutron sinh ra 236U. Sau đó 236U phân rã( tạo ra 232Th. 232Th chuyển về 232U
theo chuỗi phương trình sau:
233

β
233
β
233
232
(1.4) n + 232
90Th → 90Th → 91 Pa → 92 U + n → 92 U + 2 n
Sự
có
mặt của 232U và các con cháu của nó sẽ cho biết thông tin rất quan trọng để xác
định rằng thanh nhiên liệu này là mới sản xuất hay là đã qua sử dụng và được tái
chế lại.
−

−

Bảng 1.3. Các đồng vị và loại phân rã của dãy phóng xạ 232U.
TT

Đồng vị phóng xạ

Loại phân rã

Chu kỳ bán rã (T1/2)

01

232U

α

68.9 năm

02

228Th

α

1.91 giờ

03

224Ra

α

3.66 ngày

04

220Rn

α

55.6 giây

05

216Po

α

0.15 giây

06

212Pb

β-

10.64 giờ

07

212Bi

β- , α

1.009 giờ

08

212Po
(64%)

208Tl
(35.9%)

α

β-

(212Po)

(208Tl)

17

298 ns
(212Po)

3.053 phút
(208Tl)


09

208Pb

Bền

0

I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng
Giải thích (theo cơ chế mẫu giọt): Đầu tiên, một neutron chậm (năng lượng cỡ eV)
va chạm nguyên tử 235U, sau đó sẽ tạo nên 236U. Hạt nhân 236U không bền vững, tồn
tại dưới dạng hạt nhân hợp phần, và sẽ dao động như hình 1.5. Hạt nhân biến đổi dần
dần thành dạng quả lê với hai đầu phình ra. Đến khi năng lượng kích thích (E*) lớn hơn
năng lượng ngưỡng (Eng), tức là lớn hơn độ cao bờ thế năng phân chia, điểm nối giữa

sẽ bị đứt gãy, hạt nhân bị phân chia tạo thành hai hạt nhân con (Ví dụ như 144Ba56 và
89Kr36), đồng thời có ba nơtron được giải phóng ra. Mảnh vỡ phân hạch có khối lượng
trung bình, tổng năng lượng giải phóng cỡ 215MeV). Phương trình phản ứng phân hạch
nhìn chung có dạng sau:
92U236 ( 56Ba144 + 36Kr89 + 3n + 177 MeV

(1.5)

Hình 1.4.
Ví dụ phản
ứng dây
chuyền
phân hạch
235
U
Tuy nhiên,
235U có thể
hấp
thụ
neutron
nhiệt bằng
một trong hai con đường: Khoảng 82 % sẽ xảy ra sự phân hạch, 18 % còn lại không
phân hạch mà thay thế bởi phát xạ gamma tạo nên 236U. Ngoài ra sau khi hấp thụ
neutron nhiệt, 236U có thể không qua phân hạch mà trở thành 237U, và phân rã beta
nhanh chóng để trở thành 237Np. Tuy nhiên, tiết diện bắt nơtron của 236U là thấp, và
quá trình này không xảy ra trong nơtron nhiệt. Một thanh nhiên liệu tái sử dụng điển
hình có chứa khoảng 0.4 % 236U. Với tiết diện hấp thụ lớn hơn, 237Np có thể hấp thụ
được nhiều nơtron hơn, trở thành 238Np, phân rã beta nhanh chóng thành 238Pu.

236U phân rã alpha với T1/2 = 2.348 x 107 năm, sau đó trở thành 232Th.

Nó có thời gian sống lâu hơn bất cứ đồng vị actinit nhân tạo hoặc sản phẩm phân
hạch sau chu trình nhiên liệu hạt nhân nào.

18


I.3. Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U trong nhiên liệu
I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu
Đây là các phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và độ tin cậy
khá cao, tuy nhiên nhược điểm lớn lại là việc bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn
mẫu đo thì mới có thể áp dụng được. Các công đoạn trong quá trình đo đạc xác
định thường phức tạp và có chi phí khá lớn.
Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phương
pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và
đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.
1. Đo bức xạ alpha:
Đây là phương pháp cơ bản nhất trong các phương pháp phân tích mẫu
Uran. Ta đã biết rằng các đồng vị Urani đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng
xạ thấp và đều phát ra tia alpha (α) nhưng có các mức năng lượng đặc trưng khác
nhau. Việc nghiền nhỏ hỗn hợp Urani và đưa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm
và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số khối lượng sẽ xác định được hàm lượng và độ giàu
của mẫu nhiên liệu cần đo.
Các vạch phổ bức xạ alpha được sử dụng để xác định thành phần mẫu đo [3]:
- Đồng vị 234U, sử dụng vạch 4.76 MeV.
- Đồng vị 235U, sử dụng vạch 4.39 MeV.
- Đồng vị 238U, sử dụng vạch 4.18 MeV.
Phương pháp này không đòi hỏi công nghệ cao, việc che chắn giảm phông
cũng đơn giản, dễ dàng, tính toán và xử lý số liệu không phức tạp nhưng bắt buộc
phải nghiền mẫu mới có thể cho ra số liệu chính xác được. Về nguyên tắc thì có
thể đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số liệu sẽ rất ít và thiếu chính xác (do chính

