Nghiên cứu chế tạo liều kế môi trường trên cơ sở nền CaSO4 pha tạp dyposium (dy3+)

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT
Ec: Vùng dẫn – Conduction band
EF: Bẫy bắt – Trapping state
Ev: Vùng hóa trị - Valence band
FBD: Liều kế tấm phim - Fiml Badge Dosimeter
OSL: Phát quang cưỡng bức quang – Optically stimulated luminescence
PL: Quang phát quang – Optical absorption
PE: Nhựa PE - Polyethylene
RE: Nguyên tố đất hiếm – Rare earth element
TL: Nhiệt phát quang – Thermoluminescence
TLD: Đo liều nhiệt phát quang – Thermoluminescent dosimetry
TSL: Phát quang cưỡng bức nhiệt – Thermally stimulated luminescence
TSC: Dòng cưỡng bức nhiệt – Thermally stimulated conductivity


DANH MỤC HÌNH ẢNH
Hình vẽ
Hình 1.1

Hình 1.2.

Hình 1.3

Chú thích
Các chuyển dời hấp thụ và bức xạ trong quá trình huỳnh quang
(A) và lân quang (B)
Tính chất của biểu thức nhiệt phát quang động học bậc một thay
đổi(a) theo n0, (b) theo Et và (c) theo . Tất cả các hình vẽ đã
được chuẩn hoá theo 1 đơn vị cường độ ứng với n0=N=1, =1K/s
và Et=1eV
Tính chất của biểu thức nhiệt phát quang động học bậc hai thay

đổi (a) theo n0, (b) theo Et và (c) theo β. Tất cả các hình vẽ được
chuẩn hóa theo 1 đơn theo 1 đơn vị cường độ ứng với n0=N=1,

Trang
5

8

10

=1K/s và Et=1eV

Hình 1.5

So sánh các đỉnh nhiệt phát quang động học một (b=1), bậc hai
(b=2) và các bậc trung gian (b=1.3, b=1.6), với n0=N=1,
=1K/s và Et=1eV. Tất cả các hình vẽ đã được chuẩn hoá theo 1
đơn vị cường độ đỉnh bậc một
Các quá trình xãy ra trong vật liệu nhiệt phát quang

Hình 1.6

Đáp ứng liều của các vật liệu TL

13

Hình 1.7

Đáp ứng liều γ TLD – 900 thương mại

17

Hình 1.8

Sự phụ thuộc của tín hiệu TL theo khối lượng mẫu dạng bột

17

Hình 1.9

Sự phụ thuộc của tín hiệu TSL theo tốc độ gia nhiệt

18

Hình 2.1

Độ đâm xuyên trong lòng đất của các tia , ,  và Cosmic

19

Hình 2.2

Dạng đường cong TL tích phân

24

Hình 2.3

Sự suy giảm tín hiệu TL theo thời gian lưu giử mẫu ở nhiệt độ
phòng

Sự phụ thuộc của tín hiệu TL(đỉnh đo liều) theo nhiệt độ nung
mẫu: (a) Đáp ứng nhiệt phát quang của CaSO4:Dy khi chiếu 1 Gy
(); b : Cường độ đỉnh và diện tích dưới đỉnh nhiệt phát quang
phụ thuộc nhiệt độ nung ủ

24

Hình 1.4

Hình 2.4

11
12

25

Hình 2.5

Phổ nhiễu xạ tia X của mẫu CaSO4:Dy (đo trên máy Simen
D5500)

26

Hình 2.6

Đường TSL của CaSO4:RE (RE:Dy, Gd, Sm, Nd, Eu)

26

Hình 2.7

Sự phụ thuộc cường độ của đỉnh 220oC vào nồng độ Dy mẫu
CaSO4:Dy
Đường cong TL của mẫu CaSO4:Dy (chiếu xạ Gamma –
tốc độ gia nhiệt 50C/s)

Hình 2.8
Hình 2.9

Đáp ứng liều chiếu gamma của TLD CaSO4:Dy

26
27
27


Hình 3.1

Hình 3.2

Các vỏ liều được cấu tạo từ giấy nhựa Cellophane loại 200
MSAT 87 có độ dày 0,2 mm màu đen được đóng gói kích thước
1,5x1,5cm
Ảnh sản phẩm liều kế cá nhân chế tạo tại Phòng Quang phổ Ứng
dụng và Ngọc học dùng viên nén

31
32
32

Hình 3.4

(a) sắp xếp các gói liều kế; (b) đặt các gói liều trong gel mềm; (c)
đặt ống gel mềm trong ống gel
Sơ đồ thiết kế hốc đặt và cách đặt liều kế tại vị trí đo khảo sát

Hình 3.5

Liều kế CaSO4:Dy tự chế tạo

34

Hình 3.3

33


MỤC LỤC
MỞ ĐẦU .........................................................................................................................1
1. Lí do chọn đề tài: .........................................................................................................1
2. Mục tiêu của đề tài ......................................................................................................3
3. Đối tượng nghiên cứu .................................................................................................3
4. Phương pháp nghiên cứu ............................................................................................3
5. Phạm vi nghiên cứu ....................................................................................................4
6. Nội dung nghiên cứu ...................................................................................................4
7. Cấu trúc đề tài: gồm 2 chương ...................................................................................4
Chương 1 - TỔNG QUAN LÝ THUYẾT .......................................................................5
1.1. LÝ THUYẾT CHUNG VỀ NHIỆT PHÁT QUANG (TL) .....................................5
1.1.1. Hiện tượng nhiệt phát quang ................................................................................5
1.1.2. Cơ chế quá trình nhiệt phát quang ........................................................................5

1.1.3. Các phương trình cơ bản, các bậc động học .........................................................7
1.1.3.1. Quá trình động học bậc một - Sự tái bắt yếu ......................................................7
1.1.3.2. Quá trình động học bậc hai - Sự tái bắt mạnh ....................................................9
1.1.3.3. Quá trình động học bậc tổng quát.....................................................................10
1.2. ỨNG DỤNG NHIỆT PHÁT QUANG TRONG ĐO LIỀU ..................................11
1.2.1. Cơ sở khoa học của đo liều bằng nhiệt phát quang ............................................11
1.2.2. Sự phụ thuộc liều của nhiệt phát quang..............................................................13
1.2.3. Quy trình đo liều bằng TLD ...............................................................................14
1.2.4. Đánh giá các tác động ảnh hưởng đến kết quả đọc liều .....................................16
1.3. ĐẶC ĐIỂM CỦA ĐO LIỀU MÔI TRƯỜNG ......................................................18
1.3.1. Sự phân bố liều môi trường .................................................................................18
1.3.2. Đặc điểm của đo liều môi trường ........................................................................20
Chương 2 - KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ...................................................................22
2.1. LIỀU KẾ ĐO LIỀU MÔI TRƯỜNG .....................................................................22
2.1.1. Vật liệu làm nền ...................................................................................................22
2.1.2. Vật liệu tạp...........................................................................................................23
2.2. LIỀU KẾ MÔI TRƯỜNG TRÊN NỀN CaSO4 PHA TẠP Dy ..............................23
2.2.1. Tính chất nhiệt phát quang ..................................................................................23
2.2.1.1. Cấu trúc đường cong nhiệt phát quang .............................................................24
2.2.1.2. Độ nhạy và khoảng tuyến tính ..........................................................................24
2.2.1.3. Đánh giá độ suy giảm tín hiệu TL (fading) ......................................................24
2.2.2. Phân tích cấu trúc vật liệu bằng nhiễu xạ tia X ...................................................25
2.2.3. Xác định nồng độ pha tạp tối ưu .........................................................................26
2.2.4. Đáp ứng liều ........................................................................................................26


2.3. THỬ NGHIỆM ỨNG DỤNG LIỀU KẾ CaSO4:Dy ĐỂ ĐO LIỀU PHÓNG XẠ
TÍCH LŨY CỦA MÔI TRƯỜNG LÒNG ĐẤT .........................................................28
2.3.1. Vỏ liều kế............................................................................................................28
2.3.1.1. Yêu cầu vỏ liều kế ............................................................................................28

