KHẢO SÁT HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ TRONG PHỔ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO CỦA PHÂN TỬ ION

Header Page 1 of 126.

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
KHOA VẬT LÝ
--------------------------

LÊ NGUYỄN MINH PHƯƠNG

KHẢO SÁT HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ
TRONG PHỔ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO CỦA
PHÂN TỬ ION 𝑯+
𝟐 KHI XÉT ĐẾN DAO ĐỘNG
HẠT NHÂN

LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC

TP. Hồ Chí Minh - Năm 2015

Footer Page 1 of 126.


Header Page 2 of 126.

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
KHOA VẬT LÝ
--------------------------

LÊ NGUYỄN MINH PHƯƠNG

KHẢO SÁT HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ
TRONG PHỔ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO CỦA
PHÂN TỬ ION 𝑯+
𝟐 KHI XÉT ĐẾN DAO ĐỘNG HẠT
NHÂN

Ngành: SƯ PHẠM VẬT LÝ
Mã số: 102

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC
TS. PHAN THỊ NGỌC LOAN

TP. Hồ Chí Minh - Năm 2015

Footer Page 2 of 126.


Header Page 3 of 126.

LỜI CẢM ƠN
Tôi xin gửi lời cám ơn chân thành và sâu sắc nhất đến cô hướng dẫn TS. Phan Thị
Ngọc Loan – người đã tận tình hướng dẫn và tạo điều kiện tốt nhất cho tôi hoàn
thành luận văn này.
Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến các thầy cô ở tổ bộ môn Vật lý lý thuyết,
Trường Đại học sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh đã truyền thụ những kiến thức
khoa học cơ bản trong suốt quá trình học, giúp tôi tiếp cận nghiên cứu một cách dễ
dàng.
Tôi xin cảm ơn các thành viên trong nhóm nghiên cứu đã giúp đỡ, tạo điều kiện cho
tôi nghiên cứu và hoàn thành luận văn này.
Tôi xin cám ơn phòng Đào tạo, trường Đại học sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh

đã tận tình hướng dẫn và hỗ trợ mọi thủ tục trong thời gian tôi học tập tại trường.
Tôi xin gửi lời cám ơn chân thành và sâu sắc đến ba mẹ, anh chị và bạn bè tôi đã
luôn quan tâm, động viên giúp tôi vững tâm học tập và hoàn thành luận văn này.
TP. Hồ Chí Minh, ngày 18 tháng 04 năm 2015

Lê Nguyễn Minh Phương

Footer Page 3 of 126.


Header Page 4 of 126.

MỤC LỤC
MỤC LỤC .................................................................................................................. i
Danh mục các ký hiệu, các chữ viết tắt ................................................................. iii
Danh mục các hình vẽ, đồ thị ................................................................................. iv
Danh mục các bảng ................................................................................................. vi
LỜI MỞ ĐẦU ............................................................................................................1
CHƯƠNG 1: Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao. Mô hình giao thoa hai
tâm ..............................................................................................................................5
1.1 Mô hình ba bước Lewenstein ................................................................................5
1.2 Phương pháp TDSE tính toán HHG ......................................................................7
1.2.1 Phương pháp thời gian ảo giải phương trình Schrö dinger dừng ..............8

1.2.2 Phương pháp tách toán tử giải phương trình Schrö dinger phụ thuộc thời
gian ....................................................................................................................10

1.2.3 Tính toán phát xạ HHG ............................................................................12
1.3 Phương pháp TDSE tính toán HHG cho ion phân tử 𝐻2+ ...................................13

1.3.1 Trường hợp hạt nhân đứng yên ................................................................13
1.3.2 Trường hợp hạt nhân dao động ................................................................15

1.4 Mô hình giao thoa hai tâm ..................................................................................17
CHƯƠNG 2: Khảo sát hiệu ứng giao thoa điện tử của ion phân tử 𝑯𝟐+ ............21
2.1 Hiệu ứng giao thoa điện tử của 𝐻2+ trong phổ sóng điều hòa bậc cao ................21

2.2 Hiệu ứng giao thoa điện tử của 𝐻2+ khi hạt nhân đứng yên và dao động ............24

i
Footer Page 4 of 126.


Header Page 5 of 126.

2.3 Hiệu ứng giao thoa điện tử của 𝐻2+ khi tương tác với laser có thông số khác
nhau ...........................................................................................................................29

2.3.1 Hiệu ứng giao thoa điện tử của 𝐻2+ khi tương tác với laser có cường độ
khác nhau ..........................................................................................................30
2.3.1.1 Trường hợp hạt nhân đứng yên .........................................................30
2.3.1.2 Trường hợp hạt nhân dao động .........................................................31
2.3.2 Hiệu ứng giao thoa điện tử của 𝐻2+ khi tương tác với laser có chu kỳ khác

nhau ...................................................................................................................33
2.3.2.1

Trường hợp hạt nhân đứng yên ......................................................33

2.3.2.2

Trường hợp hạt nhân dao động ......................................................34

Kết luận và hướng phát triển đề tài ......................................................................37
Tài liệu tham khảo ..................................................................................................38

ii
Footer Page 5 of 126.


Header Page 6 of 126.

Danh mục các ký hiệu, các chữ viết tắt
TDSE: Time – Dependent Schrodinger Equation (Phương trình Schrö dinger phụ
thuộc thời gian)

Laser: Light Amplification Stimulated Emission of Radiation
HHG: High order Harmonic Generation (sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao)

iii
Footer Page 6 of 126.


Header Page 7 of 126.

Danh mục các hình vẽ, đồ thị
Hình 1.1: Mô hình khảo sát. Laser được chiếu lệch góc 𝜃 so với trục phân tử ........13

Hình 1.2: Đường biểu diễn các giá trị hằng số Soft-Coulomb theo khoảng cách liên
hạt nhân R..................................................................................................................14

Hình 1.3: Mô hình biểu diễn điều kiện giao thoa hai tâm. Đường đỏ và xanh biểu
diễn các pha ngược nhau của sóng electron quay trở về với 𝜆1 > 𝜆2 > 𝜆3 . Tại thời

điểm (A) và thời điểm (C), điều kiện cho giao thoa hai tâm không được thỏa mãn

2𝑅𝑡1 𝑐𝑐𝑐𝑐 ≪ 𝜆1 ; 2𝑅𝑡3 𝑐𝑐𝑐𝑐 ≫ 𝜆3 . Tại thời điểm trung bình (B), 2𝑅𝑡2 𝑐𝑐𝑐𝑐 ≈ 𝜆2 nên
điểm cực tiểu giao thoa sẽ xảy ra. .............................................................................19

Hình 2.1: Phổ cường độ HHG (đường màu đen) và phổ cường độ HHG trung bình
(đường màu hồng) ứng với góc định phương là 500 trong trường hợp hạt nhân dao
động 𝜈 = 2. Laser tương tác có cường độ 3 × 1014 W/cm2 , 10 chu kỳ, bước sóng