vỏ bên ngoài đã đóng vai trò lớp che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần phải
hiệu chỉnh hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng như hệ số phân bố cho phù hợp với thực
tế mẫu đo. Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thực tế.
2. Khối phổ kế:
Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên
lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng
đồng vị Urani có trong mẫu đo. Khối phổ kế thường được kết hợp với những
phương pháp khác nhưng cơ bản và phổ biến nhất là phương pháp Khối phổ kế
cảm ứng plasma (ICPMS). rong một khối phổ kế thông thường có 3 bộ phận

19


chính là: nguồn ion, phân tích khối lượng và bộ phận đo đạc. Hỗn hợp Uran được
đưa vào buồng đốt áp suất cao, bị bắn phá bởi luồng electron gia tốc qua điện áp
lớn tạo trạng thái plasma trong buồng ion. Sau đó các ion được gia tốc tiếp và
đưa qua ống chuẩn trực, đi vào bộ phận phân tích khối lượng. Bộ phận này là
một từ trường đều, có nhiệm vụ bẻ cong đường đi của các ion. Ứng với mỗi khối
lượng của ion (khối lượng đồng vị) sẽ có 1 quỹ đạo riêng. Sau khi đi qua bộ phận
phân tích sẽ đến với các kênh đo (các điện cực cảm ứng) của bộ phận đo, tạo ra 1
xung điện tương ứng, từ đây số các ion với mỗi khối lượng khác nhau sẽ được
đếm trên mỗi kênh ra. Biết được số đếm ứng với mỗi mức khối lượng trên khối
phổ kế, ta sẽ tính được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo.
3. Phân tích sắc ký phân tử:
Sắc ký là một phương pháp truyền thống dùng để xác định thành phần có
trong hợp chất. Phương pháp này thực hiện trên cơ sở như sau: Hòa tan mẫu đo
vào dung môi hóa học thích hợp và cho chảy dưới dạng pha động vào hệ thống
pha tĩnh là các hợp chất rắn (hoặc lỏng) có khả năng trì hoãn và lưu giữ theo đặc
tính khối lượng của các phân tử. Các phân tử có trong pha động sẽ di chuyển với
tốc độ khác nhau tùy vào khối lượng của chúng, sau đó được lưu giữ lại trên pha

tĩnh tại các vùng khác nhau tương ứng, thời gian và độ phân giải tùy thuộc và đặc
tính của vật liệu làm pha tĩnh. Nhược điểm của phương pháp này vẫn là việc phải
phá hủy, nghiền nhuyễn mẫu, hòa tan tuyệt đối trong dung môi và đo trong thời
gian rất dài, nhiều vòng lặp mới có thể phân tích ra kết quả đạt mức tin cậy cho
phép.
4. Đo khí UF6:
Một phương pháp xác định độ giàu khác được thực hiện ngay trong giai
đoạn làm giàu khí từ UF6 để xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân ngay trong
khâu sản xuất. Nguyên tắc của phương pháp này khá đơn giản, đưa khí UF 6 vào
buồng nén, sử dụng nguyên tố 241Am, phát bức xạ gamma 60 keV, chiếu vào
trong buồng nén khí. Bức xạ gamma 60 keV của 241Am khi đi qua buồng khí, gặp
phân tử UF6 sẽ bị hấp thụ lại, vì vậy tổng số bức xạ gamma 60 keV sẽ suy giảm
tương ứng với nồng độ khí UF 6 có trong buồng nén. Sau đó sử dụng detector
nhấp nháy NaI đo tỉ lệ bức xạ gamma 185.7 keV của 235U với bức xạ gamma
60keV của 241Am sẽ tính ra được tỉ lệ 235U có trong mẫu khí đó [9].
Phương pháp đo này cũng đưa ra kết quả với độ chính xác khá tốt, sai số
tương đối đạt dưới 1 % đối với các mẫu đã được làm giàu từ 0.72 % đến 5.4 %.