2.3.1.2. Chọn vật liệu và thiết kế vỏ liều kế ..................................................................30
2.3.1.2.1 Chọn vật liệu làm vỏ liều kế môi trường ........................................................30
2.3.1.2.2 Thiết kế vỏ liều kế ..........................................................................................30
2.3.2. Phương pháp đặt liều kế ......................................................................................32
2.3.3. Kết quả .................................................................................................................33
2.3.3.1. Chuẩn liều kế CaSO4:Dy tự chế tạo .................................................................33
2.3.3.2. Kết quả đánh giá liều phóng xạ tích lũy môi trường trong một số hang động
(có phục vụ du lịch) vùng Phong Nha – Kẻ Bàng .........................................................34
KẾT LUẬN ...................................................................................................................37
TÀI LIỆU THAM KHẢO .............................................................................................38


MỞ ĐẦU
1. Lí do chọn đề tài:
Phóng xạ môi trường là tất cả các bức xạ có khả năng gây ion hóa tồn tại trong
môi trường sống của con người, chúng được sinh ra do hai nguồn gốc chính: tự nhiên
và nhân tạo [1, 2, 4, 10].
+ Bức xạ tự nhiên bao gồm: bức xạ vũ trụ đến từ không gian (tia cosmic), từ các
chất bẩn của nhiên liệu hóa thạch trong lòng đất, khi bị đốt cháy chúng được thải vào
khí quyển rồi sau đó khuếch tán trở lại vào đất, từ các nguyên tố phóng xạ tự nhiên
chứa trong lòng đất của Trái Đất (chúng tồn tại ngay từ khi Trái Đất hình thành), từ
các nguyên tố phóng xạ có trong nước (gồm nước mặt, nước dưới đất, nước biển...) và
từ các nguyên tố phóng xạ có lớp khí quyển gần bề mặt Trái Đất (gồm bụi phóng xạ và
các đồng vị phóng xạ dạng khí mà chủ yếu là radon) và từ các nguyên tố phóng xạ
hình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất của Trái Đất. Tất cả được gọi
chung là các nguyên tố phóng xạ nguyên thủy.
+ Bức xạ nhân tạo được tạo tra qua những hoạt động của con người, bao gồm:
các bức xạ ion hóa, các đồng vị phóng xạ, các nguồn phóng xạ được dùng trong y tế,
công nghiệp, nông nghiệp, xây dựng, kĩ thuật quốc phòng, các mảnh hoặc hạt phân
hạch gây ra bởi các vụ thử vũ khí hạt nhân, sự cố hạt nhân...Ngoài ra trong khai thác,

chế biến, sử dụng các sa khoáng cũng dẫn đến sự làm giàu và tăng khả năng xâm nhập
của các nguyên tố phóng xạ vào môi trường xung quanh làm ô nhiễm phóng xạ.
Các nghiên cứu sự phân bố các tác nhân phóng xạ đều cho thấy: các nền địa chất
có cường độ phóng xạ cao như trên nền đá macma, trên các dị thường sa khoáng ven
biển (ilment titan…), trên các đứt gãy kiến tạo hoặc từ các vật liệu như gạch, ngói đốt
bằng than có độ phóng xạ cao...So với phóng xạ tự nhiên thì lượng phóng xạ do con
người tạo là rất nhỏ. Trên thực tế chỉ một phần lượng phóng xạ này đã phát tán vào
môi trường của thế giới chúng ta, nhưng cũng đủ để có thể phát hiện thấy các nguyên
tố phóng xạ này có mặt ở khắp mọi nơi trong môi trường sống như đất, nước và không
khí.
Bên cạnh sự phát triển về khinh tế - xã hội (KT – XH), những tác động tiêu cực
đến môi trường tự nhiên cũng phát sinh, đặc biệt là môi trường phóng xạ. Vì vậy vấn
đề ô nhiễm môi trường và cảnh báo ô nhiêm môi trường đang là vấn đề bức xúc của
toàn cầu nói chung và Việt Nam nói riêng [10]. Với nhu cầu sử dụng năng lượng cho
sự phát tiển KT – XH như hiện nay của các quốc gia, thì năng lượng hóa thạch sẽ
không mấy nữa là cạn kiệt. Trong khi năng lượng tái tạo chưa thể đáp ứng và giá thành
đầu tư rất cao thì giải pháp năng lượng hạt nhân vẫn là hi vọng nhất cho các quốc gia
(đặc biệt là các nước đang phát triển) và là đích đến trong vấn đề an toàn năng lượng
cho sự phát triển KT- XH trong đó có Việt Nam. Để đảm bảo cho sự phát triển bền
1


vững, nhiều năm qua Đảng và Nhà nước ta đã rất quan tâm đến việc bảo vệ môi
trường. Tuy nhiên, về bức xạ môi trường thì còn nhiều vấn đề phải làm, bởi vì: để phát
triển công nghiệp, tất yếu phải tăng cường công tác tìm kiếm, thăm dò, khai thác, chế
biến khoáng sản, muốn đạt được chỉ tiêu điện năng phải phát triển công nghiệp điện
nguyên tử. Trong y học, để hiện đại hóa việc chuẩn đoán và điều trị bệnh thì cần phát
triển mạnh mẽ ngành y học phóng xạ...chính những lý do trên nên việc quan sát độ
phóng xạ tồn tại trong môi trường phải được chú ý tiến hành một cách thường xuyên.
Đã đến lúc mỗi người dân cũng nên biết mức độ phóng xạ nơi mình sinh sống để giảm

thiểu những rủi ro gây ra trong hiện tại và tương lai. Vì vậy, điều cần thiết và cấp bách
là phải điều tra, đánh giá phông bức xạ tự nhiên trong môi trường (đặc biệt phải tiến
hành quan trắc thổ nhưỡng, đáy biển nông sản, thủy sản, gia súc nuôi...) nhằm xác
định tổng liều tích lũy trung bình hằng năm của bức xạ tự nhiên có ảnh hưởng đến sức
khỏe của cộng đồng dân cư. Từ đó có thể giúp kiểm soát ô nhiễm môi trường về mặt
bức xạ và đưa ra các biện pháp xử lý kịp thời, làm cơ sở khoa học cho việc quy hoach
sử dụng đất, phát triển thương mại và du lịch...bảo đảm sự phát triển kinh tế bền vững
và bảo vệ sức khỏe cho cộng đồng dân cư.
Hiện nay có nhiều thiết bị đo bức xạ như: máy theo dõi phông bức xạ, các loại
liều kế môi trường, liều kế cá nhân đang hoạt động tại các Bệnh viện, Viện nghiên
cứu, Nhà máy để theo dõi mức phóng xạ tại các cơ sở này...Các loại liều kế này có thể
là nhiệt phát quang (Thermo luminesscense Dosimerter – TLD) hoặc liều kế tấm phim
(Fiml Badge Dosimerter – FBD) [1, 10].
Với môi trường lòng đất, do suất liều bức xạ thường rất nhỏ (vào cỡ 10-5 gray) và
thay đổi theo tính chất cấu trúc địa chất, nên việc quan sát phải thường xuyên và
thường phải thực hiện trong thời gian rất dài, có khi tới hàng năm. Mặt khác, vì các thí
nghiệm thường được tiến hành ở thực địa ngoài trời nên đòi hỏi các liều kế này phải có
sức chịu đựng hóa học và độ ẩm cao, vì vậy phương pháp sử dụng liều kế TLD đang là
phương pháp tối ưu nhất [1, 5] bởi những liều kế TLD thường có độ nhạy và độ suy giảm
tín hiệu (fading) theo thời gian thấp, độ ổn định nhiệt cơ hóa và quang cao [2, 5, 15].
Ở các nước, để đo liều tích lũy môi trường lòng đất, người ta sử dụng nhiều nhất
vẫn là liều kế chế tạo từ vật liệu CaSO4:Dy hoặc CaSO4:Tm (tên thương mại gọi là
TLD-900), vì chúng có độ suy giảm tím hiệu vào loại thấp nhất so với các loại vật liệu
phát quang khác (khoảng 7 đến 12% trong 6 tháng đầu, tùy theo công nghệ chế tạo) và
đều có độ nhạy rất cao (vào cỡ 1Gy). Tuy nhiên do giá thành các liều kế CaSO4:Dy
hoặc CaSO4:Tm rất cao (cỡ 5đôla/1 liều kế) [6] lại không chủ động trong việc triển
khai vì phụ thuộc vào khả năng nhập ngoại. Vì vậy trong những năm gần đây, loại liều
kế này đã được nghiên cứu và chế tạo thành công ở một số phòng thí nghiệm ở Việt
Nam và chúng tôi là một trong các nhóm đó.
2