800 nm. ......................................................................................................................22

Hình 2.2: Sự phụ thuộc của pha HHG vào góc định phương tại bậc 27 khi hạt nhân
dao động 𝜈 = 2. Laser tương tác có cường độ 3 × 1014 W/cm2 , 10 chu kỳ, bước

sóng 800 nm. .............................................................................................................24

Hình 2.3: Phổ HHG ứng với các góc định phương cụ thể trong trường hợp hạt nhân
đứng yên (hình a) và hạt nhân dao động 𝜈 = 1 (hình b). Laser tương tác có cường

độ 3 × 1014 W/cm2 , 8 chu kỳ, bước sóng 800 nm ..................................................25

Hình 2.4: (a): Phổ HHG ứng với góc định phương 400 trong trường hợp hạt nhân
đứng yên và hạt nhân dao động 𝜈 = 1. (b): Phổ HHG ứng với góc định phương 500
trong trường hợp hạt nhân dao động 𝜈 = 1 và 𝜈 = 2. Laser tương tác có cường độ

3 × 1014 W/ cm 2 , 8 chu kỳ, bước sóng 800 nm. ...........................................................28

iv
Footer Page 7 of 126.


Header Page 8 of 126.

Hình 2.5: Cường độ HHG thu được khi 𝐻2+ đứng yên tương tác với laser 10 chu kỳ,

800 nm và cường độ 2 × 1014 W/cm2, 3 × 1014 W/cm2, 4 × 1014 W/cm2 đối với

góc định phương: 𝜃 = 100 (hình a), 𝜃 = 300 (hình b) .............................................30
Hình 2.6: Cường độ HHG thu được khi H 2+ dao động với bậc ν = 1 (hình a) và bậc
ν = 2 (hình b) tương tác với laser 10 chu kỳ, 800 nm, cường độ 2 ×1014 W/cm2,

3 × 1014 W/ cm2, 4 × 1014 W/cm2 đối với góc định phương 500 ................................32
Hình 2.7: Cường độ HHG thu được khi 𝐻2+ đứng yên tương tác với laser cường độ

3 × 1014 W/cm2, 800 nm và 8 chu kỳ, 10 chu kỳ đối với góc định phương: 𝜃 = 100
(hình a), 𝜃 = 400 (hình b) .......................................................................................33

Hình 2.8: Cường độ HHG thu được khi 𝐻2+ dao động bậc 𝜈 = 1 (hình a) và bậc

𝜈 = 2 (hình b) tương tác với laser cường độ 3 × 1014 W/cm2, 800 nm và 8 chu kỳ ,
10 chu kỳ đối với góc định phương 500 ....................................................................35

v
Footer Page 8 of 126.


Header Page 9 of 126.

Danh mục các bảng
Bảng 2.1: Vị trí điểm cực tiểu giao thoa (bậc HHG) ứng với các góc định phương từ
200 đến 500 khi 𝐻2+ tương tác với laser có cường độ 3 × 1014 W/cm2, 8 chu kỳ,

bước sóng 800 nm trong trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động 𝜈 = 1. ..........26

vi
Footer Page 9 of 126.


Header Page 10 of 126.

LỜI MỞ ĐẦU
Từ khi trở thành một môn khoa học độc lập, vật lý đã và đang đóng góp rất
nhiều thành tựu, ứng dụng quan trọng giúp cải tạo tự nhiên và phục vụ cho đời sống
con người. Không những thế, trong thời đại hiện nay, vật lý luôn mở ra nhiều hướng
nghiên cứu mới mẻ, phong phú. Một trong những hướng mới thu hút sự chú ý của
các nhà khoa học phải kể đến đó là nghiên cứu thế giới các hạt vi mô cũng như cấu
trúc động của chúng.
Trong hơn hai thập kỷ vừa qua, sự ra đời và phát triển của các nguồn laser ở
cấp độ atto giây – cấp độ chuyển động của electron quanh hạt nhân đã giúp các nhà
khoa học có được một công cụ đắc lực để nghiên cứu sâu hơn về cấu trúc của các
nguyên tử, phân tử. Bằng cách cho nguyên tử hoặc phân tử tương tác với nguồn
laser có cường độ cao và xung cực ngắn, các nhà khoa học quan sát được nhiều hiệu
ứng phi tuyến xảy ra. Một trong những số đó phải kể đến là sự phát xạ sóng điều
hòa bậc cao – High Order Harmonic Generation [7], [9]. Từ khi được phát hiện,
HHG đã và đang trở thành một hướng nghiên cứu sôi động cả trong lý thuyết lẫn
thực nghiệm. Năm 1994, Lewenstein đã đề xuất mô hình ba bước để giải thích sự
phát xạ sóng điều hòa bậc cao với nguyên tử [11]. Theo đó, electron bị ion hóa

xuyên hầm ra miền liên tục, chịu sự gia tốc trong trường điện của laser. Cuối cùng,
sau nửa chu kỳ quang học, trường điện đổi chiều, electron bị kéo ngược trở về kết
hợp với ion mẹ và phát ra photon chính là HHG.
Trong quá trình nghiên cứu, các tác giả còn nhận thấy sự xuất hiện của điểm
cực tiểu cường độ trên phổ sóng điều hòa bậc cao. Năm 2002, điểm cực tiểu cường
độ trong HHG lần đầu tiên được phát hiện bằng lý thuyết bởi M. Lein và các cộng
sự khi họ giải phương trình Schrö dinger phụ thuộc thời gian cho phân tử 𝐻2+ và 𝐻2

hai chiều trong trường laser khảo sát [7]. Họ phát hiện ra rằng phổ sóng điều hòa
nhạy với góc định phương. Đồng thời, vị trí điểm cực tiểu cường độ trên phổ HHG
không phụ thuộc vào thông số laser và khác nhau cho mỗi loại phân tử. Bên cạnh

1
Footer Page 10 of 126.


Header Page 11 of 126.

