Tóm tắt luận án tiếng việt NGHIÊN cứu và PHÁT TRIÊN PHƯƠNG PHÁP đo LIỀU bức xạ GAMMA và NƠTRON DÙNG LIỀU kế MÀNG MỎNG NHUỘM màu

Mở đầu
1. Lý do chọn đề tài
Sự phát triển bền vững của Vật lý hạt nhân, Công nghệ hạt nhân,
Công nghệ bức xạ và các lĩnh vực ứng dụng liên quan trong nền kinh
tế quốc dân như công nghiệp, nông nghiệp, y tế, v.v… đều gắn liền
với lĩnh vực liều lượng học. Lĩnh vực này với sự phát triển đa dạng và
tính ứng dụng cao nhằm kiểm tra chính xác sự phân bố liều chiếu xạ
trên vật phẩm được chiếu xạ. Kỹ thuật đo liều bức xạ nói chung đều
dựa trên quá trình đánh giá năng lượng hấp thụ mà bức xạ truyền trực
tiếp cho vật chất thông qua quá trình tăng nhiệt độ, hoặc đo năng
lượng hấp thụ thông qua các quá trình thứ cấp diễn ra trong vật chất
như ion hoá, biến đổi cấu trúc, các phản ứng hoá học, sinh học, sự
biến màu của vật liệu, v.v…
Các loại liều kế màng mỏng nhuộm màu Poly(vinyl alcohol)
(PVA) sử dụng vật liệu hữu cơ là loại vật liệu tương đương mô, do đó
chúng rất được ưa chuộng dùng làm liều kế trong phép đo liều gamma
đặc biệt trong lĩnh vực công nghệ bức xạ. Các loại liều kế màng mỏng
cũng có thể dùng để đo liều nơtron và các loại bức xạ khác nhưng
chúng ít được chú ý vì khó đánh giá độ nhạy trong dải liều nghiên cứu
do chưa biết chính xác dạng hàm đặc trưng liều. Với quan điểm đo
liều trong dải rộng và áp dụng các hàm toán học mô tả đường đặc
trưng liều hợp lý, cũng như việc lựa chọn các chất nhuộm mà thích
hợp luận án kỳ vọng giải quyết được vấn đề xác định hàm đặc trưng
và độ nhạy của loại liều kế màng mỏng dùng để đo liều gamma và
nơtron.
Cùng với kế hoạch xây dựng và đưa vào hoạt động lò nghiên cứu
mới để chế tạo đồng vị phóng xạ và phục vụ cho chương trình điện
hạt nhân trong tương lai thì lĩnh vực đo liều lượng gamma và nơtron
trong việc kiểm soát liều lượng phóng xạ, đảm bảo an toàn cho con
người vận hành và sử dụng phóng xạ cũng như các sản phẩm công
nghệ liên quan là vô cùng cần thiết. Chính vì vậy, luận án “NGHIÊN

CỨU VÀ PHÁT TRIÊN PHƯƠNG PHÁP ĐO LIỀU BỨC XẠ
1


GAMMA VÀ NƠTRON DÙNG LIỀU KẾ MÀNG MỎNG NHUỘM
MÀU” được xây dựng nhằm tạo ra một loại liều kế có khả năng kiểm
soát được liều hấp thụ của bức xạ gamma và nơtron.
2. Mục đích của luận án
Mục tiêu nghiên cứu của luận án là chế tạo được loại liều kế màng
mỏng hữu cơ nhuộm màu đo được cả liều gamma và liều nơtron đồng
thời xác định được độ nhạy, dải liều cũng như hàm đặc trưng liều của
liều kế.
3. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu
Đối tượng và phạm vi nghiên cứu của đề tài là nghiên cứu chế tạo
liều kế màng mỏng nhuộm màu trong kiểm soát liều cao gamma tại cơ
sở hoạt động công nghệ chiếu xạ, liều nơtron tại kênh số 2 lò nghiên
cứu hạt nhân Đà Lạt.
4. Nội dung luận án
- Nghiên cứu, chế tạo và ứng dụng một số liều kế màng mỏng nhuộm
màu dùng đo liều chiếu gamma và nơtron;
- Nghiên cứu những yếu tố ảnh hưởng đến chất lượng làm việc của
liều kế màng mỏng nhuộm màu đo liều chiếu gamma và nơtron từ đó
đưa ra biện pháp xử lý phù hợp;
- Xác định các hàm đặc trưng liều cho các loại màng mỏng nhuộm
màu
- Lựa chọn loại liều kế có những đặc trưng tốt nhất
Các thí nghiệm này đã được tiến hành thực hiện tại Viện Khoa
học và Kỹ thuật Hạt nhân, Trung tấm Chiếu xạ Hà Nội, Viện nghiên
cứu Hạt nhân, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam.
5. Bố cục của luận án

Bản luận án được chia thành 3 chương bao gồm: Chương I. Tổng
quan nghiên cứu; Chương II. Phương pháp và thiết bị nghiên cứu;
Chương III. Kết quả và thảo luận
6. Ý nghĩa khoa học và những đóng góp mới của luận án
Luận án đã nghiên cứu và chế tạo thành công liều kế màng mỏng
PVA nhuộm màu có khả năng kiểm soát liều chiếu của bức xạ gamma
2


