Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ)

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
----------

PHẠM THỊ NGHĨA

XÁC ĐỊNH MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN
LIỆU HẠT NHÂN THEO PHƢƠNG PHÁP PHỔ
KẾ GAMMA

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội - 2014


LỜI CẢM ƠN
Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS. Bùi Văn Loát, các thầy
cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường
Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội và các cán bộ Trung tâm
Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo
tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn
này.
Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên
động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành
luận văn này.
Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014
Học viên

Phạm Thị Nghĩa

MỤC LỤC
MỞ ĐẦU............................................................................................................................... 7
CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG
PHÁP PHÂN TÍCH ............................................................................................................. 9

1.1. Một số đặc trƣng cơ bản của Urani ................................................................. 9
1. . N i n i u uran đƣ c

gi u v uran ng

............................................. 16

1.2.1. Quá trình làm giàu Urani ............................................................................. 16
1.2.2.Urani nghèo .................................................................................................... 17
1.3. Các phƣơng p áp p ân tíc n i n i u ạt n ân Urani .............................. 18
1.3.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu .......................................................... 18
1.3.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) .................................. 20
1.3.3. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong ............................... 21
CHƢƠNG . PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM ........................................................ 23

.1. Xác đ n độ gi u của n i n i u ạt n ân t

ng ua t số

ạt độ các

đ ng v Uran. ........................................................................................................... 23
. . Xác đ n t số

ạt độ p

ng ạ t e p ƣơng p áp p

ga

a. .............. 24

2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma. ............. 24
2.2.2.

ẫu phân tích và thiết ị đo phổ gamma của nhi n li u h t nhân. ........... 25

. . P ƣơng p áp c u n nội ác đ n t số

ạt độ. ........................................... 27

2.3.1. Phương pháp chuẩn n i hi u su t ghi xác định t s ho t đ . ................... 27
2.3.2. ác định t s ho t đ d a vào đ c trưng hi u su t ghi của Detector
Planar. ...................................................................................................................... 28
2.4.

t s hi u ch nh nâng cao đ chính xác kết qu đo. ................................... 30

Hi u ch nh chồng chập xung. ................................................................................. 30
CHƢƠNG . THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ .............................................................. 31

3.1. Xác đ n độ gi u đ ng v tr ng n i n i u Urani tr ng
d av

tín c

u

gi u ca

t của i u su t g i P anar. ......................................................... 31

3.2. Đán giá sai số và kết quả th c nghi m ....................................................... 42
TÀI LIỆU THAM KHẢO................................................................................................. 44


DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT
HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết.
BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh
khiết dải rộng.
FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi
là độ phân giải năng lượng.
EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu.
DU – Depleted Uranium, Urani nghèo.
Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất
phát xạ.
ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng
Plasma.
NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu.
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số.
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh.


DANH MỤC HÌNH VẼ
Hình 1.1: Chuỗi phân rã

Hình 1.2: Chuỗi phân rã
Hình 2.1. Sơ đ hệ ph

238
235

U - 206Pb.

U - 207Pb.

ế gamma.

Hình 2.2. Đường cong hiệu suất ghi của detectorHPGep planar phụ thuộc vào
năng lượng
Hình 3.1: Đ thị m tả sự phụ thuốc tốc độ đếm tr n một đơn vị hối lượng mẫu
ứng với các đỉnh năng lượng 53,20 eV
Hình 3.2: Đ thị m tả sự phụ thuốc tốc độ đếm tr n một đơn vị hối lượng mẫu
ứng với các đỉnh năng lượng 58,57 eV
Hình 3.3: Đ thị m tả sự phụ thuốc tốc độ đếm tr n một đơn vị hối lượng mẫu
ứng với các đỉnh năng lượng 63,29 eV
Hình 3.4: Ph gamma U4.46 với thời gian đo là 106921 giây
Hình 3.5. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của ph
gamma mẫu U4.46.
H nh 3. . Ph gamma của 6 gam mẫu nhi n liệu uran nghèo được đo trong
79932 s
Hình 3.7. Đường cong hiệu suất ghi của mẫu uran nghèo


DANH MỤC BẢNG BIỂU
B ng 1.1: Chuỗi phân rã 238U B ng 1.2: Chuỗi phân rã

235

206

Pb.

U - 207Pb.