đó, khi khảo sát sự phụ thuộc của pha HHG vào góc định phương với một bậc cụ
thể, các tác giả còn nhận thấy có một bước nhảy pha xấp xỉ bằng 𝜋 radian tại một

góc tới hạn. Tiếp theo, cũng trong năm 2002, nhóm của Lein đã kết luận rằng cực
đại và cực tiểu trên HHG là kết quả của sự giao thoa điện tử giữa hai tâm phát xạ
nằm trùng với vị trí của hai hạt nhân, gọi là mô hình giao thoa hai tâm [9]. Từ đó rút
ra được một ứng dụng quan trọng là ta có thể trích xuất được thông tin về cấu trúc
phân tử từ các phổ sóng điều hòa bậc cao này. Năm 2003, nhóm của Lein đã thu
được phổ HHG của ion phân tử 𝐻32+ với sự tồn tại của hai cực tiểu nằm cạnh nhau –
gọi là “cực tiểu đôi” [8]. Ngoài ra, phổ sóng điều hòa cũng rất nhạy với sự định

hướng phân tử, nó sẽ được tăng cường nếu phân tử đã được định hướng trước thay

vì định hướng ngẫu nhiên. Cho đến nay, hiệu ứng giao thoa điện tử và mô hình giao
thoa hai tâm vẫn còn đang được các nhà khoa học nghiên cứu và phát triển thêm.
Điều này cho thấy được tầm quan trọng của hiệu ứng giao thoa trên phổ HHG trong
việc trích xuất thông tin cấu trúc nguyên tử, phân tử.
Trong các công trình trước đây, các nhóm tác giả mới chỉ tập trung vào việc
nghiên cứu HHG của nguyên tử, phân tử với hạt nhân đứng yên và bỏ qua sự dao
động. Chỉ trong những công trình gần đây, các tác giả mới bắt đầu chú ý đến sự dao
động hạt nhân khi nghiên cứu HHG. Năm 2006, trong công trình của nhóm
Gonoskov, họ đã dự đoán bằng lý thuyết rằng hiệu ứng giao thoa cực tiểu sẽ biến
mất trong phổ HHG khi xét đến dao động hạt nhân [6]. Năm 2008, bằng cách sử
dụng công nghệ thực nghiệm PACER, Baker và cộng sự đã khảo sát mô hình giao
thoa hai tâm trong phổ HHG của phân tử 𝐻2 với hạt nhân dao động và thu được kết

quả vị trí điểm giao thoa cực tiểu sẽ giảm đi trong phổ sóng điều hòa bậc cao so với
trường hợp hạt nhân đứng yên [5]. Như vậy, kết quả khảo sát hiệu ứng giao thoa
điện tử khi có xét đến dao động của hạt nhân vẫn còn chứa nhiều mâu thuẫn. Nhằm
góp phần giải quyết mâu thuẫn trên, chúng tôi quyết định thực hiện luận văn mang
tên “KHẢO SÁT HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ TRONG PHỔ SÓNG ĐIỀU
HÒA BẬC CAO CỦA PHÂN TỬ ION 𝐻2+ KHI XÉT ĐẾN DAO ĐỘNG HẠT

NHÂN”.

2
Footer Page 11 of 126.


Header Page 12 of 126.

Mục tiêu của luận văn là khảo sát hiệu ứng giao thoa điện tử khi hạt nhân
đứng yên và dao động với các bậc khác nhau của phân tử ion 𝐻2+ trong không gian

hai chiều. Từ đó, chúng tôi trích xuất thông tin khoảng cách liên hạt nhân tại thời
điểm xảy ra sự giao thoa bằng mô hình giao thoa hai tâm – hệ thức Bragg. Tiếp
theo, chúng tôi khảo sát liệu vị trí điểm giao thoa cực tiểu có phụ thuộc vào thông
số laser hay không bằng cách so sánh phổ HHG khi sử dụng cường độ trường laser
khác nhau và xung laser khác nhau trong cả hai trường hợp hạt nhân dao động và
đứng yên. Cuối cùng, chúng tôi khảo sát pha của HHG khi hạt nhân dao động.

Để thực hiện được mục tiêu trên, chúng tôi cần phải thực hiện một số nhiệm
vụ. Thứ nhất, tìm hiểu về phương pháp số TDSE giải phương trình Schrö dinger
phụ thuộc thời gian. Thứ hai, tính toán phổ sóng điều hòa bậc cao HHG từ hàm

sóng phụ thuộc thời gian trong quá trình tương tác với laser. Tất cả các kết quả tính
toán phát xạ HHG thu được trong bài luận văn này đều được thực hiện bởi source
code bằng chương trình FORTRAN. Thứ ba, khảo sát hiệu ứng giao thoa điện tử, từ
đó trích xuất được thông tin khoảng cách liên hạt nhân của phân tử ion 𝐻2+ hai
chiều. Cuối cùng, chúng tôi so sánh vị trí xảy ra giao thoa cực tiểu trên phổ HHG để

rút ra kết luận khi 𝐻2+ tương tác với laser với các thông số cường độ hoặc xung khác
nhau trong hai trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động.

Bố cục luận văn gồm có hai chương, không kể phần mở đầu và kết luận.
Trong chương đầu tiên, chúng tôi trình bày về lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc
cao, phương pháp giải phương trình Schrö dinger phụ thuộc thời gian, cách tính

toán phát xạ HHG và mô hình giao thoa hai tâm. Ở chương hai, chúng tôi trình bày

kết quả phổ HHG thu được từ phương pháp TDSE và hiệu ứng giao thoa điện tử của
ion phân tử 𝐻2+ khi hạt nhân đứng yên và dao động.

Trong chương 1, chúng tôi sẽ trình bày chi tiết về mô hình ba bước

Lewenstein giải thích sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao khi nguyên tử, phân tử
tương tác với laser cường độ cao, xung cực ngắn ở mục 1.1. Sau đó, phương pháp
TDSE giải phương trình Schrö dinger sẽ được chúng tôi trình bày ở mục 1.2.
3

Footer Page 12 of 126.


Header Page 13 of 126.

Phương pháp TDSE bao gồm: phương pháp thời gian ảo giải phương trình
Schrö dinger không phụ thuộc thời gian tìm hàm sóng của electron ban đầu, phương
pháp tách toán tử tìm hàm sóng của electron khi đã tương tác với laser và cuối cùng

là cách tính phổ phát xạ HHG từ đại lượng gia tốc lưỡng cực. Ở mục 1.3, chúng tôi
áp dụng cụ thể phương pháp TDSE cho phân tử ion 𝐻2+ trong hai trường hợp hạt

nhân đứng yên và dao động. Khi hạt nhân đứng yên, hàm sóng chỉ là hàm sóng của
electron; khi hạt nhân dao động, hàm sóng bao gồm cả hàm sóng của electron và
của hạt nhân. Đến mục 1.4, chúng tôi trình bày về mô hình giao thoa hai tâm và
điều kiện xảy ra cực tiểu giao thoa của hai nguồn phát xạ điểm dùng để trích xuất
thông tin khoảng cách liên hạt nhân.
Trong chương 2, ở phần đầu chương, chúng tôi trình bày về đặc điểm chung
của phổ phát xạ HHG và sự thay đổi của pha HHG khi xảy ra cực tiểu giao thoa tại
một bậc cụ thể. Ở mục 2.2, phổ HHG và vị trí các điểm cực tiểu giao thoa ứng với
góc định phương khác nhau trong hai trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động sẽ
được trình bày. Từ đó, chúng tôi sẽ rút ra những nhận xét về vị trí điểm cực tiểu
giao thoa ứng với các góc định phương khác nhau khi hạt nhân đứng yên và dao

động. Đồng thời, chúng tôi cũng sẽ trích xuất được một số thông tin khoảng cách
liên hạt nhân tại thời điểm xảy ra giao thoa. Ở mục 2.3, chúng tôi so sánh phổ HHG
cùng với vị trí điểm cực tiểu giao thoa trong các trường hợp cường độ trường laser
khác nhau, xung laser khác nhau và rút ra nhận xét rằng bậc HHG xảy ra sự giao
thoa không phụ thuộc vào thông số của laser sử dụng.
Kết luận là phần cuối cùng của luận văn. Trong phần này, chúng tôi tóm tắt
lại các kết quả đã đạt được. Từ đó, chúng tôi nêu lên hướng phát triển của đề tài.
.