Vì những lý do trên chúng tôi chọn “Nghiên cứu chế tạo liều kế môi trường trên
cơ sở nền CaSO4 pha tạp Dyposium (Dy3+)”, sau khi đi vào ứng dụng thực tế và giờ tôi
đã phát triển đề tài thành khóa luận “Phân tích mẫu và ứng dụng các liều kế đo liều phóng
xạ tích lũy của môi trường trên nền CaSO4 pha tạp các nguyên tố đất hiếm (RE)”
2. Mục tiêu của đề tài
Mục tiêu của đề tài là nghiên cứu, chế tạo các liều kế đo bằng nhiệt phát quang
(TLD) dùng trong đo liều tích lũy môi trường lòng đất, cụ thể là:
1 Nghiên cứu chế tạo các liều kế đo liều tích lũy trong môi trường lòng đất. Các
liều kế chế tạo phải có độ nhạy cao và độ suy giảm tín hiệu theo thời gian (fading)
thấp, có sức chịu đựng hóa học và độ ẩm cao giá thành có thể chấp nhận được.
2 Triển khai khảo sát và đặt liều kế xác định một số vị trí trong lòng đất một số
hang động vùng Phong Nha – Kẻ Bàng.
3. Đối tượng nghiên cứu
Các liều kế được chế tạo trên nền CaSO4 pha tạp các nguyên tố đất hiếm (RE)
đều có đặc điểm chung là có độ nhạy liều rất cao nhưng tốc độ suy giảm tín hiệu theo
thời gian vào loại thấp so với các vật liệu làm liều kế khác. Trong các tạp đất hiếm
(RE) khi pha vào nền CaSO4 thì có hai loại được dùng nhiều nhất vì tính tương thích
của nó (về bán kính ion, vùng phổ bức xạ…) là Dy và Tm. So với liều kế CaSO4 pha
tạp Tm thì độ nhạy của liều kế CaSO4 pha tạp Dy nhỏ hơn và giá thành của Dy cũng
cao hơn Tm. Nhưng trên thực tế, các liều kế pha tạp Dy có độ ổn định tốt hơn và đáp
ứng tuyến tính tốt hơn liều kế pha tạp Tm ở khu vực liều thấp nên nhóm chúng tôi
quyết định chọn chế tạo liều kế trên cơ sở nền CaSO4 pha tạp Dy để làm đối tượng
trong nghiên cứu này, với các công việc:
+ Nghiên cứu cải tiến công nghệ chế tạo để các TLD trên cơ sở vật liệu nền
CaSO4 pha tạp nguyên tố Dy có độ nhạy liều kế cao và độ suy giảm tín hiệu theo thời
gian và nhiệt độ thấp có sức chịu đựng hóa học và độ ẩm cao.
+ Nghiên cứu độ phóng xạ tích lũy môi trường lòng đất ở một số hang động (có
phục vụ du lịch) vùng Phong Nha – Kẻ Bàng.

4. Phương pháp nghiên cứu
+ Đây là đề tài thực nghiệm nên các số liệu thu thập được phải từ thực nghiệm để
làm luận cứ khoa học cho đề tài. Ngoài ra còn tìm hiểu lý thuyết về phóng xạ môi
trường, nhiệt phát quang và ứng dụng nhiệt phát quang trong đo liều phóng xạ tích lũy
môi trường.
+ Mục tiêu quan trọng nhất cần đạt đến là tạo ra các liều kế có độ nhạy cao
nhưng độ duy giảm tín hiệu theo thời gian thấp. Cách để đạt đến mục tiêu đó là: sử
dụng các thành quả đã có về chế tạo các vật liệu làm liều kế TLD để tối ưu hóa công
nghệ chế tạo liều kế CaSO4:Dy có các chỉ tiêu như mong muốn. Trong đó phải tập
3


trung để hoàn thiện hai thông số quan trọng nhất là: độ nhạy và độ ổn định tín hiệu để
có thể so sánh với các liều kế TLD-900 thương mại, nhưng giá thành thấp, tiến tới có
thể cung cấp đủ liều kế với giá rẻ cho nhu cầu đo liều tích lũy môi trường trong nước.
5. Phạm vi nghiên cứu
+ Nghiên cứu công nghê chế tạo các liều kế CaSO4:Dy dạng bột (trong capsul).
+ Nghiên cứu và đo liều phóng xạ tích lũy môi trường tại một số hang động (có
phục vụ du lịch) vùng Phong Nha – Kẻ Bàng.
6. Nội dung nghiên cứu
Nghiên cứu chế tạo đồng bộ liều kế môi trường phù hợp với thiệt bị đọc và phân
tích liều phóng xạ tích lũy trong môi trường. Chế tạo các liều kế có độ nhạy, có sức
chịu đựng hóa học, độ ẩm cao và độ suy giảm tín hiêu thấp. Với các nội dung được cụ
thể hóa như sau:
+ Tập hợp thông tin tư liệu, viết báo cáo, trình bày seminar về các đặc trưng của
liều tích lũy phóng xạ môi trường và phương pháp đo liều tích lũy môi trường.
+ Nghiên cứu quy trình chế tạo mẫu làm liều kế đo liều tích lũy môi trường.
+ Chế tạo và thử nghiệm mẫu
+ Thực hiện các phép đo kiểm tra chất lượng mẫu, các phép đo chuẩn liều kế
theo hướng đo liều môi trường lòng đất.

7. Cấu trúc đề tài: gồm 2 chương
+ Chương 1: Tổng quan lý thuyết (Lý thuyết chung về nhiệt phát quang, Ứng
dụng nhiệt phát quang trong đo liều, đặc điểm của đo liều môi trường).
+ Phần 2: Các kết quả đạt được và thảo luận (Liều kế đo liều môi trường, liều kế
môi trường trên nền CaSO4 pha tạp Dy, Thử nghiệm ứng dụng liều kế CaSO4:Dy để đo
liều phóng xạ tích lũy của môi trường lòng đất).

4


Chương 1 - TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
1.1. LÝ THUYẾT CHUNG VỀ NHIỆT PHÁT QUANG (TL)
1.1.1. Hiện tượng nhiệt phát quang
Theo định nghĩa: Nhiệt phát quang (ThermoLuminescence – TL) là sự phát xạ
ánh sáng của một chất bán dẫn hoặc điện môi đã được chiếu xạ trước đó khi bị nung
nóng. Bản chất của hiệu ứng TL là quá trình bức xạ ánh sáng sinh ra do cưỡng bức
bằng nhiệt tiếp theo sau sự kích thích bởi các bức xạ ion hoá. Cường độ TL đo được
trong quá trình cưỡng bức nhiệt tỷ lệ với liều bức xạ ion hoá mà mẫu hấp thụ. Nếu
trong cùng một trường bức xạ, mẫu nào bị chiếu xạ càng lâu thì mẫu đó có cường độ
TL càng lớn, đó là cơ sở để xác định liều phóng xạ tích lũy [6].
1.1.2. Cơ chế quá trình nhiệt phát quang
Nguyên lý cơ bản hình thành nhiệt phát quang thực chất giống nguyên lý chung
của các quá trình phát quang, nó chỉ là một trong các loại của hiện tượng phát quang.
Như ta đã biết, trong mạng tinh thể vô cơ hoàn hảo, những mức năng lượng của điện
tử ở lớp ngoài nguyên tử được mở rộng thành các vùng năng lượng liên tục, phân bố
thành vùng cho phép và vùng cấm. Vùng lấp đầy cao nhất được gọi là vùng hóa trị, nó
được ngăn cách với vùng không lấp đầy thấp nhất bởi khe năng lượng khoảng một số
eV ta gọi là vùng cấm hình 1.1 (A).