B ng 2.1: Các vạch ph có thể được sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ.
B ng 3.1. ết quả xử lý ph U 36 với hối lượng mẫu hác nhau
B ng 3.2 Tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác
nhau
B ng 3.3. ết quả t nh toán hệ số

0

tại các vạch gamma

B ng 3.4. Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu U4.46.
Hình 3.5. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của ph
gamma mẫu U4.46.
H nh 3. . Ph gamma của 6 gam mẫu nhi n liệu uran nghèo được đo trong
79932 s


MỞ ĐẦU
Nư c ta đang tiến hành chu n
nhà m y đi n hạt nh n đầu ti n

cơ s vật chất và nh n lực đ x y dựng

Ninh Thuận Nhi n li u uran được làm giàu

ch nh là nhi n li u cho lò phản ứng hạt nh n Đ c th sử d ng c hi u quả, an
toàn nhà m y đi n hạt nh n tất cả c c iến thức li n quan t i cơ s vật chất, c ng
như hoạt động của lò phản ứng cần phải được chu n

,

lư ng ài ản, nhất là

yếu tố con người
Một trong những m c tiêu quan trọng nhất trong vi c phát tri n năng
lượng hạt nhân

một quốc gia chính là vi c phát tri n công ngh nhiên li u hạt

nhân, tập trung vào vi c đ nh gi c c đ c trưng của nhi n li u hạt nh n, xa hơn
nữa là qu tr nh làm giàu nhiên li u.
Urani là một loại nhiên li u quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạt
nh n C c thông tin đầy đủ về loại vật li u này luôn thực sự cần thiết. Các số li u
về thành phần, hàm lượng c c đồng v , các tạp chất hóa học, tuổi nhiên li u,... có
ý nghĩa quan trọng trong quá trình sử d ng c ng như công t c quản lý, an ninh,
an toàn hạt nhân.
Đ x c đ nh c c đ c trưng của nhiên li u urani, có nhiều những phương
ph p h c nhau được sử d ng như ph n t ch ph hủy mẫu, thường sử d ng các
khối phổ kế hấp th nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế
anpha,

và phương ph p hông ph hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử d ng phổ kế

gamma độ phân giải năng lượng cao. Mỗi phương ph p tr n đều có những lợi thế
và m t hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào m c đ ch và điều ki n
nghiên cứu và đ c đi m của từng loại
Phương ph p x c đ nh c c đ c trưng của vật li u hạt nhân sử d ng phổ kế
gamma bán dẫn được ứng d ng phổ biến, v i ưu đi m không cần phá mẫu, quy
trình thực nghi m không quá phức tạp,, tuy nhi n đòi hỏi k năng ph n t ch xử lý
số li u khá phức tạp và tinh tế.
Luận văn v i đề tài: “X c đ nh một số đ c trưng của nhiên li u hạt nhân
theo phương ph p phổ kế gamma”


M c ti u của luận văn:
Về m t lý thuyết t m hi u c c đ c trưng của nhi n li u uran và phương
ph p x c đ nh độ giàu theo phương ph p phổ gamma ết hợp v i chu n nội hi u
suất ghi
Về thực nghi m t m hi u ưu vi t của phương ph p chu n nội hi u suất
ghi, p d ng đ nh gi độ giàu của nhi n li u uran c độ giàu thấp

ố c c luận

văn, ngoài các phần m đầu, kết luận, tài li u tham khảo và ph l c, luận văn
được chia thành 3 chương sau:
Chương 1 tr nh ày tổng quan về c c đ c trưng cơ ản của nhiên li u hạt
nh n và c c phương ph p ph n t ch urani
Chương 2 tr nh ày phương ph p thực nghi m ph n t ch hàm lượng urani
sử d ng phổ kế gamma kết hợp v i các k thuật chu n sử d ng đường cong hi u
suất ghi tương đối.
Chương 3 tr nh ày ết quả x c đ nh độ giàu của mẫu nhi n li u uran

được làm giàu cao dựa vào đ c trưng hi u suất ghi của detector Planar hông đổi
trong v ng năng lượng từ 2
suất ghi

eV đến 1

eV và phương ph p chu n nội hi u


CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC
PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH
1.1. Một số đặc trƣng cơ bản của Urani
Dựa trên cơ s sử d ng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân
hạch của một số đồng v n ng, qua quá trình chuy n hóa sẽ thu được đi n năng
ph c v cho nhu cầu của con người. Trong các nguyên tố hóa học, không phải
đồng v n ng nào c ng c th được sử d ng đ làm nhiên li u hạt nhân. Có
những nguyên tố rất n ng nhưng lại hông c cơ chế phân hạch tự ph t và ngược
lại, có những nguyên tố có khả năng ph n hạch tự phát và giải phóng một lượng
năng lượng rất l n, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi
phí xử lý rất cao và đòi hỏi công ngh rất phức tạp. Urani và Thori là hai nguyên
tố phóng xạ được quan tâm một c ch đ c bi t. Hai nguyên tố này là những loại
nhiên li u quan trọng của ngành công nghi p năng lượng hạt nhân. Tuy nhiên,
hi n nay Urani được lựa chọn là nhiên li u hạt nh n lý tư ng đ ph c v con
người. Vi c tìm hi u, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết
sức cần thiết trong quá trình sử d ng và khai thác nhiên li u hạt nhân.
Đ c đi m h a học, Urani là nguy n tố im loại màu x m ạc,

oxit hóa

trong hông h tạo thành một l p màu đen thuộc nh m Actini, c số nguy n tử

là 92 trong ảng tuần hoàn, được

hi u là U Hi n nay người ta đã ph t hi n

được 23 đồng v Urani h c, nhưng phổ iến nhất là c c đồng v

238

U và 235U Tất

cả đồng v của urani đều hông ền và c t nh ph ng xạ yếu Urani tự nhiên có 3
đồng v là:

234

U (0.0055% );

235

U (0.720% ) và

238

U ( 99 2745%) Urani c m t

trong tự nhi n v i nồng độ thấp hoảng 1 ,4 % trong đất, đ và nư c
Về đ c đi m ph ng xạ, urani ph n rã rất chậm ph t ra các hạt anpha. Chu
ỳ

n rã của

238

U là hoảng 4 47 tỉ năm và của

235

U là 7 4 tri u năm, do đ n

được sử d ng đ x c đ nh tuổi của Tr i Đất
Hi n tại, các ứng d ng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của
nó.

235

U là đồng v duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng ph n hạch một

cách tự phát.

238

U có th phân hạch bằng nơtron nhanh, và có th được chuy n


đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản ph m có th tự phân hạch được trong lò
phản ứng hạt nhân Đồng v có khả năng tự phân hạch khác là

233

U có th được

tạo ra từ Thori tự nhi n và c ng là vật li u quan trong trong công ngh hạt nhân.
Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch b i
nơtron nhanh, thì

235

U và đồng v

233

U có tiết di n hi u d ng tự phân hạch cao

hơn nhiều đối v i các neutron chậm. Khi nồng độ đủ l n, c c đồng v này duy trì
một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn đ nh. Quá trình này tạo ra nhi t trong các lò
phản ứng hạt nhân.
Trong lĩnh vực dân d ng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên li u cho các
nhà m y đi n hạt nhân Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu
trong công ngh sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh.
Chuỗi phân rã Urani t nhiên:
235
206

P

U và

238

U đứng đầu hai chuỗi ph n rã ph ng xạ

C c chuỗi ph n rã ph ng xạ

235

U - 207Pb,

238

235

U-

207

Pb và

238

U-

U - 206P được h thống trong

các hình 1 1, 1 2 và ảng 1 1, 1 2
C c đồng v ph ng xạ thuộc dãy ph ng xạ
ằng i u thức: A = 4n + 3, v i n c gi tr

235

U c số hối được mô tả

iến đổi từ 51 đến 58

C c đồng v ph ng xạ thuộc dãy ph ng xạ

238

U c số hối được mô tả

ằng i u thức: A = 4n + 2, v i n là số nguy n iến đổi từ 51 đến 59
Sự ph n rã của c c đồng v ph ng xạ tự nhi n ph t ra c c ức xạ alpha ()
, beta () và gamma () Năng lượng của ức xạ và chu ỳ

n rã đ c trưng cho

đồng v ph ng xạ Trong a loại ức xạ n i tr n th tia gamma được sử d ng
nhiều nhất vào m c đ ch ph n t ch v :
-

Vi c x c đ nh năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và c th đạt

được độ ch nh x c cao
-

Sự hấp th c c tia gamma trong mẫu t hơn so v i sự hấp th c c tia  và
.

-

Trong trường hợp c c tia gamma

một c ch ch nh x c

hấp th vẫn c th hi u ch nh được


Ngày nay sự ph t tri n của
và đ tectơ gamma) và

thuật đetectơ

n dẫn (

cả đetectơ tia X

thuật đi n tử hạt nh n hi n đại đã g p phần quan trọng

vào vi c n ng cao chất lượng của phương ph p ph n t ch urani hông ph mẫu
dựa tr n

thuật đo ức xạ gamma tự nhi n.[1]

Hình 1.1: Chuỗi phân rã

238

U - 206Pb.


Hình 1.2: Chuỗi phân rã

235

U - 207Pb.


B ng 1.1: Chuỗi phân rã 238U Đồng

Ký hi u

206

Pb.

Ki u phân rã

Cường độ(%) và

Chu kỳ bán rã

Năng lượng (MeV)

v

của bức xạ
238

234

U

U1



4,2

4,47 x 109 năm

Th

UX1



56% 0,2

24,1 ngày

44% 0,1
234

Pa

UX2



90% 0,5

1,18 phút

10%1,2
234

230

U

U11

Th

Io



4,8

2,44 x 105 năm



75% 4,7

7,7 x 104 năm

25%4,6
226

Ra

-



93% 4,8

16

năm

7%4,6
222

Rn

218

214

Po

RaA

Pb

RaB

214

214

Em

Bi

Po

RaC






RaC'

5,5

2,3824 ngày

6,0

3,05 phút

0,7

26,8 phút

23% 3,2

19,8 phút

77% 1,7
7,7

1,64 x 104 giây

0,03

22,3 năm


210

Pb

RaD



210

Bi

RaE

1,2

5,01 ngày

5,3

138,4 ngày

-

-

Cường độ(%) và

Chu kỳ bán rã


210

Po

RaF


206

Pb

RaG
Trạng thái
bền

B ng 1.2: Chuỗi phân rã

Đồng

Ký hi u

235

U - 207Pb.