4
Footer Page 13 of 126.


Header Page 14 of 126.

CHƯƠNG 1: Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc
cao. Mô hình giao thoa hai tâm
Trong chương này chúng tôi trình bày các vấn đề liên quan đến sự phát xạ
sóng điều hòa bậc cao HHG của nguyên tử, phân tử khi tương tác với laser mạnh,
xung cực ngắn. Phần đầu, chúng tôi sẽ trình bày mô hình ba bước Lewenstein với
nguyên tử, phân tử. Tiếp theo, chúng tôi trình bày một hướng tiếp cận khác khi tính


toán HHG là phương pháp giải số phương trình Schrodinger
phụ thuộc thời gian
của nguyên tử, phân tử khi tương tác với trường laser mạnh, xung cực ngắn, từ đó
thu được HHG. Trong đó, chúng tôi sẽ trình bày về phương pháp thời gian ảo,
phương pháp tách toán tử và cách tính HHG từ hàm sóng phụ thuộc thời gian. Sau
đó, chúng tôi áp dụng các phương pháp đó cho ion phân tử H +2 trong trường hợp hạt
nhân đứng yên và dao động. Cuối cùng, chúng tôi trình bày về mô hình giao thoa

hai tâm – liên quan đến cực tiểu cường độ trên miền phẳng của phổ HHG.

1.1 Mô hình ba bước Lewenstein
Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao là hiệu ứng quang phi tuyến xảy ra trong quá
trình tương tác giữa laser và nguyên tử, phân tử. Trong phổ phát xạ HHG, ở một vài
bậc ban đầu, cường độ HHG rất mạnh và giảm nhanh. Sau đó, một miền phẳng xuất
hiện với HHG có cường độ gần như giống nhau. Cuối cùng, miền phẳng kết thúc
bởi một điển dừng mà từ đó cường độ HHG giảm mạnh. Năm 1987, McPherson và
cộng sự ở Đại học Illinois (Chicago, Illinois, Mỹ) đã lần đầu tiên phát hiện sóng
điều hòa bậc cao đến bậc 17 khi cho laser xung cực ngắn và cường độ đỉnh cao
tương tác với khí neon [10]. Sau khi thực nghiệm quan sát được HHG thì lý thuyết
cũng phát triển để giải thích thực nghiệm. Năm 1994, Lewenstein đã đề xuất mô
hình ba bước mang tên ông để mô tả cơ chế phát xạ HHG khi nguyên tử tương tác
với laser [11]. Mô hình ba bước này dựa trên các mô tả lượng tử, sử dụng xấp xỉ


trường mạnh (Strong Field – Approximation) khi giải phương trình Schrodinger
của
5
Footer Page 14 of 126.


Header Page 15 of 126.

nguyên tử trong trường laser. Theo mô hình này, quá trình phát xạ HHG được mô tả
dựa trên ba bước: đầu tiên electron sẽ được ion hóa xuyên hầm ra miền liên tục; sau
đó electron được xem như chuyển động dưới tác dụng của điện trường laser; cuối
cùng, khi trường laser đổi chiều thì electron được kéo ngược trở lại tái va chạm với
ion mẹ và phát ra một sóng thứ cấp chính là HHG.
Đầu tiên, do laser bắn vào làm lệch rào thế Coulomb nên nguyên tử, phân tử

bị ion hóa. Sự ion hóa có thể xảy ra theo cơ chế ion hóa xuyên hầm, vượt rào hay đa
photon tùy thuộc vào hệ số đoạn nhiệt 𝛾 =

hóa nguyên tử, 𝑈𝑝 =

𝐸02

4𝜔2

𝜔�2𝐼𝑝
𝐸0

=�

𝐼𝑝

2𝑈𝑝

. Trong đó, 𝐼𝑝 là thế ion

là động năng trung bình của electron khi dao động trong

trường laser. Khi hệ số đoạn nhiệt 𝛾 ≪ 1 hay trường laser có cường độ cao và tần

số thấp, sự ion hóa của điện tử là sự ion hóa xuyên hầm hoặc vượt rào, tỉ lệ electon
bị ion hóa theo cơ chế đa photon rất nhỏ có thể bỏ qua. Khi 𝛾 ≫ 1, tức là laser có
tần số cao và cường độ thấp, khi đó sự ion hóa đa photon sẽ xảy ra, electron chỉ bức
ra khi hấp thụ liên tiếp nhiều photon. Để có HHG, chúng ta xét thế ion hóa nguyên
tử 𝐼𝑝 ≫ 1 và laser có thông số cường độ điện trường 𝐸0 , tần số 𝜔 phù hợp, tức là
động năng trung bình của điện tử 𝑈𝑝 trong trường laser có lớn hơn hoặc bằng 𝐼𝑝

nhưng vẫn nhỏ hơn mức bão hòa 𝑈𝑠𝑠𝑠 . Khi đó, sự ion hóa xuyên hầm sẽ chiếm ưu

thế.

Sau đó electron chuyển động trong miền liên tục gây ra bởi trường laser và
trường Coulomb gây bởi hạt nhân. Với điều kiện trường laser cường độ cao, vai trò
của thế Coulomb không đáng kể. Trong quá trình chuyển động, electron được gia
tốc trong trường laser và thu được vận tốc lớn.
Khi trường laser đổi chiều sau nửa chu kỳ quang học, electron có động năng
lớn bị kéo ngược trở về hạt nhân. Khi electron quay về ion mẹ, nó có thể tán xạ
không đàn hồi, tán xạ đàn hồi hoặc dịch chuyển bức xạ về trạng thái cơ bản. Nếu
electron có thể kết hợp trở về trạng thái cơ bản thì sự chuyển trạng thái này sẽ
chuyển động năng electron thành năng lượng photon và phát xạ HHG có tần số 𝜔
6
Footer Page 15 of 126.


Header Page 16 of 126.