trong khoảng liều rộng, có độ nhạy bức xạ tối ưu nhất có thể. Bên
cạnh đó, luận án là công trình đầu tiên nghiên cứu tính chất của phim
màng mỏng PVA khi chúng được chiếu trên chùm nơtron nhiệt tại
kênh số 2 của lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt.Từ kết quả nghiên cứu,
luận án đã đăng tải được 07 công trình khoa học.
7.Ý nghĩa thực tiễn của luận án
Luận án đã góp phần phát triển một loại liều kế đo liều mới có
khả năng kiểm soát đồng thời liều bức xạ gamma trong khoảng liều
rộng và liều nơtron trên lò nghiên cứu.
Chương I. Tổng quan nghiên cứu
1.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu
1.1.1 Tình hình nghiên cứu trên thế giới
Việc nghiên cứu các loại liều kế màng mỏng nhuộm màu trong
xác định liều chiếu gamma trên thế giới rất phát triển và còn tiếp tục
nghiên cứu khai thác đưa vào sử dụng trong ngành công nghệ bức xạ,
y tế và cả trong lò phản ứng. Tuy nhiên, các nghiên cứu này mới dừng
lại ở việc nghiên cứu khảo sát các hiệu ứng ghi nhận được của liều kế
phim khi bị chiếu xạ gamma ở những dải liều khác nhau, chưa tìm
được hàm đặc trưng liều cho từng dải liều nghiên cứu. Bên cạnh đó,
việc nghiên cứu liều nơtron bằng một số liều màng mỏng ít được quan
tâm nghiên cứu trên thế giới.

1.1.2 Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam
Những liều kế hoá học và liều kế thể rắn hầu như chỉ sử dụng
trong kiểm soát liều gamma, hoặc dùng trong việc xác định liều
phông môi trường. Việc nghiên cứu và chế tạo liều kế trong kiểm soát
liều nơtron còn là lĩnh vực bỏ ngỏ.
1.2 Tổng quan về các loại liều kế
1.2.1 Phân loại liều lượng kế
Theo cách cấu tạo và thành phần chất cũng như nguyên lý hoạt
động người ta phân loại liều kế sơ cấp và thứ cấp.

3


Theo phẩm chất, cấp độ chính xác và mục đích sử dụng mà hệ liều
kế chia thành 4 loại gồm hệ liều kế chuẩn cấp I, hệ liều kế chuẩn thứ
cấp, hệ liều kế truyền chuẩn và hệ liều kế đo thường quy.
1.2.2 Một số tiêu chí lựa chọn liều kế cho các dải đo
1.2.2.1 Các tiêu chí lựa chọn
Theo mục đích sử dụng, người ta thường dựa vào các tiêu chí để
lựa chọn các liều lượng kế như đo giá trị liều tương đối hay tuyệt đối,
độ chính xác hay độ lặp lại của các phép đo liều, đo liều tổng hay đo
suất liều, đo trong khi chiếu online hay đo sau khi chiếu off-line, dải
đo liều, loại bức xạ và năng lượng bức xạ, độ phân giải không gian,
thiết bị đo liều sử dụng, giá thành của liều lượng kế, mật độ riêng của
liều lượng kế, độ bền cơ học.
1.2.2.1 Dải liều sử dụng đối với các liều lượng kế
Các đối tượng của quá trình xử lý bức xạ và công nghệ bức xạ
được xếp vào dải liều cao từ vài trăm gray tới hàng trăm kilogray.
1.2.3 Đơn vị đo liều và định liều bức xạ
a) Liều hấp thụ: Đơn vị Gray, viết tắt Gy trong đó 1Gy=1J/kg.

b) Suất liều hấp thụ: đơn vị Gy/s trong đó 1Gy/s=1J/s.kg=1W/kg.
c) Kerma và suất Kerma: Đơn vị đo của Kerma và suất Kerma tương
ứng giống như đơn vị đo của liều và suất liều hấp thụ.
d) Dòng rò năng lượng: Dòng rò năng lượng là năng lượng bị thất
thoát khỏi bề mặt của một đơn vị thể tích xem xét và được xác định
bằng biểu thức J /  , với J là vectơ mật độ dòng năng lượng và  là
mật độ vật chất hấp thụ.
e) Phương trình cân bằng liều
Phương trình cân bằng liều được viết như sau:
dE



dEk

dm

trong đó

dEk

dm
dEb

và

J





dEb
dm

J

là lần lượt là tổng động năng ban đầu,

năng lượng tiêu hao cho quá trình hãm và dòng rò năng lượng của các
hạt mang điện.
dm

,



dm

4


f) Liều chiếu: Đơn vị liều chiếu trong hệ SI là C/kg. Đơn vị ngoài hệ
SI thường dùng là Roentgen R.
Suất liều chiếu: Đơn vị suất liều chiếu trong hệ SI là C/kg/s. Đơn vị
ngoài hệ SI là R/h hay mR/h.
g) Liều tương đương: Liều hấp thụ tương đương hay liều tương
đương H là đại lượng để đánh giá mức độ nguy hiểm của các loại bức
xạ, bằng tích của liều hấp thụ D với trọng số bức xạ WR :

H  D.WR
h) Hiệu suất hóa bức xạ G và xác suất tạo phân tử kích hoạt: Giá trị
G được đo bằng số các biến đổi hóa học tính cho 100 eV năng lượng
hấp thụ của bức xạ ion hóa.
1.2.4 Một số loại liều kế đo liều cao
1.2.4.1 Nhiệt lượng kế
Phương pháp đo nhiệt lượng là một phương pháp đo trực tiếp
năng lượng hấp thụ của một chất đối với bức xạ. Liều lượng hấp thụ
D (Gy) được xác định theo công thức:
D

T .C
m

Trong đó, T là nhiệt độ gia tăng tính theo đơn vị K, C là nhiệt dung
của nhiệt lượng kế tính theo đơn vị [JK-1], m là khối lượng của vật
hấp thụ bức xạ tính theo đơn vị [kg].
1.2.4.1 Phương pháp đo liều dựa trên sự ion hóa chất khí
Theo nguyên lý Bragg-Gray, liều hấp thụ trong một chất được xác
định bằng công thức:

Dm  W.Sm P
Trong đó W là năng lượng tạo cặp ion trong chất khí (J/ion), Sm là tỉ
số của năng lượng bị mất tính cho một đơn vị mật độ của vật liệu
khảo sát và không khí, P là số cặp ion tạo ra trong một đơn vị khối
lượng chất khí (cặp/kg).
1.2.4.2 Liều lượng kế hoá học

