Tìm hiểu một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân và xác định độ giàu bằng phương pháp gamma

Header Page 1 of 128.

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
------------

ĐẶNG ĐÌNH NGỌC

TÌM HIỂU MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT
NHÂN VÀ XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU BẰNG PHƢƠNG PHÁP
GAMMA

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội – 2016

luan van thac si - luan van kinh te - khoa luan - tai lieu -Footer Page 1 of 128.


Header Page 2 of 128.

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
------------

ĐẶNG ĐÌNH NGỌC

TÌM HIỂU MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT
NHÂN VÀ XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU BẰNG PHƢƠNG PHÁP
GAMMA

Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử
Mã số : 60440106

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Người hướng dẫn khoa học : PGS.TS. Bùi Văn Loát

Hà Nội - 2016

luan van thac si - luan van kinh te - khoa luan - tai lieu -Footer Page 2 of 128.


Header Page 3 of 128.

LỜI CẢM ƠN
Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS.Bùi Văn Loát là người
hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập,
nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn này.
Em xin chân thành cảm ơn các thầy cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân,
Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học
Quốc Gia Hà Nội đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong suốt quá trình học
tập và thực hiện bản luận văn.
Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên
động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành luận
văn này.
Hà nội, ngày 11 tháng 12 năm 2015
Học viên

Đặng Đình Ngọc

luan van thac si - luan van kinh te - khoa luan - tai lieu -Footer Page 3 of 128.


Header Page 4 of 128.

MỤC LỤC

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT ................................................................... 4
DANH MỤC HÌNH VẼ ....................................................................................................... 5
DANH MỤC BẢNG BIỂU .................................................................................................. 6
MỞ ĐẦU ............................................................................................................................... 7
CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐẶC TRƢNG CƠ BẢN CỦA NHIÊN LIỆU
HẠT NHÂN .......................................................................................................................... 9

1.1. Một số đặc trƣng cơ bản của Urani .........................................................9
1.2. Nhiên liệu Urani ........................................... Error! Bookmark not defined.
1.3. Đặc điểm thiết kế của thanh nhiên liệu hạt nhân ... Error! Bookmark not
defined.
1.3.2. Đặc trƣng bức xạ đối với thanh nhiên liệu ........... Error! Bookmark not
defined.
b. Sự thay đổi cấu trúc viên gốm nhiên liệu ....... Error! Bookmark not defined.
c. Quá trình mỏi và rão hóa vật liệu ................... Error! Bookmark not defined.
1.4.Các phƣơng pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani Error! Bookmark
not defined.
1.4.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu ...... Error! Bookmark not defined.
1.4.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) .. Error! Bookmark
not defined.
c. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong Error! Bookmark not
defined.
CHƢƠNG 2. PHƢƠNG PHÁP VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH

HÀM LƢỢNG URANI .......................................................... Error! Bookmark not defined.

2.1. Phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết ... Error! Bookmark not
defined.
2.1.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn........................ Error! Bookmark not defined.
2.1.2. Phân tích phổ gamma................................ Error! Bookmark not defined.
2.2. Phƣơng pháp xác định hàm lƣợng urani sử dụng phổ kế gamma Error!
Bookmark not defined.
2.2.1. Cơ sở của phương pháp phổ gamma ........ Error! Bookmark not defined.
2.2.2. Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ ..Error! Bookmark not
defined.
2.2.3. Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani . Error!
Bookmark not defined.
CHƢƠNG 3. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ .................. Error! Bookmark not defined.

3.1. Đo phổ gamma của các mẫu nhiên liệu hạt nhân đƣợc làm giàu thấp
.............................................................................. Error! Bookmark not defined.
3.3. Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm ... Error! Bookmark not defined.

luan van thac si - luan van kinh te - khoa luan - tai lieu -Footer Page 4 of 128.


Header Page 5 of 128.

KẾT LUẬN ............................................................................. Error! Bookmark not defined.
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................................. 10

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT

HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết.

BEGe - Broad Energy Germaniumdetector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh
khiết dải rộng.
FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi là
độ phân giải năng lượng.
EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu.
DU – Depleted Uranium, Urani nghèo.
Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất
phát xạ.
ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng
Plasma.
NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu.
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số.
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh.

luan van thac si - luan van kinh te - khoa luan - tai lieu -Footer Page 5 of 128.