ứng với các quỹ đạo khác nhau của electron. Nếu giả sử vận tốc ban đầu của
electron bứt ra bằng không thì động năng cực đại của electron quay trở về bằng
3,17𝑈𝑝 . Do electron tái kết hợp trở về trạng thái ban đầu nên động năng của elctron

quay về tại thời điểm va chạm và năng lượng ion hóa 𝐼𝑝 sẽ chuyển thành năng

lượng của photon phát ra. Năng lượng photon lớn nhất sẽ ứng với động năng cực
đại của electron quay về và tần số photon phát ra trong trường hợp này chính là tần

số của điểm dừng [1], [7]:

ℏ𝜔𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐𝑐 = 3.17𝑈𝑝 + 𝐼𝑝 .

(1.1)

Trong mô hình này, các giả thuyết trong lý thuyết trường mạnh sau được áp dụng:
• Giả thuyết 1: Trong quá trình tương tác với laser, chỉ có trạng thái cơ bản của
nguyên tử đóng góp, còn đóng góp của các trạng thái liên kết khác có thể bỏ
qua.
• Giả thuyết 2: Trạng thái cơ bản không bị thay đổi theo thời gian.
• Giả thuyết 3: Trong miền liên tục, electron được coi như một hạt tự do chuyển
động trong trường điện không chịu tác dụng của thế Coulomb.

1.2 Phương pháp TDSE tính toán HHG
Để có thể thu được phổ HHG, chúng tôi cần phải giải phương trình
Schrö dinger phụ thuộc thời gian TDSE khi nguyên tử, phân tử tương tác với
trường laser mạnh (trong hệ đơn vị nguyên tử):
𝑖

𝜕

𝜕𝜕

𝜓(𝑟⃗, 𝑡 ) = �

𝑝�2

2𝑚

+ 𝑉(𝑟⃗, 𝑡)� 𝜓(𝑟, 𝑡 ),

(1.2)

trong đó 𝑉(𝑟⃗, 𝑡) là tổng của thế tương tác Coulomb 𝑉𝐶 (𝑟⃗) và thế năng tương tác

giữa electron với trường laser 𝑉𝐿 (𝑟⃗, 𝑡).

Trong xấp xỉ lưỡng cực, thế năng tương tác giữa electron và trường laser

được xác định bởi:

7
Footer Page 16 of 126.


Header Page 17 of 126.

𝑉𝐿 (𝑟⃗, 𝑡 ) = 𝑟⃗𝐸 (𝑡 ) = 𝑟⃗𝑒0 𝐸0 . 𝑓 (𝑡 )𝑐𝑐𝑐(𝜔0 𝑡),

(1.3)

với 𝐸0 , 𝑓(𝑡 ), 𝜔0 lần lượt là cường độ điện trường cực đại, hàm bao và tần số của

xung laser.

Nghiệm của phương trình (1.2) được viết dưới dạng:
𝑡

𝜓(𝑟⃗, 𝑡 ) = 𝑒𝑒𝑒 �−𝑖 ∫𝑡 �
0

𝑝�2

2𝑚

�(𝑟⃗, 𝑡, 𝑡0 )𝜓(𝑟⃗, 𝑡0 ),
+ 𝑉 (𝑟⃗, 𝑡 )� 𝑑𝑑 � 𝜓(𝑟⃗, 𝑡0 ) = 𝑈
𝑡

�(𝑟, 𝑡, 𝑡0 ) = 𝑒𝑒𝑒 �−𝑖 ∫ �
trong đó 𝑈
𝑡
0

𝑝�2

2𝑚

(1.4)

+ 𝑉 (𝑟⃗, 𝑡 )� 𝑑𝑑 � là toán tử tiến hóa theo thời

�(𝑟⃗, 𝑡, 𝑡0 ) là toán tử unita, vì vậy xác suất tìm thấy electron sẽ được
gian. Dễ thấy 𝑈

bảo toàn.

Muốn tìm được 𝜓(𝑟⃗, 𝑡 ), trước hết chúng tôi giải phương trình Schrö dinger

dừng bằng phương pháp thời gian ảo (imaginary relaxation method) để thu được
hàm sóng ban đầu 𝜓(𝑟⃗, 𝑡0 ) khi chưa có laser tác dụng. Từ hàm sóng ban đầu, chúng

tôi sử dụng phương pháp tách toán tử (split operator methods) để thu được hàm
�(𝑟⃗, 𝑡, 𝑡0 )𝜓(𝑟⃗, 𝑡0 ). Sau đó, chúng tôi tính gia
sóng phụ thuộc thời gian 𝜓(𝑟⃗, 𝑡 ) = 𝑈

tốc lưỡng cực là đạo hàm bậc hai của momen lưỡng cực dịch chuyển 𝑎(𝑡 ) = 𝑑̈ (𝑡),
biến đổi Fourier của gia tốc lưỡng cực này từ không gian thời gian vào không gian
tần số sẽ thu được phổ phát xạ HHG.

1.2.1 Phương pháp thời gian ảo giải phương trình 𝐒𝐒𝐒𝐒𝐨̈ 𝐝𝐝𝐝𝐝𝐝𝐝 dừng

Khi phân tử chưa tương tác với laser, phương trình Schrö dinger dừng phụ

thuộc thời gian:

𝑖

𝜕𝜕(𝑟⃗,𝑡)
𝜕𝜕

=�

𝑝�2

2𝑚

� 𝜓(𝑟⃗, 𝑡).
+ 𝑉� 𝜓(𝑟⃗, 𝑡) = 𝐻

(1.5)

Ta tiến hành đặt ẩn 𝜏 = 𝑖𝑖 và thế 𝜏 vào phương trình (1.5). Với phép đổi biến

số này ta được phương trình:

8
Footer Page 17 of 126.


Header Page 18 of 126.

𝑖

𝜕𝜕(𝑟⃗,𝜏)
𝜕𝜕

� 𝜓(𝑟⃗, 𝜏).
= −𝐻

(1.6)

Nghiệm của phương trình này được viết dưới dạng:
𝜓(𝑟⃗, 𝜏) = 𝑒 −𝜏𝐻� 𝜓(𝑟⃗, 0).

(1.7)

Ở thời điểm 𝜏 = 0, hàm sóng ban đầu 𝜓(𝑟⃗, 0) được mở rộng như một tổ hợp

tuyến tính của hệ hàm đầy đủ các hàm riêng:

𝜓(𝑟⃗, 0) = ∑∞
⃗),
𝑛=0 𝐶𝑛 𝜓𝑛 ( 𝑟

(1.8)

trong đó |𝐶𝑛 |2 là xác suất tìm thấy điện tử ở trạng thái 𝜓𝑛 (𝑟⃗) và thỏa mãn điều kiện

2
chuẩn hóa ∑∞
𝑛=0|𝐶𝑛 | = 1.