Vùng dẫn (Ec)

Vùng dẫn (Ec)
3

1

4
2

T

2

h

EF

EF

1
R

h

Vùng hóa trị (Ev)

Vùng hóa trị (Ev)

(A)

(B)

Hình 1.1: Các chuyển dời hấp thụ và bức xạ trong quá trình
huỳnh quang (A) và lân quang (B)
Tuy nhiên, nếu tinh thể không hoàn hảo (hình 1.1 B), có tồn tại những khuyết tật
mạng hay những tạp ngoại lai, chúng sẽ tạo nên những mức năng lượng gián đoạn
trong vùng cấm giữa vùng hóa trị và vùng dẫn. Thường thì các mức định xứ này được
5


chia thành hai loại: Các mức nằm giữa khoảng cách từ đáy vùng dẫn và mức Fecmi
chúng có xu thế bắt điện tử gọi là các cạm bẫy điện tử. Các mức nằm giữa dưới mức
Fecmi trên vùng hóa trị có xu hướng bắt lỗ trống gọi là bẫy lỗ trống (hay gọi là tâm tái
hợp).
Khi vật liệu được chiếu bởi bức xạ ion hóa, các điện tử tự do và lỗ trống được tạo
thành, nhưng ngay sau đó hầu hết chúng lại tái hợp với nhau. Chỉ một số lượng rất ít bị
bẫy trong các khuyết tật của tinh thể (các khuyết tật này đóng vai trò như các bẫy). Đa
số các vật liệu huỳnh quang chứa khoảng 1010cm-3 bẫy, tương đương với một vài phần
triệu số tạp hay những khuyết tật có trong mạng. Tuy nhiên, số lượng đó đã đủ cho ta
các tín hiệu huỳnh quang có thể ghi nhận được. Các điện tử bị bắt sẽ nằm ở trong bẫy
cho đến khi nhận được năng lượng đủ để giải phóng khỏi các bẫy đó.
Để giải phóng các điện tử khỏi các bẫy, ta có thể chiếu rọi chúng bằng ánh sáng
có bước sóng thích hợp hoặc nung nóng vật liệu lên, lúc đó các điện tử trên bẫy thu
thêm năng lượng và được giải phóng để trở về tái hợp ở vùng hóa trị gây ra bức xạ
phát quang. Hiện tượng phát quang trong trường hợp này gọi là hiện tượng phát quang
cưỡng bức quang (trường hợp kích thích bằng quang) hoặc phát quang cưỡng bức
nhiệt (trường hợp kích thích bằng nhiệt) (tùy thuộc vào phương pháp kích thích để
phân loại). Xác suất giải phóng điện tử ra khỏi bẫy phụ thuộc vào cường độ và tốc độ
kích thích. Khi các điện tử được giải phóng khỏi các bẫy bắt, chúng có thể bị khuếch
tán trong mạng. Có nhiều khả năng xảy ra trong quá trình khuếch tán trong mạng tinh

thể của chúng:
 Có thể bị tái bẫy và lại bị giải phóng
 Có thể bị bẫy ở một bẫy khác sâu hơn
 Có thể tái hợp với ion mà điện tử bị tách ra trước đó
Nếu xét quá trình tái tổ hợp, thì thường kết quả xảy ra theo hai cách:
Nếu xác suất tái tổ hợp đủ lớn thì sự tái tổ hợp kèm theo bức xạ ánh sáng gọi là
tái tổ hợp phát xạ (phát photon). Nếu xác suất tái tổ hợp nhỏ, thì không bức xạ ánh
sáng mà chỉ phát ra phonon đó là sự tái hợp không phát xạ. Các ion hoặc các nguyên
tử mà ở đó xảy ra sự tái hợp phát xạ gọi là các tâm phát quang, ánh sáng phát quang ra
được gọi là phát quang cưỡng bức quang (OSL) hoặc phát quang cưỡng bức nhiệt
(TSL) (tùy theo phương pháp kích thích). Bước sóng của ánh sáng phát ra đặc trưng
cho vật liệu.

6


Năng lượng (hay cường độ) bức xạ phát quang phụ thuộc vào nhiều yếu tố. Một
trong những yếu tố cơ bản đó là số các hạt tải bị bắt trên các bẫy no, hay nói cách

I TL



 s (b  1) n0 


 E 
N
 n0b s exp  t  N 1b 1  



 kT 






(b 1)





T
 Et  
d 
  exp 
k



T0







b
b 1

(1.3)

Với no là nồng độ điện tử có mặt ở bẫy, n là nồng độ điện tử ở vùng dẫn, N là
nồng độ tổng cộng các trạng thái bẫy, n – tiết diện ngang tái bẫy của điện tử, mn – tiết
diện ngang tái hợp của điện tử, vn – vận tốc nhiệt của điện tử tự do, An= vn.n là xác
suất tái bẫy, Amn= vn.mn là xác suất tái hợp (đơn vị m3/s).
Chính tính chất này của các vật liệu nhiệt phát quang đã được ứng dụng trong
việc đo liều bức xạ (chế tạo các liều kế) và tính tuổi trong khảo cổ và địa chất.
1.1.3. Các phương trình cơ bản, các bậc động học
1.1.3.1. Quá trình động học bậc một - Sự tái bắt yếu
Randall và Wilkins giả thiết rằng sự tái bắt nhỏ không đáng kể khi cưỡng bức
nhiệt, tức là mmn >> (N-n) n. Lúc đó (1.3) trở thành:
 E 
ITL  ns exp  t 
 kT 

(1.4)

Lấy tích phân phương trình từ 0  t, với tốc độ gia nhiệt =dT/dt không đổi ta
thu được biểu thức động học bậc một của Randall và Wilkins, ITL(T) có dạng:
T

 s

 E 
 E  
ITL (T )  no s exp   t  exp  ( )  exp   t d 

 KT 
 K  

  T0


(1.5)

với n0 là mật độ điện tử tại thời điểm t=0,  biểu diễn sự thay đổi nhiệt độ.
Lúc này I=-dn/dt ~ n, ta có quá trình động học bậc một.
Tính chất của hàm số (1.5) được mô tả trên hình 1.2, trong đó (a) tương ứng với
sự thay đổi của n0, còn Et và  không đổi, (b) tương ứng với sự thay đổi Et, với n0 và 
không đổi, (c) tương ứng với sự thay đổi , còn n0 và Et không đổi.
Trong trường hợp hình 1.2a, giá trị của  được chọn là 1.0Ks-1, của Et là 1.0eV
và s=1012s-1, lúc này chiều cao đỉnh thay đổi theo n0 từ 2 đến 8 đơn vị tương đối (trong
tất cả các hình vẽ chiều cao đỉnh đã được chuẩn theo đơn vị cường độ bằng 1 ứng với
n0=1 đơn vị mật độ). Ta thấy rằng vị trí của đỉnh không thay đổi trong khi chiều cao
đỉnh (đồng thời là diện tích đỉnh) tăng theo n0. Đây là một tính chất quan trọng của các
đường cong nhiệt phát quang bậc 1. Bên cạnh đó là tính không đối xứng của đỉnh,
rộng hơn về phía nhiệt độ thấp và hẹp hơn về phía nhiệt độ cao.

7


a
Cường độ TL

8
5
4

3
2

Nhiệt độ (K)

E=0.9

E=1.0

E=1.1

E=1.2

b

Cường độ TL

E=0.8

Nhiệt độ (K)

c

Cường độ TL

4

2

0.5

0.25

1

Nhiệt độ (K)
Hình 1.2: Tính chất của biểu thức nhiệt phát quang động học bậc một thay đổi
(a) theo n0, (b) theo Et và (c) theo . Tất cả các hình vẽ đã được chuẩn hoá theo
1 đơn vị cường độ ứng với n0=N=1, =1K/s và Et=1eV [6].

Trong trường hợp hình 1.2b, giá trị của n0 được chọn là 1.0, của Et thay đổi từ 0.8
đến 1.2eV, cho thấy sự dịch chuyển về phía nhiệt độ cao đồng thời với sự suy giảm
chiều cao và sự gia tăng độ rộng của đỉnh (diện tích đỉnh không thay đổi) khi Et tăng.
Trường hợp hình 1.2c cho thấy sự thay đổi hình dạng và vị trí đỉnh theo tốc độ gia
8


nhiệt , khi  tăng đỉnh dịch về phía nhiệt độ cao và kích thước đỉnh tăng theo. Tuy
nhiên cần lưu ý là diện tích đỉnh (theo trục nhiệt độ) tăng theo , nhưng nếu vẽ đồ thị
của hàm số theo trục thời gian t thì diện tích đó không thay đổi theo tốc độ gia nhiệt .
1.1.3.2. Quá trình động học bậc hai - Sự tái bắt mạnh
Garlick và Gibson (1948) quan tâm đến trường hợp xác suất tái bắt điện tử lớn
hơn xác suất tái hợp, tức là mmn << (N-n) n. Đưa bất đẳng thức này vào phương
trình (1.3) đồng thời với lưu ý N>>n và n=m ta thu được:

ITL (T )  

 n  2
dn
Et 
n exp 

 s


dt
 kT 
 N mn 

(1.6)

Ta thấy ITL ~ n2 nên (1.6) được gọi là biểu thức động học bậc 2 của quá trình TL.
Nếu thêm vào giả thiết mn = n tích phân phương trình ta được:
T
 n02 
 Et   n0 s 
 E  


  exp   t d 
ITL (T )    s exp 
1  
 kT   N T0
 k  
N

2

(1.7)

Các tính chất của biểu thức (1.7) này được biểu diễn trên hình 1.3.
Trong đó, hình 1.3a tương ứng với sự thay đổi n0, còn Et và  không đổi.