5

Liều lượng kế hoá học thuộc nhóm liều lượng kế thứ cấp, trong đó
liều lượng hấp thụ D được xác định từ các biến đổi hoá học do bức xạ
gây ra:

Trong đó hiệu suất sản phẩm tính bằng [mol.kg-1], G là hiệu suất hóa
bức xạ.
Một số liều lượng kế hoá học tiêu biểu sau: Liều lượng kế pha
khí, liều lượng kế chất lỏng, liều lượng kế Fricke, liều lượng kế xeri
sulfate và liều lượng kế thể rắn.
Kết luận Chương I
Trong chương này luận án đã tổng quan tình hình nghiên cứu các
phương pháp đo liều bức xạ gamma và nơtron dùng liều kế màng
mỏng nhuộm màu. Các kết quả nghiên cứu trước đây cho thấy liều kế
nhuộm màu PVA đã được sử dụng như một loại liều kế thường quy.
Bên cạnh đó, trong chương này chúng tôi đã liệt kê một số phương
pháp đo liều thông dụng dùng trong ngành công nghệ bức xạ kiểm
soát liều cao.
Chương II. Phương pháp và thiết bị nghiên cứu
2.1 Tương tác của bức xạ với vật liệu PVA
2.1.1 Hiệu ứng khâu mạch và ngắt mạch của polymer
Hiệu ứng khâu mạch và ngắt mạch là những hiệu ứng không thuận
nghịch, làm thay đổi đáng kể cấu trúc và tính chất của polymerr.
2.1.2 Hiệu ứng tách khí
Trong quá trình chiếu xạ PVA bởi nguồn bức xạ gamma thì quá
trình giải phóng sản phẩm ở thể khí thường diễn ra rất mạnh. Trong
quá trình này các khí thường hay gặp là H2, CH4, CO2, CO.
2.1.3 Oxy hóa bức xạ và sau bức xạ của polymer
Trong nhiều trường hợp oxy có ảnh hưởng đáng kể đến quá trình
phân tích bức xạ của polymer. Tốc độ oxy hoá bức xạ phụ thuộc vào

nồng độ của oxy trong polymer, hiệu ứng suất liều, hiệu ứng nhiệt độ
và hiệu ứng áp suất.
6


2.1.4 Sự phá hủy của cấu trúc
Sự phá huỷ cấu trúc được chia thành hai nhóm là nhóm các khuyết
tật điểm và nhóm các khuyết tật có kích thước. Nhóm khuyết tật thứ
nhất gồm các lỗ trống, các nguyên tử ngoài nút, các nguyên tử tạp và
các tâm màu. Nhóm khuyết tật có kích thước gồm các biến vị, các
dịch chuyển và các khoang trống.
2.1.5 Sự biến đổi tính chất vật lý của polymer sau khi chiếu xạ
Chiếu xạ lên vật liệu polymer thường làm thay đổi các tính chất vật
lý của vật liệu như biến đổi điện tích, biến đổi tính chất cơ học, hiệu
ứng nhớ và vật liệu co nhiệt.
2.1.6 Sự bảo vệ bức xạ và sự tăng nhạy bức xạ
a) Sự bảo vệ bức xạ đối với polymer: Độ bền bức xạ tăng lên nếu ta
đưa vào polymer những chất đặc biệt và được gọi là các phụ gia bảo
vệ.
b) Sự tăng nhạy đối với các quá trình hóa bức xạ trong polymer: Việc
đưa vào polymerr các chất tăng nhạy bức xạ nhằm thúc đẩy các quá
trình biến đổi hóa bức xạ dẫn đến những hiệu ứng như mong muốn.
2.2 Quá trình truyền năng lượng của bức xạ cho vật chất
2.2.1 Hệ số truyền năng lượng tuyến tính
Hệ số truyền năng lượng tuyến tính L-LET của hạt mang điện trong
môi trường vật chất và được xác định bằng công thức: L 

dE
dl

, trong

đó dE là tổn hao năng lượng trung bình của hạt mang điện trên quãng
đường dl.
2.2.2 Mô hình truyền năng lượng
Mô hình truyền năng lượng là hàm đặc trưng của một liều lượng
kế hay của vật liệu nghiên cứu trong đó có tính đến sự phụ thuộc vào
suất liều, các hiệu ứng ảnh hưởng đến hàm đặc trưng cũng như vai trò
của nền phông n0 trong quá trình chiếu xạ. Nó được coi là hàm đặc
trưng liều của một liều kế bất kỳ hoặc của một vật liệu nhạy bức xạ
bất kỳ:
7


D
D
 k0
 k0


n D   n s 1  e D '   n 0 e D '



Các hệ số ns, k0, n0 được xác định như sau:
ns 

pC
pq

 n 

, k0  p  q ,

n0  n 0 

2.2.3 Các dẫn xuất của mô hình truyền năng lượng
+ Các dẫn xuất của mô hình truyền năng lượng gồm: Dạng hàm mũ
bão hoà của lý thuyết lượng tử và lý thuyết cấu trúc vết; Dạng hàm
mũ suy giảm; Dạng đa thức; Dạng tuyến tính; Hiệu ứng liều siêu cao
+ Hiệu ứng suất liều: Hiệu ứng suất liều có thể xuất hiện ở một số loại
liều lượng kế. Thực nghiệm cho thấy ở cùng một dạng vật liệu nhưng
hiệu ứng có thể thể hiện ở những mức độ khác nhau đối với bức xạ
khác nhau và năng lượng khác nhau.
+ Tính lưỡng trị của đường đặc trưng liều và phép phân tích sự cố bức
xạ: Tổng liều được xác định Dsum  Di  D hay D  Dsum  Di ,
trong đó Di là liều sự cố. Khi D  0 liều sự cố thuộc liều nhỏ,