Thay (1.8) vào (1.7) ta được:
−𝜏𝐸𝑛
⃗) = ∑∞
𝜓𝑛 ( 𝑟⃗),
𝜓(𝑟⃗, 𝜏) = 𝑒 −𝜏𝐻� ∑∞
𝑛=0 𝐶𝑛 𝜓𝑛 ( 𝑟
𝑛=0 𝐶𝑛 𝑒

(1.9)

trong đó 𝐸𝑛 là các mức năng lượng riêng tương ứng với hàm riêng 𝜓𝑛 (𝑟⃗).

Dù hàm sóng ban đầu 𝜓(𝑟⃗, 0) đã được chuẩn hóa thì sau thời gian 𝜏, tính

chuẩn hóa này sẽ giảm đi do sự xuất hiện của các thừa số 𝑒 −𝜏𝐸𝑛 . Hàm sóng ở (1.9)

sau khi được chuẩn hóa được viết lại như sau:

𝜓(𝑟⃗, 𝜏) =

−𝜏𝐸𝑛 𝜓 (𝑟⃗)
∑∞
𝑛
𝑛=0 𝐶𝑛 𝑒
2 −2𝜏𝐸𝑛
�∑∞
𝑛=0|𝐶𝑛 | 𝑒

=

𝐶
𝜓0 +∑𝑛≠0� 𝑛 �𝑒 −𝜏(𝐸𝑛 −𝐸0 )𝜓𝑛 (𝑟⃗)
𝐶0

𝐶 2
�1+∑𝑛≠0� 𝑛 � 𝑒 −2𝜏(𝐸𝑛 −𝐸0 )
𝐶0

,

(1.10)

với 𝜓0 , 𝐸0 lần lượt là hàm sóng và năng lượng của trạng thái cơ bản trong phương
trình 𝐻𝜓𝑛 = 𝐸𝑛 𝜓𝑛 . Ta có 𝐸𝑛 − 𝐸0 > 0 nên 𝑒 −𝜏(𝐸𝑛 −𝐸0) → 0 khi 𝜏 → ∞ hay tốc độ

hội tụ của trạng thái n sẽ nhanh hơn trạng thái (n – 1). Như vậy khi cho thời gian 𝜏

tiến tới vô hạn, hàm sóng 𝜓(𝑟⃗, 𝜏) sẽ tiến về hàm sóng ở trạng thái cơ bản 𝜓0 . Vì vậy

để giải phương trình 𝐻𝜓𝑛 = 𝐸𝑛 𝜓𝑛 , chúng ta xuất phát từ một trạng thái ban đầu bất

9
Footer Page 18 of 126.


Header Page 19 of 126.

kì 𝜓(𝑟⃗, 0), tác dụng số hạng 𝑒 −𝜏𝜏 lên hàm sóng này và cho 𝜏 → ∞, chúng ta sẽ thu

được hàm sóng và mức năng lượng của trạng thái cơ bản.

Đối với các trạng thái kích thích, chúng ta cũng tiến hành tương tự. Khi đó
để tìm trạng thái kích thích, chúng ta loại bỏ các trạng thái trước đó trong biểu thức
(1.7). Chẳng hạn như đối với trạng thái kích thích thứ nhất, ta cần loại bỏ trạng thái
cơ bản. Trạng thái kích thích thứ nhất được tìm xuất phát từ biểu thức:
𝜓(𝑟⃗, 𝜏) = (𝐼 − 𝑃0 )𝑒 −𝜏𝐻� 𝜓(𝑟⃗, 0) = (𝐼 − |𝜓0 ⟩⟨𝜓0 |)𝑒 −𝜏𝐻� 𝜓(𝑟⃗, 0),

(1.11)

với 𝑃0 = |𝜓0 ⟩⟨𝜓0 | là mật độ của trạng thái cơ bản. Với các trạng thái kích thích n

cao hơn, chúng ta loại bỏ trạng thái cơ bản, trạng thái kích thích thứ nhất, …, trạng
thái kích thích thứ n-1, ta sẽ thu được hàm sóng và năng lượng của trạng thái kích
thích thứ n:
𝜓(𝑟⃗, 𝜏) = (1 − 𝑃0 − 𝑃1 −. . . −𝑃𝑛−1 )𝑒 −𝜏𝐻� 𝜓(𝑟⃗, 0).

(1.12)

1.2.2 Phương pháp tách toán tử giải phương trình 𝐒𝐒𝐒𝐒𝐨̈ 𝐝𝐝𝐝𝐝𝐝𝐝 phụ
thuộc thời gian

� = 𝑇� + 𝑉� . Lúc này nghiệm của phương
Trong phương trình (1.5), ta có: 𝐻

trình (1.5) có dạng:

𝜓(𝑟⃗, 𝑡 + ∆𝑡 ) = exp[−𝑖∆𝑡�𝑇 + 𝑉 (𝑟⃗, 𝑡 )�]𝜓(𝑟⃗, 𝑡).

(1.13)

Đặt 𝜆 = −𝑖∆𝑡, A=T, 𝐵 = 𝑉 (𝑟⃗, 𝑡 ), chúng ta sẽ áp dụng phương pháp chia lên

toán tử mũ này. Các công thức đối xứng có thể đạt được với độ chính xác bậc 𝜆2𝑛+1

bởi:

𝑒𝑒𝑒[𝜆(𝐴 + 𝐵)] = 𝑆2𝑛+1 + 0(𝜆2𝑛+1 ).

(1.14)

Ở đây chúng tôi xét công thức 𝑆3 (𝜆) với độ chính xác bậc hai cùng bậc với

0(𝜆3 ). Như vậy chúng tôi cần xác định 𝑆3 (𝜆). Để thực hiện điều này chúng tôi tách
10
Footer Page 19 of 126.


Header Page 20 of 126.

toán tử 𝐵 = 𝑉 (𝑟⃗, 𝑡 ) thành hai phần
𝑉

𝑉

𝐵
2

=

𝑉(𝑟⃗,𝑡)
2

, chúng ta sẽ thu được toán tử mũ

𝑒𝑒𝑒 �−𝑖∆𝑡( + 𝑇 + )�. Sử dụng hệ thức Zassenhaus chúng tôi thu được công thức:
2

2

𝑉

𝑉

𝑒 −𝑖∆𝑡(𝑉+𝑇) = 𝑒 −𝑖∆𝑡 2 𝑒 −𝑖∆𝑡( 2 +𝑇) 𝑒

(−𝑖∆𝑡)2 𝑉
𝑉
� ,𝑇+ �

2
2
2

+ 𝑂(∆𝑡 3 ).

(1.15)

𝜓(𝑟⃗, 𝑡 + ∆𝑡 ) = 𝑒 −𝑖∆𝑡 2 𝑒 −𝑖∆𝑡𝑡 𝑒 −𝑖∆𝑡 2 𝜓(𝑟⃗, 𝑡 ) + 𝑂(∆𝑡 3 ).

