DSpace at VNU: Xác định độ giàu của nhiên liệu Uran nghèo và Uran được làmgiàu thấp bằng phương pháp phổ Gamma

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
-------------------

Pham Thị Nghĩa

XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU
URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƢỢC LÀM GIÀU
TÁP BẰNG PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA.

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội - 2015


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
-------------------

Pham Thị Nghĩa

XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU
URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƢỢC LÀM GIÀU
TÁP BẰNG PHƢƠNG PHÁP PHỔ GAMMA.

Chuyên ngành: Vật lí hạt nguyên tử
Mã số: 60440106

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC
NGƢỜI HƢỚNG DẪN : PGS.TS BÙI VĂN LOÁT
Hà Nội - 2015

LỜI CẢM ƠN
Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS. Bùi Văn Loát, các thầy
cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường
Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội và các cán bộ Trung tâm
Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo
tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn
này.
Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên
động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành
luận văn này.
Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014
Học viên

Phạm Thị Nghĩa


MỤC LỤC
MỞ ĐẦU............................................................................................................................... 1
CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG
PHÁP PHÂN TÍCH ............................................................................................................. 3

1.1. Một số đặc trƣng cơ bản của Urani ................................................................. 3
1.2. Nhiên liêụ uran đƣơ ̣c làm giàu và uran nghèo . Error! Bookmark not defined.
1.2.1. Quá trình làm giàu Urani ................................. Error! Bookmark not defined.
1.2.2.Urani nghèo ........................................................ Error! Bookmark not defined.
1.3. Các phƣơng pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân UraniError! Bookmark not defined.
1.3.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu .............. Error! Bookmark not defined.
1.3.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA)Error! Bookmark not defined.

1.3.3. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trongError! Bookmark not defined.
CHƢƠNG 2. PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM .............Error! Bookmark not defined.

2.1. Xác định độ giàu của nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt

đô ̣ các

đồ ng vi Uran.
............................................................... Error! Bookmark not defined.
̣

2.2. Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phƣơng pháp phổ gamma.Error! Bookmark not defi

2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma.Error! Bookmark not defi

2.2.2. Mẫu phân tích và thiế t bi ̣ đo phổ gamma của nhiên liê ̣u hạt nhân.Error! Bookmark not de
2.3. Phƣơng pháp chuẩ n nô ̣i xác đinh
̣ tỷ số hoa ̣t đô ̣.Error! Bookmark not defined.

2.3.1. Phương pháp chuẩ n nội hiê ̣u suấ t ghi xác đinh
̣ tỷ số hoạt độ.Error! Bookmark not defined
2.3.2. Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiê ̣u suấ t ghi của Detector
Planar. .......................................................................... Error! Bookmark not defined.
2.4. Một số hiê ̣u chỉnh nâng cao độ chính xác kế t quả đo.Error! Bookmark not defined.
Hiệu chỉnh chồng chập xung. ..................................... Error! Bookmark not defined.
CHƢƠNG 3. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ ...................Error! Bookmark not defined.

3.1. Xác định độ giàu đồng vị trong nhiên liệu Urani trong mẫu làm giàu cao
dƣạ vào tính chấ t của hiêụ suấ t ghi Planar. ............. Error! Bookmark not defined.
3.2. Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm ........... Error! Bookmark not defined.

TÀI LIỆU THAM KHẢO................................................................................................... 4


DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT
HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết.
BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh
khiết dải rộng.
FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi
là độ phân giải năng lượng.
EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu.
DU – Depleted Uranium, Urani nghèo.
Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất
phát xạ.
ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng
Plasma.
NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu.
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số.
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh.


DANH MỤC HÌNH VẼ
Hình 1.1: Chuỗi phân rã
Hình 1.2: Chuỗi phân rã

238
235

U - 206Pb.

U - 207Pb.

Hình 2.1. Sơ đồ hê ̣ phổ kế gamma

.