D  Ds và khi D  0 liều sự cố thuộc liều lớn, D  DL .
2.3 Phân tích đọc kết quả liều kế bằng phương pháp quang phổ kế
hấp thụ
2.5.1 Phương pháp quang phổ kế hấp thụ
Khi chiếu ánh sáng vào một chất nó sẽ xảy ra hiện tượng các phân
tử vật chất hấp thụ năng lượng hay bức xạ năng lượng và được xác
định bằng công thức:
E  E1  E0  h 

hc



Trong đó E1 và E0 là mức năng lượng của phân tử ở trạng thái đầu và
trạng thái cuối,  là tần số của bức xạ điện từ bị hấp thụ hay phát xạ
ra, h là hằng số planck và h = 6,6262x10-34 J.s,  là bước sóng
2.5.2 Định luật Lambert-Beer
log

I0
I

  .C .d 

8


Trong đó  được gọi là hệ số hấp thụ, C được tính bằng mol/l, d tính
bằng cm và D là mật độ quang. Phương trình trên chỉ đúng với tia đơn
sắc.
2.5.3 Cấu tạo thiết bị
Hệ thiết bị đo gồm có các phần sau: Nguồn sáng, bộ phận đơn sắc,
bộ phận chứa mẫu, detector và bộ phận ghi phổ.
Kết luận Chương 2
Những nội dung chính đã trình bày trong chương 2 gồm:
+ Quá trình tương tác với bức xạ đã gây ra hiện tượng thay đổi cấu
trúc của polymer, dẫn tới những biến đổi hóa-lý trong vật liệu này.
+ Sự biến đổi của polymer khi tương tác với bức xạ thông qua quá
trình truyền bức xạ cho vật chất dựa trên lý thuyết hệ số truyền năng
lượng tuyến tính và mô hình truyền năng lượng.
+ Và phân tích đọc kết quả liều kế bằng phương pháp quang phổ kế
hấp thụ.
Chương III. Kết quả và thảo luận

3.1 Nghiên cứu đo liều bức xạ gamma dùng liều kế màng mỏng
PVA được nhuộm màu
3.1.1 Nguồn chiếu xạ gamma 60Co
Nguồn phóng xạ 60Co được chế tạo dưới dạng thanh nguồn và bọc
trong một lớp kim loại mỏng nhằm loại bỏ các tia bức xạ  phát ra từ
sản phẩm 60Co. Hoạt độ của nguồn 60Co được sử dụng trong các cơ sở
công nghệ bức xạ tại thời điểm nghiên cứu là 173,30 kCi ở khoảng
cách 45 cm.
3.1.2 Chế tạo phim màng mỏng
3.1.2.1 Chuẩn bị nguyên liệu và hoá chất
Gồm bột PVA; thuốc nhuộm methylene blue, methyl red, methyl
orange và crystal violet; các chất phụ gia sulfate cadmium, lithium
hydroxide monohydrate, axit boric, natri borat decahidrat và lithium
fluoride.
3.1.2.2 Các bước gia công chế tạo
a) Chuẩn bị chất nhuộm màu
9


Các thuốc nhuộm được chuẩn bị dạng dung dịch với nồng độ
methylene blue 10-3M, methyl red 0,4x10-3M, methyl orange 10-3M và
crystal violet 10-3M
b) Chuẩn bị phim nhuộm màu
Chuẩn bị các loại phim có một số đặc điểm sau: Các phim được
nhuộm với các màu khác nhau; Các phim có % PVA tương ứng trong
dung dịch là 1,47%, 2,94%, 5,88% và 7,35%; Các phim có chứa các
chất phụ gia khác nhau; Các phim có chứa khối lượng axit boric khác
nhau.
3.1.3 Sự biến đổi màu và phổ hấp thụ của các phim màng mỏng
được nhuộm các màu khác nhau

Từ các hình 3.4 đến hình 3.7 cho thấy, giá trị cường độ mật độ
quang của phim nhuộm các màu khác nhau đều suy giảm dần theo
chiều tăng của liều chiếu.

Hình 3.4: Phổ hấp thụ của phim MB/PVA khi được chiếu xạ với các
liều khác nhau ở khoảng bước sóng từ 500nm đến 750nm

Hình 3.5: Phổ hấp thụ của phim MO/PVA khi được chiếu xạ với các
liều khác nhau ở bước sóng từ 300nm đến 600nm

10


Hình 3.6: Phổ hấp thụ của phim MR/PVA được chiếu xạ
khoảng liều khác nhau ở dải bước sóng từ 400nm đến 600nm

Hình 3.7: Phổ hấp thụ của phim CV/PVA được chiếu xạ
khoảng liều khác nhau ở dải bước sóng từ 550nm đến 650nm
3.1.4 Xác định đường đặc trưng liều của liều kế nhuộm màu
PVA
Hình 3.8 và bảng 3.1 dưới đây mô tả kết quả làm khớp đối với từng
loại phim mỏng PVA được nhuộm các màu khác nhau với mô hình
truyền năng lượng:

Hình 3.8: Mô tả đường đặc trương liều của phim mỏng PVA nhuộm các
màu khác nhau tại các bước sóng đỉnh hấp thụ đặc trưng
Bảng 3.1: Giá trị hệ số được làm khớp theo mô hình truyền
năng lượng
11