(1.16)

Tương tự tiếp tục áp dụng hệ thức Zassenhaus với số hạng thứ hai. Cuối cùng chúng
ta đã tách vế phải của (1.10) thành tích của ba toán tử:
𝑉

𝑉

Từ (1.13), để thu được hàm sóng phụ thuộc thời gian chúng tôi thực hiện các
bước tính toán sau:
𝑉

• Bước 1: Đầu tiên, chúng ta tác dụng toán tử 𝑒 −𝑖∆𝑡 2 lên hàm sóng ban đầu
𝜓(𝑟⃗, 0). Đây chẳng qua là phép nhân hai hàm số:
𝑉

𝜓1 (𝑟⃗) = 𝑒𝑒𝑒 �−𝑖∆𝑡 � 𝜓(𝑟⃗, 0).
2

(1.17)

• Bước 2: Tiếp theo chúng ta tiếp tục tác dụng toán tử xung lượng 𝑒 −𝑖∆𝑡𝑡 lên
hàm sóng 𝜓1 (𝑟⃗).

- Đầu tiên chúng ta sẽ chuyển hàm sóng từ không gian tọa độ vào không
gian xung lượng qua phép biến đổi Fourier:
𝜓2 (𝑝⃗) =

1

+∞

∫

�(2𝜋)3 −∞

𝜓1 (𝑟⃗) 𝑒 −𝑖𝑝⃗𝑟⃗ 𝑑𝑟⃗.

(1.18)

- Sau đó tác dụng toán tử 𝑒 −𝑖∆𝑡𝑡 lên hàm sóng 𝜓2 (𝑝⃗). Đây chẳng qua là
phép nhân hai hàm số:

𝜓3 (𝑝⃗) = 𝑒𝑒𝑒 �−𝑖∆𝑡

𝑝⃗2
2

� 𝜓2 (𝑝⃗).

(1.19)

- Cuối cùng chuyển hàm sóng về không gian tọa độ bằng phép biến đổi
Fourier ngược:

11
Footer Page 20 of 126.


Header Page 21 of 126.

𝜓4 (𝑟⃗) =

1

+∞

∫

�(2𝜋)3 −∞

𝜓3 (𝑝⃗)𝑒 −𝑖𝑝⃗𝑟⃗ 𝑑𝑝⃗.

(1.20)

𝑉

• Bước 3: Cuối cùng chúng ta tác dụng toán tử 𝑒 −𝑖∆𝑡 2 lên hàm sóng 𝜓4 (𝑟⃗):
𝑉

𝜓(𝑟⃗, ∆𝑡 ) = 𝑒𝑒𝑒 �−𝑖∆𝑡 � 𝜓4 (𝑟⃗).
2

(1.21)

Quá trình lặp đi lặp lại đến hết thời gian tương tác, chúng ta sẽ thu được hàm sóng
phụ thuộc thời gian cần tìm.

1.2.3 Tính toán phát xạ HHG
Ta có thể tính phát xạ HHG tường minh thông qua gia tốc lưỡng cực
𝑎(𝑡 ) = 𝑑̈ (𝑡). Sử dụng định lý Ehrenfest, ta viết lại gia tốc lưỡng cực dưới dạng sau:
𝑎(𝑡 ) = 𝑑̈ (𝑡 ) =

𝑑2

𝑑𝑑 2

〈𝑟⃗〉.

(1.22)

⇒ 𝑎(𝑡 ) = −⟨𝜓(𝑟⃗, 𝑡 )|∇𝑉 (𝑟⃗, 𝑡 )|𝜓(𝑟⃗, 𝑡 )⟩ = −�𝜓(𝑟⃗, 𝑡 )�∇𝑉𝐶 (𝑟⃗) + 𝐸�⃗ (𝑡)�𝜓(𝑟⃗, 𝑡 )�.
(1.23)

Sau đó ta thực hiện phép biến đổi Fourier gia tốc lưỡng cực này từ không gian
thời gian vào không gian tần số:
𝐴𝑒̂ (𝜔) = − ∫�𝜓(𝑟⃗, 𝑡 )�𝑒̂ [∇𝑉𝐶 (𝑟⃗) + 𝐸�⃗ (𝑡 )]�𝜓(𝑟⃗, 𝑡 )� 𝑒 𝑖𝑖𝑖 𝑑𝑑.

(1.24)

Từ đây chúng ta có thể tính được cường độ HHG:
𝑆𝑒̂ (𝜔) = |𝐴𝑒̂ (𝜔)|2 .

và pha của HHG là arg (𝐴𝑒̂ (𝜔)).

12
Footer Page 21 of 126.

(1.25)


Header Page 22 of 126.

1.3 Phương pháp TDSE tính toán HHG cho phân tử ion 𝑯+
𝟐

Trong mục này, chúng tôi sẽ trình bày phương pháp TDSE áp dụng cụ thể

cho ion phân tử 𝐻2+ trong hai trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động. Trong

mục 1.3.1, chúng tôi trình bày về góc định phương 𝜃 , giá trị hằng số “soft-

Coulomb” và cách giải phương trình Schrö dinger tìm phổ HHG khi hạt nhân đứng

yên. Trong mục 1.3.2, chúng tôi trình bày về cách giải phương trình Schrö dinger
tìm phổ HHG khi hạt nhân dao động.

1.3.1 Trường hợp hạt nhân đứng yên
Góc định phương 𝜃 là góc hợp bởi trục của phân tử và vec-tơ phân cực của

laser chiếu vào. Chúng tôi xét mô hình hai chiều cho hệ điện tử và một chiều cho
hạt nhân phân tử (hình 1.1).

Hình 1.1: Mô hình khảo sát. Laser được chiếu lệch góc θ so với trục phân tử

Phương trình Schrö dinger của phân tử 𝐻2+ khi tương tác với trường laser

trong hệ đơn vị nguyên tử có dạng:
𝑖

𝜕

𝜕𝜕

𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 𝑡 ) = �−

𝜕2

2𝜕𝜕 2

−

𝜕2

2𝜕𝜕 2

−

𝜕2

2𝜇𝜇𝜇2

13
Footer Page 22 of 126.

+ 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑅 ) + 𝑉(𝑥, 𝑦, 𝑡)� 𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 𝑡 ),
(1.26)


Header Page 23 of 126.

trong đó (x,y) là tọa độ của điện tử, R là khoảng cách giữa hai hạt nhân, 𝜇 là khối
lượng rút gọn của hai hạt nhân, 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑅 ) là thế Coulomb, 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑡 ) là thế năng
tương tác giữa điện tử với trường laser.