20


Tuy nhiên để thực hiện phương pháp đo này đòi hỏi cần có sự che chắn bức xạ
nhiễu bên ngoài tốt, buồng nén phải được làm sạch hoàn toàn trước khi đo và áp
suất khí cần phải đạt cỡ 700torr trở lên (1torr ≈ 1mmHg).
I.3.2. Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA)
Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế
gamma HPGe, đay phương pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên
các tính chất đặc trưng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đưa ra kết quả
đánh giá độ giàu của mẫu nhiên liệu. Trong các phương pháp đo không phá hủy
mẫu, có ba kỹ thuật được ứng dụng rộng rãi, đó là: đo đỉnh gamma 186 keV,

phân tích kích hoạt nơtron và phương pháp tỉ lệ chuẩn trong [10] [11] [12] [13]
[14].
1. Đo đỉnh gamma 186 keV:
Đồng vị phóng xạ 235U trực tiếp phát ra tia gamma có năng lượng 185.72
keV nên về nguyên tắc có thể sử dụng để phân tích urani. Tuy nhiên trong dẫy
238
U - 206Pb có đồng vị phóng xạ 226Ra phát ra tia gamma có năng lượng 186,21
keV. Với đetectơ bán dẫn tốt nhất hiện nay cũng không thể phân giải được hai
đỉnh này. Việc tách đỉnh chập 186 keV của 235U và 226Ra cần phải kết hợp với
các quá trình vật lý. Về nguyên tắc, cường độ tia gamma 186.21 keV của 226Ra có
thể xác định gián tiếp qua các tia gamma khác của đồng vị 214Pb hoặc 214Bi nếu có
sự cân bằng phóng xạ giữa 226Ra với các đồng vị phóng xạ này. [5]
Trong điều kiện thực nghiệm có thể xác định được tỷ lệ cường độ của tia
186.21 keV với các tia gamma khác dựa vào tỷ số diện tích của các đỉnh phổ.
Biết cường độ tia gamma 185.72 keV của 235U có thể xác định được hàm lượng
của urani. Trong thực nghiệm, hệ số α có thể xác định bằng cách đo mẫu chuẩn
radi. Độ chính xác của kết quả phân tích phụ thuộc vào kỹ thuật “nhốt” mẫu để
đảm bảo sự cân bằng phóng xạ trong dãy con từ 226Ra đến 214Bi.
Đối với mẫu Uranium tái chế còn có sự đóng góp của các thành phần 231Th
hay 212Pb, 231Th phát gamma năng lượng 183.5 keV và 188.75 keV, 212Pb phát
gamma 176.7 keV. Đây cũng là nguồn can nhiễu cần được quan tâm khi phân
trong quá trình phân tích mẫu urani [13].
Phương pháp này có một nhược điểm quan trọng ảnh hưởng đến độ chính
xác của kết quả tính toán, đó là đặc tính hấp thụ tia gamma của chính mẫu đo vì
bản thân mẫu cũng là hợp chất của các nguyên tố nặng nhất trong tự nhiên. Cùng
một mẫu có tỉ lệ thành phần giống nhau, nhưng với mỗi độ dày khác nhau, thì kết