Phim

no

ns

no/ ns

k

R2

Methyl red

0,8140,011

0,2760,021

2,9500,227

0,0360,005

0,98664

Crystal violet

1,0520,014

0,2140,030

4,9160,689

0,0230,005

0,99426

Methyl orange

0,1590,007

0,0510,006

3,1180,404

0,0240,005

0,96574

Melthylene blue

1,3990,031

0,1900,020

7,3630,788

0,0300,002

0,99435

3.1.5 Đánh giá khả năng nhạy bức xạ của các màu chỉ thị
Độ nhạy bức xạ cho từng loại phim nhuộm các màu khác nhau
n
được xác định bằng công thức: s  0 , trong đó ns là giá trị mật độ
ns
quang tại giá trị hấp thụ đặc trưng màu tại liều vô cùng lớn (D = ∞);
n0 là giá trị mật độ quang tại đỉnh hấp thụ đặc trưng tại liều D = 0. Kết
quả mô tả trên Bảng 3.1 cho thấy độ nhạy màu với bức xạ của phim
MB/PVA là tốt nhất.
3.1.6 Nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ dung dịch PVA lên khả
năng làm việc của phim
Độ suy giảm mật độ quang trên một đơn vị bề dày của phim sau
chiếu được xác định bằng công thức:
A / d  ( A0  A) / d
trong đó A0 và A lần lượt là giá trị mật độ quang của phim PVA được
nhuộm màu trước và sau khi được chiếu xạ bởi nguồn gamma tại
bước sóng 668nm, d là bề dày của phim. Sai số phép đo giá trị mật độ
quang của phim trên hệ thiết bị đạt ±2%.
Kết quả cho thấy loại phim mỏng nhuộm màu PVA đạt khả năng
làm việc tốt nhất khi đạt giá trị 2,94%PVA so với các phim khác
(Bảng 3.2, hình 3.9 và hình 3.10).
Bảng 3.2: Giá trị mật độ quang của phim trước và sau khi
chiếu xạ với %PVA khác nhau.
%PVA

d [mm]

1,47
2,94

5,88
7,35

0,01
0,02
0,05
0,06

Giá trị mật độ quang
Trước chiếu
Sau chiếu
1,458
1,211
1,574
0,741
1,698
0,576
1,711
0,442

12


Hình 3.9: Sự thay đổi giá trị mật độ quang trên các phim nhuộm màu
có chứa %PVA khác nhau trước khi được chiếu xạ gamma tại bước
sóng 668nm.

Hình 3.10: Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có
%PVA khác nhau tại bước sóng 668nm
3.1.7 Khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ

quang của phim trước và sau khi chiếu xạ gamma
Đánh giá độ đồng đều màu và độ dày của phim sau khi được chế
tạo bằng phương pháp đúc tráng. Kết quả cho thấy phương pháp làm
mẫu đã đảm bảo độ đồng đều màu của mẫu là cao (Bảng 3.3).
Bảng 3.3: Khảo sát độ đồng đều của các phim trên mỗi loại
phim có chứa chất phụ giá khác nhau.
TT
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
TB
Stdev
%
d(mm)

BMB0
1,561
1,585
1,639
1,591
1,534
1,592
1,585

1,529
1,566
1,555
1,574
0,032
2%
0,02

BMB2
1,812
1,725
1,851
1,858
1,791
1,754
1,807
1,780
1,771
1,756
1,791
0,042
2%
0,02

Giá trị mật độ quang
LMB1 LMB2 CMB
1,345
1,119 1,301
1,349
1,122

1,3
1,352
1,178 1,353
1,334
1,102 1,311
1,399
1,077 1,311
1,348
1,12
1,301
1,394
1,096
1,3
1,399
1,101 1,338
1,316
1,129
1,31
1,403
1,124 1,353
1,364
1,115 1,318
0,032
0,022 0,022
2%
2%
2%
0,02
0,02
0,02

13

NMB
2,026
2,083
2,141
2,009
2,144
2,061
2,141
2,063
2,025
2,062
2,076
0,051
2%
0,02


Các kết quả trình bày trên Bảng 3.3 và Hình 3.11 cho thấy rằng
phim NMB có giá trị mật độ quang trước chiếu là cao nhất rồi đến
phim BMB2. Như vậy việc đưa thêm Natri Borat decahidrat và axit
boric vào phim mỏng PVA nhuộm màu đã làm tăng màu của phim
không có chứa chất phụ gia (BMB0) lên rõ rệt. Ngược lại, việc đưa
thêm Sulfate Cadmium và Lithium hydroxide monohydrate đã làm
giảm màu của phim so với trước khi được cho thêm.

Hình 3.11: Giá trị mật độ quang trung bình của các loại phim
trước và sau khi được chiếu xạ gamma tại đỉnh hấp thụ có bước sóng

668nm
Hình 3.12 đã mô tả mức độ thay đổi của giá trị mật độ quang
trước và sau khi chiếu gamma tại bước sóng hấp thụ đặc trưng của
phim PVA được nhuộm màu với chất phụ gia khác nhau.

Hình 3.12: Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim
tại bước sóng 668 nm sau khi được chiếu trên nguồn gamma ở liều 25
kGy.
Các kết quả A trên Hình 3.9 cho thấy rằng việc đưa thêm chất
phụ gia vào phim PVA nhuộm màu đã cải thiện độ nhạy bức xạ của
phim so với phim PVA không chứa chất phụ gia. Chỉ riêng phim có
cho thêm chất phụ gia LiOH.H2O đã làm giảm độ nhạy bức xạ của
phim. Trong đó việc đưa axit boric vào phim đã làm tăng độ nhạy của
phim tốt nhất so với các chất khác.
14


3.1.8 Đánh giá sự ảnh hưởng của axit boric lên phim PVA được
nhuộm màu
Trong nghiên cứu này sử dụng phim MB/PVA 2,94%PVA được
chiếu nguồn gamma ở mức liều 25 kGy. Hình 3.13 mô tả giá trị mật
độ quang của phim MB/PVA với lượng axit boric khác nhau ở bước
sóng 668nm trước khi được chiếu xạ gamma và kết quả cho thấy khi
lượng axit boric đưa vào tăng lên đến 150mg thì giá trị mật độ quang
của phim trước chiếu cũng tăng lên. Giá trị mật độ quang của phim
giảm nhanh khi lượng axit boric đưa vào dung dịch là lớn hơn 150mg.

Hình 3.13: Sự thay đổi giá trị mật độ quang trên các phim nhuộm màu
với lượng axit boric khác nhau trước chiếu xạ gamma tại bước sóng
668nm.