Hình 2.2. Đường cong hiệu suất ghi của detectorHPGep planar phụ thuộc vào
năng lượng
Hình 3.1: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu
ứng với các đỉnh năng lượng 53,20 keV;
Hình 3.2: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khố i lượng mẫu
ứng với các đỉnh năng lượng 58,57 keV
Hình 3.3: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu
ứng với các đỉnh năng lượng 63,29 keV
Hình 3.4: Phổ gamma U4.46 với thời gian đo là 106921 giây
Hình 3.5. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ
gamma mẫu U4.46.
Hình 3.6. Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liê ̣u uran nghèo được đo trong
79932 s
Hình 3.7. Đường cong hiệu suất ghi của mẫu uran nghèo


DANH MỤC BẢNG BIỂU
Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U Bảng 1.2: Chuỗi phân rã

235

206

Pb.

U - 207Pb.

Bảng 2.1: Các vạch phổ có thể được sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ.
Bảng 3.1. Kế t quả xử lý phổ U 36 với khố i lượng mẫu khác nhau
Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác
nhau
Bảng 3.3. Kế t quả tính toán hê ̣ số K0 tại các vạch gamma
Bảng 3.4. Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu U4.46.
Hình 3.5. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ
gamma mẫu U4.46.
Hình 3.6. Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liê ̣u uran nghèo được đo trong
79932 s


MỞ ĐẦU
Nước ta đang tiế n hành chuẩ n bi ̣cơ sở vâ ̣t chấ t và nhân lực để xây dựng
nhà máy điện hạt nhân đầu tiên ở Ninh Thuận

. Nhiên liê ̣u uran đươ ̣c làm giàu

chính là nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân . Để có thể sử du ̣ng có hiê ̣u quả , an
toàn nhà máy điện hạt nhân tất cả các kiến thức liên quan tới cơ sở vật chất , cũng
như hoa ̣t đô ̣ng của lò phản ứng cầ n phải đươ ̣c chuẩ n bi ̣, kỹ lưỡng bài bản , nhấ t là
yế u tố con người.
Một trong những mục tiêu quan trọng nhất trong việc phát triển năng
lượng hạt nhân ở một quốc gia chính là việc phát triển công nghệ nhiên liệu hạt
nhân, tập trung vào việc đánh giá các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân , xa hơn
nữa là quá trình làm giàu nhiên liệu.
Urani là một loại nhiên liệu quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạt
nhân. Các thông tin đầy đủ về loại vật liệu này luôn thực sự cần thiết. Các số liệu

về thành phần, hàm lượng các đồng vị, các tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu,... có
ý nghĩa quan trọng trong quá trình sử dụng cũng như công tác quản lý, an ninh,
an toàn hạt nhân.
Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều những phương
pháp khác nhau được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các
khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế
anpha,... và phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế
gamma độ phân giải năng lượng cao. Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế
và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện
nghiên cứu và đặc điểm của từng loại
Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế
gamma bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy
trình thực nghiệm không quá phức tạp,, tuy nhiên đòi hỏi kỹ năng phân tích xử lý
số liệu khá phức tạp và tinh tế.
Luận văn với đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân
theo phương pháp phổ kế gamma”.

1


Mục tiêu của luận văn:
Về mă ̣t lý thuyế t tim
̀ hiể u các đă ̣c trưng của nhiên liê ̣u uran và phương
pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu
suấ t ghi.
Về thực nghiê ̣m tim
̀ hiể u ưu viê ̣t của phươn

g pháp chuẩ n n ội hiệu suất

ghi, áp dụng đánh giá đô ̣ giàu của nhiên liê ̣u uran có đô ̣ giàu thấ p . Bố cục luâ ̣n
văn, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn
được chia thành 3 chương sau:
Chương 1 trình bày tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt
nhân và các phương pháp phân tích urani
Chương 2 trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani
sử dụng phổ kế gamma kết hợp với các kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu
suất ghi tương đối.
Chương 3 trình bày kết quả xác định độ giàu của mẫu nhiên liệu uran
đươ ̣c làm giàu cao dựa vào đă ̣c trưng hiê ̣u suấ t ghi của detector Planar không đổ i
trong vùng năng lươ ̣ng từ 20 keV đế n 100 keV và phương pháp chuẩ n nô ̣i hiê ̣u
suất ghi.