21

quả cho ra lại có tỉ lệ khác nhau, và thường thì độ dày của mẫu đo không thể là
vô hạn được. Để khắc phục điều này, buộc người ta phải giả định mật độ vật chất
của mẫu đo là đều nhau, lựa chọn mẫu mỏng và đo bức xạ trên bề mặt của mẫu
rồi tính toán tương đối cho toàn bộ mẫu đo.
2. Phân tích kích hoạt:
Urani tham gia phản ứng hạt nhân với nơtron, photon và các hạt mang điện
tạo thành các đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã và năng lượng thích hợp đối
với quy trình đo và phân tích phổ. Do đó cũng có thể sử dụng phương pháp này
để phân tích urani mà không phụ thuộc vào trạng thái cân bằng của nó.
Đây là phương pháp truyền thống nhưng có độ tin cậy khá cao, thời gian đo
ngắn, phân giải tốt, ứng dụng rất rộng rãi và đa dạng. Nguồn kích hoạt có thể sử
dụng nhiều loại, tùy thuộc vào mục đích đo và tính chất sơ bộ của mẫu đo, phổ
biến nhất vẫn là kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hãm và chùm hạt tích điện.
Kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hay chùm hạt mang điện có thể cho biết
hàm lượng của các đồng vị có trong mẫu thông qua việc đo các tia gamma tức
thời và gamma trễ do hạt nhân các đồng vị phát ra.
Phương pháp xác định độ giàu bằng phương pháp kích hoạt cho kết quả có
độ chính xác rất cao, nhưng lại khó thực hiện, đòi hỏi thiết bị lớn và những điều
kiện hết sức khắt khe. Việc kích hoạt các mẫu đã được làm giàu cao có thể dẫn
đến phản ứng phân hạch ngay trong quá trình tiến hành nếu mẫu đo. Vì vậy, để
áp dụng phương pháp này bắt buộc phải kiểm tra sơ bộ bằng cách phương pháp
khác trước để xác định thể loại và mức năng lượng phù hợp của nguồn kích hoạt,
tránh những tai nạn đang tiếc có thể xảy ra.
3. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong:
Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào
đặc điểm dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoa
học Đồng vị phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng dụng và phát triển lý thuyết về
phương pháp dựa vào phổ kế gamma để xác định các đặc trưng của nhiên liệu
Uran nói riêng và của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung. Tới năm 2009 TS.
Nguyễn Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất thêm

phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh nhiên
liệu hạt nhân [10]. Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học
Khoa Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo

22


đạc với độ chính xác cao.
Nguyên lý chủ yếu của phương pháp này chính là dựa vào đặc điểm về sự
cân bằng phóng xạ trong các dãy các đồng vị phóng xạ tự nhiên của các họ Uran,
lập nên đường cong hiệu suất ghi của thiết bị cho từng vùng năng lượng cụ thể,
lựa chọn ra các đỉnh năng lượng đặc trưng, thông qua diện tích các đỉnh năng
lượng đó tính toán ra tỉ số hoạt độ cũng như tỉ lệ về khối lượng của các đồng vị
có trong mẫu đo. Kết quả cho ra sẽ là các đặc trưng về thanh nhiên liệu như
thành phần đồng vị, cấu trúc hóa học, độ giàu 235U,.. với độ chính xác tương
đương với các phương pháp đo phổ alpha hay khối phổ kế.
Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, trường Đại học Khoa Học Tự
nhiên Hà Nội đã có một số khóa luận tốt nghiệp và luận văn cao học xác định các
đặc trưng của thanh nhiên liệu bằng phương pháp phổ gamma,… Đối với các đề
tài trên và ngay cả các công trình khoa học xác định về tuổi của nhiên liệu hạt
nhân theo phương pháp chuẩn hiệu suất nội mới chỉ sử dụng các mức năng lượng
trung bình và cao trong phổ bức xạ gamma. Trong bản luận văn này, thành phần
và hàm lượng urani trong các mẫu vật liệu hạt nhân được xác định dựa vào các
vạch gamma và tia X như: 49.55 keV, 53.2 keV, 63.29 keV, 83.3 keV, 84.214
keV, 92.365 keV, 92.79 keV, 143.76 keV, 163.33 keV, 185.76 keV, 205.31 keV,
258.23 keV, 275.13 keV (là các tia gamma) và 93.356 keV (tia X đặc trưng) [12],
tất cả đều nằm trong vùng năng lượng thấp của phổ gamma và tia X.

CHƯƠNG II. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM
LƯỢNG URANI

II.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn
Trong phân tích urani bằng phương pháp đo phổ gamma, việc nhận

23


diện các đồng vị căn cứ vào năng lượng của các đỉnh gamma đặc trưng. Hàm
lượng nguyên tố dựa trên cơ sở đo cường độ của các tia gamma. Hiện nay việc
đo phổ gamma chủ yếu sử dụng các hệ phổ kế nhiều kênh với các đetectơ
nhấp nháy NaI(T1) và đetectơ bán dẫn (Ge). Chất lượng của một hệ phổ kế
được đánh giá bởi các thông số: Hiệu suất ghi, độ phân giải năng lượng
(FWHM), dải năng lượng có thể ghi nhận, tỷ số đỉnh trên phông, độ tuyến tính
và ổn định của ADC…
Luận văn sử dụng hệ phổ kế gamma bán dẫn gecmani siêu tinh khiết giải
năng lượng rộng (BEGe) của hãng Canberra, Mỹ, baogồm: đetectơ bán dẫn
BEGe, buồng chì phông thấp, các hệ điện tử như tiền khuếch đại, khuếch đại
phổ, bộ biến đổi tương tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA),
nguồn nuôi cao áp… Ngoài ra, còn có thể có các bộ phận khác như máy phát
xung chuẩn và bộ loại trừ chồng chập xung để hiệu chỉnh các hiệu ứng gây mất
số đếm trong trường hợp tốc độ đếm lớn, bộ khuếch đại phổ… Hệ phổ kế được
ghép nối với máy tính thông qua card ghép nối, việc ghi nhận và xử lý phổ được
thực hiện bằng phần mềm chuyên dụng, Genie 2000. Hình 2.1 là sơ đồ khối của
hệ phổ kế gamma .
Tiền khuếch đại