So

sánh với trường hợp tương tự của biểu thức động học bậc một ta thấy có sự khác nhau
cơ bản.
Lúc này chiều cao đỉnh tăng gần như tỉ lệ thuận với n0 và dịch về phía nhiệt độ
thấp khi n0 tăng. Để giải thích điều này chúng ta viết lại (1.7) dưới dạng:

 n0 s '  T
 Et 
 E 
  exp   t d 
ITL (T )  n s ' exp 
1  
 kT 
 k 
  T0

2
0

2

(1.8)

trong đó s'=s/N gọi là hệ số s hiệu dụng, có thứ nguyên là (s-1m3). Biểu thức (1.8)
cũng có thể viết với s''=s'n0 có thứ nguyên giống với s trong trường hợp động học bậc
một.
Như vậy, do vị trí đỉnh phụ thuộc cả vào Et và s (hay s'') nên đối với đỉnh động
học bậc hai khi n0 tăng thì s'' cũng tăng theo dẫn đến đỉnh dịch chuyển về phía nhiệt độ

thấp. Các đặc trưng khác nữa là đỉnh động học bậc hai có dạng đối xứng hơn và độ
rộng lớn hơn đỉnh bậc một. Điều này được giải thích do sự tái bắt lớn đáng kể nên dẫn
đến sự làm trễ quá trình tái hợp cũng tức là làm trễ bức xạ nhiệt phát quang dẫn đến sự
mở rộng quá trình bức xạ trên một khoảng nhiệt độ rộng hơn, đỉnh bậc hai suy giảm
chậm hơn. Hình 1.3b và 1.3c biểu diễn sự thay đổi kích thước và vị trí đỉnh bậc hai
theo Et và , như thấy trên hình, lúc này chiều cao đỉnh không tỉ lệ trực tiếp với diện
tích đỉnh dù độ lệch là nhỏ.
9


a

Cường độ TL

1

0.8
0.6
0.4
0.2
0.1

Nhiệt độ (K)
0.8

b

0.9

Cường độ TL

1.0

1.1

1.2

Nhiệt độ (K)
c

Cường độ TL

4

2
1
0.5
0.25

Nhiệt độ (K)

Hình 1.3: Tính chất của biểu thức nhiệt phát quang động học bậc hai thay đổi (a)
theo n0, (b) theo Et và (c) theo β. Tất cả các hình vẽ được chuẩn hóa theo 1 đơn theo 1
đơn vị cường độ ứng với n0=N=1, =1K/s và Et=1eV [6].
1.1.3.3. Quá trình động học bậc tổng quát
Trong nhiều trường hợp, khi không có giả thiết ban đầu, quá trình nhiệt phát
quang không tuân theo chính xác động học bậc 1 hoặc bậc 2 như đã được xây dựng
trên đây.
Từ thực tế đó, nhóm tác giả May và Partridge và sau đó là Rasheedy đề nghị viết
lại phương trình (1.3) dưới dạng:

10


ITL

dn  nb 
 E 

  b 1  s exp  t 
dt  N 
 kT 

(1.9)

rõ ràng là phương trình này trở về dạng bậc một khi b=1 và bậc hai khi b=2.
Tích phân (1.9) cho kết quả:
  s(b  1)(n / N )
 E 
0
ITL (T )  sn0b exp  t  N (1 b ) 1  

 kT 
 

b 1


 E  
  exp   t d 
 k  

T0
T



b
b 1

(1.10)

Đây là một biểu thức kinh nghiệm, không đúng đối với b=1, nhưng sẽ thu về
biểu thức của trường hợp động học bậc một (1.5) khi cho b1 [6].
Các đỉnh nhiệt phát quang thu được khi sử dụng phương trình (1.10) với sự lựa
chọn b=1.3 và b=1.6 khi so sánh với các đỉnh động học bậc một và hai được đưa ra

Cường độ TL

trên hình 1.4. Ta thấy các đỉnh có bậc động học trung gian này có giữ lại được một số
tính chất của các đỉnh bậc một và hai.

Nhiệt độ (K)

Hình 1.4: So sánh các đỉnh nhiệt phát quang động học một (b=1), bậc hai (b=2) và
các bậc trung gian (b=1.3, b=1.6), với n0=N=1, =1K/s và Et=1eV. Tất cả các hình
vẽ đã được chuẩn hoá theo 1 đơn vị cường độ đỉnh bậc một, [6].

Như đã nêu trên, trong các trường hợp không thể khẳng định chắc chắn quá trình
nhiệt phát quang thuộc về quá trình bậc một hoặc hai, việc sử dụng phương trình động
học bậc tổng quát sẽ giúp chúng ta hiểu rõ cơ chế động học của quá trình thông qua
việc xác định các thông số động học của phương trình này.

1.2. ỨNG DỤNG NHIỆT PHÁT QUANG TRONG ĐO LIỀU
1.2.1. Cơ sở khoa học của đo liều bằng nhiệt phát quang
Như ta đã biết, trong các vật liệu vô cơ không hoàn hảo, có tồn tại những khuyết
tật mạng hay những tạp ngoại lai (các khuyết tật này có thể do chúng ta chủ động tạo
ra trong vật liệu và khống chế chúng theo ý muốn và mục đích sử dụng của vật liệu),
11


chỳng s to nờn nhng mc nng lng giỏn on trong vựng cm (gia vựng hoỏ tr
v vựng dn). Khi vt liu c chiu bi bc x ion hoỏ, cp in t v l trng c
to thnh, nhng ngay sau ú hu ht chỳng li tỏi hp vi nhau. Ch mt lng rt ớt
b by trong cỏc khuyt tt ca tinh th (cỏc khuyt tt ny úng vai trũ nh cỏc by).
c
uế

án
ht

Năng l-ợng

Kh Điện tử

c
uế

án

ht

Kh

Dải dẫn
E
T

T
L

Ion hoá

L

T
L

Giải phóng
nhiệt

ánh sáng

Lỗ trống

ch
Khuế

tán

Dải hoá trị

Chiếu xạ

Bắt giữ

Nung nóng

Hỡnh 1.5: Cỏc quỏ trỡnh xóy ra trong vt liu nhit phỏt quang
a s cỏc vt liu nhit hunh quang cha khong 1010cm-3 by, tng ng
vi mt vi phn triu s tp hay nhng khuyt tt cú trong mng. Tuy nhiờn, s lng
ú ó cho ta cỏc tớn hiu hunh quang cú th ghi nhn c [7]. Cỏc in t b bt
s nm trong by cho n khi nhn c nng lng gii phúng khi cỏc by
ú.
gii phúng cỏc in t khi cỏc by, ta cú th nung núng vt liu lờn, lỳc ú
cỏc in t trờn by thu thờm nng lng v c gii phúng tr v tỏi hp vựng
hoỏ tr gõy ra bc x nhit phỏt quang (hinh 1.5) [8].
Nng lng (hay cng ) bc x phỏt quang ph thuc vo nhiu yu t. Mt
trong nhng yu t c bn ú l s cỏc ht ti b bt trờn cỏc by no, hay núi cỏch khỏc
ph thuc vo liu hp th ban u, c mụ t bi phng trinh:


E s" b 1
E
ITSL (T) s"n 0exp - 1
exp
dT
'
T kT'

kT
0

T



b
b 1

Vi no l nng in t cú mt by, n l nng in t vựng dn, N l
nng tng cng cỏc trng thỏi by, n - tit din ngang tỏi by ca in t, mn - tit
din ngang tỏi hp ca in t, vn - vn tc nhit ca in t t do, An= vn.n l xỏc
sut tỏi by, Amn= vn.mn l xỏc sut tỏi hp (n v m3/s).
Cựng vi s phỏt trin ca Khoa hc núi chung, Quang hc quang ph núi riờng,
nhit phỏt quang ó thc s tr thnh phng phỏp ph bin, thụng dng, nh k thut
o c tng i n gin nhng li hiu qu v trờn thc t ó a li li ớch rừ rt
trong i sng hng ngy..