Ki u phân rã

Năng lượng (MeV)

v

của bức xạ
235

231

U

AcU



4,5

7,04 x 108 năm

Th

UY



0,2

25,6 giờ

-



83% 5,0

3,25 x 104 năm

231

Pa

16% 4,7
231

Ac

227

Th

-



0,02

21,8 năm

RdAc



46% 6,1

18,72 ngày

54% 5,8
223

Ra

AcX



76% 5,7

11,4 ngày

24% 5,5

219

Rn

An



84% 6,7

3,96 giây

16% 6,3
215

Po

AcA

7,4

1,78 x 10 -3 giây



211

Pb

AcB

20% 0,5


211

Bi

80% 6,6

AcC

84% 6,6

Tl

2,13 phút

16% 6,3


207

36,1 phút

AcC"

1,5

4,76 phút

-

-


207

Pb

AcD
Trạng thái
bền

C th nhận thấy rằng, c c dãy ph ng xạ đều ắt đầu từ c c hạt nh n ph n
rã α c chu ỳ rất l n so v i chu ỳ

n rã của c c hạt nh n con ch u trong dãy

Tuổi của c c mẫu qu ng thực tế rất l n, c tuổi của Tr i Đất, l n hơn rất nhiều
chu ỳ ãn rã của c c hạt nh n con, n n cả a dãy ph ng xạ cho đến nay đều xảy
ra hi n tượng c n ằng ph ng xạ Khi hi n tượng c n ằng ph ng xạ xảy ra, hoạt
độ ph ng xạ của nguy n tố trong c ng một dãy đều ằng nhau Ta c phương
tr nh c n ằng ph ng xạ sau đ y:
λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk

(1.1)

trong đ λi là hằng số ph n rã của đồng v ph ng xạ thứ i (i = 1… ) trong dãy
ph ng xạ li n tiếp; Ni là số hạt nh n ph ng xạ của đồng v ph ng xạ thứ i c

trong mẫu; còn

là số đồng v ph ng xạ c trong dãy ph ng xạ.[1]

Khi hi n tượng ph ng xạ xảy ra, nếu iết hoạt độ ph ng xạ của hạt nh n
nào đ trong dãy sẽ suy ra hoạt độ ph ng xạ của hạt nh n h c trong dãy đ và
do đ

iết được hàm lượng của c c nguy n tố trong dãy Điều này đồng nghĩa

v i vi c đo được hoạt độ ph ng xạ của một đồng v
th suy ra hàm lượng của nguy n tố uran

đầu dãy đ

ất ỳ nào trong dãy th ta c
Thông thường th đồng v

được chọn đ x c đ nh hàm lượng nguy n tố mẹ là c c đồng v ph t ra ức xạ
gamma c năng lượng th ch hợp, cường độ l n C c đồng v ph t ra gamma năng


lượng cao thường là c c đồng v nằm

cuối dãy ph ng xạ Đối v i c c ức xạ

gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn c th được sử d ng đ x c đ nh hàm
lượng của đồng v mẹ Trong cả a dãy ph ng xạ tự nhi n, c c nguy n tố ph ng
xạ

đầu dãy hi ph n rã ph ng xạ th hạt nh n con thường

ho c trạng th i

trạng th i cơ ản

ch th ch thấp, do đ c c ức xạ gamma do nguy n tố đầu dãy

ph t ra thường c năng lượng thấp và cường độ nhỏ
1.2. Nhiên i u uran đƣ c

gi u v uran ng

1.2.1. Quá trình làm giàu Urani
Qu tr nh làm giàu ắt đầu từ những sản ph m Urani công nghi p, đ là
c c dạng oxit của Urani chứa c c trạng th i oxi h a từ thấp đến cao của Urani.
Trong đ c 2 dạng oxit phổ iến nhất, tồn tại

th rắn, t hòa tan trong nư c,

tương đối ền trong nhiều điều i n môi trường, đ là Triuran Octaoxit (U3O8) và
Urani Điôxit (UO2). U3O8 là dạng oxit tự nhi n của Urani, hi đưa vào lò nung sẽ
tạo ra c c trạng th i oxi h a cao hơn của Urani, còn UO2 ch nh là nguy n li u đ
làm giàu Urani.
C nhiều phương ph p đ làm giàu Urani như: t ch đồng v đi n từ ,
huyếch t n nhi t, huyến t n h , h động học, t ch đồng v Lade (Laser
Isotope Separation), trao đổi ion và ho học, t ch Plasma và h ly tâm. Trong đ
Ly t m h là phương ph p phổ iến hi n nay
Phương ph p ly t m h đ t ch đồng v

235

U ra hỏi 238U dựa tr n sự h c

nhau về hối lượng của 235U và 238U Lực ly t m của c c ph n tử h nhẹ và n ng
hơn Sự t ch ri ng ằng phương ph p ly t m được thực hi n trong c c xy lanh
quay Những ph n tử n ng hơn

gạt ra v ng ngoại i n của m y ly t m và

chuy n động xuống dư i dọc theo thành ngoài, còn c ng những ph n tử ấy
nhưng nhẹ hơn th