Để tránh điểm kì dị trong thế Coulomb, chúng tôi thêm vào một hằng số là 𝑎,

gọi là thế soft-Coulomb. Vì không có số liệu thực nghiệm về thế năng thực tế của
ion phân tử 𝐻2+ nên chúng tôi sử dụng mô phỏng Gaussian để so sánh và chọn hằng

số “soft-Coulomb” phù hợp. Khoảng cách liên hạt nhân được chọn trong bài luận

văn này có giá trị từ 0,2 a.u đến 10,2 a.u và chia thành 64 khoảng giá trị. Với mỗi
giá trị R chúng tôi chọn một giá trị “Soft-Coulomb” 𝑎 phù hợp sao cho giá trị năng

lượng thu được sau khi giải phương trình Schrö dinger dừng gần đúng với giá trị
năng lượng khi giải bằng Gaussian. Kết quả về các giá trị “Soft-Coulomb” được thể
hiện trên hình 1.2.

H»ng sè soft-Coulomb (a.u2)

0.8
0.7
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0

1

2

3

4

5

6

7

8

Kho¶ng c¸ch liªn h¹t nh©n R (a.u)

9

10

Hình 1.2: Đường biểu diễn các giá trị hằng số “Soft-Coulomb” theo khoảng cách
liên hạt nhân R
Khi tính HHG của phân tử 𝐻2+ với hạt nhân đứng yên, phần động năng của

hạt nhân trong phương trình Schrö dinger phụ thuộc thời gian được bỏ qua. Do đó
14
Footer Page 23 of 126.


Header Page 24 of 126.

phương trình Schrö dinger chỉ còn lại động năng của electron, thế Coulomb và thế

năng tương tác giữa electron và trường laser. Đồng thời hàm sóng chỉ là hàm sóng
của điện tử. Trước tiên chúng tôi giải phương trình Schrö dinger dừng cho một điện
tử để tìm trạng thái ban đầu của hệ:
𝐸𝐸(𝑥, 𝑦, 0) = �−

𝜕2

2𝜕𝜕

−
2

𝜕2

2𝜕𝜕 2

+ 𝑉(𝑥, 𝑦)� 𝜓(𝑥, 𝑦, 0).

(1.27)

Bằng cách sử dụng phương pháp thời gian ảo, chúng ta tìm hàm sóng của
điện tử ban đầu khi chưa bắn xung laser. Ở đây hai hạt nhân cố định (𝑅 = 𝑅� =

2.0 a. u. ) nên thế Coulomb không phụ thuộc vào khoảng cách liên hạt nhân R và
thế năng tương tác giữa điện tử với trường laser sẽ có dạng:
1

𝑉(𝑥, 𝑦) = � −
𝑅

1

� 2
��𝑥−𝑅
� +𝑦 2 +𝑎
2

−

1

� 2
��𝑥+𝑅
� +𝑦 2 +𝑎

2

,

𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑡 ) = (𝑥𝐸0 𝑐𝑐𝑐𝑐 + 𝑦𝐸0 𝑠𝑠𝑠𝑠 ). (𝑓 (𝑡 )sin(𝜔0 𝑡)).

(1.28)

(1.29)

Với trạng thái ban đầu vừa tìm được, phân tử tương tác với laser và phát ra
HHG. Lúc này hàm sóng của điện tử 𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑡 ) phụ thuộc thời gian được xác định

bằng phương pháp tách toán tử với
𝑡

𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑡 ) = 𝑒𝑒𝑒 �−𝑖 ∫𝑡 �−
0

𝜕2

2𝜕𝜕

−
2

𝜕2

2𝜕𝜕 2

+ 𝑉 (𝑥, 𝑦) + 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑡 )� 𝑑𝑡� 𝜓(𝑥, 𝑦, 0).

(1.30)

Phổ HHG đặc trưng cho phân tử 𝐻2+ khi hạt nhân cố định tại vị trí cân bằng

được tính thông qua các bước tính toán và biến đổi Fourier như trong (1.23), (1.24)
và (1.25).

1.3.2 Trường hợp hạt nhân dao động
Khi hạt nhân đứng yên, hàm sóng ban đầu chỉ là hàm sóng của electron và
sau khi tương tác với trường laser thì electron xuyên hầm và trở lại kết hợp với hạt

15
Footer Page 24 of 126.


Header Page 25 of 126.

nhân đứng yên. Tuy nhiên, khi xét hạt nhân dao động, hàm sóng ban đầu bao gồm
cả phần của electron và hạt nhân, HHG phát ra là do sự quay trở lại kết hợp của
electron với hạt nhân dao động liên tục trong trường laser. Đó chính là sự khác biệt
cơ bản về bản chất vật lý của hai trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động.
Đối với phân tử 𝐻2+ có xét đến dao động hạt nhân thì phương trình

Schrö dinger có dạng đầy đủ như (1.26). Hàm sóng 𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 𝑡 ) , nghiệm của
phương trình (1.26) được viết dưới dạng:

𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 𝑡 ) =
𝑡

𝑒𝑒𝑒 �−𝑖 ∫𝑡 �−
0

𝜕2

2𝜕𝜕

−
2

𝜕2

2𝜕𝜕

−
2

𝜕2

2𝜇𝜇𝜇 2

+ 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑅 ) + 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑡 )� 𝑑𝑑� 𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 0).

(1.31)

Hàm sóng ban đầu là hàm sóng khi chưa có laser tác dụng, bao gồm cả hàm
sóng điện tử và hạt nhân, được xác định bằng cách giải phương trình Schrö dinger
dừng:
�−

𝜕2

2𝜕𝜕

−
2

𝜕2

2𝜕𝜕

−
2

𝜕2

2𝜇𝜇𝜇2

+ 𝑉 (𝑥, 𝑦, 𝑅 )� 𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 0) = 𝐸𝐸(𝑥, 𝑦, 𝑅, 0).

(1.32)

Để giải được phương trình Schrö dinger của phân tử 𝐻2+ chúng tôi sử dụng

xấp xỉ Born-Oppenheimer.Vì khối lượng của hạt nhân lớn hơn rất nhiều lần so với
khối lượng của electron nên chuyển động của electron nhanh hơn rất nhiều so với
chuyển động của hạt nhân.Do đó khi xét đến chuyển động của hệ điện tử tại một
thời điểm xác định ta có thể xem hệ ion đứng yên. Còn khi xét chuyển động của hệ
ion ta có thể xem như hệ điện tử tạo ra một trường trung bình nào đó. Với gần đúng

này, chúng ta viết hàm sóng ban đầu của phân tử 𝐻2+ dưới dạng chồng chập của các

trạng thái dao dộng điện tử và hạt nhân (trong bài luận văn này, chúng tôi kí hiệu 𝜈
là chỉ số lượng tử đặc trưng cho mức dao động của hạt nhân):
𝜓(𝑥, 𝑦, 𝑅, 0) = ∑𝜈 𝐶𝜈 𝜑(𝑥, 𝑦, 𝑅 )𝜒𝜈 (𝑅 ),

16
Footer Page 25 of 126.

(1.33)