12


1.2.2. Sự phụ thuộc liều của nhiệt phát quang
Quá trình đáp ứng liều của các vật liệu TL không phải lúc nào cũng là một hàm
tuyến tính. Liều đáp ứng phụ thuộc vào nhiều yếu tố như lịch sử chế tạo mẫu, nồng độ
tạp ngoại lai, hiệu ứng bề mặt, ảnh hưởng của môi trường…
Ta có thể định nghĩa đáp ứng liều TL (TL-Dose Reponse) là f(D):
f(D) 

 F(D)D FD D 
l

l

(trong đó F(Dl) được đo ở liều thấp, tức là ở vùng tuyến tính của F(D))
Thực nghiệm đã cho thấy, sự đáp ứng liều của phần lớn các vật liệu nhiệt phát
quang thông qua đường đáp ứng liều đều có dạng: lúc đầu là sự phi tuyến, tiếp đến là
tuyến tính và sau nữa tiến tới bão hoà, như mô tả ở hình 1.6.
Để giải thích cho sự không tuyến
tính trên đường cong đáp ứng liều của
các vật liệu TL, ta có thể xem trong vật

Cường độ
TL

104

liệu xuất hiện thêm các mức năng lượng
gián đoạn thứ hai đóng vai trò là bẫy
cạnh tranh và không liên kết nhiệt, sự
xuất hiện các mức này là do các tính chất
tạp có trong tinh thể và vị trí, vai trò của

102

Phần tuyến tính

Phần bảo hoà

Phần phi tuyến

10
104

102
Liều bức xạ (cGy)

nó đối với quá trình hấp thụ liều.
Hình 1.6: Đáp ứng liều của các vật liệu TL
Trong trường hợp liều nhỏ, cách
giải thích cho sự phi tuyến là do trong vật liệu có tồn tại các bẫy cạnh tranh cùng với
các bẫy điện tử nhưng lại không tham gia vào sự gia tăng cường độ nhiệt phát quang.
Các bẫy này xảy ra sự bão hoà sớm hơn so với các bẫy liên quan đến nhiệt phát quang,
và vì vậy, khi các bẫy cạnh tranh trở nên bão hoà một cách từ từ, thì độ nhạy TL tăng
đến giá trị không đổi. Sự cạnh tranh có thể xuất hiện trong suốt quá trình dịch chuyển
các điện tử từ các bẫy liên quan nhiệt phát quang đến các tâm phát quang, trong trường
hợp đó ta quan sát được sự “cạnh tranh trong quá trình ghi nhận” ngược lại với sự
“cạnh tranh trong khi chiếu xạ” [6, 7, 8, 9].
Ngoài ra có một sự giải thích khác dựa vào sự gia tăng theo liều chiếu của số tâm
phát quang có sẵn trong vật liệu (tức là các bẫy lỗ trống sẵn sàng bắt các điện tử). Nếu
cường độ nhiệt phát quang tỷ lệ với sự hình thành số lượng bẫy và số tâm phát quang
và cả hai đều tỷ lệ với liều chiếu, thì cường độ TL sẽ tỷ lệ với bình phương của liều
chiếu. Tuy nhiên khi tính đến điều đó thì sự giải thích sẽ phức tạp hơn nhiều.
Đối với trường hợp bị bão hoà trên đồ thị khi liều chiếu tăng đến một giá trị nào
đó được giải thích: khi liều tăng lên xảy ra sự kích thích hai bẫy một cách tuyến tính,
nhưng khi liều tăng lên quá lớn, bẫy cạnh tranh trở nên bão hoà và điện tử sẽ dồn về
13


bẫy ban đầu. Điều đó sinh ra sự lấp đầy nhanh hơn bẫy ban đầu, chính vì thế ta quan
sát thấy hiện tượng tuyến tính trở lại của phần liều cao ở một số bẫy, vì lúc này cường
độ TL cuối cùng tỷ lệ với mật độ n1 [7].
Trên các cơ sở đó, tuỳ thuộc vào mục đích sử dụng, chúng ta phải lựa chọn
nguyên liệu đầu vào, cách pha tạp (nồng độ pha tạp và chất pha tạp), công nghệ chế

tạo phù hợp…mới có thể tạo ra được loại vật liệu dùng chế tạo liều kế như mong
muốn.
1.2.3. Quy trình đo liều bằng TLD
Một chu trình của phép đo liều bằng TL bao gồm các bước: xử lý nhiệt, đóng gói
và bảo quản, chiếu xạ, đọc tín hiệu, phân tích số liệu, tất cả các công đoạn trong quy
trình đều có ảnh hưởng đến sự thay đổi kết quả trong quá trình xác định liều.
+ Xử lý nhiệt
Đây là một thủ tục cần thiết, việc xử lý nhiệt trước chiếu xạ nhằm xóa bỏ phần
tín hiệu TL dư thừa sau khi đo. Một trong những ưu điểm của vật liệu TL là khả năng
tái sử dụng nhiều lần. Việc xử lý ở nhiệt độ cao là nhằm mục đích duy trì ổn định các
đặc điểm của vật liệu TL (dạng đường cong tích phân, độ nhạy TL, tín hiệu phông,…)
sau mỗi lần chiếu xạ.
Thủ tục xử lý được tiến hành như sau: mẫu được gia nhiệt và giữ ở một nhiệt độ
nhất định trong một khoảng thời gian tính trước, sau đó mẫu được làm lạnh đến nhiệt
độ phòng với một tốc độ nhất định. Thông thường những thay đổi của tốc độ gia nhiệt
và tốc độ làm lạnh mẫu ảnh hưởng trực tiếp đến dạng đường cong TL. Điều đó cho
phép ta có thể chuẩn cường độ đáp ứng TL cho tất cả các liều kế theo mẻ chế tạo giống
nhau (được xử lý nhiệt giống nhau). Việc xử lý nhiệt sẽ làm trống tất cả các bẫy, nghĩa
là hiệu chỉnh tín hiệu TL về mức zero. Về cơ chế vật lý, trong khoảng thời gian xử lý
nhiệt, trạng thái cân bằng nhiệt động của khuyết tất cũng được tái thiết lập. Tuy nhiên,
các vật liệu TL khác nhau đòi hỏi những quy trình xử lý nhiệt riêng, do đó cần lưu ý
phải áp dụng chế độ xử lý nhiệt phù hợp với từng loại vật liệu.
+ Cách thức đóng gói và bảo quản
Hoạt động triển khai đo liều môi trường thường diễn ra trong một khoảng thời
gian dài, vì vậy các liều kế phải được đóng gói đúng theo yêu cầu đảm bảo chống lại
các tác nhân có thể gây ảnh hưởng như ánh sáng, độ ẩm và các tác động cơ học khác.
Ngoài ra, khi mở rộng phạm vi hoạt động mang tính quốc tế thì yêu cầu đóng gói, bảo
vệ các liều kế chống lại các nguy hại trong quá trình vận chuyển bằng bưu điện cũng
rất cần thiết.
+ Quá trình chiếu xạ

Liều kế TL được chiếu xạ bởi một trong hai lý do: định chuẩn và chiếu xạ trường
diễn. Bởi vì TLD không phải là một phương pháp tuyệt đối, cho nên cần thiết được
14


định chuẩn bằng các nguồn bức xạ gamma thích hợp (phổ biến sử dụng các nguồn
60
Co, 137Cs, các nguồn này có thể đáp ứng các nhiệm vụ cơ bản), tuy nhiên với các
phép đo chính xác, đòi hỏi các liều kế phải được định chuẩn bằng một nguồn chuẩn.
Chiếu xạ trường diễn được thực hiện tại hiện trường, trong trường hợp đo liều môi
trường các liều kế có thể được đặt tại nhiều vị trí khác nhau trong vùng cần kiểm soát,
hoặc trong đo liều xạ trị, các liều kế có thể được đặt tại các khối u (vùng cần tiêu diệt),
hoặc một số vị trí ngoài vùng khối u nhằm đánh giá sự an toàn vùng cần bảo vệ.
Trường hợp đo liều cá nhân, các liều kế có thể được gắn tại nhiều vị trí trên quần áo
của các nhân viên…
+ Quá trình đọc tín hiệu
Để ghi nhận tín hiệu TL, trước tiên phải tiến hành các phép đo thăm dò đối với
các tham số thực nghiệm để lựa chọn giá trị thích hợp cho mục đích của từng phép đo,
các tham số bao gồm: thời gian và nhiệt độ rửa nhiệt (preheat), tốc độ gia nhiệt, thời
gian và nhiệt độ đọc tín hiệu. Chế độ rửa nhiệt preheat (đôi khi gọi là thủ tục xử lý
nhiệt sau chiếu xạ) dùng để loại bỏ các đỉnh nhiệt độ thấp trên đường cong TL với mục
tiêu làm giảm sự fading. Sự lựa chọn các thông số về thời gian, nhiệt độ thích hợp
trong quá trình xử lý nhiệt trước và sau chiếu xạ cũng như quá trình đọc tín hiệu là rất
quan trọng, bởi vì các thông số này ảnh hưởng đến cấu trúc đường cong TL và độ nhạy
của liều kế TL.
+ Khái niệm “giới hạn ghi nhận tín hiệu TL”
Giới hạn ghi nhận tín hiệu TL là dải liều bức xạ trong một vật liệu TL có khả
năng ghi nhận tín hiệu và phát hiện tốt. Khái niệm này thường dùng để chỉ khả năng
ghi nhận tín hiệu TL của một vật liệu ứng với hai mức liều thấp và cao nhất. Tín hiệu
TL cao nhất được xác định bởi mức liều tại đó tất cả các bẫy có mặt trong tinh thể