đ y vào phần trung t m hư ng l n tr n dọc theo tr c của

m y ly t m Trong thực nghi m 238U và 235U chỉ đạt được sự t ch ri ng hoàn toàn
hi cho hỗn hợp h đi qua m y li n t c hàng ngh n lần


Công đoạn tạo c c ph n tử hỗn hợp

h

ắt đầu

ằng qu

tr nh

Hydroflorua h a c c Urani dioxit đ tạo ra c c Urani tetraflorua (UF4) theo

phương tr nh phản ứng sau:
UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (5

°C, thu nhi t)

Tiếp t c florua h a c c Urani tetraflorua

(1.2)

nhi t độ cao sẽ tạo ra c c

Uranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):
UF4 + F2 → UF6

(350°C, thu nhi t)

UF6 là chất ết tủa màu trắng, c
ay hơi ngay cả

(1.3)

p suất hơi và hoạt t nh cao n n dễ dàng

nhi t độ phòng, và đ y c ng là hợp chất dễ ay hơi nhất của

Urani Hỗn hợp này sau đ sẽ được đưa vào hàng ngh n xilanh quay vận tốc cao
đ chia t ch và làm giàu theo c c mức độ, t y vào m c đ ch sử d ng h c nhau
1.2.2.Urani nghèo
Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) đ chỉ loại Urani c hàm
235

lượng đồng v
nhi n (chứa

U thấp Trong

71 % đồng

235

thuật hạt nh n người ta d ng Urani thi n

U) đ làm giàu đồng v này l n mức 3 2% hay

3 6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium) Qu tr nh tạo ra
Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản ph m ph , c ng c th xem là phế li u,
là DU chỉ còn chứa
thi n nhi n chứa

2 - 0.3 %

235

U. V i công ngh hi n nay từ 8 5 tấn Urani

72 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa

3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7 5 tấn DU (chứa
giàu hay nghèo

3 % 235U) Như vậy, h i ni m

đ y c nghĩa là nhiều hay t 235U hơn so v i Urani thi n nhi n

Ngoài ra, c c DU còn c th là sản ph m sau ph n hạch của lò phản ứng,
hàm lượng rất đ ng

do hầu hết c c

235

U đều đã ph n hạch, n n trong lượng

“sỉ” đưa ra hông còn 235U nữa Một phần nhỏ c c 238U c ng ph n hạch trong qu
trình thu neutron nhanh, nhưng hông đ ng

, v thế c th coi sản ph m của lò

phản ứng c ng là hỗn hợp Urani nghèo
Như vậy đối v i c c nư c công nghi p hạt nh n ph t tri n cao th vi c xử
lý r c thải càng c nhiều h

hăn V thế họ luôn t m c ch ứng d ng vào các


m c đ ch h c, đ c i t là trong qu n sự Do mật độ của Urani l n hơn Ch c
7 %, đồng thời lại là nguy n tố c

hối lượng n ng thứ 2 trong c c nguy n tố tự

nhi n n n h số ắt ph ng xạ rất cao, đồng thời t nh ph ng xạ của Urani lại rất
yếu, vậy n n sử d ng DU đ che chắn rất hi u quả (c th d ng thay thế cho P )
Tuy nhi n đ y chỉ là ứng d ng đối v i DU là sản ph m sau qu tr nh làm giàu
chứ hông phải ứng d ng của DU sau phản ứng ph n hạch trong lò hạt nh n Do
c c đ c th như mật độ, trọng lượng l n, độ cứng cao, động năng di chuy n l n
và t nh dễ ốc ch y, ph t nổ của hỗn hợp DU,…
Do tuổi của nhiên li u l n nhất c ng hông vượt qu 8 năm, tức là vẫn
quá nhỏ so v i chu kỳ bán rã của

238

U(4,47 x 109 năm), cho n n trong thời gian

sống của thanh nhiên li u, ta coi số hạt nhân
đ ng

238

U phân rã thành

234

U là không

so v i lượng 234U có sẵn trong thanh nhiên li u Do đ trong thanh nhi n

li u, ta chỉ coi c c đồng v phóng xạ đứng sau 234U đều do 234U làm giàu phân rã
về. Vì vậy, đối v i thanh nhiên li u chưa qua sử d ng, ta coi trong thanh nhiên
li u có 3 dãy phóng xạ, là các dãy:

234

235

U,

U và

238

c 4 đồng v phóng xạ an đầu trong bảng 1.1. Dãy
còn lại trong bảng 1.1 bắt đầu từ

234

U. Dãy phóng xạ

U. Dãy 238U được coi gồm
234

U bao gồm c c đồng v

235

U đã được đưa ra trong

bảng 1.2 .
Ngoài ra, đối v i thanh nhi n li u t i sử d ng, sẽ c một lượng 235U hấp th 1
nơtron sinh ra 236U Sau đ

236

U phân rã  tạo ra 232Th. 232Th chuy n về 232U theo

chuỗi phương tr nh sau:






233
233
233
232
n 232
90Th 90Th  91 Pa  92U  n 92 U  2n

(1.4)

1.3. Các phƣơng p áp p ân tíc n i n i u ạt n ân Urani
1.3.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu
Phương ph p x c đ nh hàm lượng c t nh ch nh x c và độ tin cậy khá cao,
tuy nhiên vi c xử lý mẫu bắt buộc phải phá hủy, nghiền m n mẫu đo th m i có
th áp d ng được C c công đoạn trong qu tr nh đo đạc x c đ nh thường phức
tạp dẫn đến các chi phí phát sinh khá l n.