Các kết quả đo đạc và khảo sát trên Hình 3.14 cho thấy giá trị biến
đổi mật độ quang có xu hướng tăng khi lượng axit boric đưa vào tăng
lên đến 100mg và giảm nhanh chóng khi lượng axit boric đưa vào lớn
hơn 100mg.

Hình 3.14: Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có
chứa lượng axit boric khác nhau tại bước sóng 668nm
15


3.1.9 Đánh giá sai số của liều kế màng mỏng PVA nhuộm màu
kiểm soát liều gamma dùng trong phép đo thường quy
Các sai số mà liều kế màng mỏng PVA nhuộm màu có thể có là
2,40% với khoảng tin cậy bằng 68% hoặc tương ứng với 4,8% với
khoảng tin cậy 95%. Sai số này nằm trong giới hạn cho phép đối với
các phép đo liều thường quy tại các thiết bị chiếu xạ công nghiệp là
nhỏ hơn 10%
3.2 Nghiên cứu một số tính chất của phim PVA nhuộm màu khi
chiếu trên chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của lò nghiên cứu hạt
nhân Đà Lạt.
3.2.1 Nguồn nơtron nhiệt tại kênh số 2, Lò nghiên cứu hạt nhân Đà
Lạt
Thông lượng nơtron nhiệt tại vị trí chiếu mẫu là 1,6x106
nơtron/cm2.s. Phương pháp thực nghiệm để xác định liều tại vị trí
chiếu mẫu được thực hiện bằng phương pháp kích hoạt nơtron sử
dụng lá dò vàng và sử dụng hệ số chuyển đổi trên cơ sở các tiêu chuẩn
quốc tế về hệ số chuyển đổi thông lượng neutron thành suất liều.
Đánh giá suất liều gamma thông qua phương pháp đo thực nghiệm
bằng liều kế TLD là 0,0027199 Gy/h, sai số phép đo <20%.
3.2.2 Chế tạo phim màng mỏng

3.2.2.1 Chuẩn bị nguyên liệu và hoá chất
Bột PVA có khối lượng mol phân tử là Mw = 89 000-98 000
g/mol được cung cấp bởi hãng SIGMA. Chất chỉ thị màu được dung
chế tạo phim màng mỏng là Methylene blue. Các chất phụ gia được
thêm vào phim nhuộm màu bao gồm: Sulfate Cadmium, Lithium
Hydroxide Monohydrate, Axit Boric H3BO3, Natri Borat Decahidrat
và Lithium Fluoride.
3.2.2.2 Các bước gia công chế tạo
Chuẩn bị chất nhuộm màu và Chuẩn bị phim nhuộm màu được
chuẩn bị tương tự như trong Mục 3.1.2.2
3.2.3 Khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ
quang của phim sau khi chiếu mơtron.
16


Để khảo sát trạng thái làm việc của các phim PVA nhuộm
methylene có chứa các chất phụ gia khác nhau khi chiếu trên nguồn
nơtron nhiệt, các phim này được đưa vào chiếu nơtron nhiệt trên lò
nghiên cứu Đà Lạt trong khoảng thời gian 10 giờ liên tục và tiến hành
xác định sự thăng giáng giá trị mật độ quang của phim. Các kết quả
khảo sát độ thăng giáng giá trị mật độ quang của phim A sau chiếu
được trình bày trên Hình 3.17. Kết quả cho thấy loại phim BMB0
không có chứa chất phụ gia có giá trị thay đổi mật độ quang trước và
sau khi chiếu xạ là cao nhất.

Hình 3.17: Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim tại bước
sóng 668nm sau khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt 10 giờ.
3.2.4 Khảo sát trạng thái của phim sau khi chiếu
Các phim PVA được nhuộm màu sau khi được chiếu trên nguồn
nơtron nhiệt thì được bảo quản trong bình hút ẩm chuyên dụng và để

ở điều kiện nhiệt độ phòng thí nghiệm. Kết quả khảo sát sự biến đổi
giá trị mật độ quang của các phim được nhuộm Methylene blue được
minh hoạ trên các hình dưới đây:

Hình 3.18: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm
Methylene blue và không có axit boric, được chiếu trong 10 giờ
17


Hình 3.19: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm
Methylene blue với 100mg axit boric và được chiếu trong 10 giờ

Hình 3.20: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm
Methylene blue có LiF và được chiếu trong 10 giờ

Hình 3.21: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm
Methylene blue có LiOH.H2O và được chiếu trong 10 giờ

Hình 3.22: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm
Methylene blue có Sulfat cadmium và được chiếu trong 10 giờ

18


Hình 3.23: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm
Methylene blue có Natri borat decahodrat và được chiếu trong 10 giờ
Để có thể xác định được hệ số hiệu chỉnh phù hợp với thời điểm
đo mật độ quang sau chiếu, chúng tôi sử dụng hàm e mũ có dạng như
sau:

abs  axe  bxday  c
trong đó abs là giá trị mật độ quang ghi nhận được sau số ngày lưu
giữ day (ngày),
Bảng 3.4 tổng hợp kết quả làm khớp công thức của các phim PVA
nhuộm màu được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt trong 10 giờ có chứa
các chất phụ gia khác nhau:
Bảng 3.5: Kết quả làm khớp sự biến đổi mật độ quang của phim sau
khi được chiếu xạ và được lưu giữ trong phòng thí nghiệm
Ký hiệu
BMB0
BMB2
LMB1
LMB2
CMB
NMB

a
-0,336±0,216
-0,298±0,078
-0,307±0,040
-0,260±0,034
-0,372±0,114
-0,185±0,034

b
0,680±0,317
0,604±0,127
0,221±0,042
0,231±0,043
0,239±0,101

0,248±0,062

c
1,560±0,003
1,748±0,002
1,481±0,008
1,334±0,006
1,488±0,020
2,234±0,006

R2
0,9179
0,9778
0,9526
0,9581
0,7908
0,9154

Kết quả thực nghiệm cho thấy rằng phim mỏng PVA nhuộm màu
Methylene blue có chứa axit boric sử dụng như một loại liều kế màng
mỏng trong chiếu xạ nơtron nhiệt có độ bền và độ ổn định cao hơn so
với các loại phim sử dụng chất phụ gia khác, điều đó đảm bảo cho kết
quả ghi nhận được có độ chính xác cao hơn.
3.2.5 Khảo sát sự ảnh hưởng của khối lượng axit boric lên chất
lượng phim sau khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt

19


Các kết quả nghiên cứu cho thấy khi lượng axit boric đưa vào càng

tăng thì giá trị biến đổi mật độ quang sau khi chiếu trên nguồn nơtron
càng giảm và được minh họa trên Hình 3.19.