được điền đầy. Trong thực tế, giới hạn ghi nhận liều cao là khó có thể xác định chính
xác một cách đơn giá mà là tập hợp của một dải liều nhất định. Thông thường đường
cong đáp ứng liều xuất hiện động thái phi tuyến trước khi tiến tới bão hòa. Người ta đã
coi giá trị cuối của dải liều tuyến tính là giới hạn ghi nhận cho mức liều cao nhất. Tuy
nhiên, trong quá trình chuẩn mẫu, dài liều phi tuyến trên ứng với các liều cao hơn cũng
luôn được quan tâm.
Trong các phép đo liều thấp, thông tin về các mức liều cần phát hiện hầu như
ngang bằng với tín hiệu phông. Việc xác định thông số giới hạn ghi nhận mức liều
thấp nhất là rất quan trọng và được định nghĩa là liều hấp thụ thấp nhất trong quá trình
phân tích mà có thể ghi nhận được ở mức độ đáng tin cậy. Lưu ý rằng, thông số giới
hạn mức liều thấp nhất đo được không chỉ phụ thuộc vào vật liệu và hệ thống đọc TL
mà còn cả quá trình phân tích (kỹ thuật xử lý nhiệt, thuật toán và phân tích thông
thường). Khi so sánh khả năng ghi nhận giới hạn liều thấp nhất giữa các vật liệu TL
15


khác nhau, thì việc ghi nhận tín hiệu TL của vật liệu phải được tiến hành trên cùng một
hệ đo TL, cũng như quá trình phân tích, xử lý kết quả phải lặp lại trên cùng mọi điều
kiện có thể. Việc phân biệt giới hạn liều thấp nhất giữa hai vật liệu TL khác nhau,
thường sử dụng hai độ lệch chuẩn tín hiệu từ các liều kế không chiếu xạ của hai vật
liệu đó để so sánh. Thông số giới hạn mức liều thấp nhất của một vật liệu TL chỉ có
được khi đã có những đánh giá thống kê chắc chắn của mức liều phông.
1.2.4. Đánh giá các tác động ảnh hưởng đến kết quả đọc liều
+ Đánh giá độ suy giảm tín hiệu TL của liều kế theo thời gian lưu giữ (sự fading)
Độ ổn định lưu giữ tín hiệu theo thời gian là một thông số không thể thiếu và
mang tính quyết định đến độ chính xác trong các phép đọc liều (đặc biệt là các liều kế
dùng trong đo liều tích lũy). Vì vậy, tiêu chuẩn để có một liều kế tốt phải có độ suy
hao của tín hiệu TL theo thời gian cất giữ mẫu sau khi đã chiếu xạ (còn gọi là hiệu ứng
fading) phải nhỏ và có quy luật rõ rệt.
Có 3 nguyên nhân gây ra sự fading [3, 6]:

1. Fading nhiệt: do ở nhiệt độ càng cao thì xác suất giải phóng điện tử trên bẫy
càng lớn hay nói cách khác sự mất mát tín hiệu càng lớn.
2. Fading quang (bleaching): sự mất mát tín hiệu do sự tẩy trắng bởi ánh sáng.
3. Fading di thường: do bản chất của vật liệu (không đáng kể so với hai loại
trên).
+ Đánh giá khả năng tái sử dụng của các liều kế
Khả năng tái sử dụng là một thông số cần đánh giá, vì nhiều vật liệu sau mỗi chu
trình sử dụng (bị ảnh hưởng bởi sự chiếu xạ, tác động của nhiệt độ trong quá trình đo,
xử lý nhiệt,…và đặc biệt là khả năng hút ẩm của vật liệu), làm cho độ nhạy TL có thể
bị thay đổi dẫn đến không còn độ tin cậy trong việc lưu giữ thông tin.
Để kiểm tra khả năng tái sử dụng, ta thực hiện lặp lại 10 chu trình đọc liều trên
một mẫu bao gồm tất cả các thủ tục chiếu xạ, xử lý nhiệt, đọc liều và tiếp tục lặp lại.
Thường để việc đánh giá hiệu quả người ta thường sử dụng phương pháp đối chứng
bằng cách sử dụng mẫu chuẩn thương mại.
+ Đánh giá khả năng đáp ứng liều γ
Một trong những chỉ tiêu quan trọng nhất khi chế tạo các liều kế TLD với mục
đích đo liều tích lũy là sự đáp ứng liều hấp thụ của vật liệu TL và khoảng tuyến tính
của nó. Cũng cần lưu ý rằng, sự đáp ứng liều hấp thụ của vật liệu phụ thuộc vào khả
năng gây ion hóa và bản chất của các tia phóng xạ, vì vậy thông thường ta phải khảo
sát sự đáp ứng liều của vật liệu theo tính chất liều: α, β, γ và tia vũ trụ (cosmic).
Tuy nhiên, thực tế trong môi trường, do quảng chạy (độ đâm xuyên) của các tia
α, β là rất nhỏ (tia α ~ 0,01 – 0,05mmm, tia β ~ 2 – 3mm, tia γ ~ 30cm, cosmic ~
100cm) [3, 15], vì vậy chúng chỉ gây ra tác dụng ion hóa cục bộ mà không ảnh hưởng
16


nhiều đến môi trường ngoài. Nên, khi xây dựng đường đáp ứng liều cho liều kế môi
trường chúng ta quan tâm đến đáp ứng liều của tia γ.
Hình 1.7 là một ví dụ đường đáp ứng liều γ của liều kế TLD – 900 thương mại, ta
thấy hệ số quy hồi tuyến tính (phản ánh độ tin cậy của các phép đo thực nghiệm) khá

cao 99,996%, hoàn toàn không phi tuyến ở vùng liều thấp.

Hình 1.7: Đáp ứng liều γ TLD – 900 thương mại
+ Đánh giá ảnh hưởng khối lượng (mẫu bột) mỗi lần đọc đến độ nhạy TL
Trong trường hợp các liều kế dạng bột, trong quá trình đọc phải sử dụng khay
đựng mẫu cho các phép đo (không để mẫu trực tiếp trên thanh đốt). Thường thì khay
mẫu chứa tối đa không quá 20mg mẫu. Trước khi tiến hành đo chúng ta phải khảo sát
sự tuyến tính giữa khối lượng mẫu với tín hiệu TL. Đường đáp ứng thường có dạng
như hình 1.8. Trong phép đo xác định liều phải chọn khối lượng mẫu cho mỗi lần đo
trong khoảng có tín hiệu TL phụ thuộc rất ít vào khối lượng mẫu, khi đoa độ tin cậy
của phép đo là cao nhất.

Hình 1.8: Sự phụ thuộc của tín hiệu TL theo khối lượng mẫu dạng bột
+ Đánh giá ảnh hưởng của tốc độ gia nhiệt đến độ nhạy TL
17


Các kết quả thực nghiệm cho thấy, khi tốc độ gia nhiệt lớn (cỡ 25oC/giây) thì sự
trễ nhiệt ảnh hưởng rất lớn đến kết quả đo. Sự trễ nhiệt còn bị ảnh hưởng hơn đối với
mẫu bột sử dụng khay đo.