Trong c c phương ph p ph n t ch c ph hủy mẫu, phải k đến 4 phương
pháp phổ biến nhất là đo ức xạ alpha, sử d ng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và

đo ức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.[5]
Đo ức x alpha:
Trong tất cả c c phương ph p ph n t ch nhi n li u hạt nhân có phá hủy
mẫu th phương ph p do ức xạ alpha là cơ ản nhất Ta đã iết rằng c c đồng v
Urani đều là đồng v không bền, hoạt độ phóng xạ thấp và đều phát ra tia alpha
(α) nhưng c c c mức năng lượng đ c trưng h c nhau Vi c nghiền nhỏ hỗn hợp
Urani và đưa vào thiết b đo trực tiếp alpha, đếm và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số
khối lượng sẽ x c đ nh được hàm lượng và độ giàu của mẫu nhiên li u cần đo
Phương ph p này hông đòi hỏi công ngh cao, vi c che chắn giảm phông
c ng đơn giản, dễ dàng , tính toán và xử lý số li u không phức tạp nhưng ắt
buộc phải nghiền mẫu m i có th cho ra số li u ch nh x c được. Về nguyên tắc
thì có th đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số li u sẽ rất ít và thiếu chính xác (do
chính vỏ

n ngoài đã đ ng vai trò l p che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần

phải hi u chỉnh h số hấp th , bắt alpha c ng như h số phân bố cho phù hợp v i
thực tế mẫu đo Càng nhiều h số hi u chỉnh thì số li u càng sai khác so v i thực
tế.

Kh i phổ kế:
Là phương ph p phức tạp nhưng c độ chính xác cao nhất, dựa trên
nguyên lý ph thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng đ x c đ nh hàm
lượng đồng v Urani có trong mẫu đo Khối phổ kế thường được kết hợp v i
những phương ph p h c nhưng cơ ản và phổ biến nhất là phương ph p Khối
phổ kế cảm ứng plasma (ICPMS). Về cấu tạo khối phổ kế thông thường có 3 bộ
phận chính là: nguồn ion, phân tích khối lượng và bộ phận đo đạc. Hỗn hợp Uran
được đưa vào uồng đốt áp suất cao, b bắn phá b i luồng electron gia tốc qua
đi n áp l n tạo trạng thái plasma trong buồng ion Sau đ c c ion được gia tốc
tiếp và đưa qua ống chu n trực, đi vào ộ phận phân tích khối lượng. Bộ phận

này là một từ trường đều, có nhi m v bẻ cong đường đi của các ion. Ứng v i
mỗi khối lượng của ion (khối lượng đồng v ) sẽ có 1 qu đạo ri ng Sau hi đi
qua bộ phận phân tích sẽ đến v i c c

nh đo (c c đi n cực cảm ứng) của bộ

phận đo, tạo ra 1 xung đi n tương ứng, từ đ y số các ion v i mỗi khối lượng khác
nhau sẽ được đếm trên mỗi kênh ra. Biết được số đếm ứng v i mỗi mức khối
lượng trên khối phổ kế, ta sẽ t nh được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố
trong mẫu đo
1.3.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA)
Phương ph p ph n t ch urani hông ph hủy mẫu chủ yếu sử d ng phổ kế gamma
HPGe, đ y phương ph p đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính
chất đ c trưng của c c đồng v , qua xử lý và hi u chỉnh đ đưa ra ết quả đánh
gi độ giàu của mẫu nhiên li u Trong c c phương ph p đo hông ph hủy mẫu,
có ba k thuật được ứng d ng rộng rãi, đ là: đo đỉnh gamma 186 keV, phân tích
kích hoạt nơtron và phương ph p tỉ l chu n trong .
Sự phân rã của c c đồng v phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha (), beta
() và gamma () Năng lượng của bức xạ và chu kỳ

n rã đ c trưng cho đồng v

phóng xạ. Trong ba loại bức xạ n i tr n th tia gamma được sử d ng nhiều nhất
vào m c đ ch ph n t ch v :
-

Vi c x c đ nh năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và c th đạt
được độ ch nh x c cao

-

Sự hấp th c c tia gamma trong mẫu t hơn so v i sự hấp th c c tia  và .