Hình 3.24: Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có
chứa lượng axit boric khác nhau tại bước sóng 668nm
3.2.6 Đường đặc trưng liều
Để xác định được đường đặc trưng liều của từng loại phim, chúng
tôi tiến hành đưa các phim vào chiếu trong các khoảng thời gian 1
giờ, 2 giờ, 4 giờ, 8 giờ, 10 giờ, 12 giờ và 24 giờ.
Bảng 3.6: Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm
màu Methylene blue có chứa hàm lượng acid boric khác nhau
Thời gian (giờ)
1
2
4
8
10
12
24

Độ thăng giáng giá trị mật độ quang A
BMB0
0,209
0,203
0,234
0,296
0,347
0,356
0,360

BMB1
0,048
0,065
0,131
0,152
0,189
0,251
0,299

BMB2
0,047
0,038
0,118
0,137
0,142
0,142
0,147

BMB3
0,039
0,060
0,081
0,066
0,088
0,134
0,170

Xác định đường đặc trưng liều từ giá trị độ thăng giáng mật độ
quang của phim theo hàm mũ bão hoà của mô hình truyền năng lượng
và kết quả được trình bày trong Bảng 3.6 và Hình 3.25.

20


Hình 3.25: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm
màu Methylene blue với khối lượng axit boric khác nhau tại bước
sóng 668nm
Bảng 3.7: Giá trị các tham số của đường cong đặc trưng liều trên các
phim PVA nhuộm màu có chứa hàm lượng axit boric khác nhau.
no

Phim
BMB0
BMB1
BMB2
BMB3

1.540±0.043
1.648±0.015
1.791±0.013
1.849±0.012

k

n0/ns

R2

7.077±2.729
1.515±0.447

4.491±1.248
0.963±0.610

1.248±0.043
1.247±0.045
1.095±0.011
1.123±0.051

0.897
0.970
0.956
0.928

ns
1.234±0.026
1.322±0.046
1.636±0.011
1.646±0.075

Như vậy hàm đặc trưng liều sử dụng mô hình truyền năng lượng
là hoàn toàn phù hợp vì chúng cho giá trị làm khớp hàm R2 từ 0,897
đến 0,970.
Kết luận Chương III
Chương 3 đã trình bày kết quả nghiên cứu sự suy giảm giá trị mật
độ quang của phim mỏng nhuộm trên chất nhuộm màu crystal violet,
methyl red, methylene blue và methyl orange. Trong chương này,
chúng tôi đã xây dựng được đường đặc trưng liều cho từng loại phim
chứa các chất nhuộm màu khác nhau. Từ việc xác định độ nhạy màu
đối với bức xạ gamma cho thấy phim PVA nhuộm methylene blue có
độ nhạy bức xạ là tốt nhất so với các màu còn lại. Chúng tôi cũng đã

thực hiện việc nghiên cứu cải tiến chất lượng, tăng độ nhạy phim
PVA nhuộm màu bằng việc khảo sát %PVA có trong phim cũng như
đưa thêm axit boric vào phim. Các kết quả nghiên cứu trên cho thấy
phim PVA nhuộm màu với hàm lượng 2,94% PVA với lượng chất
phụ gia axit boric đưa vào nhỏ hơn 100mg là loại liều kế màng mỏng
21


phù hợp cho việc phát triển và ứng dụng hệ liều kế đo liều cao dùng
trong công nghệ bức xạ ở Việt Nam.
Cũng trong chương này đã khảo sát đặc tính của loại màng mỏng
PVA nhuộm màu Methylene blue khi được chiếu trên nguồn nơtron
nhiệt tại kênh ngang số 2, lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. Các kết quả
tiến nghiên cứu phim PVA nhuộm màu có chứa các chất phụ gia khác
nhau nhằm tăng thêm độ bền cơ học và độ nhạy màu với bức xạ của
phim. Các nghiên cứu của chúng tôi cho thấy việc đưa thêm chất phụ
gia vào phim được chiếu xạ trên nguồn nơtron đã làm tăng quá trình
khâu mạch trong polymerr, dẫn đến việc tăng các tâm màu trong
phim, giảm quá trình phá hủy các tâm màu. Quá trình này ngược lại
với quá trình ngắt mạch của phim PVA nhuộm màu khi được chiếu
trên nguồn gamma. Và quá trình tăng khối lượng chất phụ gia vào
phim thì càng làm tăng quá trình tái tạo các tâm màu mới, làm giảm
quá trình mất màu sau khi chiếu xạ. Sử dụng mô hình truyền năng
lượng trong việc xác định hàm đặc trưng biến đổi mật độ quang của
phim khi chiếu trên nguồn nơtron là phù hợp.
KẾT LUẬN CHUNG
Trong luận án này, chúng tôi đã nghiên cứu phát triển phương
pháp đo liều bức xạ gamma trên phim mỏng PVA nhuộm màu và
nghiên cứu một số tính chất của phim mỏng PVA nhuộm màu khi
chiếu trên chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt

nhân Đà Lạt. Những kết quả chính của luận án được tóm tắt như sau:
1. Đã nghiên cứu thành công phim màng mỏng PVA được nhuộm
màu dùng trong kiểm soát liều phóng xạ gamma ở khoảng liều rộng từ
0 đến 150kGy. Trong nghiên cứu này, chúng tôi đã đánh giá được sự
biến đổi màu của phim PVA nhuộm màu khi chúng được chiếu xạ ở
các mức liều khác nhau. Bên cạnh đó, chúng tôi đã khảo sát và đánh
giá độ nhạy màu với bức xạ trên các phim được nhuộm các màu khác
nhau. Kết quả nghiên cứu cho thấy phim nhuộm màu xanh
methylence có độ nhạy màu tốt nhất so với các thuộc nhuộm còn lại
với bức xạ gamma ở khoảng liều rộng từ 0 đến 150 kGy. Đã tiến hành
khảo sát vai trò và sự ảnh hưởng của hàm lượng dung dịch phần trăm
PVA lên khả năng làm việc của phim và cho thấy phim với hàm
22


lượng 2,94% PVA thì độ suy giảm mật độ quang riêng của phim đạt
giá trị cao nhất, đồng nghĩa với việc phim có khả năng làm việc tốt
nhất so với các hàm lượng %PVA khác được khảo sát. Để tăng độ
nhạy bức xạ của phim, chúng tôi đã tiến hành nghiên cứu đưa thêm
một lượng Axit Boric phù hợp vào trong phim. Lượng chất Axit Boric
được đưa thích hợp vào đã làm tăng giá trị mật độ quang của phim
trước chiếu và độ suy giảm mật độ quang riêng của phim cũng tăng
lên cho thất độ nhạy bức xạ gamma của phim cũng được cải thiện rõ
rệt.
2. Đã bước đầu nghiên cứu một số tính chất của phim PVA nhuộm
màu khi chiếu trên chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò nghiên cứu
hạt nhân Đà Lạt. Trong phần này, chúng tôi đã tiến hành khảo sát sự
ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ quang của phim sau
khi được chiếu trên nguồn nơtron. Các kết quả nghiên cứu cho thấy
việc đưa thêm chất phụ gia vào đã làm giảm quá trình phá hủy các

tâm màu của phim khi chúng được chiếu trên nguồn nơtron. Điều này
cho thấy phi PVA được nhuộm màu đưa thêm chất phụ gia đã làm
giảm độ nhạy màu của phim với bức xạ nơtron.
3. Nghiên cứu và sử dụng thành công mô hình truyền năng lượng
trong việc xác định đường đặc trưng liều cho phim PVA nhuộm màu
cho cả quá trình chiếu xạ gamma và nơtron.
Các kết quả nghiên cứu này là đáng tin cậy, đã được công bộ trên
các tạp chí chuyên ngành có uy tín cho thấy loại phim màng phỏng
PVA được nhuộm màu có thể ứng dụng trong việc kiểm soát liều cao
của chiếu xạ gamma và nơtron trên Lò nghiên cứu. Tuy nhiên, để có
thể đánh giá đầy đủ hơn về phim PVA nhuộm màu trong quá trình
kiểm soát liều nơtron trên Lò nghiên cứu, chúng tôi đề xuất nghiên
cứu tiếp một số vấn đề sau:
1. Phân tách được sự đóng góp của liều gamma và liều nơtron lên
phim PVA nhuộm màu khi chiếu trên Lò nghiên cứu thông qua giá trị
mật độ quang.
2. Kiểm soát và giảm quá trình thay đổi mật độ quang của phim
nhuộm màu khi được lưu trữ sau khi chiếu trên nguồn nơtron Lò
nghiên cứu.

23


DANH SÁCH CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ ĐƯỢC
CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ
1. Anh Thi Vo, Nghiep Dai Tran, Giap Van Trinh, Diep Bang Tran,
Binh Van Nguyen (2018) Investigation characteristics of polyvinyl
alcohol films dyed Methylene blue as a radiation dosimeter, Journal
of
Radioanalytical

and
Nuclear
Chemistry,
https://doi,org/10,1007/s10967-018-5921-2
2. Anh Thi Vo, Nghiep Dai Tran, Giap Van Trinh, Son Ngoc Pham
(2018) Effect of thermal neutron irradiation at No. 2 channel of Dalat
nuclear research reactor on dyed polyvinyl, Journal of Radioanalytical
and Nuclear Chemistry, />3. Vo Thi Anh, Tran Dai Nghiep, Trinh Van Giap (2018) To
Determine Dose Response Curves of Dyed Polyvinyl Alcohol Films
Irradiated with Gamma-Rays, Open Journal of Safety Science and
Technology, 8:13-19
4. Nguyễn Thành Công,Võ Thị Anh, Trần Đại Nghiệp (2016), Nghiên
cứu sự hấp thụ bức xạ gamma trong phim đổi màu do bức xạ, Tạp chí
khoa học Trường Đại học Vinh, 45 (1A): 13-16
5. Võ Thị Anh, Trịnh Văn Giáp, Trần Đại Nghiệp, Nguyễn Thành
Công (2018) Nghiên cứu sự nhậy màu của phim Poly(vinyl Alcohol)
nhuộm màu bị chiếu xạ gamma, Tạp chí khoa học Trường Đại học
Vinh, 47 (1A): 14-20
6. Võ Thị Anh, Nguyễn Thành Công, Trịnh Văn Giáp, Trần Đại
Nghiệp và Phạm Ngọc Sơn (2018) Nghiên cứu sự nhậy màu của phim
Poly(vinyl Alcohol) nhuộm màu chiếu trên nguồn nơtron, Tạp chí
Khoa học (Trường Đại học Vinh), 46 (4A): 5-10
7. Võ Thị Anh, Trịnh Văn Giáp, Trần Đại Nghiệp (2015) Ảnh hưởng
của các tác nhân hoá học đối với quá trình truyền năng lượng của
bức xạ gamma trong các phim mỏng, Hội nghị khoa học và công nghệ
Hạt nhân toàn quốc lần thứ XI, 6-7/8/2015, Thành phố Đà Nẵng

24