Đầu dò

Máy phát
xung

Khuếch đại

ADC

MCA

Máy tính
Chống chồng chập

Cao thế

Hình 2.1. Sơ đồ khối điện tử trong hệ thống đo bán dẫn.

II.1.1. Một số thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán dẫn
BEGe – Canberra
1. Đầu dò bán dẫn BEGe, Model BE5030 [17]:
Đetectơ BE5030 với tinh thể bán dẫn bản mỏng loại CP-5F/RDC do hãng
Canberra cung cấp, có đường kính 80.5 mm, dày 31 mm, diện tích hiệu dụng là
5000 mm2, độ phân giải năng lượng tại các mức 5.9 keV, 122 keV và 1332 keV
lần lượt là 0.5 keV, 0.75 keV và 2.2 keV. Hệ phổ kế có thể ghi nhận bức xạ

24


gamma trong dải năng lượng rộng từ 3 keV tới 3 MeV. Độ phân giải năng lượng
ở vùng năng lượng thấp của đetectơ BEGe tương đương với độ phân giải năng
lượng của đetectơ Ge năng lượng thấp, độ phân giải năng lượng ở vùng năng
lượng cao tương đương với độ phân giải năng lượng của đetectơ đối xứng trục
chất lượng tốt.
Quan trọng nhất là đetectơ BEGe có hình dạng mỏng và to bản, giúp tăng

hiệu suất ghi dưới 1 MeV cho mẫu có cấu trúc hình học điển hình. Hình dạng
đetectơ được chọn sao cho cho hiệu suất ghi tối ưu đối với các bức xạ năng lượng
thấp của mẫu thực tế để phân tích phổ gamma. BEGe có phông nền thấp hơn so
với đetectơ đối xứng trục điển hình vì nó còn có độ phân giải tốt với bức xạ năng
lượng cao, phông có nguồn gốc vũ trụ xuyên vào phòng thí nghiệm trên mặt đất
và năng lượng gamma từ các đồng vị phóng xạ trong tự nhiên ví dụ như 40K và
208
Tl.
Đetectơ BEGe và hệ thống khuếch đại thường được tối ưu hóa cho mức
năng lượng thấp hơn 40000 MeV/s. Độ phân giải được xác định với thời gian
hình thành xung trong khoảng từ 4 ÷ 6 μs.
Đetectơ sử dụng trong luận văn này là loại detectơ bán dẫn Gecmani giải
năng lượng rộng (BEGe) model BE5030, số Seri 12078311, được làm lạnh bằng
điện cần 24 giờ, đưa nhiệt độ detector từ nhiệt độ phòng 300 K xuống nhiệt độ
làm việc của hệ là 90 K, đetectơ do hãng Canberra sản xuất. Phần mềm Genie
2000 được sử dụng để ghi nhận, lưu trữ và phân tích phổ. Khi bức xạ gamma bay
vào đầu dò, do tương tác của bức xạ gamma với vật chất, các cặp điện tích trong
đầu dò sẽ được hình thành. Số lượng cặp điện tích này tỷ lệ với năng lượng của
tia gamma bị hao phí trong đầu dò. Các khối điện tử có nhiệm vụ xử lý các xung
này và sau đó hiển thị trên máy tính dưới dạng phân bố của tia gamma được ghi
nhận theo năng lượng của chúng.
2. Buồng chì:
Để giảm bớt phông do các đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo phân bố
xung quanh detector làm ảnh hưởng tới kết quả phân tích phổ gamma đo được,
điều tất yếu là phải có vật liệu che chắn thích hợp. Với detector BEGe dạng thẳng
đứng sử dụng buồng chì có vỏ ngoài làm bằng thép cacbon phông phóng xạ thấp
dày 9.5 mm, phần chì phông thấp dày 10cm, lớp che chắn bên trong làm bằng
kẽm có phông phóng xạ dày 1mm và đồng tinh khiết dày 1.6 mm, trọng lượng

25