-

Trong trường hợp c c tia gamma

hấp th vẫn c th hi u ch nh được một

cách chính xác.
Ngày nay sự ph t tri n của

thuật đetectơ

n dẫn và

thuật đi n tử

hạt nh n hi n đại đã g p phần quan trọng vào vi c n ng cao chất lượng của
phương ph p ph n t ch urani, thori dựa tr n

thuật đo ức xạ gamma tự nhi n

Do đ c th của urani và thori là c th c n ằng ho c hông c n ằng v i


c c sản ph m ph n rã ph ng xạ, n n trong ph n t ch thường đề cập t i cả hai
trường hợp này

Nếu c sự c n ằng ph ng xạ giữa urani và c c sản ph m ph n rã

trong

c ng một chuỗi th hàm lượng của urani c th x c đ nh thông qua cường độ của
những tia gamma c th ghi đo được một c ch ch nh x c, v d như tia 1,76 MeV
của 214Bi.
Đối v i urani hông c n ằng ph ng xạ c th x c đ nh hàm lượng dựa
tr n c c tia gamma 63 eV của

234

Th và 1 1,2 eV của

234

ph n rã ph ng xạ trực tiếp của 238U sử d ng phổ ế gamma

Pa là c c sản ph m
n dẫn Hai đồng v

ph ng xạ 234Th và 234Pa luôn luôn được coi là c n ằng ph ng xạ v i 238U. Ngoài
ra còn c th lựa chọn tia gamma 185,72 eV của 235U đ ph n t ch urani.
1.3.3. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong
Dựa vào đ c đi m bức xạ gamma có khả năng đ m xuy n l n và dựa vào
đ c đi m dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghi m Vật lý hạt nhân của Vi n Khoa
học Đồng v phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng d ng và phát tri n lý thuyết về
phương ph p dựa vào phổ kế gamma đ x c đ nh c c đ c trưng của nhiên li u
Uran nói riêng và của các dạng vật li u hạt nhân nói chung [7,8]. T i năm 2

9

TS. Nguyễn Công Tâm, Vi n Khoa học Đồng v phóng xạ Hungary, đề xuất
th m phương ph p ứng d ng tỉ số chu n trong đ x c đ nh thêm tuổi của thanh
nhiên li u hạt nhân. Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nh n, Đại học
Khoa Học Tự nhiên Hà Nội tri n khai, ứng d ng vào thực tế và cho ra kết quả đo
đạc v i độ chính xác cao.
Nguyên lý chủ yếu của phương ph p này ch nh là dựa vào đ c đi m về sự
cân bằng phóng xạ trong c c dãy c c đồng v phóng xạ tự nhiên của các họ Uran,
lập n n đường cong hi u suất ghi của thiết b cho từng v ng năng lượng c th ,
lựa chọn ra c c đỉnh năng lượng đ c trưng, thông qua di n t ch c c đỉnh năng
lượng đ t nh to n ra tỉ số hoạt độ c ng như tỉ l về khối lượng của c c đồng v
có trong mẫu đo Kết quả cho ra sẽ là các đ c trưng về thanh nhiên li u như


thành phần đồng v , cấu trúc hóa học, độ giàu

235

U,.. v i độ ch nh x c tương

đương v i c c phương ph p đo phổ alpha hay khối phổ kế.
Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nh n, trường Đại học Khoa Học Tự
nhiên Hà Nội đã c một số khóa luận tốt nghi p và luận văn cao học x c đ nh các
đ c trưng của thanh nhiên li u bằng phương ph p phổ gamma,..Trong bài luận
văn này tiến hành đ nh gi

ằng thực nghi m ưu đi m của phương ph p chu n

nội và ứng d ng đ x c đ nh hàm lượng

nhân.

235

U trong một số mẫu nhiên li u hạt


CHƢƠNG . PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM
.1. Xác đ n độ gi u của n i n i u ạt n ân t

ng ua t số

ạt độ

các đ ng v Uran.
Độ giàu uran được đ nh nghĩa là tỉ số giữa số hối lượng 235U và hối lượng
uran Trong thanh nhi n li u chưa được chiếu xạ nơtron c ng như nhi n li u đã
ch y chủ yếu chứa 3 đồng v ch nh 234U,235U và 238U.
C th , hàm lượng (hay còn gọi là độ giàu) Urani có th tính thông qua tỉ số khối
lượng bằng bi u thức sau:

q235 

N 235
N 238

N 235
100% 
100%
N 234 N 235

N 234  N 238  N 235
1

N 238 N 238
234

Trong đ N234,N235 và N238 là số hạt nh n của c c đồng v
ứng c trong nhi n li u. V c c đồng v

234

U,235U và

238

(2.1)

U,235U và

238

tương

đều ph n rã ph ng xạ,

n n i u thức (2 1) c th được i u diễn qua hoạt độ ph ng xạ của ch ng Xuất
ph t từ mối li n h số hạt nh n ph ng xạ N và hoạt độ A theo i u thức sau:

V i c c đồng v

234

U,235U và 238 ta c :

đ y A234, A235 và A238 là hoạt độ của c c đồng v của
ứng T1/2,234,T1/2,235 và T1/2,238 chu ỳ

n rã của

234

U,

234

U,235U and 238U tương

235

U và

238

U tương ứng.