Header Page 6 of 128.

DANH MỤC HÌNH VẼ

Hình 1.1: Chuỗi phân rã
Hình 1.2: Chuỗi phân rã

238
235

U - 206Pb.

U - 207Pb.

Hình 1.3: Thanh nhiên liệu theo thiết kế của Hoa Kỳ- Châu Âu.
Hình 1.4: Bóthanh nhiên liệu theo thiết kế của Hoa Kỳ- Châu Âu.
Hình 1.5: Thanh nhiên liệu sử dụng trong lò phản ứng VVER-1000.
Hình 1.6: Các khuyết tật trong mạng lưới làm thay đổi tích chất vật liệu.
Hình 1.7: Phân bố nhiệt độ giữa nhiên liệu và chất làm mát phụ thuộc công suất
nhiệt tuyến tính.
Hình 1.8: Sự thay đổi vi cấu trúc nhiên liệu UO2 phụ thuộc nhiệt độ và độ cháy
nhiên liệu.
Hình 1.9: Sự biến đổi hình dạng viên gốm và vỏ thanh nhiên liệu trong lò phản
ứng.
Hình 1.10: Ảnh hưởng của nhiên liệu tới vỏ bọc tại các giai đoạn khác nhau trong
lò phản ứng VVER.
Hình 1.11: Thanh và bó thanh nhiên liệu có thể bị cong vênh trong lò phản ứng.
Hình 2.1.Hệ phổ kế gamma BEGE tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, khoa Vật lý.
Hình 2.2. Detetor bán dẫn HPGe model GLP-10180/07 (ORTEC) tinh thể mỏng tại
Viện Đồng vị phóng xạ Hungari.
Hình 3.1: Phổ gamma mẫu U0.7 với thời gian đo 171650,5 giây.
Hình 3.2: Phổ gamma mẫu U4.46 với thời gian đo 74281,64 giây.
Hình 3.3:Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm f(E) vào năng lượng của các tia
gamma đặc trưng phát ra từ đồng vị U235 của nguồn U0.7.
Hình 3.4: Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm f(E) vào năng lượng của các tia
gamma đặc trưng phát ra từ đồng vị U235 của nguồn U.4.

luan van thac si - luan van kinh te - khoa luan - tai lieu -Footer Page 6 of 128.


Header Page 7 of 128.

DANH MỤC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U -206Pb.
Bảng 1.2: Chuỗi phân rã

235

U-207Pb.

Bảng 2.1: Các vạch phổ được có thể sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ.
Bảng 3.1. Bảng số liệu kết quả xử lý đối với mẫu U0.7 thời gian đo 171650,5 giây.
Bảng 3.2.Bảng số liệu kết quả xử lý đối với mẫu U4.46 thời gian đo 74281,46 giây.
Bảng 3.3.Bảng kết quả xác định hàm lượng Urani trong mẫu U0.7.
Bảng 3.4.Bảng kết quả xác định hàm lượng Urani trong mẫu U.4

luan van thac si - luan van kinh te - khoa luan - tai lieu -Footer Page 7 of 128.


Header Page 8 of 128.

MỞ ĐẦU
Công nghiệp năng lượng nói chung và năng lượng hạt nhân nói riêng có vai trò
quan trọng trong sự phát triển của các quốc gia. Đối với Việt Nam việc phát triển năng
lượng trong giai đoạn hiện nay được ưu tiên hàng đầu, do sự cạn kiện dần các nguồn
năng lượng truyền thống như nhiệt điện, thủy điện,..năng lượng hạt nhân trở thành giải
pháp lựa chọn phù hợp hơn cả.
Urani là một loại nhiên liệu quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân.Các
thông tin đầy đủ về loại vật liệu này luôn thực sự cần thiết. Các số liệu về thành phần,
hàm lượng các đồng vị, các tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu,... có ý nghĩa quan trọng
trong quá trình sử dụng cũng như công tác quản lý, an ninh, an toàn hạt nhân. Dựa trên
đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm lượng của vật liệu urani