Hình1.9: Sự phụ thuộc của tín hiệu TSL theo tốc độ gia nhiệt
Hình 1.9 là một thí dụ về sự phụ thuộc của tín hiệu TL theo tốc độ gia nhiệt. Đồ
thị này cho thấy tốc độ gia nhiệt trong khoảng từ 1 đến 5 oC/giây, tín hiệu TL thay đổi
mạnh, tăng theo tốc độ gia nhiệt. Với tốc độ lớn hơn 5oC/giây, tín hiệu TL thay đổi rất
ít theo tốc độ gia nhiệt.
Tốc độ gia nhiệt trong quá trình đọc liều thường được chọn là 10oC/giây, trong
vùng này, tín hiệu TL ít phụ thuộc tốc độ gia nhiệt nhất, thời gian thực hiện 1 chu trình
đọc liều đủ nhỏ để có thể thực hiện một số lớn phép đọc liều trong một khoảng thời
gian.

1.3. ĐẶC ĐIỂM CỦA ĐO LIỀU MÔI TRƯỜNG
1.3.1. Sự phân bố liều môi trường
Các đồng vị phóng xạ tự nhiên vốn tồn tại hàng tỷ năm nay trong lòng đất. Có rất
nhiều nguyên tố phóng xạ khác nhau, trong đó phải kể đến các nguyên tố phổ biến
nhất như K-40 (Kalium), Rb (Rubidium), Th (Thorium), U (Uranium), chúng tạo nên
các chuổi phóng xạ khác nhau. Trong môi trường đất nếu không có các quá trình biến
đổi gây ra sự mất cân bằng phóng xạ thì các chuỗi phóng xạ này thường có sự cân
bằng phóng xạ. Điều này cũng đồng nghĩa với hoạt độ phóng xạ của các nhân phóng
xạ có trong mỗi chuỗi là bằng nhau và bằng với hoạt độ phóng xạ của nhân bắt đầu
mỗi chuỗi. Bảng 1 đưa ra giá trị độ giàu đồng vị của các nhân phóng xạ này [3, 11,
12]:

18


Bảng 1. Độ giàu đồng vị của các nhân phóng xạ nguyên thuỷ
Nhân phóng xạ

Thời gian bán rã (năm)

Độ giàu đồng vị
(%)

40

9

K

1.26x10

87

Rb

4.8x109

27.83

0.0117

232

Th

1.4x1010

100

235

U

7.1x108

0.72

U

9

238

4.5x10

99.274

Do tính chất hóa học của các nguyên tố phóng xạ khác nhau nên trong quá trình
phong hóa, các nguyên tố này bị rửa trôi khác nhau, điều này dẫn tới sự cân bằng
phóng xạ của các chuỗi phóng xạ này là khó thực hiện được trong môi trường đất.
Các nguyên tố phóng xạ khác nhau thì phát ra các loại bức xạ khác nhau và tác
dụng ion hoá môi trường của chúng cũng khác nhau [4], như:
40

K (K-40)

87

Rb (Rubidium)

232

Th (Thorium)

238,235

U (Uranium)









, 



, , 

, , 

+ Tia alpha () là hạt nhân helium mang điện tích dương, có độ đâm xuyên trong
môi trường đất thường rất bé (cỡ 0,01 đến 0.05mm) nên dễ dàng bị chặn lại bởi các vật
cản mỏng như tờ giấy hoặc da người. Nếu hấp thụ vào cơ thể qua đường hô hấp hay
đường tiêu hoá, những chất phát tia alpha mới gây tác hại cho cơ thể.
+ Tia beta () là chùm các điện tử, độ đâm xuyên của nó mạnh hơn so với tia
alpha (cỡ 2 đến 3mm), nhưng có thể bị chặn lại bằng tấm kính mỏng hoặc tấm kim loại
có độ dày vài mm, nhưng những chất phát ra tia beta thường dễ bị cơ thể hấp thụ nên
thường nguy hiểm hơn tia alpha.
+ Tia gamma () là sóng điện từ có bước sóng rất ngắn (nhỏ hơn 10-9m). Trong
lòng đất, tia gamma có độ đâm xuyên rất lớn (cỡ 30cm) nên chỉ có thể chặn lại bằng
vật liệu có nguyên tử lượng lớn như chì hoặc bêtông, nước nặng...
+ Tia cosmic (gọi là tia vũ trụ) đến
từ không gian và có độ đâm xuyên rất
lớn (cỡ 100cm) nên gây ra tác dụng ion
hoá khá mạnh.
Ngoài ra, trong quá trình phân rã tự

nhiên, còn có các nơtron được sinh ra,
chúng là hạt không mang điện tích nên
có độ đâm xuyên rất lớn. Tuy không gây
ion hóa trực tiếp nhưng khi tương tác

Hình 2.1 Độ đâm xuyên trong lòng
đất của các tia , ,  và Cosmic

19


với nguyên tử, chúng có thể sinh ra tia alpha, beta, các tia gamma, tia X. Có thể chặn
tia nơtron bằng lớp nước dày, paraphin hay tấm bêtông dày. Độ đâm xuyên trong lòng
đất của các tia được mô tả ở hình vẽ 2.1 [3].
Hoạt độ phóng xạ của các nguyên tố phóng xạ sẽ giảm dần theo thời gian, vì các
nguyên tử của chúng dần dần bị biến đổi thành các nguyên tử ổn định khác. Thời gian
mà hoạt độ phát tia phóng xạ giảm xuống một nửa được gọi là chu kỳ bán rã. Chu kỳ
bán rã của các chất phóng xạ khác nhau nhiều, có loại chưa đầy 1 giây và cũng có loại
lên tới vài triệu năm.
1.3.2. Đặc điểm của đo liều môi trường
Để xác định liều tức thời tại một vị trí không gian vào một thời điểm xác định
nào đó, thì ta có thể dùng cách đo chủ động bằng hệ thống máy đo chủ động sử dụng
liều kế điện tử như: máy đo Radon RDA-200 (do Canada sản xuất 2002), máy đo
RAD-7 (do Mỹ sản xuất năm 2004), máy đo khí phóng xạ Radon-82 (do Liên Xô cũ
sản xuất năm 1982), máy đo phóng xạ mặt đất CPΠ-68-01 (do Liên Xô cũ sản xuất),
máy đo xạ mặt đất CPΠ-88H (do Liên Xô cũ sản xuất) hoặc máy phân tích phổ nhiều
kênh 1024 kênh-Detector nhấp nháy…Các liều kế điện tử có các ưu điểm như: sử
dụng các bộ vi xử lý và bộ nhớ cài đặt bên trong, các detector này có được lập trình để
thực hiện 1 loạt các chức năng khác nhau. Lưu giữ liều trong 1 tác vụ hay trong 1 ca
làm việc và lưu giữ thông tin về trường bức xạ, dùng như một thẻ qua cửa để lưu giữ

hồ sơ ra vào khu vực kiểm soát. Nhược điểm của phương pháp là khá đắt tiền, cồng
kềnh và chịu tác động của các trường điện từ.
Tuy nhiên để xác định liều tích luỹ, thường ta phải dùng phương pháp đo liều thụ
động. Trong phương pháp thụ động, liều bức xạ được đo bằng liều kế. Ở những nơi
làm việc như nhà máy điện hạt nhân, bệnh viện, các ngành công nghiệp có sử dụng tia
X và những nơi làm công tác nghiên cứu, người ta phải đeo một liều kế nhỏ (giống
như phù hiệu). Một số loại liều kế đeo khi thực hiện một công việc theo thời gian ngắn
cho phép đọc kết quả theo yêu cầu. Những loại khác được dùng hàng ngày, thì cần
được đưa vào nơi chuyên đọc liều kế để làm công tác đánh giá (thông thường là từ 1
đến 3 tháng). Dụng cụ đo liều truyền thống dựa trên cơ sở phim được đựng trong một
hộp kín sáng, bức xạ đi qua phim đó và tạo lên hình ảnh. Bằng cách rửa phim và đo độ
tối trên phim hàng tháng, thì sẽ tính được liều bức xạ mà người mang liều kế nhận
được. Mỗi lần kiểm tra liều kế phải thay phim mới. Ưu điểm của các liều kế phim là:
các phim đã được tráng rửa có thể được cất giữ và đem ra xem xét lại về sau; Nếu sử
dụng loại phim hai lớp nhũ tương nhanh và chậm ở hai mặt có thể cho phép đo liều
trên một khoảng rộng (lớp nhũ tương nhanh cho phép đo liều  trong khoảng liều
50µSv đến 50Sv, nếu liều vượt quá khoảng 50mSv thì một phần lớp nhũ tương nhanh
sẽ bị bung ra làm chậm phép đo và giới hạn đo chỉ đến 10Sv). Nhược điểm lớn nhất
20