2


CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC
PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH
1.1. Một số đặc trƣng cơ bản của Urani
Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân
hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng
phục vụ cho nhu cầu của con người. Trong các nguyên tố hóa học, không phải
đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân. Có
những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược
lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng
năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi
phí xử lý rất cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp. Urani và Thori là hai nguyên
tố phóng xạ được quan tâm một cách đặc biệt. Hai nguyên tố này là những loại
nhiên liệu quan trọng của ngành công nghiệp năng lượng hạt nhân. Tuy nhiên,
hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ con

người. Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết
sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân.
Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa
trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử
là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U. Hiện nay người ta đã phát hiện
được 23 đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U. Tất
cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani tự nhiên có 3
đồng vị là:

234

U (0.0055% );

235

U (0.720% ) và

238

U ( 99.2745%). Urani có mặt

trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % trong đất, đá và nước.
Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha. Chu
kỳ bán rã của

238

U là khoảng 4.47 tỉ năm và của

235

U là 704 triệu năm, do đó nó

được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất.
Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của
nó.

235

U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một

cách tự phát. 238U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể được chuyển

3


TÀI LIỆU THAM KHẢO
Tài liệu tiếng Việt.
Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học

[1]

Quốc Gia Hà Nội - 2005..
PGS.TS. Ngô Quang Huy, Cơ sở vật lý hạt nhân – NXB Khoa học và Kỹ

[2]

thuật Hà Nội (2006)
Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội -

[3]

2009.
TS. Cao Đình Thanh, Nhiên liệu hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự

[4]

nhiên, ĐHQGHN. Tập bài giảng nhiên liệu hạt nhân- Lưu hành nội bộ.
Tài liệu tiếng Anh.
A Luca, “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”,

[5]

Rom. Journ. Phys, Vol. 53, No. 1-2, P35 -39, Bucharest, 2008.
[6] B.V.Loat, L.T.Anh, Ng.V.Quan, Ng.C.Tam,“The measurement of uranium
enrichment by using X - rays and gamma rays below 100keV”, VNU Journal
of Science, Mathematics- Physics,Vol. 28, No. 2 (2012) 77-8.
[7] Bui Van Loat, Nguyen Van Quan, Le Tuan An, Nguyen Van Bay, Nguyen
Cong Tam, “Enrichment determination of low – enriched uranium material
by gamma spectroscopic method ”, to be published.
[8] C.T. Nguyen, J. Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium age-dating using
intrisic efficiency calibration”, Nucl. Instr. And Meth. B 243 (2006) 187.
[9] .Delynn Clark, “U235:A gamma ray analysis code for uranium isotopic
determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, 1996.
[10]

Haluk YÜcel, “The applicability of MGA method for depleted and natural

uranium isotopic analysis in the presence of actinides”, Applied Radiation
and Isotopies 65 (2007) 1269-1280.

[11]

H. Yucel, H.Dikmen, “Uranium enrichment measurements using the

intensity ratios of self- fluresence X-ray-92* keV gamma ray in UXKα spectral
region”, Talanta 78 (2009) pp 410-417.

4


[12]

Kwang – June park, Junee- Sik Ju, “Determination of burn up and Pu /U

ratio of PỬ Spent fuel by gamma

–Ray Spectrometry”. Nuclear Engineering

and Technology, Vol 41 No 10, December 2009, T 1307-1314.
[13] M.H. Nassef, W.EL Mowafi, and M.S.EL Tahawy, “Non destructive assay
for 235U determination in reference material of uranium oxide”, Journal of
Nuclear and Radiation Physics, Vol.4 No.2, 2009, pp 65-73.
[14]. Thomas E. Sampson, Thomas A. Kelley,Duc T. Vo “Application Guide to
gamma Ray isotopic analysis using the FRAM sofltware”. Los Alamos
National Laboratory, Repeort LA-14018 (September 2003).

5