T1/2,234 = 2,46.105 năm; T1/2, 235 = 7,04.108 năm và T1/2,238 = 4,47.109 năm [9]. Từ
c c công thức tr n t nh được số hạt nh n N234, N238 và N235 theo hoạt độ A234,
A238 và A235 và thay vào công thức (2 1) ta c công thức sau:

q235 

1
AU 238 .100%
4 AU 234
1  3.479.10 .
 6.43.
AU 235
AU 235

(2.2)

Đ x c đ nh độ giàu cần phải x c đ nh t số hoạt độ của c c đồng v uran.
2.2. Xác đ n t số

ạt độ p

ng ạ t e p ƣơng p áp p

ga

a.

2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma.
C c đồng v

234

U,

235

U và

238

U ho c sản ph m con ch u của ch ng hi

ph n rã đều ph t ra c c ức xạ gamma đ c trưng Số ức xạ gamma đ c trưng
của mỗi đồng v ph t ra từ mẫu t

l

thuận v i hoạt độ ph ng xạ của

ch ng Trong ảng 2 1 đưa ra c c ức xạ đ c trưng c năng lượng thấp của
235

234

U,

U , 238U và sản ph m con ch u của ch ng

B ng 2.1: Các vạch ph được có thể sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ.
Đồng

Năng lượng

vị mẹ

(keV)

238

235

U

U

D ng

Cường đ tia γ

Đồng vị

Chu kỳ bán

(%)

phát

rã

238

4,47x109

49,55 ± 0,06

Γ

0,064 ± 0,008

63,29 ± 0,02

Γ

3,70 ± 0,40

234Th

24,1 ngày

83,30 ± 0,05

Γ

0,060 ± 0,006

234Th

24,1 ngày

92,38 ± 0,01

Γ

2,13 ± 0,20

234Th

24,1 ngày

92,80 ± 0,02

Γ

2,10 ± 0,21

234Th

24,1 ngày

258,227 ± 0,003

Γ

58,5700 ± 0,0024

Γ

0,462 ± 0,025

231

Th

25,52 giờ

84,214 ± 0,001

Γ

6,6 ± 0,4

231

Th

25,52 giờ

231

Th

93,356 ± 0,012

143,76 ± 0,02

X
Γ

0,0764 ±
0,0024

5,22 ± 0,14

10,96 ± 0,140

234

U

Pa-m

chiếm Kα
235

U

năm

6,7 giờ

25,52 giờ
7,04x108
năm


Đồng

Năng lượng

vị mẹ

(keV)

D ng

Γ

163,33 ± 0,02

Γ

185,715 ± 0,005

Γ

205,311 ± 0,010

Γ

275,129 ± 0,035
234

U

Γ

53,20 ± 0,02

Γ

120,90 ± 0,02
Tr n thực tế hoạt độ của
53,2 KeV ho c 12 ,9
V i

238

Cường đ tia γ

Đồng vị

Chu kỳ bán

(%)

phát

rã

5,08 ± 0,06

235

57,2 ± 0,80

235

5,01 ± 0,07

235

0,02 ± 0,005

235

0,123 ± 0,002

234

0,035 ± 0,005

234

7,04x108

U

năm
7,04x108

U

năm
7,04x108

U

năm
7,04x108

U

năm
2,46x105

U

năm
2,46x105

U

năm

234

U được x c đ nh trực tiếp dựa vào c c vạch gamma

eV do ch nh 234U ph t ra

U do sản ph m con ch u của n là

234

Th và

234

Pa c chu ỳ

n rã

rất nhỏ 24,1 ngày nên chỉ sau 5 th ng ch ng c n ằng ph ng xạ v i 238U, V vậy
hoạt độ của

238

U c th x c đ nh dựa vào c c vạch 49,55 eV của ch nh n ho c

dựa vào c c vạch 63,29 eV ho c 92,38 eV và 92,8

eV do 234Th ph t ra, ho c

vạch 258,227 keVdo 234mPa ph t ra
Tương tự 231Th c n ằng v i

235

U do đ hoạt độ ph ng xạ của

235

U c th

được x c đ nh dựa vào c c vạch gamma do 235U ho c của 231Th ph t ra
2.2.2.

ẫu phân tích và thiết ị đo phổ gamma của nhi n li u h t nhân.
Trong luận văn này sẽ trình bày thực nghi m tính tuổi của thanh nhiên

li u Uran từ hi n được làm giàu thông qua mẫu bột U3O8 có thành phần đồng
v

235

U được làm giàu cao. Mẫu ph n t ch có khối lượng có các khối lượng khác

(0,55g, 2,23g; 5,55 g và 10,49g) được đựng trong xi lanh bằng nhựa mỏng, hình
tr đ ng

n nắp v i đường

nh

n trong là 2,9cm Độ dày của l p bột U3O8