có thể xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của các đồng vị phóng xạ này.
Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều phương pháp khác nhau
được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụ
nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha,... và phương pháp
không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải năng lượng cao.
Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy
thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từng loại
Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma
bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm
không quá phức tạp, tuy nhiên đòi hỏi kỹ năng phân tích xử lý số liệu khá phức tạp và
tinh tế.
Luận văn với đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân và xác
định độ giàu bằng phương pháp gamma”. Trình bày một số nội dung cơ bản về nhiên
liệu hạt nhân urani, các phương pháp phân tích hàm lượng urani, tập trung nghiên cứu
phương pháp phân tích urani sử dụng phổ kế gamma

luan van thac si - luan van kinh te - khoa luan - tai lieu -Footer Page 8 of 128.


Header Page 9 of 128.

Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận
văn được chia thành 3 chương sau:
Chương 1: Tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt nhân.
Chương 2: Phương pháp xác định hàm lượngUrani sử dụng phổ kế gamma.
Chương 3: Thực nghiệm và kết quả.

luan van thac si - luan van kinh te - khoa luan - tai lieu -Footer Page 9 of 128.

Header Page 10 of 128.

CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐẶC TRƢNG CƠ BẢN CỦA NHIÊN LIỆU
HẠT NHÂN
1.1. Một số đặc trƣng cơ bản của Urani
Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của
một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho nhu
cầu của con người. Trong các nguyên tố hóa học, không phải đồng vị nặng nào cũng có
thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân. Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại
không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân
hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự
nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí xử lý rất cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp. Urani
và Thori là hai nguyên tố phóng xạ được quan tâm một cách đặc biệt.Hai nguyên tố này
là những loại nhiên liệu quan trọng của ngành công nghiệp năng lượng hạt nhân. Tuy
nhiên, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ con
người.Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết sức cần
thiết trong quá trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân.
Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa trong
không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong
bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U. Hiện nay người ta đã phát hiện được 23 đồng vị Urani
khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị

238

U và

235

U. Tất cả đồng vị của urani đều

không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani tự nhiên có 3 đồng vị là: 234U (0,0055% ); 235U
(0,720% ) và 238U ( 99,2745%). Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 104

% trong đất, đá và nước.
Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha. Chu kỳ bán

rã của 238U là khoảng 4,47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó được sử dụng để
xác định tuổi của Trái Đất.
Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó.235U là
đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách

luan van thac si - luan van kinh te - khoa luan - tai lieu -Footer Page 10 of 128.


Header Page 11 of 128.

TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tài liệu tiếng Việt.
[1] Ngô Quang Huy,“Kỹ thuật ghi đo phóng xạ ứng dụng trong nghiên cứu môi
trường”NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội -2013.
[2] Bùi Văn Loát, “Thống kê và xử lý số liệu thực nghiệm hạt nhân”, Hà Nội- 2010.
[3] Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học Quốc Gia Hà
Nội - 2005.
Tài liệu tiếng Anh.
[4]

P. Martin and G. Hancock. “Routine analysis of naturally occurring radionuclides
in environmental samples by alpha-particle spectrometry”. Supervising Scientist
Report 180. Australia, 2004.

[5]

Tam.Ng.C et al., “Characterization of uranium-bearing malerial by passive nondestructive gamma spectrometry”, Procce. of the 7th Confere. On Nucl. And Part.
Phys. 11-15 Nov. 2009, Sham El- Sheikh, Egypt, 413-423..

[6]

C.T. Nguyen, J. Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrisic
efficiency calibration”, Nucl. Instr. And Meth. B 243 (2006) 187.

[7]

A Luca, “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”, Rom.
Journ. Phys, Vol. 53, No. 1-2, P35 -39, Bucharest, 2008.

[8]

Y.Nir- El. "Isotopic analysis of uranium in U2O3 by passive gamma-ray
spectrometry". Applied radiation and Isotopes 52 (2000) 753-757.

[9]

K. Debertin and R.G.Heimer, “Gamma and X-ray spectrometry with semiconductor
detectors”, North-Holland Elsevier, New-York, 1988.

[10] Table of Radioactive Isotopes - Ernest Orlando Lawrence Berkeley National
Laboratory, website: />
luan van thac si - luan van kinh te - khoa luan - tai lieu -Footer Page 11 of 128.